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DE1048880B - Verfahren zur Herstellung von Wasserstoffperoxyd - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Wasserstoffperoxyd

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Publication number
DE1048880B
DE1048880B DEF18921A DE1048880DA DE1048880B DE 1048880 B DE1048880 B DE 1048880B DE F18921 A DEF18921 A DE F18921A DE 1048880D A DE1048880D A DE 1048880DA DE 1048880 B DE1048880 B DE 1048880B
Authority
DE
Germany
Prior art keywords
catalyst
hydrogen peroxide
hydrogen
cement
solution
Prior art date
Legal status (The legal status is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the status listed.)
Pending
Application number
DEF18921A
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English (en)
Inventor
Andre Sancelme
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Air Liquide SA
Societe dElectro Chimie dElectro Metallurgie et des Acieries Electriques Dugine SA SECEMAU
Original Assignee
Air Liquide SA
Societe dElectro Chimie dElectro Metallurgie et des Acieries Electriques Dugine SA SECEMAU
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
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Publication date
Application filed by Air Liquide SA, Societe dElectro Chimie dElectro Metallurgie et des Acieries Electriques Dugine SA SECEMAU filed Critical Air Liquide SA
Publication of DE1048880B publication Critical patent/DE1048880B/de
Pending legal-status Critical Current

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01BNON-METALLIC ELEMENTS; COMPOUNDS THEREOF; METALLOIDS OR COMPOUNDS THEREOF NOT COVERED BY SUBCLASS C01C
    • C01B15/00Peroxides; Peroxyhydrates; Peroxyacids or salts thereof; Superoxides; Ozonides
    • C01B15/01Hydrogen peroxide
    • C01B15/022Preparation from organic compounds
    • C01B15/023Preparation from organic compounds by the alkyl-anthraquinone process

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Catalysts (AREA)
  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Description

  • Verfahren zur Herstellung von Wasserstoffperoxyd-Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Wasserstoffperoxyd, bei welchem man abwechselnde Reduktions- und Oxydationsreaktionen von organischen Verbindungen, insbesondere von Alkylanthrachinonen, benutzt. Diese letzteren Verbindungen werden im allgemeinen im einem Lösungsmittel aufgelöst und zu Anthrachihhydronen oder Anthrahy drochinonen hydriert, indem man als katalytisches Mittel ein Metall, z. B. Nickel oder Palladium, in feinverteiltem Zustande oder verteilt in eignem Träger verwendet.
  • Das Verfahren gemäß der Erfindung geht von einem solchen Katalysator aus, bei dem das Metall im Innern eines inerten Trägers verteilt ist. Die Verwendung .eines Trägerkatalysators an Stelle feinverteilten Metalls rechtfertigt sich, wenn die Aktivitätsdauer des Metalls genügend lange ist oder wenn seine Regeneriernn-g keine übermäßigen Kosten verursacht. Die Menge des Materials (Metall und Träger), die eingesetzt wird, ist dabei weit größer als die äquivalente Menge feinverteilten Metalls.
  • Die von einem solchen Katalysator verlangten Eigenschaften außer seiner Selektivität sind: a) in der Zeit gleichbleibende Aktivität, die möglichst lange aufrechterhalten bleibt, b) ausreichende mechanische Festigkeit gegen Zerdrücken und Zerfall, c) große nutzbare Kontaktfläche für die vorhandenen fließenden Medien, d) Widerstandsfähigkeit gegen Vergiftung durch die Reaktionsbestanldteile und die Verunreinigungen, e) möglichst geringe Einsatzgewichte des Metalls für eine gegebene Aktivität.
  • Da die katalytische Reaktion in flüssigem Medium stattfindet, ist es zweclzmäßig, daß die Absorption von Flüssigkeit durch den Katalysator gering ist, weil die Absorption die nutzbare verringert und die spätere Regenerierung des Katalysators sehr schwierig, wenn nicht unmöglich macht. Auch kann im Falle der Reaktion in. flüssigem Medium eine extreme Porosität des Trägers mehr Naueteile als Vorteile bieten.
  • Bei dem Herstellungsverfahren für Wasserstoffperoxyd gemäß der Erfindung wird als Träger der wirksamen Substanz Zellenzement verwendet, denn es hat sich gezeigt, daß .ein Katalysator mit einem solchen Träger den, vorstehenden Anforderungen besonders gut entspricht.
  • Die Herstellung von.Zellenzement ist an sich bekannt und nicht Gegenstand der vorliegenden Erfindung. Grundsätzlich kann ein Zellenzement verwendet werden, bei denn zur Zellenbildung irgendeine Methode benutzt worden ist, beispielsweise also auch ein solcher, der durch Einpeitschen einer Emulsion von Luftblasen in den Zementmörtel gebildet worden ist. Besonders zweckmäßig aber ist die Verwendung eines Zellenzementes, dessen Gasblasen durch eine in der Kälte im Innern des Zementes während seiner Abbindung hervorgerufene chemische Reaktion, beispielsweise die Zersetzung von Carbonaten oder Dicarbonaten; Hydrazin oder Peroxyden, gebildet worden sind. Als wirksame Substanz im Innern des Zellenzementes wird vorzugsweise Nickel verwendet.
  • Als besonders zweckmäßig für die kätalytiische Erzeugung von Wasserstoffperoxyd unter abwechselnden Reduktions- und Oxydationsreaktionen von in einem Lösungsmittel gelösten Alkylanthrachinon hat sich die Verwendung eines Katalysators erwiesen., der aus einem hydraulisch abgebundenen zerkleinerten Gemisch aus Wasser, feuerfestem Tonerdezement, Wasserstoffperoxyd und Seife hergestellt ist und als wirksame Substanz Nuckel enthält. Der Gehalt an Tonerdezenient, und zwar solchem von. großer Reinheit, ist vorteilhaft, wenn der Katalysator im Verlauf seiner Aktivierung und seiner eventuellen Regenerierung Wärmebehandlungen unterzogen werden sohl. Die Verwendung vom Wasserstoffperoxyd bei der Herstellung des Zellenzementträgers liefert einen Katalysator von der gewünschten Porosität, ohne daß dem Katalysatorkörper schädliche Stoffe beigefügt sind.
  • Die Herstellung des Wassierstoffperoxyds mittels des Katalysators mit Zellenzement als Träger erfolgt zweckmäßig in der Weise, daß die Alkylanthrachin ox>r Lösung über die klassierten Katalysatorkörner umläuft, die in einem festliegenden Bett angeordnet sind. Vorzugsweisse wird der zuvor als klassiertes Pulver reduzierte Katalysator in. eine Lösung von Alkylanthrachimon in Suspensiron gebracht.
  • Der Katalysator kann durch -Reduktion mittels Wasserstoffes oder eines wasserstoffreichen Gases in dem Gerät selbst aktiviert werden, wo er benutzt werden soll. Bei Katalysatoren auf Nikelbasis vollzieht sich die Reduktion zwischen 250 und 600° C, aber die günstigste Temperatur liegt zwischen 400 und 500° C. Diese Temperatur sohl allmählich erreicht und zwei bis vier Stunden lang aufrechterhalten werden. Es entwickelt sich zunächst Wasserdampf, dann entweifchen die flüchtigen Zersetzungsprodukte des Metallsalzes. Die Abkühlung soll ebenfalls sehr progressiv sein und in, einem Wasserstoffstrom erfolgen.
  • Es ist zweckmäßig, ein geeignetes Verhältnis von im allgemeinen etwas kleiner arls 1 und eine Porosität entsprechend einer scheinbaren Dichte von 0,8 bis 1,1 vor der Reduktion aufrechtzuerhalten; man erhält so eine sehr beachtliche mechanische Widerstandsfähigkeit, die i211 allgemeinen nach der Reduktion zunimmt.
  • Die Reduktion ist nur von einer schwachen Kontraktion (4 bis 811/o) begleitet wenn man sie mit derjenigen von entsprechenden zu Pillen geformten Katalysatoren (16 bis 20°/o) vergleicht. Dies ist dwrch das Zementskelett bedingt, das nur wenig deformierbar ist. Wie oben erwähnt wurde, ergibt die Undurchlässigkeit in der Tiefe dieser Katalysatoren bei großer nutzbarer Oberfläche eine erhöhte Lebensdauer. Wenn andererseits ihre Aktivität merklich nachgelassen hat, lassen sie sich sehr leicht regenerieren, beispielsweise durch ein Verfahren mit folgenden Stufen: a) Extraktion der absorbierten organischen Produkte durch .ein geeignetes Lösungsmittel, z. B. Methanol, b) gegebenenfalls oxydierende Röstung zwecks Entfernun!g nicht flüchtiger Verunreinigungen, gefolgt von einer Ausspülung mit einem inerten Gas, c) Reaktivierung mit Wasserstoff unter denselben Bedingungen wie die ursprüngliche Aktivierung, d. h. vorzugsweise zwischen 400 und 500° C.
  • Es können mehrere aufeinanderfolgen.de Regenerierungen ahne merklichan Abfall an Aktivität bei diesen Katalysatoren vorgenommen werden. Vergleichsmessungen sind zwischen klassischen Katalysatoren (Nickel von Raney, Katalysatorpillen auf der Grundlage von Nickel, Palladium auf Kohle, Palladium auf aktwerter Tonerde usw.) und Katalysatoren ala:f Zellenzement vorgenommen worden. Alle diese Versuche sprechen zu Gunsten der letzteren Katalysatorgattung sowohl hinsichtlich der Aktiv itätsdauer wie hinsiichilich der Beziehung vom Preis des benutzten Katalysators zur Einheit erzeugten Wasserstoffperoxyds.
  • Es sind auch Vergleichsversuche bezüglich der Aktivität zwischen Katalysatoren verschiedener Porosität angestellt worden, die nach derselben Methode zubereitet waren, wobei lediglich die im Verlauf .der -Zementaufblähung .eingesetzten WasserstQffperoxydmengen verschieden waren. In dein Bereich, in welchem diese Katalysatoren von Interesse sind (Dichte vor der Reduktion von 0,7 biss 1,3), kann man in erster Annäherung annehmen, daß für ein gegebenes Katalysatorgewicht die Aktivität umgekehrt proportional zur Dichte des verwendeten Katalysaators ist. In den Grenzfällen, wo der Zement keinerlei Behandlung unterlegen hat, um ihn porös zu machen, haben Messungen gezeigt, daß für ein gegebenes Metallgewicht diese Katalysatoren von höherer Dichte als 2 sechs- bis ze hnmal weniger aktiv waren als die porösen Katalysatoren entsprechend einer Dichte von ungefähr 0,9. Ihr Aktivitätsabfall im Verlauf der Zeit und während aufeinanderfolgenden Behandlungen ist andererseits viel merklicher.
  • Die Katalysatoren gemäß der Erfindung können, sei ,es i.11 Fo,rm von Körnern oder Stücken, die als festes Bett angeordnet sind, sei, es in Pulverform oder als feine Körner, suspendiert in einem flüssigen Medium, Anwendung finden. Die Körner oder das Pulver sind vorzugsweise durch Siebung klassiert. Beispiel 1 Ein Katalysator wurde in folgender Weise hergestellt: 60 g Nickeloxyd Ni O wurden innig mit 100 g sehr reinem, feuerfestem Tonerdezement vermischt. Nach der Siebung, Vermahlung und nochmaliger Vermischung wurde das anfallende Pulver mit 73 cm3 destilliertem Wasser, 3 cm3 einer 5o/oigen Seifenlösung und 1,15 cm3 Wasserstoffperoxyd von 30% angemacht. Der Zement wurde in eine Form gegossen, wo .er langsam infolge der Wasserrstoffperoxydzersetzung sich aufblähte, bis er ein Volumen von 220.cm3 erreichte. Nach vollständiger Abbindung unter Wasser und Trocknung wird dieser Katalysator von guter mechanischer Festigkeit zu Körnern von 0,3 bis 0,5 cm3 zerstoßen. 100 cm3 dieser Körner entsprechend 43,1 g Katalysator mixt 9,86 g Nickel werden bei 460° C in einem Strom reinen Wasserstoffs reduziert. Es isst .eine Kontraktion von 6'% festzusteHen.
  • Nach der Abkühlung wird dieser Katalysator mit einer Lösung von 911/o 2-Äthylanthrachinon i.11 Heptylacetat getränkt. Unter diesien Bedingungen kann er Vom3 Wasserstoff in der Minute infolge der Bildung von 2-Äthylanthrachinhydron absorbieren, das schließli h zu 2-Äthvlanthraohinon und Wasserstoffperoxyd oxydierbar ist. Man stellt fest, daß 100 cm3 eines analogen, gekörnten Katalysators, der jedoch nicht dein Behandlung zwecks Porösmachen unterzogen worden ist und 16,2g Nickel enthält, im übrigen jedoch ganz ähnlich behandelt worden ist, nur eine Absorption von 1,3 cm3 Wasserstoff in der Minute mit derselben Lösung gestattet. Beispiel 2 Ein KatalvSatOS wird in derselben Weise wie im Beispiel 1 zubereitet, indem man 425 g desselben Zementes mit 276 g technischem Nickelcarbonat vermischt; zum Anrühren werden 370 cm3 Wasser und 10 cm-3 einer 5a/oi.gen Seifenlösung benutzt. Kurz vor der Verformung -,verden deT Paste 5 cms eines 300/aigen Wasserstoffperoxyden beigemischt. Nach der Sauerstoffentwicklung erihädt man einen Block von 1 dm3, den man nach der vollständigen Abbindung und Trocknung verschiedenen Behandlungen unterwirft.
  • a) Nach Reduktion mittels Wasserstoff bei 460° C werden 100 cm3 dieses zu. Körnern von 0,3 bis 0,5'om3 zerstoßenen Katalysators mit - insgesamt 6,3 g Nickel mit einer Lösung von 9'% 2-Äthylanthradhinon in Heptylacetat getränkt. Die Wass,ers.toffabsorption durch .diesen so getränkten Katalysator beträgt 1'8 cm3/Min. bei 20° C.
  • Nach wiederholten, zahlreichen ähnlichen Behandlungen und einer künstlielien Vergiftung durch Beschickung mit reinem Sauerstoff wird dieser Katalysator in Methanol gewaschen und einer reduzierenden Röstung bei 460° C in einem Wasserstoffstrom unterzogen. Er erhält fast seine ursprüngliche Aktivität zurück, und nach Tränkung mit ders:clben. Lösung wie im vorstehendem Absatz a) gestattet er eine Absorption von 16 cm3 Wasserstoff in der Minute.
  • 5 g desselben Katalysators werden pulverisiert, und die Körner werden ducrch Aussieben zwischen 0,1 und 0,15 mm klassiert. Nach Reduktion bei 460° C im Wasserstoffstrom wird dieses 0,7 g Nickel enthaltende Pulver im 50 cm3 einer 12%igen Lösung von 2-tert.-Butylanthrac'hinon in I-1.eptylaeetat in Gegenwart von Wasserstoff eingerührt. Die Gasabsorption beträgt 12 em3/Mi.n.
  • 20g -dieses Katalv sators werden pulverisiert und durch Siebung auf die vorstehenden Dimensionen klassiert. Dieses 2,8g Nickel enthaltende Pulver wird bei 460° C im Wasserstoffstrom reduziert und in 100 cm3 einer 10%igen Lösung von 2-Äthyianthrachinon in einer Mischung von Alkohol-Benzol suspendiert, wobei unter Alkohol ein Gemisch von sekundären aliphatischen Alkoholen mit gerader Kette zu verstehen ist, die 7 bis 11 C-Atome je Mol besitzen und zwischen etwa 190 und 240° C sieden. Unter diesen Bedingungen können im 5 Minuten bei 20° C 400 cm-3 Wasserstoff absorbiert werden.
  • 50 g desselben Katalysators in Pulverform mit 7 g Nickel werden in einer kontinuierlichen Vorrichtung eingesetzt, in der mit konstanter Leistung eine gleiche Lösung wie im vorstehenden umläuft. Der Versuch wird abgebrochen, wenn die Katalysatoraktivität auf die Hälfte ihres urspriingli.chen Wertes gefallen isst. Der Katalysator hat dann ungefähr 150 Stunden unter Erzeugung von 880g Wasserstoffperoxyd, berechnet als Produkt von 100%, gearbeitet. Die Verluste an Chinon und die Bildung von Nebenprodukten können vernachlässigt werden.
  • Dieser Katalysator wird in Methanol gewaschen, bei 450° C an der Luft geglüht, dann bei 460° C in Wasserstoff reduziert und kann dann noch 112 Stunden lang unter genau denselben Bedingungen arbeiten und gestattet die Bildung von 640 g 100%igen Wasserstoffperoxyds. Mehrere aufeinanderfo.lgende Regenerierungen sind möglich.
  • 50 g des Katalysators in einer der vorstehenden entsprechenden Pulverform werden in ähnlicher Weise wie in dem unter e) beschriebenen Versuch kontinuierlich ki einer Lösung von 6% 2-Äthylantihrachinon in Diisobutvl1eeton benutzt. Die Aktivität des Katalysators sinkt um die Hälfte ihres ursprünglidhen Wertes nach 200 Stunden Betrieb und gestattet die Herstellung von 1500 g 100%igen Wasserstoffperoxyds. Die Verluste an Chinon und die Bildung von Nebenprodukten sind zu vernachlässigen.
  • Derselbe Katalysator, gewaschen in Methanol und uninittelbär durch Wasserstoff ohne vorhergehende Oxydation reaktiviert, gestattet noch eine Darstellung von 1420g 100%igen Wasserstoffperoxyds innerhalb 100 Bztriebsstun:den unter gleichartigen Bedingungen. Mehrere anfei.nand:erfolgende Regenerierungen sind so durchführbar.
  • i) 110g desselben Katalysators in Körnern von 0,3 bis 0,5 cm3 werden in einen feststehenden Turm gebradht, in dem dieselbe Lösung wie im vorhergehenden Beispiel umläuft. Er kann dann 2700 Stunden wirken, bevor seihe Aktivität auf die Hälfte seines ursprünglichen Wertes fällt. Wä:lirend dieser Zeit gestattet er die Erzeugung von 20 kg einer 15'%i:gen Wasserstoffperoxydlösung, was urigef@.hr 3 kg Wasserstoffperoxyd von 1000/0, H@ O, entspricht. Mehrere entsprechende Regenerierungen wie in den vorstehenden Beispielen sind möglidh. Beispiel 3 Ein Katalysator wird In derselben Weise, jedoch mit einem völli- reinen Nickelcarbo:nat zubereitet. 100 cm3 dieses Katalysators, der zu Körnern von 0,3 bis 0,5 cm3 zerstoßen und unter denselben Bedingungen wie im Beispiel 2, a) mit einer Lösung von 9*% 2-Ätllylantlirachnnon in Heptylacetat henutzt wird, gestatten die Absorption von 2.0 cm3 Wasserstoff im der Minute bei 20° C. Nach Vergiftung und Regenerierung (s. Beispiel 2, b) steigt seine Aktivität praktisch wieder auf seinen ursprünglichen Wert.
  • Dieses Beispiel soll zeigen, daß die Verwendung gereinigter Produkte eine Erhahung der ursprünglichen Aktivität von Katalysato,ron dieser Art gestattet. Beispiel 4 Ein Katalysator wird, wie in den vorstehenden Beispielen angegeben, durch Zusatz von 49,6 g Nickelhydroxyd zu 100 g reinem Tonerdezement zubereitet. Die Aufblähung wird vorgenommen, indem man 60 crris Wasser, 3 cm3 einer 5%igen Seifenlösung und 1,1 cm3 30%4gen Wasserstoffperoxyds vor detr Verformung hinzufügt. Dieser Block wird zu Körnern von 0,3 bis 0,5 em3 zerstoßen, von denen 100 cms mit einem Nickelgehalt von 6,5 g in einem Wasserstoffstrom bei 460° C reduziert werden. Man beanerkt eine Züsammenzie 'hung von 8'°/0. Dieser Katalysator wird mit einer Lösung von 9% 2-Äthylanthrachinon im Heptylacetat getränkt und gestattet die Absorption von 17 cm3 Wasserstoff in der Minute bei 20° C.
  • Nach Erschöpfung und kiins;tlidh,e,r Vergiftung ähnlidh der im Beispiel 2 angegebenen gestattet eine Regenerierung dieses Katalysators durch Waschen mit Meihanod und Glühen in einem Wasserstoffstrom bei 460° C, nachdem er mit derselben Lösung, wie oben angegeben, getränkt worden ist, die Absorption von 16 cm3 Wasserstoff in der Minute. Es sind auch mehrere aufeinanderfolgende Regenerierungen möglich. Beispiel 5 Ein Katalysator wird in derselben Weise zubereitet, indem man 60 g Ni.ckeloxa.lat mit 100 g Tonerdezement vermischt. Die Aufblähung wird mit 60 em3 Wasser, 3 cm3 3%ige Seifenlösung und 1,14 cm3 30%igen Wasseerstoffperoxyd hervorgerufen. Man erhält so einen Zellenblock von 190 cm3.
  • 100 cn13 Körner enits:predheod denen des vorhergehenden Beispiels mit einem Nickelgehalt von 5,12 g werden in einem Wasserstoffstrom bei 460° C reduziert. Die Zusammenziehung beträgst 4%. Dieser Katalysator gestattet nach Tränkung mit einer Lösung von 911/o 2-Äthylanthrachinon in Heptylacetat eine Absorption von 10 cm3 Wasserstoff in der Minute bei 20° C.
  • Beispiel 6 8500g feuerfester Schnellbindezement mit hohem Tonerdegehalt, der z. B. eine annähernde Zusammensetzung entsprechend der Formel 2 Al, 03 - 3 Ca O hat und durch ein Sieb mit Maschen von 0,160 mm Öffnung geht, werden' trocken mit 5540 g gereinigtem Nickelcarbonat von ungefähr 46% Nickel vermischt. Dann setzt man allmählich und unter Rühren 5,5 1 Wasser enthaltend 4 g gelöster Seife und 120 cm3 Wasserstoffperoxyd von 35 Gewichtsprozent zu. Nach einigen Minuten Rühren wird die erhaltene Paste in eine rechteckige Form gegossen und an einem kühlen Platz dar Ruhe überlassen. Nach 24 Stunden entnimmt man der Form den erhaltenen Block, der 48 Stunden in kaltes Wasser eingetaucht und dann mehrere Tage an der Luft getrocknet wird.
  • Der Block wird dann zu Körnern von 3 bis 8 mm zerstoßen, und das Nickelcarbonat wird mittels eines wasserstoffreichen Gasstromes bei einer Temperatur von ungefähr 400 bis 500° C, z. B. im einem Ofen, zu Metall reduziert, von wo er nach Abkühlung unmittelbar in die Vorrichtung zur WasserstoffperoxydheT-stellung eingeführt werden kann; die Reduktion kann aber gewümehtenfalls auch in dieser Vorrichtung selbst erfolgen.
  • Dieser gekörnte Katalysator wird in eine Vorrichtung eingesetzt, die in der Hauptsache folgende Bestandteile aufweist: 1. Eine Reduktionskolonne, in welcher das 2-Äthylanthradhinon bei etwa der umgebenden Temperatur mittels eines Wasserstoffgasstromes reduziert wird, 2. eine Oxydationskolonne, in welcher das gebildete 2-Äthylanth:rahydrochinon durch einen Luftstrom unter Rückbildung des 2-Äthylan.thrachinons oxydiert wird, wobei sich gleicihzeitg Wasserstoffperoxyd bildet, 3. eine Kolonne, in welcher das gebildete Wasserstoffperoxyd durch Gegenstromwaschung mit einem Strom destillierten Wassers extrahiert wird und aus welcher die organische Lösung in die Reduktionskolonne zurüclcl"-ehrt.
  • Die Reduktionskolonne ist mit 110 g Katalysator (gewogen vor der Reduktion) beschickt, der ungefähr 17 g Nickel enthält. Man läßt darin mit einer Geschwindigkeit von 400 cm3 in der Stunde 1200 cms einer Flüssigkeit umlaufen, die aus Diisobutylketton mit darin gelösten 72 g 2-Äthylanthrachinon besteht. Unter diesen: Umständen kann der Betrieb der Vorri.chtung ohne Unterbrechung 2640 Stunden lang aufrechterhalten werden. Zu Beginn dieses Zeitraumes enthält die der Waschung unterzogene organische Lösung im Liter 4,92 g Wasserstoffperoxyd. In der 2640. Stunde ist dieser Geohalt auf 2,55 g gesunken. Die wäßrige Lösung des Wasserstoffperoxyds, die man durch Waschung der organischen Lösung gewinnt, enthält im Liter 242g Wasserstoffperoxyd zu Beginn des Betriebes und 125 am Schluß.- Die effektive Erzeugung an 1.00%igem Wasserstoffperoxyd beträgt 3530-g.
  • Nach 2640 Betriebsstunden hat sich die Menge des in. der Lösung vorhandenen 2-Äthylanthrachinons auf 11,2 g vermindert entsprechend einem Verbrauch von 3,2 g je kg erzeugten 1001/oigen. Wasserstoffperoxyds. Das in Lösung befindliche Produkt setzt sieh dann wie folgt zusammen: 2-Äthylanthrachinon ............. 72% 2-Äthyltetrahydroanthrachinon .... 16% Nicht reduzierbare Produkte . .. . 12% Das Lösungsmittel zeigt bei seiner Analyse keinerlei Veränderung seiner ursprünglichen Zusammensetzung. Insbesondere sind weder Peroxvde noch Reduktionsprodukte des Diisobutylketons vorhanden. Der Verbrauch an Diisobutylketon entspricht 10 g je kg erhaltenen 100%igen Wasserstoffperoxyds unter Berücksichtigung einer Rückgewinnung des Lösungsmittels, das in den abgezogenen Reinigungsflüssigkeiten des Wasserstoffs und der Luft enthalten ist, durch Kondensation. Beispiel 7 Der Katalysator wird wie im vorstehenden Beispiel zubereitet, jedoch zu Teilchen pulverisiert, deren Abmessungen zwischen 0,10 und 0,15 mm liegen. Der pulverförmige Katalysator wird in eine entsprechende Vorrichtung wie im vorangehenden Beispiel eingesetzt, jedoch statt in festen Betten in der Reduktionskolonne angeordnet zu werden, ist er in der Flüssigkeit suspendiert. Diese Flüssigkeit besteht aus 1250 cm3 Diisobutylketon mit einem Gehalt von 70 g 2-Äthylantilirachinon in Lösung und läuft mit einer Geschwindigkeit von 400 @cm3 in der Stunde um. Die eingesetzte Kata-lysatormenge beträgt 15 g (gewogen vor der Reduktion).
  • Zu Beginn des Betriebes enthält die der Waschung unterzogene, oxydierte, organische Lösung 0,475 g Wasserstoffperoxyd auf 100 cm3. Nach Ablauf von 555 Betriebsstunden hat sich dieser Gehalt auf 0,260 g je 100 cm3 gesenkt. Die gesamte. wirksame Erzeugung an Wasserstoffperoxyd betrug 762 g während dieser Betrilebsdauer, in deren Verlauf keinerlei Erneuerung des Katalysators stattfand. Die Lösung enthielt am Ende dieses Zeitraumes 80% 2-Äthylanthrachinon und 20% nicht reduzierbare Produkte. Es hat keinerlei Bildung von 2-Äthyl-tetrahydroanthra@chinon stattgef unden.

Claims (6)

  1. PATENTANSPRÜCHE: 1. Verfahren zur Herstellung von Wasserstoffperoxyd unter Benutzung abwechselnder Reduktions- und Oxydationsreaktionen eines in einem Lösungsmittel gelöstere A.lkylanthrachinons, bei dem die Reduktion. unter Einwirkung eines wasserstoffreichen Gases im. Gegenwart eines Katalysators erfolgt, dessen wirksame Substanz im Innern eines inerten Trägers verteilt ist, gekennzeichnet durch die Verwendung von Zellenzement als Träger der wirksamen Substanz.
  2. 2. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch dieVer-,vendung eignes Zellenzementes, dessen Zellen durch eine in der Kälte im Innern- des Zementes während seiner Abbindung hervorgerufene chemische Reaktion gebildet sind.
  3. 3. Verfahren nach Anspruch 1, gekennzeichnet durch die Verwendung von Nickel als wirksame Substanz im Innern des Zellenzementes.
  4. 4. Verfahren nach Anspruch 1 bis 3, gekennzeichnet durch die Verwendung eines Katalysatorträgers, der aus einem hydraulisch abgebundenen, zerkleinerten Gemisch aus Wasser, feuerfestem Tonerdezennent, Wasserstoffperoxyd und Seife hergestellt ist.
  5. 5. Verfahren nach Anspruch 1, 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daB die All@ylanthrachinonlösung über die klassierten. Katalysatorkörner umläuft, die in einem festliegenden Bett angeordnet sind.
  6. 6. Verfahren nasch AnspTUCh 1, 2 und 3, dadurch gekennzeichnet, daB der zuvor als klassiertes Pulver reduzierte Katalysator in einer Lösung von Alkylanthrachinon in Suspension gebraoht wird.
DEF18921A 1954-12-01 1955-11-25 Verfahren zur Herstellung von Wasserstoffperoxyd Pending DE1048880B (de)

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