CN110813208B - 具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器 - Google Patents

Abstract

本发明公开了具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，包括上盖板和下盖板；上盖板上设置有液相入口和气相入口；下盖板设置有液相入出口和气相出口；其特征在于：在上盖板和下盖板之间按上下堆叠方式设置有若干个三相微反应单元；每个三相微反应单元由液相微通道层、第一透气膜、气相微腔室层和第二透气膜按从上往下顺序堆叠构成；第一透气膜和第二透气膜均具有疏水透气性；液相反应物和气相反应物分别从液相入口和气相入口进入，并按从上往下顺序流过所有的三相微反应单元后，分别从液相出口和气相出口流出；所述液相微通道层上设置有通气孔和供液相流通的微通道；该微通道为上下贯通结构；本发明可广泛应用在化工、能源、环保等领域。

Description

具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器

技术领域

本发明涉及微流体反应器领域，具体涉及一种具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器。

背景技术

微反应器是新型的反应装置，具有比表面积大，安全性能好，传质效率高等突出优势，在化工领域应用的十分广泛。对于化工反应中最常见的气-液-固三相反应，相关学者也研发了各种不同结构的微反应器类型。常见的有管式微反应器、填充床式微反应器以及膜式微反应器等。其中膜式微反应器由于功能性膜结构的加入可以有效增加气液接触面积，提高传质效率，保护固体催化层而被人们重点关注。近年来，Park等人制备了一个具有双层通道结构的膜式微反应器用以提升赫克反应的效率；Mukhlis等人研制了中空纤维膜式微反应器作为乙醇重整产氢的工具；Sylwia等人研究将聚醚砜超滤膜应用于光催化微反应器中可以提高反应稳定性。然而这些处理气-液-固三相反应的膜式微反应器仍然存在一定的局限性，比如气体利用率差、对反应物处理能力较小、无法进行系统的有效放大化生产，其次制备工艺复杂，增大经济成本，还有就是无法解决通道尺寸小，一旦生成产物无法及时排出会出现微反应器堵塞的现象。因此，构建一种新型结构的膜式微反应器，用以实现提高气体利用率、完成放大化生产、简化制备方式、清除堵塞通道等就成为亟待解决的问题。

发明内容

本发明针对现有技术存在的不足，提出了一种具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器。

本发明的技术方案是：一种具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，包括上盖板和下盖板；上盖板上设置有液相入口和气相入口；下盖板设置有液相出口和气相出口；其特征在于：在上盖板和下盖板之间按上下堆叠方式设置有若干个三相微反应单元；每个三相微反应单元由液相微通道层、第一透气膜、气相微腔室层和第二透气膜按从上往下顺序堆叠构成；第一透气膜和第二透气膜均具有疏水透气性；

液相反应物和气相反应物分别从液相入口和气相入口进入，并按从上往下顺序流过所有的三相微反应单元后，分别从液相出口和气相出口流出；

所述液相微通道层上设置有通气孔和供液相流通的微通道；该微通道为上下贯通结构，该微通道的首、尾端分别设置有进液端和出液端；所述气相微腔室层上设置有透液孔和气相微腔室，该气相微腔室为上下贯通的长方形腔室；该气相微腔室包含进气端和出气端；所述第一透气膜和第二透气膜均设置有过液孔和过气孔；并且，在所述第一透气膜和第二透气膜上负载有固体催化剂；

液相反应物在每个三相微反应单元中，均从液相微通道层的进液端流入，液相反应物在微通道内，在所述第一透气膜和第二透气膜上负载的固体催化剂的催化作用下，与从所述第一透气膜和第二透气膜渗透进入的气相反应物发生反应，反应后再经过出液端、第一透气膜的第一过液孔、气相微腔室层上的透液孔以及第二透气膜上的第二过液孔流出；

气相反应物在每个三相微反应单元中，均经过液相微通道层的通气孔、第一透气膜的第一过气孔和气相微腔室层的进气端进入气相微腔室，在气相微腔室内，部分气相反应物由所述第一透气膜和第二透气膜渗透进入液相微通道层，剩余的气相反应物从气相微腔室层的出气端、以及第二透气膜上的第二过气孔流出。

根据本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的优选方案,所述固体催化剂通过浸渍或者喷涂的方法负载在所述第一透气膜和第二透气膜上。

根据本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的优选方案,所述液相微通道层上设置的微通道为蛇形微通道结构。

根据本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的优选方案,所述液相微通道层以及气相微腔室层由有机玻璃制成。

根据本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的优选方案,第一透气膜和第二透气膜均选用聚二甲基硅氧烷材料制成。

本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的有益效果是：本发明以提高气体利用率、增大微反应器处理量、对微反应器进行放大化生产为目的，设计制备出具有堆叠式结构的气-液-固三相膜式微反应器，通过堆叠结构的设计，气相反应物在气相微腔室内通过上下两层透气膜进行双向扩散，提高了气体利用率；液相反应物通过堆叠式结构的设计增加了液体在微反应器内的停留时间，提高了反应转化率；由于液相层、气相层以及透气膜都是独立的结构，该堆叠式反应器可以通过增加液相微通道层、气相微腔室层以及透气膜进行微反应器系统的放大化生产；微反应器通道出现堵塞的情况也可以通过替换液相层、气相层模块得到有效解决。本发明设计的适用于气-液-固三相反应具有堆叠式结构的膜式微反应器能够显著提升气体利用率、提高反应物产率，便于进行放大大化设计，具有广阔的应用前景。

本发明可广泛应用在能源、化工、环保等领域。

附图说明

图1是本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的结构示意图。

图2是本发明所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器的结构分解示意图。

图3是本发明所述的液相微通道层的结构示意图。

图4是本发明所述的第一透气膜的结构示意图。

图5是本发明所述的第二透气膜的结构示意图。

图6是本发明所述的气相微腔室层的结构示意图。

具体实施方式

下面结合附图和具体实施实例对本发明的技术方案进行进一步详细的说明。但应该指出，本发明的实施不限于以下的实施方式。

参见图1至图6，一种具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，包括上盖板1和下盖板5；上盖板1上设置有液相入口11和气相入口12；下盖板5设置有液相出口51和气相出口52；在上盖板1和下盖板5之间按上下堆叠方式设置有若干个三相微反应单元6；每个三相微反应单元6由液相微通道层2、第一透气膜3a、气相微腔室层4和第二透气膜3b按从上往下顺序堆叠构成，并用胶水粘接贴合；第一透气膜3a和第二透气膜3b均具有疏水透气性。在图2中，上盖板1和下盖板5之间按上下堆叠方式设置有2个三相微反应单元6

液相反应物和气相反应物分别从液相入口和气相入口进入，并按从上往下顺序流过所有的三相微反应单元后，分别从液相出口和气相出口流出。

所述液相微通道层2上设置有通气孔21和供液相流通的微通道22；该微通道为上下贯通结构，该微通道的首、尾端分别设置有进液端23和出液端24；所述气相微腔室层4上设置有透液孔41和气相微腔室42，该气相微腔室为上下贯通的长方形腔室；该气相微腔室包含进气端43和出气端44；所述第一透气膜3a和第二透气膜3b均设置有过液孔和过气孔；并且，在所述第一透气膜3a和第二透气膜3b上负载有固体催化剂；所述固体催化剂通过浸渍或者喷涂的方法负载在第一透气膜3a和第二透气膜3b上。第一、第二过液孔、第一、第二过气孔、进液端、出液端、通气孔、透液孔、进气端和出气端均为通孔。

在装配时，设置在顶层的三相微反应单元的液相微通道层的进液端与上盖板1的液相入口11相通，其他的液相微通道层的进液端与设置在其上方的三相微反应单元的第二透气膜3b的第二过液孔、气相微腔室层的透液孔41、第一透气膜3a的第一过液孔、以及其上方的三相微反应单元的液相微通道层的出液端相通；液相微通道层的出液端与第一透气膜3a的第一过液孔、气相微腔室层4的透液孔、第二透气膜3b的第二过液孔以及下方液相微通道层的进液端相贯通；设置在底层的三相微反应单元的液相微通道层的出液端与第一透气膜3a的第一过液孔、气相微腔室层4的透液孔、第二透气膜3b的第二过液孔以及下盖板5的液相出口相贯通；设置在顶层的三相微反应单元的气相微腔室层的进气端43与第一透气膜3a的第一过气孔、液相微通道层的通气孔以及上盖板1的气相入口相贯通；其他的三相微反应单元的气相微腔室层的进气端与本单元的第一透气膜3a的过气孔、液相微通道层的通气孔以及上方三相微反应单元的第二透气膜3b的第二过气孔、上方三相微反应单元的气相微腔室层的出气端相贯通。设置在底层的三相微反应单元的气相微腔室层的出气端通过第二透气膜3b的第二过气孔与下盖板5的气相出口相贯通。

液相反应物在每个三相微反应单元中，均从液相微通道层2的进液端23流入，液相反应物在微通道22内，在第一透气膜3a和第二透气膜3b上负载的固体催化剂的催化作用下，与从所述第一透气膜3a和第二透气膜3b渗透进入的气相反应物发生反应，反应后再经过出液端24、第一透气膜3a的第一过液孔31a、气相微腔室层4上的透液孔41以及第二透气膜3b上的第二过液孔31b流出；

气相反应物在每个三相微反应单元中，均经过液相微通道层2的通气孔21、第一透气膜3a的第一过气孔32a和气相微腔室层4的进气端43进入气相微腔室42，在气相微腔室42内，部分气相反应物由第一透气膜3a、第二透气膜3b渗透进入液相微通道层2，剩余的气相反应物从气相微腔室层4的出气端44、以及第二透气膜3b上的第二过气孔32b流出。

由于透气膜具有疏水透气的功能，而固体催化剂负载在透气膜上，这样气相反应物除了在气相微腔室中流通外，还可以通过透气膜双向扩散、渗透到液相微通道层与液相反应物在固体催化剂的作用下发生反应，提高了气体利用率；液相反应物则不能通过透气膜到达气相侧。

在具体实施例中，第一透气膜3a和第二透气膜3b均选用聚二甲基硅氧烷PDMS材料或者其他疏水透气材料制成。由于透气膜厚度较薄，透气膜的过气孔和过液孔可采用打孔器直接打穿制备，所述固体催化剂通过浸渍或者喷涂的方法负载在所述第一透气膜3a和第二透气膜3b上。

所述液相微通道层2上设置的微通道为蛇形微通道结构。

所述液相微通道层以及气相微腔室层由有机玻璃制成，该种材质具有良好的化学稳定性及乃腐蚀性。上、下盖板可选用玻璃或者有机玻璃制备而成，液相、气相反应物的出入口可通过机械加工方式制备。

在具体实施例中，也可以在底层的三相微反应单元下方再添加液相微通道层，或者在三相微反应单元下方再添加液相微通道层和透气膜以及气相微腔室层。也可以在顶层的三相微反应单元上方添加透气膜和气相微腔室层，但需保证在液相微通道层与气相微腔室层之间设置有透气膜。

尽管已经示出和描述了本发明的实施例，本领域的普通技术人员可以理解：在不脱离本发明的原理和宗旨的情况下可以对这些实施例进行多种变化、修改、替换和变型，本发明的范围由权利要求及其等同物限定。

Claims (5)

1.一种具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，包括上盖板(1)和下盖板(5)；上盖板(1)上设置有液相入口和气相入口；下盖板(5)设置有液相出口和气相出口；其特征在于：在上盖板(1)和下盖板(5)之间按上下堆叠方式设置有若干个三相微反应单元(6)；每个三相微反应单元(6)由液相微通道层(2)、第一透气膜(3a)、气相微腔室层(4)和第二透气膜(3b)按从上往下顺序堆叠构成；第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)均具有疏水透气性；

液相反应物和气相反应物分别从液相入口和气相入口进入，并按从上往下顺序流过所有的三相微反应单元(6)后，分别从液相出口和气相出口流出；

所述液相微通道层(2)上设置有通气孔(21)和供液相流通的微通道；该微通道(22)为上下贯通结构，该微通道的首、尾端分别设置有进液端(23)和出液端(24)；所述气相微腔室层(4)上设置有透液孔(41)和气相微腔室(42)，该气相微腔室(42)为上下贯通的长方形腔室；该气相微腔室包含进气端(43)和出气端(44)；所述第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)均设置有过液孔和过气孔；并且，在所述第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)上负载有固体催化剂；

液相反应物在每个三相微反应单元中，均从液相微通道层(2)的进液端(23)流入，液相反应物在微通道(22)内，在所述第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)上负载的固体催化剂的催化作用下，与从所述第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)渗透进入的气相反应物发生反应，反应后再经过出液端(24)、第一透气膜(3a)的第一过液孔(31a)、气相微腔室层(4)上的透液孔(41)以及第二透气膜(3b)上的第二过液孔(31b)流出；

气相反应物在每个三相微反应单元中，均经过液相微通道层(2)的通气孔(21)、第一透气膜(3a)的第一过气孔(32a)和气相微腔室层(4)的进气端(43)进入气相微腔室(42)，在气相微腔室(42)内，部分气相反应物由所述第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)渗透进入液相微通道层(2)，剩余的气相反应物从气相微腔室层(4)的出气端(44)、以及第二透气膜(3b)上的第二过气孔(32b)流出。

2.根据权利要求1所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，其特征在于：所述固体催化剂通过浸渍或者喷涂的方法负载在第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)上。

3.根据权利要求1所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，其特征在于：所述液相微通道层(2)上设置的微通道为蛇形微通道结构。

4.根据权利要求1所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，其特征在于：所述液相微通道层以及气相微腔室层由有机玻璃制成。

5.根据权利要求1所述的具有堆叠式结构的气液固三相膜式微反应器，其特征在于：第一透气膜(3a)和第二透气膜(3b)均选用聚二甲基硅氧烷材料制成。

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