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DD238976A1 - PROCESS FOR THE PRODUCTION OF DIORGANOSILYL (VINEGAR ACID ESTERS) - Google Patents

PROCESS FOR THE PRODUCTION OF DIORGANOSILYL (VINEGAR ACID ESTERS) Download PDF

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DD238976A1
DD238976A1 DD27808185A DD27808185A DD238976A1 DD 238976 A1 DD238976 A1 DD 238976A1 DD 27808185 A DD27808185 A DD 27808185A DD 27808185 A DD27808185 A DD 27808185A DD 238976 A1 DD238976 A1 DD 238976A1
Authority
DD
German Democratic Republic
Prior art keywords
acid esters
acetic acid
diorganosilyl
preparation
alkyl
Prior art date
Application number
DD27808185A
Other languages
German (de)
Inventor
Alfred Tzschach
Wolfram Uhlig
Ulf Thust
Manfred Klepel
Original Assignee
Univ Halle Wittenberg
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Filing date
Publication date
Application filed by Univ Halle Wittenberg filed Critical Univ Halle Wittenberg
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Publication of DD238976A1 publication Critical patent/DD238976A1/en

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Abstract

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Diorganosilyldi(essigsaeureestern). Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung dieser Substanzen zu entwickeln, das keine aufwendigen Technologien und umstaendliche Reaktionsfuehrungen voraussetzt. Das Verfahren zur Herstellung der Diorganosilyldi(essigsaeureester) der allgemeinen Formelfuer R2 Me, Et, Pr R3 Alkyl, SiMe3 sowie fuer R2 H,Cl,Br R3 i-Pr, i-Bu, SiMe3 bedeutet, ist gekennzeichnet dadurch, dass Bis(trifluormethansulfonsaeure)diorganosilylester mit Essigsaeureestern unter Zusatz eines tertiaeren Amins in einem inerten Loesungsmittel umgesetzt werden.The invention relates to a process for the preparation of Diorganosilyldi (acetic acid esters). The aim of the invention is to develop a process for the preparation of these substances, which does not require complex technologies and laborious reaction procedures. The process for preparing the diorganosilyl di (acetic acid esters) of the general formula for R2 Me, Et, Pr R3 alkyl, SiMe3 and for R2 H, Cl, Br R3 i-Pr, i-Bu, SiMe3, is characterized in that bis (trifluoromethanesulfonic acid ) Diorganosilylester be reacted with acetic acid esters with the addition of a tertiary amine in an inert solvent.

Description

Charakteristik der bekannten technischen LösungenCharacteristic of the known technical solutions

Diorganosilyldi(essigsäuren) und ihre Derivate sind bisher nicht beschrieben. Bekannt sind lediglich Triorganosilylessigsäureester, die durch Umsetzung von metallierten Essigsäureestern mitTriorganohalogensilanen (R. J. Fessenden und J. S. Fessenden, J. Org. Chem. 32,3535 (1967); J. R. Gold, L. H. Sommer und F. C. Whitemore, J. Amer. Chem. Soc. 70,2874 (1948)) beziehungsweise durch Umsetzung von Essigsäureestern mitTriflaten (H. Emde und G. Simchen, Synthesis 1977,867) entstehen.Diorganosilyldi (acetic acids) and their derivatives have not previously been described. Known are only triorganosilylacetic acid esters prepared by reacting metallated acetic acid esters with triorganohalosilanes (RJ Fessenden and JS Fessenden, J. Org. Chem. 32, 3535 (1967); JR Gold, LH Sommer and Whitemore, J. Amer. Chem , 2874 (1948)) or by reaction of acetic acid esters with triflates (H. Emde and G. Simchen, Synthesis 1977,867).

Ziel der ErfindungObject of the invention

Ziel der Erfindung ist es, ein Verfahren zur Herstellung von Diorganosilyli(essigsäureestern) zu entwickeln, das keine aufwendigen Technologien und umständliche Reaktionsführungen voraussetzt.The aim of the invention is to develop a process for the preparation of Diorganosilyli (acetic acid esters), which does not require complex technologies and cumbersome reactions.

Darlegung des Wesens der ErfindungExplanation of the essence of the invention

Die technische Aufgabe der Erfindung ist es, ein Verfahren zu entwickeln, das es erlaubt, ausgehend von einfach zugänglichen Verbindungen die Diorganosilyldi(essigsäureester) in glatter Reaktion zu gewinnen.The technical object of the invention is to develop a process which makes it possible, starting from readily available compounds, to obtain the diorganosilyldi (acetic acid esters) in a smooth reaction.

Es wurde gefunden, daß Bis(trifluormethansulfonsäure)diorganosilylester mit Essigsäureestern unter Zusatz eines tertiären Amins gemäß Gl. (1) zu Ketenacetalen reagieren. Die Reaktion wird bei 0°C in einem inerten Lösungsmittel, vorzugsweise Ether, durchgeführt.It has been found that bis (trifluoromethanesulfonic acid) diorganosilyl ester with acetic acid esters with the addition of a tertiary amine according to Eq. (1) react to ketene acetals. The reaction is carried out at 0 ° C in an inert solvent, preferably ether.

1 2 3 °°C RjSiCOSO2CF3)2 + 2 R-CH2-COOR-5 + 2 NEt31 2 3 °° C RjSiCOSO 2 CF 3 ) 2 + 2 R-CH 2 -COOR- 5 + 2 NEt 3

R2Si(O-C=CHR2J2 + 2 (Et3NH)+(OSO2CF3)" OR3 R 2 Si (OC = CHR 2 J 2 + 2 (Et 3 NH) + (OSO 2 CF 3 ) "OR 3

In Abhängigkeit von den Substituenten R2 und R3 lagern sich die Ketenacetale gemäß Gl. (2) in die Diorganosilyldi(essigsäureester) um.Depending on the substituents R 2 and R 3 , the ketene acetals store according to Eq. (2) into the diorganosilyl di (acetic acid esters).

R* Si(O-C=CHR2)- > RoSi(CH-COOR3 )o (2)R * Si (OC = CHR 2 ) - > RoSi (CH-COOR 3 ) o (2)

OR"5 ROR " 5 R

R1= Alkyl, ArylR 1 = alkyl, aryl

R2= Me, Et, Pr R3= Alkyl, SiMe3 R2= H, Cl, Br R3= ±-Pr, i-Bu, SiMe3 R 2 = Me, Et, Pr R 3 = alkyl, SiMe 3 R 2 = H, Cl, Br R 3 = ± -Pr, i-Bu, SiMe 3

Ist R2 ein Substituent mit +I-Effekt, so kann R3 ein beliebiger Alkylrest sein. Besitzt R2 hingegen einen -I-Effekt, so wird ein vollständiger Verlauf der Umlagerung nur erreicht, wenn R3 ein sterisch anspruchsvoller Substituent ist. Sind R2 oder R3 aromatische Reste, so wird keine Umlagerung beobachtet. Die Substituenten R1 besitzen keinen Einfluß auf die Umlagerung. Die gemäß Gl. (2) erhaltenen Ester sind hellgelbe Flüssigkeiten, die sich mit Ausnahme des Dimethylsilyldi(essigsäureisopropylesters) bei der Vakuumdestillation zersetzen. Aus NMR-Untersuchungen wurde eine Reinheit der Verbindungen von über 90% ermittelt.If R 2 is a substituent with + I effect, then R 3 may be any alkyl radical. On the other hand, if R 2 possesses an -I effect, a complete course of the rearrangement is achieved only if R 3 is a sterically demanding substituent. If R 2 or R 3 are aromatic radicals, no rearrangement is observed. The substituents R 1 have no influence on the rearrangement. The according to Eq. (2) esters obtained are pale yellow liquids which decompose with the exception of Dimethylsilyldi (isopropyl acetate) in the vacuum distillation. From NMR investigations, a purity of the compounds of more than 90% was determined.

Ausführungsbeispieleembodiments

Imfolgenden soll die Erfindung anhand von Beispielen näher erläutert werden:In the following the invention will be explained in more detail by means of examples:

Beispiel 1example 1

Dimethylsilyldi(essigsäure-isopropylester):Dimethylsilyldi (acetic acid isopropyl ester):

In einem Dreihalskolben mit Tropftrichter, Rührer und Rückflußkühler legt man unter Stickstoffatmosphäre 4,1 g (0,04 mol) Essigsäure-isopropylesterin 50 ml absolutem Ether vor. Bei 00C tropft man eine Mischung aus 7,8 g (0,022 mol) Me2Si(OSO2CF3)2, 4,4g (0,044 mol) NEt3 und 100 ml absolutem Ether zu. Anschließend wird auf Raumtemperatur erwärmt und vier Stunden gerührt. Das Ammoniumsalz der Trifluormethansulfonsäure setzt sich als rotbraunes Öl ab und wird abgetrennt. Man destilliert den Ether ab und fraktioniert im Vakuum.4.1 g (0.04 mol) of isopropyl acetate in 50 ml of absolute ether are placed in a three-necked flask with dropping funnel, stirrer and reflux condenser under a nitrogen atmosphere. At 0 ° C., a mixture of 7.8 g (0.022 mol) of Me 2 Si (OSO 2 CF 3 ) 2 , 4.4 g (0.044 mol) of NEt 3 and 100 ml of absolute ether is added dropwise. It is then warmed to room temperature and stirred for four hours. The ammonium salt of trifluoromethanesulfonic acid precipitates as a red-brown oil and is separated off. The ether is distilled off and fractionated in vacuo.

Kp: 76-78°C/10-2 Torr Ausbeute: 61 %Bp: 76-78 ° C / 10- 2 Torr Yield: 61%

Beispiel 2Example 2

Phenylmethylsilyldi(propionsäuremethylester):Phenylmethylsilyldi (propionate):

In einer wie unter 1. beschriebenen Apparatur werden 3,5 g (0,04 mol) Propionsäuremethylester in 50 ml Ether vorgelegt. Bei 00C tropft man ein Gemisch aus 9,2g (0,022 mol) PhMeSi(OSO2CF3I2,4,5g (0,044 mol) NEt3 und 100 ml Ether zu. Anschließend wird 2 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Nach Abtrennung des Ammoniumsalzes wird der Ether abdestilliert, die flüchtigen Bestandteile werden im Vakuum entfernt. Der Ester wird als hellgelbes Öl erhalten.In an apparatus as described under 1. 3.5 g (0.04 mol) of propionic acid methyl ester in 50 ml of ether. At 0 0 C is added dropwise to a mixture of 9.2 g (0.022 mol) PhMeSi (OSO 2 CF 3 I 2, 4.5 g (0.044 mol) NEt 3 and 100 ml of ether. The mixture is then stirred for 2 hours at room temperature. After separation of the ammonium salt, the ether is distilled off, the volatiles are removed in vacuo and the ester is obtained as a light yellow oil.

Ausbeute: 84%Yield: 84%

Beispiel 3Example 3

DimethylsilyldKchloressigsäuretrimethylsilylester):DimethylsilyldKchloressigsäuretrimethylsilylester):

6,7g (0,04 mol) Chloressigsäuretrimethylsilylester werden in 50ml Ether vorgelegt. Bei 0°C wird ein Gemisch aus 7,8g (0,022 mol) Me2Si(OSO2CF3I2,4,5g (0,044 mol) NEt3 und 100 ml Ether zugetropft. Anschließend wird 24 Stunden bei Raumtemperatur gerührt. Das Ammoniumsalz wird abgetrennt, der Ether abdestilliert. Die flüchtigen Bestandteile werden im Vakuum entfernt. Der Silylester wird als hellgelbes Öl erhalten.6.7 g (0.04 mol) of trimethylsilyl chloroacetate are placed in 50 ml of ether. At 0 ° C., a mixture of 7.8 g (0.022 mol) of Me 2 Si (OSO 2 CF 3 I 2 , 4.5 g (0.044 mol) of NEt 3 and 100 ml of ether is added dropwise, followed by stirring at room temperature for 24 hours Ammonium salt is separated, the ether is distilled off, the volatiles are removed in vacuo, and the silyl ester is obtained as a light yellow oil.

Ausbeute: 83%Yield: 83%

Claims (1)

Erfindungsanspruch:Invention claim: Verfahren zur Herstellung von Diorganosilyldi(essigsäureestern) der allgemeinen Formel R2Si(CHR2-COOR3)2, in der R1 = Alkyl, Aryl sein kann und für R2 = Me, Et, Pr, R3 = Alkyl, SiMe3 sowie für R2 = H, Cl, Br R3 = i-Pr, i-Bu, SiMe3 bedeutet, gekennzeichnet dadurch, daß Bis(trifluormethansulfonsäure)diorganosilylester mit Essigsäureestern unter Zusatz eines tertiären Amins in einem inerten Lösungsmittel, vorzugsweise Ether, umgesetzt werden.A process for the preparation of Diorganosilyldi (acetic acid esters) of the general formula R2Si (CHR 2 -COOR 3 ) 2 , in which R 1 = alkyl, aryl and for R 2 = Me, Et, Pr, R 3 = alkyl, SiMe 3 and R 2 = H, Cl, Br R 3 = i-Pr, i-Bu, SiMe 3 , characterized in that bis (trifluoromethanesulfonic acid) diorganosilyl ester with acetic acid esters with the addition of a tertiary amine in an inert solvent, preferably ether, are reacted , Anwendungsgebiet der ErfindungField of application of the invention Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von Diorganosilyldi(essigsäureestern), die als Zwischenprodukte in der chemischen Synthese von Interesse sind.The invention relates to a process for the preparation of Diorganosilyldi (acetic acid esters), which are of interest as intermediates in the chemical synthesis.
DD27808185A 1985-07-01 1985-07-01 PROCESS FOR THE PRODUCTION OF DIORGANOSILYL (VINEGAR ACID ESTERS) DD238976A1 (en)

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Cited By (2)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
EP0395434A3 (en) * 1989-04-28 1991-08-07 Shin-Etsu Chemical Co., Ltd. Organosilicon compound
WO2010120973A1 (en) * 2009-04-17 2010-10-21 Dow Global Technologies Inc. Procatalyst composition with silyl glutarate and method

Cited By (3)

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