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CN1874678A - 作物保护的组合物和方法 - Google Patents

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CN1874678A
CN1874678A CNA2004800321257A CN200480032125A CN1874678A CN 1874678 A CN1874678 A CN 1874678A CN A2004800321257 A CNA2004800321257 A CN A2004800321257A CN 200480032125 A CN200480032125 A CN 200480032125A CN 1874678 A CN1874678 A CN 1874678A
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格雷戈里·S·亨特
卡尔·W·尼科尔斯
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Luzenac America Inc
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Abstract

本发明主要涉及作物保护组合物和制备及使用所述组合物的方法。更具体地，本发明涉及利用滑石和一种或多种添加剂的作物保护组合物和制备所述组合物的方法，所述的添加剂提供改进的滑石的水悬浮液。本发明也公开了以利用滑石和一种或多种添加剂的作物保护组合物涂覆的园艺基材，所述的添加剂提供改进的滑石的水悬浮液。

Description

作物保护的组合物和方法
技术领域
本发明一般涉及作物保护组合物和制备及使用所述组合物的方法。更具体地，本发明涉及利用滑石和一种或多种添加剂的作物保护组合物和制备所述组合物的方法，所述的添加剂提供改进的滑石的水悬浮液。本发明也公开了以利用滑石和一种或多种添加剂的作物保护组合物涂覆的(coated)园艺基材(substrate)，所述的添加剂提供了改进的滑石的水悬浮液。
背景技术
陆地上的植物经受极端环境条件，诸如气温、风速、亮度级(light level)、相对湿度和可利用的营养和水的变化。增加的叶反射率(foliage reflectance)被看作为调节环境条件的手段，所述环境条件导致如热应力(heat stress)和植物晒伤(sunburn)的条件。反射涂层(reflective coating)可施加于水果和蔬菜的表面以减少在水果/蔬菜表面的过量的热和光(包括紫外光和红外光)力图防止“晒伤”。晒伤表现为水果和蔬菜表面上颜色加深的区域。在晒伤的区域下面，水果/蔬菜组织被破坏并可能产生疾病症状。应用反射处理的策略是通过反射热量或通过阻断光线降低水果的温度。
然而，许多本技术领域中已知的增加叶反射率的方法引起减少的蒸腾作用(transpiration)和减少的光合作用(photosynthesis)。光合作用和蒸腾作用是植物生长和/或产生有用的农作物所必需的。用于减少植物的环境应力的其他方法在U.S.6,069,112、6,156,327、6,027,740和5,908,708中描述。这些专利描述并包含了方法和组合物，所述的组合物包含热处理的颗粒物质，该热处理的颗粒物质包括热处理的高岭土(kaolin)。
滑石是天然疏水的矿物并抵抗被水润湿。对用于植物的反射组合物而言，滑石的疏水性是有优势的。一旦滑石作为植物表面上的膜存在，预测滑石将抵抗被水去除，所述的水以雨、灌溉、湿度(humidity)等的形式存在。因此，可预测植物表面上滑石的反射层比类似的亲水反射层更耐久。因此，在植物表面上形成滑石层是理想的。然而，用水润湿滑石以产生施加于植物的浆液可能是困难的。置于水中的滑石显示缓慢的变小(makedown)，即加入水以形成浆液时的延迟的悬浮，而且也显示澄清(clearing)，即浆液沉淀为沉积物，得到滑石已被清除的上清液层，由此看上去是澄清的。这些性质对于试图在水中产生滑石的浆液的使用者来说是麻烦的，因为产生浆液更费时间而且浆液需要更多的搅拌以便成为有效的浆液。对于使用者来说另一个问题是“硬底(hard heel)”或抵抗重悬的沉积物形成的问题。这样的硬底也是不利的，因为硬底难以从喷雾设备中去除并可能会阻塞管道。
因此，在本技术领域中仍然需要保护植物和作物免于环境应力如晒伤，同时增加使用者应用的简便性的方法和组合物。例如，用于保护作物植物的常规处理包括使用反射粒子(reflectant particle)，其作为粉末供给使用者。通常，由于漂移(drift)和吸入危害(inhalation hazard)，将粉末大规模地施加于植物在商业上是不可行的。相反，上述产品必须作为浆液施加。然而，使用者会感受到在制备浆液的过程中与处理粉末有关的不便和危害。粉末是棘手的。粉末可容易地溢出(spill)并难以完全去除(remove)。它们可成烟雾状散开(aerosolize)并进入空气，对工人和任何附近的其他人造成吸入危害。在本技术领域中也仍然需要作物防护剂组合物和方法，所述的组合物和方法使使用者暴露于尘埃和粉末最小化或得以避免，却仍然保留它们进入水悬浮液或“浆液”的能力。在本技术领域中也仍然需要作物防护剂组合物和方法，所述的组合物和方法容易润湿植物表面并且可通过简单的洗涤除去。
在本技术领域中也仍然需要作物防护剂组合物和方法，所述的组合物和方法利用“天然的”或有机的物质，即适合于产生和处理有机作物和有机的加工食品的组合物和方法，所述有机作物和有机的加工食品如由美国农业部根据1990有机食品生产法案(Organic Foods Production Act)所定义的。
发明内容
在一个实施方案中，本发明包括用于保护作物的浆液组合物。所述组合物包含页硅酸盐矿物、螯合剂和多价离子。此外，所述组合物具有大约9.0至大约11.6的pH。页硅酸盐矿物可选自高岭石、滑石、绿泥石、叶腊石、蒙脱石、蒙皂石和蛭石中的一种或多种，且在优选的实施方案中，是滑石。螯合剂可选自马来酸钠、柠檬酸、柠檬酸钠、铝酸钠、硅酸钠、EDTA、DTPA和其混合物中的一种或多种，且在优选的实施方案中，是柠檬酸。多价离子可包含选自镁离子和铝离子中的一种或多种阳离子。多价离子也可包括选自硫酸根离子和柠檬酸根离子的阴离子。在优选的实施方案中，所述多价离子来自七水合硫酸镁。
在本发明的又一个实施方案中，提供了用于产生保护作物的浆液的组合物。当使用所述组合物产生浆液时，该组合物包含页硅酸盐矿物、螯合剂和多价离子的来源。在优选的实施方案中，所述螯合剂是柠檬酸而所述多价离子是来自泻盐的镁离子和硫酸根离子。在此实施方案中，柠檬酸和泻盐以柠檬酸∶泻盐为大约1∶.5至大约1∶10的比例存在。
本发明的又一个实施方案是用于作物保护的方法，其包括将如本文所述的有效量的浆液组合物施加到作物的至少一部分表面。施加的步骤可通过喷雾、涂抹和浸渍进行。所述作物可选自水果、蔬菜、谷类、豆类、树、灌木、花、草、根、园林植物、观赏植物和作物植物中的一种或多种。
本发明的又一个实施方案是用于保护作物免于受冻的方法，其包括将如本文所述的有效量的浆液组合物施加到作物的至少一部分表面。所述方法可与另一种已知的作物防冻的技术如覆盖植物和燃烧烟熏罐相结合来实施。
本发明的又一个实施方案是用于保护作物免于虫害的方法，其包括将如本文所述的有效量的浆液组合物施加到作物的至少一部分表面。
本发明的又一个实施方案是涂覆的基材，其为园艺基材，其中用作物保护剂组合物涂覆该基材至少一部分表面。所述组合物包含如本文所述的浆液组合物的残余物。
本发明的又一个实施方案是施加于作物的组合物，其包括滑石、柠檬酸、七水合硫酸镁和苏打灰。滑石可以以大约75干重％至大约99干重％的量存在；柠檬酸可以以大约500ppm至大约2000ppm的量存在；七水合硫酸镁可以以大约1000ppm至大约4000ppm的量存在；而苏打灰可以以大约1干重％至大约4干重％的量存在；在优选的实施方案中，滑石以大约97.125干重％的量存在；柠檬酸以大约0.125干重％的量存在；七水合硫酸镁以大约.25干重％的量存在；而苏打灰以大约2.5干重％的量存在；此组合物可为丸粒(pellet)的形式或可为进一步包含水的浆液。在浆液的实施方案中，所述组合物可具有大约9.0至大约11.6的pH。
发明详述
本发明包含作物保护组合物和方法和处理的基材。本发明的组合物具有良好地润湿并涂覆水果和其他作物的能力以保护免于，例如晒伤。所述组合物可通过多种的施加方法施加于范围广泛的水果、蔬菜或其他作物表面。可将组合物的组分例如以丸粒的形式，混合和分散，于是最终使用者，如农民，可简单地将所述丸粒与水混合并获得正确的pH和化学组合物。可将所述组合物与环境可接受的组分配制，同时仍然满足重要的表面化学要求。以浆液的形式，所述组合物可为稳定的悬浮液以使其施加于作物并避免设备被固体堵塞。下面的说明书描述了本发明优选的实施方案，和各种替换的实施方案。然而，对于本领域的那些技术人员来说显而易见的是，在不背离本发明的精神或范围的前提下，可以完成各种其他替换的实施方案。
本发明的一个实施方案是用于保护作物的组合物。词语“作物”可指任何类型的植物或植物产品，诸如水果、蔬菜、谷类、豆类、树、灌木、花、草、根、景观植物、观赏植物和作物植物。保护作物指本发明的化合物防止和/或减少和/或最小化阳光和/或热的不良影响的能力。阳光和/或热对于作物的不良影响包括晒伤和热应力，所有这些可能会增加光合作用过程中的蒸腾，或给植物产品如水果、蔬菜和纤维带来可见的损害。保护作物也指本发明的化合物防止和/或减少和/或最小化虫害和/或对植物产品的损害的能力。
根据本发明，用于保护作物的组合物包括页硅酸盐矿物，其优选的实施方案是滑石，含水的硅酸镁。本发明的组合物也包括螯合剂和多价离子。
术语“页硅酸盐矿物”(页硅酸盐)指那些含有碱性(basic)硅酸盐的矿物。优选地，所述页硅酸盐选自高岭石、滑石、绿泥石、叶腊石、蒙脱石、蒙皂石和蛭石中的一种或多种。更优选地，所述页硅酸盐选自滑石和叶蜡石中的一种或多种，而且最优选地所述页硅酸盐是滑石。
滑石，以其没有搀杂的形式，是片状矿物(platy mineral)，意思是滑石会以薄片结晶并易于沿裂解面(cleavage plane)剥落。可通过任何合适的方法，如干磨(dry milling)加工滑石以用于本发明。可将滑石粒子筛分为所需的中值粒度(median particle size)。另一种滑石磨制方法是流态化能量方法(″FEM″)。这里，将滑石与水(蒸气)混合为浆液以将滑石保留在悬浮液中，而且将滑石粒子磨碎和/或分级(sort)以获得正确的粒度分布曲线。滑石是天然疏水的矿物而且抵抗被水润湿。本发明的组合物通常以大约50干重％至大约99.9干重％的量含有页硅酸盐矿物(即，基于用来制备浆液的物质的干重)。更优选地，本发明的组合物含有以大约75干重％至大约99干重％，大约90干重％至大约98干重％，和大约95干重％至大约98干重％的量存在的页硅酸盐矿物。在优选的实施方案中，以大约97干重％的量包含页硅酸盐矿物。在特别优选的实施方案中，所述页硅酸盐矿物是滑石并以97.125干重％存在。在此实施方案中，所述组合物也可包含大约2.5干重％的苏打灰，大约0.125干重％的柠檬酸和大约.25干重％的泻盐，并可为丸粒形式。本组合物的多价离子可由盐提供，所述的盐具有多价阳离子如镁(+2)和铝(+3)及多价阴离子如硫酸根(-2)和柠檬酸根(-3)。更优选地，用于本发明的多价阳离子尤其可选自镁(+2)、铝(+3)中的一种或多种。用于本发明的多价阴离子尤其可选自硫酸根(-2)和柠檬酸根(-3)中的一种或多种。在优选的实施方案中，多价离子来自泻盐(七水合硫酸镁)，其通常以大约1000ppm至大约4000ppm，大约1500ppm至大约3500ppm，大约2000ppm至大约3000ppm和优选大约2500的浓度存在于浆液组合物中。如本发明中使用的，百万分率(ppm)值是基于干固体的重量，即，除非另外表明，不包含水或任何其他溶剂。
本发明的螯合剂是在多价骨架上具有单价阴离子部位的分子。优选的螯合剂为马来酸钠、柠檬酸、柠檬酸钠、铝酸钠、硅酸钠、EDTA、DTPA和这些试剂的组合。最优选地，所述螯合剂是柠檬酸。多价阳离子可与聚合的阴离子链反应(螯合作用)，但由于尝试捕获几个阴离子部位以达到静电中性(electrostatic neutrality)反应有一些难度。因此，所述螯合剂通过环绕多价阳离子，悬浮液中的页硅酸盐粒子而起作用。在螯合剂为柠檬酸的实施方案中，柠檬酸通常以大约500ppm至大约2000ppm，大约750ppm至大约1750ppm，大约1000ppm至大约1500ppm和优选为大约1250ppm的浓度存在于所述浆液组合物中。
在多价离子由泻盐提供而且螯合剂为柠檬酸的实施方案中，柠檬酸和泻盐优选以柠檬酸∶泻盐为大约1∶.5至大约1∶10，更优选大约1∶1至大约1∶7，更优选大约1∶1.5至大约1∶4，和最优选大约1∶1.85至大约1∶2的比例存在。
本发明提供了形成作物保护矿物浆液的方法，所述的浆液在运输和贮存的过程中是非常稳定的。使用螯合剂、多价离子和pH控制，本发明提供了作物保护矿物浆液，其被稳定化以防止沉积。
如本公开中使用的，术语“稳定性”具体指本发明的浆液中单独的矿物粒子避免在悬浮液中凝结或絮凝或聚结在容器底部。稳定性来源于悬浮液中的每个粒子周围具有非常均一的静电电场。粒子与粒子间静电排斥可超过设法驱使悬浮液沉积的重力。对于本公开的实际目的，认为悬浮液是稳定的，如果所述凝结过程是如此之慢以致于花费至少五天、十天或十五天以在未受干扰的装运容器(shipping container)中形成可见的沉淀。
本发明的浆液组合物具有改进的流变性质和低粘度。“改进的流变性质”和“低粘度”指当把本发明的浆液和常规滑石浆液以相等的固体含量进行比较时，本发明的浆液的流动特性得到改进，而且本发明的浆液可通过常规的手段进行操作和/或泵送，这取决于浆液的预期用途。本发明的浆液具有流变学，所述的流变学尤其允许便于转移和使用。优选浆液的粘度小于大约500厘泊(cps)，更优选小于大约350cps和最优选小于大约200cps。
术语“高固体”指那些浆液，其中页硅酸盐矿物的含量为至少大约45重量％，至少大约50重量％，至少大约55重量％，和优选为大约45重量％至大约55重量％。
溶胶絮凝的舒尔策-哈代规则(Schulze-Hardy rule)表明电解液(electrolyte)的絮凝值主要由它的化合价而不是它的类型确定。因此，二价和三价阳离子或阴离子在絮凝化溶胶中比溶液中的单价离子有效得多。本发明的稳定化技术使用多价阳离子和阴离子作为对于特殊的螯合剂或分散剂的分散作用的拮抗物。本发明的最终浆体的最佳流变学通过遵循具体的工艺步骤得到，但稳定化结果并不依赖于这些步骤。
本发明的一个实施方案提供了制备高含量、稳定的矿物浆液的方法。不受理论的限制，认为通过将多价螯合剂附着在所述矿物的边缘实施该方法。所述方法包括首先将螯合剂加入悬浮液，其中矿物分散于高pH的含水的环境。页硅酸盐矿物的晶体结构是这样的，在表面上有净的负静电荷而且在该晶体的边缘有净的正电荷。认为螯合剂附着于矿物晶体的边缘，如水镁石(brucite)在晶格中有镁阳离子。所述的螯合剂不能去除镁，并由此与矿物静电连接。
浆液的pH为大约pH9.0至大约pH11.6，更优选大约pH9.5至大约pH10.5，更优选大约pH9.7至大约pH10.3和最优选大约pH10。在浆液形成之后，连续地遍及变小过程，在每次加入页硅酸盐矿物的过程中，或在变小过程中的任何时间，可调节浆液的pH。优选地，遍及变小过程将浆液的pH保持在预期的水平。这可以通过连续地监测浆液的pH并根据需要调节pH实现。监测并加入pH控制试剂可手动地完成或者可以例如，通过计算机控制过程自动地完成。在优选的实施方案中，通过将碳酸钠(苏打灰)包含在本发明的组合物中控制pH。碳酸钠或其他pH控制试剂的量是这样的以获得上述的pH参数。在苏打灰为pH控制试剂的实施方案中，其通常基于干重，如以丸粒的形式，以大约1干重％至大约4干重％，大约1.5干重％至大约3.5干重％，大约2干重％至大约4干重％和优选大约2.5干重％的水平存在。
然后加入过量的多价阳离子如铝或镁。螯合剂试图也环绕这些阳离子但是不能，因为它已经以直线排列附着于矿物表面。通常，如果pH范围在本文设定的界限之外，镁或铝阳离子在矿物浆液内产生由震凝行为(rheopecticbehavior)表现的流变学危机(rheology crisis)。然而，不受任何一种理论的限制，当二价阴离子如硫酸根、磷酸根和四硼酸根用于本发明的方法学时，它们看起来作为阴离子的分散剂，在轻微的或剧烈的搅拌过程中保持低粘度。本发明的优选的实施方案的方法学在矿物浆液中不诱导任何震凝的或胀流(dilatent)行为。因此，将由多价阳离子和阴离子组成的盐加入含有螯合剂的矿物浆液产生导致具有长期稳定性浆液的离子环境。
本发明的变小过程可包括将页硅酸盐的供入液流(feedstream)，以足够获得基本均质的高固体浆液的速率和条件加入含水的组合物。优选地，页硅酸盐的质量平均d50小于大约7微米(μm)，更优选大约1.2μm至大约3.5μm。“质量平均d50”指粒度分布，其中页硅酸盐总重量的大约50％归因于具有小于质量平均d50粒度的粒子。可替换地，优选大约100％的页硅酸盐的粒度小于大约44μm。
可替换地，代替在变小过程之前将页硅酸盐粉碎至希望的粒度，本发明的高固体含量浆液变小过程可在粉碎过程之前进行。例如，具有相对大的页硅酸盐粒度的高固体含量浆液可经受湿磨过程产生具有预期的页硅酸盐粒度的浆液。如此，粉碎过程也提供了变小过程所需的剪切作用。而且，此湿磨消除了单独的夹带的(entrained)空气去除步骤的需要。
已经观察到，制备高固体含量低粘度浆液的简易性依赖于在变小过程中浆液的温度。优选且令人惊讶地，发现在较低温度进行所述变小过程导致改进的流变学和降低的粘度。具体地，优选在大约5℃至大约20℃，大约6℃至大约16℃和优选大约7℃至大约12℃的温度进行变小过程。应该理解上述温度仅仅指变小过程中的温度；从而，在变小过程之后，浆液的温度可在这些温度之外。
随着将页硅酸盐的供入液流加入混合釜(mixing tank)，可通过高剪切搅拌含水的组合物促进变小过程。优选地，混合釜中搅拌器叶片的叶尖速度(tipspeed)为大约4000英尺每分钟(fpm)至大约9000fpm。如果供入液流加入太快，浆液流变学变得非常硬且难以搅拌。在这样的情况下，可允许浆液静置而不混合，而且当浆液的粘度由于电解液通过扩散的胶溶作用而下降时，可以开始搅拌。为了避免必须等到通过扩散而胶溶，优选以从大约300克/分钟每升含水的组合物(g/min/l)减少到大约60g/min/l的速率加入供入液流直到浆液达到大约55％固体。可以理解，随着固体量在浆液中增加，供入液流必须以较慢的速率加入以允许发生完全的胶溶并允许夹带的空气逸出。因此，当固体含量达到大约55％，供入液流的加入进一步降至大约40g/min/l直到达到期望的固体含量。
浆液中空气的存在影响浆液的粘度。认为空气的主要来源是来自凝聚的页硅酸盐粒子。凝聚的页硅酸盐粒子可为40％空气及通过范德华力结合在一起的页硅酸盐粒子(can be 40％ air with phyllosilicate particles being heldtogether by van der Waals force)。在变小过程中，空气从浆液中的页硅酸盐粒子表面释放，但保持在浆液悬浮液中。优选浆液含有小于大约3.5体积％，更优选小于大约2％和最优选小于大约1％的夹带空气。
在变小过程中，可以通过允许空气从浆液中逸出减少浆液中夹带的空气的量。这提供了具有降低的粘度的浆液。通过将高剪切搅拌停止足够的时间以允许夹带的空气移出或通过将浆液转移到贮槽(holding tank)可以实现夹带的空气的去除。当使用单槽系统时，通常允许浆液静置大约10min至大约40min的平均时间。然后所述浆液再经过混合以进一步增加固体含量。
本发明的浆体在由这些矿物浆液期望的搅拌的状态下具有正常的假塑性流变学。此行为在从冻结到高至150和更高值的宽的温度范围中是稳定的。静置短至大约四个小时，浆液产生凝胶的特性。流体类型被描述为“宾汉塑性体(Bingham plastic)”。必须赋予一定程度的流体剪切的程度以使流体再次开始移动。粘度计测定指示在静置的(standing)凝胶上多至大约40,000cps的低速粘度，该凝胶一旦流动则降低到小于大约500cps。认为此可逆的塑性(plasticbehavior)连同静电的溶胶稳定性是本发明的浆体之例外的功能性浆液稳定性的原因。
所述反应的化学计量学指导形成最佳的稳定化组合物(formulation)。例如：
  -COOH2HO-C-COOH+-COOH 3MgSO4·7H2O+ 6NaOH Mg3Cit2 +3Na2SO4
  柠檬酸   泻盐   碱   柠檬酸镁   硫酸钠
  MW＝192.2*2   246.3*3   40.6*6   355   426
  384   738   240
1250PPM   2500PPM(盐和螯合剂的化学计量比) 1155 1390
根据经验已发现，柠檬酸或EDTA的量的显著减少产生比这两种螯合剂的精确的化学计量比例更好的稳定性。
虽然可使用许多不同的溶剂制备本发明的浆体，优选的溶剂是水。将螯合剂导入硬水后，螯合剂遇到金属阳离子(Mg++和Ca++)。在这些矿物浆液中使用的螯合剂的数量低于给出硬水中二价阳离子含量的化学计量的量。为此，产生本发明的矿物浆体的方法包括导入螯合剂之前在升高的pH的变小过程。升高的pH引起硬水中存在的阳离子的沉淀。于是螯合剂具有更大的附着于矿物边缘的阳离子部位的可能性，而不是多价螯合(sequestering)硬水中的矿物。
滑石产品如白云石(dolomite)或菱镁矿(magnesite)中碳酸盐矿物的存在会影响稳定化化学品的比例。进行检验以测试以滑石和柠檬酸和泻盐形成的本发明的浆液中减少的沉积速率，得到显示于表I中的代表性比例。
表I
  滑石来源   产生方法   柠檬酸   泻盐   比例(螯合剂与盐之比)
 黄石河(Yellowstone)，蒙大拿(Montana)  减少的表面能   1250PPM   2500PPM   1∶2
 黄石河(Yellowstone)，蒙大拿(Montana)  减少的表面能   1400PPM   2600PPM   1∶1.9
表I中的这些比例不必限制为最佳性能，但确实提供了功能的稳定性。虽然，随着盐浓度的增加，浆液可具有增加的稳定性，不同矿物浆液的最佳平衡常常不仅基于稳定性而且基于稳定性、成本和流变学因素的组合。
在可替换的实施方案中，本发明的组合物也可包含油。所述的油可包括植物油，如豆油(soybean oil)、玉米油(corn oil)和菜籽油(canola oil)，其可由油酸和亚油酸的甘油三酯组成。在这样的实施方案中，油可以以浆液组合物的大约.1％至大约10重量％，浆液组合物的大约.5％至大约5重量％，浆液组合物的大约.75％至大约2重量％，和最优选大约1重量％的量存在。已发现油的包含可提高页硅酸盐材料悬浮液在浆液中的稳定性。此外，这样的油可具有附加的益处，诸如，例如控制害虫。例如，已使用豆油作为休眠期喷药(dormant spray)和夏季喷药(summer spray)用于控制木虱(pear psylla)。木虱是木虱科(family Psyllidae)，尤其是木虱属(genus Psylla)，几种侵扰果树的各种木虱(jumping plant lice)中的任一种。
在一个实施方案中，本发明的组合物为粉末的形式。在更优选的实施方案中，将本发明的组合物形成丸粒(pellet)。丸粒化(pelleting)可通过本技术领域已知的方法完成并包括所有这样的方法。丸粒的优势在于它们是比散装粉末(bulk powder)更方便使用的形式。丸粒更易流动而且更容易操作和使用。例如，它们溢出时比粉末更容易清理。丸粒的另一个优势是与散装粉末相比应用丸粒组合物显著减少了使用者的灰尘暴露(dust exposure)。可以称量、转移和以另外的方式处理丸粒，导致与粉末相比显著减少了产生的灰尘。本发明的丸粒可为任何便于使用的大小和形状。
在一个使用本发明的实施方案中，将粉末或丸粒与水合并以形成浆液而便于施加于作物。优选地，通过将粉末或丸粒与水合并并用搅拌器搅拌混合物形成本发明的浆液。本发明的浆液的固体含量可为用于以获得预期的作物保护的任何合适的固体含量而具体的变化范围，可为大约5％至大约55％。任选地，可使用临时的搅拌以帮助保持浆液分散。
可用本领域常规的任何方式配制本发明的组合物。在优选的实施方案中，可将螯合剂(例如，柠檬酸)和多价离子的来源(例如，泻盐)，连同其他组分如用于pH控制的苏打灰形成页硅酸盐材料的丸粒。例如，在滑石的情况中，通过混合滑石和水，形成丸粒，和将丸粒干燥至大约2-3％的残留含水量制备丸粒。在上述过程中，可将柠檬酸和泻盐与掺入预混物的苏打灰预混合，然后将混合物加入水中。然后将上述溶液与滑石混合并如上所述形成丸粒。以这种方式，得到页硅酸盐材料与其他组分的均匀混合(intimate mixing)。此外，可通过在加入苏打灰之前将泻盐与柠檬酸混合减少或避免不良的相互作用。否则，苏打灰和柠檬酸可反应并且发泡(effervesce)。可替换地，当形成浆液时，可只用水和附加的组分形成页硅酸盐材料的丸粒。此外，在未将页硅酸盐材料粒化的实施方案中，在制备浆液之前可将任何附加的组分作为疏松粉末(loose powder)干混或在形成浆液时将任何附加的组分简单地加入水和页硅酸盐材料。
本发明的另一个实施方案包括用于作物保护的方法，其包含将有效量的本发明的组合物施加于作物的表面的至少一部分。可通过本领域已知的任何方法完成此应用。施加本发明的组合物的一种方法是通过撒粉(dusting)。施加本发明的组合物的更优选的方法是首先形成本发明的浆液，然后将所述浆液施加于作物的表面。施加浆液的方法在本领域中是已知的，且包括喷雾、涂抹和浸渍。施加本发明的浆液的优选方法是喷雾。为了在植物表面上获得有效量的本发明的组合物，需要至少一次施加。在优选的实施方案中，在生长季节期间，可将所述组合物施加2、3、4次或更多。
本发明的又一个实施方案是保护作物免于冻结的方法。将本发明的组合物施加于作物以保护作物免于经受由于低的环境温度引起冻结而受到损害或降低损害发生的温度。可将本发明的组合物施加于作物处于由于低温造成的损害的危险的部位，如当温度能几乎到冰点或冰点之下(below freezing)的早春的作物或在更冷的气候中生长的作物。可单独或与其他已知的技术如覆盖植物或燃烧烟熏罐相结合使用本发明的组合物用于防止冻结损害。
本发明的又一个实施方案是用于控制害虫的方法。将本发明的组合物施加于作物以保护作物免于虫害或害虫，如蚜虫(aphid)侵扰的蔓延。可将本发明的组合物施加于作物的处于由于害虫造成的损害的危险的部位。可单独或与其他已知的害虫防治技术相结合使用本发明的组合物用于控制害虫。
在另一个实施方案中，本发明涉及用组合物涂覆的基材，所述的组合物包含本发明的浆液组合物的残余物。该残余物包括最初以及随后的干燥和/或随后的再水合(rehydration)阶段(例如，由周围的沉淀)落在基材上的组合物。所述的基材包括园艺基材。合适的园艺基材包括水果、蔬菜、谷类、豆类、树、灌木、花、草、根、园林植物、观赏植物和作物植物。用本发明的组合物涂覆所述基材的表面。涂覆基材表面的方法包括通过适合于本发明的施加方法施加于表面，和允许所述表面干燥。
实施例
实施例1
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿(wet-out)和分散特性。测试的添加剂是苏打灰和泻盐。
为了确定每种滑石组合物的变小和分散特性，使用如下的步骤。将干粉状的滑石用加入的添加剂泻盐和/或苏打灰进行配制。然后将配制物制成丸粒。将25克(g)丸粒加入1升(L)烧杯并加入500毫升(mL)水。然后将悬浮液分散在韦林搅切器(Waring blender)中并通过325筛网(mesh screen)过滤。此时，评估变小速率(进入悬浮液的能力)并评估如下：“快”变小是指在5分钟之内进入悬浮液的滑石；“慢”变小是指在5分钟至30分钟进入悬浮液的滑石。然后重新将悬浮液放回1L烧杯中并允许静置一段时间，通常为1小时。在静置结束时，依据它们的沉淀速率评估悬浮液。“快”沉淀速率是指在静置时间的结尾滑石已经沉淀下来的悬浮液。评估“慢”速沉淀的悬浮液中悬浮的滑石是否凝结或絮凝。表1描述了此实施例的结果。
表1.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
组合物，名称   重量％苏打灰   重量％泻盐 pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝？
  对照   0   0   8.5   1小时   快   快   否
  苏打灰   0.5   0   9.5   1小时   快   快   否
  苏打灰   1   0   9.9   1小时   快   快   否
  泻盐   0   1   8.5   1小时   快   快   否
  泻盐   0   2   8.4   1小时   快   快   否
  苏打灰/泻盐   1   2   9.5   1小时   快   快   否
  苏打灰/泻盐   0.5   1   9.3   1小时   快   快   否
  苏打灰/泻盐   0.5   2   9.3   1小时   快   快   否
  苏打灰/泻盐   1   1   9.7   1小时   快   快   否
表1显示含有苏打灰、泻盐或两者的滑石组合物的结果。此实施例中测试的所有组合物具有相对快的变小，但在实验的静置阶段未能保留在悬浮液中。
实施例2
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿和分散特性。测试的添加剂是硼砂(borax)和泻盐。
如实施例1中所述进行实验以测定变小、沉淀和凝结/絮凝。如实施例1中所述制备滑石组合物。在此实施例中，测试的添加剂为泻盐和/或硼砂。
表2.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
组合物，名称   重量％硼砂   重量％泻盐 pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝？
  对照   0   0   8.5   1小时   快   快   否
  硼砂/泻盐   1   1   8.9   1小时   快   快   否
表2显示含有苏打灰和泻盐的滑石组合物的结果。该组合物具有相对快的变小，但在实验的静置阶段未能保留在悬浮液中。
实施例3
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿和分散特性。测试的添加剂是柠檬酸和泻盐。
如实施例1中所述进行实验以测定变小、沉淀和凝结/絮凝。如实施例1中所述制备滑石组合物。在此实施例中，测试的添加剂为泻盐和/或柠檬酸。
表3.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
组合物，名称   重量％柠檬酸   重量％泻盐 pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝？
  对照   0   0   8.5   1小时   快   快   否
  柠檬酸   0.1   0   7.9   1小时   快   快   否
  柠檬酸/泻盐   0.1   1.0   7.8   1小时   快   快   否
  柠檬酸   1   0   5   1小时   快   快   否
  柠檬酸/泻盐   1   2   4.5   1小时   快   快   否
表3显示含有柠檬酸和/或泻盐的滑石组合物的结果。此实施例中测试的所有组合物具有相对快的变小，但在实验的静置阶段未能保留在悬浮液中。
实施例4
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿和分散特性。测试的添加剂是EDTA、硫酸钠和硬脂酸钠。
如实施例1中所述进行实验以测定变小、沉淀和凝结/絮凝。如实施例1中所述制备滑石组合物。在此实施例中，测试的添加剂为EDTA和/或硫酸钠和/或硬脂酸钠。
表4.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
  组合物，名称   重量％EDTA   重量％硫酸钠   重量％硬脂酸钠 pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝？
  对照   0   0   0   8.5   1小时   快   快   否
  EDTA   0.1   0.1   0   6.9   1小时   快   快   否
  EDTA   0.2   1   0   7.2   1小时   快   快   否
  硫酸钠   0   0.5   0   8.5   1小时   快   快   否
硬脂酸钠 0 0 0.5 8.5   0.75小时 快 快 否
表4显示含有EDTA、硫酸钠和硬脂酸钠的滑石组合物的结果。此实施例中测试的所有组合物具有相对快的变小，但在实验的静置阶段未能保留在悬浮液中。
实施例5
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿和分散特性。测试的添加剂是明矾和柠檬酸。
如实施例1中所述进行实验以测定变小、沉淀和凝结/絮凝。如实施例1中所述制备滑石组合物。在此实施例中，测试的添加剂为明矾(硫酸铝)和/或柠檬酸。
表5.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
组合物，名称   重量％明矾   重量％柠檬酸 pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝？
  对照   0   0   8.5   1小时   快   快   否
  明矾   0.2   0   7.1   0.75小时   快   快   否
  明矾   0.4   0   6.9   1小时   快   快   否
  明矾/柠檬酸   0.2   0.1   7.5   1小时   快   快   否
  明矾/柠檬酸   0.4   0.1   7.2   1小时   快   快   否
  明矾/柠檬酸   0.5   0.5   6.9   16小时   快   快   否
表5显示含有明矾和/或柠檬酸的滑石组合物的结果。此实施例中测试的所有组合物具有相对快的变小，但在实验的静置阶段未能保留在悬浮液中。
实施例6
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿和分散特性。测试的添加剂是苏打灰、明矾、玉米淀粉和柠檬酸。
如实施例1中所述进行实验以测定变小、沉淀和凝结/絮凝。如实施例1中所述制备滑石组合物。
表6.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
  添加剂(总重量的重量％)   pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝？
  无(对照)   8.5   1小时   快   快   否
  玉米淀粉，0.05％泻盐，1.0％   8.4   1小时   快   慢   絮凝
  0.2％柠檬酸   7.7   1小时   慢   快   未知
  0.4％明矾   7.3   1小时   快   快   未知
  2％泻盐   8.1   1小时   慢   快   未知
  0.4％明矾0.4％泻盐   7.9   1小时   快   快   未知
表6显示含有苏打灰、明矾、柠檬酸、泻盐，或组合的滑石组合物的结果。
实施例7
此实施例描述了本发明的滑石组合物的润湿和分散特性。测试的添加剂是明矾、瓜尔豆胶和泻盐。
如实施例1中所述进行实验以测定变小、沉淀和凝结/絮凝。如实施例1中所述制备滑石组合物。
表7.
滑石组合物和变小速率，沉淀速率和悬浮液特性
组合物，名称   添加剂(总重量的重量％) pH   沉淀时间   变小速率   沉淀速率   凝结或絮凝否？   叶润湿
  对照   无   8.5   1小时   快   快   否   差
042803A   明矾，0.2％泻盐，0.2％ N.d. 1小时 慢 ？ ？ 好
042803D   苏打灰，0.2％明矾，0.2％ 8.4 1小时 快 ？ ？ 好
  SURROUNDTM   9.7   1小时   快   中   絮凝   好
表7显示含有苏打灰、明矾、柠檬酸、泻盐，或组合的滑石组合物的结果。组合物042503B-E都具有快的变小和慢的沉淀速率，导致悬浮液中具有絮凝的滑石。
实施例8
此实施例描述了以丸粒的形式制备本发明的作物保护剂组合物。
通过制备531.6磅水、2.8磅柠檬酸和5.2磅泻盐(七水合硫酸镁)的盐水预混物制成组合物。在此混合物中，加入50磅苏打灰。然后将得到的溶液与滑石以21∶79的溶液∶滑石重量比混合。滑石已经过预处理以产生Mistron Vapor粉末(磨得很细的滑石)。此组合物具有大约pH 10.4至大约10.5的pH。然后将完全的组合物制成粒状并在200℃炉中干燥至小于5％的水分含量(目标3％含水量)。
此组合物的丸粒快速而完全地分散以在水中形成浆液。当将此组合物的丸粒加入水以产生浆液时，所述浆液慢慢沉淀为相当硬的沉积物。然而，轻微振荡或搅拌使浆液恢复原样。
实施例9
此实施例描述了在树叶上施加本发明的浆液之后本发明的浆液的外观。
如实施例8所述制备浆液。将所述浆液，以及SURROUND对照，以如SURROUND产品插页所推荐的量和方式喷在灰树(ash tree)树叶上并使其干燥。喷过的树叶的总体观察显示实施例8的组合物在叶子上的外观与将SURROUND喷在灰树树叶上作为对照的几乎相同。与SURROUND相比，观察到灰树树叶上的涂覆层更好的均一性(uniformity)。显微镜下的观察显示叶子表面上如喷过SURROUND对照的叶子所观察的几乎同一类型的附着物和涂覆层。
实施例10
此实施例描述了在苹果上施加本发明的浆液之后本发明的浆液的外观。
将成熟的Granny Smith-型苹果(用丁酰肼蜡(alar wax)涂覆，从零售的食品杂货店得到)用SURROUND和实施例8所述的组合物如实施例9所述进行喷雾并使其干燥。喷过的苹果的总体观察显示，与喷过SURROUND的苹果相比，在喷过实施例8的组合物的苹果上观察到涂覆层的明显更好的均一性(增加的润湿)。
实施例11
此实施例描述喷过本发明的组合物之后昆虫和蛹(nymph)在灰树上的行为。
(A)蛹。在灰树上观察到多群用显微镜可见的蛹(蚜虫)。这些蛹具有油质的或湿的皮肤。在用实施例8所述的组合物以实施例9所述的方式喷射所述蛹群之后，蛹在一天之内变得固定而且干燥。对于活动的蛹，喷过的树叶表面看来似乎将滑石组合物转移到昆虫的身体部分，导致如上所述的损伤。
(B)蚜虫成虫(Adult aphid)。用实施例8所述的组合物以实施例9所述的方式喷射存在于灰树树叶上的蚜虫，并与相同灰树上未喷射的蚜虫相比较。喷雾后，观察到蚜虫的腹部、腿部和胸部(thorax)的各个区域被滑石涂覆。不同于对照未喷射的昆虫，看到被喷射的昆虫不断刮擦它们被涂覆的身体部分但不能成功去除滑石凝聚物(agglomerate)。为了蚜虫的汁液而捕获蚜虫的蚂蚁离开了该区域。第二天，观察到被喷射的蚜虫已离开了喷过的树叶并已迁移到未喷过的树叶。
已迁移到喷过的树叶的被喷射的蚜虫身上仍然有滑石。大多数被喷射的蚜虫具有新生的翅膀，但是翅膀看上去是变形的(deformed)，很可能是由于滑石的干燥作用。然而，只有一只对照蚜虫有新生的翅膀。可能地，所述组合物除了使翅膀变形以外，也可诱导过早的换羽(molting)。
在上述的说明书中已经描述了本发明的原理、优选的实施方案和操作方式。然而，不应将本文中意欲保护的本发明理解为局限于公开的具体形式，因为这些将被认为是说明性的而不是限制性的。本领域的那些技术人员可进行变化和改变而不背离本发明的精神。因此，应认为上述本发明的最佳实施方式实际上是代表性的而不作为如所附权利要求中描述的本发明的范围和精神的限制。

Claims (68)

1.用于保护作物的浆液组合物，其包含：
页硅酸盐矿物；
螯合剂；和
多价离子
其中所述组合物具有大约9.0至大约11.6的pH。
2.权利要求1的组合物，其中所述页硅酸盐矿物选自高岭石、滑石、绿泥石、叶腊石、蒙脱石、蒙皂石和蛭石中的一种或多种。
3.权利要求1的组合物，其中所述页硅酸盐矿物是滑石。
4.权利要求1的组合物，其中所述页硅酸盐矿物包含大约50干重％至大约99.9干重％。
5.权利要求1的组合物，其中所述页硅酸盐矿物包含大约97干重％。
6.权利要求1的组合物，其中所述组合物另外包含苏打灰。
7.权利要求1的组合物，其中所述螯合剂选自马来酸钠、柠檬酸、柠檬酸钠、铝酸钠、硅酸钠、EDTA、DTPA和其混合物中的一种或多种。
8.权利要求1的组合物，其中所述螯合剂是柠檬酸。
9.权利要求8的组合物，其中所述组合物包含大约500ppm至大约2000ppm的柠檬酸。
10.权利要求8的组合物，其中所述组合物包含大约1000ppm至大约1250ppm的柠檬酸。
11.权利要求1的组合物，其中所述多价离子包含选自镁离子和铝离子中的一种或多种阳离子。
12.权利要求1的组合物，其中所述多价离子包含选自硫酸根离子和柠檬酸根离子中的一种或多种阴离子。
13.权利要求1的组合物，其中所述多价离子来自七水合硫酸镁。
14.权利要求13的组合物，其中以大约1000ppm至大约4000ppm的量加入七水合硫酸镁。
15.权利要求13的组合物，其中以大约2000ppm至大约3000ppm的量加入七水合硫酸镁。
16.权利要求13的组合物，其中以大约2500ppm的量加入七水合硫酸镁。
17.权利要求1的组合物，其中所述螯合剂是柠檬酸而所述多价离子是来自泻盐的镁离子和硫酸根离子，而且其中柠檬酸和泻盐以柠檬酸∶泻盐大约1∶.5至大约1∶10的比例存在。
18.权利要求1的组合物，其进一步包含油。
19.用于产生保护作物的浆液的组合物，其包含：
页硅酸盐矿物；
螯合剂；和
多价离子的来源。
20.权利要求19的组合物，其中所述页硅酸盐矿物选自高岭石、滑石、绿泥石、叶腊石、蒙脱石、蒙皂石和蛭石中的一种或多种。
21.权利要求19的组合物，其中所述页硅酸盐矿物是滑石。
22.权利要求19的组合物，其中所述页硅酸盐矿物包含大约50干重％至大约99.9干重％。
23.权利要求19的组合物，其中所述页硅酸盐矿物包含大约97干重％。
24.权利要求19的组合物，其中所述组合物另外包含苏打灰。
25.权利要求19的组合物，其中所述螯合剂选自马来酸钠、柠檬酸、柠檬酸钠、铝酸钠、硅酸钠、EDTA、DTPA和其混合物中的一种或多种。
26.权利要求19的组合物，其中所述螯合剂是柠檬酸。
27.权利要求19的组合物，其中所述多价离子包含选自镁离子和铝离子中的一种或多种阳离子。
28.权利要求19的组合物，其中所述多价离子包含选自硫酸根离子和柠檬酸根离子中的一种或多种阴离子。
29.权利要求19的组合物，其中多价离子的来源包含七水合硫酸镁。
30.权利要求19的组合物，其中所述螯合剂是柠檬酸而所述多价离子是来自泻盐的镁离子和硫酸根离子，而且其中柠檬酸和泻盐以柠檬酸∶泻盐大约1∶5至大约1∶10的比例存在。
31.权利要求19的组合物，其中所述组合物为丸粒的形式。
32.用于作物保护的方法，其包括将有效量的浆液组合物施加到作物的至少一部分表面，所述浆液组合物包含：
页硅酸盐矿物；
螯合剂；
多价离子；
其中所述组合物具有大约9.0至大约11.6的pH。
33.权利要求32的方法，其中所述页硅酸盐矿物选自高岭石、滑石、绿泥石、叶腊石、蒙脱石、蒙皂石和蛭石中的一种或多种。
34.权利要求32的方法，其中所述页硅酸盐矿物是滑石。
35.权利要求32的方法，其中所述页硅酸盐矿物包含大约50干重％至大约99.9干重％。
36.权利要求32的方法，其中所述页硅酸盐矿物包含大约97干重％。
37.权利要求32的方法，其中所述组合物另外包含苏打灰。
38.权利要求32的方法，其中所述螯合剂选自马来酸钠、柠檬酸、柠檬酸钠、铝酸钠、硅酸钠、EDTA、DTPA和其混合物中的一种或多种。
39.权利要求32的方法，其中所述螯合剂是柠檬酸。
40.权利要求39的方法，其中所述组合物包含大约500ppm至大约2000ppm的柠檬酸。
41.权利要求39的方法，其中所述浆液包含大约100ppm至大约1250ppm的柠檬酸。
42.权利要求32的方法，其中所述多价离子包含选自镁离子和铝离子中的一种或多种阳离子。
43.权利要求32的方法，其中所述多价离子包含选自硫酸根离子和柠檬酸根离子中的一种或多种阴离子。
44.权利要求32的方法，其中所述多价离子来自七水合硫酸镁。
45.权利要求44的方法，其中以大约1000ppm至大约4000ppm的量加入七水合硫酸镁。
46.权利要求44的方法，其中以大约2000ppm至大约3000ppm的量加入七水合硫酸镁。
47.权利要求44的方法，其中以大约2500ppm的量加入七水合硫酸镁。
48.权利要求32的方法，其中所述螯合剂是柠檬酸而所述多价离子是来自泻盐的镁离子和硫酸根离子，而且其中柠檬酸和泻盐以柠檬酸∶泻盐为大约1∶.5至大约1∶10的比例存在。
49.权利要求32的方法，其中所述组合物进一步包含油。
50.权利要求32的方法，其中施加的步骤通过选自喷雾、涂抹和浸渍中的一种或多种的方法进行。
51.权利要求32的方法，其中所述作物选自水果、蔬菜、谷类、豆类、树、灌木、花、草、根、园林植物、观赏植物和作物植物中的一种或多种。
52.保护作物免于受冻的方法，其包括将有效量的浆液组合物施加到作物的至少一部分表面，所述浆液组合物包含：
页硅酸盐矿物；
螯合剂；
多价离子；
其中所述组合物具有大约9.0至大约11.6的pH。
53.权利要求52的方法，其中所述方法与另一种防冻技术相结合来实施。
54.权利要求53的方法，其中另一种防冻技术选自覆盖植物和燃烧烟熏罐中的一种或多种。
55.保护作物免于虫害的方法，其包括将有效量的浆液组合物施加到作物的至少一部分表面，所述浆液组合物包含：
页硅酸盐矿物；
螯合剂；
多价离子；
其中所述组合物具有大约9.0至大约11.6的pH。
56.涂覆的基材，其包含园艺基材，其中该基材至少一部分表面涂有组合物，所述组合物包含浆液组合物的残余物，所述浆液组合物包含页硅酸盐矿物；螯合剂；和多价离子。
57.权利要求55的涂覆的基材，其中所述园艺基材选自水果、蔬菜、谷类、豆类、树、灌木、花、草、根、园林植物、观赏植物和作物植物中的一种或多种。
58.权利要求55的涂覆的基材，其中所述页硅酸盐矿物是滑石。
59.权利要求55的涂覆的基材，其中所述螯合剂选自马来酸钠、柠檬酸、柠檬酸钠、铝酸钠、硅酸钠、EDTA、DTPA和其混合物中的一种或多种。
60.权利要求55的涂覆的基材，其中所述多价离子包含选自镁离子和铝离子中的一种或多种阳离子。
61.权利要求55的涂覆的基材，其中所述多价离子包含选自硫酸根离子和柠檬酸根离子中的一种或多种阴离子。
62.权利要求55的涂覆的基材，其中所述多价离子来自七水合硫酸镁。
63.施加于作物的组合物，其包含：
滑石；
柠檬酸；
七水合硫酸镁；和
苏打灰。
64.权利要求63的组合物，其中滑石以大约75干重％至大约99干重％的量存在，柠檬酸以大约500ppm至大约2000ppm的量存在，七水合硫酸镁以大约1000ppm至大约4000ppm的量存在，而苏打灰以大约1干重％至大约4干重％的量存在。
65.权利要求63的组合物，其中滑石以大约97.125干重％的量存在，柠檬酸以大约0.125干重％的量存在，七水合硫酸镁以大约.25干重％的量存在，而苏打灰以大约2.5干重％的量存在。
66.权利要求63的组合物，其中所述组合物为丸粒的形式。
67.权利要求63的组合物，其中所述组合物是进一步包含水的浆液。
68.权利要求67的组合物，其中所述浆液具有大约9.0至大约11.6的pH。
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