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CN111491726A - 用于汽油废气清洁应用的低表面涂层负载单层催化剂 - Google Patents

用于汽油废气清洁应用的低表面涂层负载单层催化剂 Download PDF

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CN111491726A
CN111491726A CN201880057030.2A CN201880057030A CN111491726A CN 111491726 A CN111491726 A CN 111491726A CN 201880057030 A CN201880057030 A CN 201880057030A CN 111491726 A CN111491726 A CN 111491726A
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CN201880057030.2A
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陈海英
肯尼士·卡姆
常萧兰
迈克尔·黑尔斯
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Johnson Matthey PLC
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Abstract

本发明公开了一种三元催化剂制品及其在用于内燃机的排气系统中的用途。用于处理废气的所述催化剂制品包括：基材；和直接沉积在所述基材上的单一催化剂层；其中所述单一催化剂层包括第一铂族金属(PGM)组分、储氧组分(OSC)材料和无机氧化物；并且其中所述单一催化剂层具有小于0.15g/cm3(2.4g/in3)的总表面涂层负载。

Description

用于汽油废气清洁应用的低表面涂层负载单层催化剂
技术领域
本发明涉及可用于处理来自汽油引擎的废气排放物的催化制品。
背景技术
内燃机产生含有多种污染物的废气，这些多种污染物包括烃类(HC)、一氧化碳(CO)和氮氧化物(“NOx”)。包括废气催化剂的排放物控制系统被广泛用于减少排放到大气中的这些污染物的量。用于汽油引擎应用的常用催化剂为三元催化剂(TWC)。TWC执行三种主要功能：(1)一氧化碳(CO)的氧化；(2)未燃烧的烃类的氧化；和(3)NOx到N2的还原。
在大多数催化转化器中，TWC被涂覆到可经受高温的高表面积基材上，诸如流通式蜂窝结构单块。这些基材的大表面积有利于期望的异质反应，但也会造成排气背压，即，限制从引擎到尾管的排气流量。排气系统中的高背压会提高引擎的燃油花费并降低功率输出。尽管TWC技术取得了一些进步，诸如美国专利6,022,825、美国专利9,352,279、美国专利9,040,003和美国专利公布2016/0228818中所述，但是对于某些引擎平台仍然需要同时产生高转化率和低背压的改进的催化转化器。本发明更好地解决了这些需求。
发明内容
本公开的一个方面涉及一种用于处理废气的催化剂制品，该催化剂制品包括：基材；和直接沉积在基材上的单一催化剂层；其中单一催化剂层包括第一铂族金属(PGM)组分、储氧组分(OSC)材料和无机氧化物；并且其中单一催化剂层具有小于2.4g/in3的总表面涂层负载。
本发明还涵盖用于内燃机的排气系统，该排气系统包括本发明的三元催化剂组分。
本发明还涵盖处理来自内燃机的废气，具体地讲处理来自汽油引擎的废气。该方法包括使废气与本发明的三元催化剂组分接触。
具体实施方式
本发明涉及燃烧废气诸如由汽油和其他引擎产生的废气的催化处理，并且涉及相关的催化制品和系统。更具体地讲，本发明涉及具有低表面涂层负载的单层催化剂。该催化剂可同时处理车辆排气系统中的NOx、CO和HC。令人惊奇的是，发明人已发现尽管表面涂层负载低，但本发明的单层催化剂表现出高热耐久性同时保持高水平的TWC性能。此外，本发明的催化剂还显示出降低的背压，这改善了燃料花费和功率输出。与传统的较高表面涂层负载和/或多层催化剂配制物相比，本发明的方法也降低了复杂性。
本公开的一个方面涉及一种用于处理废气的催化剂制品，该催化剂制品包括：基材；和直接沉积在基材上的单一催化剂层；其中单一催化剂层包括第一铂族金属(PGM)组分、储氧组分(OSC)材料和无机氧化物；并且其中单一催化剂层具有小于2.4g/in3的总表面涂层负载。
第一PGM优选地选自钯、铂、铑以及它们的混合物。尤其优选地，第一PGM为铑。
基于单一催化剂层的总重量，单一催化剂层优选地包括0.05至2重量％的第一PGM，更优选地包括0.06至0.6重量％的第一PGM，并且最优选地包括0.1至0.4重量％的第一PGM。
在第一PGM为铑的实施方案中，基于单一催化剂层的总重量，单一催化剂层优选地包括0.05至2重量％的铑，更优选地包括0.06至0.6重量％的铑，并且最优选地包括0.1至0.4重量％的铑。
第一PGM通常与OSC材料接触。优选地，第一PGM被承载在OSC材料上。除了与OSC材料接触，或作为其替代，第一PGM可与无机氧化物接触。
OSC材料优选地选自氧化铈、二氧化铈-二氧化锆混合氧化物和氧化铝-二氧化铈-二氧化锆混合氧化物。优选地，OSC材料为二氧化铈-二氧化锆混合氧化物。二氧化铈-二氧化锆混合氧化物可具有至少50:50，优选地高于60:40，更优选地高于75:25的二氧化锆与二氧化铈的摩尔比。
OSC材料(例如，二氧化铈-二氧化锆混合氧化物)可为单一催化剂层中总催化剂的10至90％，优选地25至75％，更优选地35至65％。
无机氧化物优选地为2、3、4、5、13和14族元素的氧化物。无机氧化物优选地选自氧化铝、镧系元素稳定的氧化铝、碱土金属稳定的氧化铝、二氧化硅、硅酸铝、氧化镁/氧化铝复合氧化物、二氧化钛、氧化铌、氧化钽、氧化钕、氧化钇、镧系元素以及它们的混合氧化物或复合氧化物。尤其优选地，无机氧化物为氧化铝、镧系元素稳定的氧化铝、或氧化镁/氧化铝复合氧化物。一种尤其优选的无机氧化物为氧化铝或镧系元素稳定的氧化铝。
无机氧化物优选地具有10至1500m2/g的表面积，0.1至4mL/g的孔内容积，以及约10至1000埃的孔径。尤其优选的是表面积大于80m2/g的高表面积无机氧化物(例如，高表面积氧化铝)。其他优选的无机氧化物包括氧化镁/氧化铝复合氧化物，任选地还包括含铈组分，例如二氧化铈。在此类情况下，二氧化铈可存在于氧化镁/氧化铝复合氧化物的表面上，例如作为涂层。
OSC材料和无机氧化物可具有不大于10:1的重量比，优选地不大于8:1或5:1，更优选地不大于4:1或3:1，最优选地不大于2:1。
另选地，OSC材料和无机氧化物可具有10:1至1:10，优选地8:1至1:8或5:1至1:5；更优选地4:1至1:4或3:1至1:3；并且最优选地2:1至1:2的重量比。
单一催化剂层的总表面涂层负载可不大于2.0g/in3，优选地不大于1.8g/in3或1.6g/in3；更优选地不大于1.4g/in3或1.2g/in3；最优选地不大于1.0g/in3。
单一催化剂层中的OSC材料负载可为小于1.2g/in3。在一些实施方案中，单一催化剂层中的OSC材料负载不大于1.0g/in3、0.9g/in3、0.8g/in3、0.7g/in3或0.6g/in3。
单一催化剂层还可包括碱金属或碱土金属。在一些实施方案中，碱金属或碱土金属可沉积在OSC材料上。另选地或除此之外，碱金属或碱土金属可沉积在无机氧化物上。即，在一些实施方案中，碱金属或碱土金属可沉积在，即存在于，OSC材料和无机氧化物两者上。
碱金属或碱土金属通常与无机氧化物接触。优选地，碱金属或碱土金属被承载在无机氧化物上。除了与无机氧化物接触，或作为其替代，碱金属或碱土金属可与OSC材料接触。
碱金属或碱土金属优选地为钡或锶。优选地，单一催化剂层中的钡(如果存在的话)小于1重量％。更优选地，单一催化剂层基本上不含碱金属或碱土金属，例如钡。
单一催化剂层还可包括第二PGM组分。
第二PGM优选地选自钯、铂、铑以及它们的混合物。尤其优选地，如果第一PGM组分为铑，则第二PGM组分为钯。
在一些实施方案中，铑组分和钯组分具有50:1至1:50的重量比。更优选地，铑组分和钯组分具有10:1至1:10的重量比。最优选地，铑组分和钯组分具有5:1至1:5的重量比。
在某些实施方案中，单一催化剂层实质上不含除铑组分之外的PGM金属。
本发明的单一催化剂层可包括技术人员已知的另外的组分。例如，本发明的组合物还可包含至少一种粘结剂和/或至少一种表面活性剂。在存在粘结剂的情况下，可分散的氧化铝粘结剂是优选的。
基材可为具有轴向长度L的金属或陶瓷基材。优选地，基材为流通式单块或过滤式单块，但优选地为流通式单块基材。
流通式单块基材具有在其间限定纵向方向的第一面和第二面。流通式单块基材具有在第一面和第二面之间延伸的多个通道。所述多个通道在纵向方向上延伸并且提供多个内表面(例如，限定每个通道的壁的表面)。多个通道中的每一个具有第一面处的开口和第二面处的开口。为避免疑义，流通式单块基材不是壁流式过滤器。
第一面通常在基材的入口端部处，并且第二面在基材的出口端部处。
通道可具有恒定的宽度，并且多个通道中的每一个可具有均匀的通道宽度。
优选地，在正交于纵向方向的平面内，单块基材每平方英寸具有100至900个通道，优选地300至900个通道。通道可具有矩形、正方形、圆形、椭圆形、三角形、六边形或其他多边形形状的横截面。
单块基材充当用于保持催化材料的载体。用于形成单块基材的合适材料包括类陶瓷材料，诸如堇青石、碳化硅、氮化硅、氧化锆、莫来石、锂辉石、氧化铝-二氧化硅氧化镁或硅酸锆，或多孔耐火金属。此类材料以及它们在多孔单块基材制造中的用途是本领域所熟知的。
应当指出的是，本文所述的流通式单块基材为单一部件(即，单块砖)。然而，当形成排放物处理系统时，所使用的单块可通过将如本文所述的多个通道粘附在一起或通过将多个较小的单块粘附在一起而形成。此类技术以及排放物处理系统的合适壳体和构造是本领域所熟知的。
在催化剂制品包括陶瓷基材的实施方案中，陶瓷基材可由任何合适的耐火材料制成，例如，氧化铝、二氧化硅、二氧化钛、二氧化铈、二氧化锆、氧化镁、沸石、氮化硅、碳化硅、硅酸锆、硅酸镁、硅酸铝和金属铝酸硅(诸如堇青石和锂辉石)，或者它们的任意两种或更多种的混合物或混合氧化物。尤其优选的是堇青石、硅酸镁铝和碳化硅。
在催化剂制品包括金属基材的实施方案中，金属基材可由任何合适的金属制成，具体为耐热金属和金属合金诸如钛和不锈钢以及含铁、镍、铬和/或铝以及其他痕量金属的铁氧体合金。
当单块为过滤式单块时，优选地该过滤式单块为壁流式过滤器。在壁流式过滤器中，每个入口通道由多孔结构的壁交替地与出口通道分开，反之亦然。优选的是，入口通道和出口通道被布置成蜂窝状布置。当存在蜂窝状布置时，优选的是，垂直且横向地与入口通道相邻的通道在上游端部处被堵塞，反之亦然(即，垂直且横向地与出口通道相邻的通道在下游端部处被堵塞)。当从任一端部观察时，通道的交替堵塞端部和开口端部呈现棋盘状的外观。例如，在第一面上，开放的第一通道和封闭的第二通道的密度为每平方英寸100至900个通道。
原则上，基材可具有任何形状或尺寸。然而，通常选择基材的形状和尺寸以优化催化剂中的催化活性物质对废气的暴露。基材可例如具有管状、纤维状或颗粒状的形式。合适的承载基材的示例包括单块蜂窝状堇青石类型的基材、单块蜂窝状SiC类型的基材、层状纤维或针织物类型的基材、泡沫类型的基材、错流类型的基材、金属丝网类型的基材、金属多孔体类型的基材和陶瓷颗粒类型的基材。
基材可为可电加热的基材(即，该可电加热的基材在使用时为电加热的基材)。当基材为可电加热的基材时，本发明的催化剂包括电功率连接件，优选地至少两个电功率连接件，更优选地仅两个电功率连接件。每个电功率连接件均可电连接到可电加热的基材和电功率源。本发明的催化剂可通过焦耳加热来加热，其中通过电阻器的电流将电能转化为热能。
一般来讲，可电加热的基材包括金属。金属可电连接到所述一个或多个电功率连接件。
通常，可电加热的基材为可电加热的蜂窝状基材。可电加热的基材在使用时可为电加热的蜂窝状基材。
可电加热的基材可包括可电加热的基材单块(例如，金属单块)。单块可包括波纹金属片或箔。波纹金属片或箔可被卷绕、旋拧或堆叠。当波纹金属片被卷绕或旋拧时，则其可被卷绕或旋拧成线圈、螺旋形状或同心图案。
可电加热基材、金属单块和/或波纹金属片或箔的金属可包括铝铁氧体钢，诸如FecralloyTM。
本发明的催化剂可通过任何合适的方法制备。例如，可通过以任何顺序混合第一PGM、任选的第一碱金属或碱土金属或第二PGM、无机氧化物和OSC材料来制备催化剂。添加的方式和顺序不被认为是特别关键的。例如，可以将催化剂的组分中的每一种同时添加到任何其他一种或多种组分中，或者可以以任何顺序依次添加。催化剂的组分中的每一种均可通过浸渍、吸附、离子交换、初始含浸、沉淀等或通过本领域公知的任何其他方式添加到催化剂的任何其他组分中。
优选地，如上文所述的催化剂通过使用表面涂层工序将催化剂沉积在基材上来制备。使用表面涂层工序来制备催化剂的代表性方法在下文中示出。应当理解，以下方法可根据本发明的不同实施方案而改变。
优选地通过首先将如上文所定义的催化剂的组分的细分颗粒在适当的溶剂(优选地为水)中浆化以形成浆液来进行表面涂层。浆液优选包含5至70重量％，更优选地10至50重量％的固体。优选地，颗粒被研磨或经受另一粉碎过程，以便确保基本上所有的固体颗粒在形成浆液之前具有平均直径小于20微米的粒度。附加组分诸如稳定剂、粘结剂、表面活性剂或促进剂也可作为水溶性或水可分散化合物或复合物的混合物掺入到浆液中。
然后可用浆液将基材涂覆一次或多次，使得将期望的催化剂负载沉积在基材上。
优选的是，本发明的催化剂制品不包括除单一催化剂层之外的任何附加层。
本公开的另一方面涉及使用本文所述的催化剂制品处理含NOx、CO和HC的车辆废气的方法。与常规TWC相比，配备有根据该方法制备的TWC的催化转化器显示出改善的或相当的催化性能，但也显示出超过20％的背压降低。
本公开的另一方面涉及一种用于处理车辆废气的系统，该系统包括本文所述的催化剂制品以及用于将废气传送通过该系统的导管。
该系统可包括第二催化剂制品。优选地，第二催化剂制品可包括汽油颗粒过滤器(GPF)或TWC。更优选地，第二催化剂制品包括TWC催化剂。
TWC催化剂可以是任何常规的TWC催化剂。例如，常规的紧密耦合的TWC催化剂通常包含更高的催化剂表面涂层负载和更高的PGM含量。
优选地，第二催化剂制品在催化剂制品的上游。另选地或除此之外，第二催化剂制品和该催化剂制品是紧密耦合的。
定义
术语“表面涂层”为本领域熟知的并且是指通常在催化剂生产期间施加到基材的粘附涂层。
如本文所用，首字母缩略词“PGM”是指“铂族金属”。术语“铂族金属”通常是指选自Ru、Rh、Pd、Os、Ir和Pt的金属，优选地选自Ru、Rh、Pd、Ir和Pt的金属。一般来讲，术语“PGM”优选地是指选自Rh、Pt和Pd的金属。
如本文所用，术语“混合氧化物”通常是指单相中的氧化物的混合物，如本领域通常已知的。如本文所用，术语“复合氧化物”通常是指具有多于一个相的氧化物的组合物，如本领域通常已知的。
如本文所用，表述“基本上由…组成”将特征的范围限制为包括指定的材料，以及不实质性影响该特征的基本特性的任何其他材料或步骤，例如微量杂质。表述“基本上由…组成”涵盖表述“由…组成”。
如本文通常在区域、层或区的含量的语境下关于材料所使用的表述“基本上不含”是指少量的材料，诸如≤5重量％，优选地≤2重量％，更优选地≤1重量％。表述“基本上不含”涵盖表述“不包括”。
如本文通常在区域、层或区的含量的语境下关于材料所使用的表述“实质上不含”是指痕量的材料，诸如≤1重量％，优选地≤0.5重量％，更优选地≤0.1重量％。表述“实质上不含”涵盖表述“不包括”。
如本文所用，以重量％表示的对掺杂物的量(尤其是总量)的任何参照是指载体材料或其耐火金属氧化物的重量。
如本文所用，术语“负载”是指基于金属重量以g/ft3为单位的测量结果。
以下实施例仅用于说明本发明。本领域的技术人员将认识到在本发明的实质和权利要求的范围内的许多变型形式。
实施例
催化剂1(对比)
催化剂1是具有双层结构的商业三元(Pd-Rh)催化剂。底层由承载在第一CeZr混合氧化物表面涂层上的Pd、La稳定的氧化铝、Ba促进剂和勃姆石粘结剂组成。底层的表面涂层负载为约1.6g/in3，其中Pd负载为1g/ft3。顶层由承载在第二CeZr混合氧化物表面涂层上的Rh和La稳定的氧化铝组成。顶层的表面涂层负载为约1.4g/in3，其中Rh负载为2g/ft3。催化剂1的总催化剂负载为约3.0g/in3。
催化剂2
催化剂2为根据本发明的单层配制物。将Rh与CeZr混合氧化物混合(Zr/Ce的摩尔比为4.4:1)。随后将La稳定的氧化铝添加到上述混合物中。一旦完全混合，添加勃姆石粘结剂以形成最终的表面涂层。将浆液涂覆在单块基材上，在100℃下干燥并在500℃下煅烧30分钟。表面涂层负载为约1.0g/in3(0.6g/in3的CeZr混合氧化物和0.4g/in3的氧化铝)，其中Rh负载为3g/ft3。
实验结果
以300m3/h的流速评估涂覆在相同类型、cpsi和尺寸的基材上的催化剂1和催化剂2的冷流背压。此外，使用汽油引擎在标准的稀、浓、化学计量循环TWC老化条件下老化对比催化剂1和催化剂2。在汽油引擎对上述催化剂的起燃温度和空气/燃料比性能响应(450℃)进行了性能测试。
实施例1
表1示出了催化剂1和催化剂2在裸露基材上的背压增加百分比。该数据表明，催化剂2的低表面涂层负载单层技术对背压的影响显著低于催化剂1的标准双层高表面涂层负载示例。
表1：催化剂冷流背压测试结果
Figure BDA0002398093170000091
实施例2
表2示出了催化剂1和催化剂2的HC、CO和NOx T50起燃温度。该数据表明，令人惊奇的是，催化剂2的低表面涂层负载单层技术具有与催化剂1的标准双层高表面涂层负载示例等同的性能。
表2：引擎台架起燃测试结果
Figure BDA0002398093170000092
实施例3
表3示出了AFR测试交叉点处的HC、CO和NOx转化性能。该数据表明，令人惊奇的是，催化剂2的低表面涂层负载单层技术具有与催化剂1的标准双层高表面涂层负载示例等同的性能。
表3：引擎台架AFR比性能测试结果
Figure BDA0002398093170000101

Claims (27)

1.一种用于处理废气的催化剂制品，所述催化剂制品包括：
基材；和
直接沉积在所述基材上的单一催化剂层；
其中所述单一催化剂层包括第一铂族金属(PGM)组分、储氧组分(OSC)材料和无机氧化物；并且
其中所述单一催化剂层具有小于2.4g/in3的总表面涂层负载。
2.根据权利要求1所述的催化剂制品，其中所述单一催化剂层的所述总表面涂层负载不大于2.0g/in3。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的催化剂制品，其中所述第一PGM组分选自铂、钯、铑，以及它们的混合物。
4.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述第一PGM组分为铑。
5.根据权利要求4所述的催化剂制品，其中基于所述单一催化剂层的总重量，所述铑负载在0.05重量％至2重量％的范围内。
6.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述单一催化剂层中的所述OSC材料负载小于1.2g/in3。
7.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述单一催化剂层中的所述OSC材料负载不大于1.0g/in3。
8.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述OSC材料选自氧化铈、二氧化铈-二氧化锆混合氧化物和氧化铝-二氧化铈-二氧化锆混合氧化物。
9.根据权利要求8所述的催化剂制品，其中所述OSC材料为所述二氧化铈-二氧化锆混合氧化物。
10.根据权利要求9所述的催化剂制品，其中所述二氧化铈-二氧化锆混合氧化物具有至少1:1的二氧化锆与二氧化铈的摩尔比。
11.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述无机氧化物选自氧化铝、镧系元素稳定的氧化铝、碱土金属稳定的氧化铝、二氧化硅、硅酸铝、氧化镁/氧化铝复合氧化物、二氧化钛、氧化铌、氧化钽、氧化钕、氧化钇、镧系元素、以及它们的混合氧化物或复合氧化物。
12.根据权利要求11所述的催化剂制品，其中所述无机氧化物为氧化铝、镧系元素稳定的氧化铝、或氧化镁/氧化铝复合氧化物。
13.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述OSC材料和所述无机氧化物具有不大于10:1的重量比。
14.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述单一催化剂层还包括第二PGM组分。
15.根据权利要求14所述的催化剂制品，其中所述第二PGM组分选自铂、钯、铑，以及它们的混合物。
16.根据权利要求15所述的催化剂制品，其中所述第一PGM组分为铑并且所述第二PGM组分为钯。
17.根据权利要求16所述的催化剂制品，其中所述铑组分和所述钯组分具有10:1至1:10的重量比。
18.根据权利要求1至13中任一项所述的催化剂制品，其中所述单一催化剂层实质上不含除所述铑组分之外的PGM金属。
19.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述基材为流通式单块。
20.根据前述权利要求中任一项所述的催化剂制品，其中所述催化剂制品不进一步包括任何附加层。
21.一种用于处理燃烧废气流的排放物处理系统，所述排放物处理系统包括根据权利要求1至20中任一项所述的催化剂制品。
22.根据权利要求21所述的排放物处理系统，所述排放物处理系统还包括第二催化剂制品。
23.根据权利要求22所述的排放物处理系统，其中所述第二催化剂制品包括TWC催化剂。
24.根据权利要求21至23中任一项所述的排放物处理系统，其中所述第二催化剂制品在所述催化剂制品的上游。
25.根据权利要求22至24中任一项所述的排放物处理系统，其中所述第二催化剂制品和所述催化剂制品紧密耦合。
26.一种处理来自内燃机的废气的方法，所述方法包括使所述废气与根据权利要求1至20中任一项所述的催化剂制品接触。
27.一种处理来自内燃机的废气的方法，所述方法包括使所述废气与根据权利要求21至25中任一项所述的排放物处理系统接触。
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