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CN117026247A - 膜电极以及制备方法和应用 - Google Patents

膜电极以及制备方法和应用 Download PDF

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CN117026247A CN202310714453.XA CN202310714453A CN117026247A CN 117026247 A CN117026247 A CN 117026247A CN 202310714453 A CN202310714453 A CN 202310714453A CN 117026247 A CN117026247 A CN 117026247A
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Abstract

本发明提供了一种膜电极以及制备方法和应用。该膜电极包括依次层叠的阳极层、质子交换膜和阴极层，其中，阳极层包括阳极金属丝网，阳极金属丝网上至少接触质子交换膜的表面上负载阳极催化剂。该膜电极具有优异的能源转化效率，低的催化剂的负载量和高的结构稳定性。

Description

膜电极以及制备方法和应用
技术领域
本发明属于新能源材料技术以及电化学催化领域，具体涉及一种膜电极以及制备方法和应用。
背景技术
在所有的清洁能源中，因为具有能量密度高、可再生、来源广泛等优势，氢能被认为是未来最有发展潜力的二次能源。据统计，全球二氧化碳排放量中，最大的排放源是以石化资源作为动力源的火力发电过程，如果通过氢能发电机和燃料电池等技术手段将氢能转化为电能，显然将极大促进发电行业的碳减排过程。而通过水电解制氢装置，还可以将电力生产的冗余电力、太阳能、风能转化为氢能，实现电力的转化和储存，存储的氢气可用于燃料电池发电，或单独用作燃料气体，也可作为化工原料应用于各种化工行业，包括炼油、合成氨、合成甲醇等。现有的电解水制氢技术中，离子膜类电解水制氢技术(包括质子交换膜电解水制氢电解水技术和碱性阴离子交换膜制氢技术)因为工作电流密度大，产氢速度快，产氢纯度高，压力可调节范围大宽，电源响应迅速，设备紧凑等诸多优点，正越来越受到人们的重视。
离子膜类电解水制氢过程是基于催化剂附近的气相-液相-固相三相共存的界面展开：水分子在阳极催化剂的表面失去电子，生成氧气和质子，电子则借助紧密连接的烧结金属多孔板、双极板、集流体、外电路等组成的电子通路输送至阴极，质子则以水合质子的形式经离子膜渗透至阴极，并在催化剂表面完成吸附，而氧气则由液态水带出电解槽外。在阴极侧也同样存在气相-液相-固相三相共存的界面，外电路的传来的电子经集流体，双极板、碳类气体扩散层等组成的电子通路到达催化剂表面，在此和催化剂表面吸附的质子结合，生成氢气，氢气也由液态水带出电解槽外。为了确保三相界面处的电化学水分解反应能够顺利和高效进行，不仅需要保证阴、阳极的电子通路良好，同时还需保证液相水合质子和水的供应通路顺畅，确保反应物质及时送达催化剂表面，还需要保证生成的氢气和氧气的溢出通路通畅，确保气体的及时排出。
现有的离子膜类电解水制氢设备中，由于阳极催化层的工作电压较高，通常以微孔钛板(或者钛纤维毡)来和阳极催化层紧紧贴合来实现和外界电子导通，并且钛板的微孔结构用来实现对外排出分解的气体和补充水的消耗。总体上，现有的电解水制氢膜电极空间上的排列是以质子交换膜为中心的夹心结构(碳纸||阴极催化层||质子交换膜||阳极催化层||钛微孔板)。但是，烧结微孔钛板或者烧结微孔钛毡的孔洞孔径一般较小，而且蜿蜒曲折，会对气体溢出形成较大阻碍，一旦工作在大电流密度下时，大量生成的气体将不能及时排出，滞留的气体会遮蔽催化剂，阻碍水流达到催化剂表面，迫使水电解反应终止，降低电解槽的生产效率。因此，现有的膜电极有待改进。
发明内容
本发明旨在至少在一定程度上解决相关技术中的技术问题之一。为此，本发明的一个目的在于提出一种膜电极以及制备方法和应用。该膜电极具有优异的能源转化效率，低的催化剂的负载量和高的结构稳定性。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种膜电极。根据本发明的实施例，膜电极包括依次层叠的阳极层、质子交换膜和阴极层，
其中，所述阳极层包括阳极金属丝网，所述阳极金属丝网上至少接触所述质子交换膜的表面上负载阳极催化剂。
根据本发明上述实施例的膜电极，包括依次层叠的阳极层、质子交换膜和阴极层，阳极层包括阳极金属丝网，阳极金属丝网上至少接触质子交换膜的表面上负载阳极催化剂。发明人发现，现有的钛微孔板(或钛纤维毡)中的孔洞是烧制过程中随机生成的，总体上平均孔径较小，蜿蜒曲折，路径长度相对漫长，且部分孔洞的路径没有联通外部，属于堵死路径，上述原因限制了反应过程中水和气体在其中的传输速度和路径，而本申请的阳极金属丝网的孔径大小可控，路径规则分明，且阳极金属丝网的孔洞是直通型结构，即所有的孔洞的路径均和外部相通，缩短了离子的扩散路径长度，这种直通型孔洞使水能够快速直达催化剂表面，而生成的气体则能迅速脱离催化剂表面并溢出电解槽，从而改善了三相界面处的物质输送，在降低电解槽内阻的同时提升了工作电流密度，进而提高了膜电极的能源转化效率，该膜电极特别适合于大电流密度下制取氢气。
其次，传统的电解水制氢膜电极是将催化剂涂在质子膜上，再借助与其紧贴的钛板或钛毡来导通电子，实现电解水反应的进行，但是由于催化层和钛板或者钛毡之间只是简单的物理接触，两者之间的接触电阻偏大，导致电解制氢过程的能耗偏高，而本申请将催化剂直接施加在阳极金属丝网上，接触电阻显著下降，提高了催化剂的使用性能，从而可以大幅降低催化剂的用量；另外，阳极金属丝网可以对质子交换膜起到夹持作用，增强了膜电极的整体强度。由此，该膜电极具有优异的能源转化效率，低的催化剂的负载量和高的结构稳定性。
另外，根据本发明上述实施例的膜电极还可以具有如下技术特征：
在本发明的一些实施例中，所述阴极层包括阴极金属丝网，所述阴极金属丝网上至少接触所述质子交换膜的表面上负载阴极催化剂。由此，可以提高膜电极的能源转化效率和结构稳定性
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网上的所述阳极催化剂的负载量为0.05mg/cm2-10mg/cm2。
在本发明的一些实施例中，所述阴极金属丝网上的阴极催化剂的负载量为0.05mg/cm2-1mg/cm2。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网的孔径和所述阴极金属丝网的孔径分别独立的为1μm-1cm，优选10μm-5mm，更优选20μm-500μm。由此，可以提高膜电极的能源转化效率。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网的金属丝直径和所述阴极金属丝网的金属丝直径分别独立的为1μm-1mm，优选5μm-500μm，更优选10μm-300μm。由此，可以提高膜电极的能源转化效率。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网的孔径和所述阴极金属丝网的孔径分别独立的从靠近所述质子交换膜一侧至远离所述质子交换膜的一侧逐渐增大。由此，可以提高膜电极的能源转化效率。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网的厚度和所述阴极金属丝网的厚度分别独立的为5μm-5mm，优选20μm-1mm，更优选50μm-500μm。由此，可以提高膜电极的能源转化效率和结构稳定性。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网和所述阴极金属丝网分别独立的包括钛、钛合金、钌、钌合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金和不锈钢金属中的至少之一，优选钛。
在本发明的一些实施例中，所述阳极催化剂包括铱、钌、钌合金、铂、铂合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金、钌氧化物、钌合金氧化物、铂氧化物，铂合金氧化物、钯氧化物、钯合金氧化物、铌氧化物、铌合金氧化物、铑氧化物和铑合金氧化物中的至少之一，优选铱、铱合金、铱氧化物和铱合金氧化物中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述阴极催化剂包括铂、铂合金、钯和钯合金中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网和所述阴极金属丝网的编制方法分别独立的包括平纹编制法和斜纹编制法中的至少之一。
在本发明的一些实施例中，所述阳极金属丝网和所述阴极金属丝网独立的包括层叠的多个单层金属丝网。
本发明的另一个方面，本发明提出了一种制备上述膜电极的方法。根据本发明的实施例，该方法包括：
在阳极金属丝网的至少部分金属丝上施加阳极催化剂，施加有所述阳极催化剂的所述阳极金属丝网与所述质子交换膜接触，以便得到依次包括阳极金属丝网、质子交换膜和阴极层的膜电极。
由此，采用该方法可以制备得到具有优异的能源转化效率，低的催化剂的负载量和高的结构稳定性的膜电极。
另外，根据本发明上述实施例的制备膜电极的方法还可以具有如下技术特征：
在本发明的一些实施例中，在阴极金属丝网的至少部分金属丝上施加阴极催化剂，施加有阴极催化剂的所述阴极金属丝网与所述质子交换膜接触，以便得到依次包括阳极金属丝网、质子交换膜和阴极金属丝网的膜电极。
在本发明的一些实施例中，采用热压的方式通过离子聚合物将所述阳极金属网与质子交换膜粘接。
在本发明的一些实施例中，采用热压的方式通过离子聚合物将所述阴极金属网与质子交换膜粘接。
在本发明的一些实施例中，所述离子聚合物包括全氟磺酸基离子树脂、部分氟化聚合物基离子树脂和非氟化聚合物基离子树脂中的至少之一。
本发明的第三个方面，本发明提出了一种水电解制氢设备。根据本发明的实施例，水电解制氢设备包括上述膜电极或采用上述方法制备的膜电极。由此，该水电解制氢设备具有优异的能源转换率和长的使用寿命。
本发明的附加方面和优点将在下面的描述中部分给出，部分将从下面的描述中变得明显，或通过本发明的实践了解到。
附图说明
本发明的上述和/或附加的方面和优点从结合下面附图对实施例的描述中将变得明显和容易理解，其中：
图1是本发明实施例的膜电极结构图；
图2是本发明实施例的阳极金属丝网的结构图；
图3是本发明另一实施例的阳极金属丝网的结构图；
图4是本发明实施例1-6的膜电极的结构图；
图5是本发明实施例1-6和对比例1的膜电极性能测试结果图。
具体实施方式
下面详细描述本发明的实施例，旨在用于解释本发明，而不能理解为对本发明的限制。
在本发明的一个方面，本发明提出了一种膜电极。根据本发明的实施例，参考图1，膜电极包括依次层叠的阳极层100、质子交换膜200和阴极层300。
根据本发明的实施例，阳极层100包括阳极金属丝网，阳极金属丝网上至少接触质子交换膜的表面上负载阳极催化剂。发明人发现，现有的钛微孔板(或钛纤维毡)中的孔洞是烧制过程中随机生成的，总体上平均孔径较小，蜿蜒曲折，路径长度相对漫长，且部分孔洞的路径没有联通外部，属于堵死路径，上述原因限制了反应过程中水和气体在其中的传输速度和路径，而本申请的阳极金属丝网的孔径大小可控，路径规则分明，且阳极金属丝网的孔洞是直通型结构，即所有的孔洞的路径均和外部相通，缩短了离子的扩散路径长度，这种直通型孔洞使水能够快速直达催化剂表面，而生成的气体则能迅速脱离催化剂表面并溢出电解槽，从而改善了三相界面处的物质输送，在降低电解槽内阻的同时提升了工作电流密度，进而提高了膜电极的能源转化效率，该膜电极特别适合于大电流密度下制取氢气。其次，传统的电解水制氢膜电极是将催化剂涂在质子膜上，再借助与其紧贴的钛板或钛毡来导通电子，实现电解水反应的进行，但是由于催化层和钛板或者钛毡之间只是简单的物理接触，两者之间的接触电阻偏大，导致电解制氢过程的能耗偏高，而本申请将催化剂直接施加在阳极金属丝网上，接触电阻显著下降，提高了催化剂的使用性能，从而可以大幅降低催化剂的用量；另外，阳极金属丝网可以对质子交换膜起到夹持作用，增强了膜电极的整体强度。由此，该膜电极具有优异的能源转化效率，低的催化剂的负载量和高的结构稳定性。
需要说明的是，阳极金属丝网的制备方法是本领域常规的制备方法，可采用编制或焊接等，例如编制方法分别独立的包括平纹编制法和斜纹编制法中的至少之一。例如，参考图2，将横纵若干金属丝分别错位编制成的阳极金属丝网的主视截面图(A)和俯视图(B)。参考图3，将横纵若干金属丝上下交叉平行编制成的阳极金属丝网的主视截面图(M)和俯视图(N)。进一步地，参考图4，图4中给出了6种阳极金属丝网在质子交换膜上形成的阳极层的方式，阳极金属丝网包括层叠的多个单层金属丝网。本领域技术人员可以理解的是，对于具体的单层的金属丝网的结构，以及不同结构的金属丝网的组合方式，本领域技术人员可根据实际进行选择。
同时，阳极金属丝采用稳定性高的常规金属丝即可，例如包括钛、钛合金、钌、钌合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金和不锈钢金属中的至少之一，优选钛。阳极催化剂是本领域常规催化剂，本领域技术人员可根据实际进行选择，例如，阳极催化剂包括铱、钌、钌合金、铂、铂合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金、钌氧化物、钌合金氧化物、铂氧化物，铂合金氧化物、钯氧化物、钯合金氧化物、铌氧化物、铌合金氧化物、铑氧化物和铑合金氧化物中的至少之一，优选铱、铱合金、铱氧化物和铱合金氧化物中的至少之一。
根据本发明的实施例，阳极金属丝网上的阳极催化剂的负载量为0.05mg/cm2-10mg/cm2。发明人发现，为了维持足够的催化活性点和足够的使用寿命，阳极金属丝网上的阳极催化剂的负载量不能小于0.05mg/cm2。由此，本申请在保证膜电极转化效率的前提下，可以将阳极金属丝网上的阳极催化剂的负载量控制在0.05mg/cm2-10mg/cm2的范围内。需要说明的是，此处的负载量指阳极金属丝网的外围轮廓尺寸单位面积，即膜电极的催化功能区单位面积阳极催化剂的负载量。
根据本发明的实施例，阳极金属丝网的孔径为1μm-1mm，优选5μm-500μm，更优选10μm-300μm；阳极金属丝网的金属丝直径为1μm-1mm，优选5μm-500μm，更优选10μm-300μm。通过选择不同孔径的阳极金属丝网以及不同直径的阳极金属丝，可以确定该阳极金属丝网的空隙率，从而提高膜电极的能源转化效率，发明人发现，若阳极金属丝网的孔径太小、阳极金属丝的直径太小，则将会增加金属丝网的编织难度，增加制造成本，而性能提升却有限，若阳极金属丝网的孔径太大、阳极金属丝的直径太大，则会降低整体丝网孔洞数量，也减少了和质子膜的接触面积，导致电极内阻增加，能源效率下降。由此，本申请采用金属丝直径为1μm-1mm的阳极金属丝以及孔径为1μm-1mm的阳极金属丝网，可以提高膜电极的能源转化效率。
根据本发明的实施例，阳极金属丝网的厚度为5μm-5mm，优选20μm-1mm，更优选50μm-500μm。发明人发现，阳极金属丝网的厚度太小，则整体增强网的强度偏低，不能有效对质子膜实现结构增强；阳极金属丝网的厚度太大，则会导致整体膜电极厚度偏大，重量增加，不利于电解槽装置的轻量化。由此，本申请采用厚度为5μm-5mm的阳极金属丝网，可以提高膜电极的能源转化效率和结构稳定性。需要说明的是，这里的厚度指阳极金属丝网接触质子交换膜的一侧到另一侧之间的距离。
根据本发明的实施例，阳极金属丝网的孔径从靠近质子交换膜一侧至远离质子交换膜的一侧逐渐增大。发明人发现，在接触质子交换膜的金属丝网上的催化剂的作用下，生成气泡，此时气泡体积较小，所以内部压力很大，从而气泡在溢出的过程中迅速膨胀长大，因而远离催化层的气泡体积越大，就需要较大的孔径让其穿过，由此，本申请采用孔径从靠近质子交换膜一侧至远离质子交换膜的一侧逐渐增大的阳极金属丝网，可以提高膜电极的能源转化效率。
根据本发明的实施例，阴极层300包括阴极金属丝网，阴极金属丝网上至少接触质子交换膜的表面上负载阴极催化剂。通过采用负载阴极催化剂的阴极金属丝网替代现有的包括阴极催化剂层和碳纸层的阴极层，其作用机理与上述阳极金属丝的机理类似，所以本申请采用阴极金属丝网也可以提高膜电极的能源转化效率和结构稳定性。需要说明的是，阴极金属丝网的编制或焊接方式和阳极金属丝网相同，但不是说膜电极两侧的阳极金属丝网和阴极金丝网必须完全相同，只要采用有规律的阴极金属丝网即可，此处不再赘述。需要说明的是，阴极金属丝网采用性质稳定的金属丝即可，例如阴极金属丝网包括钛、钛合金、钌、钌合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金和不锈钢金属中的至少之一，优选钛；阴极催化剂是本领域常规催化剂，例如阴极催化剂包括铂、铂合金、钯和钯合金中的至少之一。进一步地，阴极金属丝网的孔径从靠近质子交换膜一侧至远离质子交换膜的一侧逐渐增大，可以提高膜电极的能源转化效率。其作用机理类似于上述阳极金属网，此处不再赘述。
根据本发明的实施例，阴极金属丝网上的阴极催化剂的负载量为0.05mg/cm2-1mg/cm2。阴极金属丝网上的阴极催化剂的负载量太小，则不能提供足够的阴极催化反应位点数，降影响整体能源效率。由此，本申请在保证膜电极转化效率的前提下，可以将阴极金属丝网上的阴极催化剂的负载量控制在0.05mg/cm2-1mg/cm2的范围内。
根据本发明的实施例，阴极金属丝网的孔径为1μm-1mm，优选5μm-500μm，更优选10μm-300μm；阴极金属丝网的金属丝直径为1μm-1mm，优选5μm-500μm，更优选10μm-300μm。通过选择不同孔径的阴极金属丝网以及不同直径的阴极金属丝，可以确定该阴极金属丝网的孔隙率，从而提高膜电极的能源转化效率，发明人发现，若阴极金属丝网的孔径太小、阴极金属丝的直径太小，则将会增加金属丝网的编织难度，增加制造成本，而性能提升却有限；若阴极金属丝网的孔径太大、阴极金属丝的直径太大，则降低整体丝网孔洞数量，也减少了和质子膜的接触面积，导致电极内阻增加，能源效率下降。由此，本申请采用金属丝直径为1μm-1mm的阴极金属丝以及孔径为1μm-1mm的阴极金属丝网，可以提高膜电极的能源转化效率。
根据本发明的实施例，阴极金属丝网的厚度为5μm-5mm，优选20μm-1mm，更优选50μm-500μm。发明人发现，阴极金属丝网的厚度太小，则整体增强网的强度偏低，不能有效对质子膜实现结构增强；阴极金属丝网的厚度太大，则会导致整体膜电极厚度偏大，重量增加，不利于电解槽装置的轻量化。由此，本申请采用厚度为5μm-5mm的阴极金属丝网，可以提高膜电极的能源转化效率和结构稳定性。
本发明的另一个方面，本发明提出了一种制备上述膜电极的方法。根据本发明的实施例，该方法包括：
在阳极金属丝网的至少部分金属丝上施加阳极催化剂，施加有阳极催化剂的阳极金属丝网与质子交换膜接触，以便得到依次包括阳极金属丝网、质子交换膜和阴极层的膜电极。
由此，采用该方法可以制备得到具有优异的能源转化效率，低的催化剂的负载量和高的结构稳定性的膜电极。需要说明的是上述针对膜电极所描述的特征和方法同样适用于该方法，此处不再赘述。进一步地，将离子聚合物施加在接触质子交换膜一侧的阳极金属丝网上，然后再采用热压的方式通过离子聚合物将所述阳极金属网与质子交换膜粘接。离子聚合物是本领域常规材料，例如离子聚合物包括全氟磺酸基离子树脂、部分氟化聚合物基离子树脂和非氟化聚合物基离子树脂中的至少之一。
根据本发明的实施例，在阴极金属丝网的至少部分金属丝上施加阴极催化剂，施加有阴极催化剂的阴极金属丝网与质子交换膜接触，以便得到依次包括阳极金属丝网、质子交换膜和阴极金属丝网的膜电极。通过在质子交换膜的两则分别形成有阳极金属丝网和阴极金属丝网，可以进一步提高膜电极的能源转化效率和结构稳定性。阴极金属丝网也可采用热压的方式通过离子聚合物与质子交换膜粘接。
本发明的第三个方面，本发明提出了一种水电解制氢设备。根据本发明的实施例，水电解制氢设备包括上述膜电极或采用上述方法制备的膜电极。由此，该水电解制氢设备具有优异的能源转换率和长的使用寿命。需要说明的是，上述针对膜电极及其制备方法所描述的特征和优点同样适用于该水电解制氢设备，此处不再赘述。
下面参考具体实施例，对本发明进行描述，需要说明的是，这些实施例仅仅是描述性的，而不以任何方式限制本发明。
实施例1
(1)制备阳极金属丝网
将指定直径为50μm的金属钛丝依序进行除油、除锈、除氧化皮、浸蚀、酸洗、活化、局部保护、清洗、烘干处理。将上述处理好的金属丝采用电镀法增加镀铱层，铱镀层厚度为1微米，再将带有铱镀层的金属丝采用编织的方式织成孔径为100μm阳极金属丝网，阳极金属丝网的厚度为100微米，以金属铱计算，阳极催化剂的负载量为4mg/cm2，具体的阳极金属丝网的结构如图2所示。
(2)制备膜电极
分别在(1)中制备的阳极金属丝网10的一侧和碳纸扩散层40的表面喷涂离子树脂溶液，然后烘干处理，形成带有离子树脂的阳极金属编织网10和带有离子树脂的碳纸扩散层40。在质子交换膜的一侧采用超声喷涂的方式涂覆含有铂碳催化剂的阴极催化剂层30，并烘干。将一侧带有离子树脂的阳极金属编织网10、带有阴极催化剂层30的质子交换膜200和带有离子树脂的碳纸扩散层40依序层叠，对齐，以热层压处理方式将三者粘接在一起，制备得到膜电极横截面示意图如图4(a)所示。
实施例2
(1)制备阳极金属丝网
将指定直径为50μm的金属钛丝依序进行除油、除锈、除氧化皮、浸蚀、酸洗、活化、局部保护、清洗、烘干处理。将上述处理好的金属丝采用电镀法增加镀铱层，铱镀层厚度为1微米，再将带有铱镀层的金属丝采用平行铺设的方式铺设间距为100μm的第一阳极金属丝层；然后采用相同直径的金属钛丝在其上继续铺设间距为100μm的第二阳极金属丝层，两层金属丝铺设方向的夹角为90°，形能孔径为100μm的阳极金属丝网，采用聚乙烯醇缩丁醛树脂将第一阳极金属丝层和第二阳极金属丝层固定胶粘，再经真空扩散焊接成一体的阳极金属丝网。该阳极金属丝网的厚度为100微米，以金属铱计算，阳极催化剂的负载量为4mg/cm2，具体的阳极金属丝网的结构如图3所示。
(2)制备膜电极
分别在(1)中制备的阳极金属丝网的第一阳极金属丝网的一侧和碳纸扩散层40的表面喷涂离子树脂溶液，然后烘干处理，形成带有离子树脂的阳极金属编织网10和带有离子树脂的碳纸扩散层40。在质子交换膜200的一侧采用超声喷涂的方式涂覆含有铂碳催化剂的阴极催化剂层30并烘干。将一侧带有离子树脂的阳极金属编织网10、带有阴极催化剂层30的质子交换膜200和带有离子树脂的碳纸扩散层40依序层叠，对齐，以热层压处理方式将三者粘接在一起，制备得到膜电极横截面示意图如图4(b)所示。
实施例3
(1)制备阳极金属丝网
将指定直径为50μm的金属钛丝依序进行除油、除锈、除氧化皮、浸蚀、酸洗、活化、局部保护、清洗、烘干处理。将上述处理好的金属丝采用电镀法增加镀铱层，铱镀层厚度为1微米。采用与实施例1中相同的步骤，将带有铱镀层的金属丝采用编织的方式织成孔径为100μm的第一阳极金属丝网。然后再采用直径为50μm的纯金属钛丝采用如上步骤编织成孔径为150μm的第二阳极金属丝网，采用聚乙烯醇缩丁醛树脂将第一阳极金属丝层和第二阳极金属丝层固定胶粘，再经真空扩散焊接成一体的阳极金属丝网，最终阳极金属丝网的整体厚度约为200微米，以金属铱计算，该金属丝网上阳极催化剂的负载量为4mg/cm2。
(2)制备膜电极
分别在(1)中制备的阳极金属丝网10带镀铱层的一侧和碳纸扩散层40的表面喷涂离子树脂溶液，然后烘干处理，形成带有离子树脂的阳极金属编织网和带有离子树脂的碳纸扩散层。在质子交换膜200的一侧采用超声喷涂的方式涂覆含有铂碳催化剂的阴极催化剂层30，并烘干。将一侧带有离子树脂的阳极金属编织网10、带有阴极催化剂层30的质子交换膜200和带有离子树脂的碳纸扩散层40依序层叠，对齐，以热层压处理方式将三者粘接在一起，制备得到膜电极横截面示意图如图4(c)所示。
实施例4
(1)制备阳极金属丝网
将指定直径为50μm的金属钛丝依序进行除油、除锈、除氧化皮、浸蚀、酸洗、活化、局部保护、清洗、烘干处理。制备将上述处理好的金属丝采用电镀法增加镀铱层，铱镀层厚度为1微米。再采用与实施例2中的相同铺设步骤，分别制备出孔径100μm的带有铱镀层的金属丝网和孔径150μm的不带铱镀层的金属丝网，采用聚乙烯醇缩丁醛树脂将上述两种金属丝网固定胶粘，再经真空扩散焊接成一体的阳极金属丝网。最终阳极金属丝网的整体厚度约为200微米。以金属铱计算，该金属丝网上阳极催化剂的负载量为4mg/cm2。
(2)制备膜电极
分别在(1)中制备的阳极金属丝网10带镀铱层的一侧和碳纸扩散层40的表面喷涂离子树脂溶液，然后烘干处理，形成带有离子树脂的阳极金属编织网和带有离子树脂的碳纸扩散层。在质子交换膜200的一侧采用超声喷涂的方式涂覆含有铂碳催化剂的阴极催化剂层30，并烘干。将一侧带有离子树脂的阳极金属编织网10、带有阴极催化剂层30的质子交换膜200和带有离子树脂的碳纸扩散层40依序层叠，对齐，以热层压处理方式将三者粘接在一起，制备得到膜电极横截面示意图如图4(d)所示。
实施例5
(1)制备阳极金属丝网
将指定直径为50μm的金属钛丝依序进行除油、除锈、除氧化皮、浸蚀、酸洗、活化、局部保护、清洗、烘干处理。制备将上述处理好的金属丝采用电镀法增加镀铱层，铱镀层厚度为1微米。采用与实施例2中的相同铺设步骤，分别制备出孔径200μm的带有铱镀层的金属铺设丝网，再采用与实施例2中的相同编织步骤，制备出孔径500μm的不带铱镀层的金属编织丝网，采用聚乙烯醇缩丁醛树脂将上述两种金属丝网固定胶粘，再经真空扩散焊接成一体的阳极金属丝网。最终阳极金属丝网的整体厚度约为200微米。以金属铱计算，该金属丝网上阳极催化剂的负载量为4mg/cm2。
(2)制备膜电极
分别在(1)中制备的阳极金属丝网10带镀铱层的一侧和碳纸扩散层40的表面喷涂离子树脂溶液，然后烘干处理，形成带有离子树脂的阳极金属编织网和带有离子树脂的碳纸扩散层。在质子交换膜200的一侧采用超声喷涂的方式涂覆含有铂碳催化剂30的阴极催化剂层，并烘干。将一侧带有离子树脂的阳极金属编织网10、带有阴极催化剂层30的质子交换膜200和带有离子树脂的碳纸扩散层40依序层叠，对齐，以热层压处理方式将三者粘接在一起，制备得到膜电极横截面示意图如图4(e)所示。
实施例6
(1)制备阳极金属丝网
将指定直径为50μm的金属钛丝依序进行除油、除锈、除氧化皮、浸蚀、酸洗、活化、局部保护、清洗、烘干处理。制备将上述处理好的金属丝分别采用电镀法增加镀铱层和镀铂层，铱镀层厚度为1微米和镀铂层厚度均为0.5微米。采用和实施例1相同的步骤，将带有铱镀层的金属丝采用编织的方式织成孔径为100μm阳极金属丝网，阳极金属丝网的厚度为100微米，以金属铱计算，阳极催化剂的负载量为4mg/cm2。采用和实施例1相同的步骤，将带有铂镀层的金属丝采用编织的方式织成孔径为200μm阴极金属丝网，阴极金属丝网的厚度为100微米，以金属铂计算，阴极催化剂的负载量为1.0mg/cm2。
(2)制备膜电极
分别在(1)中制备的阳极金属丝网10的和阴极金属丝网50的表面喷涂离子树脂溶液，然后烘干处理，形成带有离子树脂的两种金属编织网。将一侧带有离子树脂的阳极金属编织网10、质子交换膜200和带有离子树脂的阴极金属编织网50依序层叠，对齐，以热层压处理方式将三者粘接在一起，制备得到膜电极横截面示意图如图4(f)所示。
对比例1
采用超声喷涂的方式在质子交换膜的一侧涂覆含有铂碳催化剂的阴极催化剂层，另一层喷涂含有金属铱的阳极催化剂层，烘干后得到膜电极。上述膜电极使用时，以上述膜电极为中心，在阴极催化剂层外侧贴敷碳纸扩散层，阳极催化剂层侧则贴敷钛纤维烧结毡，彼此间仅以电解槽装配时施加的装配力来夹紧。以金属铱计算，阳极催化剂的负载量为10mg/cm2，以金属铂计算，阴极催化剂的负载量为1.0mg/cm2。
采用相同的测试夹具和测试设备，测试实施例1-6和对比例1的膜电极的电流-电压曲线，测试结果见图5。
从图5可以看出，实施例1-6的阳极催化剂的负载量仅为对比例1的40％，同样2000毫安/平方厘米的电流密度下，实施例1-6的电压比对比例1降低约100毫伏。说明本申请的膜电极，显著提高了质子的导通率，极大提升了生成的气体和水的传输速度，改善了三相界面的物质传输性能，从而具有优异的性能。
在本说明书的描述中，参考术语“一个实施例”、“一些实施例”、“示例”、“具体示例”、或“一些示例”等的描述意指结合该实施例或示例描述的具体特征、结构、材料或者特点包含于本发明的至少一个实施例或示例中。在本说明书中，对上述术语的示意性表述不必须针对的是相同的实施例或示例。而且，描述的具体特征、结构、材料或者特点可以在任一个或多个实施例或示例中以合适的方式结合。此外，在不相互矛盾的情况下，本领域的技术人员可以将本说明书中描述的不同实施例或示例以及不同实施例或示例的特征进行结合和组合。
尽管上面已经示出和描述了本发明的实施例，可以理解的是，上述实施例是示例性的，不能理解为对本发明的限制，本领域的普通技术人员在本发明的范围内可以对上述实施例进行变化、修改、替换和变型。

Claims (10)

1.一种膜电极，其特征在于，包括依次层叠的阳极层、质子交换膜和阴极层，
其中，所述阳极层包括阳极金属丝网，所述阳极金属丝网上至少接触所述质子交换膜的表面上负载阳极催化剂。
2.根据权利要求1所述的膜电极，其特征在于，所述阴极层包括阴极金属丝网，所述阴极金属丝网上至少接触所述质子交换膜的表面上负载阴极催化剂。
3.根据权利要求2所述的膜电极，其特征在于，所述阳极金属丝网上的所述阳极催化剂的负载量为0.05mg/cm2-10mg/cm2；
任选地，所述阴极金属丝网上的阴极催化剂的负载量为0.05mg/cm2-1mg/cm2。
4.根据权利要求2所述的膜电极，其特征在于，所述阳极金属丝网的孔径和所述阴极金属丝网的孔径分别独立的为1μm-1cm，优选10μm-5mm，更优选20μm-500μm；
任选地，所述阳极金属丝网的金属丝直径和所述阴极金属丝网的金属丝直径分别独立的为1μm-1mm，优选5μm-500μm，更优选10μm-300μm。
5.根据权利要求2所述的膜电极，其特征在于，所述阳极金属丝网的孔径和所述阴极金属丝网的孔径分别独立的从靠近所述质子交换膜一侧至远离所述质子交换膜的一侧逐渐增大。
6.根据权利要求2所述的膜电极，其特征在于，所述阳极金属丝网的厚度和所述阴极金属丝网的厚度分别独立的为5μm-5mm，优选20μm-1mm，更优选50μm-500μm。
7.根据权利要求2所述的膜电极，其特征在于，所述阳极金属丝网和所述阴极金属丝网分别独立的包括钛、钛合金、钌、钌合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金和不锈钢金属中的至少之一，优选钛；
任选地，所述阳极催化剂包括铱、钌、钌合金、铂、铂合金、钯、钯合金、铌、铌合金、铑、铑合金、钌氧化物、钌合金氧化物、铂氧化物，铂合金氧化物、钯氧化物、钯合金氧化物、铌氧化物、铌合金氧化物、铑氧化物和铑合金氧化物中的至少之一，优选铱、铱合金、铱氧化物和铱合金氧化物中的至少之一；
任选地，所述阴极催化剂包括铂、铂合金、钯和钯合金中的至少之一；
任选地，所述阳极金属丝网和所述阴极金属丝网的编制方法分别独立的包括平纹编制法和斜纹编制法中的至少之一；
任选地，所述阳极金属丝网和所述阴极金属丝网独立的包括层叠的多个单层金属丝网。
8.一种制备权利要求1-7中任一项所述膜电极的方法，其特征在于，包括：
在阳极金属丝网的至少部分金属丝上施加阳极催化剂，施加有所述阳极催化剂的所述阳极金属丝网与所述质子交换膜接触，以便得到依次包括阳极金属丝网、质子交换膜和阴极层的膜电极。
9.根据权利要求8所述的方法，其特征在于，在阴极金属丝网的至少部分金属丝上施加阴极催化剂，施加有阴极催化剂的所述阴极金属丝网与所述质子交换膜接触，以便得到依次包括阳极金属丝网、质子交换膜和阴极金属丝网的膜电极；
任选地，采用热压的方式通过离子聚合物将所述阳极金属网与质子交换膜粘接；
任选地，采用热压的方式通过离子聚合物将所述阴极金属网与质子交换膜粘接；
任选地，所述离子聚合物包括全氟磺酸基离子树脂、部分氟化聚合物基离子树脂和非氟化聚合物基离子树脂中的至少之一。
10.一种水电解制氢设备，其特征在于，包括权利要求1-7中任一项所述膜电极或采用权利要求8或9所述方法制备的膜电极。
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