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DD242603A1 - METHOD FOR THE COMPLEX RECOVERY OF INGREDIENTS FROM MINERALIZED DEEP WATERS - Google Patents

METHOD FOR THE COMPLEX RECOVERY OF INGREDIENTS FROM MINERALIZED DEEP WATERS Download PDF

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Publication number
DD242603A1
DD242603A1 DD28294185A DD28294185A DD242603A1 DD 242603 A1 DD242603 A1 DD 242603A1 DD 28294185 A DD28294185 A DD 28294185A DD 28294185 A DD28294185 A DD 28294185A DD 242603 A1 DD242603 A1 DD 242603A1
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
mineralized
ingredients
lithium
deep waters
density
Prior art date
Application number
DD28294185A
Other languages
German (de)
Inventor
Eberhard Nitschke
Horst Holldorf
Herbert Schuebel
Wolfgang Gartner
Bernd Pickut
Hartmut Assmann
Gerhard Priesemeister
Karl-Heinz Leidt
Gerhard Huenerbein
Klaus Heuer
Herfried Richter
Original Assignee
Gommern Erdoel Erdgas
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Gommern Erdoel Erdgas filed Critical Gommern Erdoel Erdgas
Priority to DD28294185A priority Critical patent/DD242603A1/en
Publication of DD242603A1 publication Critical patent/DD242603A1/en

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    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C01INORGANIC CHEMISTRY
    • C01FCOMPOUNDS OF THE METALS BERYLLIUM, MAGNESIUM, ALUMINIUM, CALCIUM, STRONTIUM, BARIUM, RADIUM, THORIUM, OR OF THE RARE-EARTH METALS
    • C01F11/00Compounds of calcium, strontium, or barium

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Life Sciences & Earth Sciences (AREA)
  • Geology (AREA)
  • Inorganic Chemistry (AREA)
  • Removal Of Specific Substances (AREA)

Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur komplexen Gewinnung von Inhaltsstoffen aus mineralisierten Tiefenwaessern, vorzugsweise Erdgasbegleitwaessern und geothermisch genutzten Tiefenwaessern, insbesondere zur Gewinnung von Lithium- und Strontiumverbindungen sowie Brom bei Sicherung der Nutzbarkeit der anfallenden Begleitkomponenten wie NaCl und CaCl2. Die Erfindung hat das Ziel, ein geschlossenes, oekonomisch und umweltfreundlich arbeitendes Verfahren zu schaffen, dass eine moeglichst autarke Fahrweise unter Nutzung vorhandener, nur territorial nutzbarer Energiereserven gewaehrleistet. Dies wird durch eine Kombination der Verfahrensschritte- Tiefenwasseraufbereitung-Aufkonzentration (Dichte 1 350...1 450 kg/m3), Abscheidung NaCl-Entbromung-Fluessig-Fluessig-Extraktion von LiCl-Eindampfung der abgereicherten Tiefenwaesser (Dichte 1 500...1 570 kg/m3)-Abscheidung SrCl2-Konzentrat aus der verbleibenden Salzschmelze-Herstellung von verkaufsfaehigem CaCl2erreicht, wobei durch diesen Ablauf die komplexe Gewinnung von Inhaltsstoffen als Endprodukte bzw. als Hilfs- und Einsatzstoffe im Gesamtverfahren gewaehrleistet ist.The invention relates to a process for the complex recovery of ingredients from mineralized Tiefenwaessern, preferably Erdgasbegleitwaessern and geothermally used Tiefenwaessern, in particular for the recovery of lithium and strontium compounds and bromine in securing the usability of the accruing accompanying components such as NaCl and CaCl2. The aim of the invention is to create a closed, economically and environmentally friendly process that ensures as far as possible a self-sufficient driving style using available, only territorially usable energy reserves. This is achieved by a combination of the process steps - deep water treatment concentration (density 1 350 ... 1 450 kg / m3), separation of NaCl-decomposition-liquid-liquid-extraction of LiCl-evaporation of the depleted deep water (density 1 500 ... 1 570 kg / m3) -Administration of SrCl2 concentrate from the remaining molten salt production of salable CaCl2 achieves, whereby this process ensures the complex extraction of ingredients as end products or as auxiliary and starting materials in the overall process.

Description

Hierzu 1 Seite ZeichnungFor this 1 page drawing

Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention

Die Erfindung betrifft ein geschlossenes Verfahren zur komplexen Gewinnung von volkswirtschaftlich interessierenden Inhaltsstoffen, insbesondere von Lithium- und Strontiumverbindungen sowie Brom, bei Sicherung der Nutzbarkeit der im Gewinnungsverfahren anfallenden Begleitkomponenten, wie z. B. NaCI und CaCI2, aus mineralisierten Tiefenwässern, wie z. B. Erdgasbegleitwässer und geothermisch-genutzte Tiefenwässer, die sich im reduzierenden Milieu befinden und außerdem suspendierte Feststoffe enthalten.The invention relates to a closed process for the complex recovery of economically interesting ingredients, in particular of lithium and strontium and bromine, in securing the usability of accumulating in the extraction process accompanying components, such as. As NaCl and CaCl 2 , from mineralized deep waters, such. B. Natural gas accompanying waters and geothermally-used deep waters, which are located in the reducing environment and also contain suspended solids.

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Mineralisierte Wässer werden international verstärkt als Rohstoffquellen genutzt, so unter anderem auch zur Gewinnung von Lithium- und Strontiumsalzen sowie von Brom.Mineralized waters are used increasingly internationally as sources of raw materials, including, inter alia, for the recovery of lithium and strontium salts and bromine.

Charakteristisch für die überwiegende Zahl der bekannten technischeri Lösungen ist die selektive Gewinnung nur eines Iphaltsstoffes. Typjsch dafür sind die Fällverfahren, wie sie aus Zeitschriften und der Patentliteratur grundsätzlich bekannt sindCharacteristic of the vast majority of the known technical solutions is the selective recovery of only one Iphaltsstoffes. Typjsch for the precipitation methods, as they are basically known from magazines and patent literature

(z. B. DDR WPC 01 D 2720997).(eg DDR WPC 01 D 2720997).

Weitere bekannte Verfahrensprinzipien, für die es in der DDR derzeitig keine technisch-ökonomischen Grundlagen gibt, sind:Other well-known principles of operation, for which there are currently no technical-economic foundations in the GDR, are:

— Verfahren der direkten flüssig-flüssig Extraktion- Process of direct liquid-liquid extraction

— Verfahren des direkten lonenaustausches.- Process of direct ion exchange.

Die komplexe Gewinnung von mehreren Inhaltsstoffen wird im allgemeinen mit Verfahren durchgeführt, die eine Aufkonzentrationsstufe beinhalten. Die bekannten Verfahren beziehen sich überwiegend auf mineralisierte Wasser mit einem geringen Calciumgehalt. Ein Beispiel hierfür ist der Trona-Prozeß der Fa. America Potash and ehem. Corp.The complex recovery of multiple ingredients is generally accomplished by methods involving a concentration step. The known methods mainly refer to mineralized water with a low calcium content. An example of this is the Trona process of the company America Potash and ehem. Corp.

Im DBP 1150055 (1959) der Fa. Gewerkschaft Elwerath, BRD wird ein Verfahren beschrieben, bei dem Lithiumchlorid und Borax aus einem mineralisierten Wasser gewonnen werden, das einen hohen Calciumgehalt besitzt. Nach einer fast vollständigen Entfernung des Natrium- und Kaliumchlorids und Borax mit bekannten Verfahren (Auskristallisation, Extraktion, Ionenaustausch, Fällung).In the DBP 1150055 (1959) of the company union Elwerath, Germany, a method is described in which lithium chloride and borax are obtained from a mineralized water, which has a high calcium content. After almost complete removal of the sodium and potassium chloride and borax by known methods (crystallization, extraction, ion exchange, precipitation).

Die Gewinnung von einzelnen Inhaltsstoffen aus vorbehandelten und aufkonzentrierten mineralisierten Wässern spezieller Konditionen ist bekannt.The extraction of individual ingredients from pretreated and concentrated mineralized waters of special conditions is known.

Die Heißentbromung von magnesiumchloridhaltigen Solen ist im DDRWP 219166 dargestellt. Eine Voraussetzung für die ökonomische Anwendung dieses Verfahrens ist das Vorhandensein einer Ausgangslösung mit einer Dichte um 1400 kg/m3.The Heißentbromung of magnesium chloride-containing sols is shown in DDRWP 219166. A prerequisite for the economic application of this method is the presence of a starting solution having a density around 1400 kg / m 3 .

Die Extraktion von Lithiumverbindungen aus Konzentraten (p ~ 1400kg/m3), die auch Calciumsalze enthalten, behandeln die US Patente 3307922 und 3793433. Als Extraktionsmittel werden Alkohole (C3 bis C5) oder Ketone (C5 bis C8) vorgeschlagen.The extraction of lithium compounds from concentrates (p ~ 1400 kg / m 3 ), which also contain calcium salts, treat US Pat. Nos. 3,379,922 and 3,793,433. Alcohols (C 3 to C 5 ) or ketones (C 5 to C 8 ) are proposed as extractants.

Das US Patent 3239318 beschreibt ein Verfahren zur ausschließlichen Gewinnung von Strontium aus Solen durch Eindampfung, Reinigung und Auskristallisation des Strontiums als Chlorid.US Pat. No. 3,239,318 describes a process for the exclusive recovery of strontium from sols by evaporation, purification and crystallization of strontium as chloride.

Weiterhin ist das Verfahren zur Aufbereitung, d. h. Abtrennung der Schwermetalle und mechanischen Verunreinigungen aus mineralisierten Tiefenwässern nach DDR WP CO2F 2733702 bekannt. Die bekannten Verfahren bzw. Erfindungsbeschreibungen beinhalten entweder nur Teilprozesse, um aus mineralisierten tiefenwässern und Solen Inhaltsstoffe zu gewinnen oder es wird nur die gezielte Gewinnung eines Inhaltsstoffes realisiert.Furthermore, the method of processing, d. H. Separation of heavy metals and mechanical impurities from mineralized deep waters according to DDR WP CO2F 2733702 known. The known methods or descriptions of the invention either contain only partial processes in order to extract ingredients from mineralized deep waters and brines, or only the targeted recovery of an ingredient is realized.

In der DDR ist die selektive Gewinnung eines Inhaltsstoffes durch Fällung, beispielsweise einer Lithiumverbindung aus mineralisierten Tiefenwässern, nicht möglich, ohne erhebliche wirtschaftliche Nachteile in Kauf nehmen zu müssen, d. h. die Fällverfahren arbeiten nicht kostendeckend. Die Ursachen dafür liegen im wesentlichen im Hilfs- und Einsatzstoffverbrauch sowie im hohen Ausrüstungs- und Bauumfang für eine großtechnische Anlage. Für den im Fall beispielsweise der selektiven Gewinnung von Strontiumverbindungen erforderlichen Verfahrensschritt Aufkonzentration steht in der DDR keine billige ' Energie, z. B. Sonnenenergie zur Verfügung, so daß auch hierzu kein wirtschaftlich arbeitendes Verfahren bekannt ist. Bei den bekannten Aufbereitungs- und Aufkonzentrationsverfahren fallen zwangsläufig Produkte an, die entweder die Umwelt stark belasten, wie z. B. NaCI- und CaCI2-Halden, oder große Kosten für die Rücklösung und Verpressung in Untertage-Deponien verursachen. Außerdem sind die Kosten für Hilfs- und Einsatzstofftransporte sowie für die Investition und das Betreiben von Anlagen mit gängigen Energieträgern wie Braunkohle und Elektroenergie ökonomisch nicht vertretbar.In the GDR, the selective recovery of an ingredient by precipitation, such as a lithium compound from mineralized deep waters, not possible to have to accept without significant economic disadvantages, ie the precipitation methods do not cover costs. The reasons for this are essentially in the use of auxiliary materials and consumables as well as in the high equipment and construction scope for a large-scale plant. For example, in the case of the selective recovery of strontium compounds required process step concentration is in the GDR no cheap 'energy, z. As solar energy available, so that no economically working method is known for this purpose. In the known treatment and Aufkonzentrationsverfahren fall inevitably on products that either pollute the environment, such. NaCI and CaCl 2 halides, or cause large costs for re-dissolution and compression in underground landfills. In addition, the costs of transporting auxiliary and raw materials as well as the investment and operation of plants with common energy sources such as lignite and electric energy are not economically justifiable.

Ziel der Erfindung Object of the invention

Die Erfindung hat das Ziel, ein Verfahren zur komplexen Gewinnung von Inhaltsstoffen, vorzugsweise von Lithium- und Strontiumverbindungen sowie Brom, aus mineralisierten Tiefenwässern zu schaffen, das eine umweltfreundliche und ökonomische Nutzung aller anfallenden Begleitkomponenten, vorzugsweise NaCI und CaCI2, und eine möglichst autarke, von großen Hilfs- und Einsatzstofftransporten unabhängige Fahrweise unter Nutzung vorhandener, nur territorial nutzbarer Energiereserven gwährleistet.The invention aims to provide a process for the complex recovery of ingredients, preferably of lithium and strontium compounds and bromine from mineralized deep waters, the environmentally friendly and economical use of all accruing accompanying components, preferably NaCl and CaCl 2 , and a self-sufficient as possible, independent use of large supplies of auxiliary materials and supplies, using existing, only territorially usable energy reserves.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Der Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, die bekannten Verfahren zur Gewinnung von Inhaltsstoffen aus calciumarmen mineralisierten Solen und Tiefenwässern, die eine selektive Abtrennung einer oder nur weniger Komponenten bei Anfall von Abprodukten beinhalten, so zu verändern, daß bei geeigneter Kombination der Verfahren eine komplexe Gewinnung von Inhaltsstoffen, vorzugsweise Lithium- und Strontiumverbindungen sowie Brom, aus calciumreichen mineralisierten Tiefenwässern bei gleichzeitiger Nutzung der Anfall- und Endprodukte, sowie deren teilweiser Rückführung als Hilfs- oder Einsatzstoffe in den Prozeß unter Nutzung billiger Energieträger gewährleistet ist.The invention has for its object to modify the known methods for the extraction of ingredients from calcium-poor mineralized brines and deep waters, which include a selective separation of one or only a few components in the onset of waste, so that with a suitable combination of the methods, a complex extraction of Ingredients, preferably lithium and strontium compounds and bromine, from calcium-rich mineralized deep waters with simultaneous use of the seizure and end products, as well as their partial repatriation is guaranteed as auxiliaries or starting materials in the process using cheap energy sources.

Das erfindungsgemäße Verfahren ist in der Figur schematisch dargestellt und besteht gegenüber denrbekannten Stand der Technik aus einer Kombination folgender HauptverfahrensschritteThe inventive method is shown schematically in the figure and consists of the known prior art from a combination of the following main steps

— Aufbereitung der mineralisierten Tiefenwässecli) . - preparation of the mineralized Tiefenwässecli).

— Eindampfung der mineralisierten Tiefenwässer (3) bis zu einer für die Br-und LiCI-Gewinnung günstigen Dichte unter praktisch quantitativer Abscheidung des NaCI-lnhaltes- Evaporation of the mineralized deep waters (3) up to a favorable for Br and LiCl extraction density with virtually quantitative deposition of NaCl content

— Entbromung (4)- Entbromung (4)

— Extraktion des Lithiums (5) mit organischen Lösungsmitteln, vorzugsweise C3... C6-Alkanole (IV)- Extraction of the lithium (5) with organic solvents, preferably C 3 ... C 6 -alkanols (IV)

— Eindampfung der an LiCI abgereicherten mineralisierten Tiefenwässer bis zu einer Dichte von ρ = 1 500... 1570 kg/m3 (6)- Evaporation of LiCI depleted mineralized deep waters up to a density of ρ = 1 500 ... 1570 kg / m 3 (6)

— Abscheidung eines SrC^-Konzentrates aus der verbleibenden Salzschmelze (7)- Separation of a SrC ^ -concentrate from the remaining molten salt (7)

— Herstellung von verkaufsfähigem CaCI2 (8)- manufacture of salable CaCI 2 (8)

Die mineralisierten Tiefenwässer fallen vorzugsweise bei der Förderung von Erdgas an und werden so dem Verfahren ohne zusätzlichen Aufwand zur bestehenden Erdgasförderung zugeführt. Für die dem Verfahren zugeführten Mengen an mineralisierten Tiefenwässern entfällt die kostenaufwendige Verpressung in den Förderhorizont. Die mineralisierten Tiefenwässer werden nach einem speziellen Verfahren (1) (WP CO2F-2733702) von Feststoffen und Schwermetallen befreit. Erfindungsgemäß erfolgt die dafür notwendige Anhebung des pH-Wertes mit Hilfe eines Teiles der Natronlauge (IX), die in der Chlor-Alkali-Elektrolyse (11) hergestellt wird. Nach der Entwässerung (9) werden die Schwermetallhydroxide (Vl) einer Nutzung zugeführt. Um bei der Eindampfung (3) keine Ausfällung von Erdalkalihydroxiden zuzulassen, wird erfindungsgemäß in (2) mit einem Teil der in (11) hergestellten Salzsäure (VIII) das aufbereitete mineralisierte Tiefenwasser auf pH = 7...8 rückgesäuert. Die anschließende Eindampfung (3) der mineralisierten Tiefenwässer bis zu einer für die Br-und LiCI-Gewinnung günstigen Dichte von ρ = 1350... 1450 kg/m3 erfolgt mit Dampf, der erfindungsgemäß in einer mit niederkalorigen Eigenerdgasen aus druckschwachen Sonden (II) betriebenen Wärme-Kraft-Kopplungsanlage (10) erzeugt wird. Das in (3) ausgesalzte NaCI wird abgetrennt und erforderlichenfalls gewaschen. Erfindungsgemäß wird das so erzeugte NaCI ohne die sonst üblichen Aufbereitungsverfahren der Chlor-Alkali-Elektrolyse (11) zugeführt. Ein Teil der für (11) notwendigen Elektroenergie wird erfindungsgemäß zu 20%-30% über (10) abgedeckt. Die verbleibenden 70°/cr-80% Elektroenergie werden dem Netz entnommen. Als verkaufsfähige Produkte liefert (11) H2 (VII), HCI (VIII) NaOH (IX) und Cl2 (X). Das an NaCI abgereicherte, eingedampfte mineralisierte Tiefenwasser wird zur Gewinnung von Br2 (Xl) der Entbromung (4) zugeführt. Das dafür erforderliche Chlorgas ist erfindungsgemäß ein Teil des Cl2 (X), das in (11 !gewonnen wird. Das verbleibende mineralisierte Tiefenwasser wird zur extraktiven Abtrennung von LiCL mit einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise C3...6-AIkanole (IV) versetzt. Nach erfolgter Reextraktion (12) zur Lösungsmittelrückgewinnung wird die LiCI-Lösung erfindungsgemäß unter Verwendung von in (11) hergestellter NaOH gereinigt (13). Die anschließende Umsalzung des LiCI erfolgt in Abhängigkeit von der gewünschten Lithiumverbindung (XlI) mit einem entsprechenden Salz, vorzugsweise Na2CO3.The mineralized deep waters preferably accumulate in the production of natural gas and are thus fed to the process without additional effort to the existing natural gas production. For the amounts of mineralized deep water supplied to the process, the costly pressing into the production horizon is eliminated. The mineralized deep waters are freed of solids and heavy metals by a special procedure (1) (WP CO2F-2733702). According to the invention, the necessary increase in the pH is carried out with the aid of a portion of the sodium hydroxide (IX), which is produced in the chlor-alkali electrolysis (11). After dewatering (9), the heavy metal hydroxides (VI) are put to use. In order to prevent precipitation of alkaline earth metal hydroxides in the evaporation (3), the treated mineralized deep water is re-acidified to pH = 7 to 8 in (2) with a portion of the hydrochloric acid (VIII) prepared in (11). The subsequent evaporation (3) of the mineralized deep waters up to a favorable for the Br and LiCl extraction density of ρ = 1350 ... 1450 kg / m 3 is carried out with steam according to the invention in a niederkalorigen inherent gases from low-pressure probes (II ) operated combined heat and power plant (10) is generated. The salted out NaCI in (3) is separated and, if necessary, washed. According to the invention, the NaCl produced in this way is supplied to the chlor-alkali electrolysis (11) without the usual treatment processes. Part of the electric energy necessary for (11) is covered according to the invention by 20% -30% over (10). The remaining 70 ° / cr-80% electric power is taken from the grid. As salable products, (11) provides H 2 (VII), HCl (VIII) NaOH (IX), and Cl 2 (X). The concentrated NaCl-depleted, mineralized deep water is fed to Br 2 (XI) for debromination (4) to produce Br 2 . According to the invention, the chlorine gas required for this purpose is a part of the Cl 2 (X) which is obtained in (11) The remaining mineralized deep water is used for the extractive removal of LiCl with an organic solvent, preferably C 3 to 6 -alkanols (IV). After reextraction (12) for solvent recovery, the LiCl solution is purified according to the invention using NaOH prepared in (11) (13), followed by re-salting of the LiCl with a corresponding salt, depending on the desired lithium compound (XI). preferably Na 2 CO 3 .

Das Raffinat der Extraktion (5) wird erfindungsgemäß mit Eigenerdgas (II) auf eine Dichte von ρ = 1500... 1570 kg/m3 eingedampft (6). In (14) wird die Salzschmelze auf eine Temperatur von T > 3O0C gekühlt. Das dabei ausfallende SrCI2 wird abgetrennt und in Abhängigkeit von der zu gewinnenden Strontiumverbindung (XIlI) mit einem entsprechenden Salz, vorzugsweise Na2CO3, umgesalzt (15).The raffinate of the extraction (5) is evaporated according to the invention with intrinsic natural gas (II) to a density of ρ = 1500 ... 1570 kg / m 3 (6). In (14), the molten salt is cooled to a temperature of T> 3O 0 C. The precipitated SrCl 2 is separated off and, depending on the strontium compound (XIII) to be recovered, resalted with an appropriate salt, preferably Na 2 CO 3 (15).

Zur Herstellung eins verkaufsfähigen CaC^-Produktes (XIV), vorzugsweise Prills, wird die verbleibende CaC^-Schmelze einem entsprechenden Verfahren (8), vorzugsweise einer Wirbelschichtverdampfung, zugeführt.To produce a salable CaC ^ product (XIV), preferably prills, the remaining CaC ^ melt is fed to a corresponding process (8), preferably a fluidized bed evaporation.

Das Verfahren hebt sich gegenüber anderen erfindungsgemäß dadurch ab, daß aus den mineralisierten Tiefenwässern die Inhaltsstoffe komplex gewonnen werden, daß das Verfahren abproduktfrei läuft, sich zum Teil selbst mit Einsatzstoffen versorgt (VIII, IX, X) und daß die für das Verfahren notwendige Wärmeenergie aus nicht verkaufsfähigem, niederkalorigem Eigenerdgas druckschwacher Sonden gewonnen wird.The method stands out over other according to the invention by the fact that the ingredients are obtained complex from the mineralized deep waters, that the process runs free of waste, supplied itself partly with feedstocks (VIII, IX, X) and that the necessary for the process heat energy from unsellable, low calorific natural gas low pressure probes is recovered.

Ausführungsbeispielembodiment

Mineralisiertes Tiefenwasser, Dichte 1098 kg/m3, das als Erdgasbegleitwasser anfällt, mitMineralized deep water, density 1098 kg / m 3 , which is obtained as natural gas accompanying water, with

0,158 g/l Li+ . ' ,0.158 g / l Li + . ',

24,2g/l Na+ 24.2g / l Na +

4,3g/IK+ 4,3g / IK +

0,24g/l Mg++ 22,2 g/l Ca++ 0.24 g / l Mg ++ 22.2 g / l Ca ++

OJg/ISr++ 92,2 g/l CPOJg / ISr ++ 92.2 g / l CP

0,27 g/l Br"0.27 g / l Br "

und geringen Anteilen an suspendierten Ton- und Fe (OH)3-lnhalten sowie Schwermetallionen, wie Fe, Mn, Hg, Pb, Zn, Cu, Cd wurde zur Abtrennung dieser Verunreinigungen mit Karbidkalkhydrat oder Natronlauge auf pH 9,5 eingestellt. Nach Luftoxidation und Abtrennen der Fällungsprodukte wurde das klare Filtrat zur Aufkonzentrierung eingedampft, bis zu einer Dichte von 1430kg/m3. Das dabei zu 89% auskristallisierende Natriumchlorid beinhaltet nach Filtration und Waschung mit gesättigter NaCI-Lösung folgende Verunreinigungen:and small amounts of suspended clay and Fe (OH) 3 contents and heavy metal ions, such as Fe, Mn, Hg, Pb, Zn, Cu, Cd was adjusted to pH 9.5 with carbide lime or caustic soda to separate these impurities. After air oxidation and separation of the precipitates, the clear filtrate was evaporated to concentration to a density of 1430 kg / m 3 . The 89% crystallizing out sodium chloride after filtration and washing with saturated NaCl solution contains the following impurities:

<0,008Ma.-% Li <0,002 Ma.-% Mg <0,07Ma.-%Ca <0,08Ma.-%Sr<0.008Ma% Li <0.002M% Mg <0.07Ma% Ca <0.08Ma% Sr

Im Resultat der Eindampfung wird eine Lösung erhalten, die folgende Zusammensetzung hat:As a result of the evaporation, a solution is obtained which has the following composition:

1,46g/ILi+ " 1.46g / ILi + "

2,7g/l Na+. " ·2.7g / l Na + . "·

26,8g/IK+ -26.8g / IK + -

2,2g/IMg++ 168,0g/ICa++ 2.2g / IMg ++ 168.0g / ICa ++

6,2g/ISr++ 404,2g/lCP6.2g / ISr ++ 404.2g / lCP

6,9g/IBr"6.9g / IBr "

Zur Gewinnung des Li+ Inhaltes wurde die Lösung einer Extraktion mit Isobutanol im Volumenverhältnis 1:2 unterzogen. Die sich anschließende schrittweise Reextraktion mit Wasser wird so geführt, daß eine wesentliche Verbesserung des Verhältnisses Ca:Li eintritt.To obtain the Li + content, the solution was subjected to extraction with isobutanol in a volume ratio of 1: 2. The subsequent stepwise reextraction with water is conducted so that a substantial improvement in the ratio Ca: Li occurs.

( —d. Ausgangslösung 115, —— nach der Reextraktion < 20). Der Reextrakt wird zur Gewinnung von Lithiumcarbonat einer(- - d., Starting solution 115, - after re-extraction < 20). The ree extract is used to obtain lithium carbonate

Feinreinigung zugeführt, bei der durch fraktionierte Fällung die Erdalkalikarbonate entfernt werden. Durch weitere Zugabe von beispielsweise Soda wird bei Temperaturen > 500C Lithiumcarbonat mit einer Ausbeute von >80% und >98%iger Reinheit gewonnen. .Fine cleaning supplied, are removed by fractional precipitation of the alkaline earth metal carbonates. By further addition of, for example, soda is obtained at temperatures> 50 0 C lithium carbonate with a yield of> 80% and> 98% purity. ,

Die nach der Lithiumchloridextraktion vorhandene Lösung wurde mit Salzsäure angesäuert (pH 3) und bei 1000C durch Einleiten von Chlor, das Brom freigesetzt und durch Kondensation gewonnen.'The solution present after lithium chloride extraction was acidified with hydrochloric acid (pH 3) and released at 100 ° C. by passing in chlorine, and the bromine was liberated by condensation.

Die verbleibende Lösung hat einen Bromrestgehalt von 0,3 g/l. Sie wurde weiter eingedampft bisauf eine Dichte von 1550 kg/m3 (1250C). Die Lösung besitzt nunmehr eine Zusammensetzung vonThe remaining solution has a residual bromine content of 0.3 g / l. It was further evaporated bisauf a density of 1550 kg / m 3 (125 0 C). The solution now has a composition of

0,19g/l Li+ 0.19 g / l Li +

6,9g/INa+ ·6.9g / INa + ·

56,4g/IK+ 56.4g / IK +

1,3g/IMg++ 270,0 g/l Ca++ 20,0g/l Sr++ 1.3g / IMg ++ 270.0g / l Ca ++ 20.0g / l Sr ++

Durch unter Rühren erfolgende Abkühlung bis auf Temperaturen von 32-400C fallen Kristalle aus, die scharf abgesaugt wurden.By cooling with stirring to temperatures of 32-40 0 C precipitated crystals, which were sharply extracted.

Das Kristallisat hattefolgende Zusammensetzung:The crystals had the following composition:

2,4Ma.-%Na 10,3Ma.-%K 0,004 Ma.-% Li 0,03Ma.-%Mg 11,0Ma.-%Ca 10,2Ma.-%Sr2.4Ma% Na 10.3Ma% K 0.004 Ma% Li 0.03Ma% Mg 11.0Ma% Ca 10.2Ma% Sr

Die Kristalle wurden zur Reinigung bei 400C in Testbenzin suspendiert und anschließend abfiltriert. Dabei wurde ein Kristallisat erhalten, das weitgehend calciumfrei(< 1,5 Ma.-%) ist und dei^Feinre[nigjjng_bzw:_der Strontiumcarbonatbildung durch Umsatz mit Soda zugeführt werden kann. Die Ausbeute an Sr liegt in Bezug auf die vorkonzentrierte Lösung bej 50-55%.The crystals were suspended for cleaning at 40 0 C in mineral spirits and filtered to the end chließ. In this case, a crystallizate was obtained, which is largely free of calcium (<1.5 Ma .-%) and the ^ Feinre nigjjng_bzw : _der Strontiumcarbonatbildung by Umsat z can be supplied with soda. The yield of Sr is 50-55% with respect to the preconcentrated solution bej.

Claims (3)

Erfindungsanspruch:Invention claim: 1. Verfahren zur komplexen Gewinnung von Inhaltsstoffen, insbesondere Lithium- und Strontiumverbindungen sowie Brom aus mineralisierten Tiefenwässern, vorzugsweise Erdgasbegleitwässern und geothermal genutzten Tiefenwässern, gekennzeichnet dadurch, daß durch Kombination der Verfahrensschritte Tiefenwässeraufbereitung, Aufkonzentration bis zu einer Dichte von 1350kg/m3 bis 1450kg/m3, vorzugsweise bei 1400kg/m3 (1000C), Abtrennung des auskristallisierten Natriumchlorids, weitere Aufkonzentration bis zu einer Dichte von 1 500 bis 1 570 kg/m3 (100°C), Zwischenprodukte erzeugt werden, aus denen als Endprodukte Brom durch Heißentbromung, Lithiumverbindungen durch Extraktion mit einem organischen Lösungsmittel, vorzugsweise C3... C6-Alkanole, und Strontiumverbindungen durch Kühlungskristallisation gewonnen werden.1. A process for the complex recovery of ingredients, in particular lithium and strontium compounds and bromine from mineralized deep waters, preferably natural gas accompanying waters and geothermal deep waters, characterized in that by combining the process steps deepwater treatment, concentration up to a density of 1350kg / m 3 to 1450kg / m 3 , preferably at 1400kg / m 3 (100 0 C), separation of the crystallized sodium chloride, further concentration to a density of 1 500 to 1 570 kg / m 3 (100 ° C), intermediates are produced from which as end products Bromine by Heißentbromung, lithium compounds by extraction with an organic solvent, preferably C 3 ... C6 alkanols, and strontium compounds are obtained by cooling crystallization. 2. Verfahren zur komplexen Gewinnung von Inhaltsstoffen aus mineralisierten Tiefenwässern nach Anspruch 1, gekennzeichnet dadurch,2. A process for the complex recovery of ingredients from mineralized deep waters according to claim 1, characterized by • daß bei derTiefenwässeraufbereitung die suspendierten Feststoffe und die den weiteren Verfahrensablauf störenden gelösten Schwermetalle und Schadstoffe durch Schaffung eines oxydierenden alkalischen Milieus mittels Flockung, Sedimentation und Feinfiltration abgetrennt werden,During deep water treatment, the suspended solids and the dissolved heavy metals and pollutants which disturb the further course of the process are separated by flocculation, sedimentation and fine filtration by creating an oxidizing alkaline medium, daß die darauf folgende Aufkonzentration durch Eindampfung der Tiefenwässer erfolgt,  that the subsequent concentration takes place by evaporation of the deep waters, • daß das anfallende Natriumchlorid durch ein geeignetes Trennverfahren, vorzugsweise Zentrifugieren, so abgetrennt wird, das es ohne weitere Aufbereitung einer Nutzung, vorzugsweise einer Chlor-Alkali-Elektrolyse-Anlage, zugeführt werden kann,That the accumulating sodium chloride is separated by a suitable separation process, preferably centrifuging, so that it can be supplied to a use, preferably a chlor-alkali electrolysis plant, without further treatment, • daß die so erhaltene Mutterlauge durch Chloreintrag heiß entbromt wird und anschließend Lithiumchlorid extrahiert wird, das danach zu einer verkaufsfähigen Lithiumverbindung umgesetzt wird,• that the mother liquor thus obtained is hot entbromt by chlorine entry and then extracted lithium chloride, which is then converted to a salable lithium compound, daß die lithiumabgereicherte Mutterlauge weiter eingedampft und daraus durch Abkühlungskristallisation Strontiumchlorid gewonnen wird, das danach ebenfalls zu einer verkaufsfähigen Strontiumverbindung umgesetzt wird,  that the lithium-depleted mother liquor is further evaporated and strontium chloride is obtained therefrom by cooling crystallization, which is then likewise converted into a salable strontium compound, daß die verbleibende Calciumchloridlösung zu einem verkaufsfähigen Produkt, vorzugsweise CaCI2-PrUIs wasserfrei, aufgearbeitet wird. ' . . that the remaining calcium chloride solution to a salable product, preferably CaCl 2 -PrUIs anhydrous, worked up. '. , 3. Verfahren zur komplexen Gewinnung von Inhaltsstoffen aus mineralisierten Tiefenwässern nach Ansprüchen 1 und 2, gekennzeichnet dadurch, daß für die Aufkonzentrationsprozesse Eigenerdgase aus druckschwachen Sonden verwendet werden, daß dabei Teile des Energiegehaltes des Erdgases mittels Wärme-Kraft-Kopplung in Elektroenergie zur teilweisen Sicherung des Energiebedarfs der Elektrolyseanlage umgewandelt werden, und daß Teile der Endprodukte des Verfahrens, vorzugsweise Chlor, Natronlauge und Salzsäure, zur Selbstversorgung wieder in das Verfahren zurückgeführt werden.3. A process for the complex recovery of ingredients from mineralized deep waters according to claims 1 and 2, characterized in that are used for the Aufkonzentrationsprozesse intrinsic gases from low-pressure probes, while parts of the energy content of natural gas by means of heat-power coupling in electrical energy for the partial securing of Energy requirements of the electrolysis plant are converted, and that parts of the end products of the process, preferably chlorine, caustic soda and hydrochloric acid, are recycled back to the process for self-supply.
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* Cited by examiner, † Cited by third party
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WO2008100737A3 (en) * 2007-02-16 2008-11-20 Albemarle Corp Processes for conjointly producing bromine and calcium chloride
WO2008100736A3 (en) * 2007-02-16 2008-11-27 Albemarle Corp Processes for conjointly producing bromine and calcium chloride
WO2008100731A3 (en) * 2007-02-16 2008-11-27 Albemarle Corp Processes for conjointly producing bromine, calcium chloride, and chlorine

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