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CN118103456A - 树脂片、层叠板、覆金属层叠板、印刷配线板和半导体封装体 - Google Patents

树脂片、层叠板、覆金属层叠板、印刷配线板和半导体封装体 Download PDF

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CN118103456A
CN118103456A CN202180103317.6A CN202180103317A CN118103456A CN 118103456 A CN118103456 A CN 118103456A CN 202180103317 A CN202180103317 A CN 202180103317A CN 118103456 A CN118103456 A CN 118103456A
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CN
China
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resin sheet
component
group
resin
content
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Application number
CN202180103317.6A
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English (en)
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濑良祐介
安部慎一郎
长谷川康晴
小竹智彦
藤本大辅
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Resonac Corp
Original Assignee
Resonac Corp
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Publication date
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Abstract

本发明提供一种树脂片，其为含有(A)树脂成分和(B)无机填充材料的树脂片，上述(A)成分包含(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体，上述(A1)成分的含量以上述(A)成分为基准计大于或等于30质量％，上述(B)成分的含量以上述树脂片总量为基准计为40～95体积％。

Description

树脂片、层叠板、覆金属层叠板、印刷配线板和半导体封装体
技术领域
本公开涉及树脂片、层叠板、覆金属层叠板、印刷配线板和半导体封装体。
背景技术
以移动电话为代表的移动体通信设备、其基地台装置、服务器、路由器等网络基础设施、大型计算机等中，所使用的信号的高速化和大容量化正逐年进展。伴随于此，这些电子设备中所搭载的印刷配线板需要应对高频化，从而需要一种基板材料，其在能够降低传输损耗的高频带中的介电特性优异，即相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)小。
另一方面，伴随电子设备的小型化，用于印刷配线板的电子部件的高密度安装化也正在进展。为了该高密度安装化，一直以来使用PGA(Pin Grid Array，引脚网格阵列)型封装体。该PGA型封装体具有引脚从基板的背面向垂直方向以一定间隔且以格子状突出的结构。该引脚的尺寸和引脚彼此的间隔等大多是确定的，大多难以进行其设计变更。如果基板材料的相对介电常数降低，则需要将该PGA型封装体的引脚缩小且使引脚彼此的间隔变窄，但是如前所述，难以进行该设计变更，因此，需要将基板材料的相对介电常数预先限定为期望的值。也就是说，为了与高密度安装化一起达成高频化应对，需要在将基板材料的相对介电常数限定为期望的值的状态下降低介电损耗角正切，并且对于材料制造商而言，热切地期望开发出这样的基板材料。
迄今为止，作为可实现低传输损耗的基板材料，已开发出如下预浸料，其使用了在高频带中的介电特性优异的热固性树脂组合物(例如，参照专利文献1)。预浸料由骨料和热固性树脂组合物形成，由于存在骨料，因此能够在没有支撑体的状态下操作预浸料。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2020-169276号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，作为骨料的代表之一的玻璃布是通过织入玻璃原丝来制作的，该玻璃原丝是在集束剂的存在下使多条玻璃长丝成束并绞合而成的，该玻璃布通常包含SiO2以外的源自玻璃成分的杂质(B2O3、CaO、MgO、Na2O等)和上述集束剂等杂质。根据本发明人等的研究判明，该杂质会使介电特性恶化，因此要满足与介电损耗角正切(Df)有关的近来的高改善要求存在限度。因此，对于以往的预浸料，研究了不使用玻璃布而仅制成树脂片，但由于不存在骨料，因此如果并非附着于聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜等支撑体的状态，则在产生树脂片破碎或遭到粉碎性破坏这样的问题的同时，低热膨胀性也受损。
本公开鉴于上述状况，目的在于提供一种树脂片，其能够在没有支撑体的状态下操作，具有低热膨胀性，在大于或等于10GHz频带的高频带中的相对介电常数(Dk)为2.65～3.30并且在大于或等于10GHz频带的高频带中的介电损耗角正切(Df)小于或等于0.00097。进一步，目的还在于提供一种使用该树脂片制造的层叠板、印刷配线板和半导体封装体。
用于解决课题的方法
本发明人等为了实现上述目的进行了研究，结果发现通过本公开能够实现该目的。
本公开包含下述[1]～[12]。
[1]一种树脂片，其为含有(A)树脂成分和(B)无机填充材料的树脂片，
上述(A)成分包含(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体，上述(A1)成分的含量以上述(A)成分为基准计大于或等于30质量％，
上述(B)成分的含量以上述树脂片总量为基准计为40～95体积％。
[2]如上述[1]所述的树脂片，上述(B)成分的含量以上述树脂片总量为基准计为60～95体积％。
[3]如上述[1]或[2]所述的树脂片，其进一步含有(A2)数均分子量小于10,000的弹性体。
[4]如上述[1]～[3]中任一项所述的树脂片，上述(A)成分进一步包含(A3)热固性树脂。
[5]如上述[4]所述的树脂片，上述(A1)成分与上述(A2)成分的合计含量以上述(A)成分为基准计为60～95质量％。
[6]如上述[1]～[5]中任一项所述的树脂片，其不含有机溶剂，或者即使包含有机溶剂，该有机溶剂的含量以上述树脂片总量为基准计也小于1质量％。
[7]如上述[1]～[6]中任一项所述的树脂片，其不含玻璃纤维，或者即使包含玻璃纤维，该玻璃纤维的含量以上述树脂片总量为基准计也小于或等于10体积％。
[8]如上述[1]～[7]中任一项所述的树脂片，上述(A1)成分包含选自由苯乙烯系弹性体、烯烃系弹性体、氨基甲酸酯系弹性体、聚酯系弹性体、聚酰胺系弹性体、丙烯酸系弹性体、有机硅系弹性体和它们的衍生物组成的组中的一种以上。
[9]一种层叠板，其包含上述[1]～[8]中任一项所述的树脂片的固化物。
[10]一种覆金属层叠板，其包含金属箔和上述[1]～[8]中任一项所述的树脂片的固化物。
[11]一种印刷配线板，其包含上述[9]所述的层叠板或上述[10]所述的覆金属层叠板。
[12]一种半导体封装体，其包含上述[11]所述的印刷配线板和半导体元件。
发明效果
根据本公开，能够提供一种树脂片，其能够在没有支撑体的状态下操作，具有低热膨胀性，在大于或等于10GHz频带的高频带中的相对介电常数(Dk)为2.65～3.30并且在大于或等于10GHz频带的高频带中的介电损耗角正切(Df)小于或等于0.00097。进一步，能够提供一种使用该树脂片制造的层叠板、印刷配线板和半导体封装体。
附图说明
图1是显示实施例3中进行自支撑性评价时的情况的照片。
图2是显示比较例1中进行自支撑性评价时的情况(但是，评价后为以树脂片侧朝上的方式进行了翻转的状态)的照片。
具体实施方式
本说明书中记载的数值范围中，其数值范围的上限值或下限值可以置换为实施例中所示的值。此外，数值范围的下限值和上限值分别可与其他数值范围的下限值或上限值任意地组合。数值范围“AA～BB”这样的标记中，两端的数值AA和BB分别作为下限值和上限值包含在数值范围内。
本说明书中，例如“大于或等于10”这样的记载是指10和超过10的数值，数值不同时也以此为准。此外，例如“小于或等于10”这样的记载是指10和小于10的数值，数值不同时也以此为准。
此外，本说明书中例示的各成分和材料，只要没有特别说明，可以单独使用一种，也可以并用两种以上。本说明书中，关于组合物中的各成分的含量，在组合物中存在多种相当于各成分的物质时，只要没有特别说明，是指存在于组合物中的该多种物质的合计量。
本说明书中，“固体成分”是指除水、有机溶剂等会挥发的物质以外的树脂组合物中的成分。即，固体成分不一定是指固体，也包含在25℃附近呈液态、糖浆状或蜡状的物质。
本说明书中，“相对介电常数”、“介电损耗角正切”，即使没有特别说明，也是在10GHz频带中的“相对介电常数”、“介电损耗角正切”。本说明书中，有时将相对介电常数与介电损耗角正切统称为“介电特性”。
将本说明书中的记载事项任意地组合而成的方式也包含在本公开和本实施方式中。
[树脂片]
本实施方式的一方式是以下的树脂片。
一种树脂片，其为含有(A)树脂成分和(B)无机填充材料的树脂片，
上述(A)成分包含(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体，上述(A1)成分的含量以上述(A)成分为基准计大于或等于30质量％，
上述(B)成分的含量以上述树脂片总量为基准计为40～95体积％。
这里，“含有～～的树脂片”这样的表达包含下述两者：直接含有记载为～～的成分的树脂片、以及记载为～～的成分的至少一部分进行反应所获得的树脂片。
本实施方式的树脂片能够在没有支撑体的状态下操作，具有低热膨胀性，在大于或等于10GHz频带的高频带中的相对介电常数(Dk)为2.65～3.30并且在大于或等于10GHz频带的高频带中的介电损耗角正切(Df)小于或等于0.00097。
上述相对介电常数(Dk)优选为2.80～3.30，更优选为2.85～3.25，进一步优选为2.90～3.16。
上述介电损耗角正切(Df)优选小于或等于0.00095，更优选小于或等于0.00090，进一步优选小于或等于0.00080，特别优选小于或等于0.00075，最优选小于或等于0.00070。该介电损耗角正切(Df)的下限值没有特别限制，可以大于或等于0.00030，可以大于或等于0.00035，可以大于或等于0.00040，也可以大于或等于0.00045。
需要说明的是，相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)是使用分离柱电介质共振器(SPDR)测定的值，更详细而言，是通过实施例中记载的方法所测定的值。
进一步，本实施方式的树脂片的一个优选方式中，不含有机溶剂，或者即使包含有机溶剂，该有机溶剂的含量以上述树脂片总量为基准计也小于1质量％，但是尽管如此也具有充分的可挠性，因此不易产生裂缝，操作性优异。本实施方式的树脂片的一个优选方式中，有机溶剂的含量少，因此具有在回流时等产生空孔的可能较小这样的优点。
需要说明的是，树脂片中的有机溶剂的含量的测定方法是通过实施例中记载的方法进行测定的。
本实施方式的树脂片的另一个优选方式中，从介电损耗角正切(Df)的观点考虑，不含玻璃纤维，或者即使包含玻璃纤维，该玻璃纤维的含量以上述树脂片总量为基准计也小于或等于10体积％(以下，有时称为“特征A”)，但是尽管如此，也能够在没有支撑体的状态下操作(以下，有时将该特性称为“自支撑性”)。树脂片包含玻璃纤维时，从介电损耗角正切(Df)的观点考虑，该玻璃纤维的含量以上述树脂片总量为基准计优选小于或等于7体积％，更优选小于或等于5体积％，进一步优选小于或等于3体积％。
需要说明的是，上述一方式中的特征A的说明中，“玻璃纤维”这样的用语可以置换为“玻璃布”，也可以置换为“纤维基材”。也就是说，本实施方式的树脂片的另一个优选方式中，从介电损耗角正切(Df)的观点考虑，不含玻璃布，或者即使包含玻璃布，该玻璃布的含量以上述树脂片总量为基准计也小于或等于10体积％。此外，本实施方式的树脂片的另一个优选方式中，从介电损耗角正切(Df)的观点考虑，不含纤维基材，或者即使包含纤维基材，该纤维基材的含量以上述树脂片总量为基准计也小于或等于10体积％。在本实施方式的树脂片包含玻璃布或纤维基材时，它们的优选含量与上述玻璃纤维的情况相同。
以下，对本实施方式的树脂片所含有的各成分进行详述。
((A)树脂成分、(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体)
本实施方式的树脂片含有树脂成分作为(A)成分，该(A)成分包含“(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体”，该(A1)成分的含量以上述(A)成分为基准计大于或等于30质量％。
本实施方式的树脂片通过含有上述规定量以上的上述(A1)成分，从而显示出充分的自支撑性，因此能够具有上述特征A。其结果，本实施方式的树脂片显示出充分的可挠性。进一步，本实施方式的树脂片可以具有上述规定的相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)。
从自支撑性的观点考虑，(A1)成分的数均分子量(Mn)优选为大于或等于15,000，更优选为大于或等于18,000。(A1)成分的数均分子量的上限值没有特别限制，可以为小于或等于300,000，可以为小于或等于250,000，可以为小于或等于220,000，也可以为小于或等于180,000。进一步，作为(A1)成分的数均分子量，可以大于或等于10,000且小于100,000，可以为10,000～50,000或者可以为100,000～300,000，也可以为130,000～230,000。
本说明书中，数均分子量是通过将四氢呋喃作为溶剂的凝胶渗透色谱(GPC)法并利用标准聚苯乙烯换算所求出的值。
上述(A1)成分的含量以上述(A)成分为基准计大于或等于30质量％，即为30～100质量％，优选为30～90质量％，更优选为30～80质量％，进一步优选为35～70质量％，特别优选为40～65质量％，最优选为40～60质量％。通过上述(A1)成分的含量大于或等于上述下限值，树脂片的自支撑性提高，并且能够具有上述规定的相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)。
(A1)成分优选包含选自由苯乙烯系弹性体、烯烃系弹性体、氨基甲酸酯系弹性体、聚酯系弹性体、聚酰胺系弹性体、丙烯酸系弹性体、有机硅系弹性体和它们的衍生物组成的组中的一种以上。虽然没有特别限制，但从具有上述规定的相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)的观点考虑，这些之中优选苯乙烯系弹性体、马来酰亚胺系弹性体。对于任一弹性体，都能够使用市售品。
作为上述弹性体的衍生物，可列举上述各弹性体的分子末端或分子链中具有反应性官能团的物质等。作为该反应性官能团，可列举酸酐基、环氧基、羟基、羧基、氨基、酰胺基、异氰酸基、丙烯酸基、甲基丙烯酸基、乙烯基等。
(苯乙烯系弹性体：(A1)成分)
作为上述苯乙烯系弹性体，没有特别限制，可列举：苯乙烯-丁二烯二嵌段共聚物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯三嵌段共聚物等苯乙烯-丁二烯共聚物；苯乙烯-异戊二烯二嵌段共聚物、苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯三嵌段共聚物等苯乙烯-异戊二烯共聚物；上述苯乙烯-丁二烯共聚物的氢化物；上述苯乙烯-异戊二烯共聚物的氢化物等。这些共聚物可以包含源自二乙烯基苯等含乙烯基芳香族化合物的结构单元，也可以不包含。
苯乙烯系弹性体可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
苯乙烯系弹性体的数均分子量(Mn)与上述(A1)成分的数均分子量(Mn)同样，优选为100,000～300,000，可以为130,000～230,000，可以为140,000～200,000，也可以为140,000～170,000。
苯乙烯系弹性体的苯乙烯含有率没有特别限制，优选为10～70质量％，更优选为10～50质量％，进一步优选为10～30质量％。这里，苯乙烯含有率是苯乙烯结构单元相对于全部结构单元的含有率。如果苯乙烯含有率大于或等于上述下限值，则具有耐热性变得良好的倾向，如果小于或等于上述上限值，则具有橡胶弹性优异，并且自支撑性和可挠性变得良好的倾向。
苯乙烯系弹性体可以为未氢化，也可以为氢化物。为氢化物时，苯乙烯系弹性体的氢化率没有特别限制，优选为80～100摩尔％，更优选为85～100摩尔％，进一步优选为90～100摩尔％，也可以为95～100摩尔％。
作为苯乙烯系弹性体，可以使用市售品。作为市售品，可列举：“Tufprene(注册商标)”、“Asaprene(注册商标)T”、“Tuftec(注册商标)H1043”、“Tuftec(注册商标)MP10”、“Tuftec(注册商标)H1221”、“Tuftec(注册商标)M1911”、“Tuftec(注册商标)M1913”(以上，旭化成化学株式会社制)；“EPOFRIEND(注册商标)AT501”、“EPOFRIEND(注册商标)CT310”(以上，株式会社大赛璐制)；“SEPTON(注册商标)2063”(株式会社可乐丽制)等。
(马来酰亚胺系弹性体：(A1)成分)
作为马来酰亚胺系弹性体，只要是具有马来酰亚胺骨架的弹性体就没有特别限制，例如可列举具有饱和或不饱和脂肪族烃基与马来酰亚胺基结合而成的结构的马来酰亚胺化合物等。具有饱和或不饱和脂肪族烃基与马来酰亚胺基结合而成的结构的马来酰亚胺化合物优选为具有饱和或不饱和脂肪族烃基与马来酰亚胺基的氮原子结合而成的结构的马来酰亚胺化合物。
作为具有饱和或不饱和脂肪族烃基与马来酰亚胺基结合而成的结构的马来酰亚胺化合物，优选具有至少2个马来酰亚胺基，更优选为具有1个以上的由下述通式(1)表示的结构的马来酰亚胺化合物，进一步优选为由下述通式(2)表示的马来酰亚胺化合物。
此外，上述饱和或不饱和脂肪族烃基的碳原子数优选为1～100，更优选为2～50，进一步优选为4～40。此外，上述饱和或不饱和脂肪族烃基的碳原子数可以为8～100，可以为8～50，可以为15～50，可以为25～50，也可以为30～45。上述饱和或不饱和脂肪族烃基可以为直链状基、支链状基、环状基中的任一种，也可以为它们的组合。作为上述环状基，优选为脂环式烃基。作为上述饱和或不饱和脂肪族烃基，优选为直链状基与环状基的组合，更优选为直链状基与脂环式烃基的组合。
[化1]
[化2]
上述通式(1)和通式(2)中，x表示10～50的整数，优选为20～40的整数。此外，上述通式(2)中，n表示由中括号包围的结构单元的数量，优选为0～50的整数，更优选为1～30的整数，进一步优选为1～20的整数，特别优选为1～10的整数。
作为由上述通式(2)表示的马来酰亚胺化合物的具体例，可列举由下述通式(3)表示的化合物。在下述通式(3)中，n表示由圆括号包围的结构单元的数量，表示1～10的整数。
[化3]
马来酰亚胺系弹性体的数均分子量(Mn)与上述(A1)成分的数均分子量(Mn)同样，优选大于或等于10,000且小于100,000，可以为10,000～50,000，可以为15,000～35,000，也可以为17,000～30,000。
((A2)数均分子量小于10,000的弹性体)
(A)成分也可以含有上述“(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体”以外的弹性体，即，“(A2)数均分子量小于10,000的弹性体”。该(A2)成分具有提高上述(A1)成分与后述的“(A3)热固性树脂”的相容性的效果。
从提高上述(A1)成分与后述的“(A3)热固性树脂”的相容性的观点考虑，(A2)成分的数均分子量(Mn)优选为大于或等于300且小于10,000，更优选为400～9,000，可以为500～6,000，可以为500～4,000，可以为500～2,500，可以为700～2,500，也可以为850～2,000。
作为(A2)成分，可列举与(A1)成分相同的成分，这些中，从提高上述(A1)成分与后述的“(A3)热固性树脂”的相容性的观点以及相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)的观点考虑，优选为聚丁二烯系弹性体、苯乙烯系弹性体。
(聚丁二烯系弹性体：(A2)成分)
作为聚丁二烯系弹性体，可列举：聚丁二烯二醇、聚丁二烯二羧酸、马来酸化聚丁二烯、丁二烯均聚物、能够与丁二烯进行共聚的共聚物、使聚丁二烯二醇与具有异氰酸酯基的化合物反应所获得的化合物、使聚丁二烯二醇与具有羧酸基的化合物反应所获得的化合物、使聚丁二烯二羧酸与具有羟基的化合物反应所获得的化合物、使聚丁二烯二羧酸与具有环氧基的化合物反应所获得的化合物等。这些中，作为聚丁二烯系弹性体，优选为丁二烯均聚物。
作为(A2)成分使用的聚丁二烯系弹性体的数均分子量(Mn)小于10,000，优选为大于或等于300且小于10,000，更优选为400～9,000，可以为500～6,000，可以为500～4,000，可以为500～2,500，可以为700～2,500，也可以为850～2,000。
作为聚丁二烯系弹性体，可以使用市售品。
作为上述聚丁二烯二羧酸的市售品，可列举C-1000(1,2-结构单元的含有比例：大于或等于85％，日本曹达株式会社制，商品名)等。
作为上述丁二烯均聚物的市售品，可列举：B-1000(1,2-结构单元的含有比例：85％)、B-2000(1,2-结构单元的含有比例：85％)、B-3000(1,2-结构单元的含有比例：90％)(以上均为商品名，日本曹达株式会社制)等。
作为上述使聚丁二烯二醇与具有异氰酸酯基的化合物反应所获得的化合物的市售品，可列举TEAI-1000、TE-2000(日本曹达株式会社制，商品名)等。
作为上述使聚丁二烯二羧酸与具有环氧基的化合物反应所获得的化合物的市售品，可列举EPB13(日本曹达株式会社制，商品名)等。
(苯乙烯系弹性体：(A2)成分)
作为苯乙烯系弹性体，可列举与上述(A1)成分中的苯乙烯系弹性体相同的物质。但是，作为(A2)成分使用的苯乙烯系弹性体的数均分子量(Mn)小于10,000，可以为3,000～9,500，可以为5,000～9,500，可以为7,000～9,500，也可以为7,500～9,500。
作为苯乙烯系弹性体，可以使用市售品。
上述(A1)成分与上述(A2)成分的合计含量以上述(A)成分为基准计优选为60～95质量％，更优选为70～95质量％，特别优选为75～90质量％，最优选为75～85质量％。通过上述(A1)成分与上述(A2)成分的合计含量大于或等于上述下限值，树脂片的主成分成为弹性体，具有介电损耗角正切(Df)变得充分低且树脂片具有充分的可挠性的倾向。通过上述(A1)成分与上述(A2)成分的合计含量小于或等于上述上限值，能够充分地含有后述的(A3)热固性树脂，因此具有容易对树脂片赋予低热膨胀性、耐热性和与导体的粘接性等各种特性的倾向。
((A3)热固性树脂)
(A)成分可以进一步包含热固性树脂作为(A3)成分。通过包含热固性树脂，能够使树脂片的耐热性提高。(A3)成分可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为热固性树脂，可列举：环氧树脂、酚醛树脂、不饱和酰亚胺树脂、氰酸酯树脂、异氰酸酯树脂、苯并噁嗪树脂、氧杂环丁烷树脂、氨基树脂、不饱和聚酯树脂、烯丙基树脂、双环戊二烯树脂、有机硅树脂、三嗪树脂、三聚氰胺树脂等。此外，对于它们没有特别限制，可以使用公知的热固性树脂。这些中，从低热膨胀性和耐热性的观点以及与导体的粘接性的观点考虑，优选为不饱和酰亚胺树脂。
作为上述不饱和酰亚胺树脂，从低热膨胀性和耐热性的观点以及与导体的粘接性的观点考虑，优选为马来酰亚胺化合物。作为马来酰亚胺化合物，可列举选自由具有1个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物和其衍生物组成的组中的一种以上。需要说明的是，这里所说的马来酰亚胺化合物不含上述马来酰亚胺系弹性体。
作为上述“具有1个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物的衍生物”，可列举上述具有1个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物与二胺化合物等胺化合物的加成反应物等。
作为上述马来酰亚胺化合物，从低热膨胀性和耐热性的观点以及与导体的粘接性的观点考虑，优选为选自由具有1个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物以及具有源自马来酰亚胺化合物的结构单元和源自二胺化合物的结构单元的氨基马来酰亚胺化合物组成的组中的一种以上。
作为上述具有1个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物，可列举：N-苯基马来酰亚胺、N-(2-甲基苯基)马来酰亚胺、N-(4-甲基苯基)马来酰亚胺、N-(2,6-二甲基苯基)马来酰亚胺、N-(2,6-二乙基苯基)马来酰亚胺、N-(2-甲氧基苯基)马来酰亚胺、N-苄基马来酰亚胺、N-十二烷基马来酰亚胺、N-异丙基马来酰亚胺和N-环己基马来酰亚胺等在分子内具有1个N-取代马来酰亚胺基的芳香族马来酰亚胺化合物；双(4-马来酰亚胺苯基)甲烷、双(4-马来酰亚胺苯基)醚、双(4-马来酰亚胺苯基)砜、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二苯基甲烷双马来酰亚胺、4-甲基-1,3-亚苯基双马来酰亚胺、间亚苯基双马来酰亚胺、2,2-双[4-(4-马来酰亚胺苯氧基)苯基]丙烷等在分子内具有2个N-取代马来酰亚胺基的芳香族双马来酰亚胺化合物；聚苯基甲烷马来酰亚胺、联苯芳烷基型马来酰亚胺等在分子内具有3个以上的N-取代马来酰亚胺基的芳香族聚马来酰亚胺化合物；1,6-双马来酰亚胺-(2,2,4-三甲基)己烷、吡咯烷酸粘合剂型长链烷基双马来酰亚胺等脂肪族马来酰亚胺化合物等。
作为上述氨基马来酰亚胺化合物所具有的源自马来酰亚胺化合物的结构单元，可列举源自上述具有1个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物的结构单元。
上述氨基马来酰亚胺化合物所具有的源自二胺化合物的结构单元与后述的源自二胺化合物的结构单元相同。
需要说明的是，本实施方式中，从介电特性、低热膨胀性和耐热性的观点、以及与导体的粘接性的观点考虑，作为马来酰亚胺化合物，更优选为选自由下述(i)和(ii)组成的组中的一种以上的化合物，但并不特别限定于此。
(i)在分子结构中包含芳香族环与脂肪族环的缩合环并且具有2个以上的N-取代马来酰亚胺基的马来酰亚胺化合物(x1)[以下，有时称为“马来酰亚胺化合物(x1)”或“(x1)成分”。]
(ii)具有源自马来酰亚胺化合物(x1)的结构单元和源自二胺化合物(x2)的结构单元的氨基马来酰亚胺化合物[以下，有时称为“氨基马来酰亚胺化合物(X1)”。]
以下，对选自由上述(i)和(ii)组成的组中的一种以上的化合物进行详述。
(马来酰亚胺化合物(x1))
作为(x1)成分，从介电特性、低热膨胀性和耐热性的观点、以及与导体的粘接性的观点考虑，优选为在分子结构中包含芳香族环与脂肪族环的缩合环并且具有2个以上的直接结合于芳香族环的N-取代马来酰亚胺基的芳香族马来酰亚胺化合物，更优选为在分子结构中包含芳香族环与脂肪族环的缩合环并且具有2个直接结合于芳香族环的N-取代马来酰亚胺基的芳香族双马来酰亚胺化合物。
从介电特性、低热膨胀性和耐热性的观点、以及与导体的粘接性的观点、进而制造容易性的观点考虑，(x1)成分所包含的缩合环优选具有缩合二环式结构，更优选为茚满环。
需要说明的是，本说明书中，茚满环是指芳香族6元环与饱和脂肪族5元环的缩合二环式结构。形成茚满环的成环碳原子中的至少1个碳原子具有用于与构成(x1)成分的其他基团结合的结合基。具有该结合基的成环碳原子和其他成环碳原子，可以除了上述结合基以外还具有结合基、取代基等，也可以不具有。
(x1)成分中，茚满环优选作为由下述通式(x1-1)表示的二价基来包含。
[化4]
(式中，Rx1为碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数1～10的烷硫基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数6～10的芳氧基、碳原子数6～10的芳硫基、碳原子数3～10的环烷基、卤素原子、羟基或巯基，n1为0～3的整数。Rx2～Rx4各自独立地为碳原子数1～10的烷基。*表示结合部位。)
作为上述通式(x1-1)中的由Rx1表示的碳原子数1～10的烷基，例如可列举甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、癸基等。这些烷基可以为直链状或支链状中的任一种。
作为由Rx1表示的碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数1～10的烷硫基所包含的烷基，可列举与上述碳原子数1～10的烷基相同的基团。
作为由Rx1表示的碳原子数6～10的芳基，例如可列举苯基、萘基等。
作为由Rx1表示的碳原子数6～10的芳氧基、碳原子数6～10的芳硫基所包含的芳基，可列举与上述碳原子数6～10的芳基相同的基团。
作为由Rx1表示的碳原子数3～10的环烷基，例如可列举环丙基、环丁基、环戊基、环己基、环庚基、环辛基、环癸基等。
上述通式(x1-1)中的n1为1～3的整数时，从在有机溶剂中的溶解性和反应性的观点考虑，Rx1优选为碳原子数1～4的烷基、碳原子数3～6的环烷基、碳原子数6～10的芳基，更优选为碳原子数1～4的烷基。
作为由Rx2～Rx4表示的碳原子数1～10的烷基，例如可列举甲基、乙基、丙基、丁基、戊基、己基、庚基、辛基、癸基等。这些烷基可以为直链状或支链状中的任一种。这些中，Rx2～Rx4优选为碳原子数1～4的烷基，更优选为甲基、乙基，进一步优选为甲基。
上述通式(x1-1)中的n1为0～3的整数，n1为2或3时，多个Rx1彼此可以相同，也可以不同。
以上中，从制造容易性的观点考虑，由上述通式(x1-1)表示的二价基优选为n1为0且Rx2～Rx4为甲基的由下述式(x1-1’)表示的二价基，更优选包含选自由下述式(x1-1”)所表示的二价基和下述式(x1-1”’)所表示的二价基组成的组中的一种以上。
[化5]
(式中，*表示结合部位。)
作为包含由上述通式(x1-1)表示的二价基的(x1)成分，从介电特性、低热膨胀性和耐热性的观点、以及与导体的粘接性的观点、进而制造容易性的观点考虑，优选由下述通式(x1-2)表示。
[化6]
(式中，Rx1～Rx4和n1与上述通式(x1-1)中的情况相同。Rx5各自独立地为碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数1～10的烷硫基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数6～10的芳氧基、碳原子数6～10的芳硫基、碳原子数3～10的环烷基、卤素原子、硝基、羟基或巯基，n2为0～4的整数，n3为0.95～10.0的数。)
上述通式(x1-2)中，多个Rx1彼此、多个n1彼此、多个Rx5彼此、多个n2彼此可以各自相同，也可以不同。另外，在n3超过1时，多个Rx2彼此、多个Rx3彼此和多个Rx4彼此可以各自相同，也可以不同。
关于上述通式(x1-2)中的由Rx5表示的碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数1～10的烷硫基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数6～10的芳氧基、碳原子数6～10的芳硫基、碳原子数3～10的环烷基的说明，与关于上述由Rx1表示的碳原子数1～10的烷基、碳原子数1～10的烷氧基、碳原子数1～10的烷硫基、碳原子数6～10的芳基、碳原子数6～10的芳氧基、碳原子数6～10的芳硫基、碳原子数3～10的环烷基的说明相同。
这些中，从在有机溶剂中的溶解性和制造容易性的观点考虑，Rx5优选为碳原子数1～4的烷基、碳原子数3～6的环烷基、碳原子数6～10的芳基，更优选为碳原子数1～3的烷基，进一步优选为甲基。
上述通式(x1-2)中的n2为0～4的整数，从与其他树脂成分的相容性、介电特性、与导体的粘接性和制造容易性的观点考虑，优选为1～3的整数，更优选为2或3，进一步优选为2。
需要说明的是，通过n2大于或等于1，苯环与N-取代马来酰亚胺基具有交叉式构象，具有通过抑制分子间的堆栈(stacking)而使在有机溶剂中的溶解性进一步提高的倾向。从抑制分子间的堆栈这样的观点考虑，当n2大于或等于1时，Rx5的取代位置优选相对于N-取代马来酰亚胺基为邻位。
从介电特性、与导体的粘接性、在有机溶剂中的溶解性、操作性和耐热性的观点考虑，上述通式(x1-2)中的n3优选为0.98～8.0的数，更优选为1.0～7.0的数，进一步优选为1.1～6.0的数。
从介电特性、与导体的粘接性、在有机溶剂中的溶解性和制造容易性的观点考虑，由上述通式(x1-2)表示的(x1)成分更优选由下述通式(x1-3)表示。
[化7]
(式中，Rx1～Rx5、n1和n3与上述通式(x1-2)中的情况相同。)
(x1)成分的数均分子量没有特别限制，从与其他树脂的相容性、与导体的粘接性和耐热性的观点考虑，优选为200～3,000，更优选为400～2,000，进一步优选为500～1,000。
(x1)成分例如可以通过使包含芳香族环与脂肪族环的缩合环的中间体胺化合物[以下，有时仅简称为“中间体胺化合物”。]与马来酸酐进行反应[以下，有时称为“马来酰亚胺化反应”。]的方法来制造。
以下，以将包含茚满环作为芳香族环与脂肪族环的缩合环的马来酰亚胺化合物为例，说明(x1)成分的制造方法。
包含茚满环的马来酰亚胺化合物的中间体胺化合物例如可以通过在酸催化剂存在下使由下述通式(x1-4)表示的化合物[以下，有时称为“化合物A”。]与由下述通式(x1-5)表示的化合物[以下，有时称为“化合物B”。]进行反应[以下，有时称为“环化反应”。]来获得由下述通式(x1-6)表示的化合物。
[化8]
(式中，Rx1和n1与上述通式(x1-1)中的情况相同。Rx6各自独立地为由上述式(x1-4-1)或上述式(x1-4-2)表示的基团，2个Rx6中的至少一个Rx6的邻位是氢原子。)
[化9]
(式中，Rx5和n2与上述通式(x1-2)中的情况相同。其中，氨基的邻位和对位中的至少1个是氢原子。)
[化10]
(式中，Rx1、Rx5、n1～n3与上述通式(x1-2)中的情况相同。)
作为化合物A，例如可列举：对二异丙烯基苯或间二异丙烯基苯、对双(α-羟基异丙基)苯或间双(α-羟基异丙基)苯、1-(α-羟基异丙基)-3-异丙烯基苯、1-(α-羟基异丙基)-4-异丙烯基苯、它们的混合物、这些化合物的核烷基取代物、这些化合物的核卤素取代物等。
作为上述核烷基取代物，可列举二异丙烯基甲苯、双(α-羟基异丙基)甲苯等。
作为上述核卤素取代物，可列举氯二异丙烯基苯、氯双(α-羟基异丙基)苯等。
它们可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为化合物B，可列举：苯胺、二甲基苯胺、二乙基苯胺、二异丙基苯胺、乙基甲基苯胺、环丁基苯胺、环戊基苯胺、环己基苯胺、氯苯胺、二氯苯胺、甲苯胺、二甲苯胺、苯基苯胺、硝基苯胺、氨基苯酚、环己基苯胺、甲氧基苯胺、乙氧基苯胺、苯氧基苯胺、萘氧基苯胺、氨基硫醇、甲硫基苯胺、乙硫基苯胺、苯硫基苯胺等。它们可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
环化反应例如是将化合物A和化合物B以两者的摩尔比(化合物B/化合物A)优选为0.1～2.0、更优选为0.15～1.5、进一步优选为0.2～1.0的比率投入，进行第一阶段的反应。
接着，优选进一步将追加的化合物B以相对于先前添加的化合物A的摩尔比(追加的化合物B/化合物A)计优选为0.5～20、更优选为0.6～10、进一步优选为0.7～5的比率添加，进行第二阶段的反应。
作为用于环化反应的酸催化剂，例如可列举：磷酸、盐酸、硫酸等无机酸；草酸、苯磺酸、甲苯磺酸、甲磺酸、氟甲磺酸等有机酸；活性白土、酸性白土、硅铝土、沸石、强酸性离子交换树脂等固体酸；杂多盐酸等。它们可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
从反应速度和反应均匀性的观点考虑，酸催化剂的配合量相对于最初投入的化合物A和化合物B的总量100质量份优选为5～40质量份，更优选为5～35质量份，进一步优选为5～30质量份。
从反应速度和反应均匀性的观点考虑，环化反应的反应温度优选为100～300℃，更优选为130～250℃，进一步优选为150～230℃。
从生产率和使反应充分进行的观点考虑，环化反应的反应时间优选为2～24小时，更优选为4～16小时，进一步优选为8～12小时。
但是，这些反应条件没有特别限制，可以根据所使用的原料的种类等适当调整。
需要说明的是，环化反应时，根据需要也可以使用甲苯、二甲苯、氯苯等有机溶剂。此外，在环化反应时生成水作为副产物的情况下，可以通过使用能够进行共沸脱水的有机溶剂来促进脱水反应。
接着，使上述获得的中间体胺化合物在有机溶剂中与马来酸酐进行反应，从而进行使中间体胺化合物所具有的氨基变成马来酰亚胺基的马来酰亚胺化反应。由此能够获得(x1)成分。
马来酰亚胺化反应中的马来酸酐相对于中间体胺化合物的伯氨基当量的当量比(马来酸酐/伯氨基)没有特别限制，从减少未反应的伯氨基和马来酸酐的观点考虑，优选为1.0～1.5，更优选为1.05～1.3，进一步优选为1.1～1.2。
作为可在马来酰亚胺化反应中使用的有机溶剂，没有特别限制，可列举：甲苯、二甲苯、均三甲苯等芳香族烃；1-甲氧基-2-丙醇丙二醇单甲醚等丙二醇单甲醚化合物；N-甲基-2-吡咯烷酮等含氮芳香族烃等。
马来酰亚胺化反应中的有机溶剂的使用量没有特别限制，从反应速度和反应均匀性的观点考虑，相对于中间体胺化合物与马来酸酐的总量100质量份，优选为50～5,000质量份，更优选为70～2,000质量份，进一步优选为100～500质量份。
马来酰亚胺化反应优选使中间体胺化合物与马来酸酐以两阶段进行反应。
第一阶段的反应中的反应温度优选为10～100℃，更优选为20～70℃，进一步优选为30～50℃。
第一阶段的反应中的反应时间优选为0.5～12小时，更优选为0.7～8小时，进一步优选为1～4小时。
第二阶段的反应优选在第一阶段的反应结束后添加甲苯磺酸等催化剂后实施。
第二阶段的反应中的反应温度优选为90～130℃，更优选为100～125℃，进一步优选为105～120℃。
第二阶段的反应中的反应时间优选为2～24小时，更优选为4～10小时，进一步优选为6～10小时。
但是，上述反应条件可以根据所使用的原料的种类等适当调整，没有特别限定。
反应后，根据需要可以通过水洗等来去除未反应的原料、其他杂质等。
(氨基马来酰亚胺化合物(X1))
氨基马来酰亚胺化合物(X1)是具有源自马来酰亚胺化合物(x1)的结构单元和源自二胺化合物(x2)的结构单元的氨基马来酰亚胺化合物。氨基马来酰亚胺化合物(X1)相当于马来酰亚胺化合物(x1)的衍生物。
氨基马来酰亚胺化合物(X1)可以使用单独一种，也可以并用两种以上。
[源自马来酰亚胺化合物(x1)的结构单元]
作为源自(x1)成分的结构单元，例如可列举(x1)所具有的N-取代马来酰亚胺基中的至少1个N-取代马来酰亚胺基与二胺化合物(x2)所具有的氨基进行迈克尔加成反应而成的结构单元。
氨基马来酰亚胺化合物(X1)中所包含的源自(x1)成分的结构单元可以为单独一种，也可以为两种以上。
氨基马来酰亚胺化合物(X1)中的源自(x1)成分的结构单元的含量没有特别限制，优选为5～95质量％，更优选为30～93质量％，进一步优选为60～90质量％。如果氨基马来酰亚胺化合物(X1)中的源自(x1)成分的结构单元的含量在上述范围内，则有介电特性和膜处理性变得更良好的倾向。
[源自二胺化合物(x2)的结构单元]
作为源自(x2)成分的结构单元，例如可列举(x2)成分所具有的2个氨基中的一个或两个氨基与马来酰亚胺化合物(x1)所具有的N-取代马来酰亚胺基进行迈克尔加成反应而成的结构单元。
氨基马来酰亚胺化合物(X1)中所包含的源自(x2)成分的结构单元可以为单独一种，也可以为两种以上。
(x2)成分所具有的氨基优选为伯氨基。
作为源自具有2个伯氨基的二胺化合物的结构单元，例如可列举由下述通式(x2-1)表示的基团、由下述通式(x2-2)表示的基团等。
[化11]
(式中，Zx1为二价有机基，*表示其他结构上的结合位置。)
上述通式(x2-1)和(x2-2)中的Zx1为二价有机基，相当于从(x2)成分去除2个氨基后的二价基。
上述通式(x2-1)和上述通式(x2-2)中的Zx1优选为由下述通式(x2-3)表示的二价基。
[化12]
(式中，Rx11和Rx12各自独立地为碳原子数1～5的脂肪族烃基、碳原子数1～5的烷氧基、羟基或卤素原子。Zx2为碳原子数1～5的亚烷基、碳原子数2～5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基、亚芴基(fluorenylene)、单键或由下述通式(x2-3-1)或(x2-3-2)表示的二价基。p1和p2各自独立地为0～4的整数。*表示结合部位。)
[化13]
(式中，Rx13和Rx14各自独立地表示碳原子数1～5的脂肪族烃基或卤素原子。Zx3为碳原子数1～5的亚烷基、碳原子数2～5的烷叉基、间苯二异丙叉基或对苯二异丙叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。p3和p4各自独立地为0～4的整数。*表示结合部位。)
[化14]
(式中，Rx15为碳原子数1～5的脂肪族烃基或卤素原子。Zx4和Zx5各自独立地为碳原子数1～5的亚烷基、碳原子数2～5的烷叉基、醚基、硫醚基、磺酰基、羰氧基、酮基或单键。p5为0～4的整数。*表示结合部位。)
作为上述通式(x2-3)、上述通式(x2-3-1)和上述通式(x2-3-2)中的Rx11、Rx12、Rx13、Rx14和Rx15所表示的碳原子数1～5的脂肪族烃基，可列举甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、叔丁基、正戊基等。作为该脂肪族烃基，优选为碳原子数1～3的脂肪族烃基，更优选为碳原子数1～3的烷基，进一步优选为甲基、乙基。
作为卤素原子，可列举氟原子、氯原子、溴原子、碘原子等。
作为上述通式(x2-3)中的Zx2、上述通式(x2-3-1)中的Zx3以及上述通式(x2-3-2)中的Zx4和Zx5所表示的碳原子数1～5的亚烷基，可列举亚甲基、1,2-二亚甲基、1,3-三亚甲基、1,4-四亚甲基、1,5-五亚甲基等。作为该亚烷基，优选为碳原子数1～3的亚烷基，更优选为碳原子数1或2的亚烷基，进一步优选为亚甲基。
作为上述通式(x2-3)中的Zx2、上述通式(x2-3-1)中的Zx3以及上述通式(x2-3-2)中的Zx4和Zx5所表示的碳原子数2～5的烷叉基，可列举乙叉基、丙叉基、异丙叉基、丁叉基、异丁叉基、戊叉基、异戊叉基等。这些中，优选为碳原子数2～4的烷叉基，更优选为碳原子数2或3的烷叉基，进一步优选为异丙叉基。
上述通式(x2-3)中的p1和p2各自独立地为0～4的整数，从获得容易性的观点考虑，均优选为0～3的整数，更优选为0～2的整数，进一步优选为0或2。
当p1或p2为大于或等于2的整数时，多个Rx11彼此或多个Rx12彼此可以各自相同，也可以不同。
上述通式(x2-3-1)中的p3和p4各自独立地为0～4的整数，从获得容易性的观点考虑，均优选为0～2的整数，更优选为0或1，进一步优选为0。当p3或p4为大于或等于2的整数时，多个Rx13彼此或多个Rx14彼此可以各自相同，也可以不同。
上述通式(x2-3-2)中的p5为0～4的整数，从获得容易性的观点考虑，优选为0～2的整数，更优选为0或1，进一步优选为0。当p5为大于或等于2的整数时，多个Rx15彼此可以各自相同，也可以不同。
氨基马来酰亚胺化合物(X1)中的源自(x2)成分的结构单元的含量没有特别限制，优选为5～95质量％，更优选为7～70质量％，进一步优选为10～40质量％。如果氨基马来酰亚胺化合物(X1)中的源自(x2)成分的结构单元的含量在上述范围内，则有介电特性、耐热性、阻燃性和玻璃化转变温度变得更良好的倾向。
作为(x2)成分，可列举：4,4’-二氨基二苯甲烷、4,4’-二氨基-3,3’-二甲基二苯甲烷、4,4’-二氨基-3,3’-二乙基二苯甲烷、4,4’-二氨基二苯醚、4,4’-二氨基二苯砜、3,3’-二氨基二苯砜、4,4’-二氨基二苯酮、4,4’-二氨基联苯、3,3’-二甲基-4,4’-二氨基联苯、2,2’-二甲基-4,4’-二氨基联苯、3,3’-二羟基联苯胺、2,2-双(3-氨基-4-羟苯基)丙烷、3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二氨基二苯甲烷、2,2-双(4-氨基苯基)丙烷、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、1,3-双(3-氨基苯氧基)苯、1,3-双(4-氨基苯氧基)苯、1,4-双(4-氨基苯氧基)苯、4,4’-双(4-氨基苯氧基)联苯、1,3-双[1-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1-甲基乙基]苯、1,4-双[1-[4-(4-氨基苯氧基)苯基]-1-甲基乙基]苯、4,4’-[1,3-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、4,4’-[1,4-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、3,3’-[1,3-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]砜、双[4-(3-氨基苯氧基)苯基]砜、9,9-双(4-氨基苯基)芴等。
这些中，作为(x2)成分，从在有机溶剂中的溶解性、与马来酰亚胺化合物(x1)的反应性和耐热性优异这样的观点考虑，优选为4,4’-二氨基二苯甲烷、4,4’-二氨基-3,3’-二甲基二苯甲烷、4,4’-二氨基-3,3’-二乙基二苯甲烷、2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷、4,4’-[1,3-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺和4,4’-[1,4-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺。此外，从介电特性和低吸水性优异这样的观点考虑，(x2)成分优选为3,3’-二甲基-5,5’-二乙基-4,4’-二氨基二苯甲烷。此外，从与导体的粘接性、伸长率、断裂强度等机械特性优异这样的观点考虑，(x2)成分优选为2,2-双[4-(4-氨基苯氧基)苯基]丙烷。进一步，从在有机溶剂中的溶解性、合成时的反应性、耐热性、与导体的粘接性优异以及介电特性和低吸湿性优异这样的观点考虑，(x2)成分优选为4,4’-[1,3-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺、4,4’-[1,4-亚苯基双(1-甲基乙叉基)]双苯胺。
氨基马来酰亚胺化合物(X1)中的源自二胺化合物(x2)的-NH2基的基团(也包含-NH2)的合计当量(Ta2)与源自马来酰亚胺化合物(x1)的N-取代马来酰亚胺基的基团(也包含N-取代马来酰亚胺基)的合计当量(Ta1)的当量比(Ta2/Ta1)没有特别限制，从介电特性、耐热性和阻燃性的观点考虑，优选为0.05～10，更优选为0.5～7，进一步优选为1～5。
(氨基马来酰亚胺化合物(X1)的制造方法)
氨基马来酰亚胺化合物(X1)例如可以通过使马来酰亚胺化合物(x1)与二胺化合物(x2)在有机溶剂中进行反应来制造。
通过使马来酰亚胺化合物(x1)与二胺化合物(x2)进行反应，可获得马来酰亚胺化合物(x1)与二胺化合物(x2)进行迈克尔加成反应而成的氨基马来酰亚胺化合物(X1)。
使马来酰亚胺化合物(x1)与二胺化合物(x2)进行反应时，可以根据需要使用反应催化剂。
作为反应催化剂，可列举：对甲苯磺酸等酸性催化剂；三乙胺、吡啶、三丁胺等胺；甲基咪唑、苯基咪唑等咪唑化合物；三苯基膦等磷系催化剂等。它们可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
反应催化剂的配合量没有特别限制，从反应速度和反应均匀性的观点考虑，相对于马来酰亚胺化合物(x1)和二胺化合物(x2)的合计量100质量份，优选为0.01～5质量份，更优选为0.05～3质量份，进一步优选为0.1～2质量份。
从反应速度等操作性、反应中的凝胶化抑制等观点考虑，迈克尔加成反应的反应温度优选为50～160℃，更优选为60～150℃，进一步优选为70～140℃。
从生产率和使反应充分进行的观点考虑，迈克尔加成反应的反应时间优选为0.5～10小时，更优选为1～8小时，进一步优选为2～6小时。
但是，这些反应条件可以根据所使用的原料的种类等适当调整，没有特别限制。
迈克尔加成反应中可以通过追加或浓缩有机溶剂来调整反应溶液的固体成分浓度和溶液粘度。反应溶液的固体成分浓度没有特别限制，优选为10～90质量％，更优选为15～85质量％，进一步优选为20～80质量％。如果反应原料的固体成分浓度大于或等于上述下限值，则有可获得良好的反应速度，生产率变得更良好的倾向。此外，如果反应原料的固体成分浓度小于或等于上述上限值，则有可获得更良好的溶解性，搅拌效率提高，能够进一步抑制凝胶化的倾向。
((B)无机填充材料)
本实施方式的树脂片含有无机填充材料作为(B)成分，上述(B)成分的含量以上述树脂片的总量为基准计为40～95体积％。通过含有上述规定量的(B)成分，低热膨胀性提高，并且树脂片的粘性降低，变得容易从支撑体剥离树脂片。(B)成分可以单独使用一种，也可以并用两种以上。
作为上述无机填充材料，没有特别限制，可列举：二氧化硅、氧化铝、氧化钛、云母、氧化铍、钛酸钡、钛酸钾、钛酸锶、钛酸钙、碳酸铝、氢氧化镁、氢氧化铝、硅酸铝、碳酸钙、硅酸钙、硅酸镁、氮化硅、氮化硼、煅烧粘土等粘土、滑石、硼酸铝、碳化硅等。这些成分可以单独使用一种，也可以并用两种以上。这些中，从热膨胀系数、弹性模量、耐热性和阻燃性的观点考虑，优选为二氧化硅、氧化铝、云母、滑石，更优选为二氧化硅、氧化铝，进一步优选为二氧化硅。作为二氧化硅，例如可列举：利用湿式法制造且含水率高的沉降二氧化硅、以及利用干式法制造且几乎不含结合水等的干式法二氧化硅，作为干式法二氧化硅，进一步根据制造方法的不同，可列举破碎二氧化硅、气相二氧化硅、熔融二氧化硅(熔融球状二氧化硅)等。
无机填充材料的形状没有特别限制，可以为球状、针状、鳞片状、板状等形状，从进行高度填充的观点考虑，优选为球状。
但是，本实施方式中，(B)无机填充材料中不含玻璃布等纤维基材，进一步也不含玻璃纤维。在本实施方式的树脂片含有玻璃布等纤维基材或玻璃纤维时，并非作为(B)成分含有，而是作为其他成分含有，关于它们的含量，优选在上述范围内(即，以树脂片总量为基准计小于或等于10体积％，优选为小于或等于7体积％，更优选为小于或等于5体积％，进一步优选为小于或等于3体积％)。
无机填充材料可以未利用偶联剂进行表面处理，但从提高在树脂片中的分散性的观点考虑，可以利用硅烷偶联剂等偶联剂进行表面处理，并且优选利用硅烷偶联剂等偶联剂进行表面处理。
作为硅烷偶联剂，可列举：氨基硅烷系偶联剂、环氧硅烷系偶联剂、苯基硅烷系偶联剂、烷基硅烷系偶联剂、烯基硅烷系偶联剂、炔基硅烷系偶联剂、卤代烷基硅烷系偶联剂、硅氧烷系偶联剂、氢硅烷系偶联剂、硅氮烷系偶联剂、烷氧基硅烷系偶联剂、氯硅烷系偶联剂、(甲基)丙烯基硅烷系偶联剂、异氰脲酸酯硅烷系偶联剂、脲基硅烷系偶联剂、巯基硅烷系偶联剂、硫醚硅烷系偶联剂、异氰酸酯硅烷系偶联剂等。这些中，优选为氨基硅烷系偶联剂。
无机填充材料的平均粒径没有特别限制，优选为0.01～20μm，更优选为0.1～10μm，进一步优选为0.2～5μm，特别优选为0.3～3μm，也可以为0.3～1.5μm。
作为无机填充材料，可以并用平均粒径不同的多个种类。通过并用平均粒径不同的多个种类，有容易对树脂片高度填充无机填充材料的倾向。虽然没有特别限制，但例如可列举并用平均粒径0.1～0.8μm的无机填充材料a、平均粒径超过0.08～1.5μm的无机填充材料b和平均粒径超过1.5～3.5μm的无机填充材料c的方式等。该情况下，它们的混合比率以质量比计优选为无机填充材料a/(无机填充材料b+无机填充材料c)＝5/5～9/1，更优选为6/4～8/2。此外，无机填充材料b与无机填充材料c的混合比率以质量比计优选为无机填充材料b/无机填充材料c＝5/5～8/2，更优选为6/4～8/2。
这里，本说明书中，平均粒径为在将粒子的总体积设为100％来求出基于粒径的累积频率分布曲线时相当于体积50％的点的粒径。无机填充材料的粒径可以通过使用激光衍射散射法的粒度分布测定装置等来测定，以下同样。
如前所述，上述(B)成分的含量以树脂片的总量为基准计为40～95体积％，优选为50～95体积％，更优选为60～95体积％，进一步优选为65～92体积％，特别优选为70～90体积％。如果(B)成分的含量大于或等于上述下限值，则低热膨胀性优异且可使树脂片的粘性充分地降低。
如此，本实施方式中由于能够具有上述特征A，因此能够对树脂片高度填充(B)成分。需要说明的是，在并非本实施方式这样的树脂片而是预浸料的情况下，不具有上述特征A，因此无机填充材料的含量以预浸料中的树脂组合物总量为基准计为55体积％是现实中的上限。如果在该预浸料中含有超过55体积％的无机填充材料，则由于纤维基材的存在而成为无机填充材料溢出的状态，因此树脂组合物的熔融变得困难，其结果是无法进行预浸料的制作本身(参照比较例3～4)。
((C)有机填充材料)
本实施方式的树脂片可以进一步含有有机填充材料作为(C)成分。通过本实施方式的树脂片含有有机填充材料，有介电损耗角正切(Df)容易进一步降低的倾向，此外，有容易将相对介电常数(Dk)调整至上述规定范围的倾向。
作为上述有机填充材料，没有特别限制，可列举单一结构的树脂粒子、核壳结构的树脂粒子等，该单一结构的树脂粒子由聚乙烯、聚丙烯、聚苯乙烯、聚苯醚树脂、有机硅树脂、四氟乙烯树脂等构成，该核壳结构的树脂粒子具有橡胶状态的核层和玻璃状态的壳层，该橡胶状态的核层由丙烯酸酯系树脂、甲基丙烯酸酯系树脂、共轭二烯系树脂等构成，该玻璃状态的壳层由丙烯酸酯系树脂、甲基丙烯酸酯系树脂、芳香族乙烯基系树脂、氰化乙烯基系树脂等构成。
有机填充材料的平均粒径优选为0.1～10μm，更优选为0.2～5μm，进一步优选为0.5～4.0μm，特别优选为1.5～4.0μm。
本实施方式的树脂片含有(C)有机填充材料时，其含量没有特别限制，但以树脂片总量为基准计，优选为1～30体积％，更优选为3～25体积％，进一步优选为5～20体积％。
((D)热聚合引发剂)
本实施方式的树脂片可以进一步含有热聚合引发剂作为(D)成分。
作为热聚合引发剂，没有特别限制，例如可列举：氢过氧化二异丙苯“Percumyl P”(商品名，日油株式会社制(以下相同))、氢过氧化异丙苯“Percumyl H”、氢过氧化叔丁基“Perbutyl H”等氢过氧化物系化合物；α,α-双(过氧化叔丁基-间异丙基)苯“Perbutyl P”、过氧化二异丙苯“Percumyl D”、2,5-二甲基-2,5-双(过氧化叔丁基)己烷“Perhexa 25B”、过氧化叔丁基异丙苯“Perbutyl C”、过氧化二叔丁基“Perbutyl D”、2,5-二甲基-2,5-双(过氧化叔丁基)3-己烯“Perhexyne25B”、过氧化叔丁基-2-乙基己酸酯“Perbutyl O”等二烷基过氧化物系化合物；过氧化酮系化合物；4,4-二(过氧化叔丁基)戊酸正丁酯“PerhexaV”等过氧化缩酮系化合物；过氧化二酰基系化合物；过氧化二碳酸酯系化合物；过氧化酯系化合物等有机过氧化物；2,2’-偶氮二异丁腈、2,2’-偶氮二(2-环丙基丙腈)、2,2’-偶氮二(2,4-二甲基戊腈)等偶氮化合物等。这些中，优选为α,α-双(过氧化叔丁基-间异丙基)苯“Perbutyl P”。
本实施方式的树脂片含有(D)热聚合引发剂时，其含量没有特别限制，但以上述(A)成分为基准计，优选为0.01～5质量％，更优选为0.1～4质量％，进一步优选为0.5～3质量％。通过(D)热聚合引发剂的含量大于或等于上述下限值，有容易获得经充分热固化的树脂片的倾向，通过小于或等于上述上限值，有耐热性变得良好的倾向。
(其他成分)
本实施方式的树脂片可以进一步含有其他成分。作为其他成分，没有特别限制，可列举：固化促进剂、阻燃剂、阻燃助剂、过氧化物、抗氧化剂、荧光增白剂、粘接性提高剂、热稳定剂、抗静电剂、紫外线吸收剂、颜料、着色剂、润滑剂等。
本实施方式的树脂片含有其他成分时，关于其含量，每一种以树脂片总量为基准计优选为小于或等于5质量％，更优选为小于或等于3质量％，进一步优选为小于或等于1质量％。
(树脂片的厚度)
本实施方式的树脂片的厚度优选为与一片以往用于印刷配线板用途的预浸料同等的厚度，优选为40～120μm，更优选为50～110μm，进一步优选为60～100μm，特别优选为70～100μm。但是，本实施方式的树脂片的厚度不限于上述范围。
(树脂片的制造方法)
本实施方式的树脂片例如可以如下制造：将上述各成分和根据需要的有机溶剂混合而成的树脂组合物涂覆于支撑体，使其加热干燥进行B阶化后，将支撑体剥离。这里，本说明书中，B阶化是指使其成为JIS K6900(1994年)所定义的B阶状态，也被称为半固化。
作为支撑体，可列举：聚乙烯、聚丙烯、聚氯乙烯等聚烯烃膜；聚对苯二甲酸乙二醇酯(以下，也称为“PET”。)、聚萘二甲酸乙二醇酯等聚酯膜；聚碳酸酯膜、聚酰亚胺膜等各种塑料膜；铜箔、铝箔等金属箔；脱模纸等。对于支撑体可以实施消光处理、电晕处理等表面处理。此外，对于支撑体也可以实施利用有机硅树脂系脱模剂、醇酸树脂系脱模剂、氟树脂系脱模剂等的脱模处理。
支撑体的厚度没有特别限制，优选为10～150μm，更优选为25～50μm。
将树脂组合物涂覆于支撑体的方法没有特别限制，可以使用缺角轮涂布机、棒涂机、吻涂机、辊涂机、凹版涂布机、模涂机等本领域技术人员所公知的涂覆装置来涂覆。这些涂覆装置只要根据所制造的树脂片的厚度来适当选择即可。
树脂组合物涂覆后的干燥温度和干燥时间没有特别限制，例如可列举在50～140℃干燥3～15分钟的方法。干燥温度优选为70～135℃，更优选为80～130℃。干燥时间优选为5～12分钟。
本实施方式的树脂片可以在一面或两面上设置有保护膜。通过预先设置保护膜，能够在运输时不造成损伤。此外，本实施方式的树脂片也可以不设置保护膜。
[层叠板、覆金属层叠板]
本实施方式的层叠板为包含本实施方式的树脂片的固化物的层叠板。具有金属箔的层叠板有时也被称为覆金属层叠板，即，本实施方式的覆金属层叠板为包含金属箔和本实施方式的树脂片的固化物的覆金属层叠板。
本实施方式的覆金属层叠板例如可以如下制造：将金属箔配置于1片本实施方式的树脂片的一面或两面、或者将金属箔配置于将2片以上(优选为2～10片)的本实施方式的树脂片重叠而获得的层叠片的一面或两面，接着进行加热加压成形。
作为本实施方式的另一覆金属层叠板的制造方法，可列举以夹持1片以上的本实施方式以外的树脂膜的方式将金属箔配置于1片本实施方式的树脂片的一面或两面，并进行加热加压的方法。该情况下，在使用2片以上的本实施方式以外的树脂膜时，分别可以使用相同的树脂膜，也可以组合不同的树脂膜。这里，作为上述树脂膜，可以利用在印刷配线板的多层化用途中使用的公知的带支撑体的树脂膜。
作为本实施方式的进一步其他的覆金属层叠板的制造方法，可列举以夹持1片以上的本实施方式以外的树脂膜的方式将金属箔配置于将2片以上(优选为2～10片)的本实施方式的树脂片重叠而获得的层叠片的一面或两面，并进行加热加压的方法。该情况下，在使用2片以上的本实施方式以外的树脂膜时，分别可以使用相同的树脂膜，也可以组合不同的树脂膜。
作为上述金属箔的金属，只要可用于电绝缘材料用途就没有特别限制，从导电性的观点考虑，可以为铜、金、银、镍、铂、钼、钌、铝、钨、铁、钛、铬或含有一种以上这些金属元素的合金，优选为铜、铝，更优选为铜。
加热加压成形的条件没有特别限制，例如可以利用下述条件来实施：温度优选为100～300℃，更优选为150～250℃，进一步优选为180～230℃；压力优选为0.2～10MPa，更优选为2～6MPa；时间优选为0.1～5小时，更优选为1～3小时。此外，加热加压成形可以采用使用真空压机等将真空状态优选保持0.5～5小时的方法。
需要说明的是，对于本实施方式的层叠板、覆金属层叠板，上述树脂片被C阶化而成为固化物。即，也可以说本实施方式的层叠板包含经C阶化的树脂片，本实施方式的覆金属层叠板包含经C阶化的树脂片和金属箔。
这里，本说明书中，C阶化是指使其成为JIS K6900(1994年)所定义的C阶状态。
[印刷配线板]
本实施方式的印刷配线板包含本实施方式的层叠板或覆金属层叠板。这里，“包含层叠板或覆金属层叠板”这样的表达包括：直接包含层叠板或覆金属层叠板的情况；以及以对层叠板或覆金属层叠板实施了例如开孔加工、金属镀覆加工、通过金属箔的蚀刻等进行的电路形成加工等的状态来包含的情况。
本实施方式的印刷配线板可以如下制造：使用在一面或两面上设置有金属箔的本实施方式的层叠板、即覆金属层叠板，通过公知的方法实施开孔加工、金属镀覆加工、通过金属箔的蚀刻等进行的电路形成加工，并根据需要进一步进行多层化加工。
[半导体封装体]
本实施方式的半导体封装体为包含本实施方式的印刷配线板和半导体元件的半导体封装体。本实施方式的半导体封装体可以通过在本实施方式的印刷配线板的规定位置搭载半导体芯片、内存等半导体元件，并利用密封树脂等密封半导体元件来制造。
本实施方式的树脂片、层叠板、印刷配线板和半导体封装体能够适用于处理大于或等于10GHz的高频信号的电子设备。特别是印刷配线板作为毫米波雷达用印刷配线板是有用的。
以上，说明了合适的实施方式，但这些实施方式是用于说明本公开的例示，并没有将本公开的范围仅仅限定于这些实施方式的意图。本公开在不脱离其主旨的范围内，也包含通过与上述实施方式不同的各种方式实施的情况。
实施例
以下，列举实施例具体地说明本实施方式。但是，本实施方式不限于以下实施例。
实施例1～13、比较例1～4
(树脂片的制作)
按照表1或表2所记载的配合量，在室温(25℃)将表1或表2所记载的各成分与甲苯一起搅拌和混合，从而调制固体成分浓度68质量％的树脂组合物。
将调制的树脂组合物涂覆于厚度38μm的PET膜(东洋纺株式会社制，商品名：“PUREX(注册商标)A5300”)后，在130℃加热干燥10分钟，从而将树脂组合物进行B阶化，其结果获得了带PET膜的树脂片。对于带PET膜的树脂片，使用镍子夹住PET膜的一角，以朝向对角线上的另一个角的方式，缓慢地将PET膜从树脂片剥离，从而获得露出的树脂片。
(覆铜层叠板的制作)
将4片通过上述方法获得的树脂片重叠，形成层叠片。将厚度18μm的低轮廓(lowprofile)铜箔(三井金属矿业株式会社制，商品名：SI VSP AM 3R)以其M面(消光面)与层叠片相接的状态配置在该层叠片的上下，在温度200℃、压力4MPa、时间120分钟的条件下进行加热加压成形，从而使树脂片C阶化，由此制作双面覆铜层叠板。
[评价、测定方法]
使用上述实施例和比较例中获得的树脂片或覆铜层叠板，按照下述方法进行各测定和评价。将结果显示于表1或表2。
(1.可挠性的评价)
将带PET膜的树脂片整体卷绕于直径45mm的圆柱棒后，松开树脂片。通过目视观察经松开的树脂片，并按照下述评价基准来进行评价。
A：不存在裂缝。
C：存在裂缝。
(2.自支撑性的评价)
如前所述，对于带PET膜的树脂片，使用镍子夹住PET膜的一角，然后用手重新夹住，然后以朝向对角线上的另一个角的方式，缓慢地将PET膜从树脂片剥离。按照下述评价基准来评价此时的状态，作为自支撑性的指标。需要说明的是，图1中显示了实施例3的评价时的照片，图2中显示了比较例1的评价时的照片。
A：能够树脂片不破裂地将PET膜从树脂片剥离。进一步，即使用手指夹住该露出的树脂片的一角并以10cm的幅度摇晃，树脂片也没有遭到破坏。
C：在剥离PET膜时树脂片遭到粉碎性破坏，无法获得露出的树脂片。
(3.有机溶剂的含量的测定和评价)
将各例中获得的树脂片裁切成4cm见方，测定重量后，测定在170℃加热1小时后的树脂片的重量。根据在170℃加热前的树脂片的重量与该加热后的树脂片的重量的差值算出挥发的有机溶剂的重量，按照下述评价基准进行评价。需要说明的是，挥发的有机溶剂的重量相当于在170℃加热前的树脂片所含有的有机溶剂的含量。
A：挥发的有机溶剂的含量小于1质量％。
C：挥发的有机溶剂的含量超过1质量％。
(4.相对介电常数和介电损耗角正切的测定)
将各例中获得的双面覆铜层叠板浸渍于作为铜蚀刻液的过硫酸铵(三菱瓦斯化学株式会社制)10质量％溶液中，从而获得除去了铜箔的评价基板，由该评价基板制作2mm×50mm的评价基板。
使用该评价基板，利用具备分离柱电介质共振器(SPDR)的“PNA NetworkAnalyzer N5227A”(Agilent Technologies公司制)，在10GHz频带中以25℃测定相对介电常数和介电损耗角正切。
(5.热膨胀率的测定)
将各例中获得的双面覆铜层叠板浸渍于铜蚀刻液中，从而制作除去了铜箔的5mm见方的评价基板，使用热机械测定装置(TMA)[TA Instrument Japan株式会社制，Q400(型号)]以压缩法进行热机械分析。
将评价基板沿X方向安装于上述装置，以载荷5g、升温速度10℃/分钟的测定条件连续测定2次。算出第二次测定时从50℃至120℃的平均热膨胀率(面方向的线热膨胀率的平均)，将其设为热膨胀率(线热膨胀率)的值。这是为了使精度提高，因此使用第2次的测定结果。
(6.玻璃化转变温度(Tg)的测定)
使用通过将各例中获得的双面覆铜层叠板浸渍于铜蚀刻液中而除去了铜箔的5mm见方的试验片，通过热机械测定装置(TMA)[TA Instrument Japan株式会社制，Q400(型号)]并根据IPC(The Institute for Interconnecting and Packaging ElectronicCircuits)标准来测定玻璃化转变温度。
玻璃化转变温度越高，耐热性越优异。
[表1]
[表2]
需要说明的是，表1或表2所记载的各成分如下所示。
[(A)成分]
((A1)成分)
·弹性体1：具有下述结构的含长链烷基的双马来酰亚胺化合物，Mn＝20,000
[化15]
(上述式中，n表示1～10的整数。)
·弹性体2：苯乙烯-乙烯-丁烯-苯乙烯共聚物(SEBS)，苯乙烯含有率12质量％，氢化率100摩尔％，Mn＝150,000
((A2)成分)
·弹性体3：1,2-聚丁二烯均聚物，Mn＝1,200
·弹性体4：1,2-聚丁二烯均聚物，Mn＝3,200
((A3)成分)
·双马来酰亚胺化合物：具有下述结构且包含茚满环的芳香族双马来酰亚胺化合物
[化16]
(上述式中，n3为0.95～10.0的数。)
[(B)成分]
·二氧化硅：以a/b/c＝7/2/1(质量比)的比例将以氨基硅烷系偶联剂处理后的平均粒径0.6μm的二氧化硅a、以氨基硅烷系偶联剂处理后的平均粒径1.0μm的二氧化硅b和以氨基硅烷系偶联剂处理后的平均粒径2.4μm的二氧化硅c混合而成的二氧化硅。
[(C)成分]
·热聚合引发剂1：α,α-双(过氧化叔丁基-间异丙基)苯。
需要说明的是，上述(A)成分的数均分子量按照以下方法测定。
(数均分子量(Mn)的测定方法)
数均分子量是通过凝胶渗透色谱(GPC)并且由使用了标准聚苯乙烯的标准曲线进行换算而得的。标准曲线使用标准聚苯乙烯：TSK standard POLYSTYRENE(Type：A-2500、A-5000、F-1、F-2、F-4、F-10、F-20、F-40)[东曹株式会社制，商品名]并利用三次方程式来进行近似。GPC的测定条件如下所示。
[GPC的测定条件]
装置：高速GPC装置HLC-8320GPC
检测器：紫外线吸光检测器UV-8320[东曹株式会社制]
管柱：保护管柱；TSK Guardcolumn SuperHZ-L+管柱、TSKgel SuperHZM-N+TSKgelSuperHZM-M+TSKgel SuperH-RC(都为东曹株式会社制，商品名)
管柱尺寸：4.6×20mm(保护管柱)、4.6×150mm(管柱)、6.0×150mm(对照管柱)
洗提液：四氢呋喃
试样浓度：10mg/5mL
注入量：25μL
流量：1.00mL/分钟
测定温度：25℃
由表1和表2中示出的结果可知，实施例中制作的树脂片满足：(1)能够在没有支撑体的状态下操作；(2)具有低热膨胀性；(3)在大于或等于10GHz频带的高频带中的相对介电常数(Dk)在2.65～3.30的范围内；(4)在大于或等于10GHz频带的高频带中的介电损耗角正切(Df)小于或等于0.00097。进一步可知，实施例中制作的树脂片尽管有机溶剂的含量少，仍然具有(5)可挠性优异这样的特性，因此不易产生裂缝，操作性优异。此外，实施例中制作的树脂片由于有机溶剂的含量少，因此还具有在回流时等产生空孔的可能较小这样的优点。
另一方面，在制作了不含(A1)成分的树脂片的比较例1～2中，在自支撑性方面有问题，无法用作预浸料的替代品。此外，在尝试了使将二氧化硅的含量设为70～80质量％的树脂组合物含浸于玻璃布来制作预浸料的比较例3～4中，树脂成分不熔融，树脂成分并未含浸于玻璃布中，因此无法制作满足条件的预浸料。
需要说明的是，比较例3～4中，关于假设能够制作预浸料时的预浸料的相对介电常数(Dk)和介电损耗角正切(Df)，由下述算式计算出理论值。其结果，关于相对介电常数(Dk)，比较例3中为3.35，比较例4中为3.39，超过了上述规定范围。此外，关于介电损耗角正切(Df)，可知比较例3中为0.00125，比较例4中为0.00110，变高。推测这些结果起因于预浸料含有玻璃布，可知在具有玻璃布等玻璃纤维的预浸料中，难以解决上述问题。
[数1]
玻璃布的相对介电常数(Dk)＝玻璃布的Dk×玻璃布的含量(体积基准)+树脂组合物的Dk×树脂组合物的含量(体积基准)
[数2]
玻璃布的介电损耗角正切(Df)＝玻璃布的Df×玻璃布的含量(体积基准)+树脂组合物的Df×树脂组合物的含量(体积基准)
(上述数式1和数式2中，各含量为以预浸料为基准的体积分数。)
符号说明
1 PET膜
2 树脂片。

Claims (12)

1.一种树脂片，其为含有(A)树脂成分和(B)无机填充材料的树脂片，
所述(A)成分包含(A1)数均分子量大于或等于10,000的弹性体，所述(A1)成分的含量以所述(A)成分为基准计大于或等于30质量％，
所述(B)成分的含量以所述树脂片总量为基准计为40～95体积％。
2.根据权利要求1所述的树脂片，所述(B)成分的含量以所述树脂片总量为基准计为60～95体积％。
3.根据权利要求1或2所述的树脂片，其进一步含有(A2)数均分子量小于10,000的弹性体。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的树脂片，所述(A)成分进一步包含(A3)热固性树脂。
5.根据权利要求4所述的树脂片，所述(A1)成分与所述(A2)成分的合计含量以所述(A)成分为基准计为60～95质量％。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的树脂片，其不含有机溶剂，或者即使包含有机溶剂，该有机溶剂的含量以所述树脂片总量为基准计也小于1质量％。
7.根据权利要求1～6中任一项所述的树脂片，其不含玻璃纤维，或者即使包含玻璃纤维，该玻璃纤维的含量以所述树脂片总量为基准计也小于或等于10体积％。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的树脂片，所述(A1)成分包含选自由苯乙烯系弹性体、烯烃系弹性体、氨基甲酸酯系弹性体、聚酯系弹性体、聚酰胺系弹性体、丙烯酸系弹性体、有机硅系弹性体和它们的衍生物组成的组中的一种以上。
9.一种层叠板，其包含权利要求1～8中任一项所述的树脂片的固化物。
10.一种覆金属层叠板，其包含金属箔和权利要求1～8中任一项所述的树脂片的固化物。
11.一种印刷配线板，其包含权利要求9所述的层叠板或权利要求10所述的覆金属层叠板。
12.一种半导体封装体，其包含权利要求11所述的印刷配线板和半导体元件。
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