CN111146478B - 一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，该方法包括训练阶段和预测阶段，训练阶段包括步骤：(A1)构建质子交换膜燃料电池的电压预测模型；(A2)获取质子交换膜燃料电池的运行参数，构建训练样本；(A3)基于训练样本训练电压预测模型；预测阶段包括步骤：(B1)设定预测阶段的循环工况条件；(B2)利用电压预测模型获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压；(B3)以额定功率下的电流密度所对应的单片平均电压为参考电压，获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压相对与参考电压下降10％对应的时间，得到燃料电池堆的剩余使用寿命。与现有技术相比，本发明预测准确度高。
Description
技术领域
本发明属于质子交换膜燃料电池领域，尤其是涉及一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法。
背景技术
质子交换膜燃料电池是一种电化学发电装置，具有能源效率高、环境友好、噪声低等优点，被认为是未来极具潜力的新一代汽车动力源。然而使用寿命较短，是制约燃料电池发展的技术瓶颈之一。为了能延长燃料电池堆的使用寿命，搭建准确的寿命预测模型就显得尤为重要。
车用燃料电池在实际工作过程中需要应对不同的工作路况，如启停、怠速、额定工况与超负载运行等，工况的变化对燃料电池内部催化剂、质子交换膜、气体扩散层等部件造成了物理和化学的损伤，有些甚至是不可逆的。现有的寿命预测方法主要有三种：模型驱动法、数据驱动法和模型-数据混合驱动法。模型驱动法需要对燃料电池的构成及失效形式有着系统的认知，给模型的搭建带来了困难。数据驱动法不需要对燃料电池有系统的认知，但是该方法在长期预测中效果不佳，而且基于数据分析的方法依赖衰退机制的可重复性，当燃料电池电改变、调整运行工况时，参数也需要随之调整。而且目前应用于燃料电池堆的耐久性测试大多是恒工况或者简单的动态工况，跟车载燃料电池堆的运行条件相差较大，不具有可靠性。
李建秋等人的发明专利CN109683093A提出了将燃料电池的运行工况数据分类，根据燃料电池车的运行工作情况，获取所述燃料电池车的运行过程中累计启停过程的总时间t1与累计大负载工况运行时间t2。其中t1代表较大输出电压的累计时间，是电池阻抗增加的主要原因；t2代表较大电流密度的累计时间，是电化学活性面积衰减的主要原因。构建电压衰退模型，并利用数据拟合得到所述燃料电池电压衰退模型中的关键参数。该发明是在运行燃料电池大巴得到的数据，但是模型当中考虑的影响因素较少，简单地将电池性能下降的原因归为内阻和电化学活性面积的变化，而且内阻和电化学活性面的衰退模型也比较简单，整体上影响了预测精度。
张瑞云等人的发明专利CN109696638A提出了一种熔融碳酸盐燃料电池的寿命预测方法，在预设运行时间内，当平均单片电池的电压大于等于最低工作电压时，则计算在当前放电电流下熔融碳酸盐燃料电池的功率衰减率μ，并通过功率衰减率μ与运行时间的关系，计算在当前工况下运行时熔融碳酸盐燃料电池可继续工作的时间寿命，从而推算燃料电池的全寿命周期。该发明容易实现，但是未能从机理上分析电池性能衰退的原因，可重复性低。
发明内容
本发明的目的就是为了克服上述现有技术存在的缺陷而提供一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法。
本发明的目的可以通过以下技术方案来实现：
一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，该方法包括训练阶段和预测阶段，其中，
训练阶段包括如下步骤：
(A1)构建质子交换膜燃料电池的电压预测模型；
(A2)获取质子交换膜燃料电池的运行参数，构建训练样本；
(A3)基于训练样本训练电压预测模型；
预测阶段包括如下步骤：
(B1)设定预测阶段的循环工况条件；
(B2)利用电压预测模型获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压；
(B3)以额定功率下的电流密度所对应的单片平均电压为参考电压，获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压相对与参考电压下降10％对应的时间，得到燃料电池堆的剩余使用寿命。
步骤(A1)建立的电压预测模型为：
其中，E为质子交换膜燃料电池的单片平均电压，ε为电堆恢复性因子，Ueq0为用于表征电池理想状态下的平均电压值，θ为融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数，k为电化学活性面积衰退系数，t为电池累积运行时间，i为电流密度，I为电流密度对应的电流，R0为电池等效阻抗初始值，δ1、δ2、δ3为等效阻抗衰退模型参数，Bc为导致电极表面电流密度非均匀分布的老化参数，F为法拉第常数，R为普通气体常数，T为电堆温度，
为氧气扩散系数，LGDL为气体扩散层的厚度，
为反应过程中的氧气分压。
步骤(A2)获取的质子交换膜燃料电池的运行参数包括单片平均电压、电流密度、电流密度对应的电流、电池累积运行时间、电堆温度以及反应过程中的氧气分压。
法拉第常数F为96485C.mol-1。
普通气体常数R为8.3145J.mol-1.K-1。
氧气扩散系数
和气体扩散层的厚度LGDL为对应于质子交换膜燃料电池的常数。
步骤(A3)训练电压预测模型获取电压预测模型中的未知参数，包括电堆恢复性因子ε、用于表征电池理想状态下的平均电压值Ueq0、融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数θ、电化学活性面积衰退系数k、电池等效阻抗初始值R0、导致电极表面电流密度非均匀分布的老化参数Bc以及等效阻抗衰退模型参数δ1、δ2、δ3。
步骤(B1)设定的预测阶段的循环工况条件包括电流密度、电流密度对应的负载电流、工况循环次数、电池累积运行时间、模拟停机休整的时间间隔、电堆温度以及反应过程中的氧气分压。
与现有技术相比，本发明具有如下优点：
(1)本发明电压预测模型引入了表征电堆性能恢复的电堆恢复性因子，电堆在运行过程中的停机休整，会导致法拉第阻抗值减少，同时催化剂活性有所恢复，故而电堆性能存在一定程度的回升，因而恢复性因子的引入，能够在剩余使用寿命预测阶段真实还原电堆的运行情况，提高预测准确度。
(2)本发明通过模型训练能得到可靠的老化参数(包括θ、Bc)，由于测试工况和测试条件会对质子交换膜燃料电池的衰退老化产生不同影响，而且本发明所提出的电压模型，在融合常见的老化参数的基础上引入了新的老化参数，故而通过采集的质子交换膜燃料电池运行数据计算得到老化参数值，加以模型拟合，总结其变化规律，可以准确反应电池在某一测试工况和测试条件下的衰退情况，使得预测结果更加准确。
附图说明
图1为本发明用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法的流程框图；
图2为NEDC单个工况下电流密度变化示意图；
图3为验证集内任意单个工况的预测结果示意图；
图4为电流密度为0.7A/cm2的电压预测结果示意图。
具体实施方式
下面结合附图和具体实施例对本发明进行详细说明。注意，以下的实施方式的说明只是实质上的例示，本发明并不意在对其适用物或其用途进行限定，且本发明并不限定于以下的实施方式。
实施例
如图1所示，一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，该方法包括训练阶段和预测阶段，其中，
训练阶段包括如下步骤：
(A1)构建质子交换膜燃料电池的电压预测模型；
(A2)获取质子交换膜燃料电池的运行参数，构建训练样本；
(A3)基于训练样本训练电压预测模型；
预测阶段包括如下步骤：
(B1)设定预测阶段的循环工况条件；
(B2)利用电压预测模型获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压；
(B3)以额定功率下的电流密度所对应的单片平均电压为参考电压，获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压相对与参考电压下降10％对应的时间，得到燃料电池堆的剩余使用寿命。
步骤(A1)建立的电压预测模型为：
其中，E为质子交换膜燃料电池的单片平均电压，ε为电堆恢复性因子，Ueq0为用于表征电池理想状态下的平均电压值，θ为融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数，k为电化学活性面积衰退系数，t为电池累积运行时间，i为电流密度，I为电流密度对应的电流，R0为电池等效阻抗初始值，δ1、δ2、δ3为等效阻抗衰退模型参数，Bc为导致电极表面电流密度非均匀分布的老化参数，F为法拉第常数，R为普通气体常数，T为电堆温度，
为氧气扩散系数，LGDL为气体扩散层的厚度，
为反应过程中的氧气分压，其中，法拉第常数F为96485C.mol-1，普通气体常数R为8.3145J.mol-1.K-1，氧气扩散系数
和气体扩散层的厚度LGDL为对应于质子交换膜燃料电池的常数。
为了训练电压预测模型，步骤(A2)获取的质子交换膜燃料电池的运行参数包括单片平均电压、电流密度、电流密度对应的电流、电池累积运行时间、电堆温度以及反应过程中的氧气分压。步骤(A3)训练电压预测模型获取电压预测模型中的未知参数，包括电堆恢复性因子ε、用于表征电池理想状态下的平均电压值Ueq0、融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数θ、电化学活性面积衰退系数k、电池等效阻抗初始值R0、导致电极表面电流密度非均匀分布的老化参数Bc以及等效阻抗衰退模型参数δ1、δ2、δ3。
在训练电压预测模型过程中为了获取未知参数，暂不考虑电堆恢复性因子ε的情况下，将电压预测模型变形为：
其中，将
利用正则运算方程，可以计算得到不同时刻对应的Ueq0、θ×k、θ、Req、Bc值，其中，利用线性拟合得到Ueq0和Bc的变化规律，结合θ×k和θ可以得到电化学活性面积衰退系数k与融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数θ的变化规律，对于等效阻抗Req利用梯度下降算法，可以得到等效阻抗衰退模型参数δ1、δ2、δ3。
结合质子交换膜燃料电池堆的实际运行情况，即运行一定时间后进行停机休整，因此引入电堆性能恢复性因子ε。比较电堆在停机休整前后的平均电压恢复比例，结合停机时间，总结恢复比例与休整时间的关系。在剩余使用寿命预测阶段，模拟电堆休整的时间一定，故而根据已得关系，可以确定恢复性因子ε。
在预测阶段，利用训练好的电压预测模型获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压，进而进行质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测。步骤(B1)设定的预测阶段的循环工况条件包括电流密度、电流密度对应的负载电流、工况循环次数、电池累积运行时间、模拟停机休整的时间间隔、电堆温度以及反应过程中的氧气分压，其中，电堆温度以及反应过程中的氧气分压设为常数。
在训练阶段确定模型中老化参数之后，将验证集的数据代入最终的电压预测模型，验证该预测方法的准确性。
在单个NEDC工况下，测试电堆的电流密度变化如附图2所示。相应的，在验证过程中，选取任意单个工况，利用本发明提出的模型所得到的预测结果如附图3所示。可以看出，不管训练集时长为183小时或是280小时，模型在单个工况内的预测值都能准确地跟随实际电压变化趋势。当训练集数据较多时，预测的结果也会较为准确。
在本实施例中，额定功率对应的电流密度为1000mA/cm2，选取该电流密度所对应的电堆输出电压。训练集数据时长为280小时，验证集数据时长为180小时，预测阶段时长为500小时。结果如附图4，从图中可以看出，验证集对应的预测电压值不仅在变化趋势上准确跟随，而且预测值的均方误差达到了0.898％，说明该模型已经达到了比较理想的预测效果。在500小时预测阶段，质子交换膜燃料电池的性能衰退率3.7％，质子交换膜燃料电池在960小时内的综合衰退率为6.6％，以衰退10％为寿命终结点质子交换膜燃料电池在NEDC工况下的预测使用寿命为1419小时。
上述实施方式仅为例举，不表示对本发明范围的限定。这些实施方式还能以其它各种方式来实施，且能在不脱离本发明技术思想的范围内作各种省略、置换、变更。
Claims (6)
1.一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，其特征在于，该方法包括训练阶段和预测阶段，其中，
训练阶段包括如下步骤：
(A1)构建质子交换膜燃料电池的电压预测模型；
(A2)获取质子交换膜燃料电池的运行参数，构建训练样本；
(A3)基于训练样本训练电压预测模型；
预测阶段包括如下步骤：
(B1)设定预测阶段的循环工况条件；
(B2)利用电压预测模型获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压；
(B3)以额定功率下的电流密度所对应的单片平均电压为参考电压，获取待预测的质子交换膜燃料电池的单片平均电压相对与参考电压下降10％对应的时间，得到燃料电池堆的剩余使用寿命；
步骤(A1)建立的电压预测模型为：
其中，E为质子交换膜燃料电池的单片平均电压，ε为电堆恢复性因子，Ueq0为用于表征电池理想状态下的平均电压值，θ为融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数，k为电化学活性面积衰退系数，t为电池累积运行时间，i为电流密度，I为电流密度对应的电流，R0为电池等效阻抗初始值，δ1、δ2、δ3为等效阻抗衰退模型参数，Bc为导致电极表面电流密度非均匀分布的老化参数，F为法拉第常数，R为普通气体常数，T为电堆温度，
为氧气扩散系数，LGDL为气体扩散层的厚度，
为反应过程中的氧气分压；
步骤(A3)训练电压预测模型获取电压预测模型中的未知参数，包括电堆恢复性因子ε、用于表征电池理想状态下的平均电压值Ueq0、融合电池阳极和阴极电荷转移系数的老化参数θ、电化学活性面积衰退系数k、电池等效阻抗初始值R0、导致电极表面电流密度非均匀分布的老化参数Bc以及等效阻抗衰退模型参数δ1、δ2、δ3。
2.根据权利要求1所述的一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，其特征在于，步骤(A2)获取的质子交换膜燃料电池的运行参数包括单片平均电压、电流密度、电流密度对应的电流、电池累积运行时间、电堆温度以及反应过程中的氧气分压。
3.根据权利要求1所述的一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，其特征在于，法拉第常数F为96485C.mol-1。
4.根据权利要求1所述的一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，其特征在于，普通气体常数R为8.3145J.mol-1.K-1。
5.根据权利要求1所述的一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，其特征在于，氧气扩散系数
和气体扩散层的厚度LGDL为对应于质子交换膜燃料电池的常数。
6.根据权利要求1所述的一种用于质子交换膜燃料电池堆剩余使用寿命的预测方法，其特征在于，步骤(B1)设定的预测阶段的循环工况条件包括电流密度、电流密度对应的负载电流、工况循环次数、电池累积运行时间、模拟停机休整的时间间隔、电堆温度以及反应过程中的氧气分压。
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