CN111900258A - 一种发光装置、量子点发光二极管及其制备和改善寿命的方法 - Google Patents
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Abstract
一种发光装置、量子点发光二极管及其制备和改善寿命的方法，属于发光二极管领域。该方法包括：在量子点发光二极管的空穴传输层和量子点层之间的界面进行修饰，且修饰是通过在两者之间的界面制作有机分子层实施；通过上述修饰，空穴传输层和量子点层之间的界面势垒被减小。通过该方法可以使空穴更易于传输，从而能够提高电子和空穴的复合速率，改善器件的寿命。
Description
技术领域
本申请涉及发光二极管领域，具体而言，涉及一种发光装置、量子点发光二极管及其制备和改善寿命的方法。
背景技术
现有的量子点发光二极管(QLED)通常由电极、电荷注入层和电荷传输层、量子点发光层、空穴传输层、空穴注入层以及电极等薄膜结构堆叠而成。通电后，向量子点层中注入电子和空穴，使电子和空穴在量子点中复合发光。
目前，QLED的内量子点效率为100％；经过多年发展，红绿蓝(RGB)三色QLED的外量子效率(EQE)达到20％。
但是QLED的稳定性和器件寿命仍然是制约QLED应用的主要因素。
发明内容
基于上述的不足，本申请提供了一种发光装置、量子点发光二极管及其制备和改善寿命的方法，以部分或全部地改善、甚至解决相关技术中的问题。
本申请是这样实现的：
在第一方面，本申请的示例提供了一种改善量子点发光二极管寿命的方法。该方法包括：
在量子点发光二极管的空穴传输层和量子点层之间的界面进行修饰。并且，该修饰是通过在两者之间的界面制作有机分子层实施。通过上述修饰，空穴传输层和量子点层之间的界面势垒被减小。
根据本申请的一些示例，有机分子层采用与量子点层亲和的极性分子。
根据本申请的一些示例，极性分子为三异丁基胺或二乙胺。
在第二方面，本申请示例提供了一种量子点发光二极管，其包括形成于量子点发光二极管的空穴传输层和量子点层之间的有机分子层。并且，该有机分子层具有上述的对界面修饰，以降低界面势垒的特性。
在第三方面，本申请示例提供了一种量子点发光二极管，其包括：依次层状堆叠的阴极、电子传输层、量子点层、有机分子层、空穴传输层、空穴注入层以及阳极。其中，有机分子层具有上述的对界面修饰，以降低界面势垒的特性。
根据本申请的一些示例，空穴传输层为TFB或POLY-TPD，有机分子层为三异丁基胺，量子点层含有机配体，且有机配体包裹于作为内层的量子点。可选地，其中的量子点为核壳结构。
在第四方面，本申请示例提供了一种量子点发光二极管的制作方法。该制作方法包括：依次逐层地制作阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机分子层、量子点层、电子传输层和阴极。其中，空穴传输层由TFB或POLY-TPD涂敷在空穴注入层之上而被制备；其中，有机分子层通过将三异丁基胺配制为溶液涂敷在空穴传输层之上而被制备；其中，量子点层通过在作为核层的量子点表面结合作为壳层的有机配体而被制备。
根据本申请的一些示例，阳极由作为载体的透明导电玻璃提供，且透明导电玻璃具有一体的导电层和基体层；其中，导电层和基体层均是透明的，且导电层作为阳极，基体层提供量子点发光的出射窗口。
根据本申请的一些示例，制作方法包括：
提供透明导电玻璃；
在透明导电玻璃的导电层上以4000r/min～6000r/min的转速旋涂PEDOT:PSS，并在旋涂完成后130-160℃热处理20～30min；
在透明导电玻璃之上以2000r/min～4000r/min的转速旋涂TFB或POLY-TPD，旋涂完成后140-160℃热处理20～30min；
将三异丁基胺的正辛烷溶液转移至TFB或POLY-TPD上；
在2000r/min～4000r/min的转速下，以覆盖的方式旋涂量子点层于TFB或POLY-TPD上；
将氧化锌以2000r/min～4000r/min的转速旋涂于量子点层上；
在氧化锌表面蒸镀阴极材料。
在第五方面，本申请示例提供了一种发光装置，其包括：基体、固定于基体的量子点发光二极管以及覆盖量子点发光二极管并固定于基体的透镜。
附图说明
为了更清楚地说明本申请实施例或现有技术中的技术方案，以下将对实施例或现有技术描述中所需要使用的附图作简单地介绍。
图1为一种常规的量子点发光二极管的结构示意图；
图2示出了图1中所采用的量子点的结构示意图；
图3为图1的量子点发光二极管中的载流子的注入势垒的示意图；
图4为本申请实施例提供的量子点发光二极管的制作方法的流程图。
具体实施方式
下面将结合实施例对本申请的实施方案进行详细描述，但是本领域技术人员将会理解，下列实施例仅用于说明本申请，而不应视为限制本申请的范围。实施例中未注明具体条件者，按照常规条件或制造商建议的条件进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市售购买获得的常规产品。
以下针对本申请实施例的一种发光装置、量子点发光二极管及其制备和改善寿命的方法进行具体说明：
已知地，在QLED中，发光过程主要涉及空穴和电子的复合。因此，如何高效地将空穴和电子注入到量子点层中就显得尤为重要。然而，在现有的QLED中，电子注入速率远远大于空穴注入速率，容易导致电子和空穴的注入浓度不平衡，从而对QLED的寿命和外量子效率(EQE)起到不利的影响。
为了对研究载流子注入对QLED的影响，发明人对一种研究中使用的QLED进行了考察，并意外地获得了一种有效改善上述问题的方法。
其中，参阅图1，该既有的QLED具有下述的结构：
阴极、电子传输层、量子点、空穴传输层、空穴注入层以及透明导电玻璃。
其中，阴极为铝材，电子传输层为氧化锌纳米颗粒。
量子点为包括有机配体的硒化镉和硫化锌(CdSe和ZnS)复合材料。该量子点为II-VI族元素构成的复合量子点。并且，通常采用一锅法或两锅法，由Cd、Zn、Se和S等元素的前驱体反应合成制备不同结构的量子点，参阅图2。并且，该量子点还具有由前驱体中使用而引入的有机配体，如油酸、油胺等。有机配体(十六胺)的一端(胺基端)结合在硫化锌；有机配体(十六胺)的另一端(烷基链)分布在外侧，并且呈触手状。通过在量子点中形成上述的有机配体，可以防止量子点团聚，保护量子点的内部结构，减少量子点的表面缺陷。
空穴传输层为Poly-TPD或者也可以选择TFB、PVK。空穴注入层为PEDOT:PSS。
透明导电玻璃为ITO(氧化铟锡)或者也可以选择为氟掺杂氧化锡(FTO)。
图3给出了以Poly-TPD为空穴传输层的QLED中各层的势垒分布。其中，空穴的注入势垒为1.2eV左右，电子的注入势垒为0.4eV左右。所以电子注入速率远远大于空穴注入速率，从而容易造成电子积累于QD/ETL(电子传输层)界面或者积累于QD层。由于电子的积累，会导致QLED器件的运行电压升高，从而容易导致量子点带电淬灭，进而引起QLED器件的EQE降低和稳定性差的问题。
针对该情况，并且，鉴于量子点的特性(具有避免团聚和减小缺陷功能的有机配体)，在本申请示例中，使用有机分子对上述量子点进行改造，以便降低空穴的注入势垒，从而改善现有QLED的问题。
本申请示例中的有机分子基于这样特性被选择：
上述的空穴传输层如TFB和PVK都是较强极性的材料，界面修饰材料(有机分子)直接与PVK或者TFB接触，并且在PVK或者TFB上铺展性良好，分子间的极性力足够强。因此界面修饰材料需要与TFB或者PVK等空穴传输材料的结构和组分接近，极性相差不能太大。
另外，有机分子与量子点的亲和性优于TFB与量子点的亲和性。其中的亲和性主要是指有机分子的极性、结构与量子点的有机配体的极性、结构接近程度。
并且，相比于TFB(分子量690.05262)，该有机分子是小分子(分子量更小)，即其是一种有机单体，而非如TFB的聚合物。其分子之间的间距小，更有利于空穴在QD/HTL(空穴传输层)界面的传导。
示例中选择强极性(例如，极性介于非极性和TFB的极性之间，或者极性介于非极性和PVK的极性之间)且具有吸电子能力的三异丁基胺作为修饰材料，其被形成于QDs/HTL的界面。其能够降低QDs/HTL的界面电势，从而减小空穴的注入势垒(可以通过器件的EQE的改善得以反映)。由此，QLED器件的空穴注入能力增强，从而减弱了量子点层的电子积累、提高了电子空穴的复合速率，使得器件的EQE增大、器件的电荷平衡得到改善、器件稳定性和寿命均得到提高。此外，这样的有机分子的使用方案还有助于提高表面能，从而提高量子点层的成膜质量，并提高量子点层的膜均匀性和致密度。
三异丁基胺也可以选择使用二乙胺或与之相当的有机分子等替代。并且，这些有机分子是小分子，且空间位阻不能太大。另外，有机分子还具有吸电子能力的官能团，作为量子点和空穴传输层之间的过渡分子可以使得二者的势差降低，也就是降低了界面电势，从而降低了势垒。
基于三异丁基胺，本申请示例中提出了一种具有改善的空穴注入能力的量子点发光二极管的制备方法(参阅图4)，以便本领域技术人员实施本申请方案。
(1)在ITO玻璃基板的导电面上旋涂PEDOT:PSS，转数为4000r/min～6000r/min，旋涂完成后130-160℃热处理20～30min。
(2)旋涂TFB于PEDOT:PSS层上，转数为2000r/min～4000r/min，旋涂完成后140-160℃热处理20～30min。
(3)取三异丁基胺0.1ml分散于9.5ml正辛烷中，振荡混合均匀形成浓度为4-8mg/ml的溶液。将该溶液旋涂于TFB层上作为TFB表面修饰材料，根据需要可选择在100～120℃的温度下处理20～30min。
(4)旋涂量子点层于TFB上，转数为2000r/min～4000r/min。
(5)旋涂ZnO于量子点层上，转数为2000r/min～4000r/min。
(6)蒸镀Al电极，再封装，QLED器件制备完成。
上述示例中，所采用的空穴传输材料、空穴注入材料等可以不同的需求选择以常规的材料。
以下将结合具体的实施例对本申请方案进行说明。
实施例1
(1)在ITO玻璃基板的导电面上旋涂PEDOT:PSS，转数为4000r/min，旋涂完成后150℃热处理20min。
(2)旋涂TFB于PEDOT:PSS层上，转数为2000r/min，旋涂完成后150℃热处理20min。
(3)取三异丁基0.1ml分散于9.5ml正辛烷中，振荡混合均匀形成浓度为8mg/ml的溶液。将该溶液旋涂于TFB层上作为TFB表面修饰材料。
(4)旋涂量子点层于TFB上，转数为2000r/min。
(5)旋涂ZnO于量子点层上，转数为2000r/min。
(6)蒸镀Al电极，再封装，QLED器件制备完成。
对比例1
(1)在ITO玻璃基板的导电面上旋涂PEDOT:PSS，转数为4000r/min，旋涂完成后150℃热处理20min。
(2)旋涂TFB于PEDOT:PSS层上，转数为2000r/min，旋涂完成后150℃热处理20min。
(3)旋涂量子点层于TFB上，转数为2000r/min。
(4)旋涂ZnO于量子点层上，转数为2000r/min。
(5)蒸镀Al电极，再封装，QLED器件制备完成。
按照上述实施例1分别制作四个器件；按照对比例1分别制作四个器件。对上述八个器件进行性能测试，结果如表1所示。
表1
注：T95表示的是器件从最大亮度衰减至最大亮度的95％所用时间。
根据上述表1数据可知，按照本申请实施例1的方案制作的QLED器件的效率和寿命相比于按照对比例1的方案制作的QLED器件的效率和寿命均具有大幅提高。
以上所述仅为本申请的优选实施例而已，并不用于限制本申请，对于本领域的技术人员来说，本申请可以有各种更改和变化。凡在本申请的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本申请的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种改善量子点发光二极管寿命的方法，所述量子点发光二极管具有空穴传输层和量子点层，其特征在于，所述方法包括：
在所述空穴传输层和所述量子点层之间的界面进行修饰，且所述修饰是通过在两者之间的界面制作有机分子层实施，以减小所述空穴传输层和所述量子点层之间的界面势垒。
2.根据权利要求1所述的改善量子点发光二极管寿命的方法，其特征在于，所述有机分子层采用极性分子。
3.根据权利要求2所述的改善量子点发光二极管寿命的方法，其特征在于，所述有机分子为三异丁基胺或二乙胺。
4.一种量子点发光二极管，具有空穴传输层和量子点层，其特征在于，包括形成于所述空穴传输层和所述量子点层之间的有机分子层；
其中，所述有机分子层由根据权利要求1至3中任意一项所述的改善量子点发光二极管寿命的方法中的有机分子层提供。
5.一种量子点发光二极管，其特征在于，包括：依次层状堆叠的阴极、电子传输层、量子点层、有机分子层、空穴传输层、空穴注入层以及阳极；
其中，所述有机分子层由根据权利要求1至3中任意一项所述的改善量子点发光二极管寿命的方法中的有机分子层提供。
6.根据权利要求5所述的量子点发光二极管，其特征在于，所述空穴传输层为TFB或Poly-TPD，所述有机分子层为三异丁基胺，所述量子点层含有机配体，且所述有机配体包裹于作为内层的量子点；
可选地，所述量子点具有核壳结构。
7.一种量子点发光二极管的制作方法，其特征在于，所述制作方法包括：依次逐层地制作阳极、空穴注入层、空穴传输层、有机分子层、量子点层、电子传输层和阴极；
其中，所述空穴传输层由TFB或Poly-TPD涂敷在所述空穴注入层之上而被制备；
其中，所述有机分子层通过将三异丁基胺配制为溶液涂敷在所述空穴传输层之上而被制备；
其中，所述量子点层通过在作为核层的量子点表面结合作为壳层的有机配体而被制备。
8.根据权利要求7所述的量子点发光二极管的制作方法，其特征在于，所述阳极由作为载体的透明导电玻璃提供，且所述透明导电玻璃具有一体的导电层和基体层；
其中，所述导电层和所述基体层均是透明的，且所述导电层作为阳极，所述基体层提供量子点发光的出射窗口。
9.根据权利要求8所述的量子点发光二极管的制作方法，其特征在于，
提供透明导电玻璃；
在所述透明导电玻璃的导电层上以4000r/min～6000r/min的转速旋涂PEDOT:PSS，并在旋涂完成后130-160℃热处理20～30min；
在所述透明导电玻璃之上以2000r/min～4000r/min的转速旋涂TFB或Poly-TPD，旋涂完成后140-160℃热处理20～30min；
将三异丁基胺的正辛烷溶液转移至TFB或Poly-TPD上；
在2000r/min～4000r/min的转速下，以覆盖的方式旋涂量子点层于TFB或Poly-TPD上；
将氧化锌以2000r/min～4000r/min的转速旋涂于量子点层上；
在氧化锌表面蒸镀阴极材料。
10.一种发光装置，其特征在于，包括：
基体；
如权利要求4或5所述的量子点发光二极管，固定于所述基体；
透镜，覆盖所述量子点发光二极管，并固定于所述基体。
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