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DD251469A3 - PROCESS FOR PREPARING PROTON-FREE DELASTED CHLOROFORM - Google Patents

PROCESS FOR PREPARING PROTON-FREE DELASTED CHLOROFORM Download PDF

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DD251469A3
DD251469A3 DD28298185A DD28298185A DD251469A3 DD 251469 A3 DD251469 A3 DD 251469A3 DD 28298185 A DD28298185 A DD 28298185A DD 28298185 A DD28298185 A DD 28298185A DD 251469 A3 DD251469 A3 DD 251469A3
Authority
DD
German Democratic Republic
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chloroform
proton
deuterated
free
spectroscopy
Prior art date
Application number
DD28298185A
Other languages
German (de)
Inventor
Horst Engelmann
Anneliese Dauert
Norbert Gafron
Guenter Moebius
Guenther Schaaf
Original Assignee
Berlin Chemie Veb
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Publication date
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  • Organic Low-Molecular-Weight Compounds And Preparation Thereof (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von protonenfreiem deuterierten Chloroform, das als Loesungsmittel den Reinheitsanforderungen der Fourier-Transformations-Kernresonanzspektroskopie (FT-NMR-Spektroskopie) entspricht. Der Gehalt an protonenhaltigen Verunreinigungen im erfindungsgemaess hergestellten Chloroform-D liegt bei max. 10 6%, so dass im FT-NMR-Loesungsmittelspektrum keine stoerenden Fremdsignale mehr erhalten werden. Das Verfahren beruht auf der hydrolytischen Spaltung von Chloral oder Trichloracetylchlorid mit deuterierter Natronlauge und der anschliessenden Reinigung des gewonnenen Chloroform-D mittels Schwefelsaeurewaesche und Rektifikation.The invention relates to a process for the preparation of proton-free deuterated chloroform, which corresponds to the purity requirements of Fourier transform nuclear magnetic resonance spectroscopy (FT-NMR spectroscopy) as a solvent. The content of proton-containing impurities in the chloroform-D prepared according to the invention is at max. 10 6%, so that no disturbing extraneous signals are obtained in the FT-NMR solvent spectrum. The method is based on the hydrolytic cleavage of chloral or trichloroacetyl chloride with deuterated sodium hydroxide solution and the subsequent purification of the chloroform-D obtained by means of sulfuric acid washing and rectification.

Description

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Zur Synthese von Chloroform-D sind seit langem zahlreiche Syntheseverfahren bekannt (A. Murray u. D.Williams: Organic Synthesis with Isotropes. New York: Interscience Publishers, 1958, S. 1488 bis 1490; DE-PS 1271100; DD-PS 154813). Alle diese Verfahren, die auf der hydrolytischen Spaltung entsprechender Chlorverbindungen oder auf dem basenkatalysierten Wasserstoffaustausch mit Deuteriumoxid beruhen, liefern jedoch keine sehr reinen Produkte. Sie enthalten wasserstoffhaltige Verunreinigungen, die in ihrer Konzentration zwar gering sind, (insgesamt S 0,05%) die aber beim Einsatz von Chloroform-D als Lösungsmittel in der seit 1966 bekannten und seit 1970 mit kommerziellen Geräten betriebenen FT-NMR-Spektroskopie im Spektrum bei hoher Akkumulation häufig stark störende intensive Fremdsignale hervorrufen. Durch das Auftreten von Störsignalen im Lösungsmittel-Spektrum ist eine Auswertung der FT-NMR-Spektren beim Arbeiten mit Substanzen, die in geringer Konzentration gelöst sind, praktisch unmöglich.For the synthesis of chloroform-D, numerous synthetic methods have long been known (A. Murray and D.Williams: Organic Synthesis with Isotropes, New York: Interscience Publishers, 1958, pp. 1488 to 1490, DE-PS 1271100, DD-PS 154813) ). However, all these processes, which are based on the hydrolytic cleavage of corresponding chlorine compounds or on the base-catalyzed hydrogen exchange with deuterium oxide, do not yield very pure products. They contain hydrogen-containing impurities, which are low in their concentration (total S 0.05%) but those in the use of chloroform-D as a solvent in since 1966 known and operated since 1970 with commercial equipment FT-NMR spectroscopy in the spectrum When high accumulation often cause strong disturbing intense extraneous signals. Due to the occurrence of interfering signals in the solvent spectrum, an evaluation of the FT-NMR spectra when working with substances that are dissolved in low concentration, virtually impossible.

In solchen Fällen ist bei der Spektrenauswertung stets mit Fehlinterpretationen zu rechnen. (H. Günther: NMR-Spektroskopie. Stuttgart: Georg Thieme Verlag, 1983, S. 62 bis 64). Verfahren zur Herstellung von Chloroform-D in der für diesen Einsatzzweck geforderten Qualität sind bisher nicht bekannt.In such cases, misinterpretations are always to be expected in the spectral evaluation. (Günther H.: NMR spectroscopy, Stuttgart: Georg Thieme Verlag, 1983, pp 62 to 64). Processes for the production of chloroform-D in the quality required for this application are not yet known.

Ziel der ErfindungObject of the invention

Es ist das Ziel der Erfindung, ein ökonomisch vorteilhaftes Produktionsverfahren zur Herstellung eines spezialreinendeuterierten Chloroforms zur Verfügung zu stellen, das den Qualitätsanforderungen für den Einsatz als Lösungsmittel in der FT-NMR-Spektroskopie genügt.It is the object of the invention to provide an economically advantageous production process for the preparation of a special clean-purified chloroform which meets the quality requirements for use as a solvent in FT-NMR spectroscopy.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die technische Aufgabe zugrunde, ein Synthese und Aufbereitung umfassendes Verfahren zu finden, nach dem Chloroform-D mit einem Isotopenanreicherungsgrad über 99% und einem Verunreinigungsgrad von maximal 10"6% protonenhaltiger Verbindungen hergestellt werden kann.The invention has for its technical object to find a synthesis and purification process comprising, protonic compounds can be prepared according to the chloroform-D with an isotopic enrichment level over 99% and an impurity level of not more than 10 "6%.

Die handelsüblichen, unmarkierten Chloroforme der besten Qualität weisen einen erheblich höheren VerunreinigungsgradThe commercial, unlabeled chloroforms of the best quality have a significantly higher degree of contamination

Da die Zusammensetzung der Verunreinigungen, vor allem in den geringen Mengen, weitgehend unbekannt ist, ist ein systematisches Vorgehen zur geforderten Absicherung an protonenhaltigen Verunreinigungen nicht möglich.Since the composition of the impurities, especially in the small amounts, is largely unknown, a systematic approach to the required protection against proton-containing impurities is not possible.

Zur Lösung der Aufgabe wurde von den über zehn durchaus gängigen Synthesewegen zum Chloroform-D das Chloralverfahren ausgewählt. In Abkehr von der bei diesem Verfahren prinzipiell geübten Verfahrensweisen wird das Chloral vordem Einsatz keiner Reinigungsdestillation unterzogen, da gefunden wurde, daß diese Reinigungsoperation eine zusätzliche und im weiteren Verfahren nicht mehr kompensierbare Quelle für protonenhaltige Verunreinigungen darstellt. Das Chloral wird mit 30%iger deuterierter Natronlauge oder Lösungen von Alkalicarbonat in Deuteriumoxid in an sich bekannter Weise zum Chloroform-D hydrolysiert:To solve this problem, the chloral process was chosen among the more than ten well-established synthetic routes to chloroform-D. As a departure from the procedures used in principle in this process, the chloral is not subjected to any cleaning distillation before use, since it has been found that this cleaning operation constitutes an additional source of proton-containing impurities which can no longer be compensated for in the further process. The chloral is hydrolyzed with 30% deuterated sodium hydroxide solution or solutions of alkali metal carbonate in deuterium oxide in a conventional manner to form chloroform-D:

CCI3-CHO + NaOD -» CDCI3 + HCOONa.CCI 3 -CHO + NaOD - »CDCI 3 + HCOONa.

Es wurde gefunden, daß aus undestilliertem Chloral oderTrichloracetylchlorid ein Chloroform-D herstellbar ist, das durch eine zweistufige Reinigung, bestehend aus Schwefelsäurewäsche und Rektifikation, jeweils unter den im folgenden beschriebenen Verfahrensbedingungen, zu einem Produkt der geforderten Qualität aufarbeitbar ist. Dabei war überraschend, daß bei der Behandlung des deuterierten Chloroforms mit konzentrierter Schwefelsäure im Verhältnis (2 bis 4) zu !,vorzugsweise 2,5:1, bei einer Temperatur von 20 bis 250C, keinesfalls darüber, über 2,5 bis 4,0 Stunden Behandlungszeit nicht der geringste Wasserstoffisotopenaustausch festgestellt werden konnte (massenspektrometrische Isotopenanalyse). Mit einem solchen Wasserstoffisotopenaustausch, der die Schwefelsäurewäsche als Reinigungsoperation ausgeschlossen hätte, mußte jedoch gerechnet werden; da das Chloroform als stark elektronegativ substituiertes Molekül hierfür bekannt ist. Folgerichtig ist diese Reinigungsmethode bisher auch nicht für deuteriertes Chloroform beschrieben worden.It has been found that chloroform-D can be prepared from undistilled chloral or trichloroacetyl chloride, which can be worked up to a product of the required quality by a two-stage purification consisting of sulfuric acid washing and rectification, in each case under the process conditions described below. It was surprising that in the treatment of the deuterated chloroform with concentrated sulfuric acid in the ratio (2 to 4) to!, Preferably 2.5: 1, at a temperature of 20 to 25 0 C, in any case above, about 2.5 to 4 , 0 hours treatment time not the slightest hydrogen isotope exchange could be detected (mass spectrometric isotope analysis). With such a hydrogen isotope exchange, which would have excluded the sulfuric acid wash as a cleaning operation, but had to be expected; since chloroform is known as a strongly electronegative substituted molecule for this purpose. Consequently, this method of purification has hitherto also not been described for deuterated chloroform.

Eine anschließende Rektifikation über 20 praktische Böden und bei einem Rücklaufverhältnis von rm3x = 100 ermöglichtes, die noch verbliebenen protonenhaltigen Verunreinigungen bis zu einer Kopftemperatur von tk = 42,00C als Vorlauf abzutrennen. Das nach diesem Verfahren gewonnene Chloroform-D zeigt im FT-NMR-Spektrum keine Fremdsignale mehr: Die protonenhaltigen Verunreinigungen sind auf einen Restgehalt von max. 10"6% abgesenkt. Die Isotopenreinheit liegt bei 99 Atom% D im Vergleich zu 99,8 Atom% der deuterierten Einsatzstoffe. Im Bedarfsfalle kann die Anreicherung des Deuteriums auf mind. 99,8 Atom% erhöht werden. Zu diesem Zweck wird im Anschluß an die Schwefelsäurebehandlung ein zusätzlicher Wasserstoffprotonenaustausch mit Deuteriumoxid entsprechend DD-WP 154813 durchgeführt.A subsequent rectification over 20 practical trays and at a reflux ratio of r m3x = 100 makes it possible to separate the remaining proton-containing impurities up to a head temperature of tk = 42.0 0 C as a forerun. The chloroform-D obtained by this method shows in the FT-NMR spectrum no extraneous signals: The proton-containing impurities are limited to a residual content of max. 10 "6% lowered. The isotopic purity is 99 atom% D compared to 99.8 atom% of deuterated starting materials. If necessary, the enrichment of deuterium can at least. 99.8 atomic% can be increased. For this purpose, in connection to the sulfuric acid treatment carried out an additional hydrogen proton exchange with deuterium oxide according to DD-WP 154813.

Anwendungsbeispieleapplications

1. Synthese von Chloroform-D1. Synthesis of chloroform-D

1.1. In einen 6-l-Dreihalsrundkolben mit Rührer, Tropftrichter und Rückflußkühler wurden 1,6130%igedeuterierte Natronlauge (Isotopenreinheit 99,8 Atom% D) vorgelegt. Alle Einzelteile der Apparatur wurden zuvor im Trockenschrank bei 150 bis 200 0C über 3 Stunden ausgeheizt. Über den Tropftrichter wurden 1,61 Chloral, undestilliert, unter Rühren in einem dünnen Strahl so zufließen gelassen, daß bei Kühlung mit Wasser die Reaktionstemperatur bei 20 0C lag. Anschließend wurde das Reaktionsgefäß 4 Stunden auf 60 0C erhitzt.1.1. In a 6-liter three-necked round bottom flask with stirrer, dropping funnel and reflux condenser 1.6130% igedeuterierte sodium hydroxide solution (isotope purity 99.8 atom% D) were submitted. All individual parts of the apparatus were previously baked in a drying oven at 150 to 200 0 C for 3 hours. About the dropping funnel, 1.61 chloral, undistilled, allowed to flow with stirring in a thin stream so that when cooled with water, the reaction temperature was 20 0 C. Subsequently, the reaction vessel was heated to 60 0 C for 4 hours.

Nach dem Erkalten wurde die Chloroformschicht abgetrennt. Das unumgesetzte Deuteriumoxid wurde aus der wäßrigen Schicht zurückgewonnen.After cooling, the chloroform layer was separated. The unreacted deuterium oxide was recovered from the aqueous layer.

Ausbeute: 1,6 kg Isotopenreinheit: 99 Atom% DYield: 1.6 kg Isotopic purity: 99 atom% D

1.2. In einem 6-l-Dreihalsrundkolben mit Rückflußkühler und 2 Tropftrichtern wurde ein gut getrocknetes Gemisch von 750 g Calciumcarbonat und 800 g Natriumcarbonat vorgelegt. Zur Entfernung von Feuchtigkeitsspuren wurde die Apparatur auf 0,65 kPa evakuiert und der Kolben im Ölbad auf 200 °C erhitzt. Nach Ablauf von 2 Stunden war die Trocknung beendet und die Apparaturwurde über eine Kühlfalle (flüssiger Stickstoff) allmählich belüftet. Sobald das Ölbad auf 1100C abgekühlt war, wurden 1 250 ml Deuteriumoxid (99,8 Atom% D) durch den Tropftrichter hinzugegeben. Über den 2. Tropftrichter wurden 2 400 g Trichloracetylchlorid so hinzugetropft, daß das entstehende Chloroform-D ständig abdestillierte. Es wurde in einer mit Trockeneis gekühlten Vorlage aufgefangen. Im Laufe von 4 Stunden wurde die Badtemperatur auf 160 0C erhöht.1.2. In a 6-liter 3-neck round bottom flask with reflux condenser and 2 dropping funnels, a well-dried mixture of 750 g of calcium carbonate and 800 g of sodium carbonate was placed. To remove traces of moisture, the apparatus was evacuated to 0.65 kPa and the flask was heated to 200 ° C. in an oil bath. After 2 hours, the drying was completed and the apparatus was gradually vented through a cold trap (liquid nitrogen). Once the oil bath had cooled to 110 ° C., 1 250 ml of deuterium oxide (99.8 atom% D) was added through the dropping funnel. About the 2nd dropping funnel 2 400 g of trichloroacetyl chloride were added dropwise so that the resulting chloroform-D distilled off constantly. It was collected in a dry ice cooled receiver. In the course of 4 hours, the bath temperature was increased to 160 0 C.

Nach Abschluß der Reaktion wurde das Rohprodukt mit Calciumchlorid getrocknet und nochmals destilliert. Ausbeute: 1,2kg Isotopenreinheit: 99,5 Atom% DAfter completion of the reaction, the crude product was dried with calcium chloride and distilled again. Yield: 1.2 kg Isotopic purity: 99.5 atom% D

2. Reinigungsoperationen 2.1 Schwefelsäurewäsche:2. Cleaning Operations 2.1 Sulfuric acid wash:

Dienach 1.1 und 1.2 gewonnenen Rohprodukte wurden mit konzentrierter Schwefelsäure im Verhältnis 2,5 zu 1 bei 20 0C über 4 Stunden intensiv gerührt. Die Chloroformschicht wurde abgetrennt und gewaschen.Ducts 1.1 and 1.2 obtained crude products were stirred vigorously with concentrated sulfuric acid in a ratio of 2.5 to 1 at 20 0 C for 4 hours. The chloroform layer was separated and washed.

2.2. Rektifikation:2.2. Rectification:

Das gewaschene Chloroform-D wurde fraktioniert destilliert. Unter Verwendung einer Glockenbodenkolonne mit 20 Böden und einem Rücklaufverhältnis von rmax= 100 wurde bis zu einer Kopftemperatur von 42,0 0C ein Vorlauf (ca. 10%) abgetrennt. Eine 2. Fraktion wurde bis 62,0 0C abgenommen, sodann der Hauptlauf bei 62,00C. Die 2. Fraktion wurde nochmals unter den gleichen Bedingungen destilliert.The washed chloroform-D was fractionally distilled. Using a bubble tray column with 20 trays and a reflux ratio of r max = 100, a flow (about 10%) was separated up to a top temperature of 42.0 0 C separated. A 2nd fraction was taken to 62.0 0 C, then the main run at 62.0 0 C. The 2nd fraction was distilled again under the same conditions.

Das gewonnene Produkt weist unter folgenden Meßbedingungen kein Fremdsignal auf:The product obtained has no external signal under the following measuring conditions:

NMR-Spektrometer WP 200 oder WM 250, Fa. Bruker AG, mindestens 64 scans.NMR spectrometer WP 200 or WM 250, Bruker AG, at least 64 scans.

Claims (1)

Verfahren zur Herstellung von protonenfreiem deuteriertem Chloroform durch Umsetzung von Chloral oderTrichloracetylchlorid in an sich bekannter Weise mit 30%iger deuterierter Natronlauge oder Lösungen von Alkalicarbonat in Deuteriumoxid, gekennzeichnet dadurch, daß das dabei erhaltene rohe Chloroform-D mit konzentrierter Schwefelsäure im Verhältnis 2 bis 4:1 bei einer Temperatur von 20 bis 25°C über einen Zeitraum von 2 bis 4 Stunden gewaschen und das so behandelte Produkt anschließend über eine Glockenbodenkolonne mit 20 Böden bei einem Rücklaufverhältnis von •"max = 100 fraktioniert destilliert wird.Process for the preparation of proton-free deuterated chloroform by reaction of chloral or trichloroacetyl chloride in a manner known per se with 30% deuterated sodium hydroxide solution or solutions of alkali metal carbonate in deuterium oxide, characterized in that the crude chloroform-D obtained with concentrated sulfuric acid in a ratio of 2 to 4: 1 is washed at a temperature of 20 to 25 ° C over a period of 2 to 4 hours and the product thus treated is then fractionally distilled via a bubble tray column with 20 plates at a reflux ratio of • "max = 100. Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention Chloroform-D besitzt als protonenfreies Lösungsmittel für die Spektroskopie sowie für organisch-chemische Synthesen deuterierter Verbindungen Bedeutung. Speziell für die Fourier-Transformations-Kernresonanzspektroskopie (FT-NMR-Spektroskopie) wird ein hochangereichertes Produkt mit einem extrem niedrigen Gehalt an protonenhaltigen Verunreinigungen gefordert.Chloroform-D is important as a proton-free solvent for spectroscopy as well as for organochemical syntheses of deuterated compounds. Specifically for Fourier transform nuclear magnetic resonance (FT-NMR) spectroscopy, a highly enriched product with an extremely low content of proton-containing impurities is required.
DD28298185A 1985-11-19 1985-11-19 PROCESS FOR PREPARING PROTON-FREE DELASTED CHLOROFORM DD251469A3 (en)

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* Cited by examiner, † Cited by third party
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CN109096044A (en) * 2018-08-20 2018-12-28 成都译山生物科技有限公司 A kind of preparation method of deuterated chloroform

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Legal Events

Date Code Title Description
IF04 In force in the year 2004

Expiry date: 20051120