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CN120917126A - 在集成的加氢处理酯类和脂肪酸与电燃料工厂中利用加氢处理的酯类和脂肪酸、低碳氢气以及二氧化碳生产燃料 - Google Patents

在集成的加氢处理酯类和脂肪酸与电燃料工厂中利用加氢处理的酯类和脂肪酸、低碳氢气以及二氧化碳生产燃料

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CN120917126A
CN120917126A CN202480020639.8A CN202480020639A CN120917126A CN 120917126 A CN120917126 A CN 120917126A CN 202480020639 A CN202480020639 A CN 202480020639A CN 120917126 A CN120917126 A CN 120917126A
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CN
China
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reactor
hydroisomerization
stream
oil
biomass
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Application number
CN202480020639.8A
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English (en)
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罗伯特·舒茨勒
哈罗德·莱特
本杰明·怀特
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Infineon Technology Co ltd
Original Assignee
Infineon Technology Co ltd
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Publication date
Application filed by Infineon Technology Co ltd filed Critical Infineon Technology Co ltd
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Pending legal-status Critical Current

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Abstract

一种集成设施，用于利用二氧化碳(包括加氢处理的酯类和脂肪酸(HEFA)反应产生的作为副产品的二氧化碳)以及生产可再生燃料的氢气来生产可再生柴油燃料或可持续航空燃料，或者同时生产这两种燃料。对HEFA进行加氢处理以生产液体燃料产品，并且可以产生水、CO与水，或者CO2。该设施与电燃料(eFuels)工艺相结合，该eFuels工艺生产集成工艺各步骤所需的氢气。利用可再生电力或低碳电力在电解槽中将水转化为氢气和氧气。使二氧化碳与至少一部分氢气发生反应，以生成包含一氧化碳的料流，其二氧化碳单程转化率介于50％至100％之间，优选地介于60％至100％之间，更优选地介于70％至100％之间。

Description

在集成的加氢处理酯类和脂肪酸与电燃料工厂中利用加氢处 理的酯类和脂肪酸、低碳氢气以及二氧化碳生产燃料
技术领域
本发明的领域涉及一种通过集成对酯类和脂肪酸进行加氢处理的装置、低碳氢气生产以及电燃料(eFuels)生产工艺来生产合成航空燃料或合成柴油燃料或者这两种燃料的工艺。
背景技术
全球大气中二氧化碳(CO2)浓度的增加与地球气候的变化有关。化石燃料在各种发动机中的燃烧会产生大气中的二氧化碳。对气候变化的担忧已经导致朝向可再生能源和燃料发生的重大社会变化。这也已经导致了使经济运输环节脱碳的活跃不断增加。因此，我们看到由可再生电力驱动的电动汽车的使用量有所增加，以助力交通运输行业的脱碳。然而，车队的电气化存在局限性。用于重型运输的大型车辆成本高昂，而且在某些情况下无法实现电气化。长途卡车、海运交通工具、用于铁路运输的机车目前要实现电气化颇具挑战，而且这些车队的转换成本以及充电基础设施的建设成本极高，可能需要数十年时间。高效且经济地生产用于长途、海运、铁路及其他重型运输用途的低碳柴油可能导致这些行业的二氧化碳排放量大幅减少。
此外，航空业是碳密集程度最高的交通运输行业之一，并且占超过百分之二的全球二氧化碳排放量。被航空行业消耗的由石油(一种化石燃料)生产的航空燃料在交通运输二氧化碳排放总量中占相当大的比例。然而，在不久的将来，喷气式飞机不太可能实现电气化。高效且经济地生产可持续航空燃料(SAF)可以导致航空行业的二氧化碳排放量大幅减少。
喷气发动机是复杂的技术设备，已经历经70多年的优化，以使用源自石油的航空燃料来运行。已针对航空燃料的性能制定了全球标准。ASTM D1655是美国针对源自石油的航空燃料的标准。从2009年起，针对非源自石油的航空燃料或航空燃料组分制定了另一项标准。ASTM D7566-21(参考文献1)是现行的含有合成烃(非源自石油)的航空涡轮燃料的标准规范。
围绕脱碳的一个趋势聚焦于非生物源可再生燃料(或Renewable Fuels of Non-Biological Origin，RFNBOs)的生产和使用。非生物源可再生燃料是由非生物来源(例如电力、氢气和二氧化碳)生产的燃料。这些燃料被视为可再生的，因为它们是由不会枯竭的来源产生的。与由玉米、甘蔗和大豆等农作物产生的生物燃料不同，RFNBOs不会与粮食资源产生竞争。生物燃料的生产因造成粮食短缺和推高粮价而饱受诟病。相比之下，非生物源可再生燃料不需要任何农业用地或资源，使其成为传统燃料的一种可持续替代选择。
非生物源可再生燃料被视为对传统化石燃料以及由会与粮食资源产生竞争的产品所生产的燃料的一种很有前景的替代物，因为它们为满足我们的能源需求提供了一种可持续且环保的选择。
在过去十年间，已利用加氢处理的酯类和脂肪酸(HEFA)生产出可再生柴油，其与通过费托(F-T)型工艺生产的航空燃料或柴油燃料在化学性质上近乎相同。源自植物油、动物脂肪、动物油脂等的脂肪、油和油脂是可转化为可再生柴油或航空燃料的脂肪酸。HEFA也被称为加氢处理植物油(或HVO)涉及将加氢处理的酯类和脂肪酸(HEFA)(包括使用多种植物油和脂肪)转化为燃料，其可通过三种不同途径实现。第一种是脱羧反应(DCOX)。采用脱羧反应方案，HEFA转化为烃和二氧化碳。第二种途径是脱羰反应(DCON)。采用脱羰反应方案，向HEFA中加入氢气，使其转化为烃以及水和一氧化碳。第三种途径是加氢脱氧反应(HDO)。采用加氢脱氧反应方案，向HEFA中加入氢气，使其转化为烃和水。这三种途径最终都可以用于生产可再生燃料。除主要产物外，这三种途径都产生一定量的轻质气体(C1-C4)。
一氧化碳的催化加氢反应产生轻质气体、液体以及蜡状物，其范围涵盖从甲烷到重质烃(C100及更高)以及含氧烃类物质，这通常被称为费托(或F-T)合成。ASTM D7566所允许的生产非石油基合成石蜡基煤油(SPK)的途径之一就是源自费托工艺的燃料。传统的低温(<250℃)费托工艺(F-T)主要通过催化转化过程生产出高重量百分比(或重量％)的费托蜡(C24及更高)。然后，这些费托蜡经过加氢裂化和/或进一步加工以生产柴油、石脑油及其他馏分。在这种加氢裂化过程中，也会产生轻质烃。在一些实施方式中，这些轻质烃需要进一步提质才能生产出可行的产品。常用于费托工艺(F-T)的催化剂包括钴(Co)基或铁(Fe)基催化剂。
传统F-T工艺的一种先进替代工艺被称为直接液体燃料生产(Direct LFP)，通过该工艺可高选择性地生产液体燃料，无需首先生产蜡产品。这种Direct LFP工艺省去了成本高昂的加氢裂化主要工序。直接生产出的液体燃料含有高比例的正构烷烃。在本发明中，轻质加氢异构化将正构烷烃转化为异构烷烃(iso-paraffin)，异构烷烃具有冷流性能，能够满足航空燃料的规格要求。
本发明解决了现有技术中描述的混合F-T直馏产品进行的问题，并侧重于通过加氢异构化进行直接液体燃料生产和轻质加工，从而克服了将F-T直馏煤油混入SPK的相关问题。
电燃料(eFuels或electrofuels)涉及利用原本会排放到大气中的废弃CO2以及低碳氢气来生产合成燃料，低碳氢气传统上是利用可再生能源通过电解来生产氢气而获得的。上述F-T工艺或Direct LFP工艺可以用于电燃料工艺中的燃料生产。
本发明涉及一种在集成的HEFA与eFuels工厂中，利用酯类和脂肪酸、低碳氢气以及捕集的二氧化碳生产用作可持续航空燃料(SAF)和/或合成柴油的合成石蜡基煤油(SPK)混合原料的工艺。
发明内容
本文描述了一种集成设施，其利用废弃物产生的二氧化碳和/或来自加氢处理的酯类和脂肪酸(HEFA)反应副产物的CO2以及生产可再生燃料的氢气来生产可再生柴油燃料或可持续航空燃料，或者同时生产这两种燃料。对HEFA进行加氢处理以生产液体燃料产品，并且可以产生水、CO与水，或者CO2。在HEFA生产过程中，可能涉及DCOX、DCON或DHO，或者其组合。产生轻质气体，其范围可以从C1到C4或更高。
本发明描述了一种与电燃料工艺集成的HEFA工艺，该eFuels工艺生产在集成工艺各步骤中所需的低碳氢气，并用于处理由HEFA工艺产生的二氧化碳、一氧化碳、水和/或轻质气体。
在一个实施方式中，HEFA反应器的C1-C4产物气体可在下游加以利用。在一个实施方式中，将C1-C4产物气体送入eFuels工厂中所使用的逆水煤气变换(RWGS)反应器，在该反应器中烃在一定程度上转化为H2和CO，它们可在下游的LFP工艺或F-T工艺中用于生产额外的烃产品。
在另一个实施方式中，将C1-C4产物气体送入电加热的蒸汽甲烷重整器(eSMR)。在eSMR的管内填充有含镍的重整催化剂。这些管放置在电加热炉内，该电加热炉用于将管和催化剂加热到超过1400F的重整条件。随着温度升高，反应平衡更有利于由这些轻质气体生产H2和CO。
在一个实施方式中，将C1-C4产物气体送入自热重整(ATR)单元。ATR单元利用来自电解槽的氧气作为进料流。ATR是一个自热反应，在此过程中，氧气会使部分烃燃烧燃烧成燃料。在一些实施方式中，ATR单元与预重整器相集成。在这种情况下，所有烃在进入主吹氧气反应器系统之前都被转化为甲烷和/或CO与H2。
在eFuels工艺中，利用可再生电力或低碳电力在电解槽中将水转化为氢气和氧气。使二氧化碳与至少一部分氢气发生反应，以产生包含一氧化碳的料流，其二氧化碳单程转化率介于50％至100％之间，优选地介于60％至100％之间，更优选地介于70％至100％之间。
所产生的一氧化碳中至少有一部分在直接液体燃料生产(LFP)反应器或传统F-T反应器中与氢气发生反应，以生产包含碳数为5至24的正构烷烃的液体产物。在此过程中还会产生其他产物，包括比C5更轻的气体以及大于C24的轻质蜡/重质柴油，不过为了优化集成设施的效率和经济性，尽量最小化这些产物的产生量。液体产物中C9至C15馏分的占比介于40％至100％之间，优选地介于45％至100％之间，更优选地介于50％至100％之间。在LFP分离单元中，将LFP液体产物进一步分离成三种液体料流。轻质LFP分离产物料流包含C5至C8正构烷烃；中等LFP分离产物料流包含C9-C15正构烷烃；重质LFP分离产物料流包含C16-C24正构烷烃。
将至少一部分中等LFP分离单元产物料流进料到催化加氢异构化单元，以产生加氢异构化产物料流，该产物料流再被进料到加氢异构化分离单元，从而产生至少两种加氢异构化产物，其中重质加氢异构化产物包含碳数为9至15的支链烷烃，并且重质加氢异构化产物料流的凝固点介于-40℃至-60℃之间。在一个实施方式中，凝固点介于-48℃至-60℃之间。在一个实施方式中，凝固点介于-48℃至-55℃之间。在一些实施方式中，重质加氢异构化产物是用作航空燃料中的组分的合成石蜡基煤油(SPK)。
在本发明的一些实施方式中，将至少一部分轻质LFP分离单元产物料流送入齐聚反应器，以生产包含碳数为9至15的烃的齐聚反应器产物。
在本发明的一些实施方式中，首先对整个液体产物料流进行异构化，然后再进行蒸馏，通过这种操作，不仅能实现异构化，还能对重质LFP分离产物料流进行轻度裂解。
在本发明的一些实施方式中，所生产的SAF的碳强度(CI)介于0至30之间，优选地介于0至15之间，更优选地介于0至5之间。
在本发明的一些实施方式中，对eFuels工厂和HEFA工厂进行进一步集成，以便实现以下目标：(1)降低产物的整体碳强度；(2)由于利用来自HEFA工厂的副产物料流(包括轻质气体、CO2、CO、水以及废热或蒸汽)作为eFuels工厂的原料和输入物，从而获得更好的经济性；(3)利用副产物CO2，使得利用该碳源生产的燃料能够被认定为非生物源可再生燃料(RFNBO)。
相较于仅通过HEFA加氢处理生产的燃料，采用HEFA和eFuels单元操作的集成工艺(包括通过水电解产生的氢气)将会导致更低的从油井到车轮(well to wheels)碳强度。
附图说明
图1示出了利用低碳氢气通过脱羧(DCOX)反应或脱羰(DCON)反应对脂肪酸进行加氢处理的集成工艺。
图2示出了在采用脱羧(DCOX)反应方案时，加氢处理反应器(单元U1.3)的详细情况。
图3示出了在采用脱羰(DCON)反应方案时，加氢处理反应器(单元U1.3)的详细情况。
图4示出了利用低碳氢气通过加氢脱氧(HDO)反应对脂肪酸进行加氢处理的集成工艺。
图5示出了将来自其他来源的CO2引入整个工艺以增加燃料产量的集成工艺。
发明详述
将生物质原料转化为可用于作可再生柴油或可再生航空燃料的加氢处理的酯类和脂肪酸(HEFA)，这在传统上可通过三种不同途径来实现。第一种是脱羧反应(DCOX)。采用脱羧反应方案时，HEFA转化为烃和二氧化碳。第二种途径是脱羰反应(DCON)。采用脱羰反应方案时，向HEFA中加入氢气，使其转化为烃以及水和一氧化碳。第三种途径是加氢脱氧反应(HDO)。采用HDO反应方案时，向HEFA中加入氢气，使其转化为烃和水。这三种途径最终都可以用于生产可再生燃料。在一些实施方式中，这些途径或工艺中的一种、两种或三种在单个加氢处理反应器或加氢异构化反应器中进行。
DCOX或DCON反应方案
图1示出了利用DCOX反应方案或DCON反应方案生产合成石蜡基煤油或航空燃料和/或可再生柴油的集成工艺。料流S1.1为低碳电力。低碳电力包括但不限于风能、太阳能、核能、地热能、由生物质或可再生天然气产生的电力以及水能。进料料流S1.2为水。它们被进料到单元U1.1(即电解槽)。在电解槽中，利用水和低碳能源来生产氢气和氧气。水被进料到电解槽。电解槽由低碳电力供电。氢是通过电解水产生的。
电解槽由阳极、阴极以及分隔它们的电解质组成。不同的电解槽工作方式略有差异。所采用的运用不同电解技术的不同电解槽设计包括碱性电解、聚合物电解质膜(PEM)电解、固体氧化物电解、高温电解以及其他新兴的电解类型。所使用的不同电解质包括KOH和NaOH液体，并且可添加或不添加活化化合物。向电解质中添加活化化合物，以提高电解质的稳定性。用于析氢反应的大多数离子活化剂由乙二胺基金属氯化物络合物([M(en)3]Clx,M1/4Co,Ni等)以及Na2MoO4或Na2WO4构成。电极上使用不同的电催化剂，包括许多不同的金属和氧化物组合，例如雷尼镍-铝(其通过向合金中添加钴或钼而被强化)。
电解槽的产物是包含氢气的料流，称为料流S1.3。由于使用了可再生能源，电解槽生产出“绿色”氢气。根据单元U1.1中所使用的能源的碳强度，还会生产出其他低碳氢气料流。也可采用可能使用可再生能源或不可再生能源的其他制氢方式，包括甲烷热解、带碳捕集的蒸汽重整、生物质气化、可再生天然气(RNG)重整或者从地质来源获取氢气(可能需要对料流进行提纯，以产生在工艺中使用的氢气)。
在图1中，料流S1.4包含可再生的动物和/或植物原料，包括诸如种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、其他初榨油等物质，并且还包括废油、用过的食用油、动物油脂、甲酯。
料流S1.4在单元U1.2中进行预处理。单元U1.2包含多个工艺，具体使用哪些工艺取决于原料的用途以及原料中所含的污染物情况。这包括酸脱胶、吸附、除氯、去除聚乙烯以及碱处理或脱酸工艺。
对HEFA进行预处理后的产物显示为料流S1.5，然后将其送入加氢处理反应器(单元U1.3)。单元U1.3是进行所选反应方案(在图1中为DCOX、DCON或HDO)的场所。来自料流S1.3的绿色氢气被加入到单元U1.3中。在单元U1.3中产生两种不同的烃。首先，DCOX和DCON反应方案都产生烃，这些烃形成料流S1.11。其次，在单元U1.3中进行额外的反应，以将DCOX反应产生的二氧化碳转化为烃，或者将DCON反应产生的一氧化碳转化为烃。这种烃成为料流S1.6。料流S1.6被进料到单元U1.4(分离单元)。产物料流S1.7是用于单元U1.5(加氢异构化反应器)的加氢异构化进料料流。产物料流S1.8是用于单元U1.6(加氢异构化分离单元)的加氢异构化分离进料料流。产物料流S1.9(精炼进料料流)被进料到精炼单元U1.7，并产生产物料流S1.10。单元U1.8、U1.9、U1.10和U1.11是与单元U1.4、U1.5、U1.6和U1.7相同的，其初始进料料流S1.11是由加氢处理反应器U1.3产生的烃。
在一些实施方式中，单元U1.3进行DCOX反应，如图2所示。在一些实施方式中，单元U1.3进行DCON反应，如图3所示。在一些实施方式中，单元U1.3进行HDO反应，如图4所示。在一些实施方式中，单元U1.3可以在一个反应器内进行DCOX、DCON和HDO反应。
在发生DCOX反应的实施方式中(例如图2所示)，加氢处理进料料流S1.5被送入单元U2.1(DCOX反应器)，该反应器产生两种产物料流，即料流S2.1和料流S1.11。至少一部分包含氢气的料流S1.3与包含二氧化碳的料流S2.1混合后，并被送入单元U2.2(逆水煤气变换(RWGS)反应器，其用于电燃料生产工艺)。二氧化碳和氢气在RWGS反应器中反应生成一氧化碳和水，通常会有过量的氢气，其中反应热由RWGS加热器提供。RWGS反应器中所使用的催化剂是已公开的申请US17/300,260中提及的催化剂。
至少一部分包含氢气和一氧化碳的料流S2.2(RWGS产物料流)成为液体燃料生产(LFP)反应器或F-T反应器的进料。RWGS产物(包含一氧化碳，可能还添加额外的氢气)在液体燃料生产(LFP)反应器或F-T反应器(单元U2.3)中反应生成燃料和化学品，其中使用催化剂来产生用作燃料和化学品的长链烃。最终产物是烃混合物和水，该混合物中大部分(例如，体积百分比为51％至99％)的烃是长度上具有约5至约24个碳原子的烃。
在发生DCON反应的实施方式中(例如图3所示)，加氢处理进料料流S1.5被送入单元U3.1(DCON反应器)，该反应器产生两种产物料流，即料流S3.1和料流S1.11。至少一部分包含氢气的料流S1.3与包含一氧化碳的料流S3.1混合后，并且成为液体燃料生产(LFP)反应器或F-T反应器的进料。包含一氧化碳(可能还添加额外的氢气)的料流在液体燃料生产(LFP)反应器或F-T反应器中反应生成燃料和化学品，其中使用催化剂来产生用作燃料和化学品的长链烃。最终产物是烃产物和水，其中该混合物中大部分(例如，体积百分比为51％至约99％)的烃是长度上高达24个碳原子的烃。在一个实施方式中，F-T反应产生的水(经过或未经过去除烃及其他杂质的水处理)被用作电解槽的原料。
DCON反应器产生的一氧化碳有多种用途。在一个实施方式中，包含由DCON反应器所产生的一氧化碳的料流(添加或不添加额外的氢气)作为额外进料被送入LFP反应器或F-T反应器(单元U3.2)。这将使由LFP或F-T系统所生产的总烃类燃料增加。在另一个实施方式中，将一氧化碳分离出来并出售给其他方。
在另一个实施方式中，在集成设施处使用或出售的CO可以用于加氢甲酰化。加氢甲酰化也称为羰基合成法(oxo synthesis)或羰基化工艺，是一种由烯烃(R2C＝CR2)生产醛类(R—CH＝O)的工业化工艺。醛类很容易转化为许多次级产物。所得到的醛类被加氢成醇类，醇类被转化为洗涤剂。加氢甲酰化也用于生产香料和药物等特种化学品。
该工艺典型地需要在一氧化碳和氢气的高压(10至100个大气压)下以及40至200℃的温度下对烯烃进行处理。需要过渡金属催化剂，催化剂溶解在反应介质中，这是均相催化的一个实例。
在一些实施方式中，LFP反应器中产生的水在经过或不经过处理的情况下被循环送回电解槽(单元U1.1)。
LFP烃产物料流S1.6包含碳数为5至24的正构烷烃，其被进料到分离单元(单元U1.4)，在该单元中至少会产生三种产物。“碳数”是指相应烷烃中的碳原子数目。LFP分离是任何分离工艺，如吸收、吸附、过滤或蒸馏。蒸馏是优选的分离工艺。LFP分离单元至少产生三种产物。轻质LFP分离产物包含碳数在5至8之间的正构烷烃。重质LFP分离产物包含碳数在16至24之间的正构烷烃。中等LFP分离产物包含碳数在9至15之间的正构烷烃。中等LFP分离产物处于合成石蜡基煤油或航空燃料的沸程范围内。然而，富含正构烷烃的中等LFP分离产物的物理性质在未经额外加工处理的情况下，不符合SPK航空燃料的要求。
在本发明的另一个实施方式中，上述LFP系统被传统的F-T系统所取代，该F-T系统生产重质烃蜡以及较轻的液体产物，不过较轻的液体产物在整个产物料流中所占比例较小。
在本发明的一个实施方式中，至少一部分重质LFP分离单元产物作为优质低硫、高十六烷值柴油燃料或柴油燃料调和原料进行出售。“至少一部分”是指整体的一部分。“至少一部分”的非限定性示例包括5％、10％、20％、30％、40％、50％、60％、70％、80％、90％和100％。
料流S1.16示出了循环水被送回电解槽(单元U1.1)中。
至少一部分中等LFP分离产物(料流S1.12)被进料到单元U1.5(加氢异构化单元)。在加氢异构化过程中，通过将正构烷烃转化为具有相同碳数的支链烷烃来改善原料的性质。该反应改善烃的冷流性质。加氢异构化反应降低烃料流的倾点、浊点、冷滤点(CFPP)和/或凝固点。
加氢异构化反应器可采用任何合适的设计，但优选的是该反应器为顶部有液体进料的圆柱形反应器。包含中等LFP分离产物的液体进料与包含氢气的料流S1.3相混合。组合后的进料在反应器容器内的催化剂床层上方发生反应。典型地，该反应器为滴流床反应器。至少一部分正构烷烃在催化剂作用下发生反应生成支链烷烃。该反应器由一个或多个催化剂床层构成。在一些实施方式中，在各种催化剂床层之间注入额外的氢气进料。氢气与液态烃进料的摩尔比在10至300的范围内，更优选地在15至30的范围内，甚至更优选地在19至25的范围内。加氢异构化反应器的操作压强在10至100巴之间，更优选地在20至80巴之间，更优选地在30至40巴之间。重时空速(WHSV)在0.1至10kg/小时液态进料/千克催化剂之间，更优选地在0.2至5小时-1之间，更优选地在0.5至2小时-1之间。反应器的操作温度为200℃至350℃。
加氢异构化催化剂是一种成型固体颗粒。该催化剂包含沉积在酸性载体上的金属。在一些实施方式中，催化剂金属为提供加氢和脱氢活性的钯和铂。在一些实施方式中，催化剂金属包含镍。在一些实施方式中，催化剂金属包含铜。在一些实施方式中，催化剂金属包含双金属，例如Ni-Cu、Ni-Mo、Pt-Fe和Pt-Be。酸性载体选自任何合适的载体，并且包含包括ZSM-5、ZSM-22、ZSM-23、二氧化硅、氧化铝、SiO2-Al2O3、β沸石、MCM-41、MCM-48、SBA-15的载体，并且包含这些载体的混合物。
在加氢异构化反应器中，正构烷烃向支链烷烃的转化率优选地介于50％至100％之间，更优选地在80％至100％之间，并且可能需要对进料进行循环以实现这些转化率。调节反应器的温度、压强、氢气与正构烷烃的比例以及重时空速(WHSV)，来维持正构烷烃向支链烷烃的高转化率。
在本发明的一些实施方式中，至少一部分包含烷烃和烯烃混合物的轻质LFP分离单元产物被送入齐聚反应器，以生产齐聚产物。至少一部分产物料流S1.13被送回LFP分离单元(单元U1.4)或任何其他类型的分离容器或单元操作中。
轻质LFP分离单元产物包含正构烷烃和正构烯烃的混合物。通过改变LFP反应器的操作条件来控制料流中的烯烃/烷烃比例。LFP反应器进料中较低的氢气与一氧化碳比例以及较高的LFP反应器温度有利于产生正构烯烃而非正构烷烃。烯烃彼此相互反应，并产生处于煤油沸程范围内的产物。
在一个实施方式中，CO2是HEFA加氢处理器反应器(U1.3)以及加氢异构化反应器(U1.5)的副产物。在多个实施方式中，U1.3和U1.5的产物料流包含CO2。产物料流中的CO2由CO2捕集系统进行捕集。该捕集系统可以采用任何现有的技术，包括基于胺和溶剂的系统、膜分离技术、或CO2分馏技术、或本领域已知的其他方法。
图4示出了利用HDO反应方案生产合成石蜡基煤油或航空燃料和/或可再生柴油的集成工艺。料流S1.1为低碳电力。低碳电力包括但不限于风能、太阳能、核能、地热能、由生物质或可再生天然气产生的电力以及水能。进料料流S1.2为水。它们被进料到单元U1.1(即电解槽)。在电解槽中，利用水和低碳(或无碳)电力来生产氢气和氧气。水被进料到电解槽。电解槽由低碳电力供电。氢气通过水电解来产生。
电解槽的产物是包含氢气的料流，称为料流S1.3。由于使用了可再生能源，电解槽生产出“绿色”氢气。根据单元U1.1中所使用能源的碳强度，还产生其他低碳氢气料流。
在图1中，料流S1.3包含可再生的动物和/或植物原料，包括诸如种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、其他初榨油等物质，并且还包括废油、用过的食用油、动物油脂、甲酯。
料流S1.4在单元U1.2中进行预处理。单元U1.2包含多个工艺，具体使用哪些工艺取决于原料的用途以及原料中所含的污染物情况。这包括酸脱胶、吸附、除氯、去除聚乙烯以及碱处理或脱酸工艺。
对HEFA进行预处理后的产物显示为料流S1.5，然后将其送入加氢处理反应器(单元U4.1)。单元U4.1是进行HDO反应方案的场所(见图4)。来自料流S1.3的绿色氢气被加入到单元U4.1中。在单元U4.1中产生两种不同的烃。HDO反应方案产生烃，这些烃成为料流S1.11。
轻质LFP分离单元产物包含正构烷烃和正构烯烃的混合物。通过改变LFP反应器的操作条件来控制料流中的烯烃/烷烃比例。LFP反应器进料中较低的氢气与一氧化碳比例以及较高的LFP反应器温度有利于产生正构烯烃而非正构烷烃。烯烃彼此相互反应，并产生处于煤油沸程范围内的产物。
在一些实施方式中，会向系统额外供应CO2，参见图5。在这些实施方式中，除了以下物质外：可再生的脂肪、油、油脂、动物油脂(料流S5.1)；低碳电力(料流S5.3)；水(料流S5.4)；还添加CO2(料流S5.2)作为进料料流。二氧化碳从多个来源获取和/或来自HEFA工艺。利用各种含碳资源发电的发电厂产生大量二氧化碳。生产用于化肥的氨的工业制造厂产生大量二氧化碳。将玉米或小麦转化为乙醇的乙醇厂通过发酵过程产生大量二氧化碳。其他工业发酵过程也产生大量二氧化碳。采用好氧和厌氧消化污泥的城市污水处理系统产生大量CO2。如本文所述，CO2的利用或转化典型地涉及从CO2并非主要成分的气态料流(例如，烟道废气)中分离并提纯CO2。典型地，使用烷基胺从气体料流中去除二氧化碳。该工艺中使用的烷基胺包括单乙醇胺、二乙醇胺、甲基二乙醇胺、二异丙胺、氨基乙氧基乙醇，或其组合。金属有机骨架(MOF)材料也已被用作通过使用化学吸附或物理吸附从稀释料流中分离二氧化碳以捕获料流中二氧化碳的一种手段。获取浓缩二氧化碳的其他方法包括化学链燃烧(chemical looping combustion)，在该过程中，循环的金属氧化物材料捕获燃烧过程中产生的二氧化碳。二氧化碳也通过所谓的直接空气捕获(DAC)技术从大气中被捕获。二氧化碳的捕获过程通常涉及捕获材料的再生。烷基胺通过被加热(通常利用低压蒸汽)来实现再生。
被捕获的二氧化碳转化为有用的产品(诸如燃料(例如，柴油燃料、汽油调和原料、航空燃料等)和化学品(例如，溶剂、烯烃、醇类、芳烃等))替代由(诸如石油和天然气等)化石来源生产的燃料和化学品，降低向大气中排放二氧化碳的总净排放量。这就是所谓的低碳、极低碳、零碳或负碳燃料和化学品的含义。
来自工业或生物过程的二氧化碳料流，或从大气中捕获的二氧化碳料流，或可从商业二氧化碳管道获取的二氧化碳料流，都不是纯净的二氧化碳。这些来自工业设施或管道的可用的二氧化碳料流包含从不含到百万分之2000重量份的含硫化合物，并且还含有从不含到10体积％的烃。对二氧化碳进行提纯(包括去除含硫化合物和烃)是必要的，以避免对下游加工造成影响。提纯后，纯化的二氧化碳适用于产生低碳或零碳燃料及化学品。
在这些实施方式中，添加的CO2被加入到RWGS反应器(单元U5.4)中，以产生额外的CO。这是在采用DCOX反应方案时，除了通过加氢处理工艺(单元U5.3)产生的CO2之外额外的。与之前的实施方式一样，当采用HDO反应方案时，氢气通过电解槽(单元U5.2)供应RWGS反应器(单元U5.4)、加氢异构化反应器(单元U5.7)以及加氢处理反应器(单元U5.3)。
通过供应额外的CO2，产生更多的CO，并将其进料到生产高百分比例蜡的传统F-T反应器或LFP反应器(单元U5.5)。这是在采用DCON反应方案时，除了通过加氢处理产生的CO(料流S5.8)之外额外的。这产生甚至更多的烃(料流S5.12)，这也是在通过加氢处理产生的烃之外额外的。与之前的实施方式一样，这些烃被进料到分离单元(U5.6)。与之前的实施方式一样，包含经分离的烃的产物料流S5.13被进料到加氢异构化反应器(单元U5.7)。这产生料流S5.14，并被进料到单元U5.8(加氢异构化分离器)中。与之前的实施方式一样，这产生料流S5.15，其被进料到精炼单元(U5.9)，该单元产生产物料流S5.16。来自单元U5.5的剩余(leftover)水可以作为料流S5.11进行循环，并返回电解槽(U5.2)。

Claims (22)

1.一种用于生产可再生燃料的工艺，包括：
a.在电解槽中利用低碳电力将电解槽原料转化为包含低碳氢气的第一电解槽产物料流以及包含氧气的第二电解槽产物料流，其中所述电解槽原料包含水；
b.对生物质进行预处理以提供加氢处理的酯类和脂肪酸，其中所述生物质包含以下材料中的至少一种：种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、其他初榨油、废油、用过的食用油、动物油脂和甲酯；
c.将所述加氢处理的酯类和脂肪酸进料到加氢处理反应器中，加氢处理反应器生产液体燃料，其中产生第一烃料流和第二烃料流，所述第一烃料流包含C9-C15正构烷烃，并且所述第二烃料流包含烯烃，并且其中所述C9-C15正构烷烃和烯烃占所述液体燃料的40体积％至99体积％；
d.将至少一部分所述第一烃料流和至少一部分所述第一电解槽产物料流进料到至少一个催化加氢异构化单元，以产生一个或多个加氢异构化产物料流，这些产物料流被送入加氢异构化分离单元，其中所述加氢异构化分离单元产生两种或更多种加氢异构化产物。
2.根据权利要求1所述的工艺，其中所述加氢处理反应器包含脱羧反应器，所述脱羧反应器产生烃料流和二氧化碳料流，并且其中所述工艺还包括将所述二氧化碳料流和一部分所述第一电解槽产物料流进料到逆水煤气变换反应器以产生逆水煤气变换产物料流，其中所述逆水煤气变换产物料流包含CO，并且其中所述逆水煤气变换产物料流被进料到LFP反应器或F-T反应器以生产烃。
3.根据权利要求1所述的工艺，其中所述加氢处理反应器包含脱羰反应器，所述脱羰反应器产生烃料流以及水和CO料流，并且其中所述工艺还包括将所述水和CO料流进料到LFP反应器或F-T反应器以生产烃。
4.根据权利要求1所述的工艺，其中一个或多个所述加氢异构化产物料流符合ASTM标准，并且其中所述ASTM标准为ASTM D7566-21。
5.根据权利要求1所述的工艺，其中一个或多个所述加氢异构化产物料流符合ASTM标准，并且其中所述ASTM标准为ASTM D975。
6.根据权利要求1所述的工艺，其中在所述加氢处理反应器中进行加氢脱氧反应。
7.根据权利要求1所述的工艺，其中在所述加氢处理反应器中进行脱羧反应。
8.根据权利要求1所述的工艺，其中在所述加氢处理反应器中进行脱羰反应。
9.根据权利要求1所述的工艺，其中所述生物质选自生物质组，并且其中所述生物质组由种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、废油、用过的食用油、动物油脂和甲酯组成。
10.根据权利要求1所述的工艺，其中对生物质进行预处理包括酸脱胶、吸附、除氯、去除聚乙烯、碱处理工艺或脱酸工艺。
11.根据权利要求1所述的工艺，其中所述催化加氢异构化单元包含加氢异构化反应器，并且其中所述加氢异构化反应器为圆柱形滴流床反应器，液体进料位于所述反应器顶部。
12.根据权利要求1所述的工艺，其中所述加氢异构化反应器包含催化剂，并且其中所述催化剂包含沉积在酸性载体上的金属，并且其中所述金属选自铂、钯、镍、Ni-Cu、Ni-Mo、Pt-Fe和Pt-Be组成的金属组，并且其中所述酸性载体选自ZSM-5、ZSM-22、ZSM-23、二氧化硅、氧化铝、SiO2-Al2O3、β沸石、MCM-41、MCM-48、SBA-15以及这些酸性载体的混合物组成的酸性载体组。
13.根据权利要求6所述的工艺，其中所述生物质选自生物质组，并且其中所述生物质组由种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、废油、用过的食用油、动物油脂和甲酯组成，并且其中对生物质进行预处理包括酸脱胶、吸附、除氯、去除聚乙烯、碱处理工艺或脱酸工艺。
14.根据权利要求7所述的工艺，其中所述生物质选自生物质组，并且其中所述生物质组由种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、废油、用过的食用油、动物油脂和甲酯组成，并且其中对生物质进行预处理包括酸脱胶、吸附、除氯、去除聚乙烯、碱处理工艺或脱酸工艺。
15.根据权利要求8所述的工艺，其中所述生物质选自生物质组，并且其中所述生物质组由种子油、棕榈油、玉米油、大豆油、酒糟玉米油、废油、用过的食用油、动物油脂和甲酯组成，并且其中对生物质进行预处理包括酸脱胶、吸附、除氯、去除聚乙烯、碱处理工艺或脱酸工艺。
16.根据权利要求13所述的工艺，其中所述催化加氢异构化单元包含加氢异构化反应器，并且其中所述加氢异构化反应器为圆柱形滴流床反应器，液体进料位于反应器顶部，并且其中所述加氢异构化反应器包含催化剂，并且其中所述催化剂包含沉积在酸性载体上的金属，并且其中所述金属选自铂、钯、镍、Ni-Cu、Ni-Mo、Pt-Fe和Pt-Be组成的金属组，并且其中所述酸性载体选自ZSM-5、ZSM-22、ZSM-23、二氧化硅、氧化铝、SiO2-Al2O3、β沸石、MCM-41、MCM-48、SBA-15以及这些酸性载体的混合物组成的酸性载体组。
17.根据权利要求14所述的工艺，其中所述催化加氢异构化单元包含加氢异构化反应器，并且其中所述加氢异构化反应器为圆柱形滴流床反应器，液体进料位于反应器顶部，并且其中所述加氢异构化反应器包含催化剂，并且其中所述催化剂包含沉积在酸性载体上的金属，并且其中所述金属选自铂、钯、镍、Ni-Cu、Ni-Mo、Pt-Fe和Pt-Be组成的金属组，并且其中所述酸性载体选自ZSM-5、ZSM-22、ZSM-23、二氧化硅、氧化铝、SiO2-Al2O3、β沸石、MCM-41、MCM-48、SBA-15以及这些酸性载体的混合物组成的酸性载体组。
18.根据权利要求15所述的工艺，其中所述催化加氢异构化单元包含加氢异构化反应器，并且其中所述加氢异构化反应器为圆柱形滴流床反应器，液体进料位于反应器顶部，并且其中所述加氢异构化反应器包含催化剂，并且其中所述催化剂包含沉积在酸性载体上的金属，并且其中所述金属选自铂、钯、镍、Ni-Cu、Ni-Mo、Pt-Fe和Pt-Be组成的金属组，并且其中所述酸性载体选自ZSM-5、ZSM-22、ZSM-23、二氧化硅、氧化铝、SiO2-Al2O3、β沸石、MCM-41、MCM-48、SBA-15以及这些酸性载体的混合物组成的酸性载体组。
19.根据权利要求2所述的工艺，其中所述加氢处理反应器产生第三烃料流，并且其中所述第三烃料流包含C1-C4产物气体。
20.根据权利要求19所述的工艺，其中将所述第三烃料流进料到电加热的蒸汽甲烷重整器。
21.根据权利要求19所述的工艺，其中将所述第三烃料流进料到自热重整单元。
22.根据权利要求19所述的工艺，其中所述第三烃流料被循环回逆水煤气变换反应器。
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