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CN118511346A - 二次电池和用电装置 - Google Patents

二次电池和用电装置 Download PDF

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CN118511346A
CN118511346A CN202280088196.7A CN202280088196A CN118511346A CN 118511346 A CN118511346 A CN 118511346A CN 202280088196 A CN202280088196 A CN 202280088196A CN 118511346 A CN118511346 A CN 118511346A
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CN
China
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positive electrode
negative electrode
active material
film layer
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肖得隽
陈佳华
刘倩
李全国
孙婧轩
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Contemporary Amperex Technology Co Ltd
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Publication date
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Abstract

公开了一种二次电池和用电装置。二次电池包含正极极片、负极极片和电解液，正极极片包括含有正极活性材料的正极膜层，负极极片包括含有负极活性材料的负极膜层，二次电池满足以下关系式：0.22≤3×(A1/A2)×(B2‑B1)/(B1+B2)≤1.55；其中A1为正极活性材料中从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的正极活性材料的粒径Dn10，单位为μm；A2为负极活性材料的从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的粒径Dn10，单位为μm；B1为正极膜层的孔隙率；B2为负极膜层的孔隙率。二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。

Description

二次电池和用电装置 技术领域
本申请涉及二次电池技术领域，尤其涉及一种二次电池和用电装置。
背景技术
随着锂离子电池技术的迅速发展，锂离子电池在便携式/移动电子设备、电动汽车、储能电站上的应用越来越广泛。但由于目前锂源稀缺且分布不均，锂相关原料价格高昂，锂离子电池的成本限制了其进一步的大规模利用。钠离子电池以其原料来源广泛、原材料成本低廉，具有巨大的市场潜力。
钠离子电池的优点在于快充能力、低温能力好。但目前所用的钠离子电池负极材料常规为无定形碳，由于其表面官能团多的特性，易与电解液在低压下发生副反应产气；此外，目前常用的正极材料如氧化物类在高压下易发生氧化产气，这两点使得钠离子电芯的内压快速上升，恶化循环寿命的同时会造成严重的安全隐患。因此，开发具有优异循环寿命同时又具有良好快充能力的钠离子电池是其目前应用的关键所在。
发明内容
本申请是鉴于上述课题而进行的，其目的在于，提供一种二次电池，其正负极活性材料微粉数量D n10与正负极膜层孔隙率存在特定关系，使得本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
为了达到上述目的，本申请提供一种二次电池和用电装置。
本申请的第一方面提供了一种二次电池，其包含正极极片、负极极片和电解液，所述正极极片包括含有正极活性材料的正极膜层，所述负极极片包括含有负极活性材料的负极膜层，所述二次电池满足以下关系式：
0.22≤3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)≤1.55；
其中
A1为所述正极活性材料中从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的正极活性材料的粒径D n10，单位为μm；
A2为负极活性材料的从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的粒径D n10，单位为μm；
B1为正极膜层的孔隙率；
B2为负极膜层的孔隙率。
本申请的二次电池通过其正负极活性材料微粉数量D n10与正负极膜层孔隙率存在特定关系，使得在正负极上离子嵌入脱出得到匹配，从而确保二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
本申请中所述粒径参照GB/T19077.1-2009粒度分布激光衍射法测定。
在任意实施方式中，0.25μm≤A1≤1.2μm，0.4μm≤A2≤3.0μm。由此特定粒度的微粉有助于改善加工过程中极片的压延性能，从而确保二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，10％≤B2-B1≤40％。由此，能够避免离子在正负极积累，从而确保二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述正极活性材料的平均体积粒径D v50为4.2-9.7μm。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述负极活性材料的平均体积粒径D v50为3.4-9.6μm。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述正极活性材料满足以下特征的至少一种：
D v10为2.2-4.9μm；和
D v90为8.2-21.9μm。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述负极活性材料满足以下特征的至少一种：
(1)D v10为1.9-3.4μm；和
(2)D v90为7.9-17.5μm。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述正极单层膜层的压实密度为2.3-3.2g/cm 3，厚度为60-110μm。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼 具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述负极膜层的压实密度为0.9-1.2g/cm 3，厚度为50-140μm。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述正极膜层包含90-97％的正极活性材料、0.8-2.0％的导电剂和1.5-2.7％的粘结剂，基于正极膜层的重量计。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述负极膜层包含91.6-97.5％的负极活性材料、0-1.74％的导电剂和0-6.56％的粘结剂，基于负极膜层的重量计。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在任意实施方式中，所述二次电池为钠离子二次电池。由此，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
本申请的第二方面还提供一种用电装置，其特征在于，包括本申请的第一方面所述的二次电池。
本申请的二次电池通过其正负极活性材料微粉数量Dn10与正负极膜层孔隙率存在特定关系，使得在正负极上离子嵌入脱出得到匹配，从而确保二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
附图说明
图1是本申请一实施方式的二次电池的示意图。
图2是图1所示的本申请一实施方式的二次电池的分解图。
图3是本申请一实施方式的二次电池用作电源的用电装置的示意图。
附图标记说明：
5、二次电池；51、壳体；52、电极组件；53、盖板；6、用电装置。
具体实施方式
以下，适当地参照附图详细说明具体公开了本申请的二次电池和用电装置的实施方式。但是会有省略不必要的详细说明的情况。例如，有省略对已众所周知的事项的详细说明、实际相同结构的重复说明的情况。这是为了避免以下的说明不必要地变得冗长，便于本领域技术人员的理解。此外，附图及以下说明是为了本领域技术人员充 分理解本申请而提供的，并不旨在限定权利要求书所记载的主题。
本申请所公开的“范围”以下限和上限的形式来限定，给定范围是通过选定一个下限和一个上限进行限定的，选定的下限和上限限定了特别范围的边界。这种方式进行限定的范围可以是包括端值或不包括端值的，并且可以进行任意地组合，即任何下限可以与任何上限组合形成一个范围。例如，如果针对特定参数列出了60-120和80-110的范围，理解为60-110和80-120的范围也是预料到的。此外，如果列出的最小范围值1和2，和如果列出了最大范围值3，4和5，则下面的范围可全部预料到：1-3、1-4、1-5、2-3、2-4和2-5。在本申请中，除非有其他说明，数值范围“a-b”表示a到b之间的任意实数组合的缩略表示，其中a和b都是实数。例如数值范围“0-5”表示本文中已经全部列出了“0-5”之间的全部实数，“0-5”只是这些数值组合的缩略表示。另外，当表述某个参数为≥2的整数，则相当于公开了该参数为例如整数2、3、4、5、6、7、8、9、10、11、12等。
如果没有特别的说明，本申请的所有实施方式以及可选实施方式可以相互组合形成新的技术方案。
如果没有特别的说明，本申请的所有技术特征以及可选技术特征可以相互组合形成新的技术方案。
如果没有特别的说明，本申请的所有步骤可以顺序进行，也可以随机进行，优选是顺序进行的。例如，所述方法包括步骤(a)和(b)，表示所述方法可包括顺序进行的步骤(a)和(b)，也可以包括顺序进行的步骤(b)和(a)。例如，所述提到所述方法还可包括步骤(c)，表示步骤(c)可以任意顺序加入到所述方法，例如，所述方法可以包括步骤(a)、(b)和(c)，也可包括步骤(a)、(c)和(b)，也可以包括步骤(c)、(a)和(b)等。
如果没有特别的说明，本申请所提到的“包括”和“包含”表示开放式，也可以是封闭式。例如，所述“包括”和“包含”可以表示还可以包括或包含没有列出的其他组分，也可以仅包括或包含列出的组分。
如果没有特别的说明，在本申请中，术语“或”是包括性的。举例来说，短语“A或B”表示“A，B，或A和B两者”。更具体地，以下任一条件均满足条件“A或B”：A为真(或存在)并且B为假(或不存在)；A为假(或不存在)而B为真(或存在)；或A和B都为真(或存在)。
目前，钠离子电池的优点在于快充能力、低温能力好。但所用的钠离子电池负极 材料常规为无定形碳，由于其表面官能团多的特性，易与电解液在低压下发生副反应产气；此外，目前常用的正极材料如氧化物类在高压下易发生氧化产气，这两点使得钠离子电芯的内压快速上升，恶化循环寿命的同时会造成严重的安全隐患。因此，开发具有优异循环寿命同时又具有良好快充能力的钠离子电池是其目前应用的关键所在。发明人通过研究发现本申请第一方面的二次电池，其中正负极活性材料微粉数量Dn10与正负极膜层孔隙率存在特定关系，正负极中存在特定量的微粉，有助于填充极片内部的孔隙，改善极片的压实密度，从而提高极片的能量密度；同时保证与极片的孔隙率的特定关系，有助于缓解液相浓差极化，并且使得极片的能量密度不会过多牺牲；通过正负极极片参数的协同作用，使得本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
二次电池
在一些实施方式中，本申请的第一方面提供了一种二次电池，其包含正极极片、负极极片和电解液，所述正极极片包括含有正极活性材料的正极膜层，所述负极极片包括含有负极活性材料的负极膜层，所述二次电池满足以下关系式：
0.22≤3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)≤1.55；
可选为0.25≤3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)≤1.38；
进一步可选为0.5≤3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)≤1.00；
更进一步可选为0.75≤3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)≤1.00；
其中
A1为所述正极活性材料中从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的正极活性材料的粒径Dn10，单位为μm；
A2为负极活性材料的从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的粒径Dn10，单位为μm；
B1为正极膜层的孔隙率；
B2为负极膜层的孔隙率。
本申请的二次电池通过其正负极活性材料微粉数量Dn10与正负极膜层孔隙率存在特定关系，确保正负极中存在特定量的微粉，有助于填充极片内部的孔隙，改善极片的压实密度，从而提高极片的能量密度；同时保证与极片的孔隙率的特定关系，有助于缓解液相浓差极化，并且使得极片的能量密度不会过多牺牲；通过正负极极片参数 的协同作用，使得本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，0.25μm≤A1≤1.2μm，可选为0.4μm≤A1≤0.8μm，进一步可选地为0.6μm≤A1≤0.8μm；0.4μm≤A2≤3.0μm，可选为0.5μm≤A2≤2.6μm；进一步可选为0.5μm≤A2≤0.8μm。由此特定粒度的微粉有助于改善加工过程中极片的压延性能，从而确保二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，10％≤B2-B1≤40％。由此，能够避免离子在正负极中的某一极积累，从而确保二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，10％≤B1≤35％，30％≤B2≤60％，可选地，25％≤B1≤35％，50％≤B2≤60％。
在一些实施方式中，所述正极活性材料的平均体积粒径D v50为4.2-9.7μm，可选为4.5-7.6μm。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述负极活性材料的平均体积粒径D v50为3.4-9.6μm，可选为4.8-7.9μm。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述正极活性材料满足以下特征的至少一种：
D v10为2.2-4.9μm，可选为2.4-3.7μm
D v90为8.2-21.9μm，可选为8.5-17.3μm。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述负极活性材料满足以下特征的至少一种：
(1)D v10为1.9-3.4μm，可选为2.5-3.1μm；和
(2)D v90为7.9-17.5μm，可选为9.1-16.7μm。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述正极单层膜层的压实密度为2.3-3.2g/cm 3，可选为2.8-3.0μm，厚度为60-110μm，可选为75-95μm。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述负极膜层的压实密度为0.9-1.2g/cm 3，可选为0.94-1.05g/cm 3，厚度为50-140μm，可选为70-110μm。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述正极膜层包含90-97％的正极活性材料、0.8-2.0％的导电剂和1.5-2.7％的粘结剂，基于正极膜层的重量计。由此，有助于改善加工过程中正极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述负极膜层包含91.6-97.5％的负极活性材料、0-1.74％的导电剂和0-6.56％的粘结剂，基于负极膜层的重量计。由此，有助于改善加工过程中负极极片的压延性能，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
在一些实施方式中，所述二次电池为钠离子二次电池。由此，保证本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
本申请的第二方面还提供一种用电装置，其特征在于，包括本申请的第一方面所述的二次电池。
以下适当参照附图对本申请的二次电池和用电装置进行说明。
本申请的一个实施方式中，提供一种二次电池。
通常情况下，二次电池包括正极极片、负极极片、电解质和隔离膜。在电池充放电过程中，活性离子在正极极片和负极极片之间往返嵌入和脱出。电解质在正极极片和负极极片之间起到传导离子的作用。隔离膜设置在正极极片和负极极片之间，主要起到防止正负极短路的作用，同时可以使离子通过。
正极极片
正极极片为在本申请第一方面中所述的正极极片。
所述正极极片包括正极集流体以及设置在正极集流体至少一个表面的正极膜层，所述正极膜层具有在本申请第一方面中所述的技术特征。
作为示例，正极集流体具有在其自身厚度方向相对的两个表面，正极膜层设置在正极集流体相对的两个表面的其中任意一者或两者上。
在一些实施方式中，所述正极集流体可采用金属箔片或复合集流体。例如，作为金属箔片，可采用铝箔。复合集流体可包括高分子材料基层和形成于高分子材料基层至少一个表面上的金属层。复合集流体可通过将金属材料形成在高分子材料基材上而形成。其中，金属材料包括但不限于铝、铝合金、铜、铜合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等。高分子材料基材(如聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)等的基材)。
在一些实施方式中，正极活性材料可包含本领域公知的用于电池的正极活性材料。
作为示例，钠离子二次电池的正极活性材料可包括以下材料中的至少一种：钠过渡金属氧化物、含钠聚阴离子型化合物和普鲁士蓝类化合物中的至少一种。但本申请并不限定于这些材料，还可以使用其他可被用作钠离子电池正极活性材料的传统公知的材料。
作为本申请可选的技术方案，钠过渡金属氧化物中，过渡金属包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr、Ca、Zr、Mg及Ce中的至少一种。钠过渡金属氧化物例如为Na xMO 2，其中M包括Ti、V、Mn、Co、Ni、Fe、Cr、Zn、Ca及Cu中的一种或几种，0＜x≤1。
作为本申请可选的技术方案，含钠聚阴离子型化合物可以是具有钠离子、过渡金属离子及四面体型(YO 4) n-阴离子单元的一类化合物。过渡金属包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种；Y包括P、S及Si中的至少一种；n表示(YO 4) n-的价态。
含钠聚阴离子型化合物还可以是具有钠离子、过渡金属离子、四面体型(YO 4) n-阴离子单元及卤素阴离子的一类化合物。过渡金属包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种；Y包括P、S及Si中的至少一种，n表示(YO 4) n-的价态；卤素包括F、Cl及Br中的至少一种。
含钠聚阴离子型化合物还可以是具有钠离子、四面体型(YO 4) n-阴离子单元、多面体单元(ZO y) m+及可选的卤素阴离子的一类化合物。Y包括P、S及Si中的至少一种，n表示(YO 4) n-的价态；Z表示过渡金属，包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种，m表示(ZO y) m+的价态；卤素包括F、Cl及Br中的至少一种。
聚阴离子型化合物例如是NaFePO 4、Na 3V 2(PO4) 3(磷酸钒钠，简称NVP)、Na 4Fe 3(PO 4) 2(P 2O 7)、NaM’PO4F(M’包括V、Fe、Mn及Ni中的一种或几种)及Na 3(VO y) 2(PO 4) 2F 3-2y(0≤y≤1)中的至少一种。
普鲁士蓝类化合物可以是具有钠离子、过渡金属离子及氰根离子(CN -)的一类化合物。过渡金属包括Mn、Fe、Ni、Co、Cr、Cu、Ti、Zn、V、Zr及Ce中的至少一种。普鲁士蓝类化合物例如为Na aMe bMe’ c(CN) 6，其中Me及Me’各自独立地包括Ni、Cu、Fe、Mn、Co及Zn中的至少一种，0＜a≤2，0＜b＜1，0＜c＜1。
在一些优选的实施方式中，正极活性材料为普鲁士蓝类化合物、钠过渡金属氧化物或其组合。
在一些实施方式中，正极膜层还包括粘结剂。作为示例，所述粘结剂可以包括聚偏氟乙烯(PVDF)、聚四氟乙烯(PTFE)、偏氟乙烯-四氟乙烯-丙烯三元共聚物、偏氟乙烯-六氟丙烯-四氟乙烯三元共聚物、四氟乙烯-六氟丙烯共聚物及含氟丙烯酸酯树脂中的至少一种。
在一些实施方式中，正极膜层还包括导电剂。作为示例，所述导电剂可以包括超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的至少一种。
在一些实施方式中，可以通过以下方式制备正极极片：将上述用于制备正极极片的组分，例如正极活性材料、导电剂、粘结剂和任意其他的组分分散于溶剂(例如N-甲基吡咯烷酮)中，形成正极浆料，其中所述正极浆料固含量为40-80wt％，室温下的粘度调整到5000-25000mPa·s，将正极浆料涂覆在正极集流体的表面，烘干后经过冷轧机冷压后形成正极极片；正极膜层的涂布面密度为150-450mg/m 2，正极极片压实密度为2.3-3.4g/cm 3，可选为2.8-3.2g/cm 3。所述压实密度的计算公式为
压实密度＝涂布面密度/(挤压后极片厚度-集流体厚度)。
负极极片
负极极片包括负极集流体以及设置在负极集流体至少一个表面上的负极膜层，所述负极膜层包括负极活性材料。
作为示例，负极集流体具有在其自身厚度方向相对的两个表面，负极膜层设置在负极集流体相对的两个表面中的任意一者或两者上。
在一些实施方式中，所述负极集流体可采用金属箔片或复合集流体。例如，作为金属箔片，可采用铜箔。复合集流体可包括高分子材料基层和形成于高分子材料基材至少一个表面上的金属层。复合集流体可通过将金属材料形成在高分子材料基材上而形成。其中，金属材料包括但不限于铝、铝合金、铜、铜合金、镍、镍合金、钛、钛合金、银及银合金等，高分子材料基材包括但不限于聚丙烯(PP)、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚对苯二甲酸丁二醇酯(PBT)、聚苯乙烯(PS)、聚乙烯(PE)等基材。
在一些实施方式中，负极活性材料可采用本领域公知的用于电池的负极活性材料。作为示例，负极活性材料可包括以下材料中的至少一种：硬碳、软碳、膨胀石墨、过渡金属氧化物、过渡金属硫化物、过渡金属磷化物、合金类化合物、非金属单质等。可选地，负极活性材料为硬碳、软碳或其组合。但本申请并不限定于这些材料，还可以使用其他可被用作电池负极活性材料的传统材料。这些负极活性材料可以仅单独使 用一种，也可以将两种以上组合使用。
在一些实施方式中，负极膜层还包括粘结剂。所述粘结剂可选自丁苯橡胶(SBR)、苯丙乳液、纯丙乳液、聚丙烯酸(PAA)、聚丙烯酸钠(PAAS)、聚丙烯酰胺(PAM)、聚乙烯醇(PVA)、聚丙烯腈(PAN)、海藻酸钠(SA)、聚甲基丙烯酸(PMAA)及羧甲基壳聚糖(CMCS)、中的至少一种。
在一些实施方式中，负极膜层还包括导电剂。导电剂可选自超导碳、乙炔黑、炭黑、科琴黑、碳点、石墨片、碳纳米管、石墨烯及碳纳米纤维中的至少一种。
在一些实施方式中，负极膜层还可选地包括其他助剂，例如增稠剂(如羧甲基纤维素钠(CMC-Na))等、填孔剂(如滑石粉、三氧化二铝等)。所述其他助剂在负极膜层中的重量比为0-15重量％，基于负极膜层的总重量计。
在一些实施方式中，可以通过以下方式制备负极极片：将上述用于制备负极极片的组分，例如负极活性材料、导电剂、粘结剂和任意其他组分分散于溶剂(例如去离子水)中，形成负极浆料，其中所述负极浆料固含量为30-70wt％，室温下的粘度调整到2000-10000mPa·s；将所得到的负极浆料涂覆在负极集流体上，经过干燥工序，冷压例如对辊，得到负极极片。负极膜层的涂布面密度为75-220mg/m 2。
膜层的孔隙率P可通过气体置换法得到，孔隙率P＝(V1-V2)/V1×100％，V1表示膜层的表观体积，V2表示膜层的真实体积。
物质或膜层的比表面积BET的测试方法可参考GB/T 19587-2004气体吸附BET法测定固态物质比表面积。
单位面积膜层中活性材料的质量M的可使用标准天平称量得到。
膜层的厚度T可采用万分尺测量得到，例如可使用型号为Mitutoyo293-100、精度为0.1μm的万分尺测量得到。需要说明的是，本发明所述的膜层的厚度是指经冷压压实后并用于组装电池的极片中的膜层的厚度。
电解液
电解液在正极极片和负极极片之间起到传导离子的作用。
在一些实施方式中，所述电解液包括电解质盐和溶剂。
在一些实施方式中，钠离子二次电池的电解质盐可选自六氟磷酸钠(NaPF 6)、双氟磺酰亚胺钠、双三氟甲烷磺酰亚胺钠(NaTFSI)、三氟甲磺酸钠(NaCF 3SO 3)、四氟硼酸钠、二氟磷酸钠、高氯酸钠(NaClO 4)、氯化钠中的一种或几种。可选地，所述电 解质盐可选自六氟磷酸钠(NaPF 6)、高氯酸钠(NaClO 4)、双三氟甲基磺酰亚胺钠(NaTFSI)、三氟甲基磺酸钠(NaCF 3SO 3)中的一种或多种。进一步可选地，所述电解质盐为六氟磷酸钠(NaPF 6)。所述电解质盐的浓度通常为0.5-5mol/L。
在一些实施方式中，所述溶剂为环状酯、线性酯、环状醚、线性醚有机溶剂中的一种或多种。例如，所述溶剂可选自氟代碳酸乙烯酯(FEC)、碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙基酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、二甲醚(DME)、二乙二醇二甲醚(DEGDME)、四乙二醇二甲醚(TEGDME)、四氢呋喃(THF)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸亚丁酯(BC)、甲酸甲酯(MF)、乙酸甲酯(MA)、乙酸乙酯(EA)、乙酸丙酯(PA)、丙酸甲酯(MP)、丙酸乙酯(EP)、丙酸丙酯(PP)、丁酸甲酯(MB)、丁酸乙酯(EB)、1,4-丁内酯(GBL)、环丁砜(SF)、二甲砜(MSM)、甲乙砜(EMS)及二乙砜(ESE)中的一种或几种。
在一些实施方式中，所述电解液还可选地包括添加剂。例如添加剂可以包括负极成膜添加剂、正极成膜添加剂，还可以包括能够改善电池某些性能的添加剂，例如改善电池过充性能的添加剂、改善电池高温或低温性能的添加剂、改善产气的添加剂、改善循环成膜的添加剂等。
隔离膜
在一些实施方式中，二次电池中还包括隔离膜。本申请对隔离膜的种类没有特别的限制，可以选用任意公知的具有良好的化学稳定性和机械稳定性的多孔结构隔离膜。
在一些实施方式中，隔离膜的材质可选自玻璃纤维、无纺布、聚乙烯、聚丙烯及聚偏二氟乙烯中的至少一种。隔离膜可以是单层薄膜，也可以是多层复合薄膜，没有特别限制。在隔离膜为多层复合薄膜时，各层的材料可以相同或不同，没有特别限制。
在一些实施方式中，所述隔离膜的厚度为5-20μm，可选为5-15μm。
在一些实施方式中，正极极片、负极极片和隔离膜可通过卷绕工艺或叠片工艺制成电极组件。
在一些实施方式中，二次电池可包括外包装。该外包装可用于封装上述电极组件及电解质。
在一些实施方式中，二次电池的外包装可以是硬壳，例如硬塑料壳、铝壳、钢壳等。二次电池的外包装也可以是软包，例如袋式软包。软包的材质可以是塑料，作为 塑料，可列举出聚丙烯、聚对苯二甲酸丁二醇酯以及聚丁二酸丁二醇酯等。
本申请对二次电池的形状没有特别的限制，其可以是圆柱形、方形或其他任意的形状。例如，图1是作为一个示例的方形结构的二次电池5。
在一些实施方式中，参照图2，外包装可包括壳体51和盖板53。其中，壳体51可包括底板和连接于底板上的侧板，底板和侧板围合形成容纳腔。壳体51具有与容纳腔连通的开口，盖板53能够盖设于所述开口，以封闭所述容纳腔。正极极片、负极极片和隔离膜可经卷绕工艺或叠片工艺形成电极组件52。电极组件52封装于所述容纳腔内。电解液浸润于电极组件52中。二次电池5所含电极组件52的数量可以为一个或多个，本领域技术人员可根据具体实际需求进行选择。
在一些实施方式中，二次电池可以组装成电池模块，电池模块所含二次电池的数量可为一个或多个，具体数量本领域技术人员可根据电池模块的应用和容量进行选择。
在电池模块中，多个二次电池5可以是沿电池模块的长度方向依次排列设置。当然，也可以按照其他任意的方式进行排布。进一步可以通过紧固件将该多个二次电池5进行固定。
可选地，电池模块还可以包括具有容纳空间的外壳，多个二次电池5容纳于该容纳空间。
在一些实施方式中，上述电池模块还可以组装成电池包，电池包所含电池模块的数量可以为一个或多个，具体数量本领域技术人员可根据电池包的应用和容量进行选择。
在电池包中可以包括电池箱和设置于电池箱中的多个电池模块。电池箱包括上箱体和下箱体，上箱体能够盖设于下箱体，并形成用于容纳电池模块的封闭空间。多个电池模块可以按照任意的方式排布于电池箱中。
另外，本申请还提供一种用电装置，所述用电装置包括本申请提供的二次电池、电池模块、或电池包中的至少一种。所述二次电池、电池模块、或电池包可以用作所述用电装置的电源，也可以用作所述用电装置的能量存储单元。所述用电装置可以包括移动设备(例如手机、笔记本电脑等)、电动车辆(例如纯电动车、混合动力电动车、插电式混合动力电动车、电动自行车、电动踏板车、电动高尔夫球车、电动卡车等)、电气列车、船舶及卫星、储能系统等，但不限于此。
作为所述用电装置，可以根据其使用需求来选择二次电池、电池模块或电池包。
图3是作为一个示例的用电装置。该用电装置为纯电动车、混合动力电动车、或插电式混合动力电动车等。为了满足该用电装置对二次电池的高功率和高能量密度的需求，可以采用电池包或电池模块。
作为另一个示例的装置可以是手机、平板电脑、笔记本电脑等。该装置通常要求轻薄化，可以采用二次电池作为电源。
实施例
为了使本申请所解决的技术问题、技术方案及有益效果更加清楚，以下将结合实施例和附图对本申请进行进一步详细说明。显然，所描述的实施例仅仅是本申请一部分实施例，而不是全部的实施例。以下对至少一个示例性实施例的描述实际上仅仅是说明性的，决不作为对本申请及其应用的任何限制。基于本申请中的实施例，本领域普通技术人员在没有付出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例都属于本申请保护的范围。
实施例中未注明具体技术或条件的，按照本领域内的文献所描述的技术或条件或者按照产品说明书进行。所用试剂或仪器未注明生产厂商者，均为可以通过市购获得的常规产品。
一、实施例
实施例1
1)正极极片的制备
(1)提供D n10为0.4μm的正极活性材料
所述正极材料选自市售的层状过度金属氧化物材料Na 0.9Ni 0.3Fe 0.3Mn 0.3O 2，其中D n10为0.4μm；D v10为2.5μm，D v50为5.2μm，D v90为8.7μm。
(2)将步骤所述的正极活性材料CG-1、导电炭黑SP及粘结剂PVDF按照重量比96:2.5:1.5分散至溶剂NMP中进行混合均匀，得到固含量为65％的正极浆料；将正极浆料均匀涂布于正极集流体铝箔上，在110℃温度下烘干，再使用冷压机在40T压力下冷压，得到单层涂覆有厚度为105μm的正极膜层的正极极片，其单位面积的单面涂覆重量为0.35g/1540.25mm 2；正极膜层的压实密度为2.8g/cm 3。
2)负极极片的制备
(1)提供D n10为0.8μm的负极活性材料硬碳
负极活性材料选自市售硬碳，其中D n10为0.8μm；D v10为2.5μm，D v50为5.0μm， D v90为9.9μm。
(2)将步骤(1)制备的负极活性材料硬碳、粘接剂丁苯橡胶(SBR)、导电剂超导炭黑(SP)、增稠剂羧甲基纤维素钠(CMC)，按照质量比96:2.5:0.5:1进行混合，加入去离子水，在真空搅拌机作用下获得固含量45％的负极浆料；将负极浆料均匀涂覆在铜箔上；将铜箔在室温晾干后转移至110℃烘箱干燥1h，然后经过冷压机在40吨(T)压力下冷压，分切，得到单层涂覆有厚度为113μm的负极膜层的负极片，其单位面积的涂覆量为0.168g/1540.25mm 2；负极膜层的压实密度为0.95g/cm 3。
3)隔离膜
选用12μm厚的聚丙烯隔离膜(Celgard公司提供)。
4)电解液的制备
有机溶剂为含有碳酸亚乙酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸丙烯酯(PC)的混液，其中，EC、EMC和DEC的体积比为20:30:50。在含水量<10ppm的氩气气氛手套箱中，将充分干燥的钠盐NaPF 6溶解于有机溶剂中，混合均匀，获得电解液。其中，钠盐的浓度为1mol/L。
5)电池的制备
将正极片、隔离膜、负极片按顺序叠好，使隔离膜处于正、负极片之间起到隔离的作用，再卷绕成方形的裸电芯后，装入铝塑膜，然后在105℃下烘烤除水后，注入24g相应的非水电解液、封口，经静置、热冷压、化成、夹具、分容等工序后，得到容量为4000mAh的成品电池。
实施例2-8
重复实施例1的二次电池制备方法，不同之处在于改变正极活性材料和负极活性材料的D n10，详见表1。
实施例9-12
重复实施例2的二次电池制备方法，不同之处在于：在1)正极极片的制备中，在步骤2中分别将冷压压力替换为45T、35T、28T和62T，其他产品相关参数详见表1。
实施例13-15
重复实施例2的二次电池制备方法，不同之处在于：在2)负极极片的制备中，在步骤2中分别将冷压压力替换为58T、28T和12T，其他产品相关参数详见表1。
实施例16
重复实施例1的二次电池制备方法，不同之处在于：改变活性物质的D n10(见表1)；负极膜层的的配方比例改为91.6：4.8：1.6：2，负极单面涂敷质量为0.168g/1540.25mm 2.，压实密度为0.98g/cm 3。
实施例17
重复实施例1的二次电池制备方法，不同之处在于：改变活性物质的Dn10(见表1)；负极膜层的物质组成为活性物质硬碳、填孔剂非活性石墨、导电剂超导炭黑、粘结剂丁苯橡胶、增稠剂羧甲基纤维素钠，比例为90：6：0.5：2.5：1，冷压压密为1.1g/cm 3，单面涂敷质量为为0.17g/1540.25mm 2.。
对比例1-2
重复实施例1的二次电池制备方法，不同之处在于：替换相应的正负极材料为不同Dn10的活性物质，其D v10、D v50、D v90保持不变。
对比例3-4
重复实施例1的二次电池制备方法，不同之处在于：调整正负极极片的冷压压力。
表1 各实施例和对比例的正负极的产品参数
二、电池性能测试
1.压实密度测试：
正、负极膜层的压实密度Pa通过公式：Pa＝ma/Va计算得出。式中，ma为正、负极膜层的质量，单位：g；Va为正、负极膜层的体积，单位：cm 3，其中，体积Va是正、负极膜层的面积Sa与正、负极膜层的厚度之积。
2.循环性能测试：
将钠离子电池在测试温度为25℃下，以0.33C恒流充电到4.0V，以4.0V恒压充电到0.05C，静置5min后，以0.5C恒流放电到2.0V，此为一个循环，并测试钠离子电池的容量记为初始容量，然后进行多次循环，以每一次循环得到的容量与初始容量相比得到容量保持率和容量衰减曲线。以容量保持率衰减为80％的圈数记为钠离子电池在25℃下的循环圈数。
3.快充性能测试：以充电至析钠发生的倍率来表示
在25℃的恒温环境下进行充放电测试，在0.33C(即3小时内完全放掉理论容量的电流值)的放电电流下进行恒流放电，直到电压为2.0V。然后在0.33C的充电电流下恒流充电至电压为4.0V，继续恒压充电至电流为0.05C，此时电池为满充状态。将满充电池静置5分钟后，在0.33C的放电电流下恒流放电至2.0V此时的放电容量为电池的0.33C下的实际容量，记为C0mAh。然后再将电池在xC0的电流密度恒流充电至4.0V，再恒压充电至电流为0.05C0，静置5min，拆解电池观察界面析钠情况，调整充电倍率，直至出现析钠，此时的倍率x即为析钠倍率。
三、各实施例、对比例测试结果
按照上述方法分别制备各实施例和对比例的电池，并测量各项性能参数，结果见下表2。
表2 各实施例和对比例的电池的相关性能
编号 循环圈数 析钠倍率
实施例1 2200 1.8
实施例2 2380 1.9
实施例3 2300 1.9
实施例4 2160 2.1
实施例5 2080 1.8
实施例6 2090 2.2
实施例7 2140 2.1
实施例8 2090 1.8
实施例9 2160 1.9
实施例10 2240 1.9
实施例11 2190 1.9
实施例12 2130 1.9
实施例13 2150 1.6
实施例14 2330 2.1
实施例15 2180 2.2
实施例16 2100 1.9
实施例17 2180 1.6
对比例1 1890 1.3
对比例2 1860 1.3
对比例3 1780 1.1
对比例4 1760 1.4
通过上述实施例和对比例可得知，随着正极活性材料或负极活性材料的Dn10增大，并且随着正负极膜层的孔隙率的增大，对应的二次电池的析钠倍率升高，例如可达2倍率以上；随着关系式3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)的数值增大，对应电池的循环性能先升高后降低，例如其容量保持率衰减为80％的循环圈数可高达2300次以上。综上所述，本申请的二次电池兼具良好循环寿命和优异的快充能力。
需要说明的是，本申请不限定于上述实施方式。上述实施方式仅为示例，在本申请的技术方案范围内具有与技术思想实质相同的构成、发挥相同作用效果的实施方式均包含在本申请的技术范围内。

Claims (13)

  1. 一种二次电池，其包含正极极片、负极极片和电解液，所述正极极片包括含有正极活性材料的正极膜层，所述负极极片包括含有负极活性材料的负极膜层，所述二次电池满足以下关系式：
    0.22≤3×(A1/A2)×(B2-B1)/(B1+B2)≤1.55；
    其中
    A1为所述正极活性材料中从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的正极活性材料的粒径D n10，单位为μm；
    A2为负极活性材料的从小颗粒开始计算的颗粒数量累计百分比达到总颗粒数量的10％所对应的粒径D n10，单位为μm；
    B1为正极膜层的孔隙率；
    B2为负极膜层的孔隙率。
  2. 根据权利要求1所述的二次电池，其特征在于，0.25μm≤A1≤1.2μm，0.4μm≤A2≤3.0μm。
  3. 根据权利要求1或2所述的二次电池，其特征在于，10％≤B2-B1≤40％。
  4. 根据权利要求1-3中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述正极活性材料的平均体积粒径D v50为4.2-9.7μm。
  5. 根据权利要求1-4中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述负极活性材料的平均体积粒径D v50为3.4-9.6μm。
  6. 根据权利要求1-5中任一项所述的二次电池，其特征在于，
    所述正极活性材料满足以下特征的至少一种：
    D v10为2.2-4.9μm；和
    D v90为8.2-21.9μm。
  7. 根据权利要求1-6中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述负极活性材料满足以下特征的至少一种：
    (1)D v10为1.9-3.4μm；和
    (2)D v90为7.9-17.5μm。
  8. 根据权利要求1-7中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述正极单层膜层的压实密度为2.3-3.2g/cm 3，厚度为60-110μm。
  9. 根据权利要求1-8中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述负极膜层的压实密度为0.9-1.2g/cm 3，厚度为50-140μm。
  10. 根据权利要求1-9中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述正极膜层包含90-97％的正极活性材料、0.8-2.0％的导电剂和1.5-2.7％的粘结剂，基于正极膜层的重量计。
  11. 根据权利要求1-10中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述负极膜层包含91.6-97.5％的负极活性材料、0-1.74％的导电剂和0-6.56％的粘结剂，基于负极膜层的重量计。
  12. 根据权利要求1-1中任一项所述的二次电池，其特征在于，所述二次电池为钠离子二次电池。
  13. 一种用电装置，其特征在于，包括权利要求1-12中任一项所述的二次电池。
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