CN118164813A - 一种二甲醚制取低碳烯烃的方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种二甲醚制取低碳烯烃的方法，使含有氢气的原料气和二甲醚通入装有预积碳的分子筛催化剂的反应器反应制备低碳烯烃；所述反应条件为：反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，二甲醚质量空速0.01～20h‑1，所述氢气与二甲醚的摩尔比为(1～50):1；所述预积碳的分子筛催化剂的制备方法包括：在氮气或氢气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂。采用包含预积碳的分子筛催化剂进行二甲醚制低碳烯烃反应可以大幅提高低碳烯烃、特别是乙烯和丙烯的选择性，同时也可大幅延长催化剂的寿命。
Description
技术领域
本发明涉及一种二甲醚制取低碳烯烃的方法，属于催化领域。
背景技术
低碳烯烃(乙烯、丙烯等)是重要的化工产品，是塑料、合成树脂、纤维等大宗重要合成材料的基础原料。一直以来，生产乙烯、丙烯需要消耗大量石油。随着社会的不断发展，我国对低碳烯烃的需求量不断增长，然而石油资源日益紧张，因此，寻找一条可替代路线来生产烯烃对我国化学品生产、能源安全等具有非常重要的意义。鉴于中国“富煤贫油”的能源结构现状，大力发展煤化工路线制芳烃具有非常重要的意义。
甲醇制烯烃技术(MTO)是现代煤化工技术的突出代表，为煤炭的清洁化利用开辟了一条新的途径。其中代表性技术有UOP/Hydro以SAPO-34为催化剂开发的MTO和Lurgi公司以ZSM-5分子筛开发的甲醇制丙烯MTP工艺。而我国的大连化学物理研究所开发出DMTO技术，并于2010年成功应用于世界首套煤制烯烃装置。
然而，以SAPO-34为催化剂进行MTO工艺存在着催化寿命短的问题，一定程度上限制了其工业应用。已有文献报道在氢气氛围下甲醇制烯烃催化剂的寿命可以得到一定延长，但寿命一般仍不超过80h。此外，在高压临氢氛围下，由于氢气的存在，导致低碳烯烃会部分加氢生成烷烃，导致低碳烯烃选择性一般不超过80％，乙烯和丙烯的选择性之和则不超过70％，这限制了其工业化应用。
发明内容
本发明公开了一种二甲醚制取低碳烯烃的方法，使氢气和二甲醚通入装有催化剂的反应器反应制备烯烃；所述预积碳的分子筛催化剂的制备方法包括：在氮气或氢气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂。
根据本申请的第一方面，提供了一种二甲醚制取低碳烯烃的方法，使含有氢气的原料气和二甲醚通入装有预积碳的分子筛催化剂的反应器反应制备低碳烯烃；
所述反应条件为：反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，二甲醚质量空速0.01～20h-1，所述氢气与二甲醚的摩尔比为(1～50):1；
所述预积碳的分子筛催化剂的制备方法包括：
在氮气或氢气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂。
可选地，所述含有氢气的原料气中含有一氧化碳、二氧化碳、惰性气体中的一种或几种，
所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0～0.8):(0～0.8):(0～0.8)；
所述惰性气体包括氮气、氩气中的至少一种。
可选地，所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0.01～0.3):(0.01～0.3):(0.01～0.1)。
可选地，所述分子筛具有微米结构、纳米结构、微孔结构、介孔-微孔结构中的一种或几种。
可选地，所述反应条件为：
反应温度350～450℃，反应压力1～8.0MPa，二甲醚质量空速1～8h-1，二甲醚与氢气的摩尔比为1：(5-20)；
优选地，所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0.01～0.5):(0.01～0.5):(0.01～0.4)；
优选地，所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0.01～0.3):(0.01～0.3):(0.01～0.1)。
可选地，所述低碳烯烃包括乙烯、丙烯、丁烯中的至少一种。
可选地，所述分子筛包括硅铝分子筛、磷铝分子筛中的任意一种或任意几种的混合；
优选地，所述分子筛选自SAPO-34、SAPO-18、MOR、SSZ-13、Beta、H-ZSM-22分子筛中的一种或任意多种的混合。
可选地，在氮气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂的反应条件包括：
反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，低碳烯烃质量空速0.01～20h-1，氮气与低碳烯烃的摩尔比为(1～50):1；
优选地，所述氮气氛围中还含有一氧化碳、二氧化碳中的一种或几种，其摩尔比为N2:CO2和/或CO:IG＝1:(0～0.8):(0～0.8)。
可选地，在氢气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂的反应条件包括：
反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，低碳烯烃质量空速0.01～20h-1，氢气与低碳烯烃的摩尔比为(1～50):1；
优选地，所述氢气氛围中还含有一氧化碳、二氧化碳中的一种或几种，其摩尔比为N2:CO2和/或CO:IG＝1:(0～0.8):(0～0.8)。
可选地，所述反应器选自固定床反应器、流化床反应器、移动床反应器中的一种。
可选地，所述反应器为固定床反应器。
可选地，合成气制二甲醚反应器产生的二甲醚和未反应的合成气直接进入装有预积碳的分子筛催化剂制备烯烃的反应器中。
本申请能产生的有益效果至少包括：
1)本申请所提供的方法与现有技术相比，采用预积碳处理后的催化剂在高压氢气氛围下进行二甲醚制烯烃反应，可以提高低碳烯烃的选择性，特别是乙烯和丙烯的选择性；
2)本申请所提供的方法与现有技术相比，采用预积碳处理后的催化剂在高压氢气氛围下进行二甲醚制烯烃反应，可以提高反应的寿命；
3)本申请所提供的方法与现有技术相比，可以利用合成气制二甲醚中剩余的合成气，将其与二甲醚反应制备低碳烯烃，可以提高反应的利用效率。
附图说明
图1为二甲醚/合成气制低碳烯烃反应流程图。
具体实施方式
实施例中分析方法以及转化率、选择性计算如下：
利用带有气体自动进样器、连接TDX-1填充柱的TCD检测器以及连接Plot-Q毛细管柱的FID检测器的Agilent7890气相色谱仪进行自动分析。
在本发明的一些实施例中，转化率和选择性都基于碳摩尔数进行计算:
二甲醚转化率＝[(进料中二甲醚碳摩尔数)－(出料中二甲醚碳摩尔数)]÷(进料中二甲醚碳摩尔数)×(100％)
乙烯选择性＝(出料中乙烯的碳摩尔数)÷(出料中所有产物的碳摩尔数)×(100％)
丙烯选择性＝(出料中丙烯的碳摩尔数)÷(出料中所有产物的碳摩尔数)×(100％)
C2-C4烯烃选择性＝(出料中C2-C4的碳摩尔数)÷(出料中所有产物的碳摩尔数)×(100％)
如无特别说明，本申请的实施例中的原料和催化剂均通过商业途径购买，其中，SAPO-34、SAPO-18、SSZ-13购自中科催化催化剂厂。
实施例1-13中的预积碳步骤和二甲醚制取低碳烯烃的步骤是在同一个反应器中进行的。
下面通过实施例详述本发明，但本发明并不局限于这些实施例。
催化剂制备及性能测试
实施例1
将新鲜的SAPO-34分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，氮气：乙烯＝1:1，乙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待乙烯转化率降至10％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂1#，命名为De-SAPO-34(400+N2+C2H4+4MPa)。
将1g该催化剂1#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氢气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例2
将新鲜的SAPO-34分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，氮气：丙烯＝5:1，丙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待二甲醚转化率降至10％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂2#，命名为De-SAPO-34(400+N2+C3H6+4MPa)。
将1g该催化剂2#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例3
将新鲜的SAPO-34分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，氢气：乙烯＝5:1，乙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待乙烯转化率降至20％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂3#，命名为De-SAPO-34(400+H2+C2H4+4MPa)。
将1g该催化剂3#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例4
将新鲜的SAPO-34分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，氢气：丙烯＝5:1，丙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待丙烯转化率降至20％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂4#，命名为De-SAPO-34(400+H2+C3H6+4MPa)。
将1g该催化剂4#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例5
将新鲜的SAPO-34分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝3MPa，氢气：乙烯＝5:1，乙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待乙烯转化率降至20％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂5#，命名为De-SAPO-34(400+H2+C2H4+3MPa)。
将1g该催化剂5#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例6
将新鲜的SAPO-34分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝2MPa，氢气：乙烯＝5:1，乙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待乙烯转化率降至20％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂6#，命名为De-SAPO-34(400+H2+C2H4+2MPa)。
将1g该催化剂6#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例7
根据实施例3的制备方法制备得到催化剂3#。将1g该催化剂3#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝3MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例8
根据实施例3的制备方法制备得到催化剂3#。将1g该催化剂3#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝2MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例9
根据实施例3的制备方法制备得到催化剂3#。将1g该催化剂3#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝450℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例10
根据实施例3的制备方法制备得到催化剂3#。将1g该催化剂3#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝480℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例11
根据实施例3的制备方法制备得到催化剂3#。将1g该催化剂3#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝2MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝3:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例12
将新鲜的SAPO-18分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，氢气：乙烯＝5:1，乙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待乙烯转化率降至20％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂7#，命名为De-SAPO-18(400+H2+C2H4+4MPa)。
将1g该催化剂7#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例13
将新鲜的SSZ-13分子筛压片后筛分成20～40目的颗粒，装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在450℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，氢气：乙烯＝5:1，乙烯质量空速(WHSV)＝1h-1。用气相色谱分析产物，待乙烯转化率降至20％以下，停止进料，将催化剂取出，得到催化剂8#，命名为De-SSZ-13(400+H2+C2H4+4MPa)。
将1g该催化剂8#装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
实施例14
根据实施例3的制备方法制备得到催化剂3#。
将Cu-Zn-Al-Ox甲醇合成催化剂(山东登卓化工有限公司，商品牌号：HUC-98)和H-ZSM-5(南开催化剂厂，硅铝原子比为100)粉末混合，经研磨、压片、造粒制备成20～60目催化剂9#，将催化剂9#装入图1所示的预反应器，催化剂3#装入图1所示的反应器，反应器均为内径为16mm的不锈钢反应管。活化条件：H2流速100mL/min，预反应器在300℃下活化4h，反应器在400℃下活化4h。活化后，将合成气(H2:CO:Ar＝3:1:0.05)通入预反应器，经预反应器后通入反应器，以下条件下反应：预反应器温度T1＝280℃，反应器温度T2＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，GHSV＝6000mL g-1h-1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表2。
对比例1
将1g SAPO-34分子筛压片造粒后装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝1MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氢气：二甲醚(H2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
对比例2
将1g SAPO-34分子筛压片造粒后装入内径为16mm的不锈钢反应管内，用100ml/min氮气在400℃下活化4h，以下条件下反应：反应温度(T)＝400℃，反应压力(P)＝1MPa，二甲醚质量空速(WHSV)＝4h-1，氮气：二甲醚(N2:DME)＝5:1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表1。
对比例3
将Cu-Zn-Al-Ox甲醇合成催化剂(山东登卓化工有限公司，商品牌号：HUC-98)和H-ZSM-5(南开催化剂厂，硅铝原子比为100)粉末混合，经研磨、压片、造粒制备成20～60目催化剂8#，将催化剂8#装入图1所示的预反应器，新鲜的SAPO-34(20-40目)装入图1所示的反应器，反应器均为内径为16mm的不锈钢反应管。活化条件：H2流速100mL/min，预反应器在300℃下活化4h，反应器在400℃下活化4h。活化后，将合成气(H2:CO:Ar＝3:1:0.05)通入预反应器，经预反应器后通入反应器，以下条件下反应：预反应器温度T1＝280℃，反应器温度T2＝400℃，反应压力(P)＝4MPa，GHSV＝6000mL g-1h-1。反应稳定后，用气相色谱分析产物，反应结果见表2。
表1实施例1～13和对比例1～2中的催化反应结果
表2实施例14和对比例3中的催化反应结果
实施例1-13采用了预积碳的分子筛催化剂，特别是在高压(≥2MPa)氢气氛围下进行预积碳处理时，可以发现预积碳的分子筛催化剂在高压氢气氛围下进行二甲醚制烯烃反应时，与对比例1采用新鲜的SAPO-34进行对比，可明显提高低碳烯烃特别是乙烯+丙烯的选择性，并且提高了反应的稳定性。
对比例1和对比例2说明了，以新鲜的分子筛在氢气氛围下进行二甲醚制烯烃反应的寿命远高于氮气氛围下进行的反应；但另一方面，氢气氛围下低碳烯烃的选择性则有所降低。采用预积碳的分子筛，特别是高压氢气氛围下预积碳处理的分子筛，提高了低碳烯烃特别是乙烯+丙烯的选择性，其选择性也高于氮气氛围下的低碳烯烃选择性。通过特殊方式的预积碳，同时提升了催化剂的低碳烯烃选择性和反应的稳定性。
实施例14和对比例3如图1所示，采用合成气为原料，通过装有合成气制二甲醚催化剂的预反应器，预反应器出口产物主要为二甲醚，混有少量甲醇和二氧化碳，将产物和未反应的合成气原料一起通过装有预积碳分子筛/新鲜分子筛的反应器进行二甲醚制烯烃反应。可以看出，反应器采用预积碳分子筛，提高了低碳烯烃特别是乙烯+丙烯的选择性。
以上已对本发明进行了详细描述，但本发明并不局限于本文所描述具体实施方式。本领域技术人员理解，在不背离本发明范围的情况下，可以作出其他更改和变形。本发明的范围由所附权利要求限定。
Claims (10)
1.一种二甲醚制取低碳烯烃的方法，其特征在于，使含有氢气的原料气和二甲醚通入装有预积碳的分子筛催化剂的反应器反应制备低碳烯烃；
所述反应条件为：反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，二甲醚质量空速0.01～20h-1，所述氢气与二甲醚的摩尔比为(1～50):1；
所述预积碳的分子筛催化剂的制备方法包括：
在氮气或氢气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂。
2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述含有氢气的原料气中含有一氧化碳、二氧化碳、惰性气体中的一种或几种，
所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0～0.8):(0～0.8):(0～0.8)；
所述惰性气体包括氮气、氩气中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述反应条件为：
反应温度350～450℃，反应压力1～8.0MPa，二甲醚质量空速1～8h-1，二甲醚与氢气的摩尔比为1：(5-20)；
优选地，所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0.01～0.5):(0.01～0.5):(0.01～0.4)；
优选地，所述氢气、一氧化碳、二氧化碳和惰性气体的摩尔比为1:(0.01～0.3):(0.01～0.3):(0.01～0.1)。
4.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述低碳烯烃包括乙烯、丙烯、丁烯中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述分子筛包括硅铝分子筛、磷铝分子筛中的任意一种或任意几种的混合；
优选地，所述分子筛选自SAPO-34、SAPO-18、MOR、SSZ-13、Beta、H-ZSM-22分子筛中的一种或任意多种的混合。
6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在氮气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂的反应条件包括：
反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，低碳烯烃质量空速0.01～20h-1，氮气与低碳烯烃的摩尔比为(1～50):1；
优选地，在所述高压氮气氛围中还含有惰性气体；
优选地，所述氮气氛围中还含有一氧化碳、二氧化碳中的一种或几种，其摩尔比为N2:CO2和/或CO:惰性气体＝1:(0～0.8):(0～0.8)。
7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，在氢气氛围下，以低碳烯烃为原料，在分子筛催化剂存在下进行反应制备预积碳的分子筛催化剂的反应条件包括：
反应温度350～550℃，反应压力0.5～20.0MPa，低碳烯烃质量空速0.01～20h-1，氢气与低碳烯烃的摩尔比为(1～50):1；
优选地，在所述高压氢气氛围中还含有惰性气体；
优选地，所述氢气氛围中还含有一氧化碳、二氧化碳中的一种或几种，其摩尔比为N2:CO2和/或CO:惰性气体＝1:(0～0.8):(0～0.8)。
8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述反应器选自固定床反应器、流化床反应器、移动床反应器中的一种。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，所述反应器为固定床反应器。
10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，合成气制二甲醚反应器产生的二甲醚和未反应的合成气直接进入装有预积碳的分子筛催化剂制备烯烃的反应器中。
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