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CN117819628B - 一种可渗透反应墙填料及其制备方法与应用 - Google Patents

一种可渗透反应墙填料及其制备方法与应用

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CN117819628B CN202410018597.6A CN202410018597A CN117819628B CN 117819628 B CN117819628 B CN 117819628B CN 202410018597 A CN202410018597 A CN 202410018597A CN 117819628 B CN117819628 B CN 117819628B
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谢先军
苏春利
潘洪捷
杨亮平
葛伟丽
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China University of Geosciences Wuhan
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China University of Geosciences Wuhan
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Abstract

本发明提供了一种可渗透反应墙填料及其制备方法与应用，涉及地下水原位修复技术领域。本发明利用溶剂热法将(BiO)2CO3负载到椰壳炭的表面，该填料作为可渗透反应墙反应填料，不仅除碘效率高，绿色经济，操作简单，而且可以在地下含水层中进行工程实践和应用推广，丰富了高碘地下水修复的实际应用。

Description

一种可渗透反应墙填料及其制备方法与应用
技术领域
本发明涉及地下水原位修复技术领域，尤其涉及一种可渗透反应墙填料及其制备方法与应用。
背景技术
随着碘缺乏症及居民生活条件的改善，部分地区碘摄入量过高的问题逐渐凸显。GB/T103802003《水源性高碘地区和地方性高碘甲状腺肿病区的划定》中高碘地区划分技术指标“居民饮用水碘含量超过150μg/L”调整为“居民饮用水碘中位数大于100μg/L的地区即为水源性高碘地区”。
原生高碘地下水使得全球部分国家地区面临碘摄入过高的风险，特别是把地下水当作饮用水的主要来源的干旱和半干旱地区。过量摄入碘会影响甲状腺功能，还可能增加患高血压和糖尿病的风险。而且，碘易在饮用水消毒过程中形成碘代消毒副产物，具有很强的细胞毒性和遗传毒性。
目前，针对高碘地下水的研究多为室内静态批吸附实验规模下的除碘材料研发和方法改进，聚焦的应用场景并不明确，实际修复的研究和应用更是少见。可能应用于高碘地下水修复的技术主要有抽出处理技术、电动修复技术、原位注入修复技术和可渗透反应墙技术(Permeable reactive barrier,PRB)。
可渗透反应墙技术的“墙体”可以结合现有的各种碘离子去除方法对高碘地下水进行原位修复。而且，其不涉及地下水的抽提，避免了传统抽出-处理技术的地下水泵取、处理工程消耗大，费用昂贵以及需定期维护和监测等问题。而且作为一种利用天然水力梯度作用的基于原位的被动系统，无需外源动力，相较于电动修复技术可以进一步降低运维成本，也可以有效规避原位注入修复技术的传输扩散阻力和药剂缓释难题，是当前可能应用于高碘地下水修复技术中可行性和综合性价比最高的原位修复技术。
然而，可渗透反应墙技术应用于高碘地下水修复的研究极少，要想实现其应用于修复高碘地下水的可能，还需要根据高碘地下水的实际特点克服合适反应填料的选择预计具体实施应用场景的确定等关键性问题。同时，现有PRB填料在处理过高碘地下水后，渗透性普遍存在显著的降低。进而限制了PRB在高碘地下水中的应用。
因此，有必要开发一种适用于高碘地下水处理的PRB填料，以实现绿色、经济、高效的高碘地下水修复。
发明内容
为解决上述问题，本发明提供了一种可渗透反应墙填料，该填料作为可渗透反应墙反应填料，不仅除碘效率高，绿色经济，操作简单，而且可以在地下含水层中进行工程实践和应用推广，丰富了高碘地下水修复的实际应用。
本发明所述可渗透反应墙填料的制备方法包括以下步骤：
S1、将椰壳炭置于去离子水中浸泡24h，过滤后洗净并干燥；
S2、将Bi(NO3)3·5H2O、尿素、乙二醇混合后得到混合溶液，向所述混合溶液中加入干燥后的椰壳炭并搅拌均匀；
S3、将搅拌均匀后的混合物转移至聚四氟乙烯内胆的不锈钢反应釜中进行反应；
S4、反应结束后，将反应物冷却至室温，固相用纯水充分清洗后烘干，即得可渗透反应墙填料。
进一步地，所述干燥温度为60℃，干燥时间为12h。
进一步地，所述Bi(NO3)3·5H2O和尿素的摩尔比为1:10。
进一步地，所述混合溶液中Bi(NO3)3·5H2O浓度为0.05M。
进一步地，所述干燥后的椰壳炭的添加量为(0.0125-0.1)g/mL。
进一步地，所述反应温度为150℃，反应时间为12h。
进一步地，所述烘干温度为60℃，烘干时间为12h。
本发明还提供了一种根据上述方法制备而成的铋基可渗透反应墙填料。
本发明的另一个目的是提供所述铋基可渗透反应墙填料的应用，方法如下：
将石英砂置于去离子水中浸泡24h，过滤后洗净并干燥，用洗净的石英砂和所述可渗透反应墙填料装填PRB柱反应器，将高碘地下水泵入PRB柱反应器，即可进行高碘地下水的脱碘处理。
进一步地，所述干燥温度为60℃，干燥时间为12h。
进一步地，所述石英砂的粒度为40-70目。
进一步地，所述PRB柱反应器由亚克力制成，所述PRB柱反应器的规格为：高度150mm，内径30mm，总容积为106mL。
进一步地，所述PRB柱反应器顶部和底部分别设有出水口和进水口，从进水口到出水口填充的料体依次为石英砂10cm、铋基可渗透反应墙填料2cm、石英砂3cm。
进一步地，用蠕动泵将PRB柱反应器底部的进水口和高碘地下水的输入瓶连接，并将柱反应器的出水口与流出瓶连接，打开动蠕动泵，将高碘地下水泵入PRB柱反应器中进行脱碘处理。
本发明高碘地下水脱碘处理涉及的技术原理如下：
与现有技术相比，本发明的有益技术效果：
本发明利用溶剂热法将(BiO)2CO3负载到椰壳炭的表面，降低了填料的制备成本，同时极大地提高了填料对碘离子的去除率。
本发明的铋基可渗透反应墙填料以吸附的方式去除高碘地下水中的碘离子，去除率可达99.99％，且吸附过程中无Bi浸出，不会造无二次污染问题。
采用本发明填料的PRB柱反应器处理高碘地下水后，渗透性未受影响，克服了可渗透反应墙技术中填料渗透性降低的问题。
本发明提供的高碘地下水处理方法可以拓展应用于地下含水层中高碘地下水的原位修复中，根据区域高碘地下水的水流场特点，以建井填充、连续开沟的方式设立铋基可渗透反应墙填料作为反应填料的可渗透反应墙体，在天然水力梯度的作用下高效处理流经的高碘地下水，为高碘地下水的原位修复提供了一种新的可行的设计思路。
附图说明
下面结合附图说明对本发明作进一步说明。
图1为本发明原位修复高碘地下水装置结构示意图；
图2为本发明原位修复高碘地下水原理示意图；
附图标记说明：1-亚克力柱反应器，2-铋基可渗透反应墙填料，3-石英砂，4-亚克力增高台。
具体实施方式
以下结合实施例对本发明提供的技术方案进行进一步说明。
实施例1
将椰壳炭和石英砂分别置于两个干净的大烧杯内，加入去离子水没过固相2-3cm，充分搅拌后用封口膜封口，充分浸泡24h后弃去液相，再用去离子水冲洗3次后置于烘箱60℃干燥12h；
接着用预处理后的椰壳炭制备铋基可渗透反应墙填料：称取0.97gBi(NO3)3·5H2O和1.2g CH4N2O加入100mL烧杯中，接着量取40mL(CH2OH)2倒入烧杯，最后加入1g预处理后的椰壳炭后充分搅拌，搅拌均匀后转移至聚四氟乙烯内胆的不锈钢反应釜中，置于烘箱中150℃反应12h，冷却至室温后，固相用纯水充分清洗后烘干，即得所需的铋基可渗透反应墙填料。
然后将洗净的70目石英砂和制备好的铋基可渗透反应墙填料装填PRB柱反应器，PRB柱反应器由亚克力制成，高度150mm，内径30mm，总容积为106mL，顶部和底部分别设有出水口和进水口，从进水口到出水口填充的料体分别为石英砂(10cm)、铋基可渗透反应墙填料(2cm)和石英砂(3cm)，并在填充完毕后用铝箔包裹PRB柱反应器，模拟地下水的黑暗环境。
用蠕动泵将PRB柱反应器底部的进水口和高碘地下水的输入瓶连接，并将柱反应器的出水口与流出瓶连接。打开动蠕动泵，以4mL/min的流速将碘浓度为2mg/L的高碘地下水按照向上流动的方式泵入PRB柱反应器中，使高碘地下水与表面负载的(BiO)2CO3进行反应，以吸附的方式完成脱碘处理。
穿透后，出水中的碘浓度和铋浓度均低于电感耦合等离子体质谱仪检测限(碘浓度检测限为0.2μg/L，铋浓度检测限为0.03μg/L)，符合《生活饮用水卫生标准(GB5749-2022)》中的相关规定，碘离子去除率可达99.99％，且Bi元素基本没有浸出，无二次污染。脱碘处理后，PRB柱反应器渗透性未受影响。
实施例2
同实施例1，区别在于：所述石英砂的粒径为40目。
穿透后，出水中的碘浓度和铋浓度均低于电感耦合等离子体质谱的检测限(碘浓度检测限为0.2μg/L，铋浓度检测限为0.03μg/L)，符合《生活饮用水卫生标准(GB5749-2022)》中的相关规定，碘离子去除率可达99.99％，且Bi元素基本没有浸出，无二次污染。脱碘处理后，PRB柱反应器渗透性未受影响。
实施例3
同实施例1，区别在于：泵入流速设为8mL/min。
穿透后，出水中的的碘浓度和铋浓度均低于电感耦合等离子体质谱的检测限(碘浓度检测限为0.2μg/L，铋浓度检测限为0.03μg/L)，符合《生活饮用水卫生标准(GB5749-2022)》中的相关规定，碘离子去除率可达99.99％，且Bi元素基本没有浸出，无二次污染。脱碘处理后，PRB柱反应器渗透性未受影响。
对比例1
同实施例1，区别在于：可渗透反应墙填料制备过程中，仅使用预处理后而未经铋基改性处理的椰壳炭。
穿透后，出水中的碘浓度为642.8μg/L，碘离子去除率为67.5％。
对比例2
同实施例1，区别在于：可渗透反应墙填料制备过程中，仅使用预处理后椰壳炭，且泵入流速设为8mL/min。
穿透后，出水中的碘浓度为1154.5μg/L，碘离子去除率为41.66％。
本文中应用了具体个例对本发明的原理及实施方式进行了阐述，以上实施例的说明只是用于帮助理解本发明的方法及其核心思想；同时，对于本领域的一般技术人员，依据本发明的思想，在具体实施方式及应用范围上均会有改变之处。综上所述，本说明书内容不应理解为对本发明的限制。

Claims (5)

1.一种可渗透反应墙填料的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、将椰壳炭置于去离子水中浸泡24 h，过滤后洗净并干燥；
S2、将Bi(NO3)3•5H2O、尿素、乙二醇混合后得到混合溶液，向所述混合溶液中加入干燥后的椰壳炭并搅拌均匀；
S3、将搅拌均匀后的混合物转移至聚四氟乙烯内胆的不锈钢反应釜中进行反应；
S4、反应结束后，将反应物冷却至室温，固相用纯水充分清洗后烘干，即得可渗透反应墙填料；
所述干燥温度为60℃，干燥时间为12 h；
所述Bi(NO3)3•5H2O和尿素的摩尔比为1:10；
所述混合溶液中Bi(NO3)3•5H2O浓度为0.05M；
所述干燥后的椰壳炭的添加量为（0.0125-0.1）g/mL；
所述反应温度为150℃，反应时间为12 h。
2.一种铋基可渗透反应墙填料，其特征在于，由权利要求1所述方法制备而成。
3.权利要求2所述铋基可渗透反应墙填料的应用，其特征在于，方法如下：
将石英砂置于去离子水中浸泡24 h，过滤后洗净并干燥，用洗净的石英砂和所述可渗透反应墙填料装填PRB柱反应器，将高碘地下水泵入PRB柱反应器，即可进行高碘地下水的脱碘处理。
4.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述PRB柱反应器由亚克力制成，所述PRB柱反应器的规格为：高度150 mm，内径30 mm，总容积为106 mL。
5.根据权利要求3所述的应用，其特征在于，所述PRB柱反应器顶部和底部分别设有出水口和进水口，从进水口到出水口填充的料体依次为石英砂10 cm、铋基可渗透反应墙填料2 cm、石英砂3 cm。
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