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CN117976991A - 非水电解液、锂离子电池和电子装置 - Google Patents

非水电解液、锂离子电池和电子装置 Download PDF

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CN117976991A CN202410364781.6A CN202410364781A CN117976991A CN 117976991 A CN117976991 A CN 117976991A CN 202410364781 A CN202410364781 A CN 202410364781A CN 117976991 A CN117976991 A CN 117976991A
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Abstract

本申请公开了一种非水电解液、锂离子电池和电子装置，非水电解液包括非水溶剂和锂盐，上述非水电解液含有特定量的碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、1,2,3‑三(2‑氰基乙氧基)丙烷、以及含硼锂盐添加剂，将上述非水电解液中的碳酸亚乙酯与1,2,3‑三(2‑氰基乙氧基)丙烷的合计含量设定为特定的范围，将碳酸丙烯酯与含硼锂盐添加剂的合计含量设定为特定的范围。通过使用该非水电解液，不仅能够改善锂离子电池的正极体积电阻和负极析锂，还能够使电池平衡良好地发挥65℃以上的高温循环特性及在‑20℃以下的低温输出特性。

Description

非水电解液、锂离子电池和电子装置
技术领域
本申请涉及储能领域，具体涉及一种非水电解液、锂离子电池和电子装置。
背景技术
近年来，信息相关设备或通信设备（个人电脑、便携电话等小型设备）、以及面向需要高能量密度的用途的蓄电系统、电动汽车、混合动力汽车、燃料电池车辅助电源、蓄电等的大型设备、以及面向需要能源的用途的蓄电系统备受关注。作为其候补之一，积极地开发了锂离子电池、钠离子电池等非水电解液电池。
这些非水电解液电池存在多种已经实用化的电池，但各特性在各种用途中尚无法令人满足。尤其在电动汽车等车载用途等的情况下，由于在寒冷时期也要求较高的输入输出特性，因此低温特性的提高是重要的，以及在高温环境下使其重复充放电的情况下，也要求减小内部电阻的增加，以提升锂离子电池的高温循环特性。
一直以来作为改善非水电解液电池的低温特性和重复充放电时的电池特性（循环特性）的手段，研究了以正极、负极的活性物质为首的各种电池构成要素的最佳化。非水电解液相关技术也不例外，提出了利用各种添加剂来抑制在活性的正极、负极的表面由非水电解液分解所导致的劣化。
发明内容
现有技术文献中公开的使用了非水电解液的非水电解液电池中，无法充分地满足在高温下的耐久性能及在低温下的输出性能的兼顾，存在改善的余地。
本发明人鉴于上述问题而进行深入研究，公开了一种非水电解液，其是在非水溶剂中溶解有锂盐的非水电解液，上述非水电解液含有特定量的碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、以及含硼锂盐添加剂，将上述非水电解液中的碳酸亚乙酯与1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量设定为特定的范围，将碳酸丙烯酯与含硼锂盐添加剂的合计含量设定为特定的范围。通过使用该非水电解液，不仅能够改善锂离子电池的正极体积电阻和负极析锂，还能够使电池平衡良好地发挥65℃以上的高温循环特性及在-20℃以下的低温输出特性，从而完成本申请。
即，本申请提供下述的(1)～(3)
(1)一种非水电解液，其是在非水溶剂中溶解锂盐的非水电解液，基于非水电解液总质量，所述非水电解液中含有
(I) 含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸亚乙酯、
(II) 含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸丙烯酯、
(III) 含量为0.7质量％以上且5质量％以下的1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、
(IV) 含量为0.01质量％以上且3质量％以下的含硼锂盐添加剂，
所述碳酸亚乙酯与所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为10.5质量％以上且22.5质量％以下，所述碳酸丙烯酯与所述含硼锂盐添加剂的合计含量为8.05质量％以上且20.05质量％以下。
(2)一种锂离子电池，其是具备正极、负极、及在非水溶剂中溶解有电解质盐的非水电解液的锂离子电池，该非水电解液为上述非水电解液；所述正极包含具有铝、镁、钛、锆、镧、铱、铈、钨中至少三种元素的钴酸锂；或所述负极包含选自锂金属、锂合金、能够嵌入及脱嵌锂的碳材料、单质锡、锡化合物、单质硅、硅氧化合物、硅碳化合物以及钛酸锂化合物中的至少1种作为负极活性物质。
(3)一种电子装置，其包括上述的锂离子电池。
通过使用该非水电解液，不仅能够改善锂离子电池的正极体积电阻和负极析锂，还能够使电池平衡良好地发挥65℃以上的高温循环特性及在-20℃以下的低温输出特性。
具体实施方式
本申请的实施例将会被详细的描示在下文中。本申请的实施例不应该被解释为对本申请的限制。除非另外明确指明，本申请使用的下述术语具有下文指出的含义。
非水电解液
本申请的锂离子电池用非水电解液，其特征在于，其是在非水溶剂中溶解锂盐的非水电解液，基于非水电解液总质量，所述非水电解液中含有
(I) 含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸亚乙酯、
(II) 含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸丙烯酯、
(III) 含量为0.7质量％以上且5质量％以下的1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、
(IV) 含量为0.01质量％以上且3质量％以下的含硼锂盐添加剂，
所述碳酸亚乙酯与所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为10.5质量％以上且22.5质量％以下，所述碳酸丙烯酯与所述含硼锂盐添加剂的合计含量为8.05质量％以上且20.05质量％以下。
非水电解液中同时含有(I)碳酸亚乙酯、(II)碳酸丙烯酯、(III)1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷，以及(IV)含硼锂盐添加剂，是重要的，尤其满足碳酸亚乙酯与1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量设定为特定的范围，将碳酸丙烯酯与含硼锂盐的合计含量设定为特定的范围，通过在第1个循环的充电时(I)~ (IV)的成分与正极表面的活性部分反应，在正极表面上形成了稳定的覆膜。该覆膜层抑制从正极结构中的氧脱离，减少形成于正极表面的过渡金属-氧和负极表面上的过渡金属析出，其结果，通过抑制电极界面的电阻增加，不仅改善高温循环期间的电阻特性，还提高了低温放电特性，且抑制初始充放电后的负极析锂。
特别地，所述(IV)含硼锂盐添加剂选自四氟硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、双草酸硼酸锂、四氰基硼酸锂、四(三氟甲基)硼酸锂、(三氟甲基)三氟硼酸锂、双(三氟甲基)二氟硼酸锂、五氟乙基三氟硼酸锂、二氰基草酸硼酸锂、双丙二酸根合硼酸锂、(2-氟代丙二酸根)合二氟硼酸锂、丙二酸根草酸根合硼酸锂、二(水杨酸根合)硼酸锂、二(邻苯二酚根)合硼酸锂、甲氧基三氰基硼酸锂、乙氧基三氰基硼酸锂、四甲氧基硼酸锂、四乙氧基硼酸锂、四(三氟甲氧基)硼酸锂、四(2,2,2-三氟乙氧基)硼酸锂、聚四(对苯二酚氧)硼酸锂、硫酸二(三氟硼酸)二锂、二氟硼酸锂、甲烷二磺酸根合二氟硼酸锂、二氟磷酰氧基三氟硼酸锂、二(二氟磷酰氧基)二氟硼酸锂、四(二氟磷酰氧基)硼酸锂中的至少一种，由于所形成覆膜的稳定性优异，电池性能得到进一步提升。作为(IV) 含硼锂盐添加剂可以仅为1种，也可以为2种以上。
具体而言，从改善锂离子电池的高温循环期间的电阻特性的观点出发，基于非水电解液总质量，碳酸亚乙酯的含量为8质量％以上，优选碳酸亚乙酯的含量为8.5质量％以上，优选为9质量％以上，更优选为9.5质量％以上。
此外，从降低正极电阻的观点出发，作为碳酸亚乙酯的含量的上限，碳酸亚乙酯的含量为20质量％以下，优选为19质量％以下，更优选为17质量％以下，进一步优选为15.5质量％以下，特别优选为13.5质量％以下。
在一些实施例中，碳酸亚乙酯的含量设为a1质量％，a1为8.5、9、9.5、10.5、11、11.5、12、12.5、13、13.5、14、14.5、15、15.5、16、16.5、17、17.5、18、18.5、19、20或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如8.5至16.6、9至17.5、10.5至15.5、11至16.5、11.5至17.5、12至18、11至16.5、11至13.5、12至15.5、12至20、12.5至16.5、13至17.5、13.5至18.5、14至16.5、14.5至19、15.5至18.5、16至19、16.5至19、17.5至20、18至20，当在上述范围内时，有助于进一步改善正极的体积电阻和二次电池的输出特性。
具体而言，从改善锂离子电池的低温放电容量的观点出发，基于非水电解液总质量，1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量为0.7质量％以上，优选为0.8质量％以上，更优选为1.2质量％以上。
此外，从改善锂离子电池的低温放电容量的观点出发，作为1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量的上限，1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量为5质量％以下，优选为4.9质量％以下，更优选为4.1质量％以下，进一步优选为3.6质量％以下，特别优选为2.7质量％以下。
在一些实施例中，1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量设为a3质量％，a3为0.7、0.8、0.9、1、1.2、1.5、1.6、2、2.1、2.5、2.7、3、3.5、3.6、4.1、4.9、5或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如0.7至1.2、0.8至3.5、0.9至1.6、0.9至1.5、1至1.6、1.2至2.7、1.5至2.7、1.6至4.1、2至3.5、2至5、1.2至3、1.6至2.7、3.5至4.9、0.9至3、0.8至2.1、1.2至3.5、0.7至2.7、1.5至3、1.2至1.6、2至4.1，当在上述范围内时，有助于进一步改善低温放电容量。
进而，从降低正极电阻的观点出发，基于非水电解液总质量，碳酸亚乙酯与1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为10.5质量％以上，优选为11.5质量％以上。
此外，从降低正极电阻的观点出发，碳酸亚乙酯与1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量的上限为22.5质量％以下，优选为21.5质量％以下。
在一些实施例中，碳酸亚乙酯与1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量设为a1+a3质量％，a1+a3为10.5、11、11.5、12、13、14、15、16、17、18、19.5、21.5、22.5或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如10.5至18、11至17、11至15、11.5至19.5、12至18、13至17、11至16、13至19.5、14至21.5、15至22.5、18至22.5，当在上述范围内时，有助于进一步降低正极电阻，并改善低温环境下的电化学特性。
具体而言，从降低锂析出率的观点出发，基于非水电解液总质量，碳酸丙烯酯的含量为8质量％以上，优选为9质量％以上，更优选为10.7质量％以上。
此外，从抑制负极析锂的观点出发，碳酸丙烯酯的含量为20质量％以下，优选为19.5质量％以下，更优选为18.9质量％以下，进一步优选为17.8质量％以下，特别优选为15.7质量％以下。
在一些实施例中，碳酸丙烯酯的含量设为a2质量％，a2为8.5、9、9.2、9.5、10.7、11、11.5、12、12.5、12.9、13.6、14、14.5、15.7、16、16.6、17、17.8、18.5、18.9、19、19.5或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如8.5至17.8、9至18.9、9.2至14.5、9.5至19.5、11.5至17.8、11.5至16.6、13.6至18.5、13.6至17.8、14至18.9、15.7至19.5、12至17.8，当在上述范围内时，有助于进一步抑制负极析锂。
具体而言，从改善锂离子电池的高温循环期间的电阻特性的观点出发，基于非水电解液总质量，含硼锂盐添加剂的含量为0.01质量％以上，优选含硼锂盐添加剂的含量为0.03质量％以上，优选为0.07质量％以上，更优选，为0.12质量％以上。
此外，从改善锂离子电池的高温循环期间的电阻特性的观点出发，作为含硼锂盐添加剂的含量的上限，含硼锂盐添加剂的含量为3质量％以下，优选为2.5质量％以下，更优选为2.1质量％以下，进一步优选为1.8质量％以下，特别优选为1.2质量％以下。
在一些实施例中，含硼锂盐添加剂的含量设为a4质量％，a4为0.01、0.03、0.05、0.07、0.08、0.1、0.12、0.15、0.19、0.21、0.27、0.3、0.35、0.4、0.45、0.51、0.6、0.7、0.79、0.9、1、1.2、1.5、1.8、2、2.5、3或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如0.01至0.12、0.02至0.21、0.1至0.45、0.51至2、0.6至3、1.2至2.5、0.1至0.8、0.79至1.8、1.5至3、0.12至0.45、0.35至0.79，当在上述范围内时，有助于进一步改善高温循环期间的电阻特性。
进而，从抑制负极析锂的观点出发，基于非水电解液总质量，碳酸丙烯酯与含硼锂盐添加剂的合计含量为8.05质量％以上，优选为8.55质量％以上。
此外，从抑制负极析锂的观点出发，碳酸丙烯酯与含硼锂盐添加剂的合计含量的上限为20.05质量％以下，优选为19.55质量％以下。
在一些实施例中，碳酸丙烯酯与含硼锂盐添加剂的合计含量为a2+a4质量％，a2+a4为8.05、8.55、9.05、10.5、10.75、11、11.5、12、12.95、13、13.65、14、14.5、15、15.75、16、16.5、17、17.85、18、18.5、18.95、19、19.55、20.05或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如8.05至18、10.75至17、11至15、11.5至19.55、12至18.5、13至17.85、11至16、13至19.55、14至18.5、15至19、16至20.05，当在上述范围内时，有助于进一步改善负极析锂，并改善锂离子电池的高温循环电阻特性。
此外，非水电解液还可以包括其他腈基化合物，发明人还意外发现，其他腈基化合物可以降低前述(I)~ (IV)物质与正极表面的活性部分反应形成覆膜的阻抗，提高锂离子电荷传输，改善高温循环电阻特性以及低温性能。
其他腈基化合物包括丁二腈、己二腈、乙二醇二（丙腈）醚、1,3,5-戊三甲腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,6-己三甲腈、1,2,6-己三甲腈、1,2,4-三(2-氰基乙氧基)丁烷、1,1,1-三(氰基乙氧基亚甲基)乙烷、1,1,1-三(氰基乙氧基亚甲基)丙烷、3-甲基-1,3,5-三(氰基乙氧基)戊烷、1,2,7-三(氰基乙氧基)庚烷、1,2,6-三(氰基乙氧基)己烷或1,2,5-三(氰基乙氧基)戊烷中的至少一种。
上述其他腈基化合物可以仅为1种，也可以为2种以上。例如，包括丁二腈和己二腈；或丁二腈和乙二醇二（丙腈）醚；或己二腈和乙二醇二（丙腈）醚；或丁二腈和1,3,6-己三甲腈；或己二腈和1,3,6-己三甲腈；或乙二醇二（丙腈）醚和1,3,6-己三甲腈。
具体而言，从改善锂离子电池的低温性能和高温循环电阻特性的观点出发，基于非水电解液总质量，其他腈基化合物的含量为0.3质量％以上，优选其他腈基化合物的含量为0.6质量％以上，优选为0.9质量％以上，更优选为1.4质量％以上。
此外，从抑制负极析锂、改善锂离子电池的低温输出和高温循环电阻特性的观点出发，作为其他腈基化合物的含量的上限，其他腈基化合物的含量为8质量％以下，优选为7.9质量％以下，更优选为7.1质量％以下，进一步优选为6.2质量％以下，特别优选为5.3质量％以下。
在一些实施例中，其他腈基化合物的总含量为b质量％，b为0.3、0.35、0.4、0.45、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、1.4、1.5、2、2.5、3、3.5、3.9、4、4.6、5.3、6.2、7.1、7.9、8或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如0.3至5.3、0.6至4.6、0.9至3.9、0.4至2、0.45至4.6、0.8至2.5、1.4至3.9、2.5至8、0.9至6.2、0.45至5.3、0.6至1.4，当在上述范围内时，有助于进一步改善负极析锂、低温放电容量和高温循环期间的电阻特性。
此外，非水电解液还可以包括其他添加剂，发明人还意外发现，其他添加剂可以抑制前述(I)~ (IV)物质与正极表面的活性部分反应形成覆膜的在充放电过程种的分解再生，从而进一步降低正极电阻并改善低温性能。
其他添加剂包括氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、二氟磷酸锂、氟磺酸锂、1,3-丙烷磺酸内酯、1,3-丙烯磺酸内酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙二醇环硫酸酯、氟苯、环己基苯、联苯、三(三甲基硅烷)磷酸酯或三(三甲基硅烷)硼酸酯中的至少一种。
上述其他添加剂可以仅为1种，也可以为2种以上。例如包括二氟磷酸锂和氟磺酸锂；或二氟磷酸锂和氟代碳酸乙烯酯；或二氟磷酸锂和1,3-丙烷磺酸内酯；或氟磺酸锂和1,3-丙烷磺酸内酯；或硫酸乙烯酯和1,3-丙烷磺酸内酯；或三(三甲基硅烷)磷酸酯和二氟磷酸锂；或三(三甲基硅烷)硼酸酯和二氟磷酸锂。
具体而言，从降低正极电阻和改善低温输出特性的观点出发，基于非水电解液总质量，其他添加剂的含量为0.3质量％以上，优选其他添加剂的含量为0.9质量％以上，优选为1.6质量％以上，更优选为2.8质量％以上。
此外，从降低正极电阻和改善低温输出特性的观点出发，其他添加剂的含量为10质量％以下，优选为9.7质量％以下，更优选为8.2质量％以下，进一步优选为7.1质量％以下，特别优选为6.7质量％以下。
在一些实施例中，其他添加剂总含量为c质量％，c为0.3、0.35、0.4、0.45、0.5、0.6、0.7、0.8、0.9、1、1.5、1.6、2、2.5、2.8、3、3.5、3.9、4、4.5、5、5.5、6、6.5、7.1、7.5、8.2、8.6、9、9.3、9.7、10或在由上述任意两个数值所组成的范围内。例如0.3至18.2、0.45至7.5、0.6至9.7、5.5至9.7、6至8.6、2.8至6.5、1至6.5、0.7至7.1、1.5至9.3、0.45至3.9、0.7至4.5，当在上述范围内时，有助于进一步降低正极电阻和改善低温输出特性。
本申请非水电解液中使用的锂盐包括六氟磷酸锂，基于非水电解液总质量，六氟磷酸锂的含量为9～15质量％，优选为9～13质量％，更优选为9～12质量％。通过设为上述含量范围，可以更平衡地发挥改善高温循环电阻特性、和提高低温特性。
本申请的非水电解液还可以进一步包含现有技术中已知的任何可作为非水电解液的溶剂的非水溶剂。例如环状碳酸酯、链状碳酸酯、环状羧酸酯、链状羧酸酯、环状醚、链状醚、含磷有机溶剂和含硫有机溶剂。优选链状羧酸酯，如乙酸乙酯、氟代乙酸乙酯、丙酸乙酯、丙酸丙酯。
锂离子电池
本申请的锂离子电池包含正极、负极及在非水溶剂中溶解有锂盐的上述非水电解液。除非水电解液以外的正极、负极等构成部件可以没有特别限制地使用。
例如，作为锂离子电池用正极活性物质，使用含有选自由钴、锰、及镍组成的组中的1种或2种以上的与锂的复合金属氧化物、或包含选自铁、钴、镍及锰中的一种或两种以上的含锂的橄榄石型磷酸盐。这些正极活性物质可以单独使用1种或将2种以上组合使用。
作为这样的锂复合金属氧化物，可适宜列举出例如选自LiCoO2、LiMn2O4、LiNiO2、LiCo1-xNixO2(0.01<x<1)、LiNixMnyCozO2(x+y+z＝1)、Li2MnO3与LiMO2(M为Co、Ni、Mn、Fe等过渡金属)的固溶体、LiNi1/2Mn3/2O4、LiFePO4、LiMnPO4、及LiMn1-xFexPO4(0.01<x<1)中的1种以上，更优选为2种以上。这些与锂的复合金属氧化物或含锂的橄榄石型磷酸盐的一部分可以以其他元素取代，也可以将钴、镍、锰、铁的一部分以选自Co、Mn、Ni、Mg、Al、B、Ti、V、Nb、Cu、Zn、Mo、Ca、Sr、W、及Zr中的一种或两种以上的元素取代、或者以含有这些其他元素的化合物或碳材料被覆。
例如正极包含具有铝、镁、钛、锆、镧、铱、铈、钨中至少三种掺杂元素的钴酸锂。从改善锂离子电池的高温循环期间的电阻特性的观点出发，基于钴酸锂的质量，掺杂元素中任一种的含量，优选为0.01质量％以上，优选为0.03质量％以上，更优选为0.05质量％以上。此外，作为掺杂元素的含量的上限，掺杂元素中任一种的含量为1质量％以下，优选为0.5质量％以下，更优选为0.3质量％以下，进一步优选为0.15质量％以下，特别优选为0.1质量％以下。
若使用在高充电电压下工作的锂复合金属氧化物，则通过充电时的与非水电解液的反应而在高温环境下电化学特性容易下降，但在本申请所述的锂离子电池中，能够抑制这些电化学特性的下降。
作为充电时的电压，从高电压化的观点出发，正极电位优选为4.4V(vs.Li/Li+)以上，更优选为4.5V(vs.Li/Li+)以上，特别优选为4.6V(vs.Li/Li+)以上。
正极的导电剂只要是不引起化学变化的电子传导材料则没有特别限制。可列举出例如天然石墨(鳞片状石墨等)、人造石墨等石墨、乙炔黑、科琴黑、槽法碳黑、炉黑、灯黑、或热裂法碳黑等炭黑等。此外，也可以将石墨与炭黑适当混合使用。导电剂在正极合剂中的添加量优选为1～10质量％，特别优选为1.5～5质量％。
正极可以如下制作：将上述的正极活性物质与乙炔黑、炭黑等导电剂、及聚四氟乙烯、聚偏氟乙烯、聚丙烯腈、苯乙烯与丁二烯的共聚物、羧甲基纤维素等粘结剂混合，在其中加入1-甲基-2-吡咯烷酮等高沸点溶剂并进行混炼而制成正极合剂浆料后，将其涂布于集电体的铝箔等上，干燥，加压而形成正极合剂层，从而制作。
正极的除集电体以外的部分的密度通常为3.5g/cm3以上，为了进一步提高电池的容量，优选为3.8g/cm3以上，更优选为4g/cm3以上，进一步优选为4.1g/cm3以上。另外，作为其上限，优选为4.6g/cm3以下。
作为锂离子电池用负极活性物质，可以将以下负极活性物质单独使用1种或将2种以上组合使用：锂金属或锂合金、及能够嵌入及脱嵌锂的碳材料〔易石墨化碳、(002)面的面间距为0.37nm以上的难石墨化碳、(002)面的面间距为0.34nm以下的石墨等〕、锡(单质)、SnOx(1≤x<2)等锡化合物、硅(单质)、SiOx(1≤x<2)等硅氧化合物、硅碳化合物、或者Li4Ti5O12等钛酸锂化合物等。
它们中，在锂离子的嵌入及脱嵌能力方面，更优选使用人造石墨或天然石墨等高结晶性的碳材料，进一步优选使用晶格面(002)的面间距(d002)为0.340nm(纳米)以下、特别是0.335～0.337nm的具有石墨型晶体结构的碳材料。从提高能量密度的观点出发，优选硅氧化合物、硅碳化合物、或其与石墨的混合材料。
若将负极的除集电体以外的部分的密度加压成形为1.5g/cm3以上的密度时的负极片材的由X射线衍射测定得到的石墨晶体的(110)面的峰强度I(110)与(004)面的峰强度I(004)的比I(110)/I(004)成为0.01以上，则在低温下的电化学特性进一步提高，所以优选，更优选成为0.05以上，进一步优选成为0.1以上。此外，由于有时过度地处理而结晶性下降且电池的放电容量下降，所以强度的比I(110)/I(004)的上限优选为0.5以下，更优选为0.3以下。
此外，若高结晶性的碳材料(芯材)被与芯材相比为低结晶性的碳材料被覆，则由于在低温下的电化学特性进一步变得良好，所以优选。被覆的碳材料的结晶性可以通过TEM确认。
若使用高结晶性的碳材料，则在充电时与非水电解液反应，存在通过界面电阻的增加而使低温或者高温下的电化学特性下降的倾向，但在本申请所述的锂离子电池中在低温下的电化学特性变得良好。
负极可以如下制作：使用与上述的正极的制作同样的导电剂、粘结剂、高沸点溶剂进行混炼而制成负极合剂浆料后，将其涂布于集电体的铜箔等上，干燥，加压而形成负极合剂层，由此制作。
负极的除集电体以外的部分的密度通常为1.1g/cm3以上，为了进一步提高电池的容量，优选为1.5g/cm3以上，更优选为1.7g/cm3以上。另外，作为其上限，优选为2.2g/cm3以下。
对于锂电池的结构没有特别限定，可以适用具有单层或者多层的隔膜的硬币型电池、圆筒型电池、方型电池、或软包电池等。
作为电池用隔膜，没有特别限制，但可以使用聚丙烯、聚乙烯等聚烯烃的单层或者层叠的微多孔性膜、织布、或无纺布等。
本申请的锂离子电池的用途没有特别限定，其可用于现有技术中已知的任何电子装置。在一些实施例中，本申请的锂离子电池可用于，但不限于，笔记本电脑、笔输入型计算机、移动电脑、电子书播放器、便携式电话、便携式传真机、便携式复印机、便携式打印机、头戴式立体声耳机、录像机、液晶电视、手提式清洁器、便携CD机、迷你光盘、收发机、电子记事本、计算器、存储卡、便携式录音机、收音机、备用电源、电机、汽车、摩托车、助力自行车、自行车、照明器具、玩具、游戏机、钟表、电动工具、闪光灯、照相机、家庭用大型蓄电池和锂离子电容器等。
下面结合具体的实施例说明锂离子电池的制备，本领域的技术人员将理解，本申请中描述的制备方法仅是实例，其他任何合适的制备方法均在本申请的范围内。
实施例
以下，示出本申请的非水电解液的实施例，但本申请并不限定于这些实施例。
锂离子电池的制作
将表1-1的正极活性材料：97质量％、乙炔黑：1.5质量％混合，添加到预先使聚丙烯腈：1.5质量％溶解于1-甲基-2-吡咯烷酮中而得到的溶液中并进行混合，制备正极合剂膏糊。将该正极合剂膏糊涂布于铝箔（集电体）上的一面上，干燥、加压处理后剪切成规定的大小，制作正极。正极的除集电体以外的部分的密度为4.15g/cm3。
此外，将表1-1的负极活性材料：96质量％、丁苯橡胶：2质量％混合，添加到预先使羧甲基纤维素锂：2质量％溶解于去离子水中而得到的溶液中并进行混合，制备负极合剂膏糊。将该负极合剂膏糊涂布于铜箔（集电体）上的一面上，干燥、加压处理后剪切成规定的大小，制作负极。负极的除集电体以外的部分的密度为1.6g/cm3。
将如上制作的正极和负极各自与导线连接。经由厚度为10μm的聚丙烯多孔膜进行层叠。此外，另外将作为支持电解质的LiPF6溶解在包含 (I)碳酸亚乙酯、(II)碳酸丙烯酯、(III)1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、(IV)含硼锂盐添加剂、以及丙酸酯、其他腈基化合物、其他添加剂的溶液中。基于非水电解液总质量100质量份，(I)~ (IV)、其他腈基化合物、其他添加剂的含量和组分如表1和表2所示，LiPF6的含量为14%，其余为丙酸丙酯和丙酸乙酯（质量比2.3：1）。
然后，将层叠体与3.2g的电解液一起收纳在铝制层压壳体内。将壳体的开口部进行热封口，并通过化成、容量等步骤，制成锂离子电池。该锂离子电池为宽35mm、高48mm、厚5mm的袋形。表1中示出所制备锂离子电池的正负极材料以及电解液部分组分代码，详细组成分别在表1-1、1-2、1-3中。
表1
上述表中()内数值均为质量%
表1-1 正极
表1-2 负极
表1-3 电解液
测试方法
正极电阻
将在实施例、对比例中得到的锂离子电池拆解后，将正极冲裁为直径12mm的圆形。在25℃条件下，使用拉伸压缩试验机(IMADA SEISAKUSHO CO.,LTD制，型号“SV-301NA”)和电化学测定装置(HOKUTO DENKO CORPORATION制，型号“HSV-110”)，以2kN进行加压，通10mA的电流，读取10分钟后的电压值，测定正极的体积电阻值，按以下的基准进行评价。
A：200Ω·cm以下
B：超过200Ω·cm且300Ω·cm以下
C：超过300Ω·cm且400Ω·cm以下
D：超过400Ω·cm
负极表面的锂析出率
将实施例、对比例中得到的锂离子电池在温度-20℃的环境下，以1C的恒电流满充电至荷电状态(SOC，State Of Charge)100％。此外，将满充电的电池拆解，取出负极，观察负极合剂层的表面状态。然后，测定析出至负极合剂层的表面的锂的面积，计算出负极表面的锂析出率＝(析出的锂的面积/负极合剂层的表面的面积)×100(％)。然后，按照以下的基准进行评价。负极表面的锂析出率越低，则表示充电时向负极表面的锂析出越得到抑制。
A：锂析出率小于6％
B：锂析出率为6％以上且小于10％
C：锂析出率为10％以上且小于15％
D：锂析出率为15％以上
低温输出特性
将实施例、对比例中得到的锂离子电池在温度25℃的环境下恒电流恒电压(CCCV)充电至4.5V，准备电池单元。将准备的电池单元在温度-20℃的环境下通过0.2C和1C的恒电流法放电至3.0V，求出电容量。然后，求出电容量的比(＝(在1C时的电容量/在0.2C时的电容量)×100(％))所表示的放电容量保持率。对五个电池单元的电池进行这些测定，将求出的放电容量保持率的平均值作为输出特性，按照以下的基准进行评价。该值越大，则表示输出特性越优异。
A：放电容量保持率的平均值为85％以上
B：放电容量保持率的平均值为80％以上且小于85％
C：放电容量保持率的平均值为75％以上且小于80％
D：放电容量保持率的平均值小于75％
高温循环试验中的电阻上升
用加压夹具以成为1MPa的比压的方式将实施例、对比例中得到的锂离子电池紧固后，实施在65℃的循环试验。将循环试验条件设为1C CC+CV充电(4.5V，1/50C Cut)、1C CC放电(3.0VCut)，重复500次充放电循环。然后保持加压夹具紧固的状态，降温至25℃，与上述<输出特性>同样地测定输出特性。计算出在循环前后的电阻保持率(％)(＝循环试验后的放电容量保持率/循环试验前的放电容量保持率×100)，按照下述的基准进行评价。在循环前后的电阻保持率越大，则表示循环试验中的电阻上升越小。
A：电阻保持率为85％以上
B：电阻保持率为80％以上且小于85％
C：电阻保持率为70％以上且小于80％
D：电阻保持率小于70％
表2中a1代表(I) 碳酸亚乙酯的含量，a2代表(II)碳酸丙烯酯的含量，a3代表(III) 1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量，a4代表(IV)含硼锂盐添加剂的总含量，b代表其他腈基化合物的总含量，c代表其他添加剂的总含量。
表2
当非水电解液满足含有8质量％以上且20质量％以下的碳酸亚乙酯、含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸丙烯酯、含量为0.7质量％以上且5质量％以下的1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、含量为0.01质量％以上且3质量％以下的含硼锂盐添加剂、碳酸亚乙酯与1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为10.5质量％以上且22.5质量％以下、碳酸丙烯酯与含硼锂盐添加剂的合计含量为8.05质量％以上且20.05质量％以下时，不仅能够改善锂离子电池的正极体积电阻和负极析锂，还能够使电池平衡良好地发挥高温循环特性及低温输出特性。
特别地，当非水电解液还包含其他腈基化合物，可以降低前述(I)~ (IV)物质与正极表面的活性部分反应形成覆膜的阻抗，提高锂离子电荷传输，改善高温循环期间的电阻以及低温性能。
特别地，当非水电解液还包含其他添加剂，发明人还意外发现，其他添加剂可以抑制前述(I)~ (IV)物质与正极表面的活性部分反应形成覆膜的在充放电过程中的分解再生，从而进一步改善高温循环期间的电阻以及低温性能。
整个说明书中对“实施例”、“部分实施例”、“一个实施例”、“另一举例”、“举例”、“具体举例”或“部分举例”的引用，其所代表的意思是在本申请中的至少一个实施例或举例包含了该实施例或举例中所描述的特定特征、结构、材料或特性。因此，在整个说明书中的各处所出现的描述，例如：“在一些实施例中”、“在实施例中”、“在一个实施例中”、“在另一个举例中”，“在一个举例中”、“在特定举例中”或“举例”，其不必然是引用本申请中的相同的实施例或示例。此外，本申请中的特定特征、结构、材料或特性可以以任何合适的方式在一个或多个实施例或举例中结合。
尽管已经演示和描述了说明性实施例，本领域技术人员应该理解上述实施例不能被解释为对本申请的限制，并且可以在不脱离本申请的精神、原理及范围的情况下对实施例进行改变，替代和修改。

Claims (17)

1.一种非水电解液，其包括非水溶剂和锂盐，基于非水电解液总质量，所述非水电解液中含有
(I) 含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸亚乙酯、
(II) 含量为8质量％以上且20质量％以下的碳酸丙烯酯、
(III) 含量为0.7质量％以上且5质量％以下的1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷、
(IV) 含量为0.01质量％以上且3质量％以下的含硼锂盐添加剂，
所述碳酸亚乙酯与所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为10.5质量％以上且22.5质量％以下，所述碳酸丙烯酯与所述含硼锂盐添加剂的合计含量为8.05质量％以上且20.05质量％以下。
2.根据权利要求1所述的非水电解液，其特征在于，所述含硼锂盐添加剂包括四氟硼酸锂、二氟草酸硼酸锂、双草酸硼酸锂、四氰基硼酸锂、四(三氟甲基)硼酸锂、(三氟甲基)三氟硼酸锂、双(三氟甲基)二氟硼酸锂、五氟乙基三氟硼酸锂、二氰基草酸硼酸锂、双丙二酸根合硼酸锂、(2-氟代丙二酸根)合二氟硼酸锂、丙二酸根草酸根合硼酸锂、二(水杨酸根合)硼酸锂、二(邻苯二酚根)合硼酸锂、甲氧基三氰基硼酸锂、乙氧基三氰基硼酸锂、四甲氧基硼酸锂、四乙氧基硼酸锂、四(三氟甲氧基)硼酸锂、四(2,2,2-三氟乙氧基)硼酸锂、聚四(对苯二酚氧)硼酸锂、硫酸二(三氟硼酸)二锂、二氟硼酸锂、甲烷二磺酸根合二氟硼酸锂、二氟磷酰氧基三氟硼酸锂、二(二氟磷酰氧基)二氟硼酸锂或四(二氟磷酰氧基)硼酸锂中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述碳酸亚乙酯的含量为8.5质量％以上且17质量％以下；或所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量为0.8质量％以上且4.1质量％以下；或所述碳酸亚乙酯与所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为11质量％以上且20.5质量％以下。
4.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述碳酸亚乙酯的含量为10.5质量％以上且19质量％以下；或所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量为1.2质量％以上且3.6质量％以下；或所述碳酸亚乙酯与所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为11.5质量％以上且21.5质量％以下。
5.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述碳酸亚乙酯的含量为11.5质量％以上且17质量％以下；或所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的含量为1.2质量％以上且2.7质量％以下；或所述碳酸亚乙酯与所述1,2,3-三(2-氰基乙氧基)丙烷的合计含量为13质量％以上且19.5质量％以下。
6.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述碳酸丙烯酯的含量为8.5质量％以上且17.8质量％以下；或所述含硼锂盐添加剂的含量为0.03质量％以上且2.5质量％以下；或所述碳酸丙烯酯与所述含硼锂盐添加剂的合计含量为8.55质量％以上且19.55质量％以下。
7.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述碳酸丙烯酯的含量为10.7质量％以上且18.9质量％以下；或所述含硼锂盐添加剂的含量为0.05质量％以上且1.8质量％以下；或所述碳酸丙烯酯与所述含硼锂盐添加剂的合计含量为10.75质量％以上且20.05质量％以下。
8.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述碳酸丙烯酯的含量为12.9质量％以上且18.9质量％以下；或所述含硼锂盐添加剂的含量为0.12质量％以上且1.8质量％以下；或所述碳酸丙烯酯与所述含硼锂盐添加剂的合计含量为13.65质量％以上且20.05质量％以下。
9.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，所述非水电解液进一步包含其他腈基化合物，所述其他腈基化合物包括丁二腈、己二腈、乙二醇二（丙腈）醚、1,3,5-戊三甲腈、1,2,3-丙三甲腈、1,3,6-己三甲腈、1,2,6-己三甲腈、1,2,4-三(2-氰基乙氧基)丁烷、1,1,1-三(氰基乙氧基亚甲基)乙烷、1,1,1-三(氰基乙氧基亚甲基)丙烷、3-甲基-1,3,5-三(氰基乙氧基)戊烷、1,2,7-三(氰基乙氧基)庚烷、1,2,6-三(氰基乙氧基)己烷或1,2,5-三(氰基乙氧基)戊烷中的至少一种；
基于非水电解液总质量，所述其他腈基化合物的含量为0.3质量％以上且8质量％以下。
10.根据权利要求9所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述其他腈基化合物的含量为0.6质量％以上且7.1质量％以下。
11.根据权利要求9所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述其他腈基化合物的含量为1.4质量％以上且6.2质量％以下。
12.根据权利要求9所述的非水电解液，其特征在于，所述其他腈基化合物包括丁二腈和己二腈；或所述其他腈基化合物包括丁二腈和乙二醇二（丙腈）醚；或
所述其他腈基化合物包括己二腈和乙二醇二（丙腈）醚；或所述其他腈基化合物包括丁二腈和1,3,6-己三甲腈；或所述其他腈基化合物包括己二腈和1,3,6-己三甲腈；或所述其他腈基化合物包括乙二醇二（丙腈）醚和1,3,6-己三甲腈。
13.根据权利要求1或2所述的非水电解液，其特征在于，所述非水电解液进一步包括其他添加剂，所述其他添加剂包括氟代碳酸乙烯酯、碳酸亚乙烯酯、二氟磷酸锂、氟磺酸锂、1,3-丙烷磺酸内酯、1,3-丙烯磺酸内酯、硫酸乙烯酯、1,3-丙二醇环硫酸酯、氟苯、环己基苯、联苯、三(三甲基硅烷)磷酸酯或三(三甲基硅烷)硼酸酯中的至少一种；
基于非水电解液总质量，所述其他添加剂的含量为0.3质量％以上且10质量％以下。
14.根据权利要求13所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述其他添加剂的含量为0.9质量％以上且4.6质量％以下。
15.根据权利要求13所述的非水电解液，其特征在于，基于非水电解液总质量，所述其他添加剂的含量为5.3质量％以上且8.2质量％以下。
16.一种锂离子电池，其是具备正极、负极、及在非水溶剂中溶解有电解质盐的非水电解液的锂离子电池，其特征在于，该非水电解液为权利要求1至15中任一项所述的非水电解液；所述正极包含具有铝、镁、钛、锆、镧、铱、铈、钨中至少三种元素的钴酸锂；或所述负极包含选自锂金属、锂合金、能够嵌入及脱嵌锂的碳材料、单质锡、锡化合物、单质硅、硅氧化合物、硅碳化合物以及钛酸锂化合物中的至少1种作为负极活性物质。
17.一种电子装置，其包括根据权利要求16中所述的锂离子电池。
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