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CN1714604A - 有机场致发光元件和有机场致发光显示器 - Google Patents

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CN1714604A CNA2003801035991A CN200380103599A CN1714604A CN 1714604 A CN1714604 A CN 1714604A CN A2003801035991 A CNA2003801035991 A CN A2003801035991A CN 200380103599 A CN200380103599 A CN 200380103599A CN 1714604 A CN1714604 A CN 1714604A
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Abstract

提供一种有机场致发光元件(30)，它包括阳极(31)、阴极(32)、以及有机层(33)，其中阴极(32)包括面对有机层(33)的保护导体层(32b)、置于保护导体层(32b)和有机层(33)之间的主导体层(32a)、以及置于保护导体层(32b)和主导体层(32a)之间且由绝缘体或半导体制成的阻挡层(32d)。

Description

有机场致发光元件和有机场致发光显示器
技术领域
本发明涉及有机场致发光(EL)元件和有机EL显示器。
背景技术
随着信息社会的新近发展，各种类型的移动装置和终端装置变得日益流行。减小安装在装置上的显示器功耗的要求也不断地增长。
有机EL元件是自发光元件，并且形成一个发光二极管，其中包括发光层的有机层夹在阴极和阳极之间。
有机EL元件在10伏或更低的低电压应用时可以发光。有机EL元件还可以实现各种颜色的发光，包括蓝、绿和红三种颜色。从这些观点来看，作为代替液晶显示器的下一代平板显示器，有机EL元件已经受到极大的注意。然而，许多有机EL元件在10,000小时内亮度减半。即，当前的有机EL元件都不具有足够长的面板寿命，不像液晶显示器那样。
有机EL元件的亮度半衰期τ与它的驱动电流密度J密切相关，该驱动电流密度是在有机EL显示器上得到所需要的板前(panel front)亮度L所必需的。从实验可知，亮度半衰期τ可以表示为：
τ∝1/J＝η/L                                 (1)
其中η是有机EL元件的发光效率。
从公式(1)可以明白，驱动电流密度越高，亮度降低就进行得越快。为了增加有机EL元件的可靠性或寿命同时使亮度保持在预定值，应该增加发光效率η。
给出有机EL元件的发光效率η如下
η＝e-h×R×OUT                         (2)
其中e-h是电子/空穴注入平衡，R是发光层材料的复合(recombination)辐射效率，而OUT是输出耦合效率。R是由R、G、B发光材料中的每一个的发光能力确定的一个值。OUT是由装置的三维结构确定的一个值。为了增加发光效率η而不改变材料和装置结构，提高电子/空穴注入平衡φe-h是有效的。
为了增加电子/空穴注入平衡φe-h一般，使阴极结构最优化。例如，日本专利申请公开第10-74586号描述，具有包括接触层(在下文中称之为X层)32x和阴极导体层(在下文中称之为Y层)的Y/X结构的两层阴极作为有机EL元件30的阴极，如图1所示。参考图1，附图标记31表示阳极，而附图标记33表示有机层。日本专利申请公开第2000-164359号描述一种三层的阴极，它具有M/Y/X结构，在Y层上又包括了保护导体层(在下文中称之为M层)32m，如图2所示。
在图1中示出的Y/X阴极32中，使用铝(Al)作为Y层32y的材料，使用氟化锂(LiF)作为X层32x的材料。这个Al/LiF阴极是在包括低分子发光层的有机EL元件中使用的典型阴极。对于与低分子发光层组合而使用的Alq3电子输运层，Al/LiF阴极具有大的电子注入能力。在这种结构中，已经报告φe-h可达1。然而，对于与Alq3或聚合物发光层不同的低分子电子输运层，Al/LiF阴极的电子注入能力是较低的。根据本发明人的研究，确定电子注入量的阴极界面的电子注入势垒高度极大地依赖X层32x使用的材料的类型。当组合聚合物发光层和LiF层时，势垒较高，使电子难于注入。为了这个原因，当使用Al/LiF阴极时，在具有不同于Alq3的电子输运层的聚合物有机EL元件或低分子有机EL元件中不能实现高的发光效率η。因此，寿命是较短的。
另一方面，在图2中示出的M/Y/X阴极32中，使用稳定和不容易氧化的Al作为M层32m的材料，使用钙(Ca)作为Y层32y的材料，并且使用LiF作为X层32x的材料。这个Al/Ca/LiF阴极是在聚合物有机EL元件中使用的典型阴极。Al/Ca/LiF阴极32具有通过对于上述Al/LiF阴极32添加具有较小功函数的Ca层而得到的一种结构。假定完成Ca层的添加来减少阴极界面的电子注入势垒层高度以增加电子注入量。然而，甚至当使用阴极32时，也不能足够地提高聚合物发光层的电子注入能力。为了这个原因，甚至当使用Al/Ca/LiF阴极时，在具有与Alq3不同的电子输运层的聚合物有机EL元件或低分子有机EL元件中也不能像在Al/LiF阴极中那样实现高的发光效率η。因此，寿命是较短的。此外，Al/Ca/LiF阴极具有通过添加高化学活性Ca层到Al/LiF阴极而得到的结构。为了这个原因，当时间消逝时，Ca原子扩散到Al层和LiF层。因此，由于阴极的退化而使寿命缩短。
发明内容
本发明的一个目的是提供寿命特性优良的有机EL元件和有机EL显示器。
根据本发明的第一方面，提供一种有机EL元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间且包括发光层的有机层，其中阴极包括面对有机层的保护导体层、置于保护导体层和有机层之间的主导体层以及置于保护导体层和主导体层之间且由绝缘体或半导体制成的第一阻挡层。
根据本发明的第二方面，提供一种有机EL元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间且包括发光层的有机层，其中阴极包括面对有机层的保护导体层、置于保护导体层和有机层之间且由与保护导体层的材料不同的材料制成的主导体层以及置于保护导体层和主导体层之间并抑制保护导体层的组成元素扩散到主导体层的第一阻挡层。
根据本发明的第三方面，提供一种有机EL元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间且包括发光层的有机层，其中阴极包括面对有机层的主导体层、置于主导体层和有机层之间且由半导体或绝缘体制成的接触层以及置于主导体层和接触层之间且由半导体或绝缘体制成的第二阻挡层，接触层的材料是与第二阻挡层的材料不同的。
根据本发明的第四方面，提供一种有机EL元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间且包括发光层的有机层，其中阴极包括面对有机层的主导体层、置于主导体层和有机层之间且由半导体或绝缘体制成的接触层以及置于主导体层和接触层之间并抑制接触层的组成元素扩散到主导体层的第二阻挡层，接触层的材料是与第二阻挡层的材料不同的。
根据本发明的第五方面，提供一种有机EL显示器，它包括根据第一到第四方面中任何一个方面的多个有机EL元件以及支持有机EL元件的衬底。
根据本发明的第六方面，提供一种有机EL显示器，它包括根据第一到第四方面中任何一个方面的多个有机EL元件以及支持有机EL元件的衬底，其中多个有机EL元件包括发光层发射不同颜色的光的第一到第三有机EL元件，在第一到第三有机EL元件中的接触层的材料是相同的，且在第一到第三有机EL元件中的第二阻挡层的材料是相同的。
附图说明
图1是截面图，示意地示出传统的有机EL元件；
图2是截面图，示意地示出传统的有机EL元件；
图3是截面图，示意地示出根据本发明第一和第二实施例的有机EL显示器；
图4是截面图，示意地示出可以在根据本发明第一实施例的有机EL显示器中使用的有机EL元件的结构的例子；
图5是截面图，示意地示出可以在根据本发明第二实施例的有机EL显示器中使用的有机EL元件的结构的例子；以及
图6是曲线图，示出在形成接触层中有机EL元件的电流效率和淀积率之间的关系的例子。
具体实施方式
下面将参考附图详细描述本发明的几个实施例。在所有附图中，相同的附图标记表示相同或相似的组成元素，并且省略其重复说明。这里使用的术语“族”的意思是在把元素分类成1到18个族的长周期周期表中的“族”。
首先将讨论第一和第二实施例的共同点。
图3是截面图，示意地示出根据本发明第一和第二实施例的有机EL显示器。在图3中示出的有机EL显示器1中，密封层4夹在相互面对的阵列衬底2和密封衬底3中间。沿密封衬底3的周围形成密封层4。因此，在阵列衬底2和密封衬底3之间形成一个密封的空间。例如，在该空间中充入诸如氩气(Ar)之类的稀有气体或诸如氮气(N2)气之类的惰性气体。可以用多层薄膜代替密封衬底3直接覆盖这个结构。
阵列衬底2具有衬底11，例如，玻璃可制成衬底11。例如，在衬底11上相继形成氮化硅(SiNX)层12和氧化硅(SiO2)层13作为底衬层。在底衬层13上相继形成诸如每层具有沟道、源极和漏极的多晶硅层之类的半导体层14、栅极绝缘体15和栅极电极16。这些部件制成顶部栅极薄膜晶体管(在下文中称之为TFT)。在每个TFT 20中，可以使用非晶硅层作为代替多晶硅层的有源层。TFT 20可以具有代替顶部栅极结构的反向交错结构。
例如，在栅极绝缘体15和栅极电极16上形成由SiO2制成的夹层介质薄膜21。在夹层介质薄膜21上形成电极互连(未示出)以及源和漏电极23。例如，把这些部件埋在由SiNX制成的钝化薄膜24下。源和漏电极23通过在夹层介质薄膜21中形成的接触孔电连接到TFT 20的源极和漏极。
在钝化薄膜24上并列有阳极(透明像素电极)31和隔离绝缘层26。例如，隔离绝缘层26具有一种结构，在该结构中相继形成，例如，由诸如氮化硅或氧化硅之类的无机绝缘材料制成的吸水绝缘层26a以及，例如，由有机绝缘材料制成的防水绝缘层26b。在与阳极31对应的位置处，隔离绝缘层26具有开口。
在隔离绝缘层26的开口中的阳极31的暴露部分上形成有机层33。有机层33包括例如，发射红、绿、蓝光的有机发光层。在发光层和阳极31之间，有机层33还可以包括导电有机层，该层作为引起从阳极31到发光层的空穴注入的媒介，像空穴注入层或空穴输运层一样。在发光层和阴极32(下面描述)之间，有机层33还可以包括导电有机层，该层作为引起从阴极32到发光层的电子注入的媒介，像电子注入层一样。
在隔离绝缘层26和有机层33上形成作用如公共电极的阴极32。阴极32通过在钝化薄膜24和隔离绝缘层26中形成的接触孔(未示出)电连接到公共电极穿出布线(breakout wiring line)。每个有机EL元件30包括阳极31、有机层33、和阴极32
接着将分别描述第一和第二实施例。这些实施例的不同之处仅在于对阴极32采用不同的结构。下面主要描述阴极32的结构。
图4是截面图，示意地示出可以在根据本发明第一实施例的有机EL显示器中使用的有机EL元件结构的一个例子。在图4所示的有机EL元件30中，阴极32包括面对有机层33的主导体层32a、放置在主导体层32a上的保护导体层32b、置于主导体层32a和有机层33之间的接触层32c、以及置于主导体层32a和保护导体层32b之间的外阻挡层32d。
主导体层32a是阴极32的主要部分，并且它例如，由具有小功函数的金属材料制成。主导体层32a的材料的例子是基本金属，诸如Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr、Ba、Y、La、Ce、Pr、Nd、Sm、Eu、Gd、Tb、Dy、Ho、Er、Tm、Yb或Lu，每一个都是碱金属元素、碱土金属元素或稀土元素、包含上述元素中至少一个元素的多元素金属、以及包括多层基本金属或包含上述元素的多元素金属的多层金属。主导体层32a的厚度通常约为1nm到100nm。
保护导体层32b保护主导体层32a等不致因为接触水或氧而导致氧化退化，并且还减小阴极32的电阻。例如，对于保护层32b的材料，可以使用功函数比主导体层32a的功函数大的金属材料。这种金属的例子包括银(Ag)和铝(Al)。保护导体层32b的厚度通常约为10nm到1,000nm。
接触层32c确定从阴极32注入到有机层33的电子注入的势垒高度，将在下面描述。接触层32c的材料是半导体或绝缘体。适合于接触层32c的许多材料具有比主导体层32a的材料的功函数小的电子亲合性。适合于接触层32c的许多材料不是基本物质而是复合物。接触层32c的材料的例子包括第1族元素和第16族元素的复合物、第1族元素和第17族元素的复合物、第2族元素和第17族元素的复合物以及第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物。接触层32c的厚度通常约为0.1nm到10nm。在第一实施例中，接触层32c是一种可选的组成元素。
外阻挡层32d抑制主导体层32a的组成元素扩散到保护导体层32b和抑制保护导体层32b的组成元素扩散到主导体层32a。外阻挡层32d的材料是与主导体层32a或保护导体层32b的材料不同的无机材料。一般，外阻挡层32d是由半导体或绝缘体制成的。适合于外阻挡层32d的许多材料具有比主导体层32a或保护导体层32b的材料的功函数小的电子亲合性。适合于接触层32c的许多材料不是基本物质而是复合物。外阻挡层32d的材料的例子包括第1族元素和第16族元素的复合物、第1族元素和第17族元素的复合物、第2族元素和第17族元素的复合物以及第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物。
例如，在本实施例中，对于图3所示的有机EL显示器1的有机EL元件30，使用图4所示的结构。当使用这种结构时，可以实现优良的寿命特性，这将在下面描述。
在具有图2所示M/Y/X结构的阴极中，在阴极形成之后立刻在包含在Y层32y中的低功函数金属和包含在M层32m中的高功函数金属之间发生合金。为了这个原因，Y层32y的功函数逐渐增加。因此，电子注入势垒增加。即，到有机层33的电子注入量随时间消逝而减少。因此，效率或寿命的降低是由阴极引起的。
相反，在图4所示的有机EL元件30中，外阻挡层32d抑制主导体层32a的组成元素扩散到保护导体层32b和抑制保护导体层32b的组成元素扩散到主导体层32a。因此，可以抑制由包含在主导体层32a中的金属和包含在保护导体层32b中的金属之间产生的合金引起的阴极结构的任何退化。因此，可以抑制由阴极引起的发光效率或寿命的任何降低。即，可以实现优良的寿命特性。
下述方法使之有可能确认外阻挡层32d抑制包含在保护导体层32b中的第一金属和包含在主导体层32a中的第二金属之间发生合金，或保护导体层32b的组成元素扩散到主导体层32a中。更具体地，在具有外阻挡层32d的有机EL元件30和除了没有形成外阻挡层32d之外具有相同结构的有机EL元件之间，在预定条件下连续发光之后，比较在主导体层32a一侧的保护导体层32b的表面区域的组成和/或保护导体层32b一侧的主导体层32a的表面区域的组成。
例如，假定，在室温、电流密度为0.1A/cm2，在没有外阻挡层32d的有机EL元件30连续发光达100小时之后，第二浓度对第一浓度的比是1/3或更多，以及第三浓度对第一浓度的比是1/5或更多。注意，第一浓度是在主导体层32a中的主导体层32a的一个组成元素(例如，第二金属)的浓度，第二浓度是保护导体层32b的一个区域中的上述组成元素的浓度，定义该区域为从主导体层32a一侧的保护导体层32b的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面(level)，而第三浓度是在离开主导体层32a为2nm或更多的保护导体层32b的区域中的上述组成元素的浓度。既然这样，如果在具有外阻挡层32d的结构中，在上述相同条件下连续发光之后，如果第二浓度对第一浓度的比是1/10或更少，则可以认为执行上述功能。可以检查浓度比，例如，按直到约1nm的空间分辨率，通过组合断面TEM(透射电子显微镜)和FIB(场离子束)来露出所需要的断面，和使用AES(俄歇电子光谱学)或EDXD(能量色散X-射线衍射)执行对于该断面的分析。
如上所述，在本实施例中，外阻挡层32d置于主导体层32a和保护导体层32b之间，从而抑制主导体层32a和保护导体层32b的组成元素在它们之间运动。外阻挡层32d的阻挡功能与它所使用的材料有关。当使用具有绝缘、半绝缘或半导电特性的、和在室温和正常压力下是稳定的固态材料(即，绝缘体或半导体)作为外阻挡层32d的材料时，经常可以实施特别优良的阻挡功能。例如，当使用诸如氧化锂(Li2O)或硫化钠(Na2S)等第1族元素和第16族元素的复合物、诸如氟化铯(CsF)或氯化铯(CsCl)等第1族元素和第17族元素的复合物、诸如氟化钡(BaF2)、氯化钡(BaCl2)、或氟氯化钡(BaClXF2-X)等第2族元素和第17族元素的复合物、或诸如氟化钾镁(KMgF3)等第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物作为外阻挡层32d的材料时，尤其，当使用诸如CsF或CsCl等第1族元素和第17族7元素的复合物时，可以实现最优良的阻挡功能。
外阻挡层32d的阻挡功能还与它的厚度有关。一般，当外阻挡层32d的厚度约为1nm或更大时，经常可以实现特别优良的阻挡功能。外阻挡层32d的上述材料例子所具有的导电性比主导体层32a和保护导体层32b使用的材料的导电性要低数十个数量级。为了这个原因，当置入外阻挡层32d时，有机EL元件30的工作电压可能增加，导致较高的功率损耗。然而，当外阻挡层32d的厚度约为20nm或更小时，保护导体层/外阻挡层/主导体层的电压降几乎不影响工作电压。
在本实施例中，包含在主导体层32a中的金属元素最好与包含在外阻挡层32d中的金属元素相同。既然是这样，有机EL元件30是容易制造的。此外，甚至当主导体层32a和外阻挡层32d的金属元素的扩散在它们之间发生时，它们的特性也没有很大的变化。
当在上述结构中使用下述配置时，可以更有效地抑制阴极结构的上述退化。此外，可以在发射不同颜色的光的所有有机EL元件(例如，发射红光的有机EL元件、发射绿光的有机EL元件、以及发射蓝光的有机EL元件)中实现高的发光效率。因此，可以实现更优良的寿命特性。这将在下面详细描述。
研究至今，在图1和2中示出的阴极32中的X层32x的功能还不十分清楚。根据本发明人的研究，X层32x确定阴极金属(图1和2中示出的Y层32y)和有机层33(即，发光层或电子注入层)中与阴极32最接近的一层的导带底部的功函数之间的差异。换言之，X层32x确定电子注入势垒高度。当电子注入势垒高度变低时，工作电压变低，更容易把电子注入有机层33。然而，当使用LiF作为X层32x的材料时，发光颜色为红或绿的发光层的势垒高度较大。因此，工作电压较高，而电子注入量较少。
在半导体领域中，已经建议了确定电子注入势垒的各种模型。本发明人通过有系统地改变X层32x的材料来研究工作电压。揭示出下列两种模型在有机EL元件中是占优势的。第一模型是半导体领域中公知的M/I/S结模型(在图1中示出的结构中，M/I/S结构的M层、I层和S层分别对应于M层32m、X层32x和Y层32y，而在图2中示出的结构中，M/I/S结构的M层、I层和S层分别对应于Y层32y、X层32x和有机层33)。第二模型是通过X层32x的界面处的电双层(electric double layer)的势垒减少模型(关于电双层模型可参考：T.E.Feuchtwang，D.Paudyal，以及W.Pong，Phys.Rev.B 26，1608(1982))。在前一个结型模型中的X层材料的关键参数主要是电子亲合性。电子亲合性越大，电子注入势垒高度和工作电压变得越低。另一方面，在后一个模型中的X层材料的关键参数主要是电子的有效质量。有效质量越小，电子注入势垒高度和工作电压变得越低。
根据本发明人的研究，在聚合物发光材料中，第一和第二模型中占优势的模型在红、绿和蓝发光层之间改变。更具体地，在发射红光的发光层中，工作电压与X层材料的电子亲合性紧密相关，并且第一模型是占优势的。在发射蓝光的发光层中，工作电压与有效质量紧密相关，并且第二模型是占优势的。在发射绿光的发光层中，工作电压与电子亲合性和有效质量两者都有关，并且第一和第二模型两者都见效。结型模型为何在红、绿和蓝发光层之间改变的原因仍是未知的。
从上述说明可以明白，当使用具有大的电子亲合性和小的有效电子质量的材料作为X层32x(它对应于图4中示出的结构中的接触层32c)的材料时，在所有红、绿和蓝发光层中，可以减少电子注入势垒高度。例如，当使用诸如Li2O等第1族元素和第16族元素的复合物、或除了LiF和NaF之外的诸如CsF或CsCl等第1族元素和第17族元素的复合物作为接触层32c的材料时，可以在所有红、绿和蓝发光层中实现特别低的电子注入势垒高度。甚至当对于红、绿和蓝像素使用相同的材料时，可以在所有像素中实现高发光效率。因此，可以实现更优良的寿命特性。
接着将描述本发明的第二实施例。
如第一实施例中所述，例如，可以通过在主导体层32a和保护导体层32b之间置入外阻挡层32d来抑制它们之间的组成元素扩散导致的阴极退化。然而，在图4所示的结构中，例如，不能够抑制在主导体层32a和接触层32c之间的组成元素扩散导致的阴极退化。为了这个目的，下面描述的结构是有效的。
图5是截面图，示意地示出可以在根据本发明的第二实施例的有机EL显示器中使用的有机EL元件的结构的例子。图5所示的有机EL元件30除了还包括主导体层32a和接触层32c之间的内阻挡层32e之外，与图4所示的有机EL元件30具有相同的结构。
在有机EL元件30中，内阻挡层32e抑制主导体层32a的组成元素扩散到接触层32c和/或接触层32c的组成元素扩散到主导体层32a。因此，例如，可以抑制主导体层32a和接触层32c之间的扩散导致的任何阴极退化。因此，可以抑制阴极导致的任何发光效率或寿命的降低。即，可以实现优良的寿命特征。
例如，可以通过下述方法来确认内阻挡层32e是否抑制主导体层32a和接触层32c之间的组成元素的扩散。更具体地，在具有内阻挡层32e的有机EL元件30与除了没有形成内阻挡层32e之外具有相同结构的有机EL元件之间，在预定条件下连续发光之后，比较主导体层32a一侧的接触层32c的表面区域的组成和/或接触层32c一侧的主导体层32a的表面区域的组成。
例如，假定，在第一实施例中描述的相同条件下，使没有内阻挡层32e的有机EL元件30连续发光之后，第五浓度对第四浓度的比是1/3或更多，以及第六浓度对第四浓度的比是1/5或更多。注意，第四浓度是在主导体层32a中的主导体层32a的一个组成元素(例如，第二金属)的浓度，第五浓度是接触层32c的区域(定义该区域为从主导体层32a一侧的接触层32c的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中上述组成元素的浓度，而第六浓度是在离开主导体层32a为2nm或更多的接触层32c的区域中的上述组成元素的浓度。既然是这样，如果在具有内阻挡层32e的结构中，在上述相同条件下连续发光之后，第五浓度对第四浓度的比是1/10或更少，则可以认为执行了上述功能。可以检查浓度比，例如，按约1nm的空间分辨率，通过组合断面TEM和FIB来露出所需要的断面，和使用AES或EDXD执行对于该断面的分析。
用与主导体层32a或接触层32c的材料不同的无机材料来制成内阻挡层32e。内阻挡层32e的阻挡功能取决于它所使用的材料或内阻挡层所使用的材料与主导体层32a或接触层32c所使用的材料的组合。当使用具有绝缘、半绝缘或半导电特性的、和在室温和正常压力下是稳定的固态材料(即，绝缘体或半导体)作为内阻挡层32e的材料时，可以实施特别优良的阻挡功能。适合于内阻挡层32e的许多材料具有比主导体层32a的材料的功函数或接触层32c的材料的电子亲合性较小的电子亲合性。另一种做法，材料的有效电子质量比接触层32c的大。适合于内阻挡层32e的许多材料不是基本物质而是复合物。
例如，当使用诸如Li2O或Na2S等第1族元素和第16族元素的复合物、诸如CsF或CsCl等第1族元素和第17族元素的复合物、诸如BaF2、BaCl2、或BaClXF2-X等第2族元素和第17族元素的复合物、或诸如KMgF3等第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物作为内阻挡层32e的材料时，经常可以实现优良的阻挡功能，虽然它根据主导体层32a和接触层32c所使用的材料而改变。
外阻挡层32d的阻挡功能还与它的厚度有关。一般，当内阻挡层32e的厚度约为1nm或更大时，可以实现特别优良的阻挡功能。
内阻挡层32e的上述材料例子和接触层32c使用的材料所具有的导电性比主导体层32a使用的材料的导电性要低数十个数量级。为了这个原因，当额外置入内阻挡层32e时，有机EL元件30的工作电压(功率损耗)可能增加。然而，一般，当内阻挡层32e和接触层32c的总厚度落在0.1到10nm的范围内时，形成内阻挡层32e而产生的电压降几乎不影响工作电压。
假定使用上述材料，例如，分别使用Ba和CsF作为主导体层32a和接触层32c的材料。当使用诸如BaF2等第2族元素和第17族元素的复合物(与接触层32c的材料不同)作为内阻挡层32e的材料时，电子注入势垒高度可以满足红、绿和蓝发光层之间的平衡。因此，可以实现更优良的寿命特性。
与包含在主导体层32a中的金属元素与包含在接触层32c中的金属元素相同的情况相比较，当金属元素不同时，由主导体层32a和接触层32c之间的组成元素的扩散导致的阴极退化更为严重。因此，在后一种情况中，内阻挡层32e是特别有用的。
在本实施例中，外阻挡层32d的材料最好与内阻挡层32e的材料相同。可以容易地制造具有这种结构的有机EL元件30。
在本实施例中，包含在主导体层32a中的金属元素最好与包含在外阻挡层32d中的金属元素相同。既然是这样，如上所述，有机EL元件30是容易制造的。此外，甚至当主导体层32a和外阻挡层32d的金属元素的扩散在它们之间发生时，它们的特性也不会有很大的变化。相似地，在本实施例中，包含在主导体层32a中的金属元素最好与包含在内阻挡层32e中的金属元素相同。既然是这样，有机EL元件30是容易制造的。此外，甚至当主导体层32a和内阻挡层32e的金属元素的扩散在它们之间发生时，它们的特性也不会有很大的变化。
在第二实施例中，外阻挡层32d和保护导体层32b是可选的组成元素。即，并非总是需要把外阻挡层32d置入主导体层32a和保护导体层32b之间的。此外，并非总是需要在主导体层32a上形成外阻挡层32d和保护导体层32b的。
可以使用诸如蒸发之类的蒸发淀积方法来形成第一和第二实施例中描述的、形成阴极32的一些层。当通过蒸发来形成接触层32c时，最好把淀积率设置成0.05/sec或更小。这将参考图6进行描述。
图6是曲线图，示出形成接触层32c时有机EL元件30的电流效率和淀积率之间的关系的一个例子。参考图6，横坐标表示形成图4所示阴极32的接触层32c时的淀积率。纵坐标表示按该淀积率形成接触层32c时有机EL元件30的电流效率。图6示出仅当改变淀积率而同时保持接触层32c的厚度不变时得到的数据。
如图6所示，当淀积率大于0.05/sec时，电流效率随淀积率变大而降低。相反，当淀积率是0.05/sec或更小时，可以实现大的电流效率而不管淀积率如何。
在上述实施例中，在钝化薄膜24上形成阳极31。可以在夹层介质薄膜21上形成阳极31。即，可以在相同平面上形成信号线和阳极31。在上述实施例中，有机EL显示器1是底部发光型的。作为替代，有机EL显示器1可以是顶部发光型的。当通过反向衬底3来密封阵列衬底2时，可以通过在衬底之间的空间中封装干燥剂而延长元件的寿命。另一种做法，可以通过在反向衬底3和阵列衬底2之间的空间中填充环氧树脂而提高散热特性。在上述实施例中，有机EL元件30包括保护导体层32b。然而，并非总是需要形成保护导体层32b的。例如，当两层有机层33堆叠而多个阴极32置于它们之间，并且堆叠主体夹在一对阳极31之间时，不需要形成保护导体层32b。
下面将描述本发明的例子。
(例子1)
在本例子中，通过下面描述的方法来制造图3所示的有机EL显示器1。在本例子中，有机EL元件30使用图4所示的结构。在本例子中，显示区域的对角尺寸是2.2英寸，而分辨率是130ppi(每英寸像素)。在本例子中，有机EL元件30包括发射红、绿和蓝光的三类元素，以致有机EL显示器1是全色显示器。
如同在一般TFT形成过程中那样，在形成底衬层12和13的衬底11的表面上重复执行薄膜形成和图案形成，以形成TFT 20、夹层介质薄膜21、电极互连(未示出)、公共电极穿出布线(未示出)、源和漏电极23以及钝化薄膜24。
通过溅射，在钝化薄膜24上形成氧化铟锡(ITO)薄膜。通过光刻形成ITO薄膜的图案，以得到阳极31。可以通过掩模溅射来形成阳极31。
在形成阳极31的衬底11的表面上形成吸水层26a，吸水层26a在对应于像素发光部分的位置处有开口。把光敏树脂施加于形成阳极31的衬底11的表面。所产生的涂层经过图案曝光和显影，以形成防水层26b，防水层26b在对应于像素发光部分的位置处有开口。
在上述方法中，得到包括吸水层26a和防水层26b的隔离绝缘层26。使用四氟化碳/氧(CF4/O2)气体对形成隔离绝缘层26的衬底11执行表面处理，从而使防水层26b的表面氟化。
通过墨水喷射把缓冲层形成墨水射出到由分隔绝缘层26形成的每个液体贮存器。对所产生的液体薄膜进行加热，以形成缓冲层。接着，通过墨水喷射把红、绿和蓝发光层形成墨水射出到对应于红、绿和蓝像素的缓冲层。对所产生的液体薄膜进行加热，以形成发光层。在上述方法中，得到有机层33。
接着，在形成有机层33的衬底11的表面上通过真空蒸发而顺序地形成LiF、Ba、BaF2、以及Al(BaF2的电子亲合性比Ba和Al的功函数要小，而LiF的电子亲合性比Ba的功函数要小)。具有这种处理，得到顺序地包括接触层32c、主导体层32a、外阻挡层32d和保护导体层32b的阴极32，如图4所示。在本例子中，接触层32c的厚度是0.5nm。主导体层32a的厚度是7nm。外阻挡层32d的厚度是2nm。保护导体层32b的厚度是300nm。因此完成了TFT阵列衬底2。
此后，把紫外线(UV)固化树脂施加于玻璃基片3的一个主表面的周围，以形成密封层4。在干燥的氮气气氛中使玻璃基片3和阵列衬底2结合，以致具有密封层4的玻璃基片3的表面面对具有阴极32的阵列衬底2。通过UV辐射使密封层固化，从而完成图3所示的有机EL显示器1。
  对于有机EL显示器1，测量单色发光时的发光效率和发射寿命。在测量中，设置驱动电流，以致发射红、绿和蓝光的每个有机EL元件30的初始亮度变成200cd/cm2。定义发射寿命为亮度降低到初始亮度1/2的时间。表1示出一些结果。表1有机EL元件   发光效率(cd/A)   发射寿命(小时)
  发射颜色   红   1.2   11,423
  绿   8.8   12,051
  蓝   2.6   15,672
如在表1中所示，红和蓝有机EL元件30的发光效率低于绿有机EL元件30的发光效率。所有有机EL元件30的发射寿命都超过11,000小时。即，可以实现优良的寿命特性。
接着，在室温、电流密度0.1A/cm2时，使根据上述相同步骤制造的有机EL显示器1连续发光达100小时。检查在保护导体层32b的区域(这是从主导体层32a一侧的保护导体层32b的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。此外，检查在主导体层32a的区域(这是从保护导体层32b一侧的主导体层32a的表面到离开保护导体层32b为2nm的一个平面的一个区域)中的Al浓度对保护导体层32b中的Al浓度之比。比值小于1/10。
对于连续发光后的有机EL显示器1，检查在接触层32c的区域(这是从主导体层32a一侧的接触层32c的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。此外，检查在主导体层32a的区域(这是从接触层32c一侧的主导体层32a的表面到离开接触层32c为2nm的一个平面的一个区域)中的Li浓度对接触层32c中的Li浓度之比。比值大于1/3
此外，检查在接触层32c的区域(这是离开导体层32a为2nm或更多的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。检查在主导体层32a的区域(这是离开接触层32c为2nm或更多的一个区域)中的Li浓度相对于接触层32c中的Li浓度之比。比值大于1/5。
(对比例子)
按照上述例子1中的相同步骤来制造图3所示的有机EL显示器1，除了使用图2所示的结构作为有机EL元件30。在本例子中，使用LiF、Ba以及Al作为X层32x、Y层32y以及M层32m的材料。X层32x、Y层32y以及M层32m的厚度与例子1中的有机EL元件30的接触层32c、主导体层32a和保护导体层32b的厚度相同。
在上述相同条件下，测量有机EL显示器1的发光效率和发射寿命。表2示出一些结果。
                       表2
  有机EL元件   发光效率(cd/A)   发射寿命(小时)
  发射颜色   红   1.0   6,250
  绿   7.0   5,968
  蓝   2.4   11,518
如表2所示，在这个对比例子的有机EL显示器1中，效率约为例子1的有机EL显示器1的效率的80％，而在所有红、绿和蓝有机EL元件30中，寿命约为60％。从这个结果可以明白，在增加发光效率和发射寿命方面，阻挡层32d是极有用的。
接着，在上述相同条件下，使根据上述相同步骤制造的有机EL显示器1连续发光。检查在M层32m的区域(这是从Y层32y一侧的M层32m的表面到离开Y层32y为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于Y层32y中的Ba浓度之比。此外，检查在Y层32y的区域(这是从M层32m一侧的Y层32y的表面到离开M层32m为2nm的一个平面的一个区域)中的Al浓度相对于M层32m中的Al浓度之比。比值大于1/10。
检查在M层32m的区域(这是离开Y层32y为2nm或更多的一个区域)中的Ba浓度相对于Y层32y中的Ba浓度之比。此外，检查在Y层32y的区域(这是离开M层32m为2nm或更多的一个区域)中的Al浓度相对于M层32m中的Al浓度之比。比值大于1/5。
此外，检查在X层32x的区域(这是从Y层32y一侧的X层32x的表面到离开Y层32y为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于Y层32y中的Ba浓度之比。检查在Y层32y的区域(这是从X层32x一侧的Y层32y的表面到离开X层32x为2nm的一个平面的一个区域)中的Li浓度相对于X层32x中的Li浓度之比。比值大于1/3。
检查在X层32x的区域(这是离开Y层32y为2nm或更多的一个区域)中的Ba浓度相对于Y层32y中的Ba浓度之比。此外，检查在Y层32y的区域(这是离开X层32x为2nm或更多的一个区域)中的Li浓度相对于X层32x中的Li浓度之比。比值大于1/5。
(例子2)
根据上述例子1中的相同步骤来制造图3所示的有机EL显示器1，除了使用CsF作为接触层32c的材料。在本例子中，使用LiF、Ba以及Al作为X层32x、Y层32y以及M层32m的材料。甚至在上述相同条件下，测量有机EL显示器1的发光效率和发射寿命。表3示出一些结果。
                     表3
  有机EL元件   发光效率(cd/A)   发射寿命(小时)
  发射颜色   红   2.1   23,115
  绿   14.2   19,363
  蓝   2.8   16,844
如表3所示，在这个例子的有机EL显示器1中，红有机EL元件30的效率约为例子1的有机EL显示器1的效率的180％。绿有机EL元件30的效率约为160％。红有机EL元件30的寿命约为例子1的有机EL显示器1的寿命的200％。绿有机EL元件30的寿命约为160％。从上述结果可以明白，当适当地选择接触层32c的材料时，可以大大地增加发光效率和发射寿命。
接着，在上述相同条件下，使根据上述相同步骤制造的有机EL显示器1连续发光。检查在保护导体层32b的区域(这是从主导体层32a一侧的保护导体层32b的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。此外，检查在主导体层32a的区域(这是从保护导体层32b一侧的主导体层32a的表面到离开保护导体层32b为2nm的一个平面的一个区域)中的Al浓度相对于保护导体层32b中的Al浓度之比。比值小于1/10。
检查在接触层32c的区域(这是从主导体层32a一侧的接触层32c的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。此外，检查在主导体层32a的区域(这是从接触层32c一侧的主导体层32a的表面到离开接触层32c为2nm的一个的一个区域)中的Cs浓度相对于接触层32c中的Cs浓度之比。比值大于1/3。
此外，检查在接触层32c的区域(这是离开主导体层32a为2nm或更多的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。检查在主导体层32a的区域(这是离开接触层32c为2nm或更多的一个区域)中的Cs浓度相对于接触层32c中的Cs浓度之比。比值大于1/5。
(例子3)
根据上述例子1中的相同步骤来制造图3所示的有机EL显示器1，除了使用图5所示的结构作为有机EL元件30。在本例子中，分别使用CsF、BaF2、Ba、BaF2以及Al作为接触层32c、内阻挡层32e、主导体层32a、外阻挡层32d以及保护导体层32b的材料(BaF2的电子亲合性比CsF的电子亲合性小，以及CsF中的电子有效质量比BaF2中的电子有效质量小)。在本实施例中，接触层32c的厚度是0.5nm。内阻挡层32e的厚度是2nm。主导体层32a的厚度是7nm。外阻挡层32d的厚度是2nm。保护导体层32b的厚度是300nm。
在上述相同条件下测量有机EL显示器1的发光效率。表4示出一些结果。表4还示出对例子2的有机EL显示器1得到的发光效率。参考表4，在括号中的数字值表示标准偏差。
                                表4
  有机EL元件   发光效率(cd/A)
  例子2   例子3
  发射颜色   红   2.1(0.3)   1.9(0.23)
  绿   14.2(2.24)   13.2(2.88)
  蓝   2.8(0.38)   4.1(0.87)
如表4所示，在例子2的有机EL显示器1和例子3的有机EL显示器1之间，红和绿有机EL元件30的发光效率没有统计学的差异。然而，例子3的有机EL显示器1中的蓝有机EL元件30的发光效率大大地大于例子2的有机EL显示器1中的蓝有机EL元件30的发光效率。
对于本例子的有机EL显示器1，在上述相同条件下测量发射寿命。结果，在例子2的有机EL显示器1和例子3的有机EL显示器1之间，红和绿有机EL元件30的发射寿命几乎是相同的。然而，蓝有机EL元件30的发射寿命比例子2中的有机EL显示器1的大。从上述结果可以明白，当外阻挡层32d和内阻挡层32e分别置于保护导体层32b和主导体层32a之间和主导体层32a和接触层32c之间时，可以进一步增加发光效率和发射寿命。
在例子1中描述的相同条件下，使根据上述相同步骤制造的有机EL显示器1连续发光。检查在保护导体层32b的区域(这是从主导体层32a一侧的保护导体层32b的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。此外，检查在主导体层32a的区域(这是从保护导体层32b一侧的主导体层32a的表面到离开保护导体层32b为2nm的一个平面的一个区域)中的Al浓度相对于保护导体层32b中的Al浓度之比。比值小于1/10。
检查在接触层32c的区域(这是从主导体层32a一侧的接触层32c的表面到离开主导体层32a为2nm的一个平面的一个区域)中的Ba浓度相对于主导体层32a中的Ba浓度之比。此外，检查在主导体层32a的区域(这是从接触层32c一侧的主导体层32a的表面到离开接触层32c为2nm的一个平面的一个区域)中的Cs浓度相对于接触层32c中的Cs浓度之比。比值小于1/10。
熟悉本技术领域的人员容易发现另外的优点和修改。因此，从本发明的较宽的方面来说，本发明不限于这里所示出的和所描述的特定细节和代表性的实施例。因此，可以进行各种修改而不偏离所附的权利要求书和它们的等效物定义的总的发明构思的精神和范围。

Claims (26)

1.一种有机场致发光元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间和包括发光层的有机层，
其特征在于，阴极包括面对有机层的保护导体层、置于保护导体层和有机层之间的主导体层以及置于保护导体层和主导体层之间和由绝缘体或半导体制成的第一阻挡层。
2.如权利要求1所述的有机场致发光元件，其特征在于，所述第一阻挡层的电子亲合性比保护导体层的功函数和主导体层的功函数要小。
3.如权利要求1所述有机EL场致发光元件，其特征在于，所述第一阻挡层包含复合物，所述复合物是从包括第1族元素和第16族元素的复合物、第1族元素和第17族元素的复合物、第2族元素和第17族元素的复合物以及第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物的组中选择的。
4.如权利要求1所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第一阻挡层的厚度是20nm或更小。
5.如权利要求1所述有机场致发光元件，其特征在于，所述阴极进一步包括置于主导体层和有机层之间和由绝缘体或半导体制成的接触层。
6.如权利要求5所述有机场致发光元件，其特征在于，所述阴极进一步包括置于主导体层和接触层之间和由绝缘体或半导体制成的第二阻挡层，而接触层的材料是与第二阻挡层的材料不同的。
7.如权利要求6所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第一阻挡层的材料是与所述第二阻挡层的材料相同的。
8.如权利要求6所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第一阻挡层、所述主导体层以及所述第二阻挡层包含相同的金属元素。
9.如权利要求6所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层的电子亲合性比所述主导体层的功函数和所述接触层的电子亲合性要小。
10.如权利要求6所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层中的电子的有效质量比接触层中的电子的有效质量大。
11.如权利要求6所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层包含复合物，所述复合物是从包括第1族元素和第16族元素的复合物、第1族元素和第17族元素的复合物、第2族元素和第17族元素的复合物以及第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物的组中选择的。
12.如权利要求6所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层比所述接触层厚。
13.如权利要求5所述有机场致发光元件，其特征在于，所述接触层包含复合物，所述复合物包含第1族元素和第17族元素。
14.一种有机场致发光元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间和包括发光层的有机层，
其特征在于，阴极包括面对有机层的保护导体层、置于保护导体层和有机层之间且由与保护导体层的材料不同的材料制成的主导体层、以及置于保护导体层和主导体层之间且抑制保护导体层的组成元素扩散入主导体层的第一阻挡层。
15.如权利要求14所述有机场致发光元件，其特征在于，所述阴极进一步包括置于主导体层和有机层之间且由半导体或绝缘体制成的接触层、以及置于主导体层和接触层之间且抑制主导体层的组成元素扩散入接触层和/或接触层的组成元素扩散入主导体层的第二阻挡层。
16.一种有机场致发光元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间且包括发光层的有机层，
其特征在于，阴极包括面对有机层的主导体层、置于主导体层和有机层之间且由半导体或绝缘体制成的接触层、以及置于主导体层和接触层之间且由半导体或绝缘体制成的第二阻挡层，接触层的材料是与第二阻挡层的材料不同的。
17.如权利要求16所述有机场致发光元件，其特征在于，所述阴极进一步包括在主导体层上的保护导体层，它由与主导体层的材料不同的材料制成。
18.如权利要求16所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层的电子亲合性比所述主导体层的功函数和所述接触层的电子亲合性小。
19.如权利要求16所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层中的电子的有效质量比所述接触层中的电子的有效质量小。
20.如权利要求16所述有机场致发光元件，其特征在于，所述接触层包含复合物，所述复合物包含第1族元素和第2族元素。
21.如权利要求16所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层包含复合物，所述复合物是从包括第1族元素和第16族元素的复合物、第1族元素和第17族元素的复合物、第2族元素和第17族元素的复合物以及第1族元素、第2族元素和第17族元素的复合物的组中选择的。
22.如权利要求16所述有机场致发光元件，其特征在于，所述第二阻挡层比所述接触层厚。
23.一种有机EL场致发光元件，它包括阳极、面对阳极的阴极以及置于阳极和阴极之间且包括发光层的有机层，
其特征在于，阴极包括面对有机层的主导体层、置于主导体层和有机层之间且由半导体或绝缘体制成的接触层、以及置于主导体层和接触层之间且抑制主导体层的组成元素扩散入接触层和/或接触层的组成元素扩散入主导体层的第二阻挡层，接触层的材料是与第二阻挡层的材料不同的。
24.一种有机场致发光显示器，它包括根据权利要求1到23中任何一条的多个有机场致发光元件、以及支持有机场致发光元件的基片。
25.如权利要求24所述有机场致发光显示器，其特征在于，所述多个有机场致发光元件包括发光层发射不同颜色的光的第一到第三有机场致发光元件。
26.一种有机场致发光显示器，它包括根据权利要求6到12和15到23中任何一条的多个有机场致发光元件以及支持有机场致发光元件的基片，
其特征在于，所述多个有机EL场致发光元件包括发光层发射不同颜色的光的第一到第三有机场致发光元件，在第一到第三有机场致发光元件中的接触层的材料是相同的，并且在第一到第三有机场致发光元件中的第二阻挡层的材料是相同的。
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