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CN119630168A - 一种应用于室内光伏的双异质结构2d钙钛矿太阳能电池及其制备方法 - Google Patents

一种应用于室内光伏的双异质结构2d钙钛矿太阳能电池及其制备方法 Download PDF

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CN119630168A
CN119630168A CN202411886655.3A CN202411886655A CN119630168A CN 119630168 A CN119630168 A CN 119630168A CN 202411886655 A CN202411886655 A CN 202411886655A CN 119630168 A CN119630168 A CN 119630168A
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CN
China
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perovskite
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indoor
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吴炯桦
王仁杰
程树英
邓辉
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Fuzhou University
Mindu Innovation Laboratory
Original Assignee
Fuzhou University
Mindu Innovation Laboratory
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Abstract

本发明涉及一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池及其制备方法，该太阳电池沿入射光方向，依次包括ITO衬底、MeO‑2PACz空穴传输层、2D钙钛矿双异质结构吸收层、PC61BM电子传输层和Ag电极，所述2D钙钛矿双异质结构由DJ型和RP型钙钛矿组成。电子传输层的界面处还修饰了BCP层。本发明的制备方法可以在原始DJ型2D钙钛矿层表面形成一层新型RP型2D钙钛矿结构，有效减少了2D钙钛矿的界面缺陷，进而提高2D钙钛矿器件在室内光条件下的光伏性能。

Description

一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池及其 制备方法
技术领域
本发明属于薄膜太阳电池领域，具体涉及一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池及其制备方法。
背景技术
随着物联网技术的发展和智能家居系统的普及，市场对小型低功耗电子设备的需求日益增长。部分芯片的功耗已经降低到了微瓦级别，这使得利用定制的室内光伏电池从室内光能中获取电力成为可能，进而为物联网设备提供动力。自2021年起，包括硅、III-V族半导体、有机材料以及钙钛矿在内的多种材料已经被广泛研究，用于从室内的人工光源中收集能量。其中，钙钛矿材料以其可调节的带隙宽度、高缺陷容忍度以及低廉的成本，在众多材料中崭露头角。截至2024年，已认证的最高室内光伏效率达到了44.72%，展现了其在这一领域的巨大潜力。2D钙钛矿因其带隙的可调节性、较高的吸收系数、垂直结晶特征以及增强的稳定性，被认为是室内光伏应用中极具前景的材料之一。
尽管2D钙钛矿在室内光伏方面具有巨大潜力，但对于2D钙钛矿太阳能电池的室内光伏性能的研究仍然有限。目前，高质量2D钙钛矿薄膜的制备是提升器件室内光伏性能的关键，均匀结晶和最佳取向对于最大化转换效率至关重要。然而，在钙钛矿薄膜沉积过程中控制相关参数依旧是一项挑战，这会导致2D钙钛矿中产生各种缺陷。这些缺陷会充当非辐射复合中心，从而影响器件的整体性能。
发明内容
本发明的目的在于提供一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池及其制备方法，本发明的制备方法可以在原始DJ型2D钙钛矿层表面形成一层新型RP型2D钙钛矿结构，有效减少了2D钙钛矿的界面缺陷，进而提高2D钙钛矿器件在室内光条件下的光伏性能。
为实现上述目的，本发明采用的技术方案是：
一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池及其制备方法，该太阳电池沿入射光方向，依次包括ITO衬底、MeO-2PACz空穴传输层、2D钙钛矿双异质结构吸收层、PC61BM电子传输层和Ag电极。所述2D钙钛矿双异质结构由DJ型和RP型钙钛矿组成。
进一步地，所述ITO玻璃衬底，ITO厚度为150 ~ 200 nm。
进一步地，所述MeO-2PACz层的厚度为20 ~ 30 nm。
进一步地，所述DJ型钙钛矿层为EDA(FA)4Pb5I16薄膜，厚度为350 ~ 400 nm；RP型钙钛矿层BA2FAPb2I7薄膜，厚度为20 ~ 30 nm。
进一步地，所述PC61BM电子传输层的厚度为20-30 nm；并且，电子传输层的界面处还修饰了BCP层，BCP层厚度为7 nm。
进一步地，所述Ag电极厚度为100 nm。
本发明还提供了上述双异质结构2D钙钛矿太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
（1）清洗衬底，然后用氮气吹干，得到洁净的ITO衬底；
（2）空穴传输层制备：采用溶液旋涂技术，将MeO-2PACz溶解于异丙醇中，并将其旋涂在衬底表面上，得到所述空穴传输层；
（3）2D钙钛矿双异质结构制备：采用溶液旋涂技术制备DJ型钙钛矿层；然后在DJ型钙钛矿表面利用丁胺氢碘酸盐BAI进行界面处理，得到具有良好结晶性的2D钙钛矿双异质结构；
（4）电子传输层制备：采用溶液旋涂技术，将PC61BM溶解于氯苯中，并旋涂在已处理的钙钛矿表面，得到所述PC61BM电子传输层；再通过BCP旋涂进行PC61BM的界面修饰；
（5）利用真空蒸镀技术在电子传输层上沉积Ag电极。
进一步地，所述双异质结构2D钙钛矿太阳能电池具体应用于室内光伏器件时，室内光照明条件为3000 K色温LED照明，照明度为1000lux，入射光照功率为349 μW cm-2。
与现有技术相比，本发明具有以下有益效果：
本发明通过引入长链BA离子可以有效地减少界面处的缺陷密度，从而降低了非辐射复合的概率，改善了器件的光伏性能；且引入更长链的BA离子形成低n值的2D钙钛矿，提高了材料的稳定性，尤其是增强了其抗湿气侵蚀的能力，这有利于延长器件的使用寿命。此外，本发明提供的制备方法简单易行，有利于实现产业化应用。
附图说明
图1是本发明实施例的双异质结2D钙钛矿太阳能电池的器件结构示意图。
图2是本发明实施例中原始DJ型2D钙钛矿（左）和DJ/RP双异质结钙钛矿（右）表面的SEM图。
图3是本发明实施例中EDA(FA)4Pb5I16是否采用BAI界面改性（a）和BA2FAPb2I7（b）的XRD图谱。
图4是本发明实施例中1000 lux照度室内光源的光谱和相应的集成光源功率。
图5是本发明实施例中原始DJ型2D钙钛矿和DJ/RP双异质结钙钛矿的J-V曲线。
图6是本发明实施例中DJ型2D钙钛矿和DJ/RP双异质结钙钛矿太阳能电池在25℃和30% RH条件下的器件稳定性测试。
具体实施方式
下面结合附图及实施例对本发明做进一步说明。
应该指出，以下详细说明都是示例性的，旨在对本申请提供进一步的说明。除非另有指明，本文使用的所有技术和科学术语具有与本申请所属技术领域的普通技术人员通常理解的相同含义。
需要注意的是，这里所使用的术语仅是为了描述具体实施方式，而非意图限制根据本申请的示例性实施方式。如在这里所使用的，除非上下文另外明确指出，否则单数形式也意图包括复数形式，此外，还应当理解的是，当在本说明书中使用术语“包含”和/或“包括”时，其指明存在特征、步骤、操作、器件、组件和/或它们的组合。
如图1所示，本实施例提供了一种双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，沿入射光方向，依次包括ITO衬底、MeO-2PACz空穴传输层、2D钙钛矿双异质结构吸收层、PC61BM电子传输层和Ag电极。
在本实施例中，所述ITO衬底厚度为200 nm。所述MeO-2PACz层的厚度为20 nm。所述2D钙钛矿层EDA(FA)4Pb5I16的厚度为350 nm，所述新型RP钙钛矿BA2FAPb2I7层的厚度为20nm。所述PC61BM电子传输层的厚度为25 nm。所述BCP层的厚度为7 nm。所述Ag电极厚度为100nm。
在本实施例中，所述双异质结构2D钙钛矿太阳能电池的制备过程如下：
（1）处理衬底
首先，对ITO玻璃衬底进行预处理，依次使用洗洁精、去离子水、丙酮、无水乙醇进行超声清洗20分钟，随后使用氮气气体吹干ITO玻璃衬底表面。ITO厚度为200 nm,面积为1.5×1.5 cm2，方阻为15 Ω sq-1。接着对ITO衬底表面进行30分钟的紫外照射臭氧处理。
（2）制备空穴传输层
采用溶液旋涂法在处理后的ITO衬底上制备MeO-2PACz空穴传输层：将MeO-2PACz按0.5 mg/mL比例溶解于异丙醇中，以4000转/分钟的速度旋涂30秒，随后在100℃下退火10分钟以完成空穴传输层的制备。
（3）制备钙钛矿吸收层
利用溶液旋涂法制备了钙钛矿吸收层。首先，根据1:4:5的摩尔比配制了n=5的DJ结构钙钛矿前驱体溶液EDA(FA)4Pb5I16，所用的原料为乙二胺碘（EDADI）、甲脒氢碘酸盐（FAI）以及PbI2摩尔比1:4:5，溶剂为DMF和DMSO的混合物（体积比4:1），其中Pb2+的浓度为1.0 mol/L。随后，在前驱体溶液中添加了所有A位阳离子总量15 mol%的甲基氯化胺（MACl）以控制钙钛矿薄膜的生长。该溶液在70℃下搅拌2小时后冷却至室温备用。
在旋涂2D钙钛矿薄膜的过程中，先以1000转/分钟的速度旋转基底3秒，随后提高速度至每分钟5000转，持续30秒。在旋涂结束前15秒向薄膜中心滴加150微升的氯苯，旋涂结束后立即将基底转移到加热板上，在110℃下退火20分钟。
对于2D钙钛矿表面处理，将BAI溶液（5 mmol/L溶解于异丙醇）动态旋涂在2D钙钛矿表面，进行退火处理得到新型RP结构的2D钙钛矿BA2FAPb2I7层。其中，BAI溶液旋涂转速为5000转/分钟，旋涂时间为30秒；退火处理的温度为110℃，退火处理的时间为10分钟。
如图2所示，BAI改性的2D钙钛矿表面呈现出明显的钙钛矿特征变化，表明BA阳离子成功改性了钙钛矿表面，这种形貌变化可归因于RP钙钛矿结构致密层的形成。
图3为EDA(FA)4Pb5I16是否采用BAI界面改性（a）和BA2FAPb2I7（b）的XRD图谱。BAI改性的2D钙钛矿在2θ = 9.1°和21.3°出现了新的衍射峰，对应于基于BA2FAPb2I7钙钛矿薄膜特定的晶面（040）和（280）。证明在原始DJ型钙钛矿薄膜上形成了具有RP相的新BA2FAPb2I7结构。
（4）制备电子传输层
采用溶液旋涂法在钙钛矿表面上制备PC61BM电子传输层：将PC61BM按20 mg/mL的比例溶解于氯苯中，以4000转/分钟的速度旋涂30秒，随后在70℃下退火10分钟以完成电子传输层的制备。接着，将2,9-二甲基-4,7-联苯-1,10-邻二氮杂菲（BCP）按0.5mg/mL的比例溶解于异丙醇中，以5000转/分钟的速度旋涂30秒，进行PC61BM层的界面修饰。
（5）制备Ag电极
结合电极掩膜版，利用真空蒸镀技术在窗口层上制备Ag电极，工艺参数设置为：真空度小于1×10-4Pa，蒸发速率为1 Å/s，沉积厚度为100nm。
通过上述步骤，完成了双异质结构2D钙钛矿太阳能电池的制备。在本实施例中，采用无BAI溶液进行钙钛矿表面处理的DJ型2D钙钛矿器件作比对试验，其他制备步骤均相同。
图4为本实施例中1000 lux照度室内光源的光谱和相应的集成光源功率。本实施例使用了色温为3000K、照度为1000 lux的LED照明。根据测量结果，该LED照明的光谱积分强度相当于349 μW cm-2的光源入射功率。
如图5所示，测试采用LED室内光照（3000 K，@1000 lux）来评估器件的光伏性能。使用配备有入射窗平面探测器（余弦收集器）的高精度光谱仪（Hesenda HPC350）测量LED的发射光谱和功率强度，并确保探测器与器件位于同一水平和方向，以准确校准光强。太阳能电池的J-V曲线使用Keithley 2400源表进行测量，有效光照面积为0.059cm2。在-0.05至1.2V的正向扫描和1.2至-0.05V的反向扫描过程中，均采用50 mV/s的扫描速率来收集J-V曲线数据。本实施例中原始2D钙钛矿器件（比对试验）的开路电压为890 mV，短路电流为0.126 mA cm-2，填充因子为73.7%，光电转换效率为23.88%。相比之下，带有RP型结构的2D钙钛矿器件的的开路电压提高至936 mV，短路电流增加至0.140 mA cm-2，填充因子达到为81.0%，光电转换效率提升为30.30%。与原始DJ型结构的2D钙钛矿器件相比，本发明的DJ/RP双异质结钙钛矿器件在室内光伏性能取得了大幅提升。
图6为DJ型2D钙钛矿和DJ/RP双异质结钙钛矿太阳能电池的稳定性测试。在环境条件（25℃和30% RH）下，2D-DJ器件在约1800小时后仅保留其初始效率的82%，而2D-DJ/RP器件仍保留了其初始效率的97%。2D-DJ/RP器件优异的湿度稳定性归因于引入了低n值的RP型钙钛矿层增强钙钛矿表面结构的稳定性，从而抑制了水分的侵蚀。
以上所述，仅是本发明的较佳实施例而已，并非是对本发明作其它形式的限制，任何熟悉本专业的技术人员可能利用上述揭示的技术内容加以变更或改型为等同变化的等效实施例。但是凡是未脱离本发明技术方案内容，依据本发明的技术实质对以上实施例所作的任何简单修改、等同变化与改型，仍属于本发明技术方案的保护范围。

Claims (10)

1.一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述太阳能电池沿入射光方向，依次包括ITO衬底、MeO-2PACz空穴传输层、2D钙钛矿双异质结构吸收层、PC61BM电子传输层和Ag电极；所述2D钙钛矿双异质结构由DJ型和RP型钙钛矿组成。
2.根据权利要求1所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，室内光照明条件为3000 K色温LED照明，照明度为1000 lux，入射光照功率为349μW cm-2 。
3.根据权利要求1所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述ITO厚度为150 ~ 200 nm。
4.根据权利要求1所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述MeO-2PACz空穴传输层的厚度为20 ~ 30 nm。
5.根据权利要求1所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，DJ型钙钛矿层为EDA(FA)4Pb5I16薄膜，厚度为350 ~ 400 nm；RP型钙钛矿层为BA2FAPb2I7薄膜，厚度为20~30 nm。
6.根据权利要求1所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述PC61BM电子传输层的厚度为20-30 nm。
7.根据权利要求6所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，电子传输层的界面处还修饰了BCP层，BCP层的厚度为7 nm。
8.根据权利要求1所述的一种应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池，其特征在于，所述Ag电极厚度为100 nm。
9.一种如权利要求1-8任一项所述的应用于室内光伏的双异质结构2D钙钛矿太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
（1）清洗衬底，然后用氮气吹干，得到洁净的ITO衬底；
（2）空穴传输层制备：采用溶液旋涂技术，将MeO-2PACz溶解于异丙醇中，旋涂在衬底表面上，得到空穴传输层；
（3）2D钙钛矿双异质结构制备：采用溶液旋涂技术制备DJ型钙钛矿层；然后在DJ型钙钛矿表面利用丁胺氢碘酸盐BAI进行界面处理，得到具有良好结晶性的2D钙钛矿双异质结构；
（4）电子传输层制备：采用溶液旋涂技术，将PC61BM溶解于氯苯中，并旋涂在吸收层表面，得到所述PC61BM电子传输层；再通过BCP旋涂进行PC61BM的界面修饰；
（5）利用真空蒸镀技术在电子传输层上沉积Ag电极。
10.根据权利要求9所述的方法，其特征在于，步骤（5）真空蒸镀过程的工艺参数设置为：真空度小于1×10-4 Pa，蒸发速率为1 Å/s。
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