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CN1439180A - 氢重组催化剂 - Google Patents

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CN1439180A
CN1439180A CN01811953A CN01811953A CN1439180A CN 1439180 A CN1439180 A CN 1439180A CN 01811953 A CN01811953 A CN 01811953A CN 01811953 A CN01811953 A CN 01811953A CN 1439180 A CN1439180 A CN 1439180A
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S·M·戴维斯
P·R·默希斯
D·L·帕帕斯
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Abstract

本发明涉及一种碱性电池，其包括阴极(12)、阳极(14)、隔板(16)、碱性电解液和氢重组催化剂(6)。该氢重组催化剂(6)包括氢氧化材料，例如CuO，和活化材料。该活化材料包括第一活化组分和第二活化组分。该活化材料的组分可以是金属Pd、Pt、Ru或其盐。

Description

氢重组催化剂
本发明涉及电池。
电池，例如原碱性电池，通常用作能量源。一般，碱性电池包括阴极、阳极、隔板和电解溶液。该阴极例如包括作为活性材料的二氧化锰颗粒、提高阴极导电性的碳颗粒和粘结剂。该阳极例如可以是包括锌颗粒作为活性材料的凝胶。该隔板布置在阴极和阳极之间。该电解溶液例如是分散在整个电池中的氢氧化物溶液。
当电池用作装置例如闪光灯或蜂窝电话中的电源时，该阳极和阴极电接触，从而允许电子流过该装置并使相应的氧化和还原反应发生以提供电能。与阳极和阴极接触的电解液包括流过这些电极之间的隔板的离子以便在放电期间保持整个电池的电荷平衡。通常在阳极中加入水银和其它金属例如铅和镉以降低在电池的电化学反应期间产生的氢气量。
概括地说，本发明涉及用于碱性电化学电池的氢重组催化剂。包括氢重组催化剂的碱性电化学电池降低了氢气排放。
一方面，本发明是以包括阴极、阳极、隔板、碱性电解液和氢重组催化剂的碱性电池为特征的。该氢重组催化剂包括氢氧化材料，例如CuO，和活化材料。该活化材料包括第一活化组分和第二活化组分。该活化材料的组分可以是Pd、Pt、Ru金属和其盐。
另一方面，本发明是以包括氢氧化材料和活化材料的氢重组催化剂为特色的，其中所述的活化材料包括第一活化组分和第二活化组分。该氢重组催化剂可以包括一种作为活化材料的Pd、Pt、Ru金属或其盐和作为氢氧化材料的CuO。
氢重组催化剂优选以至少每天每克氢重组催化剂约0.5标准立方厘米(scc)的速度氧化氢。该氢重组催化剂优选可以该速度氧化氢至少130天。更优选地，该氢重组催化剂优选可以该速度氧化氢至少240天。
本发明的实施方案可以具有一种或多种下列优点。包括第一活化材料组分和第二活化材料组分的氢重组催化剂以与通过仅包括一种活化材料组分的氢重组催化剂产生的H2氧化速度相同的速度但以更低的成本氧化氢。
本发明的一种或多种实施方案的细节将在附图和下面的描述中说明。由该描述和附图以及权利要求书将使本发明的其它特征、目的和优点更加清楚。
图1描述了氢重组催化剂的截面图；和
图2描述了碱性电化学电池的截面图。
参照图1，氢重组催化剂的一个实例6包括膜100、氢氧化材料110、活化催化剂120和粘结剂130。氢氧化材料110和活化催化剂120分散在粘结剂130中，并被膜100包封。
与活化催化剂组合的该氢氧化材料优选通过将H2氧化为水(H2O)来吸收碱性电化学电池中产生的氢气(H2)(图2)。氢氧化材料氧化H2，而活化催化剂降低氢氧化材料和H2之间的氧化过程活化的能量以提高氧化反应的速度。
在常温和常压下，H2O以低蒸汽压液体存在，而H2以气态存在。当该氢重组催化剂将H2氧化为H2O时，降低了电池中容纳H2气所需的占有体积。例如，当氧化时，1000cc的H2占有空间被转化为约0.8cc的液态H2O占有体积。结果该氢重组催化剂能降低电池中H2气的占有体积至约1/1000。
所述氢重组催化剂优选以至少每天每克氢重组催化剂约0.1scc，更优选0.5scc的速度氧化氢。该氢重组催化剂优选以每克氢重组催化剂约0.5scc的速度氧化氢至少130天。更优选，该氢重组催化剂优选以每克氢重组催化剂约0.5scc的速度氧化氢至少240天。
氢氧化材料的实例包括MnO2、Mn2O3、MnOOH、Mn3O4、CuO、BaO2、Ag2O、AgO、HgO、KMnO4、磷酸锰、三氧化二铋、间二硝基苯、醌和AgMnO4，但不限于这些。
所述活化催化剂包括各自选自第VIII族金属、其合金、氧化物或盐的第一组分和第二组分。该活化催化剂组分的实例包括金属Pt、Pd或Ru、其氧化物、盐或混合物，但不限于此。
所述氢重组催化剂例如可以包括约75至约85重量％的氢氧化材料、约0.05至约6重量％的活化催化剂、约10至约20重量％的粘结剂和约1至约5重量％的包封材料。优选，该氢重组催化剂包括约0.5至约2重量％的活化催化剂和约80至约85重量％的氢氧化材料。更优选地，该氢重组催化剂包括约0.05至约0.2重量％的第一活化催化剂组分，例如金属Pt或Pd、其氧化物或盐和约0.2至约1.8重量％的第二活化催化剂组分，例如金属Ru、其氧化物和盐。适合的粘结剂材料对氢、氧和水蒸汽来说是可渗透的。相对于粉状的非分散的氢氧化材料和活化催化剂来说，该粘结剂还提高了氢氧化材料和活化催化剂的活性表面积。在粉状的情况下，该氢氧化材料和活化催化剂通常形成块状物或小物质，该物质在其外表面完全被还原之后抑制氢的长期氧化即H2的氧化速度。粘结剂材料的实例包括无机水泥或有机聚合物。无机水泥的实例包括卜特兰水泥和巴黎石膏。有机聚合物的实例包括硅氧烷、聚异丁烯和EP橡胶硅氧烷聚合物，例如由位于Waterford，NY的GE获得的GE II型硅氧烷橡胶。
包封所述氢重组催化剂的优选材料对H2、O2和H2O蒸汽来说是可渗透的，但是对金属-空气电池的其它内部组分来说是不渗透的，例如电池电解液中存在的KOH，其可以与氢重组催化剂反应或溶解该催化剂并因此抑制该催化剂的反应性。该膜优选也防止金属-空气电池例如阳极被氢氧化材料和活化催化剂污染。适合的膜材料包括聚烯烃、例如聚乙烯，塑料，橡胶，弹性体，氟弹性体和石蜡。其它膜材料包括聚丙烯、聚丙烯/聚丙烯共聚物和共混物、聚丁烯和石蜡与聚烯烃的共混物。调节该包封膜的厚度以对该催化剂提供结构支承并防止金属-空气电池的有害内部组分进入催化剂。该包封膜在含氢氧化材料和活化催化剂的粘合剂上折叠并热封敞开的边缘。
参照图2，电池10(例如碱性电化学电池)包括阴极12、阳极14、氢重组催化剂6、隔板16和圆柱体外壳18。电池10还包括集电器20、密封圈22和负极金属顶盖24，其作为电池的负极。阴极与外壳接触，且电池的正极在与负极相对的电池端。电解液分散在整个电池10中。电池10例如可以是AA、AAA、AAAA、C或D电池。
阴极12包括二氧化锰、含不膨胀石墨颗粒和膨胀石墨颗粒的混合物和阴极粘合剂。
用于阴极的二氧化锰可以任何常规的形式使用。例如二氧化锰可以是EMD或CMD。二氧化锰的分配器包括Kerr McGee，Co.(Trona D)，ChemMetals，Co.，Tosoh，Delta Manganese，Mitsui Chemicals和JMC。通常阴极例如可以包括80至88重量％，优选86至88重量％的二氧化锰。
碳颗粒是不膨胀石墨颗粒和膨胀石墨颗粒的混合物。该石墨可以是合成的、非合成的或合成和非合成的混合物。不膨胀石墨颗粒的平均颗粒尺寸优选小于约20微米，更优选是约2微米至约12微米，最优选是约5微米至约9微米。非合成、不膨胀石墨颗粒例如可以从BrazilianNacional de Grafite(Itapecerica，MG Brazil(MP-0702X))获得。膨胀石墨颗粒的平均颗粒尺寸优选小于40微米，更优选是18至30微米，最优选是24微米至28微米。膨胀石墨颗粒例如可以从日本的ChuetsuGraphite Works，Ltd.(Chuetsu grades WH-20A和WH-20AF)购得。
所述阴极例如可以包括3至7重量％，优选4至6.5重量％的碳颗粒。通常，25至75％或35至65％或40至60％或45至55％的碳颗粒是非膨胀石墨颗粒，而剩余的是膨胀石墨颗粒。
阴极粘结剂的实例包括聚乙烯粉末、聚丙烯酰胺、卜特兰水泥和氟碳树脂，例如PVDF和PTFE。聚乙烯粘结剂的实例是以商品名CoathyleneHA-1681(由Hoescht获得)销售的。该阴极例如可以包括0.1至约1重量％的阴极粘结剂。
阴极12可包括其它添加剂。这些添加剂的实例例如公开在美国专利号5,342,712中，其在此引入以供参考。阴极12例如可以包括约0.2至约2重量％的TiO2。
电解液同样分散在整个阴极12中，上文和下文提供的重量％是在分散电解液之后测定的。
阳极14可以由任何在电池阳极中使用的标准锌材料形成。例如，阳极14可以是包括锌金属颗粒、胶凝剂和少量添加剂例如气泡(gassing)抑制剂的锌淤浆。此外，整个阳极中分散了部分电解液。
所述锌颗粒可以是任何在淤浆阳极中常规使用的锌颗粒。锌颗粒的实例包括那些在U.S.S.N.08/905,254；U.S.S.N.09/115,867和U.S.S.N.09/156,915(它们被转让给本申请中的受让人，其在此引入以供参考)描述的。该阳极例如可以包括67至71重量％的锌颗粒。
胶凝剂的实例包括聚丙烯酸、接枝淀粉材料、聚丙烯酸盐、聚丙烯酸酯、羧甲基纤维素、羧甲基纤维素钠或它们的组合。这种聚丙烯酸的实例是Carbopol 940和934(可由B.F.Goodrich获得)和Polygel 4P(可由3V获得)，接枝淀粉材料的实例是Waterlock A221(可由GrainProcessing Corporation，Muscatine，IA获得)。聚丙烯酸盐的实例是Alcosorb G1(可由Ciba Specialties获得)。该阳极例如可以包括0.1至约2重量％的胶凝剂。
气泡抑制剂可以是无机材料，例如铋、锡、铅和铟。另外，泡沫抑制剂可以是有机化合物，例如磷酸酯、离子表面活性剂或非离子表面活性剂。离子表面活性剂的实例例如公开在美国专利号4,777,100中，其在此引入以供参考。
隔板16可以具有任何用于电池隔板的常规结构。在一些实施方案中，隔板16可以由二层无纺的、非膜式材料形成，其中一层沿着另一层的表面布置。为了在提供高效电池的同时将隔板16的体积最小化，每一无纺的非膜式材料层的基重是约54克/平方米，干燥时的厚度是约5.4密耳和湿润时的厚度是约10密耳。在这些实施方案中，该隔板优选在该无纺的非膜式材料层之间不包括膜材料层或粘合剂层。通常，这些层基本上没有填料，例如无机颗粒。
在其它实施方案中，隔板16包括与无纺材料层复合的玻璃纸层。该隔板也包括附加的无纺材料层。该玻璃纸层可以相邻阴极12或阳极。优选，该无纺材料包括约78重量％至约82重量％的PVA和约18重量％至约22重量％的人造丝和痕量表面活性剂。这样的无纺材料可以商品名PA25从PDM获得。
分散在整个电池10中的电解液可以是在电池中使用的任何常规电解液。一般，该电解液是含水的氢氧化物溶液。这样的含水氢氧化物溶液包括例如含33至38重量％的氢氧化钾的氢氧化钾溶液，和氢氧化钠溶液。
外壳18可以是原碱性电池中通常使用的任何常规外壳。该外壳一般包括金属内壁和非导电的外部材料，例如热收缩的塑料。任选地，在该内壁和阴极12之间可以布置导电材料层。该层可以沿着内表面壁、沿着阴极12的圆周或沿着这二者布置。该导电层例如可以由碳质材料形成。这样的材料包括LBi000(Timcal)、Eccocoat 257(W.R.Grace & Co.)、Electrodag 109(Acheson Colloids Company)、Electrodag 112(Acheson)和EB0005(Acheson)。涂覆导电层的方法例如公开在加拿大专利号1,263,697中，其在此引入以供参考。
集电器28由适合的金属例如黄铜制成。密封圈30例如由尼龙制成。
在操作期间，在阳极产生的残余H2气渗透氢重组催化剂的包封件，扩散在整个粘合剂中，并且被氢氧化材料和活化催化剂氧化。在不希望被任何特殊理论约束的情况下，认为该活化催化剂将H2气均裂为二个氢原子。每个氢原子交替地接触氢氧化材料并将其还原以形成与氧原子的键合，并因此完成了将H2氧化为H2O。通过氢重组催化剂制备的H2O例如可以在电池的电解液中再次使用。
虽然在图2中氢重组催化剂位于碱性电池的阳极侧，但该氢重组催化剂可以位于电池内的任何地方。优选该氢重组催化剂位于电池的阳极部分中。
此外，可在无粘结剂下制成该氢重组催化剂，即H2、O2和H2O蒸汽可渗透的膜包封氢氧化材料和活化催化剂的混合物。另外，氢氧化材料和活化催化剂可以一起被熔合到许多单个合金颗粒中，其中每个颗粒可以被可渗透的膜包封。该涂覆的合金颗粒可以分散在整个电池内，例如在该密封外壳(can)表面上的阳极凝胶中。适合于包封单个合金颗粒的方法包括将膜喷涂在颗粒上、沉淀/反应涂覆、有或无随后热处理的汽相沉积。
实施例
实施例1
根据下述步骤制备氢重组催化剂6。在玛瑙研钵中加入约98.9重量％CuO，约0.1重量％PtCl2、约1重量％RuCl3和足够的蒸馏水以形成一种稠的糊状物。将获得的混合物研磨并在71℃下的炉子中干燥。将干燥的混合物进一步研磨以获得无块状物的粉末。将约2.5克所获得的粉末与约0.4克GE II型硅氧烷橡胶和30滴矿油精(为了降低粘度)混合。将获得的混合物等分成10份。将每一份单独沉积在2.7密尔的聚乙烯膜上，并在炉子中在55℃下固化约3.5小时。将一小部分片材在该固化的材料上折叠并在高频熔接机上热封以形成聚乙烯封套。从该封套上裁去过剩的聚乙烯并将10个封套各自称重。清洁该氢重组催化剂，并通过将该催化剂浸渍在1∶1的浓HCl∶H2O中来检查该聚乙烯封套的封口的泄漏。该封套约是1厘米×1厘米×0.5厘米。
如下测定所述氢重组催化剂吸收氢的速度。将每个预称重的封套密封成箔袋。随后对该袋子抽真空并在室温下填充公知量的氢气。通过周期性测量该箔袋的浮力来监测被催化剂吸收的氢气量即该箔袋中氢气量的变化达130天。
氢重组催化剂以每天至少约0.5scc/g氢重组催化剂的速度消耗氢至少130天。
其它的实施方案在权利要求书的范围中。

Claims (36)

1、碱性电池，其包括
阴极；
阳极；
隔板；
碱性电解液；和
包括氢氧化材料和活化材料的氢重组催化剂，其中该活化材料包括第一活化组分和第二活化组分。
2、权利要求1的碱性电池，其中氢氧化材料包括选自MnO2、CuO、Ag2O、BaO2、AgO、KMnO4和AgMnO4的化合物。
3、权利要求1的碱性电池，其中氢氧化材料包括CuO。
4、权利要求2的碱性电池，其中活化材料的第一组分和第二组分包括第VIII族金属或其盐。
5、权利要求4的碱性电池，其中第VIII族金属或其盐选自金属Pd、Pt、Ru或其盐。
6、权利要求4的碱性电池，其中活化材料的第一组分包括Pt金属或其盐以及活化材料的第二组分包括金属Ru和其盐。
7、权利要求6的碱性电池，其中活化材料的第一组分包括PtCl2以及活化材料的第二组分包括金属RuCl3。
8、权利要求3的碱性电池，其中活化材料的第一组分包括PtCl2以及活材料的第二组分包括金属RuCl3。
9、权利要求1的碱性电池，其中氢重组催化剂分散在粘结剂中。
10、权利要求9的碱性电池，其中粘结剂是硅氧烷。
11、权利要求1的碱性电池，其中氢重组催化剂被氢和水可渗透的膜包封。
12、权利要求11的碱性电池，其中氢重组催化剂分散在粘结剂中，该粘结剂和该氢重组催化剂被包封在氢和水可渗透的膜中。
13、权利要求1的碱性电池，其中氢重组催化剂被布置在金属-空气电池的阳极侧。
14、权利要求1的碱性电池，其中氢重组催化剂包括约75至约85重量％的CuO。
15、权利要求14的碱性电池，其中氢重组催化剂进一步包括约0.05至约6重量％的活化材料。
16、权利要求15的碱性电池，其中活化材料进一步包括约0.05至约0.2重量％的第一组分和约0.2至约1.8重量％的第二组分。
17、碱性电池，其包括：
(a)阳极；
(b)包括还原氧的金属的阴极；
(c)在阳极和阴极之间的隔板；
(d)碱性电解液；和
(e)包括金属Ru或其盐、金属Pd或Pt或其盐和CuO的氢重组催化剂。
18、权利要求17的碱性电池，其中氢重组催化剂包括粘结剂。
19、权利要求17的碱性电池，其中氢重组催化剂被氢和水可渗透的膜包封。
20、权利要求17的碱性电池，其中氢重组催化剂包括约75至约85重量％的CuO。
21、权利要求17的碱性电池，其中氢重组催化剂包括约0.05至约6重量％的金属Ru、Pd或Pt或其盐。
22、权利要求17的碱性电池，其中氢重组催化剂包括约0.05至约0.2重量％的金属Pd或Pt或其盐和约0.2至约1.8重量％的金属Ru或其盐。
23、权利要求22的碱性电池，其中氢重组催化剂包括约80至约85重量％的CuO。
24、一种氢重组催化剂，其包括：氢氧化材料和包括第一活化组分和第二活化组分的活化材料。
25、权利要求24的氢重组催化剂，其中氢氧化材料包括选自MnO2、CuO、Ag2O、BaO2、AgO、KMnO4和AgMnO4的化合物。
26、权利要求24的氢重组催化剂，其中氢氧化材料包括CuO。
27、权利要求25的氢重组催化剂，其中活化材料的第一组分和第二组分包括第VIII族金属或其盐。
28、权利要求27的氢重组催化剂，其中第VIII族金属或其盐选自金属Pd、Pt或Ru或其盐。
29、权利要求27的氢重组催化剂，其中活化材料的第一组分包括Pt金属或其盐以及活化材料的第二组分包括金属Ru和其盐。
30、权利要求29的氢重组催化剂，其中活化材料的第一组分包括PtCl2以及活化材料的第二组分包括金属RuCl3。
31、权利要求26的氢重组催化剂，其中活化材料的第一组分包括PtCl2以及活化材料的第二组分包括金属RuCl3。
32、权利要求24的氢重组催化剂，其中氢重组催化剂分散在粘结剂中。
33、权利要求24的氢重组催化剂，其中所述氢重组催化剂被氢和水可渗透的膜包封。
34、权利要求24的氢重组催化剂，其中氢重组催化剂包括约75至约85重量％的CuO。
35、权利要求33的氢重组催化剂，其中氢重组催化剂进一步包括约0.05至约6重量％的活化材料。
36、权利要求34的氢重组催化剂，其中活化材料进一步包括约0.05至约0.2重量％的第一组分和约0.2至约1.8重量％的第二组分。
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