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CN110536874A - 夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃 - Google Patents

夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃 Download PDF

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CN110536874A
CN110536874A CN201880025954.4A CN201880025954A CN110536874A CN 110536874 A CN110536874 A CN 110536874A CN 201880025954 A CN201880025954 A CN 201880025954A CN 110536874 A CN110536874 A CN 110536874A
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laminated glass
interlayer film
thermoplastic elastomer
plasticizer
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CN201880025954.4A
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坂本悠
岩本达矢
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Sekisui Chemical Co Ltd
Original Assignee
Sekisui Chemical Co Ltd
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Abstract

本发明提供一种夹层玻璃用中间膜，在具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜中，能够有效地提高具备该中间膜的夹层玻璃的隔音性。本发明的夹层玻璃用中间膜具有1层的结构或2层以上的结构，并且具备包含热塑性弹性体和增塑剂的热塑性弹性体层，其中，所述热塑性弹性体是脂肪族聚烯烃，所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在‑10℃～10℃的温度区域内，并且所述热塑性弹性体层在‑10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。

Description

夹层玻璃用中间膜和夹层玻璃
技术领域
本发明涉及用于得到夹层玻璃的夹层玻璃用中间膜。此外，本发明涉及使用了所述夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
背景技术
就夹层玻璃而言，一般在受到外部冲击而破坏时，玻璃碎片的飞散量很小，具有较优异的安全性。因此，所述夹层玻璃广泛用于汽车、铁路车辆、飞机、船舶以及建筑物等中。所述夹层玻璃可以通过将夹层玻璃用中间膜夹在一对玻璃板之间来制造。
作为所述夹层玻璃用中间膜，可能是具有1层的结构的单层中间膜或具有2层以上的结构的多层中间膜。
在下述专利文献1中，公开了一种隔音层，其包含缩醛化度为60～85摩尔％的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、碱金属盐和碱土金属盐中的至少一种的金属盐0.001～1.0重量份以及大于30重量份的增塑剂。该隔音层能够以单层用作中间膜。
此外，下述专利文献1还记载了叠层有所述隔音层和其他层的多层的中间膜。叠层在隔音层上的其他层包含缩醛化度为60～85摩尔％的聚乙烯醇缩醛树脂100重量份、碱金属盐和碱土金属盐中的至少一种的金属盐0.001～1.0重量份以及30重量份以下的增塑剂。
下述专利文献2公开了一种叠层有包含聚乙烯醇缩醛的层和包含聚烯烃的层的中间膜。
下述专利文献3公开了包含4-甲基-1-戊烯/α-烯烃共聚物的组合物和4-甲基-1-戊烯共聚物组合物。在专利文献3的段落[0284]中，作为使用了所述组合物的膜/片/带，举出了：柔性印刷电路板用脱模膜、刚性电路板用脱模膜、刚性柔性电路板用脱模膜、尖端复合材料用脱模膜、碳纤维复合材料固化用脱模膜、玻璃纤维复合材料固化用脱模膜、芳纶纤维复合材料固化用脱模膜、纳米复合材料固化用脱模膜、填料填充材料固化用脱模膜、半导体密封用脱模膜、偏振片用脱模膜、扩散片用脱模膜、棱镜片用脱模膜、反射片用脱模膜、脱模膜用缓冲膜、燃料电池用脱模膜、各种橡胶片用脱模膜、氨基甲酸酯固化用脱模膜、环氧固化用脱模膜、太阳能电池密封片、太阳能电池背板、太阳能电池用塑料薄膜、电池隔膜、锂离子电池用隔膜、燃料电池用电解质膜、粘合/粘接材料隔膜、切割带/背面研磨带/芯粘合膜、双层FCCL、薄膜电容器用膜、粘合膜、薄膜用膜、偏振片用膜、偏振片用保护膜、液晶面板用保护膜、光学部件用保护膜、透镜用保护膜、电子部件/电器用保护膜、手机用保护膜、个人电脑用保护膜、掩膜、电容用膜、反射膜、叠层体(含玻璃)、抗辐射膜、抗γ射线膜、多孔膜、散热膜/片、电子部件密封体制造用模具、LED模具、高频电路用叠层板、高频电缆用包覆材料、光波导基板、玻璃中间膜、夹层玻璃用膜、防弹材料、防弹玻璃用膜、合成革用脱模纸、尖端复合材料用脱模纸、碳纤维复合材料固化用脱模纸、玻璃纤维复合材料固化用脱模纸、芳纶纤维复合材料固化用脱模纸、纳米复合材料固化用脱模纸、填料填充材料固化用脱模纸以及耐热防水相纸。在该列表中，包含玻璃中间膜和夹层玻璃用膜。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2007-070200号公报
专利文献2：WO2011/016494A1
专利文献3：WO2011/055803A
发明内容
发明所解决的技术问题
在专利文献1记载的中间膜中，具备包含聚乙烯醇缩醛树脂和增塑剂等的特定隔音层，因此能够在一定程度上提高夹层玻璃的隔音性。
另一方面，如专利文献2中所述，已知一种具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜。然而，使用了该中间膜的夹层玻璃可能不具有充分高的隔音性。此外，如专利文献3中所述，使用了包含4-甲基-1-戊烯/α-烯烃共聚物的组合物和4-甲基-1-戊烯共聚物组合物的膜可能不具有充分高的隔音性。
本发明的目的是提供一种夹层玻璃用中间膜，在具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜中，能够有效地提高具备该中间膜的夹层玻璃的隔音性。此外，本发明的另一个目的是提供一种使用了所述夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃。
解决问题的技术手段
本发明人等为了在具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜中提高夹层玻璃的隔音性而进行了研究。其结果，本发明人等发现了一种能够在具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜中提高夹层玻璃的隔音性的结构。
根据本发明的广泛方案，提供一种夹层玻璃用中间膜(在下文中，有时记载为中间膜)，其具有1层的结构或2层以上的结构，其中，所述夹层玻璃用中间膜具备包含热塑性弹性体和增塑剂的热塑性弹性体层，所述热塑性弹性体是脂肪族聚烯烃，所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在-10℃～10℃的温度区域内，并且所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。
在本发明的中间膜的一个特定方案中，所述脂肪族聚烯烃为饱和脂肪族聚烯烃。
在本发明的中间膜的一个特定方案中，所述增塑剂为有机酯增塑剂以外的增塑剂。
在本发明的中间膜的一个特定方案中，所述增塑剂为石蜡油。
在本发明的中间膜的一个特定方案中，所述中间膜具备第一层和配置在所述第一层的第一表面侧上的第二层，其中，所述第一层为所述热塑性弹性体层。
在本发明的中间膜的一个特定方案中，所述中间膜具备配置在所述第一层的与所述第一表面侧相反的第二表面侧上的第三层。
在本发明的中间膜的一个特定方案中，所述第二层包含热塑性树脂和增塑剂，所述第三层包含热塑性树脂和增塑剂。
在本发明的广泛方案中，提供了一种夹层玻璃，其具备：第一夹层玻璃部件、第二夹层玻璃部件、以及所述夹层玻璃用中间膜，其中，所述夹层玻璃用中间膜配置在所述第一夹层玻璃部件和所述第二夹层玻璃部件之间。
发明效果
本发明的夹层玻璃用中间膜是具有1层的结构或2层以上的结构的夹层玻璃用中间膜，其具备包含热塑性弹性体和增塑剂的热塑性弹性体层。在本发明的夹层玻璃用中间膜中，所述热塑性弹性体是脂肪族聚烯烃，所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在-10℃～10℃的温度区域内，并且所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。本发明的夹层玻璃用中间膜具有所述结构，因此在具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜中，能够有效地提高具备该中间膜的夹层玻璃的隔音性。
附图说明
[图1]图1是示意性表示本发明的第一实施方式的夹层玻璃用中间膜的截面图。
[图2]图2是示意性表示本发明的第二实施方式的夹层玻璃用中间膜的截面图。
[图3]图3是示意性表示使用了图1中所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一个示例的截面图。
[图4]图4是示意性表示使用了图2中所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一个示例的截面图。
具体实施方式
在下文中，将对本发明进行详细说明。
(夹层玻璃用中间膜)
本发明的夹层玻璃用中间膜(下文中，有时记载为中间膜)具有1层的结构或2层以上的结构。
本发明的中间膜具备包含热塑性弹性体和增塑剂的热塑性弹性体层。本发明的中间膜具备热塑性弹性体层，该热塑性弹性体层包含热塑性弹性体作为聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性树脂。
在本发明的中间膜中，所述热塑性弹性体是脂肪族聚烯烃。在本发明的中间膜中，所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在-10℃～10℃的温度区域内。在本发明的中间膜中，所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。在本发明的中间膜中，不仅使用了脂肪族聚烯烃作为所述热塑性弹性体层中的热塑性弹性体，并且所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在-10℃～10℃的温度区域内，所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。
在本发明中，由于具备所述结构，因此在具备使用了聚乙烯醇缩醛树脂以外的热塑性成分的层的中间膜中，能够有效地提高具备该中间膜的夹层玻璃的隔音性。
在本发明中，为了提高隔音性，不仅使用了脂肪族聚烯烃作为所述热塑性弹性体层中的热塑性弹性体，而且满足下述(1)和(2)的结构也很重要。(1)所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在-10℃～10℃的温度区域内。(2)所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。
通常，当将增塑剂添加到热塑性弹性体中时，虽然可以调节得到的层的玻璃化转变温度，但tanδ的最大值具有变低的倾向。为了提高夹层玻璃的隔音性，重要的是以使热塑性弹性体层的tanδ的最大值不会变得太低的方式选择热塑性弹性体的种类、增塑剂的种类以及混合量。本发明人等发现了，通过使用脂肪族聚烯烃作为热塑性弹性体，可以容易地进行所述选择，可以得到隔音性较高的夹层玻璃用中间膜。
从有效地提高隔音性的观点出发，所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值优选为2.0以上，更优选为2.5以上。
作为测定所述玻璃化转变温度和tanδ的方法，可举出将得到的中间膜在室温23±2℃、湿度25±5％的环境下保存12小时后立即使用TA INSTRUMENTS公司制造的“ARES-G2”对粘弹性进行测定的方法。作为夹具，优选使用直径为8mm的平行板，在以3℃/min的降温速度将温度从30℃降低至-50℃的条件下，以及在1Hz频率和应变1％的条件下测定玻璃化转变温度和tanδ。就具有2层以上的结构的中间膜而言，可以剥离各层，对测定对象的层的玻璃化转变温度进行测定。
本发明的中间膜可以具有1层的结构，也可以具有2层以上的结构。本发明的中间膜可以具有2层的结构，可以具有3层的结构，也可以具有3层以上的结构。
本发明的中间膜可以具有仅第一层的1层结构。在这种情况下，第一层为所述热塑性弹性体层。
从有效地提高隔音性和各层间的粘接性的观点出发，本发明的中间膜可以具备第一层和配置在所述第一层的第一表面侧上的第二层。在这种情况下，所述第一层优选为所述热塑性弹性体层。
从有效地提高隔音性和各层间的粘接性的观点出发，本发明的中间膜可以具备第一层、配置在所述第一层的第一表面侧上的第二层以及配置在所述第一层的与所述第一表面侧相反的第二表面侧上的第三层。在这种情况下，所述第一层优选为所述热塑性弹性体层。
从有效地提高隔音性和各层间的粘接性的观点出发，所述热塑性弹性体层优选不是中间膜中的表面层，优选是中间膜中的中间层。但是，所述热塑性弹性体层也可以是中间膜中的表面层。
从提高夹层玻璃的透明性的观点出发，所述中间膜的可见光透射率优选为70％以上，更优选为80％以上，进一步优选为85％以上。
所述可见光透射率，使用分光光度计(HITACHI HIGH TECHNOLOGIES公司制造的“U-4100”)，根据JIS R3211：1998，在380～780nm的波长下进行测定。
所述中间膜的可见光透射率可以通过将中间膜配置在两片透明玻璃之间来进行测定。
为了提高可见光透射率，所述中间膜和所述热塑性弹性体层可以不包含着色剂，也可以不包含炭黑。
在下文中，将参考附图，对本发明的具体的实施方式进行说明。
图1是示意性表示本发明的第一实施方式的夹层玻璃用中间膜的截面图。
图1中所示的中间膜11是具有2层以上结构的多层中间膜。中间膜11用于得到夹层玻璃。中间膜11是夹层玻璃用中间膜。中间膜11具备第一层1、第二层2以及第三层3。第二层2配置并且叠层在第一层1的第一表面1a侧上。第三层3配置并且叠层在第一层1的与第一表面1a相反的第二表面1b侧上。第一层1是中间膜。第二层2和第三层3各为保护层，在本实施方式中是表面层。第一层1配置并且夹在第二层2和第三层3之间。因此，中间膜11具有按照第二层2、第一层1、第三层3的顺序叠层而成的多层结构(第二层2/第一层1/第三层3)。
在中间膜11中，第一层1优选是所述热塑性弹性体层。第二层2可以是所述热塑性弹性体层，第三层3也可以是所述热塑性弹性体层。
需要说明的是，在第二层2与第一层1之间以及第一层1与第三层3之间可以分别配置其他层。第二层2与第一层1以及第一层1与第三层3优选分别直接叠层。作为其他层，可举出：粘接层、包含聚对苯二甲酸乙二醇酯的层等。
图2是示意性表示本发明的第二实施方式的夹层玻璃用中间膜的截面图。
图2中所示的中间膜11A是具有1层结构的单层中间膜。中间膜11A是第一层。中间膜11A用于得到夹层玻璃。中间膜11A是夹层玻璃用中间膜。
在中间膜11A中，中间膜11A本身是所述热塑性弹性体层。
在下文中，将对构成本发明的中间膜的所述热塑性弹性体层(可以是第一层)、所述第一层、所述第二层以及所述第三层的细节、以及包含在所述热塑性弹性体层(可以是第一层)、所述第一层、所述第二层以及所述第三层中的各成分的细节进行说明。
(热塑性弹性体)
热塑性弹性体层包含热塑性弹性体。所述热塑性弹性体是一种热塑性树脂。所述热塑性弹性体层中的热塑性弹性体是脂肪族聚烯烃。所述脂肪族聚烯烃可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
在所述热塑性弹性体层中的热塑性树脂100重量％中，所述热塑性弹性体的含量优选为50重量％以上，更优选为60重量％以上，进一步优选为70重量％以上，特别优选为80％重量以上，最优选为90％重量以上。所述热塑性弹性体层中的所有热塑性树脂可以是所述热塑性弹性体。
热塑性树脂是在加热时软化而显示出可塑性的、在冷却至室温(25℃)时固化的树脂。热塑性弹性体是指，在热塑性树脂中特别在加热时软化而显示出可塑性、在冷却至室温(25℃)时固化而显示出橡胶弹性的树脂。
所述脂肪族聚烯烃可以是饱和脂肪族聚烯烃，也可以是不饱和脂肪族聚烯烃。从有效地提高中间膜的保存稳定性和隔音性的观点出发，所述脂肪族聚烯烃优选为饱和脂肪族聚烯烃。
作为所述脂肪族聚烯烃的材料，可举出：乙烯、丙烯、1-丁烯、反-2-丁烯、顺-2-丁烯、1-戊烯、反-2-戊烯、顺-2-戊烯、1-己烯、反-2-己烯、顺-2-己烯、反-3-己烯、顺-3-己烯、1-庚烯、反-2-庚烯、顺-2-庚烯、反-3-庚烯、顺-3-庚烯、1-辛烯、反-2-辛烯、顺-2-辛烯、反-3-辛烯、顺-3-辛烯、反-4-辛烯、顺-4-辛烯、1-壬烯、反-2-壬烯、顺-2-壬烯、反-3-壬烯、顺-3-壬烯、反-4-壬烯、顺-4-壬烯、1-癸烯、反-2-癸烯、顺-2-癸烯、反-3-癸烯、顺-3-癸烯、反-4-癸烯、顺-4-癸烯、反-5-癸烯、顺-5-癸烯、4-甲基-1-戊烯以及乙烯基环己烷等。
从有效地提高隔音性的观点出发，所述脂肪族聚烯烃优选在侧链具有链状的烃基。
当中间膜具有多层结构的情况下，从提高层间粘接力的观点出发，所述脂肪族聚烯烃可以是改性脂肪族聚烯烃。所述改性脂肪族聚烯烃优选具有羧基、羧酸酐基、羟基或环氧基等。所述改性脂肪族聚烯烃可以在分子链的侧链具有这些基团，也可以在分子链的末端具有这些基团。
(热塑性树脂(不包括脂肪族聚烯烃))
从有效地提高各层间的粘接性的观点出发，所述第一层可以包含脂肪族聚烯烃以外的热塑性树脂(在下文中，有时记载为热塑性树脂(1))，也可以包含聚乙烯醇缩醛树脂(在下文中，有时记载为聚乙烯醇缩醛树脂(1))。从有效地提高粘接性的观点出发，所述第二层优选包含热塑性树脂(在下文中，有时记载为热塑性树脂(2))，更优选包含脂肪族聚烯烃以外的热塑性树脂，进一步优选包含聚乙烯醇缩醛树脂(在下文中，有时记载为聚乙烯醇缩醛树脂(2))。从有效地提高粘接性的观点出发，所述第三层优选包含热塑性树脂(在下文中，有时记载为热塑性树脂(3))，更优选包含脂肪族聚烯烃以外的热塑性树脂，进一步优选包含聚乙烯醇缩醛树脂(在下文中，有时记载为聚乙烯醇缩醛树脂(3))。
作为所述热塑性树脂，可举出：聚乙烯醇缩醛树脂、乙烯-乙酸乙烯酯共聚物树脂、乙烯-丙烯酸共聚物树脂、聚氨酯树脂、聚乙烯醇树脂、聚乙酸乙烯酯树脂以及聚酯树脂等。可以使用这些以外的热塑性树脂。
所述聚乙烯醇缩醛树脂，例如，能够通过用醛使聚乙烯醇(PVA)缩醛化来制备。所述聚乙烯醇缩醛树脂优选为聚乙烯醇的缩醛化产物。所述聚乙烯醇，例如可以通过使聚乙酸乙烯酯皂化来得到。所述聚乙烯醇的皂化度，一般在70～99.9摩尔％的范围内。
所述聚乙烯醇(PVA)的平均聚合度优选为200以上，更优选为500以上，进一步优选为1500以上，更进一步优选为1600以上，并且优选为5000以下，更优选为4000以下，进一步优选为3500以下，特别优选为3000以下。当所述平均聚合度在上述下限以上时，夹层玻璃的抗穿透性进一步提高。当所述平均聚合度在上述上限以下时，中间膜的成形变得容易。
所述聚乙烯醇的平均聚合度，通过根据JIS K6726“聚乙烯醇试验方法”的方法而求得。
所述聚乙烯醇缩醛树脂中包含的缩醛基的碳原子数没有特别限定。制造所述聚乙烯醇缩醛树脂时使用的醛没有特别限定。所述聚乙烯醇缩醛树脂中的缩醛基的碳原子数优选为3～5，更优选为3或4。当所述聚乙烯醇缩醛树脂中缩醛基的碳原子数为3以上时，中间膜的玻璃化转变温度变得足够低。
所述醛没有特别限定。一般优选使用碳原子数为1～10的醛。作为所述碳原子数为1～10的醛，例如可举出：甲醛、乙醛、丙醛、正丁醛、异丁醛、正戊醛、2-乙基丁醛、正己醛、正辛醛、正壬醛、正癸醛、甲醛、乙醛以及苯甲醛等。所述醛优选为丙醛、正丁醛、异丁醛、正己醛或正戊醛，更优选为丙醛、正丁醛或异丁醛，进一步优选为正丁醛。所述醛可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率(羟基量)优选为15摩尔％以上，更优选为18摩尔％以上，并且优选为40摩尔％以下，更优选为35摩尔％以下。当所述羟基的含有率在上述下限以上时，中间膜的粘接力进一步提高。此外，当所述羟基的含有率在上述上限以下时，中间膜的柔软性提高，并且中间膜的处理变得容易。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基的含有率(羟基量)优选为17摩尔％以上，更优选为20摩尔％以上，进一步优选为22摩尔％以上，并且优选为28摩尔％以下，更优选为27摩尔％以下，进一步优选为25摩尔％以下，特别优选为24摩尔％以下。当所述羟基的含有率在上述下限以上时，中间膜的机械强度进一步提高。特别是所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的羟基的含有率为20摩尔％以上时，反应效率较高并且生产性较优异，此外，当其为28摩尔％以下时，夹层玻璃的隔音性进一步提高。此外，当所述羟基的含有率在上述上限以下时，中间膜的柔软性提高，并且中间膜的处理变得容易。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)和所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)各自的羟基的含有率优选为25摩尔％以上，更优选为28摩尔％以上，进一步优选为30摩尔％以上，更进一步优选为31.5摩尔％以上，再进一步优选为32摩尔％以上，特别优选为33摩尔％以上。所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)和所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)各自的羟基的含有率优选为38摩尔％以下，更优选为37摩尔％以下，进一步优选为36.5摩尔％以下，特别优选为36摩尔％以下。当所述羟基的含有率在上述下限以上时，中间膜的粘接力进一步提高。此外，当所述羟基的含有率在上述上限以下时，中间膜的柔软性提高，并且中间膜的处理变得容易。
所述聚乙烯醇缩醛树脂的羟基的含有率是将键合有羟基的亚乙基量除以主链中的亚乙基总量而得到的以百分比表示的摩尔分数的值。所述键合有羟基的亚乙基量，例如，可以根据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的乙酰化度(乙酰基量)优选为0.01摩尔％以上，更优选为0.1摩尔％以上，进一步优选为7摩尔％以上，更进一步优选为9摩尔％以上，并且优选为30摩尔％以下，更优选为25摩尔％以下，进一步优选为24摩尔％以下，特别优选为20摩尔％以下。当所述乙酰化度在上述下限以上时，聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂之间的相容性提高。当所述乙酰化度在上述上限以下时，中间膜和夹层玻璃的耐湿性提高。特别是，当所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的乙酰化度为0.1摩尔％以上且25摩尔％以下时，耐穿透性较优异。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)和所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)中各自的乙酰化度优选为0.01摩尔％以上，更优选为0.5摩尔％以上，并且优选为10摩尔％以下，更优选为2摩尔％以下。当所述乙酰化度在上述下限以上时，聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂之间的相容性提高。当所述乙酰化度在上述上限以下时，中间膜和夹层玻璃的耐湿性提高。
所述乙酰化度是将键合有乙酰基的亚乙基量除以主链中的亚乙基总量而得到的以百分比表示的摩尔分数的值。所述键合有乙酰基的亚乙基量，例如，可以根据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”进行测定。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(1)的缩醛化度(在聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下为缩丁醛化度)优选为47摩尔％以上，更优选为60摩尔％以上，并且优选为85摩尔％以下，更优选为80摩尔％以下，进一步优选为75摩尔％以下。当所述缩醛化度在上述下限以上时，聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂之间的相容性提高。当所述缩醛化度在上述上限以下时，用于制造聚乙烯醇缩醛树脂所需的反应时间变短。
所述聚乙烯醇缩醛树脂(2)和所述聚乙烯醇缩醛树脂(3)各自的缩醛化度(在聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下为缩丁醛化度)优选为55摩尔％以上，更优选60摩尔％以上，并且优选为75摩尔％以下，更优选为71摩尔％以下。当所述缩醛化度在上述下限以上时，聚乙烯醇缩醛树脂与增塑剂之间的相容性提高。当所述缩醛化度在上述上限以下时，用于制造聚乙烯醇缩醛树脂所需的反应时间变短。
所述缩醛化度通过下述方式得到。首先，求出从主链中的亚乙基总量中减去键合有羟基的亚乙基量和键合有乙酰基的亚乙基量而得到的值。将得到的值除以主链中的亚乙基总量而得到摩尔分数。该摩尔分数以百分比表示的的值是缩醛化度。
需要说明的是，所述羟基的含有率(羟基量)、缩醛化度(缩丁醛化度)以及乙酰化度，优选由根据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法测定得到的结果而算出。但是，也可以使用通过ASTM D1396-92的测定。当聚乙烯醇缩醛树脂是聚乙烯醇缩丁醛树脂的情况下，所述羟基的含有率(羟基量)、所述缩醛化度(缩丁醛化度)以及所述乙酰化度，可以由根据JIS K6728“聚乙烯醇缩丁醛试验方法”的方法测定得到的结果而算出。
(增塑剂)
所述热塑性弹性体层包含增塑剂。所述热塑性弹性体层中的增塑剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
从有效地提高粘接性的观点出发，所述第一层优选包含增塑剂。从有效地提高粘接性的观点出发，所述第二层优选包含增塑剂(在下文中，有时记载为增塑剂(2))。从有效地提高粘接性的观点出发，所述第三层优选包含增塑剂(在下文中，有时记载为增塑剂(3))。这些层中的增塑剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为所述增塑剂，可举出：石蜡油、有机酯增塑剂以及磷酸增塑剂等。作为所述有机酯增塑剂，可举出：一元有机酸酯和多元有机酸酯等。作为所述磷酸增塑剂，可举出：有机磷酸增塑剂和有机亚磷酸增塑剂等。所述增塑剂优选是液体增塑剂。
作为所述石蜡油，可举出：环烷烃类的加工油、白色矿物油、矿物油、石蜡以及液体石蜡等。
作为所述石蜡油的市售品，可举出：IDEMITSU KOSAN公司制造的“DIANA PROCESSOIL PW-90”、IDEMITSU KOSAN公司制造的“DIANA PROCESS OIL PW-100”以及IDEMITSUKOSAN公司制造的“DIANA PROCESS OIL PW-32”等。
作为所述有机酯增塑剂，可举出：三乙二醇二-2-乙基丙酸酯、三乙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基己酸酯、三乙二醇二辛酸酯、三乙二醇二正辛酸酯、三乙二醇二正庚酸酯、四乙二醇二正庚酸酯、癸二酸二丁酯、壬二酸二辛酯、卡必醇己二酸二丁酯、乙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,3-丙二醇二-2-乙基丁酸酯、1,4-丁二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二-2-乙基己酸酯、二丙二醇二-2-乙基丁酸酯、三乙二醇二-2-乙基戊酸酯、四乙二醇二-2-乙基丁酸酯、二乙二醇二辛酸酯、马来酸二丁酯、己二酸双(2-丁氧基乙基)酯、己二酸二丁酯、己二酸二异丁酯、己二酸2,2-丁氧基乙氧基乙酯、苯甲酸乙二醇酯、己二酸1,3-丁二醇聚酯、己二酸二己酯、己二酸二辛酯、己二酸己基环己酯、己二酸庚酯与己二酸壬酯形成的混合物、己二酸二异壬酯、己二酸二异癸酯、己二酸庚基壬酯、癸二酸二丁酯、乙酰基柠檬酸三丁酯、碳酸二乙酯、癸二酸二丁酯、油改性癸二酸醇酸脂、磷酸酯与己二酸酯形成的混合物等。可以使用除这些以外的有机酯增塑剂。可以使用除所述己二酸酯以外的其他的己二酸酯。
在用结构式表示的情况下，作为所述有机酯增塑剂，可举出：由下述式(11)所表示的二酯增塑剂。
[化1]
在上述式(11)中，R1和R2各自表示碳原子为5～10的有机基团，R3表示乙烯基、异丙烯基或正丙烯基，p表示3～10的整数。上述式(11)中的R1和R2各自优选为碳原子为6～10的有机基团。
作为所述有机磷酸增塑剂，可举出：磷酸三丁氧基乙酯、磷酸异癸基苯酯以及磷酸三异丙酯等。
就有机酯增塑剂而言，脂肪族聚烯烃的可塑化效果较低，因此所述热塑性弹性体层中的增塑剂优选为有机酯增塑剂以外的增塑剂。所述热塑性弹性体层中的增塑剂优选为有机磷酸增塑剂以外的增塑剂。
从有效地提高隔音性的观点出发，所述热塑性弹性体层中的增塑剂优选为石蜡油。
从有效地提高粘接性的观点出发，所述第二层中的增塑剂和所述第三层中的增塑剂各自优选为有机酯增塑剂，更优选为由上述式(11)表示的二酯增塑剂。从有效地提高粘接性的观点出发，所述第二层中的增塑剂和所述第三层中的增塑剂各自优选包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)或三乙二醇二-2-乙基丁酸酯(3GH)，更优选包含三乙二醇二-2-乙基己酸酯。
在所述热塑性弹性体层中，相对于所述热塑性弹性体(脂肪族聚烯烃)100重量份，所述增塑剂的含量(在下文中，有时记载为含量(1))优选为10重量份以上，更优选为20重量份以上，并且优选为60重量份以下，更优选为50重量份以下，进一步优选为40重量份以下。此外，当所述含量(1)在上述下限以上时，能够有效地提高隔音性。当所述含量(1)在上述上限以下时，夹层玻璃的抗穿透性进一步提高。
在所述第二层中，相对于所述热塑性树脂(2)100重量份的所述增塑剂(2)的含量定义为含量(2)。在所述第三层中，相对于所述热塑性树脂(3)100重量份的所述增塑剂(3)的含量定义为含量(3)。所述含量(2)和所述含量(3)各自优选为10重量份以上，更优选为15重量份以上，进一步优选为20重量份以上，特别优选为24重量份以上，最优选为25重量份以上，并且优选为45重量份以下，更优选为40重量份以下。当所述含量(2)和所述含量(3)在上述下限以上时，中间膜的柔软性提高，并且中间膜的处理变得容易。当所述含量(2)和所述含量(3)在上述上限以下时，夹层玻璃的抗穿透性进一步提高。
(隔热性物质)
所述中间膜优选包含隔热性物质(隔热性化合物)。所述热塑性弹性体层优选包含隔热性物质。所述第一层优选包含隔热性物质。所述第二层优选包含隔热性物质。所述第三层优选包含隔热性物质。所述隔热性物质可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
所述隔热性物质优选包含酞菁化合物、萘酞菁化合物以及蒽酞菁化合物中的至少一种的成分X，或优选包含隔热粒子。在这种情况下，可以同时包含所述成分X和所述隔热粒子两者。
成分X：
所述中间膜优选包含酞菁化合物、萘酞菁化合物以及蒽酞菁化合物中的至少一种的成分X。所述热塑性弹性体层优选包含所述成分X。所述第一层优选包含所述成分X。所述第二层优选包含所述成分X。所述第三层优选包含所述成分X。所述成分X为隔热性物质。所述成分X可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
所述成分X没有特别限定。作为成分X，能够使用目前公知的酞菁化合物、萘酞菁化合物以及蒽酞菁化合物。
作为所述成分X，可举出：酞菁、酞菁衍生物、萘酞菁、萘酞菁衍生物、蒽酞菁以及蒽酞菁衍生物等。所述酞菁化合物和所述酞菁衍生物各自优选具有酞菁骨架。所述萘酞菁化合物和所述萘酞菁衍生物各自优选具有萘酞菁骨架。所述蒽酞菁化合物和所述蒽酞菁衍生物各自优选具有蒽酞菁骨架。
从进一步提高中间膜和夹层玻璃的隔热性的观点出发，所述成分X优选为选自酞菁、酞菁衍生物、萘酞菁以及萘酞菁衍生物中的至少一种。更优选为酞菁和酞菁衍生物中的至少一种。
从有效地提高隔热性，并且长时间将可见光透射率保持在更高水平的观点出发，所述成分X优选含有钒原子或铜原子。所述成分X优选含有钒原子，也优选含有铜原子。所述成分X，更优选为含有钒原子或铜原子的酞菁和含有钒原子或铜原子的酞菁衍生物中的至少一种。从进一步提高中间膜和夹层玻璃的隔热性的观点出发，所述成分X优选具有在钒原子上键合有氧原子的结构单元。
在所述中间膜100重量％中或包含所述成分X的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)100重量％中，所述成分X的含量优选为0.001重量％以上，更优选为0.005重量％以上，进一步优选为0.01重量％以上，特别优选为0.02重量％以上。在所述中间膜100重量％中或包含所述成分X的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)100重量％中，所述成分X的含量优选为0.2重量％以下，更优选为0.1重量％以下，进一步优选为0.05重量％以下，特别优选为0.04重量％以下。当所述成分X的含量在上述下限以上且在上述上限以下时，隔热性变得足够高，并且可见光透射率变得足够高。例如，可见光透射率可以为70％以上。
隔热粒子：
所述中间膜优选包含隔热粒子。所述热塑性弹性体层优选包含隔热粒子。所述第一层优选包含所述隔热粒子。所述第二层优选包含所述隔热粒子。所述第三层优选包含所述隔热粒子。所述隔热粒子为隔热性物质。通过使用隔热粒子，能够有效地阻挡红外线(热线)。所述隔热粒子可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
从进一步提高夹层玻璃的隔热性的观点出发，所述隔热粒子，更优选为金属氧化物粒子。所述隔热粒子优选为由金属的氧化物形成的粒子(金属氧化物粒子)。
波长比可见光长的、780nm以上的红外线，与紫外线相比，能量更小。然而，红外线的热效应较大，当红外线被物质吸收时作为热量而释放出来。因此，红外线一般被称为热线。通过使用所述隔热粒子，能够有效地阻挡红外线(热线)。需要说明的是，隔热粒子是指可以吸收红外线的粒子。
作为所述隔热粒子的具体实例，可举出：铝掺杂氧化锡粒子、铟掺杂氧化锡粒子、锑掺杂氧化锡粒子(ATO粒子)、镓掺杂氧化锌粒子(GZO粒子)、铟掺杂氧化锌粒子(IZO粒子)、铝掺杂氧化锌粒子(AZO粒子)、铌掺杂氧化钛粒子、钠掺杂氧化钨粒子、铯掺杂氧化钨粒子、铊掺杂氧化钨粒子、铷掺杂氧化钨粒子、锡掺杂氧化铟粒子(ITO粒子)、锡掺杂氧化锌粒子、硅掺杂氧化锌粒子等的金属氧化物粒子或六硼化镧(LaB6)粒子等。也可以使用除这些以外的隔热粒子。因为具有较高的热线的屏蔽功能，因此所述隔热粒子优选为金属氧化物粒子，更优选为ATO粒子、GZO粒子、IZO粒子、ITO粒子或氧化钨粒子，特别优选为ITO粒子或氧化钨粒子。特别是，由于热线的屏蔽功能较高并且容易取得，因此所述隔热粒子优选为锡掺杂氧化铟粒子(ITO粒子)，也优选为氧化钨粒子。
从进一步提高中间膜和夹层玻璃的隔热性的观点出发，氧化钨粒子优选为金属掺杂氧化钨粒子。所述“氧化钨粒子”中包含金属掺杂氧化钨粒子。作为所述金属掺杂氧化钨粒子，具体而言，可举出：钠掺杂氧化钨粒子、铯掺杂氧化钨粒子、铊掺杂氧化钨粒子以及铷掺杂氧化钨粒子等。
从进一步提高中间膜和夹层玻璃的隔热性的观点出发，所述金属掺杂氧化钨粒子特别优选为铯掺杂氧化钨粒子。从进一步提高中间膜和夹层玻璃的隔热性的观点出发，该铯掺杂氧化钨粒子优选为式：Cs0.33WO3所表示的氧化钨粒子。
所述隔热粒子的平均粒径优选为0.01μm以上，更优选为0.02μm以上，并且优选为0.1μm以下，更优选为0.05μm以下。当平均粒径在上述下限以上时，热线的屏蔽性变得足够高。当平均粒径在上述上限以下时，隔热粒子的分散性提高。
所述“平均粒径”，表示体积平均粒径。平均粒径，可以使用粒度分布测定装置(NIKKISO公司制造的“UPA-EX150”)等进行测定。
在所述中间膜100重量％中或包含所述隔热粒子的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)100重量％中，所述隔热粒子的各含量(特别是氧化钨粒子的含量)优选为0.01重量％以上，更优选为0.1重量％以上，进一步优选为1重量％以上，特别优选为1.5重量％以上。在所述中间膜100重量％中或包含所述隔热粒子的层100重量％中，所述隔热粒子的各含量(特别是氧化钨粒子的含量)优选为6重量％以下，更优选为5.5重量％以下，进一步优选为4重量％以下，特别优选为3.5重量％以下，最优选为3重量％以下。当所述隔热粒子的含量在上述下限以上且在上述上限以下时，隔热性变得足够高，并且可见光透射率变得足够高。
(金属盐)
所述中间膜优选包含碱金属盐、碱土金属盐或镁盐(在下文中，有时记载为金属盐M)。所述热塑性弹性体层优选包含金属盐M。所述第一层优选包含所述金属盐M。所述第二层优选包含所述金属盐M。所述第三层优选包含所述金属盐M。通过使用所述金属盐M，可以容易地控制中间膜与玻璃板等夹层玻璃部件之间的粘接性或中间膜中各层间的粘接性。所述金属盐M可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
所述金属盐M优选包含Li、Na、K、Rb、Cs、Mg、Ca、Sr或Ba作为金属。中间膜中包含的金属盐优选包含K盐或Mg盐。
此外，所述金属盐M优选是碳原子数为2～16的有机酸的碱金属盐、碳原子数为2～16的有机酸的碱土金属盐或碳原子数为2～16的有机酸的镁盐，更优选是碳原子数为2～16的羧酸镁盐或碳原子数为2～16的羧酸钾盐。
所述碳原子数为2～16的羧酸镁盐或所述碳原子数为2～16的羧酸钾盐没有特别限定。作为它们的实例，例如可举出：乙酸镁、乙酸钾、丙酸镁、丙酸钾、2-乙基丁酸镁、2-乙基丁酸钾、2-乙基己酸镁以及2-乙基己酸钾等。
包含所述金属盐M的中间膜或包含所述金属盐M的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)中的Mg和K的含量的合计优选为5ppm以上，更优选为10ppm以上，进一步优选为20ppm以上。包含所述金属盐M的中间膜或包含所述金属盐M的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)中的Mg和K的含量的合计优选为300ppm以下，更优选为250ppm以下，进一步优选为200ppm以下。当Mg和K的总量的合计在上述下限以上且在上述上限以下时，能够更好地控制中间膜与玻璃板之间的粘接性或中间膜中的各层间的粘接性。
(紫外线屏蔽剂)
所述中间膜优选包含紫外线屏蔽剂。所述热塑性弹性体层优选包含紫外线屏蔽剂。所述第一层优选包含紫外线屏蔽剂。所述第二层优选包含紫外线屏蔽剂。所述第三层优选包含紫外线屏蔽剂。通过紫外线屏蔽剂的使用，即使长时间使用中间膜和夹层玻璃，可见光透射率也难以进一步降低。所述紫外线屏蔽剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
所述紫外线屏蔽剂中包含紫外线吸收剂。所述紫外线屏蔽剂优选为紫外线吸收剂。
作为所述紫外线屏蔽剂，例如可举出：包含金属原子的紫外线屏蔽剂、包含金属氧化物的紫外线屏蔽剂、具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂(苯并三唑化合物)、具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂(二苯甲酮化合物)、具有三嗪结构的紫外线屏蔽剂(三嗪化合物)、具有丙二酸酯结构的紫外线屏蔽剂(丙二酸酯化合物)、具有草酰苯胺结构的紫外线屏蔽剂(草酰苯胺化合物)以及具有苯甲酸酯结构的紫外线屏蔽剂(苯甲酸酯化合物)等。
作为包含所述金属原子的紫外线屏蔽剂，例如可举出：铂粒子、铂粒子的表面包覆有二氧化硅的粒子、钯粒子以及钯粒子的表面包覆有二氧化硅的粒子等。紫外线屏蔽剂优选不是隔热粒子。
所述紫外线屏蔽剂优选为具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂、具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂、具有三嗪结构的紫外线屏蔽剂或具有苯甲酸酯结构的紫外线屏蔽剂。所述紫外线屏蔽剂，更优选为具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂或具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂，进一步优选为具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂。
作为包含所述金属氧化物的紫外线屏蔽剂，例如可举出：氧化锌、氧化钛以及氧化铈等。此外，关于包含所述金属氧化物的紫外线屏蔽剂，其表面可以被包覆。作为包含所述金属氧化物的紫外线屏蔽剂的表面的包覆材料，可举出：绝缘性金属氧化物、水解性有机硅化合物以及聚硅氧烷化合物等。
作为所述绝缘性金属氧化物，例如可举出：二氧化硅、氧化铝以及氧化锆等。所述绝缘性金属氧化物，例如具有5.0eV以上的带隙能量。
作为所述具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂，例如可举出：2-(2'-羟基-5'-甲基苯基)苯并三唑(BASF公司制造的“TINUVIN P”)、2-(2'-羟基-3',5'-二叔丁基苯基)苯并三唑(BASF公司制造的“TINUVIN 320”)、2-(2'-羟基-3'-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑(BASF公司制造的“TINUVIN 326”)以及2-(2'-羟基-3',5'-二戊基苯基)苯并三唑(BASF公司制造的“TINUVIN 328”)等。因为屏蔽紫外线的性能较优异，所以所述紫外线屏蔽剂优选为包含卤素原子并且具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂，更优选为包含氯原子并且具有苯并三唑结构的紫外线屏蔽剂。
作为所述具有二苯甲酮结构的紫外线屏蔽剂，例如可举出：2-羟基-4-正辛氧基二苯甲酮(Octabenzone)(BASF公司制造的“CHIMASSORB 81”)。
作为所述具有三嗪结构的紫外线屏蔽剂，例如可举出：ADEKA公司制造的“LA-F70”和2-(4,6-二苯基-1,3,5-三嗪-2-基)-5-[(己基)氧基]-酚(BASF公司制造的“TINUVIN1577FF”)等。
作为所述具有丙二酸酯结构的紫外线屏蔽剂，例如可举出：2-(对甲氧基苄叉基)丙二酸二甲酯、四乙基-2,2-(1,4-亚苯基二甲叉基)双丙二酸酯、2-(对甲氧基苄叉基)-双(1,2,2,6,6-五甲基-4-哌啶基)丙二酸酯等。
作为所述具有丙二酸酯结构的紫外线屏蔽剂的市售品，例如可举出：HOSTAVIN B-CAP、HOSTAVIN PR-25、HOSTAVIN PR-31(均由CLARIANT公司制造)。
作为所述具有草酰苯胺结构的紫外线屏蔽剂，例如可举出：N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-5-叔丁基苯基)草酸二酰胺、N-(2-乙基苯基)-N'-(2-乙氧基-苯基)草酸二酰胺、2-乙基-2'-乙氧基-氧基苯胺(CLARIANT公司制造的“SANDUVOR VSU”)等具有取代在氮原子上的芳基的草酸二酰胺类。
作为所述具有苯甲酸酯结构的紫外线屏蔽剂，例如可举出：2,4-二叔丁基苯基-3,5-二叔丁基-4-羟基苯甲酸酯(BASF公司制造的“TINUVIN 120”)等。
在所述中间膜100重量％中或包含所述紫外线屏蔽剂的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)100重量％中，所述紫外线屏蔽剂的含量和苯并三唑化合物的含量优选为0.1重量％以上，更优选为0.2％以上，进一步优选为0.3重量％以上，特别优选为0.5重量％以上。在所述中间膜100重量％中或包含所述紫外线屏蔽剂的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)100重量％中，所述紫外线屏蔽剂和苯并三唑化合物的含量优选为2.5重量％以下，更优选为2％以下，进一步优选为1重量％以下，特别优选为0.8重量％以下。当所述紫外线屏蔽剂和苯并三唑化合物的含量在上述下限以上且在上述上限以下时，能够进一步抑制经过一段时间后的可见光透射率的降低。特别是在包含所述紫外线屏蔽剂的层100重量％中，通过使所述紫外线屏蔽剂的含量为0.2重量％以上，由此能够显著地抑制中间膜和夹层玻璃的经过一段时间后的可见光透射率的降低。
(抗氧化剂)
所述中间膜优选包含抗氧化剂。所述热塑性弹性体层优选包含抗氧化剂。所述第一层优选包含抗氧化剂。所述第二层优选包含抗氧化剂。所述第三层优选包含抗氧化剂。所述抗氧化剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
作为所述抗氧化剂，例如可举出：酚类抗氧化剂、硫类抗氧化剂以及磷类抗氧化剂等。所述酚类抗氧化剂为具有酚骨架的抗氧化剂。所述硫类抗氧化剂为含有硫原子的抗氧化剂。所述磷类抗氧化剂为含有磷原子的抗氧化剂。
所述抗氧化剂优选为酚类抗氧化剂或磷类抗氧化剂。
作为所述酚类抗氧化剂，例如可举出：2,6-二叔丁基对甲酚(BHT)、丁基羟基苯甲醚(BHA)、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、硬脂基-β-(3,5-二叔丁基-4-羟基苯基)丙酸酯、2,2'-亚甲基双-(4-甲基-6-丁基苯酚)、2,2'-亚甲基双-(4-乙基-6-叔丁基苯酚)、4,4'-丁叉基-双-(3-甲基-6-叔丁基苯酚)、1,1,3-三-(2-甲基-羟基-5-叔丁基苯基)丁烷、四[亚甲基-3-(3',5'-丁基-4-羟基苯基)丙酸酯]甲烷、1,3,3-三-(2-甲基-4-羟基-5-叔丁基苯酚)丁烷、1,3,5-三甲基-2,4,6-三(3,5-二叔丁基-4-羟基苄基)苯、双(3,3'-叔丁基苯酚)丁酸乙二醇酯以及双(3-叔丁基-4-羟基-5-甲基苯丙酸)亚乙基双(氧乙烯)等。优选使用这些抗氧化剂中的一种或两种以上。
作为所述磷类抗氧化剂，例如可举出：亚磷酸十三烷基酯、亚磷酸三(十三烷基)酯、亚磷酸三苯酯、亚磷酸三壬基苯酯、双(十三烷基)季戊四醇二亚磷酸酯、双(癸基)季戊四醇二亚磷酸酯、三(2,4-二叔丁基苯基)亚磷酸酯、双(2,4-二叔丁基-6-甲基苯基)乙酯亚磷酸以及2,2'-亚甲基双(4,6-二叔丁基-1-苯氧基)(2-乙基己氧基)磷等。优选使用这些抗氧化剂中的一种或两种以上。
作为所述抗氧化剂的市售品，例如可举出：BASF公司制造的“IRGANOX245”、BASF公司制造的“IRGAFOS 168”、BASF公司制造的“IRGAFOS 38”、SUMITOMO CHEMICAL公司制造的“SUMILIZER BHT”、SAKAI CHEMICAL INDUSTRY公司制造的“H-BHT”以及BASF公司制造的“IRGANOX 1010”等。
为了长时间保持中间膜和夹层玻璃的较高的可见光透射率，在所述中间膜100重量％中或包含抗氧化剂的层(热塑性弹性体层、第一层、第二层或第三层)100重量％中，所述抗氧化剂的含量优选为0.1重量％以上。此外，由于抗氧化剂的添加效果饱和，因此在所述中间膜100重量％中或包含所述抗氧化剂的层100重量％中，所述抗氧化剂的含量优选为2重量％以下。
(其他成分)
所述中间膜、所述热塑性弹性体层、所述第一层、所述第二层以及所述第三层各自根据需要而可以包含：偶联剂、分散剂、表面活性剂、阻燃剂、抗静电剂、颜料、染料、夹层玻璃部件和与该夹层玻璃部件接触的层之间的粘接力调节剂(不包含金属盐)、层间粘接力调节剂(不包含金属盐)、防潮剂、荧光增白剂、红外吸收剂等的添加剂。这些添加剂可以单独使用一种，也可以组合使用两种以上。
(夹层玻璃用中间膜的其他细节)
所述中间膜的厚度没有特别限定。从实用性的观点、充分提高夹层玻璃的耐穿透性和弯曲刚性的观点出发，中间膜的厚度优选为0.1mm以上，更优选为0.25mm以上，并且优选为3mm以下，更优选为1.5mm以下。当中间膜的厚度在上述下限以上时，夹层玻璃的抗穿透性和弯曲刚度进一步提高。当中间膜的厚度在上述上限以下时，中间膜的透明性变得更良好。
将中间膜的厚度(整个中间膜的厚度)设为T。所述热塑性弹性体层和所述第一层的厚度各自优选为0.035T以上，更优选为0.0625T以上，进一步优选为0.1T以上，并且优选为0.4T以下，更优选为0.375T以下，进一步优选为0.25T以下，特别优选为0.15T以下。当所述热塑性弹性体层和所述第一层的厚度为0.4T以下时，弯曲刚度变得更良好。
所述第二层和所述第三层各自的厚度优选为0.3T以上，更优选为0.3125T以上，进一步优选为0.375T以上，并且优选为0.97T以下，更优选为0.9375T以下，进一步优选为0.9T以下。所述第二层和所述第三层各自的厚度可以为0.46875T以下，也可以为0.45T以下。此外，当所述第二层和所述第三层各自的厚度在上述下限以上且在上述上限以下时，夹层玻璃的刚性和隔音性进一步提高。
所述第二层和所述第三层的总厚度优选为0.625T以上，更优选为0.75T以上，进一步优选为0.85T以上，并且优选为0.97T以下，更优选为0.9375T以下，进一步优选为0.9T以下。此外，当所述第二层和所述第三层的总厚度在上述下限以上且在上述上限以下时，夹层玻璃的刚性和隔音性进一步提高。
所述中间膜可以是厚度均匀的中间膜，也可以是厚度发生了变化的中间膜。所述中间膜的截面形状可以是矩形，也可以是楔形。此外，中间膜可以卷曲，中间膜可以是卷体。
本发明的中间膜的制造方法没有特别限定。作为本发明的中间膜的制造方法，可举出：在单层中间膜的情况下，使用挤出机挤出树脂组合物的方法。作为本发明的中间膜的制造方法，在多层中间膜的情况下，例如可举出：使用用于形成各层的各树脂组合物，分别形成各层，然后将所得到的各层进行叠层的方法；和通过使用挤出机共挤出用于形成各层的各树脂组合物，来叠层各层的方法。为了适应连续的生产，优选挤出成形的制造方法。
所述第二层和所述第三层中，优选包含相同的聚乙烯醇缩醛树脂。在这种情况下，中间膜的制造效率较优异。因为中间膜的制造效率较优异，所以在所述第二层和所述第三层中，更优选包含相同的聚乙烯醇缩醛树脂和相同的增塑剂。因为中间膜的制造效率较优异，所以所述第二层和所述第三层更优选由相同的树脂组合物形成。
所述中间膜优选在两侧的至少一个表面上具有凹凸形状。所述中间膜更优选在两侧的两个表面上具有凹凸形状。作为形成所述凹凸形状的方法，没有特别限定，例如可举出：唇压花法、压花辊法、压延辊法以及型材挤出法等。因为能够定量地形成特定的凹凸图案即大量的凹凸形状的压花，所以优选压花辊法。
(夹层玻璃)
图3是示意性表示使用了图1所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一个实例的截面图。
图3所示的夹层玻璃31具备第一夹层玻璃部件21、第二夹层玻璃部件22以及中间膜11。中间膜11配置并夹在第一夹层玻璃部件21和第二夹层玻璃部件22之间。
第一夹层玻璃部件21叠层在中间膜11的第一表面11a上。第二夹层玻璃部件22叠层在中间膜11的与第一表面11a相反的第二表面11b上。第一夹层玻璃部件21叠层在第二层2的外侧表面2a上。第二夹层玻璃部件22叠层在第三层3的外侧表面3a上。
图4是示意性表示使用了图2所示的夹层玻璃用中间膜的夹层玻璃的一个例子的截面图。
图4所示的夹层玻璃31A具备第一夹层玻璃部件21、第二夹层玻璃部件22以及中间膜11A。中间膜11A配置并夹在第一夹层玻璃部件21和第二夹层玻璃部件22之间。
第一夹层玻璃部件21叠层在中间膜11A的第一表面11a上。第二夹层玻璃部件22叠层在中间膜11A的与第一表面11a相反的第二表面11b上。
因此，本发明的夹层玻璃具备第一夹层玻璃部件、第二夹层玻璃部件以及中间膜，该中间膜是本发明的夹层玻璃用中间膜。在本发明的夹层玻璃中，所述中间膜配置在所述第一夹层玻璃部件和所述第二夹层玻璃部件之间。
所述第一夹层玻璃部件优选为第一玻璃板。所述第二夹层玻璃部件优选为第二玻璃板。
作为所述夹层玻璃部件，可举出：玻璃板和PET(聚对苯二甲酸乙二醇酯)膜等。夹层玻璃不仅包含中间膜夹在两个玻璃板之间的夹层玻璃，还包含中间膜夹在玻璃板和PET膜等之间的夹层玻璃。所述夹层玻璃为具备玻璃板的叠层体，并且优选使用至少一个玻璃板。所述第一夹层玻璃部件和所述第二夹层玻璃部件各自是玻璃板或PET膜，并且就所述夹层玻璃而言，优选具备玻璃板作为所述第一夹层玻璃部件和所述第二夹层玻璃部件中的至少一方。
作为所述玻璃板，可举出：无机玻璃和有机玻璃。作为所述无机玻璃，可举出：浮法平板玻璃、热线吸收平板玻璃、热线反射平板玻璃、抛光平板玻璃、模板玻璃以及含线平板玻璃等。所述有机玻璃为替代无机玻璃的合成树脂玻璃。作为所述有机玻璃，可举出：聚碳酸酯板和聚(甲基)丙烯酸类树脂板等。作为所述聚(甲基)丙烯酸类树脂板，可举出：聚(甲基)丙烯酸甲酯板等。
所述夹层玻璃部件的厚度优选为1mm以上，并且优选为5mm以下，更优选为3mm以下。此外，当所述夹层玻璃部件为玻璃板的情况下，该玻璃板的厚度优选为1mm以上，并且优选为5mm以下，更优选为3mm以下。当所述夹层玻璃部件为PET膜的情况下，该PET膜的厚度优选为0.03mm以上，并且优选为0.5mm以下。
所述夹层玻璃的制造方法没有特别限定。首先，将中间膜夹在所述第一夹层玻璃部件和所述第二夹层玻璃部件之间，得到叠层体。接下来，例如使得到的叠层体通过压辊或将得到的叠层体放入橡胶袋中并减压抽吸，由此将所述第一夹层玻璃部件、所述第二夹层玻璃部件以及中间膜之间残留的空气除去。接下来，在约70～110℃下进行预压合以得到预压合的叠层体。接下来，将预压合的叠层体放入高压釜中或进行压制，在约120～150℃和1～1.5MPa的压力下进行压合。由此，能够得到夹层玻璃。在制造所述夹层玻璃时，也可以叠层第一层、第二层以及第三层。
所述中间膜和所述夹层玻璃能够用于汽车、铁路车辆、飞机、船舶以及建筑物等中。所述中间膜和所述夹层玻璃还能够用于除了这些用途以外的用途中。所述中间膜和所述夹层玻璃优选为车辆用或建筑用的中间膜和夹层玻璃，更优选为车辆用的中间膜和夹层玻璃。所述中间膜和所述夹层玻璃能够用于汽车的挡风玻璃、侧玻璃、后玻璃、顶玻璃等中。所述中间膜和所述夹层玻璃优选用于汽车。所述中间膜用于得到汽车的夹层玻璃。
在下文中，将举出实施例和比较例对本发明进行更详细的说明。本发明不仅限于这些实施例。
(实施例1)
用于形成第一层的组合物的制备：
将下述的混合成分进行混合，并用混合辊充分混炼，得到用于形成第一层的组合物。
脂肪族聚烯烃(MITSUI CHEMICALS公司制造的“ABSORTOMER EP-1001”)100重量份
石蜡油(IDEMITSU KOSAN公司制造的“DIANA PROCESS OIL PW-90”)40重量份
层与玻璃板之间的粘接力调节剂(TOAGOSEI公司制造的“ARUFON UH-2041”)5重量份
在得到的中间膜中为0.2重量％的量的紫外线屏蔽剂(2-(2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)
在得到的中间膜中为0.2重量％的量的抗氧化剂(2,6-二叔丁基对甲酚)
将得到的用于形成第一层的组合物使用挤出机挤出，由此制备单层中间膜(热塑性弹性体中间膜，厚度800μm)。
夹层玻璃的制备(隔音性测定用)：
将得到的中间膜切成30cm长×2.5cm宽的尺寸。作为第一夹层玻璃部件和第二夹层玻璃部件，准备两片玻璃板(透明浮法玻璃，2mm厚，30cm长×2.5cm宽)。将中间膜夹在两片玻璃板之间，得到叠层体。将该叠层体放入橡胶袋中，在2.6kPa的真空度下进行脱气20分钟后，在脱气的状态下原样转移到烘箱中，进一步在90℃下保持真空压制30分钟，预压合叠层体。在高压釜中在135℃和1.2MPa压力的条件下，将预压合的叠层体进行压合20分钟，得到夹层玻璃。
(实施例2)
用于形成第一层的组合物的制备：
将下述的混合成分进行混合，并用混合辊充分混炼，得到用于形成第一层的组合物。
脂肪族聚烯烃(MITSUI CHEMICALS公司制造的“ABSORTOMER EP-1001”)100重量份
石蜡油(IDEMITSU KOSAN公司制造的“DIANA PROCESS OIL PW-32”)35重量份
在得到的中间膜中为0.2重量％的量的紫外线屏蔽剂(2-(2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)
在得到的中间膜中为0.2重量％的量的抗氧化剂(2,6-二叔丁基对甲酚)
用于形成第二层和第三层的组合物的制备：
将下述的混合成分进行混合，并用混合辊充分混炼，得到用于形成第二层和第三层的组合物。
聚乙烯醇缩醛树脂1(平均聚合度1700，使用正丁醛，缩醛化度68.5摩尔％，羟基的含有率30.7摩尔％，乙酰化度0.8摩尔％)100重量份
三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)37.5重量份
得到的中间膜中为0.2重量％的量的紫外线屏蔽剂(2-(2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)
得到的中间膜中为0.2重量％的量的抗氧化剂(2,6-二叔丁基对甲酚)
中间膜的制备：
将用于形成第一层的组合物和用于形成第二层和第三层的组合物使用共挤出机共挤出，由此制备得到具有第二层(厚度350μm)/第一层(厚度100μm)/第三层(厚度350μm)的叠层结构的中间膜(厚度800μm)。
除了使用了得到的中间膜之外，以与实施例1相同的方式得到夹层玻璃。
(实施例3～6)
除了如表1所示地变更第一层的增塑剂的混合量之外，以与实施例2相同的方式得到中间膜和夹层玻璃。
(比较例1)
用于形成第一层的组合物的制备：
将下述的混合成分进行混合，并用混合辊充分混炼，得到用于形成第一层的组合物。
聚乙烯醇缩醛树脂1(平均聚合度1700，使用正丁醛，缩醛化度68.5摩尔％，羟基的含有率30.7摩尔％，乙酰化度0.8摩尔％)100重量份
三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)40重量份
得到的中间膜中为0.2重量％的量的紫外线屏蔽剂(2-(2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)
得到的中间膜中为0.2重量％的量的抗氧化剂(2,6-二叔丁基对甲酚)
除了使用了得到的用于形成第一层的组合物之外，以与实施例1相同的方式得到中间膜和夹层玻璃。
(比较例2)
用于形成第一层的组合物的制备：
将下述的混合成分进行混合，并用混合辊充分混炼，得到用于形成第一层的组合物。
聚乙烯醇缩醛树脂2(平均聚合度3300，使用正丁醛，缩醛化度64.0摩尔％，羟基的含有率24.0摩尔％，乙酰化度12.0摩尔％)100重量份
三乙二醇二-2-乙基己酸酯(3GO)40重量份
得到的中间膜中为0.2重量％的量的紫外线屏蔽剂(2-(2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)
得到的中间膜中为0.2重量％的量的抗氧化剂(2,6-二叔丁基对甲酚)
除了使用了得到的用于形成第一层的组合物之外，以与实施例1相同的方式得到中间膜和夹层玻璃。
(比较例3)
用于形成第一层的组合物的制备：
将下述的混合成分进行混合，并用混合辊充分混炼，得到用于形成第一层的组合物。
苯乙烯类弹性体1(KURARAY公司制造的“HYBRAR 5125”)100重量份
层与玻璃板之间的粘接力调节剂(NICHIBI SHOJI公司制造的“Sila-Ace S310”)0.3重量份
得到的中间膜中为0.2重量％的量的紫外线屏蔽剂(2-(2-羟基-3-叔丁基-5-甲基苯基)-5-氯苯并三唑)
得到的中间膜中为0.2重量％的量的抗氧化剂(2,6-二叔丁基对甲酚)
除了使用了得到的用于形成第一层的组合物之外，以与实施例1相同的方式得到中间膜和夹层玻璃。
(比较例4)
除了将用于形成第一层的组合物中的苯乙烯类弹性体1(KURARAY公司制造的“HYBRAR 5125”)变更为苯乙烯类弹性体2(KURARAY公司制造的“HYBRAR 7125”)之外，以与比较例3中相同的方式得到中间膜和夹层玻璃。
(比较例5和6)
除了如表2所示地变更第一层的增塑剂的混合量之外，以与实施例2中相同的方式得到中间膜和夹层玻璃。
(评价)
(1)玻璃化转变温度和tanδ
将得到的中间膜在室温23±2℃、湿度25±5％的环境下保存12小时。在保存后立即使用METRAVIB公司制造的粘弹性测定装置“DMA+1000”，将中间膜切割成50mm长和20mm宽，在剪切模式下以2℃/min的加热速度将温度从-50℃升高至100℃，在1Hz频率和应变0.05％的条件下测定玻璃化转变温度和tanδ。判断在-10～10℃的温度区域内是否存在玻璃化转变温度。此外，评价在-10～10℃的温度区域内的tanδ的最大值。
(2)损耗系数和隔音性
将得到的夹层玻璃通过阻尼试验用的振动发生器(SHINKEN公司制造的“加振机G21-005D”)进行了振动。由此得到的振动特性通过机械阻抗测定装置(RION公司制造的“XG-81”)放大，并且通过FFT波谱分析仪(HEWLETT PACKARD JAPAN公司制造的“FFT分析仪HP3582A”)分析振动波谱。
根据由此得到的损耗系数与夹层玻璃的共振频率的比，制作表示10℃、20℃以及50℃下的声音频率(Hz)和声音穿透损耗(dB)之间的关系的曲线图，得到了声音频率3000Hz附近的最小的声音穿透损耗(TL值)。该TL值越高，隔音性越高。根据下述的标准对隔音性进行判定。
[隔音性的判定标准]
○：TL值为35dB以上
△：TL值为30dB以上且小于35dB
×：TL值小于30dB
细节和结果显示在下述的表1和2中。需要说明的是，在下述的表1、2中，省略了树脂、增塑剂、粘接力调节剂以及添加剂以外的混合成分的记载。
符号说明
1···第一层
1a···第一表面
1b···第二表面
2···第二层
2a···外侧表面
3···第三层
3a···外侧表面
11···中间膜
11A···中间膜(第一层)
11a···第一表面
11b···第二表面
21···第一夹层玻璃部件
22···第二夹层玻璃部件
31···夹层玻璃
31A···夹层玻璃

Claims (8)

1.一种夹层玻璃用中间膜，其具有1层的结构或2层以上的结构，其中，
所述夹层玻璃用中间膜具备包含热塑性弹性体和增塑剂的热塑性弹性体层，
所述热塑性弹性体是脂肪族聚烯烃，
所述热塑性弹性体层的玻璃化转变温度在-10℃～10℃的温度区域内，并且所述热塑性弹性体层在-10℃～10℃的温度区域内的tanδ的最大值为1.5以上。
2.根据权利要求1所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述脂肪族聚烯烃为饱和脂肪族聚烯烃。
3.根据权利要求1或2所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述增塑剂为有机酯增塑剂以外的增塑剂。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述增塑剂为石蜡油。
5.根据权利要求1～4中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其具备第一层和配置在所述第一层的第一表面侧上的第二层，其中，
所述第一层为所述热塑性弹性体层。
6.根据权利要求5所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
在所述第一层的与所述第一表面侧相反的第二表面侧上配置有第三层。
7.根据权利要求6所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述第二层包含热塑性树脂和增塑剂，
所述第三层包含热塑性树脂和增塑剂。
8.一种夹层玻璃，其具备：
第一夹层玻璃部件、
第二夹层玻璃部件、以及
权利要求1～7中任一项所述的夹层玻璃用中间膜，其中，
所述夹层玻璃用中间膜配置在所述第一夹层玻璃部件和所述第二夹层玻璃部件之间。
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