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CN1268025A - 包含苯基丙烯酸衍生物的杀真菌组合物 - Google Patents

包含苯基丙烯酸衍生物的杀真菌组合物 Download PDF

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CN1268025A
CN1268025A CN98808486A CN98808486A CN1268025A CN 1268025 A CN1268025 A CN 1268025A CN 98808486 A CN98808486 A CN 98808486A CN 98808486 A CN98808486 A CN 98808486A CN 1268025 A CN1268025 A CN 1268025A
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CN
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methyl
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phenyl
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CN98808486A
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English (en)
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G·克那夫－贝特
R·苏弗路
B·吉斯尔
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Bayer AG
Original Assignee
Novartis AG
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Abstract

本发明涉及一种对抗作物上的植物病原性病害的方法,包括向被所述植物病原性病害侵染的该作物或其生长场所施用有效量的如下组合:a)式(Ⅰ)的2－(5－苯基－3,6－二氮杂－2,7－二氧杂—辛－3,5－二烯基)苯基丙烯酰胺和b)宽范围的其他植物杀真菌剂,在式(Ⅰ)中,R1为氢,氟或氯,R2为甲基,乙基,三氟甲基,三氟甲氧基,氰基,氟,氯或溴,条件是当R1为氢时,R2不能为氟,氯或溴。该方法对于对抗或预防作物的真菌病害特别有效。这些组合显示增效杀真菌活性。

Description

包含苯基丙烯酸衍生物的杀真菌组合物
本发明涉及用于处理作物的植物病原性病害，尤其是植物病原性真菌的新型杀真菌组合物，涉及对抗作物上的植物病原性病害的方法。
例如从WO95/18789，WO95/21154和WO97/20809已知某些2-(5-苯基-3，6-二氮杂-2，7-二氧杂-辛-3，5-二烯基)苯基丙烯酸衍生物对植物病原性真菌具有生物活性，在这些申请中描述了它们的性能和制备方法。另一方面，众所周知唑类(azole)衍生物，邻苯二甲酰亚胺类，苯基酰胺类，吗啉类和氨基嘧啶类以及许多其它不同化学种类的化合物可以作为植物杀真菌剂用于各种栽培作物。然而，作物耐受性和对植物病原性植物真菌的活性并不总是满足在许多情况和方面的农业实际需要。
现已发现组合使用如下的组分a)和b)在对抗或预防作物中的真菌病害特别有效：a)式I的2-(5-苯基-3，6-二氮杂-2，7-二氧杂-辛-3，5-二烯基)苯基丙烯酰胺
Figure A9880848600121
其中R1为氢，氟或氯，R2为甲基，乙基，三氟甲基，三氟甲氧基，氰基，氟，氯或溴，条件是当R1为氢时，R2不能为氟，氯或溴；和b)式II的苯氨基嘧啶
Figure A9880848600122
其中R3为甲基，1-丙炔基或环丙基；或式III的唑类及该唑类杀真菌剂的盐其中A选自
Figure A9880848600132
Figure A9880848600141
从而使β-碳与式III的苯环相连，以及其中R4为H，F，Cl，4-氟苯氧基或4-氯苯氧基；R5为H，Cl或F；R6和R7独立地为H或CH3；R8为C1-4烷基或环丙基；R9为4-氯苯基或4-氟苯基；R10为苯基，和R11为烯丙氧基，C1-4烷基或1，1，2，2-四氟乙氧基甲基；或式IV的吗啉杀真菌剂及其盐其中R12为C8-15环烷基，C8-15烷基或C1-4烷基苯基-C1-4烷基；或式V的strobilurin化合物
Figure A9880848600143
其中X为NH或O，Y为CH或N，和R13为2-甲基苯氧基甲基，2，5-二甲基苯氧基甲基，4-(2-氰基苯氧基)嘧啶-6-基氧基或4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基；或式VI的吡咯化合物
Figure A9880848600151
其中R14和R15独立地为卤素，或一起形成全卤代亚甲二氧代桥；或式VII的苯基酰胺
Figure A9880848600152
其中R16为苄基，甲氧基甲基，2-呋喃基或氯代甲基，R17为1-甲氧基羰基乙基，或
Figure A9880848600153
Z为CH或N；或选自代森锰锌，代森锰，代森联和代森锌的二硫代氨基甲酸盐杀真菌剂；或选自氢氧化铜，王铜，硫酸铜和喹啉铜的铜化合物；或硫黄；或式VIII的邻苯二甲酰亚胺化合物其中R18和R19一起形成4元桥-CH2-CH＝CH-CH2-或＝CH-CH＝CH-CH＝；或式IX的化合物
Figure A9880848600155
或式X的化合物或式XI的化合物
Figure A9880848600162
或式XII的化合物
Figure A9880848600163
或式XIII的化合物或式XIV的化合物
Figure A9880848600165
或式XV的化合物或式XVI的化合物或式XVII的化合物或式XVIII的化合物
Figure A9880848600172
或式XIX的化合物或式XX的化合物
Figure A9880848600174
或式XXI的化合物或式XXII的化合物
Figure A9880848600176
或式XXIII的化合物
Figure A9880848600177
或式XXIV的化合物
Figure A9880848600181
或2-氯-N-(4’-氟-1，1-联苯-2-基)烟酰胺(化合物XXV)，或2-氯-N-(4’-氯-1，1’-联苯-2-基)烟酰胺(化合物XXVI)，或N-(2-[1-(4-氯苯基)吡唑-3-基氧基甲基]苯基)-N-甲氧基氨基甲酸甲酯(化合物XXVII)，或N-(2-[1-(4-甲苯基)吡唑-3-基氧基甲基]苯基)-N-甲氧基氨基甲酸甲酯(化合物XXVIII)，或2-[4-甲氧基-3-(1-甲基乙氧基)-1，4-二氮杂丁-1，3-二烯氧基甲基]苯基-2-甲氧亚氨基-N-甲基乙酰胺(化合物XXIX)，或2-[4-甲氧基-3-(1-甲基丙氧基)-1，4-二氮杂丁-1，3-二烯氧基甲基]苯基-2-甲氧亚氨基-N-甲基乙酰胺(化合物XXX)，或N-(环丙基甲氧基)-N’-(2-苯基乙酰基)-2，3-二氟-6-三氟甲基苯甲脒(化合物XXXI)，或N-[3’-(1’-氯-3-甲基2’-氧代戊烷)]-3，5-二氯-4-甲基苯甲酰胺(化合物XXXII)，或(2)-2-{6-[6-(三氟甲基)吡啶-2-基氧基甲基]苯基}-3-甲氧基丙烯酸甲酯(化合物XXXIII)，或2-氯-4-(2-氟-2-甲基丙酰基氨基)-N，N-二甲基苯甲酰胺(化合物XXXIV)，或(S)-1-苯氨基-4-甲基-2-甲硫基-4-苯基咪唑啉-5-酮(化合物XXXV)，或N-甲基-2-{2-[α-甲基-3-(三氟甲基)苄氧亚氨基甲基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酰胺(化合物XXXVI)，或式XXXVII的(S)-缬氨酰胺(valinamide)其中R20为异丙基，仲丁基或叔丁基，和R21为4-氯苯基，4-甲苯基，4-甲氧基苯基或β-萘基，优选化合物2-甲基-1-[(1-对甲苯基乙基)氨基甲酰基]-(S)-丙基氨基甲酸异丙基酯(化合物XXXVIIa)，或式XXXVIII的(S)-缬氨酰胺其中R20为异丙基，仲丁基或叔丁基，R22为卤素，甲基或甲氧基，和n为0，1或2；或式XXXIX的唑类
Figure A9880848600192
其中R23为氯或氟，和R24为氢或甲基。这些组合具有增效杀真菌活性。
在组分b)中，可提及的一个特别亚组是除式XXV-XXXIX以外的所有化合物。
在整个申请文件中，术语组合代表组分a)和b)的各种组合，例如单一的“预混物(ready-mix)”形式，由单一活性成分的单独配方组成的合并喷雾混合物，例如“桶混物(tank-mix)”，以及当以连续方式，即在合理短的时间如几小时或几天内一个接一个施用时单一活性成分的合并使用。组分a)和b)的施用顺序对于实施本发明而言并不重要。
若希望拓宽病害防治谱，本发明的组合物还可以包含一种以上的活性组分b)。例如，将两种或三种组分b)与式I化合物中的任一种合并或与式I化合物组中任一优选化合物合并在农业实践中是有利的。
由WO95/18789，WO95/21154和WO97/20809已知式I的下列具体种类：
化合物号  R1  R2
 I.01  H  4-CH3
 I.02  H  4-C2H5
 I.03  2-Cl  4-Cl
 I.04  H  4-CN
 I.05  H  4-OCF3
 I.06  2-F  4-CH3
 I.07  2-F  4-F
 I.08  2-Cl  4-F
 I.09  2-F  4-Cl
 I.10  2-F  4-CF3
本发明的优选实施方案由包含其中R1为氟或氯且R2为甲基，三氟甲基，氟，氯或溴的式I化合物作为组分a)的那些组合物代表。
式I的最优选亚组是其中R1为氟或氯且R2为甲基，氯或氟；或其中R1和R2独立地为氟或氯；或其中R1为氢，氟或氯且R2为甲基，氟或氯，条件是当R1为氢时，R2为甲基的那些。
在本发明的混合物中，最优选的是化合物I.01，I.03，I.05，I.06，I.07，I.08和I.09与组分b)的化合物，尤其是落入给定范围的市售产品，即在本申请文件中提及的市售产品的混合物。特别优选化合物I.01与任一组分b)的组合，以及化合物I.07与任一组分b)的组合。
唑类，胺类和吗啉活性成分的盐通过与酸，例如氢卤酸如氢氟酸，盐酸，氢溴酸和氢碘酸，或硫酸，磷酸或硝酸，或有机酸如乙酸，三氟乙酸，三氯乙酸，丙酸，乙醇酸，乳酸，琥珀酸，柠檬酸，苯甲酸，肉桂酸，草酸，甲酸，苯磺酸，对甲苯磺酸，甲磺酸，水杨酸，对氨基水杨酸和1，2-萘二磺酸反应而制备。
活性成分组合物可有效对抗属于下列种类的植物病原性真菌：子囊菌纲(如黑星菌属，叉丝单囊壳属，白粉菌属，链核盘菌属，球腔菌属，钩丝壳属)；担子菌纲(如驼孢锈菌属，丝核菌属，柄锈菌属)；半知菌类(如葡萄孢属，长蠕孢属，喙孢属，镰刀菌属，壳针孢属，尾孢属，链格孢属，Pyricularia和Pseudocercosporella herpotrichoides)；卵菌纲(如疫霉属，霜霉属，盘梗霉属，腐霉属，单轴霉属)。
本文所公开的领域内的目标作物包括在本发明范围内的下列种类的植物：禾谷类(小麦，大麦，燕麦，黑麦，水稻，高粱和相关作物)；甜菜(糖用甜菜和饲料甜菜)；仁果，核果和浆果(苹果，梨，李子，桃，杏，樱桃，草莓，树莓和黑莓)；豆科植物(菜豆，小扁豆，豌豆，大豆)；油料植物(油菜，芥菜，罂粟，橄榄，向日葵，椰子，蓖麻油植物，可可豆，花生)；葫芦科植物(西葫芦，黄瓜，甜瓜)；纤维植物(棉花，亚麻，大麻，黄麻)；柑桔类水果(橙，柠檬，葡萄柚，桔)；蔬菜(菠菜，莴苣，芦笋，卷心菜，胡萝卜，洋葱，西红柿，土豆，红辣椒)；樟科植物(鳄梨，肉桂，樟脑)；或植物如玉米，烟草，坚果，咖啡，甘蔗，茶，葡萄，啤酒花，草坪，香蕉和天然橡胶植物，以及装饰植物(花卉，灌木，阔叶树和常青树，如针叶树)。该例举并不表示任何限定。
本发明的组合物还可用于保护技术材料以免受真菌侵染的领域中。该技术领域包括树木，纸张，皮革，构件，冷却和加热系统，通风和空气调节系统等等。本发明的组合物可以防止不利的作用如腐烂，变色或发霉。
本发明的组合物对于麦类白粉病和锈病，核腔菌属，喙孢属和小球腔菌属真菌特别有效，尤其是对单子叶植物如禾谷类，包括小麦和大麦的病原体有效。此外，它们对麦类黄化萎缩病，尤其是葡萄藤上的单轴霉属真菌特别有效。
待施用的本发明组合物量取决于各种因素如所用化合物，治疗的主体(植物，土壤，种子)，处理类型(例如喷雾，撒粉，拌种)，处理目的(预防或治疗)，待处理真菌的类型和施用时间。
特别优选的式II化合物混合配对是其中R3为甲基或环丙基的那些。这些化合物的通用名为pyrimethanil和cyprodinil。
特别优选的式III化合物混合配对是其中R4为Cl，R5和R6为H，R7为CH3且R8为环丙基以及A为结构(i)的那些(通用名为环唑醇)；其中R4和R5为Cl，R6和R7为H，R8为丙基以及A为结构(i)的那些(通用名为己唑醇)；其中R4为4-氯苯氧基，R5为Cl，R6，R7和R8为H以及A为结构(ii)的那些(通用名为噁醚唑)；其中R4和R5为Cl，R6和R7为H，R8为乙基以及A为结构(ii)的那些(通用名为乙环唑)；其中R4和R5为Cl，R6和R7为H，R8为丙基以及A为结构(ii)的那些(通用名为丙环唑)；其中R4为Cl，R5为H，R6，R7和R8为CH3以及A为结构(iii)的那些(通用名为戊唑醇)；其中R4为Cl，R5为H以及A为结构(iv)的那些(通用名为triticonazole)；其中R4为H，R5为F，R9为4-氟苯基以及A为结构(v)的那些(通用名为粉唑醇)；其中R4为H，R5为Cl，R9为4-氟苯基以及A为结构(vi)的那些(通用名为环氧唑(epoxiconazole))；其中R4为Cl，R5为H，R10为苯基以及A为结构(vii)的那些(通用名为苯丁唑(fenbuconazole))；其中R4和R5为Cl以及A为结构(viii)的那些(通用名为糠菌唑)；其中R4和R5为Cl，R11为丙基以及A为结构(ix)的那些(通用名为戊菌唑)；其中R4和R5为Cl，R11为烯丙氧基以及A为结构(ix)的那些(通用名为抑霉唑)；以及其中R4和R5为Cl，R11为1，1，2，2-四氟乙氧基甲基以及A为结构(ix)的那些(通用名为氟醚唑)；其中R4为F，R5为H，R8为CH3，R9为4-氟苯基以及A为结构(x)的那些(通用名为氟硅唑)；其中R4为氯，R5为氢，R6和R7为甲基以及A为结构(xi)的那些(通用名为metconazole)；其中R4和R5为氯，R6和R7为H，R8为叔丁基以及A为结构(xii)的那些(通用名为烯唑醇)；其中R4和R5为氯以及A为结构(xiii)的那些(通用名为fluquinconazole)；其中R4为氯，R5，R6和R7为H，R8为正丁基以及A为结构(xiv)的那些(通用名为腈菌唑)；以及其中R4为氯，R5为H，R6，R7和R8为甲基以及A为结构(xv)的那些(通用名为三唑醇)。
特别优选的式IV化合物混合配对是其中R12为环十二烷基的那些(通用名为十二吗啉)，或其中R12为C10-13的那些(通用名为十三吗啉)，或R12为3-(4-叔丁基苯基)-2-甲基丙基的那些(通用名为丁苯吗啉)。主要来讲，当用于本发明的组合物中时，吗啉环上的甲基以顺式存在于式IV化合物中。
特别优选的式V化合物混合配对是其中X和Y为O以及R13为2-甲基苯氧基甲基的那些(通用名为kresoxim-methyl)；或其中X为NH，Y为N以及R13为2，5-二甲基苯氧基甲基的那些；或其中X为O，Y为CH以及R13为4-(2-氰基苯氧基)嘧啶-6-基氧基的那些(通用名为azoxystrobin)；或其中X为O，Y为N以及R13为4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基的那些(化合物Va；建议的通用名为trifloxystrobin)。
特别优选的式VI化合物混合配对是其中R14和R15均为氯的那些(通用名为拌种咯)；或其中R14和R15一起形成桥-O-CF2-O-的那些(通用名为fludioxonil)。
特别优选的式VII化合物混合配对是其中R16为苄基以及R17为1-甲氧基羰基乙基的那些(通用名为苯霜灵)；或其中R16为2-呋喃基以及R17为1-甲氧基羰基乙基的那些(通用名为呋霜灵)；或其中R16为甲氧基甲基以及R17为1-甲氧基羰基乙基或为(R)-1-甲氧基羰基乙基的那些(通用名为甲霜灵和R-甲霜灵)；或其中R16为氯甲基以及R17为
Figure A9880848600231
，其中Z为CH的那些(通用名为orfurace)；或其中R16为甲氧基甲基以及R17为
Figure A9880848600232
，其中Z为N的那些(通用名为噁霜灵)。
特别优选的式VIII化合物混合配对是其中R18和R19一起形成桥-CH2-CH＝CH-CH2-的那些(通用名为克菌丹)；或其中R18和R19一起形成桥＝CH-CH＝CH-CH＝的那些(通用名为灭菌丹)。
式IX化合物的通用名为咪鲜安。
式X化合物的通用名为氟菌唑。
式XI化合物的通用名为啶斑肟。
式XII化合物的通用名为acibenzolar-S-methyl。
式XIII化合物的通用名为百菌清。
式XIV化合物的通用名为霜脲氰。
式XV化合物的通用名为烯酰吗啉。
式XVI化合物的通用名为famoxadone。
式XVII化合物的通用名为fenhexamide。
式XVIII化合物的通用名为氯苯嘧啶醇。
式XIX化合物的通用名为氟啶胺。
式XX化合物的通用名为乙磷铝。
式XXI化合物的通用名为quinoxyfen。
式XXII化合物的通用名为苯锈啶。
式XXIII化合物的通用名为spiroxamine。
式XXIV化合物的通用名为多菌灵。
式XXXV化合物的通用名为fenamidone。
式XXXVIIa化合物的通用名为iprovalicarb(建议的通用名)。
在前述段落中提及的具体化合物b)是可市售的。其它落在组分b)的各组范围内的化合物可以根据与已知制备市售化合物类似的方法得到。
现已发现组合使用式II-XXXVII化合物和式I化合物令人惊奇且显著地增强了后者对真菌的有效性，反之亦然。另外，本发明的方法对更宽范围的可用该方法的单独使用的活性成分抵抗的真菌有效。
本发明的具体优选混合物应理解为由式I的活性成分，或式I的任一亚组，或该亚组中具体所提及的活性成分，与选自如下的第二杀真菌剂的组合物：pyrimethanil，cyprodinil，环唑醇，己唑醇，噁醚唑，乙环唑，丙环唑，戊唑醇，triticonazole，粉唑醇，环氧唑，苯丁唑，糠菌唑，戊菌唑，抑霉唑，氟醚唑，氟硅唑，metconazole，烯唑醇，fluquinconazole，腈菌唑，三唑醇，十二吗啉，十三吗啉，丁苯吗啉，代森锰锌，代森锰，代森联，代森锌，氢氧化铜，王铜，硫酸铜，喹啉铜，硫黄，kresoxim-methyl，azoxystrobin，2-[2-(2，5-二甲基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧亚氨基-乙酸N-甲基酰胺，2-{2-[4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酸甲酯，拌种咯，fludioxonil，苯霜灵，呋霜灵，甲霜灵，R-甲霜灵，orfurace，噁霜灵，克菌丹，灭菌丹，咪鲜安，氟菌唑，啶斑肟，acibenzolar-S-methyl，百菌清，霜脲氰，烯酰吗啉，famoxadone，fenhexamide，氯苯嘧啶醇，氟啶胺，乙磷铝，quinoxyfen，苯锈啶，spiroxamine和多菌灵。作为组分b)的第二杀真菌剂进一步优选fenamidone和iprovalicarb。
在该组中优选亚组b1，后者包括与环唑醇，己唑醇，噁醚唑，丙环唑，戊唑醇，粉唑醇，环氧唑，苯丁唑，糠菌唑，戊菌唑，氟醚唑，氟硅唑，metconazole，烯唑醇，三唑醇，fluquinconazole和咪鲜安的组合物。
在该组中与丙环唑，噁醚唑，戊菌唑，戊唑醇，咪鲜安，环氧唑和环唑醇的组合物作为本发明优选实施方案中的亚组bla是特别有益的。
进一步优选的亚组b2包括与cyprodinil，十三吗啉，丁苯吗啉，kresoxim-methyl，azoxystrobin，2-{2-[4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酸甲酯，acibenolar-S-methyl，百菌清，famoxadone，quinoxyfen，苯锈啶和多菌灵的组合物。
在该组中与cyprodinil，丁苯吗啉，kresoxim-methyl，azoxystrobin，2-{2-[4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酸甲酯，acibenolar-S-methyl和苯锈啶的组合物作为本发明优选实施方案中的亚组b2a是特别有益的。
其他有益的组为下列组合物：化合物I.01与b1和b2组，或与b1a和b2a组；化合物I.03与b1和b2组，或与b1a和b2a组；化合物I.05与b1和b2组，或与b1a和b2a组；化合物I.06与b1和b2组，或与b1a和b2a组；化合物I.07与b1和b2组，或与b1a和b2a组；化合物I.08与b1和b2组，或与b1a和b2a组；化合物I.09与b1和b2组，或与b1a和b2a组。
a)∶b)的重量比经选择应能得到增效杀真菌作用。通常而言，a)∶b)的重量比为10∶1至1∶400之间。该组合物的增效作用可以从a)+b)组合物的杀真菌作用大于a)和b)的杀真菌作用的总和这一事实得知。
当组分b)为式II的苯氨基嘧啶时，a)∶b)的重量比例如为1∶2至1∶36之间，尤其是1∶2至1∶18之间，更优选为1∶3至1∶8。
当组分b)为式III的唑类杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为10∶1至1∶20之间，尤其是5∶1至1∶10之间，更优选为2∶1至1∶4。
当组分b)为式IV的吗啉杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为1∶2至1∶30之间，尤其是1∶3至1∶15之间，更优选为1∶3至1∶10。
当组分b)为式V的strobilurin杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶10之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为1∶2至1∶5。
当组分b)为式VI的吡咯杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为1∶3至1∶30之间，尤其是1∶1.5至1∶7之间，更优选为1∶2至1∶5。
当组分b)为式VII的苯基酰胺杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为3∶1至1∶12之间，尤其是2.5∶1至1∶6之间，更优选为2∶1至1∶3。
当组分b)为二硫代氨基甲酸盐杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为1∶3至1∶120之间，尤其是1∶4至1∶60之间，更优选1∶7至1∶25。
当组分b)为铜化合物杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为1∶1.5至1∶100之间，尤其是1∶2至1∶50之间，更优选为1∶5至1∶30。
当组分b)为硫黄杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为1∶6至1∶400之间，尤其是1∶8至1∶200之间，更优选为1∶10至1∶100。
当组分b)为式VIII的邻苯二甲酰亚胺杀真菌剂时，a)∶b)的重量比例如为1∶3至1∶80之间，尤其是1∶4至1∶40之间，更优选为1∶8至1∶20。
当组分b)为式IX的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1∶2至1∶25之间，尤其是1∶4至1∶12之间，更优选为1∶5至1∶8。
当组分b)为式X的化合物时，a)∶b)的重量比例如为3∶1至1∶16之间，尤其是2.5∶1至1∶8之间，更优选为1∶1至1∶4。
当组分b)为式XI的化合物时，a)∶b)的重量比例如为8∶1至1∶4之间，尤其是2.5∶1至1∶2之间，更优选为2∶1至1∶1。
当组分b)为式XII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为6∶1至1∶2之间，尤其是6∶1至2∶1之间，更优选为5∶1至2∶1。
当组分b)为式XIII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1∶3至1∶40之间，尤其是1∶4至1∶20之间，更优选为1∶5至1∶10。
当组分b)为式XIV的化合物时，a)∶b)的重量比例如为3∶1至1∶8之间，尤其是2.5∶1至1∶4之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XV的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1.5∶1至1∶12之间，尤其是1∶1至1∶6之间，更优选为1∶1至1∶4。
当组分b)为式XVI的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1.5∶1至1∶10之间，尤其是1∶1至1∶5之间，更优选为1∶1至1∶3。
当组分b)为式XVII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为2∶1至1∶30之间，尤其是1.5∶1至1∶15之间，更优选为1∶1至1∶5。
当组分b)为式XVIII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为8∶1至1∶4之间，尤其是2.5∶1至1∶2之间，更优选为2∶1至1∶1。
当组分b)为式XIX的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1.5∶1至1∶12之间，尤其是1∶1至1∶6之间，更优选为1∶1至1∶4。
当组分b)为式XX的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1∶3至1∶80之间，尤其是1∶4至1∶40之间，更优选为1∶1至1∶25。
当组分b)为式XXI的化合物时，a)∶b)的重量比例如为2∶1至1∶5之间，尤其是1.5∶1至1∶2.5之间，更优选为1∶1至1∶2。
当组分b)为式XXII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1∶2至1∶30之间，尤其是1∶3至1∶15之间，更优选为1∶3至1∶10。
当组分b)为式XXIII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1∶2.5至1∶30之间，尤其是1∶3至1∶15之间，更优选为1∶3至1∶10。
当组分b)为式XXIV的化合物时，a)∶b)的重量比例如为1.5∶1至1∶10之间，尤其是1∶1至1∶5之间，更优选为1∶2至1∶4。
当组分b)为式XXV的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶20之间，尤其是2∶1至1∶20之间，更优选为1∶1至1∶10。
当组分b)为式XXVI的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶20之间，尤其是2∶1至1∶20之间，更优选为1∶1至1∶10。
当组分b)为式XXVII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXVIII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXIX的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXX的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXXI的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶20之间，尤其是2∶1至1∶10之间，更优选为1∶1至1∶5。
当组分b)为式XXXII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是2∶1至1∶2之间，更优选为1.5∶1至1∶1.5。
当组分b)为式XXXIII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXXIV的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶20之间，尤其是3∶1至1∶10之间，更优选为2∶1至1∶5。
当组分b)为式XXXV的化合物时，a)∶b)的重量比例如为6∶1至1∶6之间，尤其是2∶1至1∶5之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXXVI的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXXVII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXXVIII的化合物时，a)∶b)的重量比例如为5∶1至1∶5之间，尤其是3∶1至1∶3之间，更优选为2∶1至1∶2。
当组分b)为式XXXIX的化合物时，a)∶b)的重量比例如为10∶1至1∶20之间，尤其是5∶1至1∶10之间，更优选为2∶1至1∶4。
本发明的方法包括向待处理的植物或其生长场所混合或单独施用杀真菌有效累积量的式I化合物和组分b)的化合物。
本文所用的术语生长场所意欲包括待处理作物生长的田地，或播种栽培植物的种子的田地，或待将种子放入土壤中的地方。术语种子意欲包括植物繁殖材料如插条，秧苗，种子，出芽或浸泡的种子。
本发明的新型组合物对宽范围的植物病原性真菌极为有效，尤其是对子囊菌纲和担子菌纲类真菌极为有效。它们中的一些具有内吸作用且能够用作叶面和土壤杀真菌剂。
本发明的杀真菌组合物对于在各种作物或其种子中防治大量真菌是特别有益的，尤其是在小麦，燕麦，大麦，黑麦，水稻，玉米，草坪，棉花，大豆，咖啡，甘蔗，水果以及园艺和栽培中的装饰植物中，在蔬菜如黄瓜类，菜豆类和瓜类中，以及在大田作物如土豆，烟草和糖用甜菜中。
本发明的组合物通过用杀真菌有效量的活性成分处理真菌或受真菌侵染威胁的种子，植物或材料，或土壤而施用。
该试剂可以在材料，植物或种子被真菌侵染之前或之后施用。
该新型组合物特别可用于防治下列植物病害：禾谷类中的禾白粉病(Erysiphe graminis)，瓜类中的二孢白粉病(Erysiphe cichoracearum)和单丝壳(Sphaerotheca fuliginea)，苹果中的白叉丝单囊壳(Podosphaera leucotricha)，葡萄藤中的钩丝壳(Uncinula necator)，禾谷类中的柄锈菌属(Puccinia)，棉花，水稻和草坪中的丝核菌属(Rhizoctonia)，禾谷类和甘蔗中的黑粉菌属(Ustilago)，苹果中的黑星病(Venturia inaequalis)，禾谷类中的长蠕孢属(Helminthosporium)，小麦中的颖枯壳针孢(Septoria nodorum)，小麦中的壳针孢(Septoria tritici)，大麦中的喙孢菌(Rhynchosporium secalis)，草莓，西红柿和葡萄中的灰葡萄孢(Botrytis cinerea)，花生中的落花生尾孢(Cercospora arachidicola)，烟草中的Peronospora tabacina，小麦和大麦中的Pseudocercosporella herpotrichoides，大麦中的大麦网斑病菌(Pyrenophera teres)，水稻中的稻瘟病(Pyricularia oryzae)，土豆和西红柿中的晚疫病(Phytophthora infestans)，各种植物中的镰刀菌属(Fusarium)和轮枝孢属(Verticillium)，葡萄中的葡萄生单轴霉(Plasmopara viticola)，水果和蔬菜中的链格孢属(Alternaria)。
当施用于植物上时，式I化合物的施用率为25-150g/ha，特别是50-125g/ha，例如75，100或125g/ha，混合施用20-3000g/ha，特别是20-2000g/ha，例如20g/ha，30g/ha，40g/ha，75g/ha，80g/ha，100g/ha，125g/ha，150g/ha，175g/ha，200g/ha，300g/ha，500g/ha，1000g/ha，1200g/ha，1500g/ha，2000g/ha的组分b)化合物，在某些情况下后者的施用率象硫黄一样高达10000g/ha，这取决于用作组分b)的化学品的种类。
当组分b)为式II的苯氨基嘧啶时，例如与式I化合物一起施用300-900g a.i./ha。当组分b)为式III的唑类杀真菌剂时，例如与式I化合物一起施用20-350g a.i./ha。当组分b)为式IV的吗啉时，例如与式I化合物一起施用300-750g a.i./ha。当组分b)为式V的strobilurin时，例如与式I化合物一起施用75-250g a.i./ha。当组分b)为式VI的吡咯时，例如与式I化合物一起施用200-750ga.i./ha。当组分b)为式VII的苯基酰胺时，例如与式I化合物一起施用50-300g a.i./ha。当组分b)为二硫代氨基甲酸盐时，例如与式I化合物一起施用500-3000g a.i./ha。当组分b)为铜化合物时，例如与式I化合物一起施用250-2500g a.i.。当组分b)为硫黄时，例如与式I化合物一起施用1000-10000g a.i.。当组分b)为式VIII的邻苯二甲酰亚胺时，例如与式I化合物一起施用500-2000ga.i./ha。当组分b)为式IX的化合物时，例如与式I化合物一起施用400-600g a.i./ha。当组分b)为式X的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-400g a.i./ha。当组分b)为式XI的化合物时，例如与式I化合物一起施用20-100g a.i./ha。当组分b)为式XII的化合物时，例如与式I化合物一起施用20-40g a.i./ha。当组分b)为式XIII的化合物时，例如与式I化合物一起施用500-1000g a.i./ha。当组分b)为式XIV的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-200ga.i./ha。当组分b)为式XV的化合物时，例如与式I化合物一起施用100-300g a.i./ha。当组分b)为式XVI的化合物时，例如与式I化合物一起施用125-250g a.i./ha。当组分b)为式XVII的化合物时，例如与式I化合物一起施用100-750g a.i./ha。当组分b)为式XVIII的化合物时，例如与式I化合物一起施用20-100g a.i./ha。当组分b)为式XIX的化合物时，例如与式I化合物一起施用100-300ga.i./ha。当组分b)为式XX的化合物时，例如与式I化合物一起施用500-2000g a.i./ha。当组分b)为式XXI的化合物时，例如与式I化合物一起施用75-125g a.i./ha。当组分b)为式XXII的化合物时，例如与式I化合物一起施用300-750g a.i./ha。当组分b)为式XXIII的化合物时，例如与式I化合物一起施用375-750g a.i./ha。当组分b)为式XXIV的化合物时，例如与式I化合物一起施用125-250ga.i./ha。当组分b)为式XXV的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-2000g a.i./ha。当组分b)为式XXVI的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-2000g a.i./ha。当组分b)为式XXVII的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-300g a.i./ha。当组分b)为式XXVIII的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-300g a.i./ha。当组分b)为式XXIX的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-300ga.i./ha。当组分b)为式XXX的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-300g a.i./ha。当组分b)为式XXXI的化合物时，例如与式I化合物一起施用100-1000g a.i./ha。当组分b)为式XXXII的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-200g a.i./ha。当组分b)为式XXXIII的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-300g a.i./ha。当组分b)为式XXXIV的化合物时，例如与式I化合物一起施用20-2000g a.i./ha。当组分b)为式XXXV的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-400g a.i./ha。当组分b)为式XXXVI的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-300g a.i./ha。当组分b)为式XXXVII的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-400g a.i./ha。当组分b)为式XXXVIII的化合物时，例如与式I化合物一起施用50-400ga.i./ha。当组分b)为式XXXIX的化合物时，例如与式I化合物一起施用20-350g a.i./ha。
在农业实践中，本发明组合物的施用率取决于所需的作用类型且为0.02-4kg a.i./ha。
当活性成分用于处理种子时，每kg种子使用0.001-50g a.i.，优选0.01-10g a.i.通常是足够的。
本发明还提供包含式I化合物和组分b)的化合物的杀真菌组合物。
本发明组合物可以任何常规形式使用，例如以与农业上可接受的助剂组合的双包装体，即时颗粒(instant granulate)，可流动制剂，乳液浓缩物或可湿性粉剂形式。该类组合物可以常规方式生产，例如通过将活性成分与合适的助剂(稀释剂或溶剂以及任选的其他配制成分如表面活性剂)混合。在需要长效时，还可以使用常规的缓释制剂。
特别地，待以喷雾形式施用的制剂如水可分散浓缩物或可湿性粉剂可以含有表面活性剂如湿润和分散剂，例如甲醛与萘磺酸盐的缩合产物，烷基芳基磺酸盐，木素磺酸盐，脂肪烷基硫酸盐以及乙氧基化烷基苯酚和乙氧基化脂肪醇。
以合适的拌种剂形式利用本发明的组合物和稀释剂来将拌种剂以本身已知的方式施用于种子上，例如以水悬液或以对种子具有良好的粘连性的干粉形式。该类拌种剂在本领域是已知的。拌种剂可以含有单一的活性成分或包封形式，例如缓释胶囊或微胶囊形式的活性成分组合物。
通常而言，制剂包含0.01-90wt％的活性试剂，0-20wt％的农业上可接受的表面活性剂和10-99.99wt％的固体或液体助剂，该活性试剂由至少式I的化合物和组分b)的化合物以及任选的其他活性试剂，特别是杀微生物剂或保存剂等组成。组合物的浓缩形式通常含有约2-80wt％，优选约5-70wt％的活性试剂。制剂的施用形式例如可以含有0.01-20wt％，优选0.01-5wt％的活性试剂。尽管商用产品优选配制成浓缩物，但最终用户通常使用稀释的制剂。
下列实施例用于说明本发明，“活性成分”表示化合物I与组分b)的化合物以特定混合比的混合物。配方实施例可湿性粉剂                            a       b       c活性成分[I∶组分b)＝1∶3(a)，1∶2(b)，25％    50％    75％1∶1(c)]木素磺酸钠                            5％     5％      -月桂基硫酸钠                          3％      -       5％二异丁基萘磺酸钠                      -       6％      10％苯酚聚乙二醇醚(7-8mol环氧乙烷)        -       2％       -高度分散的硅酸                        5％     10％     10％高岭土                                62％     27％     -
将活性成分与助剂彻底混合并将该混合物在合适的磨机中彻底研磨，得到可以用水稀释得到所需浓度的悬浮液的可湿性粉剂。可乳化的浓缩物活性成分(I∶组分b)＝1∶6)                        10％辛基酚聚乙二醇醚(4-5mol环氧乙烷)                 3％十二烷基苯磺酸钠                                 3％蓖麻油聚乙二醇醚(35mol环氧乙烷)                   4％环己酮                                            30％二甲苯混合物                                      50％
通过用水稀释可以由该浓缩物得到可以用于植物保护中的任何所需稀释度的乳液。粉剂                                  a)     b)    c)活性成分[I∶组分b)＝1∶6(a)，1∶2(b)，5％    6％    4％1∶10(c)]滑石                                  95％    -     -高岭土                                -      94％   -矿物填料                              -       -     96％
可以通过混合活性成分和载体并将该混合物在合适的磨机中研磨得到即时可用的粉剂。该粉剂也可用于种子的干燥拌种。挤出颗粒剂活性成分(I∶组分b)＝2∶1)                     15％木素磺酸钠                                    2％羧甲基纤维素                                  1％高岭土                                        82％
将活性成分与助剂混合并研磨，用水润湿该混合物。挤出该混合物，然后在空气流中干燥。包衣颗粒剂活性成分(I∶组分b)＝1∶10)                     8％聚乙二醇(分子量：200)                          3％高岭土                                      89％
在混合机中将细碎的活性成分均匀施用于用聚乙二醇润湿的高岭土上。以此方式得到无尘包衣颗粒剂。悬浮浓缩物活性成分(I∶组分b)＝1∶8)                   40％丙二醇                                      10％壬基酚聚乙二醇醚(15mol环氧乙烷)             6％木素磺酸钠                                  10％羧甲基纤维素                                1％硅油(75％的水乳液形式)                      1％水                                          32％
将细碎的活性成分与助剂均匀混合，得到悬浮浓缩物，通过用水稀释可以由该浓缩物得到任何所需稀释度的悬浮液。可以通过喷雾，浇泼或浸渍使用该类稀释液处理和保护活的植物以及植物繁殖材料免受微生物的侵染。缓释胶囊悬浮液
将28份式I化合物与组分b)的化合物的混合物或这些化合物中的每一种单独地与2份芳族溶剂和7份甲苯二异氰酸酯/多亚甲基多苯基异氰酸酯混合物(8∶1)混合。将该混合物在1.2份聚乙烯醇，0.05份消泡剂和51.6份水的混合物中乳化，直至达到所需的粒径。向该乳液中加入2.8份1，6-二氨基己烷在5.3份水中的混合物。搅拌该混合物直至完成聚合反应。
通过加入0.25份增稠剂和3份分散剂来稳定该得到的胶囊悬浮液。该胶囊悬浮液配方含有28％活性成分。该中等胶囊的直径为8-15微米。
使用适于该目的的设备以水悬液的形式将所得配方施用于种子上。生物实施例
当活性成分混合物的作用大于单个组分作用的总和时，存在增效作用。
对于给定的活性成分混合物的预期作用E服从所谓的COLBY公式且可以按如下进行计算(COLBY，S.R.“计算除草剂混合物的增效和拮抗响应”，杂草，第15卷，第20-22页；1967)：ppm＝每升喷雾混合物的活性成分(＝a.i.)毫克数X＝使用p ppm活性成分时活性成分I的作用％Y＝使用q ppm活性成分时活性成分II的作用％
根据COLBY，使用p+q ppm活性成分时活性成分I+II的预期(加和)作用为E＝X+Y-X·Y/100。
若实际观察到的作用(O)大于预期作用(E)，则该混合物的作用是超加和的，即存在增效作用。
另外，增效作用也可以根据所谓的WADLEY方法由剂量响应曲线测定。使用该方法，通过比较处理植物和未处理的，类似地接种并培养的对照植物上真菌侵染的程度来测定活性成分的效力。各活性成分试验4至5个浓度。使用该剂量响应曲线确立单个化合物的EC90(即活性成分提供90％病害防治的浓度)和该混合物的EC90(EC90观察值)。将给定重量比下试验测得的该混合物值与仅存在各组分的互补效力时测得的值(EC90(A+B)预期值)相比较。根据Wadley(Levi等，EPPO-Bulletin16，1986，651-657)计算EC90(A+B)预期值：
Figure A9880848600361
其中a和b是化合物A和B在混合物中的重量比且指数(A)，(B)，(A+B)指对于化合物A，B或给定的其组合A+B观察到的EC90值。EC90(A+B)预期值/EC90(A+B)观察值表示相互作用的因子(F)。在存在增效的情况下，F＞1。实施例B-1：对苹果上的灰葡萄孢(Botrytis cinerea)的作用
通过将活性成分混合物的喷雾混合物喷于损害位置来处理人工损害的苹果。将处理的水果在两小时后用该真菌的孢子悬浮液接种并在高湿度和18℃下培养6天。由真菌在处理水果上的径向生长来得到该试验化合物相对于未处理水果的杀真菌作用。实施例B-2：对小麦上的禾白粉病(Erysiphe graminis f.sp.tritici)的效力a)保护性处理：
将栽培品种为“Arina”的十五粒小麦种子播种在50ml的塑料盆中并在22/19℃，50-70％rH下在温室中生长7至12天。当主叶完全张开时，用含有单一化合物或其混合物(下文称为a.i.)的含水喷雾液喷雾处理植物。所有化合物均以试验或市售配方使用，混合物以桶混物施用。施用包括叶面喷雾至近乎滴流(每一处理对三盆进行)。施用7天后，将植物在固定塔中通过在试验植物上撒施分生孢子而用禾白粉病的新鲜孢子接种。然后将该植物在生长室中于20℃，60％rH下培养。接种6天后，评价在主叶上的侵染百分数。活性成分的效力通过比较在处理植物和未处理的，类似地接种且培养的对照植物上的真菌侵染程度来测定。各活性成分试验3至5个浓度。根据COLBY方法评价结果。结果：aa)化合物1.07和环唑醇的混合物，禾白粉病，保护作用
  化合物1.07(mg a.i./l)   环唑醇(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.0025 2
 0.0050.010.025 2320
 0.010.0250.050.1 35712
 0.0025  0.010.025 1∶41∶10 1720 67
 0.005  0.010.0250.05 1∶21∶51∶10 233842 679
 0.01  0.010.05 1∶11∶5 1715 610
 0.025  0.0250.050.1 1∶11∶21∶4 234240 242630
ab)化合物1.07和丙环唑的混合物，禾白粉病，保护作用
  化合物1.07(mg a.i./l)   丙环唑(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.010.0250.050.10.25 034710
 0.0250.050.1 267
 0.250.5 1124
 0.01  0.010.050.1 1∶11∶51∶10 62027 067
 0.025  0.0250.050.010.25 1∶11∶21∶41∶10 10213338 591014
 0.05  0.010.0250.050.10.250.5 5∶12∶11∶11∶21∶51∶10 302529303742 4610111527
 0.1  0.0250.050.10.51 4∶12∶11∶11∶51∶10 2333343444 913142939
 0.25  0.050.250.51 5∶11∶11∶21∶4 40384442 15203241
b)治愈作用
将品种为Arina的小麦植物在50ml盆中的标准土壤中于22/19℃的温室中和每天14小时光照期下生长(每盆约15株植物)。在试验开始时植物为8日龄。为了接种，将分生孢子撒施于试验植物上并将植物在18-20℃下培养直至处理。在接种3天后通过用单个活性成分或混合物的稀释喷雾悬浮液喷雾试验植物而进行杀真菌剂处理，所述喷雾悬浮液通过在软化水中悬浮和适当稀释而制备。
每次处理使用3盆中的12株植物。处理3至4天后通过估计叶面上的真菌侵染百分数而评价各试验。相对于对照植物上的病害计算活性。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌相互作用。结果：ba)化合物1.07和cyprodinil的混合物，禾白粉病，治愈作用
  化合物1.07(mg a.i./l)  cyprodinil(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.250.51 434754
 0.250.52.5510 00000
 0.25  0.250.52.5 1∶11∶21∶10 645163 434344
 0.5  0.55 1∶11∶10 5876 4747
 1  510 1∶51∶10 6470 5454
bb)化合物1.07和环唑醇的混合物，禾白粉病，治愈作用
   化合物1.07(mg a.i./l)   环唑醇(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.00250.0050.010.025 16710
 0.0250.050.1 5618
 0.0025  0.025 1∶10 16 6
 0.005  0.0250.05 1∶51∶10 1324 1112
 0.01  0.010.05 1∶11∶5 2021 1113
 0.025  0.0250.050.1 1∶11∶21∶4 272428 151526
bc)化合物1.07和苯锈啶的混合物，禾白粉病，治愈作用(2天)
  化合物1.07(mg a.i./l)    苯锈啶(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.512.5 415272
 0.512.5510 88132741
 0.5  0.51 1∶11∶2 5961 4646
 2.55 1∶51∶10 6168 4957
 1  1510 1∶11∶51∶10 878383 566571
 2.5  2.5510 1∶11∶21∶4 899096 768083
 5  510 1∶11∶2 9595 9090
实施例B-3：对葡萄钩丝壳(Uncinula necator)的活性
通过将分生孢子撒于试验植物上而用葡萄钩丝壳的分生孢子接种品种为Gutedel且处于4-6叶期的葡萄植物。在高湿度和降低的光强度下保持2天后，将植物在生长室中于70％rH和22℃下培养10-14天。接种3天后，通过喷雾水悬浮液而施用活性成分和混合物，所述悬浮液通过将活性成分悬浮于软化水中并适当稀释而制备。每次处理使用5株植物。接种12天后通过估计相对于对照植物上的病害的真菌叶面侵染百分数而评价各试验。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌相互作用。结果：化合物1.07和戊菌唑的混合物，葡萄钩丝壳，治愈作用
  化合物1.07(mg a.i./l)  戊菌唑(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.0050.010.0250.05 13818
 0.05 1
 0.1 8
 0.005  0.05 1∶10 16 2
 0.01  0.050.1 1∶51∶10 1632 411
 0.025  0.050.10.25 1∶21∶41∶10 314113 91523
 0.05  0.05 1∶1 26 19
实施例B-4：对小麦上的隐匿柄锈菌(Puccinia recondita)的活性治愈作用
将品种为Arina的小麦植物在4cm2盆中的标准土壤中于18℃的人工室中和每天12小时光照期下生长(每盆约15株植物)。在试验开始时植物为7日龄。从孢子大量形成的培养物制备隐匿柄锈菌的80000个分生孢子/ml(0.1％Tween20)悬浮液并将其喷于试验植物上。将接种的小麦植物在温室中在塑料覆盖以及光照降低下培养24小时，温度为18-20℃，湿度为100％rH。然后将其在温室中再培养7天，温度为18-20℃，湿度为60％rH以及光照期为14小时。48小时后将试验植物从用于治愈施用处理的温室中取出并在其后立即送回温室中。将活性成分悬浮于水中并在施用前立即稀释到预期的浓度。每次施用重复两次。相对于接种过的对照植物上的病害侵染来评估活性百分数。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌剂相互作用。结果：a)化合物1.07和环唑醇的混合物，隐匿柄锈菌，治愈作用
 化合物1.07(mg a.i./l)    环唑醇(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.010.0250.05 000
 0.10.250.51 0000
 0.050.10.250.512.5510 1556590859895100
 0.01  0.050.1 1∶51∶10 8590 155
 0.025  0.050.10.25 1∶21∶41∶10 908590 15565
 0.05  0.050.10.250.5 1∶11∶21∶51∶10 80709095 1556590
 0.1  0.050.10.51 2∶11∶11∶51∶10 80759898 1559085
 0.25  0.050.250.51 5∶11∶11∶21∶4 0859098 15659085
 2.5 1∶10 95 98
 0.5  0.10.250.512.55 5∶12∶11∶11∶21∶51∶10 8580909810098 56590859895
1  0.250.51510 4∶12∶11∶11∶51∶10 95959810095 65908595100
b)化合物1.07和苯锈啶的混合物，隐匿柄锈菌，治愈作用
  化合物1.07(mg a.i./l)   苯锈啶(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
5 35
 12.5510 0000
5  2512.551025 5∶12∶11∶11∶21∶5 07560553545 3535353535
c)化合物1.07和丙环唑的混合物，隐匿柄锈菌，治愈作用
 化合物1.07(mg a.i./l)  丙环唑(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.250.512.55 0003035
 12.5 020
 0.25  12.5 1∶41∶10 825 020
 0.5  12.5 1∶21∶5 095 020
 1  1 1∶1 45 0
 2.5  2.5 1∶1 65 44
 5  12.5 5∶12∶1 7585 3548
d)化合物1.07和trifloxystrobin的混合物，隐匿柄锈菌，治愈作用
 化合物1.07(mg a.i./l) trifloxystrobin(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 2.55 3035
15102550 0003535
 2.5 525 1∶21∶10 5075 3055
 5 15102550 5∶11∶11∶21∶51∶10 6570757580 3535355858
实施例B-5：对西红柿上的致病疫霉(Phytophthora infestans)的活性a)治愈作用
使品种为“Roter Gnom”的西红柿植物生长3周，然后用该真菌的游动孢子悬浮液喷雾并在18-20℃和饱和大气湿度的室中培养。24小时后中断湿化。植物干燥后，将其用包含配制成浓度为200ppm的可湿性粉剂的活性成分的混合物喷雾。喷雾涂层干燥后，将植物送回潮湿室中放置4天。该段时间后出现的典型叶面损伤的数目和尺寸用作评价该试验物质效力的尺度。b)预防-内吸作用
将配制成可湿性粉剂的活性成分以60ppm(相对于土壤体积)的浓度引入盆中品种为“Roter Gnom”的3周龄西红柿植物的土壤表面上。间隔3天后，用致病疫霉的游动孢子悬浮液喷雾叶子的下侧。然后将其在18-20℃和饱和大气湿度的喷雾室中保持5天。该段时间过后，出现典型的叶面损伤，使用其数目和尺寸来评价试验物质的效力。实施例B-6：对小麦上的颖枯壳针孢(Septoria nodorum)的效力a)保护性作用：
将栽培品种为“Arina”的小麦植物在6.5cm圆盆中的标准土壤中于18℃的人工室中和每天12小时的光照期下生长(每盆大约8-10株植物)。在试验开始时植物为7日龄。将植物用活性成分的喷雾混合物喷雾，所述混合物在施用前立即制备。8天后，用从孢子大量形成的培养物制备的颖枯壳针孢的分生孢子悬浮液(700000个分生孢子/ml，0.02％Tween20)侵染处理过的植物。将接种的小麦植物在温室中在黑色尼龙覆盖以及光照降低下培养24小时，温度为22-24℃，湿度为100％rH。然后将其在温室中再培养5天，温度为22-24℃，湿度为65％rH以及光照期为14小时。每次施用重复两次。相对于接种的对照植物上的病害侵染来评估活性百分数。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌剂相互作用。结果：aa)化合物1.07和环唑醇的混合物，颖枯壳针孢，预防作用
  化合物1.07(mg a.i./l)     环唑醇(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.10.512.5 00075
 0.10.5151025 000183518
 0.1  0.10.51 1∶11∶51∶10 353550 000
 0.5  0.15 5∶11∶10 6565 018
 1  0.25 4∶1 65 0
510 1∶51∶10 6550 1835
  2.5 2.551025 1∶11∶21∶41∶10 90959098 75798479
ab)化合物1.07和cyprodinil的混合物，颖枯壳针孢，预防作用
  化合物1.07(mg a.i./l)   cyprodinil(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.010.0250.10.250.512.5 00000075
 0.10.250.512.510 000000
 0.01  0.1 1∶10 65 0
 0.025  0.050.1 1∶21∶4 3518 00
 0.25  1 1∶4 18 0
 0.5  12.5 1∶21∶5 350 00
 1  0.250.510 4∶12∶11∶10 757065 000
 2.5  0.52.510 5∶11∶11∶4 909095 757575
ac)化合物1.07和苯锈啶的混合物，颖枯壳针孢，预防作用
  化合物1.07(mg a.i./l)   苯锈啶(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.2512.5 0075
 0.050.250.512.551025 000180000
 0.25  0.050.250.51 5∶11∶11∶21∶4 90905050 00018
 1  0.250.515 4∶12∶11∶11∶5 50807575 00180
10 1∶10 75 0
2.5  0.52.551025 5∶11∶11∶21∶41∶10 9085809598 7575757575
b)治愈(curative)作用
将品种为Arina的小麦植物在4cm2盆中的标准土壤中于18℃的人工室中和每天12小时光照期下生长(每盆约15株植物)。在试验开始时植物为7日龄。从孢子大量形成的培养物制备颖枯壳针孢的700000个分生孢子/ml(0.02％Tween20)悬浮液并将其喷于试验植物上。将接种的小麦植物在温室中在黑色尼龙覆盖以及光照降低下培养24小时，温度为22-24℃，湿度为100％rH。然后将其在温室中再培养5天，温度为22-24℃，湿度为65％rH以及光照期为14小时。48小时后将试验植物从用于治愈施用处理的温室中取出并在其后立即送回温室中。将活性成分悬浮于水中并在施用前立即稀释到预期的浓度。每次施用重复两次。相对于接种过的对照植物上的病害侵染来评估活性百分数。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌剂相互作用。结果：ba)化合物1.07和苯锈啶的混合物，颖枯壳针孢，治愈作用
   化合物1.07(mg a.i./l)   苯锈啶(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.010.0250.5 02520
 0.10.250.5 000
 0.01  0.1 1∶10 35 0
 0.025  0.10.25 1∶41∶10 9075 2525
 0.05  0.10.250.5 1∶21∶51∶10 805570 202020
bb)化合物1.07和trifloxystrobin的混合物，颖枯壳针孢，治愈作用
 化合物1.07(mg a.i./l) trifloxystrobin(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.010.0250.05 02520
 0.050.10.25 0018
 0.01  0.050.1 1∶51∶10 7075 00
 0.025  0.050.1 1∶21∶4 8035 2525
 0.05  0.050.10.250.5 1∶11∶21∶51∶10 90956565 20203460
实施例B-7：在土豆植物中对疫霉病(phytophthora)的活性a)残留保护作用将2-3周龄的土豆植物(品种为Bintje)生长3周，然后用由活性成分的可湿性粉剂制备的喷雾混合物(0.02％活性成分)喷雾。24小时后将处理过的植物用该真菌的孢子囊悬浮液侵染。侵染植物在90-100％的相对大气湿度和20℃下培养5天后评价真菌侵染。b)内吸作用
将由活性成分的可湿性粉剂制备的喷雾混合物(0.002％活性成分，基于土壤体积)倾于2-3周龄的土豆植物(品种为Bintje)附近，该植物已生长3周。小心以使喷雾混合物不接触植物的地面上部分。48小时后，用该真菌的孢子囊悬浮液侵染处理过的植物。侵染植物在90-100％的相对大气湿度和20℃下培养5天后评价真菌侵染。实施例B-8：对土豆上的致病疫霉(Phytophthora infestans)的活性
将品种为Bintje的土豆在温室条件下于24/20℃在标准土壤中栽培6周。从其叶上切出直径为10mm的叶片，最嫩和最老的叶除外。将叶片上侧朝下地放置于陪替氏培养皿(φ5cm)中，各培养皿含有6ml0.16％的琼脂水溶液。将杀真菌剂和混合物悬浮于软化水中并适当稀释。在接种前一天进行杀真菌剂处理。在6个叶片上用气刷施用的总体积为450μl。从侵染的土豆切片收集新形成的致病疫霉孢子囊并制备20000个孢子囊/ml的孢子囊悬浮液；将该悬浮液在4℃下培养15分钟。为了接种，向每一叶片施用一滴30μl的悬浮液。将叶片在18℃和16小时的光照期下培养6天直至评价。每次处理评价6片。培养期过后，评估叶片侵染百分数并计算相对于对照植物的活性。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌剂相互作用。结果：化合物1.07与trifloxystrobin的混合物
化合物1.07(mg a.i./l) trifloxystrobin(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
0.250.1 40
 2.510.50.250.1 446602
0.25  2.510.50.25 1∶101∶41∶21∶1 6759917 461094
0.1  10.50.250.1 1∶101∶51∶2.51∶1 20192015 6602
实施例B-9：对大麦上的大麦网斑长蠕孢(Helminthosporium teres)的活性
将品种为Express的大麦植物在6.5cm圆盆中的标准土壤中于18℃的人工室中和每天12小时光照期下生长(每盆约8-10株植物)。在试验开始时植物为7日龄。用在施用前立即配制的活性成分的喷雾混合物喷雾该植物。9天后，处理过的植物用由孢子大量形成的培养物制备的大麦网斑长蠕孢的分生孢子悬浮液侵染。由体外培养物制备30000个分生孢子/ml(0.1％Tween20)的悬浮液并将其立即喷于试验植物上。将接种的大麦植物在温室中在塑料覆盖下培养3天，温度为20-22℃，湿度为100％rH以及光照期为14小时。每一次施用重复两次。通过和未处理过的且已类似接种的对照植物上的真菌侵染程度相比测定该试验中试验组合物和单一活性成分的效力。相对于接种过的对照植物上的病害侵染来评估活性百分数。根据COLBY方法计算混合物的杀真菌剂相互作用。结果：a)化合物1.07与cyprodinil的混合物，大麦网斑长蠕孢，预防作用
  化合物1.07(mg a.i./l)  cyprodinil(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 2.5510 355060
102550100 0000
 2.5 10 1∶4 60 35
 5 102550 1∶21∶51∶10 656065 505050
 10 50100 1∶51∶10 7075 6060
b)化合物1.07与苯锈啶的混合物，大麦网斑长蠕孢，预防作用
  化合物1.07(mg a.i./l)   苯锈啶(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
12.5510 0355060
0.250.52.5510 00000
 2550100 000
 1  0.25510 4∶11∶51∶10 253520 000
 2.5  0.52.51025 5∶11∶11∶41∶10 45405055 35353535
 5  2.55102550 2∶11∶11∶21∶51∶10 6050605560 5050505050
 10  2.551050100 4∶12∶11∶11∶51∶10 7070908070 6060606060
c)化合物1.07与丙环唑的混合物，大麦网斑长蠕孢，预防作用
  化合物1.07(mg a.i./l) 丙环唑(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
510 5060
51025 000
50 0
  5 5102550 1∶11∶21∶51∶10 55657080 50505050
  10 1050100 1∶11∶51∶10 557580 606067
实施例B-10：对黄瓜上的葫芦科刺盘孢(Colletotrichum lagenarium)的作用a)栽培1周后，将黄瓜植物用由试验化合物的可湿性粉剂配方制备的喷雾混合物(各自三种浓度)喷雾。96小时后，将植物用该真菌的孢子悬浮液(1.5×105孢子/ml)侵染并在高湿度和20℃温度下培养30小时。然后在正常湿度和22℃-23℃下继续培养。
在侵染7至8天后基于真菌侵染评价相对于未处理对照植物的保护作用。两种活性成分相互作用的评价根据COLBY方法进行计算。结果：化合物1.07与acibenzolar-S-methyl的混合物
  化合物1.07(mg a.i./l)  acibenzolar-S-methyl(mg a.i./l) 混合比 观察的％活性 预期的％活性
 0.060.20.6 000
 0.060.20.6 000
 0.06  0.060.2 1∶11∶3 3875 00
 0.6  1∶10  94  0
 0.2  0.060.20.6  3∶11∶11∶3  886988  000
 0.6  0.060.20.6  10∶13∶11∶1  938994  000
b)栽培2周后，将黄瓜植物通过用由试验化合物的可湿性粉剂配方制备的喷雾混合物(浓度：60ppm，基于土壤的体积)进行土壤施用而处理。96小时后，将植物用该真菌的孢子悬浮液(1.5×105孢子/ml)侵染并在高湿度和20℃温度下培养30小时。然后在正常湿度和22℃下继续培养。
在侵染7至8天后基于真菌侵染评价保护作用。
本发明的混合物在上面的实施例中显示良好的活性。

Claims (10)

1.一种对抗作物上的植物病原性病害的方法，包括向被所述植物病原性病害侵染的作物或其生长场所施用有效量的如下组合：
a)式I的2-(5-苯基-3，6-二氮杂-2，7-二氧杂-辛-3，5-二烯基)苯基丙烯酰胺
Figure A9880848600021
其中R1为氢，氟或氯，R2为甲基，乙基，三氟甲基，三氟甲氧基，氰基，氟，氯或溴，条件是当R1为氢时，R2不能为氟，氯或溴；和
b)式II的苯氨基嘧啶
Figure A9880848600022
其中R3为甲基，1-丙炔基或环丙基；或式III的唑类及该唑类杀真菌剂的盐
Figure A9880848600023
其中A选自
Figure A9880848600031
从而使β-碳与式III的苯环相连，以及其中R4为H，F，Cl，4-氟苯氧基或4-氯苯氧基；R5为H，Cl或F；R6和R7独立地为H或CH3；R8为C1-4烷基或环丙基；R9为4-氯苯基或4-氟苯基；R10为苯基，和R11为烯丙氧基，C1-4烷基或1，1，2，2-四氟乙氧基甲基；或式IV的吗啉杀真菌剂及其盐
Figure A9880848600041
其中R12为C8-15环烷基，C8-15烷基或C1-4烷基苯基-C1-4烷基；或式V的strobilurin化合物其中X为NH或O，Y为CH或N，和R13为2-甲基苯氧基甲基，2，5-二甲基苯氧基甲基，4-(2-氰基苯氧基)嘧啶-6-基氧基或4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基；或式VI的吡咯化合物
Figure A9880848600043
其中R14和R15独立地为卤素，或一起形成全卤代亚甲二氧代桥；或式VII的苯基酰胺
Figure A9880848600044
其中R16为苄基，甲氧基甲基，2-呋喃基或氯代甲基，R17为1-甲氧基羰基乙基，或
Figure A9880848600051
Z为CH或N；或选自代森锰锌，代森锰，代森联和代森锌的二硫代氨基甲酸盐杀真菌剂；或选自氢氧化铜，王铜，硫酸铜和喹啉铜的铜化合物；或硫黄；或式VIII的邻苯二甲酰亚胺化合物其中R18和R19一起形成4元桥-CH2-CH＝CH-CH2-或＝CH-CH＝CH-CH＝；或式IX的化合物
Figure A9880848600053
或式X的化合物
Figure A9880848600054
或式XI的化合物
Figure A9880848600055
或式XII的化合物
Figure A9880848600056
或式XIII的化合物
Figure A9880848600061
或式XIV的化合物
Figure A9880848600062
或式XV的化合物或式XVI的化合物
Figure A9880848600064
或式XVII的化合物
Figure A9880848600065
或式XVIII的化合物
Figure A9880848600066
或式XIX的化合物或式XX的化合物
Figure A9880848600072
或式XXI的化合物
Figure A9880848600073
或式XXII的化合物或式XXIII的化合物
Figure A9880848600075
或式XXIV的化合物
Figure A9880848600076
或2-氯-N-(4’-氟-1，1’-联苯-2-基)烟酰胺(化合物XXV)，或2-氯-N-(4’-氯-1，1’-联苯-2-基)烟酰胺(化合物XXVI)，或N-(2-[1-(4-氯苯基)吡唑-3-基氧基甲基]苯基)-N-甲氧基氨基甲酸甲酯(化合物XXVII)，或N-(2-[1-(4-甲苯基)吡唑-3-基氧基甲基]苯基)-N-甲氧基氨基甲酸甲酯(化合物XXVIII)，或2-[4-甲氧基-3-(1-甲基乙氧基)-1，4-二氮杂丁-1，3-二烯氧基甲基]苯基-2-甲氧亚氨基-N-甲基乙酰胺(化合物XXIX)，或2-[4-甲氧基-3-(1-甲基丙氧基)-1，4-二氮杂丁-1，3-二烯氧基甲基]苯基-2-甲氧亚氨基-N-甲基乙酰胺(化合物XXX)，或N-(环丙基甲氧基)-N’-(2-苯基乙酰基)-2，3-二氟-6-三氟甲基苯甲脒(化合物XXXI)，或N-[3’-(1’-氯-3-甲基2’-氧代戊烷)]-3，5-二氯-4-甲基苯甲酰胺(化合物XXXII)，或(2)-2-{6-[6-(三氟甲基)吡啶-2-基氧基甲基]苯基}-3-甲氧基丙烯酸甲酯(化合物XXXIII)，或2-氯-4-(2-氟-2-甲基丙酰基氨基)-N，N-二甲基苯甲酰胺(化合物XXXIV)，或(S)-1-苯氨基-4-甲基-2-甲硫基-4-苯基咪唑啉-5-酮(化合物XXXV)，或N-甲基-2-{2-[α-甲基-3-(三氟甲基)苄氧亚氨基甲基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酰胺(化合物XXXVI)，或式XXXVII的(S)-缬氨酰胺其中R20为异丙基，仲丁基或叔丁基，和R21为4-氯苯基，4-甲苯基，4-甲氧基苯基或β-萘基，优选化合物2-甲基-1-[(1-对甲苯基乙基)氨基甲酰基]-(S)-丙基氨基甲酸异丙基酯(化合物XXXVIIa)，或式XXXVIII的(S)-缬氨酰胺
Figure A9880848600082
其中R20为异丙基，仲丁基或叔丁基，R22为卤素，甲基或甲氧基，和n为0，1或2；或式XXXIX的唑类
Figure A9880848600091
其中R23为氯或氟，和R24为氢或甲基。
2.根据权利要求1的方法，其中组分b)不包括式XXV-XXXVIII的化合物。
3.根据权利要求1的方法，其中组分a)包括式I化合物，其中R1为氟或氯且R2为甲基，三氟甲基，氟，氯或溴，或其中R1为氟或氯且R2为甲基，氯或氟，或其中R1和R2独立地为氟或氯，或其中R1为氢，氟或氯且R2为甲基，氟或氯，条件是当R1为氢时，R2为甲基。
4.根据权利要求1-3中任一项的方法，其中组分b)选自pyrimethanil，cyprodinil，环唑醇，己唑醇；噁醚唑，乙环唑，丙环唑，戊唑醇，triticonazole，粉唑醇，环氧唑，苯丁唑，糠菌唑，戊菌唑，抑霉唑，氟醚唑，氟硅唑，metconazole，烯唑醇，fluquinconazole，腈菌唑，三唑醇，十二吗啉，十三吗啉，丁苯吗啉，代森锰锌，代森锰，代森联，代森锌，氢氧化铜，王铜，硫酸铜，喹啉铜，硫黄，kresoxim-methyl，azoxystrobin，2-[2-(2，5-二甲氧基苯氧基甲基)苯基]-2-甲氧亚氨基乙酸N-甲基酰胺，2-{2-[4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酸甲酯，拌种咯，fludioxonil，苯霜灵，呋霜灵，甲霜灵，R-甲霜灵，orfurace，噁霜灵，克菌丹，灭菌丹，咪鲜安，氟菌唑，啶斑肟，acibenzolar-S-methyl，百菌清，霜脲氰，烯酰吗啉，famoxadone，fenhexamide，氯苯嘧啶醇，氟啶胺，乙磷铝，quinoxyfen，苯锈啶，spiroxamine和多菌灵。
5.根据权利要求1-3中任一项的方法，其中组分b)为fenamidone或iprovalicarb。
6.根据权利要求4的方法，其中组分b)选自环唑醇，己唑醇，噁醚唑，丙环唑，戊唑醇，粉唑醇，环氧唑，苯丁唑，糠菌唑，戊菌唑，氟醚唑，氟硅唑，metconazole，烯唑醇，三唑醇，fluquinconazole和咪鲜安；尤其是丙环唑，噁醚唑，戊菌唑，戊唑醇，咪鲜安，环氧唑和环唑醇。
7.根据权利要求4的方法，其中组分b)选自cyprodinil，十三吗啉，丁苯吗啉，kresoxim-methyl，azoxystrobin，2-{2-[4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酸甲酯，acibenzolar-S-methyl，百菌清，famoxadone，quinoxyfen，苯锈啶和多菌灵；尤其是cyprodinil，丁苯吗啉，kresoxim-methyl，azoxystrobin，2-{2-[4-(3-三氟甲基苯基)-3-氮杂-2-氧杂-4-戊烯基]苯基}-2-甲氧亚氨基乙酸甲酯，acibenzolar-S-methyl和苯锈啶。
8.根据权利要求4，6或7的方法，其中组分a)为化合物I.01，或为化合物I.03，或为化合物I.05，或为化合物I.06，或为化合物I.07，或为化合物I.08，或为化合物I.09。
9.一种杀真菌组合物，包含杀真菌有效的根据权利要求1的组分a)和b)组合以及农业上可接受的载体，以及任选的表面活性剂。
10.根据权利要求9的组合物，其中a)与b)的重量比为10∶1至1∶400。
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