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CN120009946B - 基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器及成像方法 - Google Patents

基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器及成像方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器及成像方法，快中子成像探测器包括快中子闪烁体转换屏、用于收集和反射快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光的光路系统和探测成像系统，成像物体位于快中子闪烁体转换屏前方，光路系统位于快中子闪烁体转换屏后方，探测成像系统位于光路系统侧方。本发明的快中子闪烁体转换屏包括含氯铜基卤化物钙钛矿Cs5Cu3Cl8‑xIx，快中子闪烁体转换屏是基于35Cl(n,p)核反应来探测快中子。相比核反冲法，35Cl(n,p)核反应对同样入射能量的快中子产生的次级质子的平均能量较小且单色性更好，使荧光扩散分布更小，因此得到了更好的成像空间分辨率。

Description

基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器及成像方法
技术领域
本发明涉及快中子成像领域，特别涉及一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器及成像方法。
背景技术
快中子对大多数物质具有较强的穿透能力，因此快中子成像是大尺寸部件射线无损检测领域内具有潜力的技术手段。快中子闪烁屏是快中子成像系统的重要组成部分，它通过将快中子入射信号有效地转换为可见光输出信号。
商业上使用的快中子成像屏材料包括塑料闪烁体（NE102或EJ200）和聚丙烯(PP)/ZnS型商用闪烁体（ZnS (Ag): PP和ZnS (Cu): PP），它们具有较高的氢密度，从而促进了质子与快中子的相对高的相互作用截面。值得注意的是，使用上述闪烁体进行快中子成像的原理都是基于核反冲法，快中子通过弹性散射与闪烁体中的氢相互作用，产生反冲质子，通过电离和激发沉积能量。然而，基于氢原子的核反冲方法有其固有的局限性。具体而言，反应产生的反冲质子的平均能量较大且分布较分散，导致整体能量扩散面积或点扩散函数(PSF)较宽，对成像的空间分辨率产生不利影响。
发明内容
为了解决上述技术问题，本发明提供一种结构简单、快中子荧光扩散分布小的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，并提供基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像方法。
本发明解决上述技术问题的技术方案是：一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，包括用于吸收快中子并转换成闪烁荧光的快中子闪烁体转换屏、用于收集和反射快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光的光路系统和探测成像系统，成像物体位于快中子闪烁体转换屏前方，光路系统位于快中子闪烁体转换屏后方，探测成像系统位于光路系统侧方；所述快中子闪烁体转换屏包括含氯铜基卤化物钙钛矿Cs5Cu3Cl8-xIx，1≤ x≤2。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，所述快中子闪烁体转换屏表面形状为圆形，直径为1~10 cm，厚度为1~5 mm。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，所述快中子闪烁体转换屏表面形状为正方形，边长为1~10 cm，厚度为1~5 mm。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，所述快中子闪烁体转换屏的制作过程为：按照Cs5Cu3Cl8-xIx的化学计量比，将CsCl、CuCl和CsI混合均匀，然后将混合物真空密封后进行高温烧结得到Cs5Cu3Cl8-xIx粉体，最后采用压片机进行片体成型。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，所述光路系统为光学反射镜，光学反射镜与快中子闪烁体转换屏、探测成像系统之间形成45°夹角，用于快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光并进行光路转折。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，所述探测成像系统包括像增强器和成像相机，像增强器和成像相机位于同一直线上，经光学反射镜反射的闪烁荧光经像增强器后送入成像相机。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，所述像增强器为微通道板、微光摄像管或光放大器，所述成像相机为CCD相机或sCMOS相机。
上述基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，整个快中子成像探测器置于暗室中，避免环境光干扰。
一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像方法，包括以下步骤：
步骤一：将快中子束流从成像物体前方射入，快中子束流经成像物体后撞击到快中子闪烁体转换屏上；
步骤二：快中子闪烁体转换屏基于35Cl (n, p)核反应来吸收快中子，并将快中子转换成闪烁荧光发射出去；
步骤三：光路系统将快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光进行光路转折，射往探测成像系统；
步骤四：探测成像系统将接收到的光信号转换为电信号，最终输出为图像信号。
本发明的有益效果在于：
1、本发明的快中子成像探测器包括用于吸收快中子并转换成闪烁荧光的快中子闪烁体转换屏，快中子闪烁体转换屏包括含氯铜基卤化物钙钛矿Cs5Cu3Cl8-xIx，快中子闪烁体转换屏是基于35Cl (n, p)核反应来探测快中子。相比核反冲法，35Cl (n, p)核反应对同样入射能量的快中子产生的次级质子的平均能量较小且单色性更好，使荧光扩散分布更小，因此得到了更好的成像空间分辨率。
2、本发明的快中子闪烁体转换屏是基于自限域激子发光原理工作的，高能粒子产生次级电子，通过声子散射（热化）损失能量，到达导带边缘后，这些次级电子通过库仑相互作用与空穴结合，形成自由激子，自由激子随后通过晶格畸变弛豫成自限域激子，具有较大的斯托克斯位移和高的光产额，有效提高了闪烁屏的探测效率。
3、本发明的快中子成像探测器中，快中子闪烁体转换屏的制作过程为：按照Cs5Cu3Cl8-xIx的化学计量比，将CsCl、CuCl和CsI混合均匀，然后将混合物真空密封后进行高温烧结得到Cs5Cu3Cl8-xIx粉体，最后采用压片机进行片体成型，可根据应用场景和环境，选择制备不同尺寸、厚度和形状的快中子闪烁体转换屏，通过选择不同厚度的快中子闪烁体转换屏可实现不同能量快中子成像。
附图说明
图1为本发明快中子成像探测器的结构示意图。
图2为含氯铜基卤化物钙钛矿的晶体结构示意图。
图3为含氯铜基卤化物钙钛矿粉末的X射线衍射图。
图4为快中子闪烁体转换屏的光致发光光谱图。
图5为快中子闪烁体转换屏的荧光量子效率测试图。
图6为快中子闪烁体转换屏在自然光和紫外光下的照片对比图。
图7为快中子闪烁体转换屏的辐照和环境稳定性测试结果图。
图8为快中子闪烁体转换屏的快中子能谱图。
图9为快中子闪烁体转换屏的空间分辨率图。
图10为快中子成像探测器的快中子成像照片示意图。
具体实施方式
下面结合附图和实施例对本发明做进一步的说明。
如图1所示，一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，包括用于吸收快中子并转换成闪烁荧光的快中子闪烁体转换屏1、用于收集和反射快中子闪烁体转换屏1发射的闪烁荧光7的光路系统和探测成像系统，成像物体2位于快中子闪烁体转换屏1前方，光路系统位于快中子闪烁体转换屏1后方，探测成像系统位于光路系统侧方。整个快中子成像探测器置于暗室3中，避免环境光干扰。
快中子闪烁体转换屏1包括含氯铜基卤化物钙钛矿Cs5Cu3Cl8-xIx，1≤ x≤2。快中子闪烁体转换屏1表面形状为圆形或正方形，厚度为1~5 mm，若为圆形时，直径为1~10 cm，若为正方形时，边长为1~10 cm。
所述快中子闪烁体转换屏1的制作过程为：按照Cs5Cu3Cl8-xIx的化学计量比，将CsCl、CuCl和CsI混合均匀，然后将混合物真空密封后进行高温烧结得到Cs5Cu3Cl8-xIx粉体，最后采用压片机进行片体成型。
所述光路系统为光学反射镜4，光学反射镜4与快中子闪烁体转换屏1、探测成像系统之间形成45°夹角，用于快中子闪烁体转换屏1发射的闪烁荧光7并进行光路转折。
所述探测成像系统包括像增强器5和成像相机6，像增强器5和成像相机6位于同一直线上，经光学反射镜4反射的闪烁荧光经像增强器5后送入成像相机6。所述像增强器5为微通道板、微光摄像管或光放大器，所述成像相机6为CCD相机或sCMOS相机。
一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像方法，通过在加速器中子源或反应堆中子源上开展基于快中子成像探测器的快中子成像研究。包括以下步骤：
步骤一：将快中子束流从成像物体2前方射入，快中子束流经成像物体2后撞击到快中子闪烁体转换屏1上；
步骤二：快中子闪烁体转换屏1基于35Cl (n, p)核反应来吸收快中子，并将快中子转换成闪烁荧光7发射出去；
步骤三：光路系统将快中子闪烁体转换屏1发射的闪烁荧光7进行光路转折，射往探测成像系统；
步骤四：探测成像系统将接收到的光信号转换为电信号，最终输出为图像信号。
如图2所示，Cs5Cu3Cl6I2的结构由一维（1D）链状[Cu3Cl6I2]n 5n-通过阳离子（Cs+）相互连接构成，其中，[Cu3Cl6I2]n 5n-的一维锯齿形链由交替排列的[CuCl2I2]2单元与单个[CuCl2I2]单元组成，碘离子作为桥连物种连接这些结构单元。
图3为含氯铜基卤化物钙钛矿粉末的X射线衍射图，图3中，Cs5Cu3Cl6I2的粉末X射线衍射（XRD）图谱与模拟结果高度吻合，证实了该晶体良好的结晶质量。
图4为快中子闪烁体转换屏的光致发光光谱图，从图4所示的宽发射光谱和斯托克斯位移可以看出自限域激子发射的性质，其中最大斯托克斯位移达1.47 eV，表明该闪烁屏自吸收小，具有高产光率的良好潜力。
图5为快中子闪烁体转换屏的荧光量子效率测试图，根据图5可知，在室温下，快中子闪烁体转换屏的光致发光量子产率（PLQY）达到51.13%。
图6为快中子闪烁体转换屏在自然光和紫外光下的照片对比图，图6中，边长5cm、厚度为2mm的方形快中子闪烁体转换屏，在290 nm紫外光激发下发出均匀的青色光。
本发明在潮湿与辐照环境下的稳定性是其商业化应用的关键考量。本发明对快中子闪烁体转换屏进行了湿热环境（温度25℃、湿度45%）及强辐照环境下的稳定性测试。如图7所示，在为期15天的暴露实验中未观察到明显质量变化；此外，该材料在累积吸收X射线剂量达764 Gy时仍能保持发光强度基本不变。
图8在串列加速器上研究了快中子闪烁体转换屏在快中子辐照下的发光特性。如图8所示，4 MeV与6 MeV快中子对应的脉冲幅度谱中，6 MeV中子的信号前沿对应道数相较于4 MeV中子更高。
图9为快中子闪烁体转换屏的空间分辨率图。图9中，通过斜边法测定调制传递函数（MTF=0.1）可得，快中子闪烁体转换屏的中子成像空间分辨率达1.31 lp/mm，其值成功超越商用塑料闪烁体EJ200（0.35 lp/mm）与PP/ZnS:Ag（0.50 lp/mm），并优于有机-无机杂化钙钛矿（OIHPs）快中子闪烁体，如BA2PbBr4（1.00 lp/mm）与Mn-STA2PbBr4（0.50 lp/mm）。
图10进一步展示了快中子闪烁体转换屏在高分辨率快中子成像中的应用。图10的截面成像显示了一个具有N形结构的聚四氟乙烯空心圆柱体及其在闪烁屏上的快中子成像结果。清晰的N形标识与圆柱体轮廓表明，该材料在低Z材料射线照相领域具有显著应用潜力。

Claims (9)

1.一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，包括用于吸收快中子并转换成闪烁荧光的快中子闪烁体转换屏、用于收集和反射快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光的光路系统和探测成像系统，成像物体位于快中子闪烁体转换屏前方，光路系统位于快中子闪烁体转换屏后方，探测成像系统位于光路系统侧方；所述快中子闪烁体转换屏包括含氯铜基卤化物钙钛矿Cs5Cu3Cl8-xIx，1≤x≤2，钙钛矿中的Cl为35Cl。
2.根据权利要求1所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，所述快中子闪烁体转换屏表面形状为圆形，直径为1～10cm，厚度为1～5mm。
3.根据权利要求1所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，所述快中子闪烁体转换屏表面形状为正方形，边长为1～10cm，厚度为1～5mm。
4.根据权利要求1所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，所述快中子闪烁体转换屏的制作过程为：按照Cs5Cu3Cl8-xIx的化学计量比，将CsCl、CuCl和CsI混合均匀，然后将混合物真空密封后进行高温烧结得到Cs5Cu3Cl8-xIx粉体，最后采用压片机进行片体成型。
5.根据权利要求1所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，所述光路系统为光学反射镜，光学反射镜与快中子闪烁体转换屏、探测成像系统之间形成45°夹角，用于快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光并进行光路转折。
6.根据权利要求5所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，所述探测成像系统包括像增强器和成像相机，像增强器和成像相机位于同一直线上，经光学反射镜反射的闪烁荧光经像增强器后送入成像相机。
7.根据权利要求6所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，所述像增强器为微通道板、微光摄像管或光放大器，所述成像相机为CCD相机或sCMOS相机。
8.根据权利要求1所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器，其特征在于，整个快中子成像探测器置于暗室中，避免环境光干扰。
9.一种基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像方法，是采用权利要求1-8中任一项所述的基于含氯卤化物闪烁屏的快中子成像探测器实现的，其特征在于，包括以下步骤：
步骤一：将快中子束流从成像物体前方射入，快中子束流经成像物体后撞击到快中子闪烁体转换屏上；
步骤二：快中子闪烁体转换屏基于35Cl(n,p)核反应来吸收快中子，并将快中子转换成闪烁荧光发射出去；
步骤三：光路系统将快中子闪烁体转换屏发射的闪烁荧光进行光路转折，射往探测成像系统；
步骤四：探测成像系统将接收到的光信号转换为电信号，最终输出为图像信号。
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