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CN111607586A - 一种固定化脱硫菌株及处理含二氧化硫气体的方法 - Google Patents

一种固定化脱硫菌株及处理含二氧化硫气体的方法 Download PDF

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CN111607586A CN202010466081.XA CN202010466081A CN111607586A CN 111607586 A CN111607586 A CN 111607586A CN 202010466081 A CN202010466081 A CN 202010466081A CN 111607586 A CN111607586 A CN 111607586A
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刘鑫鑫
徐强
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Abstract

本发明涉及一种固定化脱硫菌株及处理含二氧化硫气体的方法，主要针对SO2气体。其中固定化脱硫菌株通过固定化载体的制备和脱硫微生物的固定化培养获得；处理方法的过程为含硫气体被碱液吸收获得富硫溶液，经厌氧还原得到S2‑溶液，将固定化脱硫菌株放入生物滴滤塔中，用上述S2‑溶液滴滤，与固定化菌株充分接触反应，将其中的硫离子氧化生成单质硫回收。本方法所用材料制备简单，操作流程清晰，净化效果较好，硫污染性气体转化效率高，具备连续处理能力。

Description

一种固定化脱硫菌株及处理含二氧化硫气体的方法
技术领域
本发明涉及工业废气的治理，具体涉及一种固定化脱硫菌株及处理含二氧化硫气体的方法。
背景技术
化石能源在提炼、精制和使用等过程会将其中的含硫物质以SO2等形式排放，对大气环境质量有较大的影响，被认为是是雾霾天气频发的主要诱因。脱硫工艺发展已久，目前主要有湿法脱硫和干法脱硫两种，两种工艺都有各自的优缺点，其主要问题大致可归纳为能耗高、废水和污泥处置困难、二次污染等问题。
随着环保法规的日趋严格和全民环保意识的提升，开发低能耗、高效率且环境友好型的新型脱硫技术已刻不容缓。生物催化转化含硫化合物则为这一领域的研究和应用提供了新的方向。生物脱硫是一种在常温常压下利用微生物除去含硫污染物、回收单质硫的新技术，具有催化效率高、能耗低且对环境不易造成二次污染的优点。生物降解含硫化合物得到的单质硫可以作为原料进行加工利用，变废为宝，实现对SO2等含硫污染物的绿色生态可循环利用。
发明内容
本发明的目的是为了改进现有技术的不足而提供一种固定化脱硫菌株，本发明的另一目的是提供利用上述固定化脱硫菌株处理含二氧化硫气体的方法，有效净化处理含二氧化硫气体，达到节能减排，保护环境的目标。
本发明的技术方案为：一种固定化脱硫菌株，其特征在于由以下方法制备得到，其具体步骤如：
A.固定化载体的制备
称取干燥后的二氧化硅，将其放入到标准壳聚糖乙酸水溶液中，二氧化硅与壳聚糖乙酸水溶液比例为20～50g/L；振荡4～5h后滤出固体，真空干燥；将干燥后的固体材料放入到戊二醛水溶液中振荡2～3h，再滤出固体、反复冲洗、真空干燥，即得壳聚糖-二氧化硅复合材料；
B.脱硫菌株的固定化
取上述制备的壳聚糖-二氧化硅复合材料放入到脱硫菌株培养液中，两者质量体积比为0.1～0.2g/mL，在25～30℃、转速为120～180r/min的摇床中振荡3～5h，再将固体材料滤出，放入到温度在25～30℃的培养箱中培养5～8h即得到固定化脱硫菌株。
优选步骤A中二氧化硅干燥条件为80～90℃，干燥时间为2～3h。
优选步骤A中所述的二氧化硅颗粒直径为0.3～0.5cm；标准壳聚糖乙酸水溶液溶质组分为：1～2g/L的乙酸，1～1.5g/L的壳聚糖；所述的戊二醛水溶液溶质组分为：0.1～0.5g/L的戊二醛。
步骤B中所述的脱硫菌株为本发明人课题组在公开号为：CN109207467、申请号为：2018113727506专利中公开的，保藏中心登记入册编号是CGMCCNo.12756的排硫硫杆菌，拉丁学名为Thiobacillusthioparus。
优选步骤B中脱硫菌株培养液中菌株活菌数为1.0×109～1.5×109个/mL。
本发明还提供了一种利用上述的固定化脱硫菌株处理含二氧化硫气体的方法，其具体步骤如下：
(1)SO2气体的吸收与还原：SO2的原料气从厌氧吸收塔底部进入，与塔内循环碱性吸收液反应生成SO3 2-/SO4 2-溶液，吸收液在塔内经厌氧还原处理得到S2-溶液；
(2)S2-溶液的氧化与S回收：步骤(1)中的S2-溶液从装填有固定化脱硫菌株的生物滴滤塔塔顶流入，在经过固定化脱硫菌株时，S2-被其中的脱硫菌株吸收并通过生物代谢生成硫单质析出，再经沉降、过滤装置处理即得到固体硫磺单质。
优选步骤(1)中SO2的原料气中SO2的体积百分含量为0.1％-3％。
优选步骤(1)中所述碱性吸收液成分为：KNO31～2g/L，NaHCO33～5g/L，MgCl20.1～0.5g/L，NH4Cl0.5～1g/L。
优选步骤(1)中SO2的原料气进入的气体流量控制为200～1000L/h；与碱性吸收液的气液比控制在15～30。
优选所述生物滴滤塔中固定化脱硫菌株的装填体积比为10％-15％；优选系统运行温度25～30℃；运行时间一般为24h左右。
有益效果：
本发明的固定化生物脱硫方法将无机吸收单元与生物有机反应单元结合，实现生物脱硫连续化处理。本发明所用材料制备简单，稳定性好，生物脱硫处理方法操作流程清晰，净化效果较好，硫污染性气体转化效率高。
具体实施方式
以下结合实例来进一步解释本发明，但实施案例并不对本发明做任何形式的限定。
实施例1：
1.固定化载体的制备：
以大孔树脂为固定模板，二氧化硅颗粒通过硅酸脂灼烧水解制得，筛选粒径为0.3cm的SiO2作为备用颗粒。配制标准壳聚糖乙酸水溶液：称取1g乙酸，1g壳聚糖，加入蒸馏水进行溶解，再转移至1000mL容量瓶，用蒸馏水定容至刻度线，即制得所需标准溶液。称取20g上述二氧化硅于80℃下干燥2h，再将其放入到800mL壳聚糖乙酸水溶液中，室温下振荡4h后滤出固体，真空干燥。将上述干燥后的固体放入到0.1g/L的戊二醛水溶液中振荡2h，再滤出固体、反复冲洗、真空干燥，即得壳聚糖/二氧化硅复合材料，重复以上步骤获得大量固定化载体。
2.脱硫菌株的固定化
取10g制备的壳聚糖/二氧化硅复合材料放入到100mL脱硫菌株(保藏中心登记入册编号是CGMCCNo.12756的排硫硫杆菌，拉丁学名为Thiobacillusthioparus)培养液中，测得菌株活菌数为1.2×109个/mL在25℃、转速为120r/min的摇床中振荡3h，再将固体材料滤出，放入到培养箱中25℃恒温培养5h即得到固定化脱硫菌株。
3.固定化脱硫菌株进行生物脱硫
将制备好的固定化脱硫菌株填充到生物滴滤塔中，固定化脱硫菌株填充体积比为10％，再进行生物脱硫实验，具体操作流程为：200L/h0.1％volSO2的原料气从厌氧吸收塔底部进入，控制气液比为15，与塔内的碱性吸收液反应生SO3 2-/SO4 2-溶液，碱性吸收液主要成分为：KNO31g/L，NaHCO33g/L，MgCl20.1g/L，NH4Cl0.5g/L。吸收液在塔内再经厌氧还原处理得到S2-溶液；S2-溶液从生物滴滤塔塔顶流入，在经过固定化脱硫菌株时，S2-被其中的脱硫菌株吸收并通过代谢生成S单质析出，再经沉降、过滤装置处理即得到固体硫磺单质。整个装置稳定运行24h，控制温度为25℃。
4.处理结果
经过净化气分析及S单质产物分析，发现该方案的生物脱硫效率约为92％，硫单质回收率约为78％。
实施例2：
1.固定化载体的制备：
以大孔树脂为固定模板，二氧化硅颗粒通过硅酸脂灼烧水解制得，筛选粒径为0.4cm的SiO2作为备用颗粒。配制标准壳聚糖乙酸水溶液：称取1.5g乙酸，1.2g壳聚糖，加入蒸馏水进行溶解，再转移至1000mL容量瓶，用蒸馏水定容至刻度线，即制得所需标准溶液。称取35g上述二氧化硅于80℃下干燥2.5h，再将其放入到900mL壳聚糖乙酸水溶液中，室温下振荡4.5h后滤出固体，真空干燥。将上述干燥后的固体放入到0.3g/L的戊二醛水溶液中振荡2.5h，再滤出固体、反复冲洗、真空干燥，即得壳聚糖/二氧化硅复合材料，重复以上步骤获得大量固定化载体。
2.脱硫菌株的固定化
取15g制备的壳聚糖/二氧化硅复合材料放入到100mL脱硫菌株(保藏中心登记入册编号是CGMCCNo.12756的排硫硫杆菌，拉丁学名为Thiobacillusthioparus)培养液中，测得活菌数为1.35×109个/mL在28℃、转速为150r/min的摇床中振荡4h，再将固体材料滤出，放入到培养箱中28℃恒温培养6h即得到固定化脱硫菌株。
3.固定化脱硫菌株进行生物脱硫
将制备好的固定化脱硫菌株填充到生物滴滤塔中，固定化脱硫菌株填充体积比为12％，再进行生物脱硫实验，具体操作流程为：1.5％volSO2的原料气从吸收塔底部进入，流量600L/h，气液比25，与塔内的碱性吸收液反应生SO3 2-/SO4 2-溶液，碱性吸收液主要成分为：KNO31.5g/L，NaHCO34g/L，MgCl20.3g/L，NH4Cl0.75g/L。吸收液在塔内再经厌氧还原处理得到S2-溶液；S2-溶液从生物滴滤塔塔顶流入，在经过固定化脱硫菌株时，S2-被其中的脱硫菌株吸收并通过代谢生成S单质析出，再经沉降、过滤装置处理即得到固体硫磺单质。整个装置稳定运行24h，控制温度为27℃。
4.处理结果
经过净化气分析及S单质产物分析，发现该方案的生物脱硫效率约为86％，硫单质回收率约为71％。
实施例3：
1.固定化载体的制备：
以大孔树脂为固定模板，二氧化硅颗粒通过硅酸脂灼烧水解制得，筛选粒径为0.5cm的SiO2作为备用颗粒。配制标准壳聚糖乙酸水溶液：称取2g乙酸，1.5g壳聚糖，加入蒸馏水进行溶解，再转移至1000mL容量瓶，用蒸馏水定容至刻度线，即制得所需标准溶液。称取50g上述二氧化硅于80℃下干燥3h，再将其放入到1000mL壳聚糖乙酸水溶液中，室温下振荡5h后滤出固体，真空干燥。将上述干燥后的固体放入到0.5g/L的戊二醛水溶液中振荡3h，再滤出固体、反复冲洗、真空干燥，即得壳聚糖/二氧化硅复合材料，重复以上步骤获得大量固定化载体。
2.脱硫菌株的固定化
取20g制备的壳聚糖/二氧化硅复合材料放入到100mL脱硫菌株(保藏中心登记入册编号是CGMCCNo.12756的排硫硫杆菌，拉丁学名为Thiobacillusthioparus)培养液中，测得在活菌数为1.5×109个/mL，30℃、转速为180r/min的摇床中振荡5h，再将固体材料滤出，放入到培养箱中30℃恒温培养8h即得到固定化脱硫菌株。
3.固定化脱硫菌株进行生物脱硫
将制备好的固定化脱硫菌株填充到生物滴滤塔中，固定化脱硫菌株填充体积比为15％，再进行生物脱硫实验，具体操作流程为：3％volSO2的原料气从厌氧吸收塔底部进入，流量1000L/min，气液比为30，与塔内的碱性吸收液反应生SO3 2-/SO4 2-溶液，碱性吸收液主要成分为：KNO32g/L，NaHCO35g/L，MgCl20.5g/L，NH4Cl1g/L。吸收液在塔内再经厌氧还原处理得到S2-溶液；S2-溶液从生物滴滤塔塔顶流入，在经过固定化脱硫菌株时，S2-被其中的脱硫菌株吸收并通过代谢生成S单质析出，再经沉降、过滤装置处理即得到固体硫磺单质。整个装置稳定运行24h，控制温度为30℃。
4.处理结果
经过净化气分析及S单质产物分析，发现该方案的生物脱硫效率约为83％，硫单质回收率约为82％。

Claims (9)

1.一种固定化脱硫菌株，其特征在于由以下方法制备，其具体步骤如：
A.固定化载体的制备
称取干燥后的二氧化硅，将其放入到标准壳聚糖乙酸水溶液中，二氧化硅与壳聚糖乙酸水溶液比例为20～50g/L；振荡4～5h后滤出固体，真空干燥；将干燥后的固体材料放入到戊二醛水溶液中振荡2～3h，再滤出固体、反复冲洗、真空干燥，即得壳聚糖-二氧化硅复合材料；
B.脱硫菌株的固定化
取上述制备的壳聚糖-二氧化硅复合材料放入到脱硫菌株培养液中，两者质量体积比为0.1～0.2g/mL，在25～30℃、转速为120～180r/min的摇床中振荡3～5h，再将固体材料滤出，放入到温度在25～30℃的培养箱中培养5～8h即得到固定化脱硫菌株。
2.根据权利要求1所述的固定化脱硫菌株，其特征在于步骤A中二氧化硅干燥条件为80～90℃，干燥时间为2～3h。
3.根据权利要求1所述的固定化脱硫菌株，其特征在于步骤A中所述的二氧化硅颗粒直径为0.3～0.5cm；标准壳聚糖乙酸水溶液溶质组分为：1～2g/L的乙酸，1～1.5g/L的壳聚糖；所述的戊二醛水溶液溶质组分为：0.1～0.5g/L的戊二醛。
4.根据权利要求1所述的固定化脱硫菌株，其特征在于步骤B中脱硫菌株培养液中菌株活菌数为1.0×109～1.5×109个/mL。
5.一种利用权利要求1所述的固定化脱硫菌株处理含二氧化硫气体的方法，其具体步骤如下：
(1)SO2气体的吸收与还原：SO2的原料气从厌氧吸收塔底部进入，与塔内循环碱性吸收液反应生成SO3 2-/SO4 2-溶液，吸收液在塔内经厌氧还原处理得到S2-溶液；
(2)S2-溶液的氧化与S回收：步骤(1)中的S2-溶液从装填有固定化脱硫菌株的生物滴滤塔塔顶流入，在经过固定化脱硫菌株时，S2-被其中的脱硫菌株吸收并通过生物代谢生成硫单质析出，再经沉降、过滤装置处理即得到固体硫磺单质。
6.根据权利要求5所述的方法，其特征在于步骤(1)中SO2的原料气中SO2的体积百分含量为0.1％-3％。
7.根据权利要求5所述的方法，其特征在于步骤(1)中所述碱性吸收液成分为：KNO3 1～2g/L，NaHCO3 3～5g/L，MgCl2 0.1～0.5g/L，NH4Cl 0.5～1g/L。
8.根据权利要求5所述的方法，其特征在于步骤(1)中SO2的原料气进入的气体流量控制为200～1000L/h；与碱性吸收液的气液比控制在15～30。
9.根据权利要求5所述的方法，其特征在于所述生物滴滤塔中固定化脱硫菌株的装填体积百分比为10％-15％。
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