[go: up one dir, main page]

CZ2001141A3 - Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje - Google Patents

Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje Download PDF

Info

Publication number
CZ2001141A3
CZ2001141A3 CZ2001141A CZ2001141A CZ2001141A3 CZ 2001141 A3 CZ2001141 A3 CZ 2001141A3 CZ 2001141 A CZ2001141 A CZ 2001141A CZ 2001141 A CZ2001141 A CZ 2001141A CZ 2001141 A3 CZ2001141 A3 CZ 2001141A3
Authority
CZ
Czechia
Prior art keywords
formula
compound
acid
group
compounds
Prior art date
Application number
CZ2001141A
Other languages
English (en)
Inventor
Guenter Hoelzemann
Simon Goodman
Horst Kessler
Christoph Gibson
Joerg Simon Schmitt
Original Assignee
Merck Patent Gmbh
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Merck Patent Gmbh filed Critical Merck Patent Gmbh
Priority to CZ2001141A priority Critical patent/CZ2001141A3/cs
Publication of CZ2001141A3 publication Critical patent/CZ2001141A3/cs

Links

Landscapes

  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)

Abstract

Derivát diacylhydrazinu obecného vzorce I, kde jednotlivé symboly mají specifický význam ajeho soli a solváty jakožto inhibitor integrinu je vhodný pro výrobu farmaceutických prostředků k ošetřování a profylaxi nemocí jako jsou thrombosa, srdeční infarkt, koronární onemocněni srdce, arteriosklerosa, nádorová onemocnění, osteoporosa, záněty a infekce a patologické procesy probíhající a šířící se angiogenezí.

Description

Oblast techniky
Vynález se týká derivátů diacylhydrazinu jakožto íntegrinového inhibitoru, způsobu jeho přípravy, jeho použití a farmaceutických prostředků, které ho obsahují.
Vynález se týká derivátů diacylhydrazinu obecného vzorce I
kde znamená
X skupinu H2N-C(=NH)-, H2N-CC=NH)-NH-, A-CC=NH)-NH, Het1 nebo Het1-NH-, skupinu
-<CH2)n-.-(CH2)
-<CH2)o- ,
R3
-(CH2)s-CH(R4)-{CH2)t-nebo-(CH2)P-Het2-(CH2)q-,
Z skupinu -CCH2 )i--R5 ,
R1 , R2 vždy na sobě nezávisle atom vodíku nebo skupinu A,
R3 atom vodíku, fluoru, chloru, bromu skupinu A, OA nebo
0CF3 ,
R4 nesubstituovanou nebo atomem fluoru, chloru, bromu, skupinou A, OA nebo OCF3 substituovanou fenylovou skupinu,
R5 skupinu COOH, COOA, CONH2, SO3H, PO3 H2 nebo tetrazolylovou skupinu,
Het1 jednokruhovou nebo dvoukruhovou heterocyklickou skupinu s 1 až 4 atomy dusíku nesubstituovanou nebo substituovanou jednou nebo dvěma skupinami NH2,
Het2 pětičlennou nebo šestičlennou heterocyklickou aromatickou skupinu s 1 až 4 atomy dusíku a/nebo síry nesubstituovanou nebo substituovanou jednou nebo dvěma skupinami ze souboru zahrnujícího atom fluoru, chloru, bromu, skupinu A, OA a OCF3 ,
A alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku, n 0, 1, 2, 3,4, 5, 6, 7 nebo 8, m, o, p, q, r, s, t vždy na sobě nezávisle O, 1, 2, 3, 4 nebo 5 a a jejich solí a solvátťiDosavadní stav techniky
Podobné sloučeniny jsou částečně známy například z amerického patentového spisu číslo US 5 741796Ukolem vynálezu je vyvinout nové sloučeniny s hodnotnými vlastnostmi, které by se zvláště hodily pro výrobu léčiv.
Podstata vynálezu
Podstatou vynálezu je shora charakterizovaný derivát di-acylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor.
S překvapením se zjistilo, že sloučeniny obecného vzorce I a jejich soli mají při dobré snášenlivosti velmi hodnotné farmakologické vlastnosti. Především působí jako inhibitory integrinu, přičemž především inhibují vzájemné působení αν-, 03- nebo 0& — integrinových receptorů s ligandy, například vazbu fibrinogenu na 03-integrlnový receptor. Obzvláštní účinnost vykazují sloučeniny obecného vzorce I v případě integrinů αν0ι , ccv03 , oív0Ď, «iit»03 jakož také av06 a <2 v 08 - Zjistilo se, že jsou obzvláště mocnými selektivními inhibitory vitronektlnového receptoru av03 .
Toto působení lze doložit například způsobem, který popsal J. V. Smith a kol. (J. Biol. Chem. 265, str. 12267 až 12271, 1990).
P.C. Brooks, R.A. Clark a D.A. Cheresh (Science 264, str. 569 až 571, 1994) uvádějí, že vývoj angiogeneze závisí na vzájemném působení vaskulárních integrinů a extracelulárních matricových proteinů.
Možnost. použití inhibice tohoto vzájemného působení a tím navození apoptosy (programované umírání buněk) angiogenních vaskulárních buněk působením cyklického peptidu popsal P.C. Brooks, A-M. Montgomery, M. Rosenfeld, R.A- Reisfeld, T.-Hu, G. Klier a D.A. Cheresh (Cell 79, str. 1157 až 1164, 1994).
Sloučeniny obecného vzorce I, které blokují interakci integrinových receptorů a ligandů, jako fibrinogen k fibrinogenovému receptoru (glykoprotein Ilb/IIIa), zabraňují jakožto GPIIb/IIIa antagonisty, rozšiřování nádorových buněk metastá-
zováním- Je to doloženo následujícím pozorováním.
Sloučeniny obecného vzorce I mohou brzdit vázání metaloproteináz na integriny a tak bránit buňkám využívat enzymatickou aktivitu proteinázy. Příkladem je možnost brzdícího působení vazby MMP-2- (matrice-metalo-proteináza-2-) na vitronektinový receptor ccv03 , prostřednictvím cyklo-RGD-peptidu (P.C. Brooks a kol., Cell 85, Str- 683 až 693, 1996}K rozšiřování nádorových buněk z lokalizovaného nádoru do vaskulárního systému dochází vytvářením mikroaregátů (mikrothrombů} jako následek vzájemného působení nádorových buněk a krevních destiček. Nádorové buňky jsou odstíněny ochranou v mikroagregátu a nejsou od buněk imunitního systému rozpoznány.
Mikroagregáty se mohou usazovat na stěnách cév, tím usnadňují další penetraci nádorových buněk do tkáně. Jelikož je vytváření mikrotrombů zprostředkováváno vázáním fibrinogenu na fibrinogenové receptory na aktivovaných krevních destičkách, mohou být GPIIa/IIIb antagonisty považovány za účinné inhibitory metastáz.
Sloučeniny obecného vzorce I se mohou používat jakožto účinná léčiva v humánní a veterinární medicíně zvláště k profylaxi a/nebo k ošetřování nemocí krevního oběhu, thrombosy, infarktu myokardu, arteriosklerosy, zánětů, apoplexie, angíny pektoris, nádorových onemocnění, osteolytických nemocí, jako je zvláště osteoporosa, patologicky angiogenních nemocí, jako jsou například záněty, oftalmologických onemocnění, diabetické retinopathie, rohovkové degenerace, krátkozrakosti, okulární histoplasmosy, reumatické arthritidy, osteoarthritidy, rhubeotického glaukomu, vředovité kolitis, Crohnovy nemoci, atherosklerosy, lupenky, angiogenesy a restenosy po angioplastii, rozptýlené sklerosy, virových infekcí, bakteriálních infekcí, plísňových infekcí, akutního selhání ledvin a při podAsp
Aza-Gly
BOC
CBz nebo DCC1
DCM
DIPEA
DMF póre procesů hojení ran a při podpoře léčivých procesů.
Sloučeniny obecného vzorce I se mohou používat jakožto antimikrobiálně působící látky při operacích, při kterých se používá biologického materiálu, implantátů, katheteru nebo srdečních stimulátorů. Přitom tyto sloučeniny působí antiseptický. Účinnost antimikrobiální aktivity se může doložit způsobem, který popsal P. Valentin-Weigund a kol. (Infection and Immunity, str. 2851 až 2855, 1988).
Jelikož sloučeniny obecného vzorce I představují inhibitory vazby fibrinogenu a tím llgandy receptorů fibrinogenu na krevní destičky, jsou použitelné jako diagnostika k detekci a k lokalizaci thrombů ve vaskulárním systému in vivo, pokud jsou například substituovány radioaktivním nebo UV detektovate1ným zbytkem.
Sloučeniny obecného vzorce I jakožto inhibitory vazby fibrinogenu se mohou také používat jako účinné pomocné prostředky ke studiu metabolismu krevních destiček při různých aktivačních stadiích nebo v intracelulárních signálních mechanismech receptorů fibrinogenu. Zjistitelná jednotka zabudovatelného značení například isotopového značení 3H dovoluje po vázání na receptor zkoumat uvedené mechanismyUváděné zkratky mají následující význam: acetyl asparagová kyselina H2N-NH-C00H terč.-butoxykarbony1 Z benzyloxykarbonyl d i cyk1ohexy1karbod i i m i d dichlormethan di isopropylethylamin d i methy1formam i d
EDC1 N-ethyl-N,N -(dimethylaminopropy1jkarbodiimid
Et ethyl
Fmoc 9-f1uorenylmethoxykarbony1 gly glycin
HATU □-(7-azabenzotriazol-1-y1)-K,N,Ν' ,N'-tetramethy1uroniumhexaf1uorfosfát
HOBt 1-hydroxybenzotriazol
NOMSu N-hydroxysukeinimid
Me methyl
MBHA 4-methylbenzhydrylamin
Mtr 4-methoxy-2,3,6-trimethylfeny1sulfony1
NMP N-methylpyrrolidon
OBzl benzylester
OtBu terč.-buty1ester
Oct oktanoyl
OEt ethylester
OMe methylester
Pbf 2,2,4.6,7-pent.amethy ldlhydrobenzof uran-5-sulf ony 1
POA fenoxyacetyl
Sal salicyloyl
TBTU □-(ΙΗ-benzotriazol-l-yl)-N,N,N',N’-tetramethy1-uroniumtetrafluorborát
TFA trifluoroctová kyselina
Trt trityl (tri fenylmethyl)
Sloučeniny obecného vzorce I mají alespoň jedno chirální centrum a mohou být proto v několika stereoizomerních formách. Vynález zahrnuje všechny tyto formy (například D- a L-formy) a jejich směsi (například DL-formy).
Sloučeniny podle vynálezu zahrnují také tak zvané prodrogové deriváty, to znamená například alkylovými nebo acylovými skupinami, cukry nebo olígopeptidy obměněné sloučeniny obecného vzorce I, které se v organismu rychle štěpí na účinné sloučeniny podle vynálezu. Do této skupiny patří také biologicky odbouratelné polymerní deriváty sloučenin podle vynálezu popsané v literatuře (například Int. J. Pharm. 115, str. 61 až 67, 1995).
Solváty se míní adiční sloučeniny sloučenin obecného vzorce I s inertními rozpouštědly. Solváty se míní například monohydrát a dihydrát nebo adiční sloučeniny s alkoholy, například s methanolem nebo s ethanolem.
Zpflsob přípravy sloučenin obecného vzorce I, kde jednotlivé symboly mají shora uvedený význam, nebo jejich solí spočívá podle vynálezu v tom, že
a) se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II
(II) kde X, Y, R1 a R2 mají shora uvedený význam a volné aminoskupiny chráněny vhodnou skupinou noskupinu, se sloučeninou obecného vzorce III ve které jsou chránící ami-
kde Z má shora uvedený význam a ve které jsou volné hydroxylové skupiny chráněny vhodnou skupinou chránící hydroxylovou skupinu, a následně se chránící skupiny odštěpí, nebo
b) se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce IV χ-γγ
Ο
CIV) kde X a Υ mají shora uvedený význam a ve které jsou volné aminoskupiny chráněny vhodnou skupinou chránící aminoskupinu.
se sloučeninou obecného vzorce V R1
NH.
cv>
R2 kde R1 , R2 a 2 má shora uvedený význam a ve které jsou volné hydroxylové skupiny chráněny vhodnou skupinou chránící hydroxylovou skupinu.
a následně se chránící skupiny odštěpí, nebo
c) uvolňuje se sloučenina obecného vzorce I ze svého funkčního derivátu zpracováním solvolyzačním nebo hydrogenolyzačním činidlem a/nebo, se zásaditá sloučenina nebo kyselá sloučenina obecného vzorce I zpracováním kyselinou nebo zásadou převádí na svoji sfll.
Ve shora uvedených vzorcích se míní alkylem s výhodou skupina methylová, ethylová, propylová, isopropylová, butylová, isobutylová, sek.-butylová nebo terč.-butylová, dále také pentylová, 1-, 2- nebo 3-methylbutylová, 1,1-, 1,2- nebo 2,2-dimethylpropylová, 1-ethylpropylová, hexylová, 1-, 2-, 3- nebo 4-methylpentylová, 1,1-, 1,2-, 1,3-, 2,2-, 2,3- nebo 3,3-dimethylbutylová, 1- nebo 2-ethylbutylová, 1-ethy1-1-methy1propylová, 1-ethy1-2-methylpropylová a 1,1,2- nebo 1,2,2-tri-methylpropylová skupina.
Alkylenem se s výhodou míní skupina methylenová, ethylenová, propylenová, butylenová, pentylenová nebo hexylenová.
Skupinou chránící aminoskupinu je s výhodou skupina acetyl ová, propionylová, butyrylová, fenylacetylová, benzoylová, toluylová, POA, methoxykarbonylová, ethoxykarbonylová, 2,2,2-tr ichlorethoxykarbony lová, BOC, 2-jodethoxykarbonylová, CBZ (karbobenzoxy) , 4-methoxybenzy1oxykarbanylová, FMOC, MTr nebo benzylová skupina.
Symbol R1 znamená s výhodou atom vodíku nebo skupinu A, zvláště atom vodíku nebo methylovou skupinu. Symbol R2 znamená s výhodou atom vodíku nebo skupinu methylovou.
Symbol OA znamená s výhodou methoxyskupinu, ethoxyskupinu, propoxyskupinu, nebo butoxyskupinu, dále také pentyloxyskupinu nebo hexyloxyskupinu.
Symbol R4 znamená nesubstituovanou nebo atomem fluoru, chloru, bromu, skupinou methylovou, ethylovou, propylovou, methoxyskupinou, ethoxyskupinou nebo trifluormethoxyskupinou substituovanou fenylovou skupinu a znamená s výhodou, jak uvedeno monosubstituovanou fenylovou skupinu, zvláště skupinu fenylovou, o-, m- nebo ρ-tolylovou, o-, m- nebo p-ethylfenylo -vou, o-, m- nebo p-propy1fenylovou, o-, m- nebo p-isopropylfenylovou, o-, m- nebo p-terc.-butylfenylovou, o-, m- nebo pmethoxyfenylovou, o-, m- nebo p-ethoxyfenylovou, o-, m- nebo p-fluorfenylovou, o-, m- nebo p-bromfenylovou, o-, m- nebo pchlorfenylovou, o-, m- nebo p-trifluormethoxyfenylovou.
Symbol R5 znamená skupinu COOH, COOCH3, COOC2H5, COOCterč.-buty 1) , CONH2, SO3H, PO3H2 nebo tetrazolylovou skupinu .
Symbol Het1 znamená s výhodou nesubstituovanou nebo jed10 nou nebo dvěma skupinami ΝΗξ substituovanou skupinu 1-, 2- nebo 3-pyrralylovou, 1-, 2-, 4- nebo 5-imidazolylovou, 1-, 3-, 4- nebo 5-pyrazolylovou, 2-, 3- nebo 4-pyridylovou, 2-, 4-, 5nebo 6-pyrimidlnylovou, dále znamená s výhodou skupinu 1,2,3-triazol-1-, -4- nebo -5-ylovou, 1,2,4-triazol-l-, -3- nebo -5-ylovou, 1- nebo 5-tetrazolylovou, 3- nebo 4-pyridazinylovou, pyrazinylovou, 1-, 2-, 3-, 4-, 5-, 6- nebo 7-indolylovou, 1-,
2-, 4- nebo 5-benzimidazolylovou, 1-, 3-, 4-, 5-, 6- nebo 7-benzopyrazolylovou, 2-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- nebo 8-chinolilovou, 1-, 3-, 4-, 5-, 6-, 7- nebo 8-isochinolylovou, 3-,
4-, 5-, 6-, 7- nebo 8-cinnolinylovou, 2-, 4-, 5-, 6-, 7- nebo
8-chinazolinylovou, 1H-1-imidazot4,5-blpyridin-2-ylovou, nebo 1,8-nafthyridin-7-ylovou. Heterocyklické skupiny mohou být také částečně nebo plně hydrogenovány.
Symbol Het1 může také znamená skupinu 2,3-dihydro-l-, -2-, -3-, -4- nebo -5-pyrrolylovou, 2,5-dihydro-l-, -2- , -3-, -4nebo -5-pyrrolylovou, 1-, 2- nebo 3-pyrrolidinylovou, tetra-hydro-1-, -2- nebo -4-imidazolylovou, 2,3-dihydro-l-, -2-, -3-, -4- nebo -5-pyrazolylovou, tetrahydro-1-, -3- nebo -4-pyrazolylovou, 1,4-dihydro-l-, -2-, -3- nebo -4-pyridylovou,
1.2.3.4- tetrahydro-l-, -2-, -3-, -4-, -5- nebo -6-pyridylovou, 1-, 2-, 3- nebo 4-piperidinylovou, hexahydro-1-, -3- nebo -4-pyridazinylovou, hexahydro-1-, -2-, -4- nebo -5-pyrimidinylovou, 1-, 2-, nebo 3-piperazinylovou, 1,2,3,4-tetrahydro-l-,
-2-, -3-, -4-, -5-, -6-, 7- nebo 8-chinolylovou, 1,2,3,4-tetrahydro-1-, -2-, -3-, -4-, -5-, -6-, 7- nebo 8-isochinolylovou,
1.2.3.4- tetrahydro-l,8-nafthyridi n-7-ylovou.
Symbol Het.2 znamená s výhodou nesubstituovanou nebo jednou nebo dvěma skupinami ze souboru zahrnujícího atom fluoru, chloru, bromu skupinu A, OA nebo trif1uormethoxyskupínu substituovanou skupinu 2,3- 2,4-, 2,5- nebo 3,4-thienylovou, 2,32,4-, 2,5- nebo 3,4-pyrrolylovou, 2,4-, 2,5- nebo 4,5-imidazolylovou, 2,3- 2,4-, 2,6- nebo 3,5-pyrIdylovou, 2,4-, 2,5-,
2,6-, 4,5- nebo 5,6-pyrimidinylovou skupinu.
Index n znamená s výhodou 2, 3, 4, 5 nebo 6, dále také 0,
1, 7 nebo 8, především však znamená n číslo 3, 4 nebo 5. Indexy m a o znamenají s výhodou vždy na sobě nezávisle 0, 1 nebo
2, především O, index s a t znamenají s výhodou 1 nebo 2, indexy p a Q znamenají s výhodou O nebo 1, především však 0Vynález se tedy týká zvláště sloučenin obecného vzorce I, ve kterých alespoň jeden ze symbolů má shora uvedený výhodný význam. Některými výhodnými skupinami sloučenin obecného vzorce I jsou následující sloučeniny dílčích vzorců la až li, kde zvlášť neuvedené symboly mají význam uvedený u obecného vzorce I, přičemž znamená v obecném vzorci la) X skupinu H2N-CC=NH)-NHIb) Y
Ic) Z skupinu CH2-COOH,
Id) X skupinu H2N-CC=NH)-NH-, A-CC=NH)-NH- nebo Het1-NHIe) X skupinu H2N-CC=NH)-NH- nebo Het1-NHR1 a R2atom vodíku.
If) X Y skupinu H2N-CC=NH)-NH- nebo Het1-NH-
nebo -CCH2 )S-CHCR4)-CCH2 )t ,
Ig) X Y skupinu H2N-CC=NH)-NH- nebo HetA-NHskupinu
-(CH2)m
Ih)
Z
R4 nebo -CCH2)s-CHCR4)-CCH2)t, skupinu CH2-C00H, fenylovou skupinu nesubstituovanou nebo substituovanou atomem chloru, skup i nu h2N-C(=NH)-NH-, A-C(=NH)-NH- oder Het1-NH-, skupinu
2'm —(CH2)
2>q
R3
-(CH2)s-CH(R<)-(CH2).-nebo-(CH2)p-Het!-(CH2)s
Z
R4
Het1 skupinu CH2-COOH, fenylovou skupinu nesubstituovanou nebo substituovanou atomem chloru, nesubstituovanou nebo jednou aminoskupinou substituovanou skupinu benzimidazolylovou, pyridylovou, pyrazinylovou, pyrimidylovou, piperidinylovou, piperazinylovou, 2,3-dihydroindolylovou, indolylovou nebo nafthyridylovou, s a t 1,
m. o, p, q O nebo 1.
Ii) X Y skupinu H2N-C(=NH)-NH- nebo Het1-NH-
(CH2)013
R^
Het1 s a t.
m a o pyridin-2,5-ylovou nebo -(CH2)s-CH(R4)-(CH2 )t . skupinu CH2-COOH, fenylovou skupinu nesubstituovanou nebo substituovanou atomem chloru, nesubstituovanou nebo jednou aminoskupinou substituovanou skupinu benzimidazolylovou, pyridylovou, pyrazinylovou, pyrimidylovou, piperidinylovou, piperazinylovou, 2,3-dihydroindolylovou, indolylovou nebo nafthyridylovou,
1.
0.
Sloučeniny obecného vzorce I a výchozí látky pro jejich přípravu se připravují o sobě známými způsoby, které jsou popsány v literatuře (například ve standardních publikacích jako Houben-Veyl, Methoden der organischen Chemie, Georg-Thieme Verlag, Stuttgart), a to za reakčních podmínek, které jsou pro jmenované reakce známy a vhodné. Přitom se může také používat o sobě známých, zde blíže nepopisovaných variant.
Výchozí látky se mohou popřípadě vytvářet in sítu, to znamená že se z reakční směsi neizolují, nýbrž se reakční směsi ihned používá pro přípravu sloučenin obecného vzorce ISloučeniny obecného vzorce I se mohou získat za podmínek peptidové syntézy. Přitom se účelně pracuje o sobě známými obvyklými způsoby peptidové syntézy popsanými v literatuře (například Houben-Weyl, l.c., svazek 15/11, str. 1 až 806, 1974).
Sloučeniny obecného vzorce I se mohou získat například tak, že se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II se sloučeninou obecného vzorce III a následným odstraněním chránící skupiny.
Sloučeniny obecného vzorce I se mohou rovněž získat re14
akcí sloučenin obecného vzorce IV se sloučeninami obecného vzorce V a následným odstraněním chránící skupiny.
Kopulační reakce se daří s výhodou v přítomnosti dehydratačního činidla vybraného ze souboru zahrnujícího například karbodiimid, jako jsou DCC1 nebo EDC1, dále anhydrid propanfosfonové kyseliny (Angew. Chem. 92, str-129, 1980), difenylfosforylazid a 2-ethoxy-N-ethoxykarbony1-1,2-dihydrochinolin, v inertním rozpouštědle, jako je například halogenovaný uhlovodík, jako dichlormethan; ether, jako tetrahydrofuran nebo dioxan; amid, jako dimethylf omam i d nebo dimethylacetamid: nitril, jako acetonitril: dimethylsulfoxid nebo ve směsi těcho to rozpouštědel, při teplotě přibližně -10 až +40 C, s výhodou 0 až 30 C. K podpoře intramolekulární cyklizace před intramalekulární peptidovou vazbou je účelné pracovat ve zředěných roztocích- Reakční doba je podle použitích reakčních podmínek několik minut až 14 dní.
Místo sloučenin obecného vzorce II a/nebo IV se mohou pro reakci používat také vhodné reaktivní deriváty těchto sloučenin obecného vzorce II a/nebo IV, s výhodou předaktivovaná karboxylová kyselina nebo halogenid karboxylové kyseliny, symetrický nebo směsný anhydrid nebo aktivní ester. Takové skupiny k aktivaci karboxylové skupiny v typických acylačních reakcích jsou popsány v literatuře (například ve standardních publikacích jako Houben-Veyl, Methoden der organischen Chemie, Georg-Thieme Verlag, Stuttgart). Aktivované estery se účelně vytvářejí in šitu, například přísadou HOBt nebo N-hydroxysukcinimiduReakce se zpravidla provádí v inertním organickém rozpouštědle, za použití halogenidu karboxylové kyseliny v přítomnosti činidla vázajícího kyselinu, s výhodou organické zásady, jako je triethylamin, dimethylani1in, pyridin nebo chinolin.
Příznivé může být také přidání hydroxidu, uhličitanu nebo hydrogenuhličitanu alkalického kovu nebo kovu alkalické zeminy nebo jiné soli slabé kyseliny alkalického kovu nebo kovu alkalické zeminy, s výhodou draslíku, sodíku, vápníku nebo cesia.
Přímé předstupně sloučenin obecného vzorce I se mohou také vytvářet například způsoben, který popsal Merrifield CAngev. Chemie 97, str. 801 až 812, 19851 na pevné fázi, naříklad na bobtnatelné polystyrénové pryskyřici.
Sloučeniny obecného vzorce I se mohou získat také tak, že se uvolňují ze svých funkčních derivátů solvolýzou zvláště hydrolýzou nebo hydrogenolýzou.
Pro solvolýzu nebo pro hydrogenolýzu jsou jako výchozí látky vhodné sloučeniny, které mají místo jedné nebo několika volných aminoskupin a/nebo hydroxylových skupin odpovídající chráněné aminoskupiny a/nebo hydroxylové skupiny, s výhodou sloučeniny, které místo jednoho H-atomu, který je spojen s N-atomem mají skupinu chránící aminoskupinu, například sloučeniny, které odpovídají obecnému vzorci I, avšak místo NH2 skupiny mají skupinu NHR’ Ckde R' znamená skupinu chránící aminoskupinu, například skupinu BOC nebo CBZ1.
Dále jsou jako výchozí látky vhodné sloučeniny, které místo Η-atomů hydroxylové skupiny mají skupinu chránící hydroxylovou skupinu, například sloučeniny, které odpovídají obecnému vzorci I, avšak místo hydroxyfenylové skupiny mají R''Ofenylovou skupinu Ckde R’ ' znamená skupinu chránící hydroxylovou skupinu).
V molekule výchozí látky může být také několik stejných nebo různých skupin chránících aminoskupinu a/nebo hydroxyskupinu. Pokud molekula obsahuje navzájem odlišné chránící skupiny, mohou se v mnoha případech tyto chránící skupiny selektiv16
ně odštěpovat.
Výraz skupina chránící aminoskupinu je obecně znám a jde o skupiny, které jsou vhodné k ochraně (k blokování) aminoskupiny před chemickými reakcemi, které jsou však snadno odstranitelné, když je žádoucí reakce na jiném místě molekuly provedena. Typické pro takové skupiny jsou zvláště nesubstituované nebo substituované skupiny acylové, aryiové, aralkoxymethylové nebo aralkylové. Jelikož se skupiny, chránící aminoskupinu, po žádoucí reakci (nebo po sledu reakcí) odstraňují, nemá jejich druh a velikost rozhodující význam. Výhodnými jsou však skupiny s 1 až 20 a zvláště s 1 až 8 atomy uhlíku. Výraz acylová skupina je zde vždy míněn v nejširším slova smyslu. Zahrnuje acylové skupiny odvozené od alifatických, aralifatických, aromatických nebo heterocyklických karboxylových nebo sulfonových kyselin, jakož zvláště skupiny alkoxykarbonylové, aryloxykarbonylové a především aralkoxykarbonylově - Jakožto příklady takových acylových skupin se uvádějí skupiny alkanoylové jako acetylová, propionylová, butyrylová skupina: aralkanoylové jako fenylacetylová skupina: aroylové jako benzoylová nebo toluylová skupina: ary1oxyalkanoylové jako fenoxyacetylová skupina (POA): alkoxykarbonylové, jako skupina methoxykarbonylová, ethoxykarbonylová, 2,2,2-trichlorethoxykarbonylová, terč.-butoxykarbonylová (BOC), 2-jodethoxykarbony1ová: aralkyloxykarbonylove jako skupina benzyloxykarbonylová Ckarbobenzoxy-CBZ), 4-methoxybenzyloxykarbonylová nebo 9-fluorenylmethoxykarbonylová (FMOC) skupina a arylsulfonylově jako skupina 4methoxy-2,3,6-trimethylfenylsulfonylová (Mtr). Výhodnými skupinami, chránícími aminoskupinu, jsou skupiny BOC a Mtr a také skupina CBZ, Fmoc, benzylová a acetylová skupina.
Výraz skupina chránící hydroxyskupinu je obecně rovněž znám a jde o skupiny, které jsou vhodné k ochraně (k blokování) hydroxyskupiny před chemickými reakcemi, které jsou však snadno odstranitelné, když je žádoucí reakce na jiném místě
molekuly provedena. Typické pro takové skupiny jsou shora uvedené nesubstituované nebo substituované skupiny arylové, aralkylové nebo acylové dále také skupiny alkylové. Jelikož se skupiny, chránící hydroxyskupinu, po žádoucí reakci (nebo reakčním sledu) odstraňují, nemá jejich druh a velikost rozhodující význam- Výhodnými jsou však skupiny s 1 až 20 a zvláště s 1 až 10 atomy uhlíku. Jakožto příklady skupin chránících hydroxylovou skupinu, se uvádějí skupina benzylová, p-nitrobenzoylová, p-toluensulfonylová, terč.-butylová a acetylová, přičemž jsou obzvláště výhodnými skupina benzylová a terč.butylová. Skupiny COOH jsou především chráněny ve formě svých terč.-butylesterů (například Asp(OBut).
Uvolňování sloučenin obecného vzorce I z jejích funkčních derivátů se daří - podle použité chránící skupiny - například silnými kyselinami, jako je zvláště kyselina trifluoroctová a chloristá avšak také jinými silnými anorganickými kyselinami, jako je kyselina chlorovodíková nebo sírová, silnými organickými karboxylovými kyselinami, jako je trichloroctová kyselina nebo sulfonovými kyselinami, jako je kyselina benzensulfonová nebo p-toluensulfonová. Je možné, nikoliv však vždy nutné provádět, reakci v přítomnosti přídavného inertního rozpouštědla. Jakožto inertní rozpouštědla jsou vhodné organické například karboxylové kyseliny, jako je kyselina octová, ethery, jako je tetrahydrofuran (THF) nebo dioxan, amidy, jako je dimethylformamid (DMF), halogenované uhlovodíky, jako je dichlormethan, dále také alkoholy, jako je methanol, ethanol nebo isopropanol jakož také voda. V úvahu mohou přicházet také směsi těchto rozpouštědel. Kyseliny trifluoroctové se s výhodou používá v nadbytku bez přísady dalších rozpouštědel, kyseliny chloristé ve formě směsí kyseliny octové a 70¾ kyseliny chloristé v poměru 9 : 1. Reakční teplota pro odštěpení je úo o
Čelně přibližně 0 až přibližně 50 C, s výhodou 15 az 30 C (teplota místnosti).
Skupina BOC, OBut a Mtr se může například s výhodou odštěpovat kyselinou trifluoroctovou v dichlormethanu nebo přibližně 3 až 5n kyselinou chlorovodíkovou v dioxanu při teplotě o
až 30 C, zatímco skupina FMOC přibližně 5 až 50¾ roztokem dimethylaminu, diethylaminu nebo piperidinu v dimethylformamidu při teplotě 15 až 30 C.
Hydrogenolyticky odstranitelné chránící skupiny (například skupiny CB2 nebo skupina benzylová} se mohou odštěpovat například zpracováním vodíkem v přítomnosti katalyzátoru (například katalyzátoru na bázi ušlechtilého kovu, jako palladium, účelně na nosiči, jako na uhlí). Jakožto rozpouštědlo se hodí shora uvedená rozpouštědla, zvláště například alkoholy, jako methanol nebo ethanol nebo amidy jako dimethylformamid. Hydrogenolýza se zpravidla provádí při teplotě přibližně O až 100 C, za tlaku přibližně 0,1 až 20 MPa, s výhodou při teplotě 20 až 30 C, za tlaku přibližně 0,1 až 1 MPa. Hydrogenolýza CBZ skupiny se daří například dobře na 5 až 10¾ palladiu na uhlí v methanolu, nebo za použití amoniumformiátu (místo vodíku} na palladiu na uhlí v systému methanol/dimethylformamid při teplotě 20 až 30 °C.
Zásada obecného vzorce I se může kyselinou převádět na příslušnou adiční sůl s kyselinou, například reakcí ekvivalentního množství zásady a kyseliny v inertním rozpouštědle, jako je například ethanol a následným odpařením rozpouštědla. Pro tuto reakci přicházejí v úvahu vzláště kyseliny, které poskytují fysiologicky přijatelné soli. Může se používat anorganických kyselin, jako jsou kyselina sírová, dusičná, halogenovodíkové kyseliny, jako chlorovodíková nebo bromovodíková, fosforečné kyseliny, jako kyselina ortofosforečná, sulfaminová kyselina a ogranické kyseliny, zvláště alifatické, alicyklické, aralifatické, aromatické nebo heterocyklické jednosytné nebo několikasytné karboxylové, sulfonové nebo sírové kyseliny, jako jsou kyselina mravenčí, octová, propionová, pivalová,
diethyloctová, malonová, jantarová, pimelová, filmařové, maleinová, mléčná, vinná, jablečná, citrónová, glukonová, askorbová, nikotinová, isonikotinová, methansulfonová, ethansulfonová, ethandisulfonová, 2-hydroxyethansulfonová, benzensulfonová, p-toluensulfonová, naftalenraonosulfonová a naftalendisulfonová a laurylsfrová kyselina. Solí s fysiologicky nevhodnými kyselinami, například pikrátů, se může používat k izolaci a/ nebo k čištění sloučenin obecného vzorce I.
Na druhé straně se sloučeniny obecného vzorce I reakcí se zásadou mohou převádět na své fysiologicky přijatelné soli kovové nebo amoniové. Jakožto soli přicházejí v úvahu zvláště soli sodné, draselné, hořečnaté, vápenaté a amoniové, dále substituované amoniové soli, například dimethylamoniové, diethylamoniové, diisopropylamoniové, monoethanolamoniové, diethanolamoniové, nebo diisopropylamoniové, cyklohexylamoniové, dicyklohexylamoniové, dibenzylethylendiamoniové, dále například soli s argininem nebo s lysinem.
Sloučeniny obecného vzorce I a jejich fysiologicky přijatelné soli se mohou používat pro výrobu farmaceutických prostředků, zvláště nechemickou cestou. Za tímto účelem se mohou převádět na vhodnou dávkovači formu s alespoň jedním pevným nebo kapalným a/nebo polokapalným nosičem nebo pomocnou látkou a popřípadě ve směsi s jednou nebo s několika jinými účinnými látkami.
Vynález se proto také týká prostředků, zvláště farmaceutických prostředků, obsahujících alespoň jednu sloučeninu obecného vzorce I a/nebo její fysiologicky přijatelnou sůl.
Těchto prostředků podle vynálezu se může používat jakožto léčiv v humánní a ve veterinární medicíně. Jakožto nosiče přicházejí v úvahu anorganické nebo organické látky, které jsou vhodné pro enterální (například orální) nebo pro parenterální
nebo topické podávání nebo pro podávání ve formě inhalčních sprejů a které nereagují se sloučeninami obecného vzorce I, jako jsou například voda, rostlinné oleje, benzylalkoholy, alkylenglykoly, polyethy1englykoly, glycerintriacetát, želatina, uhlohydráty, jako laktóza nebo škroby, stearát hořečnatý, mastek a vaselina. Pro orální použití se hodí zvláště tablety, pilulky, dražé, kapsle, prášky, granuláty, sirupy, šťávy nebo kapky, pro rektální použití čípky, pro parenterální použití roztoky, zvláště olejové nebo vodné roztoky, dále suspenze, emulze nebo implantáty, pro topické použití masti, krémy nebo pudry. Sloučeniny podle vynálezu se také mohou lyofilizovat a získaných lyofilizátů se může například používat pro přípravu vstrikováteIných prostředků. Prostředky se mohou sterilovat a/ nebo mohou obsahovat, pomocné látky, jako jsou kluzná činidla, konzervační, stabilizační činidla a/nebo smáčedla, emulgátory, soli k ovlivnění osmotického tlaku, pufry, barviva, chuťové přísady a/nebo ještě jednu další nebo ještě několik dalších účinných látek, jako jsou například vitaminy.
Pro podávání ve formě inhalačních sprejů se účinná látka rozpouští nebo suspenduje ve hnacím plynu nebo ve směsi hnacích plynů Cjako jsou například oxid uhličitý nebo fluorchlorované uhlovodíky). V takovém případě se přitom používá účinné látky v mikronizované formě, přičemž se může přidávat alespoň jedno fyziologicky přijatelné rozpouštědlo, například ethanol. Inhalační roztoky se mohou podávat za použití o sobě známých zařízení k tomuto účelu.
Sloučeniny obecného vzorce I a jejich fyziologicky přijatelné soli se mohou používat jakožto inhibitory integrinu k léčení nemocí, jako jsou zvláště thrombosa, srdeční infarkt, koronární onemocnění srdce, arteriosklerosa, nádorová onemocnění, osteoporosa, záněty a infekce.
Sloučeniny obecného vzorce I a/nebo jejich fyziologicky
vhodné soli, jsou také vhodné pro použití při patologických pochodech udržovaných a šířených angiogenezí, zvláště nádorů, nebo rheumatoidní arthritis.
Sloučenin obecného vzorce I podle vynálezu se zpravidla používá v dávkách podobných jako obchodně známé peptidy, zvláště obdobně jako sloučeniny podle amerického patentového spisu číslo 4 472305, s výhodou v dávce přibližně 0,05 až 500 mg, zvláště 0,5 až 100 mg na dávkovači jednotku- Denní dávka je s výhodou přibližně 0,01 až 2 mg/kg tělesné hmotnostní. Určitá dávka pro každého jednotlivého jedince závisí na nejrůznějších faktorech, například na účinnosti určité použité sloučeniny, na stáří, tělesné hmotnosti, všeobecném zdravotním stavu, pohlaví, stravě, na okamžiku a cestě podání, na rychlosti vylučování, na kombinaci léčiv a na závažnosti určitého onemocnění. Výhodné je parenterální podávání.
Kromě toho se sloučeniny obecného vzorce 1 jakožto integrinové ligandy mohou používat pro výrobu sloupců pro afinitní chromatografi i k výrobě čistého integrinu. Ligand, to znamená sloučenina obecného vzorce I, se přitom přes kotvicí funkci, například karboxylovou skupinu Asp kovalentně kopuluje na polymerní nosič.
Jakožto polymerní nosiče jsou vhodné z chemie peptidfl o sobě známé polymerní pevné fáze s výhodou s hydrofilními vlastnostmi, například sesítěné polycukry, jako celulóza, sepharose nebo SephadexR, akrylamidy, polymery na polyethylenglykolové bázi nebo TentakelpolymerB.
Výroba materiálů pro afinitní chromatografií k čištění integrinu se provádí za podmínek, které jsou pro kondenzaci aminokyselin běžné a o sobě známé.
Sloučeniny obecného vzorce I mohou mít jedno nebo něko22 lik chirálních center a mohou být proto v racemické nebo v opticky aktivní formě- Popřípadě se získané racemáty mohou o sobě známými způsoby mechanicky nebo chemicky dělit na své enantiomery. S výhodou se vytvářejí diastereomery z racemátu reakcí s opticky aktivním dělicím Činidlem. Jakožto příklady takových dělicích činidel se uvádějí opticky aktivní kyseliny, jako jsou D a L formy kyseliny vinné, diacetylvinné, dibenzoylvinné, kyseliny mandlové, jablečné nebo mléčné nebo různé opticky aktivní kafrsulfonové kyseliny, jako je kyselina β-kafrsulfonová. Výhodné je také dělení enantiomerů pomocí sloupců plněných opticky aktivními dělicími činidly (například dinitrobenzoylfenylglycinem); jako eluční činidlo je vhodná například směs hexan/isopropanol/aceton itri 1 například v objemovém poměru 82=15=3.
Je také samozřejmě možné opticky aktivní sloučeniny obecného vzorce I získat některým ze shora uvedených způsobů, přičemž se vychází z opticky aktivních látek.
Vynález objasňují, nijak však neomezují následující příklady praktického provedení. Teploty se uvádějí vždy ve stupních Celsia. Výraz zpracování obvyklým způsobem v následujících příkladech praktického provedení znamená;
Popřípadě se přidává voda, popřípadě podle konstituce konečného produktu se hodnota pH nastavuje na 2 až 10, reakční směs se extrahuje ethylacetátem nebo dichlormethanem, provádí se oddělení organické fáze a její vysušení síranem sodným, filtrace, odpaření a čištění chromatografií na silikagelu a/ nebo krystal ižacíHodnoty Rf se stanovují na silikagelu za použití jako elučního činidla systému n-butanol/kysel ina octová/voda v poměru 3=1=1 (A), nebo chloroform/methanol (9=1 (B) .
RT je retenční doba (v minutách) při HPLC v následujících sys23
témech = sloupec: Nucleosi1-5-Cie sloupec (250 x 4: 5 pm);
Jakožto eluční činidlo přichází v úvahu gradient z acetonitrilu (B) s 0,1 % TFA a voda (A) s 0,1 % TFA (procenta jsou míněna objemově a vztahují se k acetonitrilu). Retenční doba Rt se uvádí při toku 1 ml/min. Detekce při 220 a 254 nm.
Dělení diastereomerů se provádí s výhodou za uvedených podmínek.
Hmotová spektrometrie (MS): FAB (bombardování rychlými atomy) (M+H)+
Příklady provedení vynálezu
Příklad 1
- 5-(9H-Fluoren-9-ylmethoxy)-3H-E1,3,41oxadiazol-2-on
Do roztoku 995 mg 9H-fluoren-9-ylmethylesteru hydrazinkarboxylové kyseliny ve 40 ml dichlormethanu a 40 ml nasyceného vodného roztoku hydrogenuhličitanu sodného se přidají dva ekvivalenty fosgenu (1,89 M v toluolu, 4,2 ml). Míchá se po dobu patnáct minut a zpracuje se obvyklým způsobem. Získá se
5-(9H-f1uoren-9-y1methoxy)-3H-[1,3,4]oxadiazol-2-on (A)
mg; IR (KBr): 3300s, 1780s, 1650s, 1451m, 1426m, 1347m, Í224m, 918m, 758w, 740m cm*1.
2. Pryskyřicí vázaný AspCOtBu)-NH2 CB”)
Promyje se 1,86 g systému 4-C4-<l-C9-fluorenylmethoxykarbonylamino)ethyl)-2-methoxy-5-nitrofenoxy)máselná kyselina-R-TentaGel-pryskyřice ¢0,18 mmol Photolinker/g pryskyřice) ve 20 ml dimethylformamidu a dvakrát se zbavuje chránících skupin použitím 15 ml 20 % piperidinu v dimethylformamidu. Po promytí dimethylformámidem se pryskyřice smíchá s roztokem 0,27 g Fmoc-AspC0tBu)-0H, 0,1 g HOBt, 0,211 g TBTU v 6 ml dimethylformamidu- Přidá se 0,22 ml DIPEA Caž do hodnoty pH 7) a protřepává se po dobu jedné hodiny při teplotě místnosti. Promyje se dimethyl formám i dem (6 x 20 ml) a dvakrát se zbavuje chránících skupin použitím 15 ml 20 % piperidinu v dimethylformamidu. Promyje se dimethyl formám i dem C5 x 20 ml), methanolem <3 x 20 ml) a diethyletherem C2 x 20 ml) a pryskyřice se následně vysuší.
3- Pryskyřicí vázaný Aza-Gly-AspCOtBu)-NH2 CC)
1,12 g B se promyje DCM (3 x 7 ml a smíchá se s roztokem obsahujícím 0,176 g A v 5 ml DCM a protřepává se po dobu jedné hodiny. Promyje se DCM <5 x 7 ml), NMP C5 x 7 ml), DMF (3x7 ml) a dvakrát se zbavuje chránících skupin použitím 7 ml 20 % piperidinu v dimethylformamidu. Promyje se dimethylformám i dem <5 x 7 ml), methanolem (3 x 7 ml) a diethyletherem (2x7 ml) a pryskyřice se usuší
- (3S)-3-[4- C3-guanidinobenzoy 1 )semikarazido] suke i namidová kyselina
Promyje se 0,349 g C NMP C5 x 5 ml) a dimethy1formámidem (1 x 5 ml) a smíchá se s roztokem sestávajícím z 53 mg 3-C9Hfluoren-9-y1methoxykarbonylamino)benzoové kyseliny, 56 mg HATU a 0,24 ml Collióinu v 1,5 ml dimethylformamidu a reakční směs se míchá po dobu jedné hodiny. Produkt se promyje a chránící skupiny se odstraní, jak popsáno. Pryskyřice se smíchá s roztokem 0,24 g Ν,N'-bis-BOC-l-guanylpyrazolu CD) ve 2 ml chloroformu a ponechá se po dobu 16 hodin na teplotě 50 C. Promyje se DCM, methanolem a diethyletherem. K odštěpení skupiny BOC se pryskyřice protřepává se směsí 95 % TFA a 5 % vody <5 ml) po dobu jedné hodiny- Promyje se DCM, pyridinem v DCM, DCM, methanolem a diethyletherem. K odštěpení se pryskyřice suspenduje ve směsi 1=1 ACN/H2O (6 ml) v plastové stříkače, pomalu se míchá magnetickým míchadlem a po dobu osmi hodin se ozařuje v TQ 150 truťovou ponornou lampou. Ostraněním rozpouštědla a čištěním separační chromatografií HPLC se získá trifluoracetát C3S) -3-E4- (3-guanidinobenzoy 1 Isemikarazido] suke i namidová kyselina
S8 mg; Rt = 10,8 (0 -> 20, B in A, 30 min.); MS (ESI) 352 [M+H] + .
Příklad 2
Míchá se 1 molekvivalent Ν,N*-bis-BOC-l-guanyIpyrazolu a 1 molekvivalent (3S)-3-[4-<3-aminobenzoyl)semikarazido]sukcin-amid-terc.-butylesteru [získatelného reakcí 3-(9H-fluoren-9~ylmethoxykarbonylamino)benzoové kyseliny s Aza-Gly-AspCOtBU)-NH2 a následným odštěpením Fmoc-skupiny] ve chloroformu po o
dobu 10 hodin při teplotě 40 C. Obvyklým zpracováním se získá (3S)-3-[4-(3-(N,N*-bis-BOC-guanldy1jbenzoyl)semikarazidolsuk cinamid-terc--butylester
K odštěpení skupiny BOC a ke štěpení terč.-butylesteru se sloučenina míchá po dobu 10 minut ve směsi 95 % TFA a 5 % vody. Vyjme se do DCM, zpracuje se obvyklým způsobem a získá se <3S)-3-[4-(3-(guanidinobenzoyl)semikarazidoj sukeinamidová kysel ina.
Příklad 3
Míchá se 1 molekvivalent N,N' -bis-BOC-l-guanylbenzoové kyseliny, 1 molekvivalent Aza-Gly-Asp(0tBU)-NH2 a 1 molekvivalent HATU ve chloroformu po dobu deseti hodin při teplotě 30 C. Obvyklým zpracováním se získá <3S)-3-[4-(3-CN,N'-bis-BOCguanidyl jbenzoyl )semikarazidol sukcinamid-terc . -butylester.
K odštěpení skupiny BOC a ke štěpení terč.-buty1esteru se sloučenina míchá po dobu 10 minut ve směsi 95 % TFA a □ % vody. Vyjme se do DCM, zpracuje se obvyklým způsobem a získá se (3S)-3-[4-(3-(guanidinobenzoy1)semikarazidolsuke inamidová kysel ina.
Příklad 4
Podobně jako podle příkladu 1 se získá reakcí 336 mg C se 49 mg 5-(Fmoc-anino)pentanové kyseliny, odštěpením Fmoc chránící skupiny, reakcí se 35 mg D, následným odštěpením skupiny BOC v TFA a odštěpením ad pryskyřice (3S)-3-[4-(5-(guanldinopentanoylJsemikarazidolsukcinanidová kyselina.
Podobně se získá postupnou reakcí C s 4-(Fmoc-amino)-3-methoxybenzoovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice (3S)-3-[4-(4-(guanidino-3-methoxybenzoy1)semikarazido]sukcin-amidová kyselina, MS (ESI) 382:
s 4-(Fmoc-amino)pyridin-5-karboxylovau kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice (3S)-3-[4-(2-(guanidinopyridin-5-karbonyl)semikarazido]suke in-amidová kyselina, MS (ESI) 353Podobně se získá postupnou reakcí na pryskyřici vázaného
Aza-N'-Me-Gly-Asp(OtBu}-NHa s 5-(Fmoc-amino)pentanovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice ( 3S )-3 -14-< 5 - C guan i d i nopent.anoy 1 }-4-methylsemikarazidol suke in-amidová kyselina, MS (ESI} 346;
s 3-(Fmoc-amino)benzoovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice (3S}-3-C4-(3-(guanidinobenzoy1}-4-methylsemikarazido] sukein-amidová kyselina, MS (ESI} 366;
s 3-(Fmoc-amino)feny1octovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice (3S}-3-i4-(3-(guanidinofenylacetyl}-4-methylsemikarazido]sukcinamidová kyselina
, MS (ESI) 380;
s 3-CFmoc-aminomethyl}benzoovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice (3S}-3-[4-(3-(guanidinomethylbenzoy1}-4-methylsemikarazido] sukclnamidová kyselina, MS (ESI} 380;
s 4-(Fmoc-amino}benzoovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice (3S}-3-[4-(4-(guanidinobenzoy1}-4-methylsemikarazido]suke in-amidová kyselina, MS (ESI} 366Podobně se získá postupnou reakcí na pryskyřici vázaného Aza-N-Me-Gly-Asp(OtBu}-NH2 s 5-(Fnoc-anino)pentanovou kyselinou a s D” a odštěpením od pryskyřice
C3S)-3-E4-C5-(guanidinopentanoyl)-3-methylsemikarazido] suke in-amidová kyselina, s 3-(Fmoc~aniino)benzoovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice
C3S)-3-[4-C3-C guanid inobenzoy1)-3-methylsemi karazi do]suke in-amidová kyselina, s 3-CFmoc-amino)fenyloctovou kyselinou a s D a odštěpením od pryskyřice <3S)-3-[4-C3-(guanidinofeny1acetyl)-3-methylsemikarazido]sukcinamidová kyselina.
Příklad 5
Podobně jako podle příkladu 1 se reakcí C se 4-C1H-benzimidazol-2-ylamino)-3-C4- chlorfeny1)máselnou kyselinou získá
C3S)-3-<4-[4-C1H-benzimidazol-2-ylamino)-3-C4-chlorfenylIbutanoyl]semikarbazidolsukcinamidová kyselina,
Cl
se 4-C2-pyridylamino)-3-C4-chlorfenyl)máselnou kyselinou C3S)-3-(4-[4-C2-pyridylamino)-3-C4-chlorfenyl)butanoy11 sem i karbazidolsukcinamidová kyselina, se 3-chlor-5-C2-pyridylamino)benzoovou kyselinou
C3S)-3-<4-[3-chlor-5-<2-pyridylamino)benzoy1]semikarbazido)-sukeinamidová kyselina, se 3-<lH-benzimidazol-2-ylamino)benzoovou kyselinou
C3S)-3-{4-[3-CΙΗ-benzimidazol-2-ylamino)benzoy1]semikarb-azidolsukcinamidová kyselina, se 3-acetimidoylbenzoovou kyselinou
C3S) - 3-<4-[3-acetimidoylbenzoby1lsemi karbazidolsukcinamidová kyselina
Následující příklady blíže objasňují, nijak však neomezují farmaceutické prostředky podle vynálezu:
Příklad A- Injekční ampulky
Roztok 100 g účinné látky obecného vzorce I a 5 g dinatriumhydrogenfosfátu se ve 3 litrech dvakrát destilované vody upraví 2 n kyselinou chlorovodíkovou na hodnotu pH 6,5, sterilně se filtruje, plní se do injekčních ampulí, za sterilních podmínek se lyofilizuje a sterilně se uzavře. Každá injekční ampulka obsahuje 5 mg účinné látky.
Příklad Β: Čípky
Roztaví se směs 20 g účinné látky obecného vzorce I se 100 g sojového lecithinu a 1400 g kakaového másla, vlije se do forem a nechá se ztuhnout. Každý čípek obsahuje 20 mg účinné látky.
Příklad C: Roztok
Připraví se roztok 1 g účinné látky obecného vzorce I a 9,38 g dihydrátu natriumdihydrogenfosfátu, 28,48 g dinatriumhydrogenfosfátu s 12 molekulami vody a 0,1 g benzalkoniumchloridu v 940 ml dvakrát destilované vody. Hodnota pH se upraví na 6,8, doplní se na jeden litr a steriluje se ozářením. Tohoto roztoku se může používat například jako očních kapek.
Příklad D= Mast
Smísí se 500 mg účinné látky obecného vzorce I a 99,5 g vaseliny za aseptických podmínek.
Příklad E: Tablety
Směs 1 kg účinné látky obecného vzorce I, 4 kg laktosy,
1,2 kg bramborového škrobu, 0,2 kg mastku a 0,1 kg stearátu hořečnatého se lisuje o sobě známým způsobem na tablety, přičemž každá tableta obsahuje 10 mg účinné látky obecného vzorce I.
Příklad F: Dražé
Podobně jako podle příkladu E se lisují tablety, které se o sobě známým způsobem povléknou povlakem ze sacharosy, bramborového škrobu, mastku, tragantu a barvivaPříklad G^ Kapsle
Plní se 2 kg účinné látky obecného vzorce I do tvrdých želatinových kapslí, přičemž každá kapsle obsahuje 20 mg účinné látky obecného vzorce I.
Příklad H= Ampule
Roztok 1 kg účinné látky obecného vzorce I v 60 litrech dvakrát destilované vody se sterilně zfiltruje, plní se do ampůlí, za sterilních podmínek se lyofilizuje a sterilně se uzavře. Každá ampule obsahuje 10 mg účinné látky.
• 0·· · · ·*·
Příklad I: InhalaČní sprej
Rozpustí se 14 g účinné látky obecného vzorce I v 10 1 isotonického roztoku chloridu sodného a plní se do běžných obchodních nádob pro stříkání s pumpovým mechanizmem. Roztok se může stříkat do úst nebo do nosu. Každý střik (přibližně 0,1 ml) odpovídá dávce přibližně 0,14 mg.
Průmyslová využitelnost
Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor integrinu vhodný pro výrobu farmaceutických prostředků zvláště pro profylaxi a ošetřování nemocí jako jsou thrombosa, srdeční infarkt, koronární onemocnění srdce, arteriosklerosa, nádorová onemocnění, osteoporosa, záněty a infekce a patologické procesy probíhající a šířící se angiogenezí-

Claims (9)

  1. PATENTOVÉ NÁROKY
    Derivát diacylhydrazinu obecného vzorce I
    X- γ O
    NH.
    ¢1) kde znamená
    X skupinu H2N-CC=NH)-, H2N-CC=NH)-NH-, A-C(=NH)-NH, Het1 nebo Het1-NH-, skupinu •Ch
    -(CH2)n-, .(θΗ2),ή|-^-{ΟΗ2)ο- ,
    R3
    -(CH2)s-CH(R4HCH2)t-nebo-(CH2)p-Het2-(CH2)q-,
    Z Skupinu -CCH2 >í--R5 ,
    R1 , R2 vždy na sobě nezávisle atom vodíku nebo skupinu A,
    R3 atom vodíku, fluoru, chloru, bromu skupinu A, OA nebo
    0CF3 .
    R*1 nesubstituovanou nebo atomem fluoru, chloru, bromu, skupinou A, OA nebo OCF3 substituovanou fenylovou skupinu,
    Rs skupinu COOH, COOA, CONH2, SO3H, PO3H2 nebo tetrazolylovou skupinu,
    Het1 jednokruhovou nebo dvoukruhovou heterocyklickou skupinu s 1 až 4 atomy dusíku nesubstituovanou nebo substituo34 • ·4 » ·* a ·· ·· · · ·· * * ·· • * ··· ·*4 • · · · · a ·· ··· ·.
    vanou jednou nebo dvěma skupinami ΝΗξ,
    Het2 pětičlennou nebo šestičlennou heterocyklickou aromatickou skupinu s 1 až 4 atomy dusíku a/nebo síry nesubstituovanou nebo substituovanou jednou nebo dvěma skupinami ze souboru zahrnujícího atom fluoru, chloru, bromu, skupinu A, OA a OCFs,
    A alkylovou skupinu s 1 až 6 atomy uhlíku,
    0, 1, 2, 3, 4. 5. 6. 7 nebo 8 m, o. Ρ, 8, r, s, t vždy na sobě nezávisle 0, 1, 2, 3, 4 nebo 5 a a jeho soli a solváty.
  2. 2. Derivát diacylhydrazinu obecného vzorce I podle nároku 1, kterým je a? (3S?-3-[4-C3-guanidínobenzoyljsemikarbazidolsukcinamidová kyselina, b? (3S?-3-[4-(5-guanidinopentanoy1)semikarbazido]suke inámidová kyselina, a jej ich sol i.
  3. 3. Způsob přípravy derivátu diacylhydrazinu obecného vzorce I, kde jednotlivé symboly mají v nároku 1 uvedený význam nebo jeho solí podle nároku 1,vyznačující se tím, že a? se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce II
    R1
    O
    A.
    Y N
    X' V Ν' ΌΗ
    Cil?
    R2 kde X, Y, R1 a R2 malí v nároku 1 uvedený význam, a ve které jsou volné aminoskupiny chráněny vhodnou skupinou chránící aminoskupinu , se sloučeninou obecného vzorce III h2n
    NH,
    O
    Clil) kde Z má v nároku 1 uvedený význam, a ve které je volná hydroxylová skupina chráněna vhodnou skupinou chránící hydroxylovou skupinu, a následně se chránící skupiny odštěpí, nebo
    b) se nechá reagovat sloučenina obecného vzorce IV
    CIV) kde X a Y mají v nároku 1 uvedený význam, a ve které jsou volné aminoskupiny chráněny vhodnou skupinou chránící aminoskupinu, se sloučeninou obecného vzorce V kde R1, R2 a Z má v nároku 1 uvedený význam, a ve které je volná hydroxylová skupina chráněna vhodnou skupinou chránící hydroxylovou skupinu, a následně se chránící skupiny odštěpí, nebo
    c) uvolňuje se sloučenina obecného vzorce I ze svého funkčního derivátu zpracováním solvolyzačním nebo hydrogenolyzačním činidlem a/nebo, se zásaditá sloučenina nebo kyselá sloučenina obecného vzorce I zpracováním kyselinou nebo zásadou převádí na svoji sůl.
  4. 4. Způsob výroby farmaceutického prostředku, vyzná* čující se tím, že se sloučenina podle nároku 1 oI becného vzorce I a/nebo její fysiologicky přijatelná sfll zpracovává na dávkovači formu s alespoň jedním pevným, kapalným nebo polopevným nosičem nebo s pomocnou látkou.
  5. 5. Farmaceutický prostředek, vyznačující se tím. že obsahuje jako účinnou látku alespoň jednu sloučeninu obecného vzorce I podle nároku 1 a/nebo její fysiologicky přijatelnou sůl.
  6. 6. Sloučenina podle nároku 1 obecného vzorce I a její fysiologicky přijatelné soli jakožto inhibitory integrinu k osetřování nemocí jako jsou thrombosa, srdeční infarkt, koronární onemocnění srdce, arteriosklerosa, nádorová onemocnění, osteoporosa, záněty a infekce.
  7. 7. Použití sloučenin podle nároku 1 obecného vzorce I a/nebo jejich fysiologicky přijatelných solí při patologických procesech probíhajících a šířících se angiogenezí.
  8. 8. Použití sloučenin podle nároku 1 obecného vzorce I a/nebo jejich fysiologicky přijatelných solí pro výrobu léčiva
  9. 9 k ošetřování nemocí jako jsou thrombosa, srdeční infarkt, koronární onemocnění srdce, arteriosklerosa, nádorová onemocnění, osteoporosa, záněty a infekce.
    9. Použití sloučenin podle nároku 1 obecného vzorce I a jejich fysiologicky přijatelných solí pro boj proti nemocem.
CZ2001141A 1999-07-06 1999-07-06 Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje CZ2001141A3 (cs)

Priority Applications (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2001141A CZ2001141A3 (cs) 1999-07-06 1999-07-06 Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje

Applications Claiming Priority (1)

Application Number Priority Date Filing Date Title
CZ2001141A CZ2001141A3 (cs) 1999-07-06 1999-07-06 Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje

Publications (1)

Publication Number Publication Date
CZ2001141A3 true CZ2001141A3 (cs) 2001-06-13

Family

ID=5473014

Family Applications (1)

Application Number Title Priority Date Filing Date
CZ2001141A CZ2001141A3 (cs) 1999-07-06 1999-07-06 Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje

Country Status (1)

Country Link
CZ (1) CZ2001141A3 (cs)

Similar Documents

Publication Publication Date Title
US6326403B1 (en) Diacylhydrazine derivatives as integrin inhibitors
HUP9903716A2 (hu) Alfa-integrin-gátló tirozinszármazékok
CZ286713B6 (en) Cyclopeptide, process of its preparation and use as well as pharmaceutical preparation in which it is comprised
SK176898A3 (en) Phenylalamine derivatives as integrin inhibitors
AU754280B2 (en) Chromenone and chromanone derivatives as integrin inhibitors
US20030171304A1 (en) Pyridine-2-yl-aminoalkyl carbonyl glycyl-$g(b)-alanine and derivatives thereof
US6534478B1 (en) Cyclic azapeptides with angiogenic effect
AU762350B2 (en) Diacylhydrazine derivatives
JP2004524264A (ja) ビフェニル誘導体およびインテグリン阻害剤としてのその使用
CZ20033000A3 (cs) Inhibitory integrinů a(v)B6
CZ2001141A3 (cs) Derivát diacylhydrazinu jakožto integrinový inhibitor, způsob jeho přípravy, jeho použití a farmaceutický prostředek, který ho obsahuje
HUP0200643A2 (hu) Dibenzoazulénszármazékok, a vegyületeket tartalmazó gyógyszerkészítmények, eljárás előállításukra, valamint a vegyületek alkalmazása gyógyszerkészítmények előállítására
US20040157902A1 (en) Integrin antagonists
MXPA01000437A (en) Diacylhydrazine derivatives as integrin inhibitors
RU2200166C2 (ru) Производные циклопептидов в качестве ингибиторов адгезии
AU6828600A (en) Fluorene derivatives
CZ2000636A3 (cs) Derivát cyklického peptidu jakožto inhibitor adheze
CZ465899A3 (cs) Derivát cyklického azapeptidu s angiogenním působením
MXPA98010586A (en) Phenylalanin derivatives as laintegr inhibitors