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CN111801837A - 包括具有绝缘层的电极的堆叠型电极组件和包括该堆叠型电极组件的锂二次电池 - Google Patents

包括具有绝缘层的电极的堆叠型电极组件和包括该堆叠型电极组件的锂二次电池 Download PDF

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CN111801837A
CN111801837A CN201980010130.4A CN201980010130A CN111801837A CN 111801837 A CN111801837 A CN 111801837A CN 201980010130 A CN201980010130 A CN 201980010130A CN 111801837 A CN111801837 A CN 111801837A
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尹泫雄
尹鐘建
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Original Assignee
LG Chem Ltd
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Abstract

本公开内容涉及一种电极组件，所述电极组件具有电极、隔板和对电极的堆叠形式，其中所述电极和所述对电极中的每一者包括从集电器延伸的接片；所述电极在包括所述接片从中延伸的边在内的四条边处均大于所述对电极，以具有暴露部分；并且在所述电极的接片部分和所述电极的边缘部分上形成有绝缘层。

Description

包括具有绝缘层的电极的堆叠型电极组件和包括该堆叠型电 极组件的锂二次电池
技术领域
相关申请的交叉引用
本申请要求于2019年2月1日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2019-0014018号和于2019年12月20日在韩国知识产权局提交的韩国专利申请第10-2019-0172479号的权益，通过引用将上述专利申请的公开内容作为整体结合在此。
本公开内容涉及一种包括其上形成有绝缘层的电极的堆叠型电极组件和包括该堆叠型电极组件的锂二次电池。
背景技术
随着化石燃料的使用迅速增加，对使用替代能源或清洁能源的需求不断增长。作为这一趋势的一部分，大多数积极的研究工作都集中在使用电化学的发电和储能领域。
目前，利用这种电化学能量的电化学元件的典型示例包括二次电池，并且其用途已在广泛的领域中逐渐扩展。
近来，随着诸如便携式计算机、便携式电话、照相机等便携式装置的技术开发方面的巨大进步和需求增长，对作为能源的二次电池的需求也迅速增长。在这些二次电池中，已经对作为环境友好型并且表现出高充电和放电特性以及长寿命特性的锂二次电池进行了许多研究。此外，这种锂二次电池已被商业化并广泛使用。
内置于电池壳体中的电极组件是具有正极、隔板和负极的堆叠结构的能够充电和放电的发电元件。电极组件被划分为：包卷型，其中隔板插置在上面施加有活性材料的长片型正极和负极之间，然后将它们全部卷绕在一起；堆叠型，其中具有预定尺寸的多个正极和负极在隔板插置在二者之间的情况下顺序地堆叠；它们的组合，即堆叠/折叠型，其中将包括正极、负极和隔板的双电池或全电池卷绕成长片型隔离膜；和层压/堆叠型，其中将双电池或全电池顺序地层压和堆叠。
同时，锂二次电池通常具有其中非水电解质溶液浸渍到包括正极、负极和多孔隔板的电极组件中的结构。一般来说，通过将包括正极活性材料的正极混合物涂覆到铝箔上来制造正极，并且通过将包括负极活性材料的负极混合物涂覆到铜箔上来制造负极。
一般来说，正极活性材料是锂过渡金属氧化物，并且负极活性材料是碳基材料。然而，近来，使用锂金属本身作为负极活性材料的锂金属电池已被商业化。此外，人们正在积极研究一种无锂电池，这种无锂电池在制造时仅将集电器用作负极，随后通过放电从正极接收锂，以使用锂金属作为负极活性材料。
同时，当暴露于高温下时，这种锂二次电池具有由于正极和负极之间的接触而引起短路的风险。此外，如果由于过充电、外部短路、局部挤压(local crush)等导致在短时间内流过大量电流，则由于电池因放热反应被加热而存在着火/爆炸的危险。
特别地，在使用锂金属作为负极活性材料的锂金属电池的情况下，随着反复进行充电和放电，枝晶生长。随着一定程度的劣化，枝晶脱落，然后与电解质溶液一起流动，然后从隔板的粘结不良的部分流出。之后，这种脱落的枝晶与正极接触而引起短路。因此，存在丧失电化学性能的问题。
为了解决这种现象，将绝缘带附接到电极接片，以防止与对电极的短路。然而，这种现象不仅仅发生在接片部分，因此使用这种绝缘带仍不足以满足确保电池的安全性的需求。
因此，仍然对通过解决上述问题能够有效地确保电池的安全性的结构存在高度需求。
发明内容
技术问题
因此，本公开内容旨在解决现有技术的上述问题以及自过去以来所一直要求的技术目的。
具体地，本公开内容的目的是提供一种电极组件和包括该电极组件的锂二次电池，该电极组件具有能够防止在包括具有相互不同的尺寸的电极和对电极的堆叠型电极组件中由电极的边缘和/或电极的接片引起的与对电极的短路的结构。
本公开内容的另一个目的是提供一种电极组件和包括该电极组件的锂二次电池，该电极组件能够通过适当地选择绝缘层的组成来确保电池的容量，同时防止如上所述的短路。
此外，本公开内容的另一个目的是提供一种电极组件和包括该电极组件的锂二次电池，该电极组件具有能够有效地防止由锂金属电池中的锂金属或无(free)锂电池的枝晶现象引起的电极短路的结构。
技术方案
因此，本公开内容提供：一种电极组件，所述电极组件具有电极、隔板和对电极的堆叠形式；
其中电极和对电极中的每一者包括从集电器延伸的接片；
所述电极在包括所述接片从中延伸的边在内的四条边处均大于对电极，以具有暴露部分；并且
在电极的接片部分和电极的边缘部分上形成有绝缘层。
在此，形成在电极的接片部分上的绝缘层是指接片的全部或接片的一部分。
同时，边缘部分是指电极的未面向对电极的暴露部分，或者包括电极的未面向对电极的暴露部分和电极的面向对电极的部分的一部分。
在此，电极的面向对电极的部分的一部分还指与未面向对电极的暴露部分相邻的预定部分，并且包括与对电极的边缘重叠的部分中的一部分。
此时，面向对电极的部分中的一部分可以是对电极的整个面积的1％至10％。
在一个工序中，除非完全没有重叠部分的部分，否则很难将重叠部分的该部分制造为超出上述范围小于1％的重叠部分。由于材料成本高，因此不优选将重叠部分的该部分制造为大于10％。
为了描述上面的形式，图1和图2示出了作为根据本发明的电极组件的部件的电极、隔板和对电极的分解透视图。
参照图1，在图1的电极上形成的绝缘层是在接片的一部分上和在未面向对电极的暴露部分的边缘部分上形成的。
具体地，在电极100的接片部分102和边缘部分101上形成绝缘层(阴影)。在此，接片部分102是接片的一部分，并且边缘部分101被配置为使得对电极120的四个顶点与形成在电极的边缘部分101中的绝缘层(阴影)的四个内顶点相匹配，因此边缘部分101是未面向对电极120的暴露部分。
参照图2，在图2的电极上形成的绝缘层是在接片的全部上、未面向对电极的暴露部分、以及包括电极中面向对电极的部分的一部分上形成的。
具体地，电极200被配置为使得绝缘层(阴影)也形成在接片部分202和边缘部分201上。然而，当与图1进行比较时，接片部分202是接片的全部，并且边缘部分201被配置为使得形成在接片部分201上的绝缘层(阴影)的四个内顶点位于对电极220的四个顶点的内侧，从而包括未面向对电极220的边缘部分和与之相邻的面向对电极220的部分的一部分。
换句话说，如果在制造锂二次电池时正极和负极具有互不相同的尺寸，则一个电极具有未面向另一个电极的部分，因此在未面向另一个电极的部分中的层压强度变弱。此外，当锂金属的枝晶生长时，该枝晶从层压强度弱的部分流出并与对电极集电器接触，因此可能发生短路。
因此，本申请的发明人已尽一切努力进行了深入研究，并且发现，如果通过在比对电极大的电极的不仅接片上而且边缘部分上形成绝缘层来增加与隔板的层压强度，则可以抑制枝晶的突出以实现更好的安全性。
此外，在比对电极大的电极的接片部分和边缘部分上形成绝缘层的情况下，并且甚至在仅在其边缘部分上形成绝缘层以保护上述部分的情况下，这些情况可以确保与在整个电极上形成绝缘层的情况相似的安全水平，并且在成本方面也可以比在整体上形成绝缘层的情况更好。
同时，为了获得这种效果，绝缘层可以在面向对电极的方向上形成，并且因此可以形成在一侧或两侧的部分上。
然而，如果绝缘层形成在两侧上，则接片部分是指接片的一部分。
绝缘层可以是绝缘膜、由粘合剂聚合物组成的有机层、或包括无机颗粒和粘合剂聚合物的有机-无机混合层。
如果绝缘层是绝缘膜，则绝缘膜可以是热塑性聚合物膜。如果绝缘膜是热塑性聚合物膜，则其热塑性聚合物可以选自由聚酰亚胺(PI)；聚烯烃，诸如聚乙烯(PE)和聚丙烯(PP)；聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)；和聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)构成的群组，特别是聚对苯二甲酸乙二醇酯，但不限于此。
此外，如果绝缘层是由粘合剂聚合物组成的有机层或者是包括无机颗粒和粘合剂聚合物的有机-无机混合层，则绝缘层可以不呈膜状，而是可以呈现按照如下方式制造的形状：将用于形成绝缘层的粘合剂聚合物组合物或有机-无机混合组合物施加到待施加的部分上然后进行干燥。
在此，对有机层或有机-无机混合层的粘合剂聚合物没有限制，除非该粘合剂聚合物引起与电解质溶液的副反应。然而，特别地，所使用的粘合剂聚合物可以是玻璃转变温度(glass transition temperature,Tg)尽可能低、优选地在-200℃至200℃的范围内的一种粘合剂聚合物。这是因为这样的粘合剂聚合物可以改善最终绝缘层的机械性能。
此外，粘合剂聚合物不需要具有离子传导能力，但是更优选使用具有离子传导能力的聚合物。如果绝缘层覆盖电极的一部分，则即使在这样的覆盖部分中，活性材料的锂离子也可以移动，这在容量方面是优选的。
因此，优选粘合剂聚合物具有高介电常数。实际上，盐在电解质溶液中的解离度取决于电解质溶剂的介电常数。随着聚合物的介电常数增加，可以改善盐在电解质中的解离度。所使用的聚合物的介电常数可以为1或更大，具体地在1.0至100的范围内(测量频率＝1kHz)，并且优选地为10或更大。
除了上述功能之外，当将粘合剂聚合物浸渍到液体电解质溶液中时，粘合剂聚合物可以具有凝胶化以显示出与电解质溶液的高溶胀度(degree of swelling)的特征。实际上，如果粘合剂聚合物是具有与电解质溶液的优异溶胀度的聚合物，则在组装电池之后注入的电解质溶液会渗透到聚合物中，并且保留了被吸收的电解质溶液的聚合物对电解质具有离子传导能力。因此，如果可能的话，聚合物的溶解度指数优选在15-45MPa1/2的范围内，更优选地在15-25MPa1/2和30-45MPa1/2的范围内。如果溶解度指数小于15MPa1/2和大于45MPa1/2，则难以利用常规电池所用的液体电解质溶液进行溶胀(swelling)。
这种粘合剂聚合物的示例包括：聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯(polyvinylidenefluoride-co-hexafluoropropylene)、聚偏二氟乙烯-共-三氯乙烯(polyvinylidenefluoride-co-trichloroethylene)、聚甲基丙烯酸甲酯(polymethyl methacrylate)、聚丙烯腈(polyacrylonitrile)、聚乙烯吡咯烷酮(polyvinylpyrrolidone)、聚醋酸乙烯酯(polyvinylacetate)、聚乙烯-共-醋酸乙烯酯(polyethylene-co-vinyl acetate)、聚环氧乙烷(polyethylene oxide)、醋酸纤维素(celluloseacetate)、醋酸丁酸纤维素(cellulose acetate butyrate)、醋酸丙酸纤维素(cellulose acetate propionate)、氰乙基普鲁兰多糖(cyanoethylpullulan)、氰乙基聚乙烯醇(cyanoethylpolyvinylalchol)、氰乙基纤维素(cyanoethylcellulose)、氰乙基蔗糖(cyanoethylsucrose)、普鲁兰多糖(pullulan)、羧甲基纤维素(carboxy methyl cellulose)、丙烯腈-苯乙烯-丁二烯共聚物(acrylonitrile-styrene-butadiene copolymer)、聚酰亚胺(polyimide)、它们的混合物、或类似物，但并不限于此。任何材料可以单独使用或组合使用，只要它们包括上述特性即可。
此外，如果绝缘层是有机-无机混合层，则无机颗粒，即形成有机-无机混合层的另一种成分，使得可以在无机颗粒之间形成空置空间，并起到形成微细孔隙的作用并且还用作能够保持物理形状的间隔物(spacer)。此外，无机颗粒具有即使在200℃的高温下也不会改变物理性质的特征，因此形成的有机-无机混合层具有优异的耐热性。
无机颗粒没有特别限制，只要它是电化学稳定的即可。换句话说，可以在本公开内容中使用的无机颗粒没有特别限制，除非其在要应用的电池的工作电压范围内(例如，基于Li/Li+的0-5V)引起氧化和/或还原反应。特别地，在使用具有离子传输能力的无机颗粒的情况下，可以增加电化学元件中的离子电导率以改善性能，因此优选具有高离子电导率的无机颗粒。此外，如果无机颗粒具有高密度，则在涂覆期间难以分散这种颗粒，并且存在制造电池时重量增加的问题。因此，如果可能的话，优选密度较小的无机颗粒。此外，具有高介电常数的无机材料有助于增加液体电解质中的电解质盐(例如，锂盐)的离解度，从而提高电解质溶液的离子电导率。
由于上述原因，优选无机颗粒是介电常数为1或以上、5或以上，优选10或以上的高介电性无机颗粒；具有压电性(piezoelectricity)的无机颗粒；具有锂离子传输能力的无机颗粒；或它们的混合物。
具有压电性(piezoelectricity)的无机颗粒是指在大气压下为非导体，但在施加一定压力时由于内部结构的变化而具有带电特性的材料。这样的无机颗粒表现出介电常数为100或以上的高介电特性。如果这种无机颗粒在施加一定压力时被拉长或压缩，则产生电荷以分别使一侧带正电而另一侧带负电。因此，这种颗粒是具有在两侧之间产生电位差的功能的材料。
如果将具有上述特性的无机颗粒用作绝缘层的成分，则该颗粒不仅可以防止两个电极由于外部冲击或枝晶生长导致的直接接触，而且由于无机颗粒的压电性，还可以因外部冲击而在颗粒内产生电位差。因此，在两个电极之间传输电子，即进行微小电流的流动，以实现电池电压的逐渐降低，从而提高安全性。
具有压电性的无机颗粒的示例包括BaTiO3、Pb(Zr,Ti)O3(PZT)、Pb1-xLaxZr1-yTiyO3(PLZT)、PB(Mg3Nb2/3)O3-PbTiO3(PMN-PT)、二氧化铪(hafnia,HfO2)、它们的混合物或类似物，但不限于此。
具有锂离子传输能力的无机颗粒是指具有包含锂元素但不储存锂以使锂离子移动的功能的无机颗粒。具有锂离子传输能力的无机颗粒可由于存在于颗粒结构内部的一种缺陷(defect)而传输和移动锂离子。因此，这样的颗粒可以防止由绝缘层的涂覆引起的锂迁移率的降低，从而防止电池容量的降低。
具有锂离子传输能力的无机颗粒的示例包括：(LiAlTiP)xOy基玻璃(0<x<4,0<y<13)，诸如磷酸锂(Li3PO4)、磷酸钛锂(LixTiy(PO4)3,0<x<2,0<y<3)、磷酸钛铝锂(LixAlyTiz(PO4)3,0<x<2,0<y<1,0<z<3)、14Li2O-9Al2O3-38TiO2-39P2O5等；硫代磷酸锗锂(LixGeyPzSw,0<x<4,0<y<1,0<z<1,0<w<5)，诸如钛酸锂镧(LixLayTiO3,0<x<2,0<y<3)、Li3.25Ge0.25P0.75S4等；氮化锂(LixNy,0<x<4,0<y<2)，诸如Li3N等；SiS2基玻璃(LixSiySz,0<x<3,0<y<2,0<z<4)，诸如Li3PO4-Li2S-SiS2等；P2S5基玻璃(LixPySz,0<x<3,0<y<3,0<z<7)，诸如LiI-Li2S-P2S5等；它们的混合物；或类似物，但不限于此。
此外，介电常数为5或以上的无机颗粒的示例包括SrTiO3、SnO2、CeO2、MgO、NiO、CaO、ZnO、ZrO2、Y2O3、Al2O3、TiO2、SiC、它们的混合物或类似物，但不限于此。在一起使用上述高介电性无机颗粒、具有压电性的无机颗粒和具有锂离子传输能力的无机颗粒的情况下，其协同效应可以加倍。
无机颗粒的尺寸没有限制，但如果可能的话，其尺寸优选地在0.001-10μm的范围内，以便形成具有均匀厚度的绝缘层并在无机颗粒之间形成适当的孔隙率。如果该尺寸小于0.001μm，则分散性降低，因此难以控制有机-无机混合层的特性。如果该尺寸大于10μm，则厚度增加而使机械性能降低，并且绝缘层由于过大的孔径而不能发挥其作用，而是增加了在对电池进行充电和放电时引起内部短路的可能性。
无机颗粒的含量没有特别限制，但是相对于100重量％的无机颗粒和粘合剂聚合物的混合物，无机颗粒的含量优选地在1-99重量％的范围内，更优选地在10-95重量％的范围内。如果无机颗粒的含量小于1重量％，则聚合物的含量变得过大，由于无机颗粒之间形成的空置空间减少而使孔径和孔隙率减小，因此锂离子的迁移率可能会降低。相比之下，如果无机颗粒的含量大于99重量％，则聚合物的含量变得过小，由于无机材料之间的粘合强度减弱而使最终绝缘层的机械性能变差。
这样，包括粘合剂聚合物和无机颗粒的有机-无机混合层具有由无机颗粒之间的间隙体积(interstitial volume)形成的均匀的孔结构。通过该孔，锂离子顺畅地移动，并且填充了大量的电解质溶液而显示高的浸渍率，从而防止由于形成绝缘层而导致电池性能降低。
此时，可以通过调节无机颗粒的尺寸和含量来一起控制孔径和孔隙率。
此外，包括无机颗粒和粘合剂聚合物的有机-无机混合层由于无机颗粒的耐热性而在高温下不具有热收缩。因此，即使在由于诸如高温、外部冲击等内部或外部因素引起的应力条件下，绝缘层也得以保持，从而有效地防止了短路。
所形成的这种绝缘层的厚度例如可以是0.1-100μm，具体地是10μm或以上、20μm或以上、或者30μm或以上，并且可以是90μm或以下、80μm或以下、或者70μm或以下。
如果绝缘层的厚度太低而超出上述范围，则可能无法获得防止短路的效果。如果绝缘层的厚度太高，则电极的总体积变大并且锂离子的迁移率变差，因此不是优选的。
此外，从集电器延伸的接片可藉由焊接而结合到集电器，并且可以在冲压电极时以从集电器延伸的形式被冲压。
在具体示例中，电极可以是负极，而对电极可以是正极。或者，电极可以是正极，而对电极可以是负极。
然而，在制造锂二次电池时，负极从正极接收锂。此时，如果负极没有接收到所有来自正极的锂，则锂枝晶会在负极表面上生长，从而使电池的安全性降低。因此，优选地将负极制造为大于正极。因此，具体地，根据本公开内容的电极可以是负极，而对电极可以是正极。
通常，正极被配置为在正极集电器上形成包括正极活性材料、粘合剂、导电材料等的活性材料层。
正极集电器通常被制造为具有3-500μm的厚度，正极集电器没有特别限制，只要该集电器具有高导电性同时不会引起电池的化学变化即可。例如，所使用的这种集电器可以是选自不锈钢、铝、镍、钛、和经碳、镍、钛或银表面处理过的铝或不锈钢中的一种，特别是铝。集电器可以以在表面上形成微小的不均匀度的方式提高正极活性材料的粘合强度，并且可具有诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、无纺布体等各种形式。
正极活性材料例如可包括：诸如锂镍氧化物(LiNiO2)等的层状化合物或由一种或多种过渡金属取代的化合物；诸如化学式为Li1+xMn2-xO4(其中，x为0-0.33)、LiMnO3、LiMn2O3、LiMnO2等的锂锰氧化物；锂铜氧化物(Li2CuO2)；钒氧化物，诸如LiV3O8、LiV3O4、V2O5、Cu2V2O7等；由化学式LiNi1-xMxO2(其中，M＝Co、Mn、Al、Cu、Fe、Mg、B或Ga，且x＝0.01-0.3)表示的Ni-位型锂镍氧化物；由化学式LiMn2-xMxO2(其中，M＝Co、Ni、Fe、Cr、Zn或Ta，且x＝0.01-0.1)或Li2Mn3MO8(其中，M＝Fe、Co、Ni、Cu或Zn)表示的锂锰复合氧化物；LiMn2O4，其中化学式中的Li部分地被碱土金属离子取代；二硫化合物；Fe2(MoO4)3，但不限于此。
基于包含正极活性材料的混合物的总重量，导电材料通常以0.1重量％至30重量％的量添加。对这种导电材料没有特别限制，只要它具有导电性同时不会引起电池的化学变化即可，其中可以使用以下材料：例如，石墨，诸如天然石墨、人造石墨或类似者；炭黑，诸如炭黑、乙炔黑、科琴黑、槽法炭黑、炉法炭黑、灯黑、热炭黑等；导电纤维，诸如碳纤维、金属纤维或类似者；金属粉末，诸如氟化碳粉末、铝粉、镍粉等；导电晶须，诸如氧化锌、钛酸钾等；导电金属氧化物，诸如钛氧化物等；聚苯撑衍生物等。
粘合剂是有助于活性材料、导电材料等的粘合以及集电器的粘合的组分，并且基于包含正极活性材料的混合物的总重量，粘合剂通常以0.1重量％至30重量％的量添加。这种粘合剂的示例包括聚偏二氟乙烯、聚偏二氟乙烯-六氟丙烯、聚乙烯醇、羧甲基纤维素(CMC)、淀粉、羟丙基纤维素、再生纤维素、聚乙烯吡咯烷酮、四氟乙烯、聚四氟乙烯、聚乙烯、聚丙烯、乙烯-丙烯-二烯三元共聚物(EPDM)、磺化的EPDM、丁苯橡胶、氟橡胶、各种共聚物等。
通常，负极被配置为在负极集电器上形成包括负极活性材料、粘合剂、导电材料等的活性材料层。
通常，负极集电器被制造为具有3-500μm的厚度。这种负极集电器没有特别限制，只要其具有导电性同时不会引起电池的化学变化即可。例如，所使用的这种集电器可以是铜、不锈钢、铝、镍、钛、焙烧碳、经碳、镍、钛、银等表面处理过的铜或不锈钢、铝镉合金等。此外，与上述正极集电器一样，负极集电器可以以在其表面上形成微小的不均匀度的方式增加负极活性材料的粘附力，并且可以以诸如膜、片、箔、网、多孔体、泡沫体、无纺布体等各种形式使用。
作为负极活性材料，可以使用以下材料：例如，碳，诸如硬质石墨化碳、石墨基碳等；金属复合氧化物，诸如LixFe2O3(0≤x≤1)、LixWO2(0≤x≤1)、SnxMe1-xMe’yOz(Me:Mn、Fe、Pb、Ge；Me’:Al、B、P、Si、元素周期表第1、2和3族元素、卤素；0<x≤1；1≤y≤3；1≤z≤8)等；锂金属；锂合金；硅基合金；锡基合金；金属氧化物，诸如SnO、SnO2、PbO、PbO2、Pb2O3、Pb3O4、Sb2O3、Sb2O4、Sb2O5、GeO、GeO2、Bi2O3、Bi2O4、Bi2O5和类似者；导电聚合物，诸如聚乙炔等；Li-Co-Ni基材料等。
此外，负极可以仅由锂金属形成而没有集电器。此时，锂金属同时发挥集电器和活性材料的作用。
这样，将包括由锂金属形成的负极的锂二次电池、或者包括在集电器中含有作为活性材料的锂金属的负极的锂二次电池称为锂金属电池。
或者，负极可以仅由如上所述的集电器形成。
这种负极藉由锂二次电池的放电而从正极接收锂，并在集电器上形成锂金属。由此，将包括仅由集电器形成的负极的锂二次电池称为无(free)锂电池。
同时，作为插置在正极和负极之间的隔板，使用具有高离子渗透性和机械强度的绝缘薄膜。隔板的孔径通常为0.01-10μm，并且其厚度通常为5-300μm。作为隔板，可以使用以下材料：例如，烯烃基聚合物，诸如耐化学性和疏水性聚丙烯等；由玻璃纤维、聚乙烯或类似者制成的片或无纺布；等等。如果使用诸如聚合物之类的固体电解质作为电解质，则该固体电解质也可以用作隔板。
此外，隔板可以是SRS(Safety Reinforced Separator,安全增强隔板)隔板。SRS隔板具有其中有机/无机复合多孔涂层涂覆在聚烯烃基隔板的基板上的结构。
形成SRS隔板的有机/无机复合多孔涂层的无机颗粒和粘合剂聚合物与上述无机颗粒和粘合剂聚合物相似，通过引用将本申请人的申请第10-2009-0018123号中披露的内容结合在此。
本公开内容还提供一种锂二次电池，所述锂二次电池包括所述电极组件和电解质。
作为电解质，通常使用含有锂盐的非水电解质溶液，并且该非水电解质溶液包括非水电解质溶液和锂盐。作为非水电解质溶液，可以使用以下材料：非水有机溶剂、有机固体电解质、无机固体电解质等，但不限于此。
作为非水有机溶剂，可以使用以下非质子有机溶剂：例如，N-甲基-2-吡咯烷酮、碳酸丙烯酯、碳酸乙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、γ-丁内酯、1,2-二甲氧基乙烷、四氢呋喃(franc)、2-甲基四氢呋喃、二甲亚砜、1,3-二氧戊环、甲酰胺、二甲基甲酰胺、二氧戊环、乙腈、硝基甲烷、甲酸甲酯、乙酸甲酯、磷酸三酯、三甲氧基甲烷、二氧戊环衍生物、环丁砜、甲基环丁砜、1,3-二甲基-2-咪唑烷酮、碳酸丙烯酯衍生物、四氢呋喃衍生物、醚、丙酸甲酯、丙酸乙酯等，但不限于此。
作为有机固体电解质，可以使用以下材料：例如，聚乙烯衍生物、聚环氧乙烷衍生物、聚环氧丙烷衍生物、磷酸酯聚合物、多聚赖氨酸(agitation lysine)、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯、包括离子解离基团的聚合物等。
作为无机固体电解质，可以使用以下材料：锂(Li)的氮化物、卤化物、硫酸盐等，诸如Li3N、LiI、Li5NI2、Li3N-LiI-LiOH、LiSiO4、LiSiO4-LiI-LiOH、Li2SiS3、Li4SiO4、Li4SiO4-LiI-LiOH、Li3PO4-Li2S-SiS2等。
作为锂盐，可以使用以下能够很好地溶解在非水电解质中的材料：例如，LiCl、LiBr、LiI、LiClO4、LiBF4、LiB10Cl10、LiPF6、LiCF3SO3、LiCF3CO2、LiAsF6、LiSbF6、LiAlCl4、CH3SO3Li、CF3SO3Li、(CF3SO2)2NLi、氯硼烷锂、低级脂族羧酸锂、四苯基硼酸锂、酰亚胺等。
此外，为了改善充电和放电特性、阻燃性等，可以向非水电解质溶液中添加以下材料：例如，吡啶、亚磷酸三乙酯、三乙醇胺、环醚、乙二胺、n-乙二醇二甲醚(glyme)、六磷酸三酰胺、硝基苯衍生物、硫、醌亚胺染料、N-取代的恶唑烷酮、N,N-取代的咪唑烷、乙二醇二烷基醚、铵盐、吡咯、2-甲氧基乙醇、三氯化铝等。在某些情况下，为了赋予不燃性，其中可进一步包括含卤溶剂，诸如四氯化碳、三氟乙烯等，为了改善高温下的存储特性，其中可进一步包括二氧化碳气体，并且可进一步包括氟代碳酸乙烯酯(FEC,Fluoro-EthyleneCarbonate)、丙烯磺酸内酯(PRS,Propene sultone)等。
锂二次电池可以是：包括除锂以外的各种材料作为负极活性材料的锂离子电池；包括锂金属作为负极活性材料的锂金属电池；和不包括单独的负极活性材料但在放电期间从正极接收锂离子以进行析出的无锂电池。
此时，锂金属电池和无锂电池特别容易形成锂枝晶，因此适用于本公开内容，并且当包括根据本公开内容的电极时更为适用。
这种锂二次电池可以用作装置的电源。所述装置例如可以是笔记本电脑、上网本、平板电脑、移动电话、MP3、可佩戴式电子装置、动力工具(power tool)、电动汽车(ElectricVehicle,EV)、混合电动汽车(Hybrid Electric Vehicle,HEV)、插电式混合电动汽车(Plug-in Hybrid Electric Vehicle,PHEV)、电动自行车(E-bike)、电动摩托车(E-scooter)、电动高尔夫球车(electric golf cart)或电力储存系统，但不限于此。
附图说明
图1是作为根据本发明的一个示例的电极组件的部件的电极、隔板和对电极的分解透视图；和
图2是作为根据本发明的另一个示例的电极组件的部件的电极、隔板和对电极的分解透视图电极。
具体实施方式
在下文中，将参照以下实施例详细描述本发明。然而，提供这些实施例仅仅是为了更好地理解本发明，因此本发明的范围不限于此。
<制备例1>(绝缘膜)
制备绝缘带(聚酰亚胺膜(polyimide film)，由TAIMIDE制造，TL-012，厚度：50μm)。
<制备例2>(有机层)
将聚偏二氟乙烯-三氟氯乙烯共聚物(PVdF-CTFE)以约5重量％的量添加到丙酮中，然后在50℃的温度下溶解约12小时以制备聚合物组合物。
<制备例3>(有机-无机混合层)
将BaTiO3粉末添加到上述制备例2的聚合物溶液中，以使BaTiO3/PVdFCTFE＝90/10(重量％比率)，然后通过球磨(ball mill)法将所得BaTiO3粉末压碎并粉碎12小时以上以制备有机-无机混合组合物。BaTiO3的粒径可以根据在球磨法中使用的珠粒的尺寸(粒径)和应用球磨法的时间来控制。在该制备例中，将这种BaTiO3粉末粉碎至约400nm以制备有机-无机混合组合物。
<制备例4>(SRS隔板的制备)
将聚偏二氟乙烯-三氟氯乙烯共聚物(PVdF-CTFE)聚合物以约5重量％的量添加到丙酮中，然后在50℃的温度下溶解约12小时以制备聚合物溶液。将BaTiO3粉末添加到所述聚合物溶液中，以使BaTiO3/PVdFCTFE＝90/10(重量％比率)，然后通过球磨法将所得BaTiO3粉末压碎并粉碎12小时以上以制备浆料。如上制备的浆料的粒径可以根据在球磨法中使用的珠粒的尺寸(粒径)和应用球磨法的时间来控制。在该实施例1中，将这种BaTiO3粉末粉碎至约400nm以制备浆料。通过使用浸涂法将如上制备的浆料以约18μm的厚度(孔隙率45％)涂覆在聚乙烯隔板上，并将涂层的厚度调整为约3.5μm。将所得隔板在60℃下干燥以形成活性层。通过孔隙率计(porosimeter)测量孔隙率的结果是，涂覆到聚乙烯隔板上的活性层中的孔的尺寸和孔隙率分别为0.5μm和58％。
<实施例1>
将具有95重量％的正极活性材料(LiNi0.6Co0.2Mn0.2O2)、2.5重量％的Super-P(导电材料)和2.5重量％的PVDF(粘合剂)的组成的正极混合物加入到溶剂NMP(N-methyl-2-pyrrolidone,N-甲基-2-吡咯烷酮)中，以制备正极浆料，然后将该浆料涂覆在铝集电器上(100μm)，然后将一个铝接片焊接到集电器的未涂覆部分上以制备正极。
将焊接有铜接片的铜箔(铜集电器)作为负极。
正极被制备为使得未包括接片的部分的尺寸为3.0×4.5cm。负极被制备为使得未包括接片的部分的尺寸为3.2×4.7cm。将上述制备例1的绝缘带贴附至负极的接片部分和边缘部分，即如下面图1的电极100所示的接片的一部分和如下面图2的电极200所示的边缘部分。
将由制备例4获得的SRS隔板插置在正极和负极之间以制备电极组件，然后将电极组件插入袋型壳体中并与电极引线连接。然后，将溶解有1M的LiPF6的体积比为1:1的碳酸乙烯酯(EC)和碳酸二甲酯(DMC)溶液作为电解质注入其中，然后密封以组装成无(free)锂电池。
<实施例2>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：将上述制备例2的有机层施加在如下面图1的电极100所示的负极的接片部分和边缘部分上(厚度：50μm)，并在60℃下干燥。
<实施例3>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：将上述制备例3的有机-无机混合层施加在如下面图1的电极100所示的负极的接片部分和边缘部分上(厚度：50μm)，并在60℃下干燥。
<实施例4>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：将上述制备例1的绝缘带贴附至如下面图2的电极100所示的负极的整个接片和边缘部分上。
<实施例5>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：将上述制备例2的有机层施加在如下面图2的电极100所示的负极的整个接片和边缘部分上(厚度：50μm)，并在60℃下干燥。
<实施例6>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：将上述制备例3的有机-无机混合层施加在如下面图2的电极100所示的负极的整个接片和边缘部分上(厚度：50μm)，并在60℃下干燥。
<比较例1>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：未在负极上形成绝缘层。
<比较例2>
以与实施例1相同的方式组装无(free)锂电池，不同之处在于：将上述制备例1的绝缘带仅贴附至负极的接片部分上。
<试验例1>
为了确定在实施例1至3以及比较例1和2中制造的无(free)锂电池的安全性，在进行寿命评估时，识别在发生短路时产生的电压降现象。
以1.8C直到进行500个循环为止，在2.5-4.35V区段中进行寿命评估。
其结果在表1中示出。
【表1】
Figure BDA0002601203120000151
Figure BDA0002601203120000161
参考表1，可以确定当遵循本公开内容时没有发生短路。这意味着安全性得到了改善。
<试验例2>
为了确定在实施例1至3以及比较例1和2中制造的无(free)锂电池的容量是否降低，以如下方式测量该容量：将所制造的电池在25℃下以0.1C充电且上限电压为4.3V，然后以0.1C再次放电且下限电压为2.5V。其结果在表2中示出。
【表2】
放电容量(mAh)
实施例1 65
实施例2 64
实施例3 65
实施例4 64
实施例5 64
实施例6 65
比较例1 65
比较例2 64
参照上面的表2，可以确认，即使形成了根据本公开内容的绝缘层，容量也没有太大的下降。特别地，在使用实施例3的有机-无机混合层的情况下，甚至在与对电极重叠的部分上形成绝缘层的情况下，可以确定电池的容量与未形成绝缘层的情况相似。
此外，当考虑实施例4至6时，如果在整个接片上形成绝缘层，则就容量而言，优选将该层形成为有机-无机混合层。
应当理解，在本发明的范围内，基于以上描述，本发明所属领域的技术人员可以进行各种应用和修改。
工业实用性
如上所述，根据本公开内容的电极组件不仅在电极的接片部分上而且还在电极的边缘部分上包括绝缘层，以增加层压强度并有效地防止由外部冲击和枝晶形成引起的电极之间的短路，从而确保安全性。
此外，在将绝缘层形成为有机-无机混合层的情况下，即使绝缘层形成在电极的面向对电极的一部分中，锂离子也可以移动，从而具有防止容量降低的效果。

Claims (11)

1.一种电极组件，所述电极组件具有电极、隔板和对电极的堆叠形式，
其中所述电极和所述对电极中的每一者包括从集电器延伸的接片；
所述电极在包括所述接片从中延伸的边在内的四条边处均大于所述对电极，以具有暴露部分；并且
在所述电极的接片部分和所述电极的边缘部分上形成有绝缘层。
2.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述接片部分是所述接片的全部或所述接片的一部分。
3.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述电极的边缘部分是未面向所述对电极的暴露部分。
4.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述电极的边缘部分包括未面向所述对电极的暴露部分和面向所述对电极的部分的一部分。
5.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述绝缘层是绝缘膜、由粘合剂聚合物组成的有机层、或包括无机颗粒和粘合剂聚合物的有机-无机混合层。
6.根据权利要求1所述的电极组件，其中所形成的所述绝缘层的厚度为0.1-100μm。
7.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述电极是负极，并且所述对电极是正极。
8.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述电极是正极，并且所述对电极是负极。
9.根据权利要求1所述的电极组件，其中所述隔板是SRS隔板。
10.一种锂二次电池，所述锂二次电池包括根据权利要求1所述的电极组件和电解质。
11.根据权利要求10所述的锂二次电池，其中所述锂二次电池是锂离子电池、锂金属电池或无(free)锂电池。
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