CN1855558A - 白光发光二极管元件及相关荧光粉与制备方法 - Google Patents
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Abstract
一种用来发射一白光的白光发光二极管元件，其包括一用来发射一激发光的发光二极管芯片、一第一荧光粉、以及一第二荧光粉。该第一、及该第二荧光粉可分别吸收该发光二极管芯片所发出的激发光中分别具有一第一、及一第二波长的第一、及第二激发光、并据以激发出一第一、及一第二发射光。该发光二极管芯片所发射的除了该第一、及该第二激发光以外的激发光与该第一荧光粉所激发出的第一发射光及该第二荧光粉所激发出的第二发射光混合成该白光。该第一荧光粉的化学式为(Ca1－x－yEuxMy)Se，其中x不等于0、y介于0与1之间、而M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)等的元素。
Description
技术领域
本发明涉及一种发光二极管(light-emitting diode，LED)，特别是涉及一种内含单一发光二极管芯片及两种荧光粉(photoluminescence phosphor)的白光发光二极管元件。
背景技术
由于具有低耗电、长寿命(约为传统日光灯的十倍)、以及最重要的高演色性(color rendering index，CRI)与可产生不会对艺术品造成伤害的电磁辐射(visible radiation)等优点，白光发光二极管(white-light LED)元件已渐渐成为一种最受市场、尤其是对演色性有特别要求的高阶市场欢迎的照明元件了。
一种最直接制作一白光LED元件的方法为将三个分别发出蓝、红、及绿光的蓝光(blue-light)、红光(red-light)、及绿光(green-light)LED芯片组合起来、以形成该白光LED元件。如此一来，该白光LED元件便可发射出该蓝光、该红光、及该绿光所混合而成的白光。
然而，由于必需包括三个LED芯片，所以，上述的三合一白光LED元件的制作成本相当高。此外，由于这些LED芯片的发光效率不尽相同，具体言之，该蓝光LED芯片的发光效率通常高于该红光LED芯片、及该绿光LED芯片的发光效率，所以，内含这些LED芯片的白光LED元件所发射出的白光尽具有较差的演色性。
为了克服上述的缺点，日亚化学(Nichia Chemical)提出一种内含单一LED芯片及荧光粉(photoluminescence phosphor)的白光LED元件，该荧光粉的化学式为(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3(Al1-sGas)5O12，其中，p介于0及0.8之间、q介于0.003及0.2之间、r介于0.0003及0.08之间、而s介于0及1之间。该单一LED芯片可发射一激发光，而该荧光粉渗杂于一用来覆盖该单一LED芯片的环氧树脂(epoxy resin)内，并通过吸收该单一LED芯片所发射的激发光中具有一预定波长的预定激发光的方式来激发出一发射光。如此一来，该单一LED芯片所发射的除了该预定激发光以外的激发光与该荧光粉所激发的发射光便可混合成该白光。
由于仅包括该单一LED芯片及已属成熟产品故而相当便宜的荧光粉，所以，日亚化学所提出的白光LED元件的制作成本相当低廉。
然而，可用来配合该单一LED以形成该白光LED元件的荧光粉的化学式并不仅限于(Y1-p-q-rGdpCeqSmr)3(Al1-sGas)5O12一种。
此外，为了提高其演色性，现有白光LED元件通常会包括还包括一红光荧光粉CaS:Eu。然而，其内包括硫(S)化合物的红光荧光粉CaS:Eu对周围环境的稳定性较差。举例来说，红光荧光粉CaS:Eu很容易在潮湿及高温的环境下自行分解，如此一来，势必连带地影响到其所在的白光LED元件的演色性及使用寿命。
发明内容
因此本发明的主要目的在于提供一种白光LED元件及相关荧光粉与制备方法。
根据本发明的权利要求，本发明揭露一种用来发射一白光的白光发光二极管(light-emitting diode，LED)元件，其包括一用来发射一激发光的发光二极管芯片、一第一荧光粉(photoluminescence phosphor)以及一第二荧光粉。该第一荧光粉可吸收该发光二极管芯片所发出的激发光中具有一第一波长的第一激发光，并据以激发出一第一发射光，该第一发射光的波长相异于该第一波长；该第二荧光粉可吸收该发光二极管所发出的激发光中具有一第二波长的第二激发光，并据以激发出一第二发射光，该第二发射光的波长相异于该第二波长；该发光二极管芯片所发射的除了该第一及该第二激发光以外的激发光与该第一荧光粉所激发出的第一发射光及该第二荧光粉所激发出的第二发射光混合成该白光；该第一荧光粉的化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se，其中x不等于0、y介于0与1之间、而M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)等的元素；该第二荧光粉的化学式为(LuxQyCez)Al5O12，其中x+y+z等于3、z介于0及0.5之间、而Q选自铽(Tb)、钇(Y)、以及镱(Yb)等元素所组成的群组。
在本发明的优选实施例中，该发光二极管芯片所发射的激发光的主波长(domination wavelength)介于380至480纳米(nanometer)之间。此外，为了具有优选的演色性与均匀性，该第一及该第二荧光粉的粒径(particle size)皆小于20微米(micrometer)，而其平均粒径皆约等于5微米。
附图说明
图1为本发明的优选实施例中一白光LED元件的示意图。
图2为图1所显示的第一荧光粉因吸收一第一激发光后所激发出的第一发射光及该第一荧光粉的激发光的频谱分布图。
图3为图1所显示的第二荧光粉因吸收一第二激发光后所激发出的第二发射光及该第二荧光粉的激发光的频谱分布图。
图4为图1所显示的白光LED元件所发射的白光的频谱分布图。
图5为包括图1所显示的白光LED元件中一LED芯片所发射的激发光、以及图2至图4中所显示的第一发射光、第二发射光、及白光所分别对应的色品坐标值的CIE色品坐标图。
图6为图1所显示的白光LED元件中一荧光粉的制备方法的流程图。
简单符号说明
10 白光LED元件 12 杯状壳体
14 LED芯片 16 环氧树脂
18 第一荧光粉 20 第二荧光粉
具体实施方式
请参阅图1，图1为本发明的优选实施例中一白光LED元件10的示意图，元件10可发射一白光LWH。元件10包括一杯状壳体12、一设置于壳体12底部用来发射一激发光LLED的LED芯片14、一填充于壳体12内用来覆盖LED芯片14的环氧树脂(epoxy resin)16、以及掺杂于环氧树脂16内的第一及第二荧光粉18及20。第一及第二荧光粉18及20可分别吸收LED芯片14所发出的激发光LLED中一第一、及一第二激发光LLED1及LLED2，并据以激发出一第一及一第二发射光LPHO1及LPHO2，其中，第一发射光LPHO1的波长相异于第一激发光LLED1的波长，而第二发射光LPHO2的波长相异于第二激发光LLED2的波长。
在本发明的优选实施例中，LED芯片14所发射的激发光LLED的主波长(domination wavelength)介于380至480纳米(nanometer)之间，换言之，LED芯片14所发射的激发光LLED的颜色介于蓝紫色及蓝色之间；第一荧光粉18的化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se，其中x不等于0、y介于0与1之间，而M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)等的元素，亦即M可以使用一种或一种以上的上述元素。第一荧光粉18可吸收LED芯片14所发射的第一蓝紫色光(或蓝光)LLED1、并据以激发出其颜色为橘色的第一发射光LPHO1，其中，CaSe充作第一荧光粉18的第一主体晶格结构(host)、而Eu、M充作掺杂(doping)于该第一主体晶格结构内的第一异离子(foreign ions)，其可被结合(incorporated)并入该第一主体晶格结构内以形成可激发出第一发射光LPHO1的第一活化者(activator)；第二荧光粉20的化学式为(LuxQyCez)Al5O12，其中x+y+z等于3、z介于0及0.5之间、而Q选自铽(Tb)、钇(Y)、以及镱(Yb)等元素所组成的群组。同样地，第二荧光粉20可吸收LED芯片14所发射的第二蓝紫色光(或蓝光)LLED2、并据以激发出其颜色为黄绿色的第二发射光LPHO2，其中，LuxAl5O12充作一第二主体晶格结构、而Q、Ce充作掺杂于该第二主体晶格结构内的第二异离子，其可被结合并入该第二主体晶格结构内以形成可激发出第二发射光LPHO2的第二活化者。
如此一来，由于LED芯片14所发射的除了第一、及第二激发光LLED1及LLED2以外的激发光LLED与第一荧光粉18所激发出的第一发射光LPHO1及第二荧光粉20所激发出的第二发射光LPHO2可混合成白光LWH，所以，等效上，元件10可发射白光LWH。
在本发明的优选实施例中，为了提高白光LWH的演色性与均匀性，第一及第二荧光粉18及20的粒径(particle size)皆小于20微米(micrometer)、而其平均粒径皆约等于5微米。
请参阅图2至图5。图2为第一荧光粉18所激发出的第一发射光LPHO1及使第一荧光粉18激发出第一发射光LPHO1的一第一荧光粉激发光LEX1的频谱分布图，其中，横轴表示第一发射光LPHO1及第一荧光粉激发光LEX1的波长、纵轴表示第一发射光LPHO1及第一荧光粉激发光LEX1的相对强度、而第一荧光粉激发光LEX1的主波长相同于LED芯片14所发射的激发光LLED的主波长，而第一荧光粉18的化学式中的x等于0.005、y等于0；图3为第二荧光粉20所激发出的第二发射光LPHO2及使第二荧光粉20激发出第二发射光LPHO2的一第二荧光粉激发光LEX2的频谱分布图，其中，横轴表示第二发射光LPHO2及第二荧光粉激发光LEX2的波长、纵轴表示第二发射光LPHO2及第二荧光粉激发光LEX2的相对强度、而第二荧光粉激发光LEX2的主波长相同于LED芯片14所发射的激发光LLED的主波长；图4为元件10所发射的白光LWH的频谱分布图，其中，横轴表示白光LWH的波长、纵轴表示白光LWH的相对强度，由于元件10包括两种荧光粉，所以，相应地，调整激发光LLED、第一发射光LPHO1、及第二发射光LPHO2的相对强度，就能得到不同的白色光线LWH，例如图4中虚线曲线代表其色温为6182K的白光LWH、而实线曲线代表其色温为2714K的白光LWH；图5为包括激发光LLED、第一发射光LPHO1、第二发射光LPHO2、其色温为2714K的白光LWH、其色温为6182K的白光LWH、及一真正(genuine)白光LWHG所分别对应的色品坐标值(CIE chromaticity coordinates)的CIE色品坐标图(C.I.E.chromaticity diagram)，其中，横轴表示x色品坐标、纵轴表示y色品坐标、而A(0.1252，0.0991)、B(0.3370，0.5698)、C(0.6154，0.3790)、D(0.4603，0.4133)、E(0.3191，0.3262)、及F(0.31，0.32)等六点分别表示其波长为470纳米的激发光LLED、被其波长为470纳米的第一激发光LLED1所激发出的第一发射光LPHO1、被其波长为470纳米的第二激发光LLED2所激发出的第二发射光LPHO2、由其波长为470纳米的激发光LLED及其所激发出的第一、及第二发射光LPHO1及LPHO2所共同混合而成的其色温为2714K的白光LWH、由其波长为470纳米的激发光LLED及其所激发出的第一、及第二发射光LPHO1及LPHO2所共同混合而成的其色温为6182K的白光LWH、以及真正白光LWHG所对应的色品坐标。
在本发明的优选实施例中，第一荧光粉18可选择性地通过一固态烧结法(solid state method)、一共沉淀法(co-precipitation method)、一凝胶法(gelmethod)、或一微乳胶法(microemulsion method)所制成。
上述的四种方法各有优缺点。举例来说，该共沉淀法虽较为繁复，然而其反应时间却相当短，并且，其所产生的第一荧光粉18的粒径较细小且均匀；该微乳胶法所制备的第一荧光粉18，较诸传统的共沉淀法所制备者具有较大的比表面积(specific surface area)。
第一荧光粉18的制备方法100说明如后：请参阅图6，图6为制备方法100的流程图，制备方法100包括下列步骤：
步骤102：开始；
步骤104：依据一化学计量比秤取碳酸钙(CaCO3)、氧化铕(Eu2O3)、及硒粉末(Se)等反应物；
步骤106：将步骤104中所秤取的反应物以研磨方式均匀地加以混合，以形成一混合粉末；
步骤108：将该混合粉末置于一内含H2/N2(5％/95％)的还原气氛中，再以5℃/秒的升温速率将其加热至1200℃的预定温度，并进行一还原烧结程序(reduction sintering process)达4小时的预定时间长度，其中该还原烧结程序可将这些反应物中的Eu3+离子还原成Eu2+离子，以提高第一荧光粉18的发光强度，该预定温度可介于1000℃至1600℃，该预定时间长度可介于3至24小时，该还原气氛内可包括氢气及氮气或氢气及氩气；
步骤110：12小时后，以5℃/秒的降温速率将步骤108中所形成的化合物冷却至室温，以得出第一荧光粉18；以及
步骤112：结束。
相较于现有技术，本发明的白光发光二极管元件包括一用来发射一激发光的发光二极管芯片、一第一荧光粉及一第二荧光粉。该第一及该第二荧光粉分别吸收该发光二极管芯片所发出的激发光中的具有一第一及一第二波长的第一及一第二激发光，并据以激发出一第一及一第二发射光，该第一及该第二发射光的波长皆分别相异于该第一及该第二波长，该发光二极管芯片所发射的除了该第一及该第二激发光以外的激发光与该第一荧光粉所激发出的第一发射光及该第二荧光粉所激发出的第二发射光混合成该白光。该第一荧光粉的化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se，其中x不等于O、y介于O与1之间，而M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)等的元素，而该第二荧光粉的化学式为(LuxQyCez)Al5O12，其中x+y+z等于3、z介于0及0.5之间，而Q选自铽(Tb)、钇(Y)以及镱(Yb)等元素所组成的群组。该第一及该第二荧光粉的同时设置，除了可取代现有三合一白光LED元件中的绿光及红光LED，以降低其所在的白光LED元件的制作成本外，另可提高该白光LED元件的演色性。此外，其化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se的第一荧光粉对周围环境具有相当良好的稳定性，也就是说，即便是处于潮湿及高温的环境下，该第一荧光粉也不会自行分解。最后，化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se的第一荧光粉在受一激发光激发后，其发光强度也优于现有红光荧光粉CaS:Eu的发光强度，因此，较红光荧光粉CaS:Eu更加地适用于白光LED元件。
以上所述仅为本发明的优选实施例，凡依本发明权利要求所做的均等变化与修饰，皆应属本发明的涵盖范围。
Claims (10)
1.一种白光发光二极管元件，至少包括：
一发光芯片，用来发射一激发光；
一第一荧光粉，用来吸收该发光芯片所发出的具有一第一波长的第一激发光并据以激发出一第一发射光，该第一发射光的波长相异于该第一波长，该第一荧光粉的化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se，其中x不等于0，y介于0与1之间，而M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)的元素；以及
一第二荧光粉，用来吸收该发光芯片所发出的具有一第二波长的第二激发光并据以激发出一第二发射光，该第二发射光的波长相异于该第二波长，该第二荧光粉的化学式为(LuxQyCez)Al5O12，其中x+y+z等于3，z介于0及0.5之间，而Q选自铽(Tb)、钇(Y)、以及镱(Yb)的元素所组成的群组；
其中，该发光芯片所发射的除了该第一及该第二激发光以外的激发光与该第一荧光粉所激发出的第一发射光及该第二荧光粉所激发出的第二发射光混合成白光。
2.如权利要求1所述的白光发光二极管元件，其中该发光芯片所发射的激发光的主波长介于380至480纳米之间。
3.如权利要求1所述的白光发光二极管元件，其中该第一荧光粉和该第二荧光粉的粒径小于20微米。
4.如权利要求3所述的白光发光二极管元件，其中该第一荧光粉和该第二荧光粉的平均粒径约等于5微米。
5.一种荧光粉，其化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se，其中x不等于0、y介于0与1之间，而M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)等的元素。
6.一种荧光粉的制备方法，该方法包括：
提供包括碳酸钙(CaCO3)、氧化铕(Eu2O3)、及硒粉末(Se)的反应物；
以研磨的方式混合这些反应物；
将这些混合后的反应物置于一还原气氛；
以一预定升温速率将置于该还原气氛中的这些混合后的反应物加热至一预定温度、并进行一预定时间长度的还原烧结程序，以形成一化合物；以及
以一预定降温速率将该化合物冷却至室温，以产生一荧光粉，其化学式为(Ca1-x-yEuxMy)Se，其中x不等于0，y介于0与1之间，M至少一种以上选自铍(Be)、镁(Mg)、锶(Sr)、钡(Ba)、锌(Zn)的元素。
7.如权利要求6所述的制备方法，其中该预定温度介于摄氏1000至1600度。
8.如权利要求6所述的制备方法，其中该还原气氛包括氢气及氮气。
9.如权利要求6所述的制备方法，其中该预定升温速率为5℃/秒。
10.如权利要求6所述的制备方法，其中该预定降温速率为5℃/秒。
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