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CN111052519A - 发光装置 - Google Patents

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CN111052519A
CN111052519A CN201880053965.3A CN201880053965A CN111052519A CN 111052519 A CN111052519 A CN 111052519A CN 201880053965 A CN201880053965 A CN 201880053965A CN 111052519 A CN111052519 A CN 111052519A
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phosphor
light
wavelength
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fluorescence
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CN201880053965.3A
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阿部岳志
大盐祥三
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Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
Original Assignee
Panasonic Intellectual Property Management Co Ltd
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Abstract

本发明涉及一种发光装置，其具有：固体发光元件，其放出在440nm以上且低于470nm的波长区域内具有强度最大值的激发光；和波长转换构件(100)，其由包含第一荧光体(1A)的第一波长转换体(1)、和包含第二荧光体的第二波长转换体(2)组合而成，其中，所述第一荧光体(1A)为粒子状荧光体，且为用Ce3+激活的无机荧光体，所述第二荧光体为用Ce3+激活的无机荧光体。第一荧光体放出在470nm以上且低于530nm的波长区域内具有强度最大值的第一荧光，第二荧光体放出在580nm以上且低于660nm的波长区域内具有强度最大值的第二荧光。第一波长转换体具有第一荧光体的粒子彼此之间不接触的分散状态。

Description

发光装置
技术领域
本发明涉及一种由固体发光元件特别是激光二极管、和荧光体组合而成的发光装置。
背景技术
以前，为人所知的是由固体发光元件和包含荧光体的波长转换体组合而成的发光装置。作为这样的发光装置，例如为人所知的有白色LED光源、或者激光照明装置和激光投影仪。
在利用激光的发光装置中，为了使与激发荧光体的光的功率密度的增加相伴的光输出饱和得到缓和，优选利用放出超短余辉性的荧光的Ce3+激活荧光体。而且至少组合放出绿色系(蓝绿或者绿色)的荧光的Ce3+激活荧光体、和放出暖色系(橙色或者红色)的荧光的Ce3+激活荧光体而加以利用，由此已经可以实现高演色性的照明光(例如参照专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2016/092743号
发明内容
发明所要解决的课题
然而，一般地说，暖色系Ce3+激活荧光体具有良好地吸收蓝～蓝绿的光成分的特性。因此，在设计为暖色系荧光体和绿色系荧光体接近的装置结构的情况下，绿色系荧光体所放出的绿色系光在短波长侧(蓝～蓝绿色)的光成分被暖色系荧光体吸收而使强度降低，从而存在输出光的演色性下降的课题。
本发明是鉴于这样的现有技术所具有的课题而完成的。而且本发明的目的在于：对于具有色调不同的多种Ce3+激活荧光体和激发源的发光装置，即使在设计为暖色系荧光体和绿色系荧光体接近的装置结构的情况下，也提供一种蓝绿色的光成分强度比较大且输出光的演色性高的发光装置。
用于解决课题的手段
为了解决上述的课题，本发明的方式涉及一种发光装置，其具有：固体发光元件，其放出在440nm以上且低于470nm的波长区域内具有强度最大值的激发光；和波长转换构件，其由包含第一荧光体的第一波长转换体、和包含第二荧光体的第二波长转换体组合而成，其中，所述第一荧光体为粒子状荧光体，且为用Ce3+激活的无机荧光体，所述第二荧光体为用Ce3+激活的无机荧光体。第一荧光体放出在470nm以上且低于530nm的波长区域内具有强度最大值的第一荧光，第二荧光体放出在580nm以上且低于660nm的波长区域内具有强度最大值的第二荧光。第一波长转换体具有使第一荧光体的粒子彼此之间不接触的分散状态。
附图说明
图1是本发明的实施方式的发光装置的一个例子的示意图。
图2是本发明的实施方式的发光装置的一个例子的示意图。
图3是本发明的实施方式的发光装置的一个例子的示意图。
图4是第一波长转换体的俯视图。
图5是实施例的荧光体的电子显微镜照片。
图6是表示实施例的第一波长转换体的荧光光谱(a)、以及第一荧光体(压粉体)的荧光光谱(b)的图。
图7示出了表示实施例的第二荧光体的光吸收率对波长的依存性的激发光谱(a)、以及第一荧光体的荧光光谱(b)和第二荧光体的荧光光谱(c)。
图8示出了改变第一荧光体的分散状态的7种实施例的波长转换构件的荧光光谱(a)、以及第一荧光体的荧光光谱(b)和第二荧光体的荧光光谱(c)。
图9示出了采用不同的比例混合第一和第二荧光体的粒子所得到的且以压粉体的方式制作的5种比较例的波长转换构件的荧光光谱(a)、以及第一荧光体的荧光光谱(b)和第二荧光体的荧光光谱(c)。
图10为通过与图8相同的实施例的各波长转换构件所放出的荧光、和波长455nm的蓝色激光的加色法混色而得到的、位于黑体轨迹上的白色光的光谱分布。
图11为通过与图9相同的比较例的各波长转换构件所放出的荧光、和波长455nm的蓝色激光的加色法混色而得到的、位于黑体轨迹上的白色光的光谱分布。
具体实施方式
以下参照附图，就本实施方式进行说明。此外，以下说明的实施方式均示出了本实施方式优选的一个具体例子。因此，以下的实施方式所示的数值、形状、材料、构成要素、构成要素的配置位置以及连接形态等终归为一个例子，并不是限定本实施方式的趣旨。因此，在以下的实施方式的构成要素中，对于在表示本实施方式的最上位概念的独立权利要求中没有记载的构成要素，作为任意的构成要素进行说明。
此外，各图为示意图，未必是严格的图示。另外，在各图中，实质上相同的构成标注相同的符号，并将重复的说明予以省略或者简化。此外，在本说明书中，有时也将“Ce3+激活荧光体”简称为“荧光体”。
首先，使用图1～图3，就本实施方式的发光装置的构成进行说明。图1是具有被称之为透射型的结构的发光装置的示意图，图2和图3是具有被称之为反射型的结构的发光装置的示意图。透射型发光装置如图1所示，其特征在于：具有由第一波长转换体1和第二波长转换体2层叠而成的波长转换构件100，激发荧光体的激发光3向透过波长转换构件100的方向输出。而且激发光3以直接照射第二波长转换体2的方式向波长转换构件100入射，透过波长转换构件100的光成分以输出光4的形式输出。
如果设计为这样的透射型发光装置，则通过增厚波长转换构件100的厚度而容易抑制激发光3的光成分的强度。因此，即使激发光3为具有在特定的波长成分集中的光谱分布的光、例如为激光，也可以形成容易将输出光4设定为低色温的白色光的发光装置。另外，由于第一波长转换体1所放出的荧光的蓝绿色的光成分被第二波长转换体2吸收的概率减小，因而第一波长转换体1所放出的荧光能够保持本来的荧光光谱形状，从而形成容易将输出光4设定为高演色性的白色光的发光装置。
另一方面，反射型发光装置如图2和图3所示，其特征在于：具有由第一波长转换体1和第二波长转换体2层叠而成的波长转换构件100，并向被波长转换构件100反射的方向输出激发光3。而且激发光3以直接照射第一波长转换体1的方式向波长转换构件100入射，被波长转换构件100反射的光成分以输出光4的形式输出。
如果设计为这样的反射型发光装置，则由于可以取得第二波长转换体2的散热设计容易的装置结构，因而成为可以将温度猝灭比较大的荧光体选择作为第二荧光体的发光装置。另外，由于可以取得放出输出光4的光输出面为第一波长转换体1的装置结构，光输出面看起来呈与第一波长转换体1的体色相近的颜色，从而比较难以引人注目。再者，由于第一波长转换体1所放出的荧光的蓝绿色的光成分被第二波长转换体2吸收的概率减小，因而第一波长转换体1所放出的荧光能够容易保持本来的荧光光谱形状，从而容易将输出光4设定为高演色性的白色光。
在图1～3中，第一波长转换体1是至少包含作为放出第一荧光31的第一荧光体1A的Ce3+激活荧光体的波长转换体。第一波长转换体1例如包含放出在波长470nm以上且低于530nm、优选在波长480nm以上且低于515nm具有荧光峰的第一荧光的Ce3+激活荧光体(第一荧光体1A)。
第一波长转换体1如图1以及图3所示，可以通过用密封材料5将第一荧光体1A密封而制作。密封材料可以是有机材料以及无机材料的至少一方，特别是透明(透光性)有机材料以及透明(透光性)无机材料的至少一方。作为有机材料的密封材料，例如可以列举出有机硅树脂等透明有机材料。作为无机材料的密封材料，例如可以列举出低熔点玻璃等透明无机材料。
第一波长转换体1也可以采用如下的方法进行制作：如图2所示，使第一荧光体1A的粒子粘着在第二波长转换体2上，或者如图3所示，使第一荧光体1A的粒子粘着在设置于第二波长转换体2上的透光性构件6上。为了粘着，可以利用有机粘结剂以及无机粘结剂的至少一方。作为粘结剂的例子，可以列举出通常利用的树脂系粘结剂、以及陶瓷微粒和低熔点玻璃等。
在本实施方式中，第一荧光体1A呈粒子状。在本实施方式中，粒子状荧光体的平均粒径优选为3μm以上，更优选为5μm以上，特别优选为10μm以上。荧光体粒子的平均粒径优选低于50μm，更优选低于30μm。这些荧光体粒子用肉眼看来可以为粉末状。在此，所谓平均粒径，是指用显微镜观察荧光体的粒子群时的粒子的最长轴长度的平均值。
本实施方式的发光装置如图1～3所示，第一波长转换体1的特征在于：具有第一荧光体1A的粒子彼此之间不接触的分散状态。在该分散状态下，于第一波长转换体的俯视图(图4)中，第一荧光体1A的粒子的面积在第一波长转换体的面积中所占的比例低于90％，优选低于80％，更优选低于50％。在该分散状态下，于第一波长转换体1的第一荧光体1A的整个粒子中，与其它粒子接触的比例低于50％，优选低于30％，更优选低于10％，特别优选低于1％或者0％。而且如果成为这样的分散状态，则Ce3+激活荧光体的平均的粒子间距离延长。
在此，第一荧光体1A由于为具有后述的自吸收效应的Ce3+激活荧光体，因而如果这样地拉开粒子间距离，则Ce3+激活荧光体的自吸收效应得以缓和。其结果是，第一荧光体1A发挥作用，从而使荧光光谱整体地向短波长侧偏移，保持荧光体的组成相同的状态不变而增加蓝绿色的光成分强度。蓝绿色的光成分具有白色输出光的演色性改善效果，因而成为由此容易得到高演色性的输出光4的发光装置。
下面就Ce3+激活荧光体的自吸收效应进行说明。首先，就在理解自吸收效应方面成为必要的、Ce3+激活荧光体的特性进行说明。
Ce3+激活荧光体的光吸收和荧光分别基于Ce3+离子的4f1→5d1和5d1→4f1的电子能量跃迁，详细地说，基于n＝1时的
Figure BDA0002387699140000051
跃迁。也就是说，具有Ce3+离子中的4f壳层中的一个电子从4f壳层向5d壳层激发的光吸收过程、和与之相反的激发到5d壳层的一个电子从5d壳层向4f壳层弛豫的荧光过程。这些电子能量跃迁为量子力学中所说的的宇称允许/自旋允许跃迁(parity allowed/spin allowed transition)，是在自然界允许的电子能量跃迁，因而光吸收和荧光不难产生。
另外，作为通过上述
Figure BDA0002387699140000061
跃迁而显示光吸收和荧光的激活剂(Ce3+、Eu2 +、Yb2+)共同的特征，可以列举出斯托克斯位移(Stokes shift)较小，激发光谱的长波长端和荧光光谱的短波长端重叠。斯托克斯位移是指光吸收和荧光的能量差，与光吸收峰和荧光峰的波长差的能量换算值相当。
此外，关于这样的Ce3+的能量跃迁及其特征，详细记载于与稀土类荧光体有关的手册和教科书中，并且也是本领域的技术人员熟知的。
由于具有这样的特性，因而如果Ce3+激活荧光体的晶体粒子彼此之间接近，则Ce3+激活荧光体(以后称为Ce3+激活荧光体A)的荧光的短波长成分被与之不同的、接近的Ce3+激活荧光体(以后称为Ce3+激活荧光体B)所吸收。其结果是，Ce3+激活荧光体A放出荧光光谱的短波长侧的光成分强度降低的荧光。
另一方面，吸收了Ce3+激活荧光体A的荧光光谱中的短波长侧的光成分的Ce3+激活荧光体B将其光能量转换成能量比其低的长波长的荧光成分。其结果是，Ce3+激活荧光体B放出荧光光谱的长波长侧的光成分强度相对增大的荧光。
而且在使多个Ce3+激活荧光体的晶体粒子彼此之间接近的情况下，这样的效果被平均化，因而与Ce3+激活荧光体的一个晶体粒子孤立的情况相比较，荧光光谱向长波长侧偏移。
也就是说，即便是组成和粒子尺寸等相同的荧光体，也依赖于荧光体的晶体粒子间的距离和接近的粒子的数量而使荧光光谱和荧光峰值波长发生变化，荧光体粒子越是分散稀疏，就越向短波长侧偏移。
这意味着在对荧光体粒子的集合体照射激发光而进行评价的通常的光致发光评价法中，至少对于Ce3+激活荧光体，可以得到与单粒子的荧光光谱相比，相对地向长波长侧偏移的光谱。
本实施方式积极地利用了在Ce3+激活荧光体的荧光光谱评价中可以看到的这样的现象。具体地说，通过稀疏地配置并利用放出至少具有蓝绿色的光成分的荧光的Ce3+激活荧光体的粒子，提高在得到高演色性的白色光方面贡献度大的蓝绿色的光成分强度，从而实现了高演色性照明。
此外，本实施方式取得了对利用蓝色激光和荧光体的激光照明技术特别有利的效果。其原因在于：对于蓝色激光，可以利用的荧光光谱极为有限，因而蓝绿色光成分尤其受到重视。
在图1～3中，第二波长转换体2为至少包含放出与第一荧光31不同的第二荧光32的第二荧光体2A(未图示)的波长转换体。第二波长转换体2例如是包含放出在波长580nm以上且低于660nm、优选为590nm以上且低于640nm、更优选为595nm以上且低于620nm处具有荧光峰的第二荧光的Ce3+激活荧光体的波长转换体。如果利用这样的第二荧光体2A，则容易得到高演色性的照明光。
而且这样的波长转换体可以通过用有机材料或者无机材料的密封材料密封第二荧光体2A、或者使其形成烧结体或陶瓷来制作。
此外，在本实施方式的发光装置中，第二荧光体2A通常具有吸收第一荧光31的光成分的至少一部分的光吸收特性。而且第二荧光体2A倾向于具有较多地吸收处在第一荧光31的短波长侧的蓝绿色的光成分的光吸收特性，因而重要的是设法增加蓝绿色的光成分强度。
因此，在将波长转换构件100设计为第一波长转换体1和第二波长转换体2的双层结构的基础上，在第二波长转换体2侧照射激发光3而至少使激发光3和第二荧光32透过波长转换构件100的装置结构为优选的方式(图1)。将其称之为透射型装置结构。或者，在设计为同样的双层结构的基础上，在第一波长转换体1侧照射激发光3而至少使激发光3和第一荧光31通过波长转换构件100反射的装置结构为优选的方式(图2和图3)。将其称之为反射型装置结构。
在这样的结构中，第一荧光体1A所放出的第一荧光31不被第二荧光体2A吸收而作为输出光4的光成分加以利用的比例增多。因此，第一荧光31变得与第一荧光体1A本来具有的荧光光谱形状接近，从而成为放出蓝绿色的光成分比例较多的输出光4的发光装置。
在图1～3中，激发光3为激发源(未图示)所放出的光，且为用于激发第一波长转换体1所包含的第一荧光体1A或者第二波长转换体2所包含的第二荧光体2A的至少一方的光。
此外，激发光3优选设定为在440nm以上且低于470nm、优选为445nm以上且低于465nm、更优选为450nm以上且低于460nm的波长区域内具有强度最大值的蓝色光。这样一来，可以将大功率且比较廉价的半导体发光元件、特别是激光二极管作为激发源加以利用。
此外，在本实施方式中，优选的激发光3为激光。由此，可以将光密度大、且方向性和会聚性优良的激光作为第一荧光体1A和第二荧光体2A的激发光、或者作为发光装置的输出光4的光成分加以利用。
在图1～3中，输出光4为发光装置所放出的输出光，例如为照明用途的白色光。输出光4也可以设定为由激发光3、激发光3通过第一荧光体1A进行过波长转换的第一荧光31、以及激发光3通过第二荧光体2A进行过波长转换的第二荧光32的各光成分加法混合而成的混色光。
由图1～3可知：本实施方式的发光装置具有作为激发源的固体发光元件(未图示)、和波长转换构件100。而且波长转换构件100由包含第一荧光体1A的第一波长转换体1、和包含第二荧光体2A的第二波长转换体2组合而成，其中，所述第一荧光体1A为粒子状荧光体，且为用Ce3+激活的无机荧光体，所述第二荧光体2A为用Ce3+激活的无机荧光体。而且固体发光元件放出在440nm以上且低于470nm的波长区域内具有强度最大值的激发光3。再者，第一荧光体1A放出在470nm以上且低于530nm的波长区域内具有强度最大值的第一荧光31，第二荧光体2A放出在580nm以上且低于660nm的波长区域内具有强度最大值的第二荧光32。
本实施方式的发光装置在这样构成的发光装置中，第一波长转换体1具有第一荧光体1A的粒子彼此之间并不接触的分散状态。也就是说，发光装置的特征在于：以第一荧光体1A的粒子变得稀疏的方式进行配置。
通过设计为这样的结构，由于成为第一荧光体1A的Ce3+激活荧光体的粒子间距离相对延长，因而Ce3+激活荧光体的、先前说明过的自吸收效应得以缓和，荧光光谱整体地向短波长侧偏移。其结果是，具有演色性改善效果的蓝绿色的光成分强度增加，从而成为容易将输出光4设定为高演色性的白色光的发光装置。
也就是说，在本实施方式的发光装置中，第一荧光体1A通过保持粒子彼此之间并不接触的分散状态而使荧光峰向短波长侧偏移。本实施方式由于可以这样地不改变第一荧光体的组成而使荧光峰向短波长侧偏移，因而可以利用现有的荧光体而对输出光的光谱加以控制。
在本实施方式的发光装置优选的一个例子中，第二荧光体2A为粒子状荧光体，第二波长转换体2也可以设定为具有第二荧光体2A的粒子彼此之间接触的接触结构。该接触结构在第二波长转换体2的第二荧光体2A的整个粒子中，与其它粒子接触的比例为90％以上，优选为95％以上，更优选为99％以上，特别优选为99.9％以上或者100％。这样一来，由于Ce3+激活荧光体的粒子间距离缩短，因而Ce3+激活荧光体的自吸收效应提高，从而长波长的荧光成分比例增加。因此，能够使具有白色输出光的演色性改善效果、特别是特殊演色评价指数R9的改善效果的红色的光成分强度增加。
在本实施方式的发光装置优选的另一个例子中，第二荧光体2A为荧光体的烧结体或者陶瓷。所谓荧光体的烧结体，表示由荧光体烧结而成，在内部具有多个空隙。所谓荧光体的陶瓷，表示由荧光体烧结而成，在内部不具有多个空隙。Ce3+激活荧光体的烧结体或陶瓷本来为Ce3+激活荧光体的自吸收效应较大的结构，因而长波长的荧光成分比例增加，具有白色输出光的演色性改善效果的红色的光成分强度增加。另外，烧结体或陶瓷由于热传导性优良，因而如果采用该烧结体或陶瓷，则成为容易通过散热设计而谋求波长转换体的低温化的发光装置。
而且将波长转换构件100设定为第一波长转换体1和第二波长转换体2的层叠结构的方式成为第一荧光31容易保持第一荧光体本来的荧光光谱形状、且容易放出超过80、优选超过85的高Ra的输出光4的发光装置。
在本实施方式中，第一荧光31可以设定为在波长470nm以上且低于530nm、优选为480nm以上且低于515nm、更优选为490nm以上且低于510nm的范围内具有荧光峰的荧光。另外，第二荧光32可以设定为在波长580nm以上且低于660nm、优选为590nm以上且低于640nm、更优选为595nm以上且低于620nm的波长范围内具有荧光峰的荧光。这样一来，便成为高演色性照明所需要的、至少可以放出绿色系(蓝绿色或者绿色)的荧光成分和暖色系(橙色或者红色)的荧光成分的发光装置。
在本实施方式的优选的一个例子中，第一荧光体1A为铝酸盐和硅酸盐的至少一方。另外，第二荧光体2A为硅酸盐和铝硅酸盐的至少一方。这样的荧光体不仅化学性质稳定，而且取得和制造容易，因而由此成为制造容易的发光装置。
在本实施方式的优选的一个例子中，也可以将第一荧光体1A和第二荧光体2A的至少一方设定为具有石榴石型晶体结构的石榴石荧光体，也可以均设定为石榴石荧光体。
而且在本实施方式的特别优选的一个例子中，第一荧光体1A为具有石榴石型晶体结构的铝酸盐。另外，第二荧光体2A为具有石榴石型晶体结构的硅酸盐。这样的石榴石荧光体不仅化学性质稳定，而且制造容易并作为固体照明用具有较高的实际成果，因而由此成为制造容易且长期可靠性优良的发光装置。
优选的第一荧光体1A的具体例子为以铝酸盐化合物的Lu3(Al1-xGax)2(AlO4)3为基、且x为满足0≤x≤1、优选满足0.3≤x≤1、特别优选满足x＝1的数值的石榴石荧光体。以Lu3(Al1-xGax)2(AlO4)3为基的Ce3+激活荧光体放出较多地含有对照明光的演色性的提高大有裨益的蓝绿色的光成分的荧光。因此，如果使用该荧光体，便成为放出蓝绿色的光成分相对较多、且在演色性方面有利的照明光的发光装置。
所谓“以Lu3(Al1-xGax)2(AlO4)3为基”，是指Lu3(Al1-xGax)2(AlO4)3的固溶比例为70mol％以上、特别为90mol％以上的固溶体，或者作为化合物的Lu3(Al1－xGax)2(AlO4)3。
此外，作为除上述铝酸盐荧光体以外的第一荧光体1A，也可以使用以如下的化合物为母体的Ce3+激活荧光体：该化合物将选自具有钙铁氧体型结构的碱土类金属复合氧化物、碱土类金属卤铝酸盐、稀土类铝酸盐、碱土类金属硅酸盐、稀土类氧氮化物硅酸盐之中的至少一种作为主成分。
具体地说，作为第一荧光体1A，可以使用如下的Ce3+激活荧光体：该荧光体是以选自MRE2O4、M3AlO4F、M2REX2(AlO4)3、M3RE2(SiO4)3、RE5(SiO4)3N、RE4Si2O7N2、RESiO2N、RE2Si3O3N4、RE5Si3O12N、RE3Si8O4N11之中的任一种的化合物为主体的化合物，或者将以这些任一种的化合物为端元成分的固溶体作为母体。其中，M为碱土类金属，RE属稀土类，X为选自Zr以及Hf之中的至少一种的元素，z为满足0≤z＜1的数值。
更具体地说，作为第一荧光体1A，可以使用如下的Ce3+激活荧光体等：该荧光体是以选自SrLu2O4、SrSc2O4、Sr3AlO4F、Ca2YZr2(AlO4)3、Ca3Sc2(SiO4)3、Y5(SiO4)3N、Y4Si2O7N2、Y2Si3O3N4、La5Si3O12N、La3Si8O4N11之中的任一种的化合物为主体的化合物，或者将以这些任一种的化合物为端元成分的固溶体作为母体。
这样的荧光体放出在波长470nm以上且低于530nm、优选的方式是在470～510nm的波长区域内具有荧光峰的荧光，且放出较多地含有蓝绿色的光成分的荧光。因此，具有与以Lu3(Al1－xGax)2(AlO4)3为基的Ce3+激活荧光体同样的作用效果。
在本实施方式中，优选的第二荧光体2A的具体例子为以硅酸盐化合物的Lu2CaMg2(SiO4)3为基的石榴石荧光体。以Lu2CaMg2(SiO4)3为基的Ce3+激活荧光体是放出较多地含有红色光成分的橙色光、且温度猝灭比较小的石榴石荧光体。由此，放出在照明用途中成为必须的红色光成分较多的输出光4，从而成为高效率且高可靠性的发光装置。
另外，以Lu2CaMg2(SiO4)3为基的石榴石荧光体也是较多地含有与蓝绿色处于接近补色的关系的橙色光成分的荧光体。因此，通过与放出蓝绿色光的第一荧光体1A特别是以Lu3(Al1－xGax)2(AlO4)3为基的Ce3+激活荧光体组合，从而形成也容易得到高效率且高可靠性的白色系输出光4的发光装置。
所谓“以Lu2CaMg2(SiO4)3为基”，是指作为化合物的Lu2CaMg2(SiO4)3的固溶比例为70mol％以上、特别为90mol％以上的固溶体，或者作为化合物的Lu2CaMg2(SiO4)3。此外，作为Lu2CaMg2(SiO4)3的固溶比例在70mol％以上的固溶体的具体例子，可以列举出Lu2CaMg2(SiO4)3和Lu3Al2(AlO4)3的固溶体。
在本实施方式中，第一波长转换体1和第二波长转换体2既可以配置为如图1以及图2所示那样两者接触，也可以如图3所示那样使两者在空间上分离。如果配置为两者接触，则可以形成为紧凑的发光装置，如果配置为使两者在空间上分离，则可以形成为色调的控制比较容易的发光装置。此外，图3是在两者之间配置具有透光性的透光性构件6这种结构的一个例子。
在本实施方式中，发光装置优选放出包含激发光3的光成分、第一荧光31的光成分、和第二荧光32的光成分的输出光4。由此，成为容易得到由激发光3的光成分、第一荧光31的光成分、和第二荧光32的光成分通过加色法混色而实现的输出光4、特别是白色系输出光4的发光装置。
此外，在本实施方式中，优选的输出光是相关色温在2500K以上且低于8000K、特别是2800K～6700K的白色光，由此成为放出作为照明用途而需要较多的白色光的发光装置。
此外，输出光的平均演色评价指数Ra优选超过80，更优选为85以上，特别优选为90以上。由此，成为放出作为照明用途而需要较多的高演色性的白色光的发光装置。
在本实施方式中，优选的发光装置是构成为照明用或者显示用之中的任一种的发光装置，由此，成为需要较多的发光装置。
作为本实施方式的发光装置的具体例子，优选的是利用荧光体构成的半导体发光装置、照明光源、照明装置、显示装置等，特别是激光照明。而且本实施方式的发光装置优选进一步具有放出短波长可见光的固体发光元件。通过使用固体发光元件作为激发源，可以实现耐冲击强的全固体发光装置例如固体照明。
特别优选的发光装置是面向室外照明、店铺照明、调光系统、设施照明、海洋照明以及内窥镜之中的任一种用途的发光装置。
实施例
下面就本实施方式的实施例进行说明。考虑到发光装置制作的容易程度和发光特性评价的容易程度，实施例设定为图3所示的反射型发光装置。此外，关于图1所示的透射型发光装置和图2所示的发光装置，可以得到与作为实施例的反射型发光装置同样的作用效果在原理上是显而易见的，本领域的技术人员当然可以理解，因而将其说明予以省略。
放出第一荧光31的第一荧光体1A设定为Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体(粉末荧光体的荧光峰值波长：510nm，平均粒径：21μm)。另外，放出色调与第一荧光31不同的第二荧光32的第二荧光体2A设定为Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体(粉末荧光体的荧光峰值波长：600nm，平均粒径：12μm)。
Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体从荧光体厂家取得。Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体通过在1300～1400℃的温度下使氧化物陶瓷原料、和作为反应促进剂发挥作用的化合物的混合粉末发生加热反应而调配。
为了参考，在图5(a)和图5(b)中，分别示出了本实施例的Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体的电子显微镜照片。另外，表1中归纳了这些荧光体的特性。
表1
荧光体 Lu<sub>3</sub>Ga<sub>2</sub>(AlO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>：Ce<sup>3+</sup> Lu<sub>2</sub>CaMg<sub>2</sub>(SiO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>：Ce<sup>3+</sup>
组成 (Lu<sub>0.98</sub>Ce<sub>0.02</sub>)<sub>3</sub>Ga<sub>2</sub>(AlO<sub>4</sub>)<sub>3</sub><sup>※1</sup> (Lu<sub>0.97</sub>Ce<sub>0.03</sub>)<sub>2</sub>CaMg<sub>2</sub>(SiO<sub>4</sub>)<sub>3</sub>
类别 铝酸盐 硅酸盐
晶体结构 石榴石型 石榴石型
平均粒径 21μm 12μm
荧光峰值波长 510nm 600nm
内量子效率在455nm 90％ 72％
光吸收率在455nm 64％ 71％
※1推定组成
此外，表1所示的平均粒径为：在图5所示的电子显微镜观察图像(放大倍数：×1000)中，任意选取50个可以识别为一次粒子的粒子，求出这些粒子的最长轴长度的平均值。
另外，表1所示的荧光峰值波长为粉末荧光体的荧光峰值波长。此外，粉末荧光体的荧光峰值波长采用向粉末荧光体的压粉体照射波长455nm的蓝色单色光(光谱半峰宽：4nm)的光致发光法进行了评价。
作为构成本实施例的波长转换构件100的荧光体，准备上述的荧光体。下面就波长转换构件100的制作步骤进行说明。
首先，在Φ10mm、深度2mm的试料托盘中填充粉末状的Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体(第二荧光体2A)，用石英玻璃板压紧，从而制作出具有压粉体性状的第二波长转换体2。
上述石英玻璃板兼作透光性构件6。在该透光性构件6上，利用具有透光性的树脂粘结剂，将粉末状Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体(第一荧光体1A)以荧光体粒子变得稀疏的方式进行配置和固定。这样一来，便制作出具有粒子彼此之间并不接触的分散状态的第一波长转换体1。
这样一来，存在散布有第一荧光体1A的荧光体粒子的结构的第一波长转换体1、和包含第二荧光体2A的荧光体粒子的第二波长转换体2具有层叠结构，从而得到波长转换构件100。此外，本实施例的波长转换构件100所具有的结构是：进行配置从而使第一波长转换体1和第二波长转换体2在空间上分离，并在两者之间具有透光性构件6。
作为参考，图6示出了在照射上述455nm的蓝色光时的第一波长转换体1所放出的荧光的荧光光谱(图6中(a))。为比较起见，图6也示出了照射该蓝色光时的第一荧光体1A的集合体即压粉体所放出的荧光的荧光光谱(图6中(b))。这样的荧光体粒子的集合体的荧光光谱在通常的光致发光的评价法中，作为该荧光体的荧光光谱进行评价。
散布有荧光体粒子的本实施方式的第一波长转换体1的荧光光谱(图6(a))与荧光体粒子的集合体的荧光光谱(图6(b))相比较，成为向短波长侧偏移大约20nm的光谱形状。而且例如荧光峰值波长，在荧光体粒子的集合体的荧光中为510nm，与此相对照，在实施例的第一波长转换体1的荧光中为490nm。
这样一来，根据本实施方式，放出蓝绿色～绿色的荧光的第一荧光体1A只要以荧光体粒子变得稀疏的方式进行配置，就可以缓和Ce3+激活荧光体的自吸收效应。也就是说，即使不改变第一荧光体1A的组成，也可以增加放出的荧光的蓝绿色的光成分比例。
图7(a)为表示Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体的光吸收率对波长的依存性的激发光谱。作为参考，图7(b)和图7(c)分别示出了Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3 +荧光体的荧光光谱。
比较图7(a)和图7(b)可知：Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体的激发光谱具有与Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体的荧光光谱重叠的部分。而且Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体具有很好地吸收Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体的短波长侧的荧光成分、特别是蓝绿色的光成分而向在波长600nm处具有荧光峰的橙色光进行波长转换的性质。因此，如果使Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体接近，则会产生不少问题：前者所放出的荧光的短波长侧的光成分(蓝绿色的光成分)被后者吸收而使强度降低。
在本实施例中，为了抑制这样的问题，将波长转换构件100设计为第一波长转换体1和第二波长转换体2的双层结构。而且设计为包含Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体的第一波长转换体1形成光输出面的结构。由此，由于第一波长转换体1所放出的荧光的蓝绿色的光成分被第二荧光体吸收的概率下降，因而第一波长转换体1所放出的荧光成为与第一荧光体本来的荧光光谱接近的形状，从而可以抑制蓝绿色的光成分的强度降低。
图8(a)为向改变粉末状Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体(第一荧光体1A)的分散状态而制作的7种本实施例的波长转换构件100照射波长455nm的蓝色单色光时得到的荧光的光谱。作为参考，图8(b)和图8(c)分别示出了Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体(第一荧光体1A)和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体(第二荧光体2A)的荧光体粒子的集合体的荧光光谱。
另外，作为比较例，以不同的重量比将第一荧光体1A和第二荧光体2A混合，从而制作出由混合荧光体粒子的集合体(压粉体)构成的5种波长转换构件。混合重量比设定为95：5、90：10、80：20、70：30、60：40。对该比较例的波长转换构件照射波长455nm的蓝色单色光时所得到的荧光的光谱如图9(a)所示。作为参考，图9(b)和图9(c)与图8相同，分别示出了Lu3Ga2(AlO4)3：Ce3+荧光体(第一荧光体1A)和Lu2CaMg2(SiO4)3：Ce3+荧光体(第二荧光体2A)的荧光体粒子的集合体的荧光光谱。
比较图8(a)和图9(a)可知：本实施例的波长转换构件的荧光光谱与单纯混合第一荧光体和第二荧光体而得到的波长转换构件相比，460～500nm的蓝绿色的光成分强度相对较大。
下面就具有这样制作的波长转换构件100的发光装置的实施例进行说明。
本实施例的发光装置至少由本实施例的上述波长转换构件100和激发源组合而成。在本实施例中，作为激发源，利用可放出波长455nm的蓝色光的激光二极管(LD)，通过设定为以蓝色光向波长转换构件100照射的方式配置激光二极管的基本结构而构成发光装置。然后，用肉眼观察照射蓝色激光的波长转换构件100的照射面，结果可以看到白色系的输出光。
在此，关于本实施例的发光装置的输出光作为照明光的特性，可以采用对激光的光谱分布、和图8所示的本实施例的波长转换构件100所放出的荧光光谱(实测数据)进行加色法混色的模拟而高精度地进行评价。于是，为了节省装置的试制和输出光的光谱测定的劳力和时间，并高效地说明本实施方式的效果，模拟照明光而进行了评价。
具体地说，通过蓝色激光、和实施例的波长转换构件100所放出的荧光光谱的加色法混色，对位于黑体辐射轨迹上的白色光的光谱分布进行模拟，由其光谱分布算出平均演色评价指数Ra。此外，借助于这样的模拟所得到的光谱分布可以通过将本领域技术人员所具有的光学设计的技术以及知识适用于具有上述基本结构的发光装置而实现。
图10为上述模拟的结果，示出了通过图8(a)所示的本实施例的7种波长转换构件所放出的荧光和波长455nm的蓝色激光的加色法混色而得到的位于黑体轨迹上(即duv＝0)的白色光的光谱分布。而且由图10所示的7种光谱分布算出的相关色温和平均演色评价指数Ra的组合为：相关色温9745K－Ra86.4、相关色温5000K－Ra85.7、相关色温4420K－Ra84.6、相关色温4093K－Ra83.7、相关色温3760K－Ra82.7、相关色温3190K－Ra80.6、相关色温3093K－Ra79.4。
该结果表明本实施方式的发光装置作为输出光4，可以放出相关色温为3000K以上且低于10000K的白色光。而且表明在输出光的相关色温为3100K以上且低于10000K的白色光时，成为Ra80以上的高演色性的照明光。再者，表明在相关色温为4500K以上且低于10000K的白色光时，成为Ra85以上的更高演色性的照明光。这样一来，可知本实施方式的发光装置在利用蓝色激光而得到高演色性的激光照明方面是有用的。
作为参考，通过同样的模拟而得到的比较例的光谱分布如图11所示。图11是通过源于图9(a)所示的单纯混合第一荧光体和第二荧光体所得到的波长转换构件的荧光、和波长455nm的蓝色激光的加色法混色而得到的位于黑体轨迹上的白色光的光谱分布。此外，在图9(a)所示的5种光谱分布中，对于利用绿色的光成分比较多的2种光谱分布的模拟，红色的光成分比例较少，从而不能得到白色光。
而且由图11所示的3种光谱分布算出的相关色温和平均演色评价指数Ra的组合为：相关色温53638K－Ra78.8、相关色温10214K－Ra80.6、相关色温6118K－Ra79.9。
该结果表明比较例的发光装置作为输出光4，可以放出相关色温为6000K以上且低于54000K的白色光。而且表明在输出光的相关色温为10000K左右的白色光的情况下，成为Ra80左右的照明光。但是，另一方面，也表明难以获得相关色温低于5000K的低色温的照明光、和Ra82以上的高演色性的照明光。这样一来，可知比较例的发光装置显然难以利用蓝色激光而得到高演色性的激光照明。
这里引用日本特愿2017-163575号(申请日：2017年8月28日)的全部内容。
以上沿着实施例对本实施方式的内容进行了说明，但本实施方式并不局限于这些记载，能够进行各种变形和改良对本领域技术人员来说是显而易见的。
产业上的可利用性
根据本发明，在具有色调不同的多种Ce3+激活荧光体和激发源的发光装置中，即使在设计为暖色系荧光体和绿色系荧光体接近的装置结构的情况下，也可以提供一种蓝绿色的光成分强度比较大且输出光的演色性高的发光装置。
符号说明：
1 第一波长转换体
1A 第一荧光体
2 第二波长转换体
3 激发光
4 输出光
5 密封材料
6 透光性构件
31 第一荧光
32 第二荧光
100 波长转换构件

Claims (9)

1.一种发光装置，其具有：
固体发光元件，其放出在440nm以上且低于470nm的波长区域内具有强度最大值的激发光；以及
波长转换构件，其由包含第一荧光体的第一波长转换体、和包含第二荧光体的第二波长转换体组合而成，其中，所述第一荧光体为粒子状荧光体，且为用Ce3+激活的无机荧光体，所述第二荧光体为用Ce3+激活的无机荧光体；
所述第一荧光体放出在470nm以上且低于530nm的波长区域内具有强度最大值的第一荧光，所述第二荧光体放出在580nm以上且低于660nm的波长区域内具有强度最大值的第二荧光；
所述第一波长转换体具有所述第一荧光体的粒子彼此之间不接触的分散状态。
2.根据权利要求1所述的发光装置，其中，
所述第二荧光体为粒子状荧光体；
所述第二波长转换体具有所述第二荧光体的粒子彼此之间接触的接触结构。
3.根据权利要求1或2所述的发光装置，其中，所述第二波长转换体为烧结所述第二荧光体而在内部具有多个空隙的烧结体，或者为烧结所述第二荧光体而在内部不具有多个空隙的陶瓷。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的发光装置，其中，所述激发光以直接照射所述第二波长转换体的方式入射在所述波长转换构件上，透过了所述波长转换构件的光成分作为输出光被输出。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的发光装置，其中，所述激发光以直接照射所述第一波长转换体的方式入射在所述波长转换构件上，被所述波长转换构件反射了的光成分作为输出光被输出。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的发光装置，其中，所述第一荧光体为铝酸盐和硅酸盐的至少一方。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的发光装置，其中，所述第二荧光体为硅酸盐和铝硅酸盐的至少一方。
8.根据权利要求6所述的发光装置，其中，所述第一荧光体为具有石榴石型晶体结构的铝酸盐。
9.根据权利要求7所述的发光装置，其中，所述第二荧光体为具有石榴石型晶体结构的硅酸盐。
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