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CN116997632A - 含有制冷剂的组合物、其用途以及具有该组合物的冷冻机和该冷冻机的运转方法 - Google Patents

含有制冷剂的组合物、其用途以及具有该组合物的冷冻机和该冷冻机的运转方法 Download PDF

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CN116997632A
CN116997632A CN202280020110.7A CN202280020110A CN116997632A CN 116997632 A CN116997632 A CN 116997632A CN 202280020110 A CN202280020110 A CN 202280020110A CN 116997632 A CN116997632 A CN 116997632A
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CN
China
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point
refrigerant
hfo
mass
represented
Prior art date
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Application number
CN202280020110.7A
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Inventor
板野充司
大久保瞬
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Daikin Industries Ltd
Original Assignee
Daikin Industries Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Daikin Industries Ltd filed Critical Daikin Industries Ltd
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Abstract

本发明所要解决的技术问题在于：提供一种新型的低GWP混合制冷剂。作为解决方案，提供一种含有制冷剂的组合物，上述制冷剂含有反式－1,2－二氟乙烯(HFO‑1132(E))、1,3,3,3－四氟丙烯(R1234ze)和2,3,3,3－四氟－1－丙烯(R1234yf)。

Description

含有制冷剂的组合物、其用途以及具有该组合物的冷冻机和 该冷冻机的运转方法
技术领域
本发明涉及含有制冷剂的组合物、其用途以及具有该组合物的冷冻机和该冷冻机的运转方法。
背景技术
作为能够代替R410A的热循环用工作介质，已提出含有三氟乙烯(HFO-1123)和1,2-二氟乙烯(HFO-1132)的热循环用工作介质(专利文献1)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：国际公开第2015/141678号
发明内容
发明所要解决的技术问题
本发明的目的在于提供一种新型的低GWP混合制冷剂。
用于解决技术问题的技术方案
项1.一种含有制冷剂的组合物，其中，上述制冷剂含有反式－1,2－二氟乙烯(HFO-1132(E))、1,3,3,3－四氟丙烯(R1234ze)和2,3,3,3－四氟－1－丙烯(R1234yf)。
项2.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BF、FE和EA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线AB、BF和EA为直线，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
项3.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DF、FE和EC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线DF和EC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
项4.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH、HG和GA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线AB、BH和GA为直线，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
项5.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BJ、JI和IA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线AB、BJ和IA为直线，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
项6.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH’、H’G’和G’A所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H’(31.3,1.0,67.7)和
点G’(44.1,54.9,1.0)，
连线AB、BH’和G’A为直线，并且，
连线H’G’上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
项7.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DH、HG和GC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线DH和GC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
项8.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DJ、JI和IC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线DJ和IC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
项9.如项1所述的组合物，其中，在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的3点分别连接的连线PD、DH’和H’P所围成的图形的范围内或上述直线上，
点P(41.95,47.8,10.25)、
点D(52.4,1.0,46.6)和
点H’(31.3,1.0,67.7)，
连线DH’为直线，
连线PD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线H’P上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
项10.如项1～9中任一项所述的组合物，其还含有冷冻机油。
项11.如项1～10中任一项所述的组合物，其作为R404A的替代制冷剂使用。
项12.一种含有项1～10中任一项所述的组合物作为工作流体的冷冻机。
项13.一种冷冻机的运转方法，其包括：将项1～10中任一项所述的组合物作为工作流体并使其在冷冻机中循环的工序。
项14.项1～10中任一项所述的组合物作为R410A的替代制冷剂的用途。
发明效果
本发明的制冷剂为低GWP。
附图说明
图1是燃烧性试验所使用的装置的示意图。
图2是HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图，并且是显示了点A～F的3成分组成图。
图3是HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图，并且是显示了点A～D以及G～J、G’和H’的3成分组成图。
具体实施方式
为了解决上述的技术问题，本发明的发明人进行了精心研究，结果发现含有HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的混合制冷剂具有上述特性。
本发明是基于上述见解进一步反复进行研究而完成的发明。本发明包括以下的实施方式。
＜术语的定义＞
在本说明书中，术语“制冷剂”至少包括标注有ISO817(国际标准化机构)所规定的以表示制冷剂种类的R开头的制冷剂编号(ASHRAE编号)的化合物，还包括虽然未标注制冷剂编号但具有与它们同等的作为制冷剂的特性的物质。从化合物的结构方面来看，制冷剂大致区分为“氟烃系化合物”和“非氟烃系化合物”。“氟烃系化合物”包括氯氟烃(CFC)、氢氯氟烃(HCFC)和氢氟烃(HFC)。
在本说明书中，术语“含有制冷剂的组合物”至少包括：(1)制冷剂本身(包括制冷剂的混合物)；(2)还含有其它成分、且能够用于通过至少与冷冻机油混合来得到冷冻机用工作流体的组合物；(3)含有冷冻机油的冷冻机用工作流体。在本说明书中，在这三种方式中，将(2)的组合物与制冷剂本身(包括制冷剂的混合物)区别而表述为“制冷剂组合物”。并且，将(3)的冷冻机用工作流体与“制冷剂组合物”区别而表述为“含有冷冻机油的工作流体”。
在本说明书中，术语“替代”在用第二制冷剂“替代”第一制冷剂这样的语境中使用的情况下，作为第一类型，是指在设计为使用第一制冷剂进行运转的设备中，根据需要通过仅进行少量部件(冷冻机油、垫片(gasket)、衬垫(packing)、膨胀阀、干燥器、其他部件中的至少一种)的变更和设备调整，就能够使用第二制冷剂在最佳条件下进行运转。即，该类型是指“替代”制冷剂使同一设备运转。作为该类型的“替代”的方式，根据替换为第二制冷剂时所需的变更或调整的程度，从小到大依次可以有“直接(drop in)替代”、“近似直接(nealy drop in)替代”和“更新(retrofit)”。
作为第二类型，为了将设计为使用第二制冷剂进行运转的设备用于与第一制冷剂的现有用途相同的用途，而搭载第二制冷剂使用的方式，也属于术语“替代”。该类型是指“替代”制冷剂提供相同的用途。
本说明书中，术语“冷冻机”是指通过夺取物体或空间的热量，使其成为比周围外部气体低的温度，并且维持该低温的全部装置。换言之，冷冻机是指为了使热量从温度低的一方向温度高的一方移动，从外部得到能量并作功，从而进行能量转换的转换装置。
本说明书中所记载的压力在没有限定时将单位设为绝对压。
在本说明书中，所谓制冷剂为“WCF微燃”，是指依据美国ANSI/ASHRAE34-2013标准，最易燃的组成(可燃性的最不利成分(Worst case of formulation forflammability；WCF))的燃烧速度为10cm/s以下。
另外，在本说明书中，所谓制冷剂为ASHRAE微燃(WCF&WCFF微燃)，是指WCF的燃烧速度为10cm/s以下、并且使用WCF基于ANSI/ASHRAE34－2013进行储存、运输、使用时的泄露试验所确定的最易燃混合组成(Worst case of fractionation for flammability，WCFF)的燃烧速度为10cm/s以下，美国ANSI/ASHRAE34－2013标准的燃烧性区分被判断为“2L级”。
1.制冷剂
本发明的制冷剂含有HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf。
本发明的制冷剂为低GWP混合制冷剂。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且以R404A为基准的冷冻能力比为70％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BF、FE和EA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线AB、BF和EA为直线，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为ASHRAE微燃(WCF&WCFF微燃)，并且以R404A为基准的冷冻能力比为70％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DF、FE和EC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线DF和EC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且以R134a为基准的冷冻能力比为100％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH、HG和GA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)
连线AB、BH和GA为直线，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且沸点为-40℃以下。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BJ、JI和IA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线AB、BJ和IA为直线，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为ASHRAE微燃(WCF&WCFF微燃)，并且以R134a为基准的冷冻能力比为150％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH’、H’G’和G’A所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H’(31.3,1.0,67.7)和
点G’(44.1,54.9,1.0)，
连线AB、BH’和G’A为直线，并且，
连线H’G’上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为ASHRAE微燃(WCF&WCFF微燃)，并且以R134a为基准的冷冻能力比为100％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DH、HG和GC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线DH和GC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为ASHRAE微燃(WCF&WCFF微燃)，并且沸点为-40℃以下。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DJ、JI和IC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)
连线DJ和IC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
本发明的制冷剂优选满足以下的条件。此时，本发明的制冷剂为ASHRAE微燃(WCF&WCFF微燃)，并且以R134a为基准的冷冻能力比为150％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的3点分别连接的连线PD、DH’和H’P所围成的图形的范围内或上述直线上，
点P(41.95,47.8,10.25)、
点D(52.4,1.0,46.6)和
点H’(31.3,1.0,67.7)，
连线DH’为直线，
连线PD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线H’P上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
本发明的制冷剂中，在不损害上述的特性和效果的范围内，除了含有HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf以外，还可以含有追加的制冷剂。关于这一点，在某个方式中，本发明的制冷剂中，相对于制冷剂整体，优选合计含有99.5质量％以上的HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf，更优选含有99.75质量％以上，进一步优选含有99.9质量％以上，进一步更优选含有99.999质量％，最优选含有99.9999质量％以上。本发明的制冷剂也可以实质上只包含HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf，在这种情况下，本发明的制冷剂可以只包含HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y、以及不可避免的杂质。本发明的制冷剂也可以只包含HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf。
作为追加的制冷剂，没有特别限定，可以广泛选择。混合制冷剂中，作为追加的制冷剂，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。作为追加的制冷剂，可以列举乙炔、HFO-1132a、HFO-1141、HFO-1123、HFC-143a、HFC-134a、Z-HFO-1132、HFO-1243zf、HFC-245cb、HCFC-1122、HCFC-124、CFC-1113、HFC-152a、HFC-161和3,3,3-三氟丙炔等。追加的制冷剂的合计量相对于制冷剂整体优选为0.5质量％以下，更优选为0.25质量％以下，进一步优选为0.1质量％以下，最优选为0.01质量％以下。
2.制冷剂组合物
本发明的制冷剂组合物至少含有本发明的制冷剂，能够用于与本发明的制冷剂相同的用途。另外，本发明的制冷剂组合物还能够用于通过至少与冷冻机油混合而得到冷冻机用工作流体。
本发明的制冷剂组合物中，除了含有本发明的制冷剂以外，还至少含有一种其他成分。本发明的制冷剂组合物中，根据需要，也可以含有以下的其他成分中的至少一种。如上所述，在将本发明的制冷剂组合物作为冷冻机的工作流体使用时，通常至少与冷冻机油混合后使用。因此，本发明的制冷剂组合物优选实质上不含冷冻机油。具体而言，本发明的制冷剂组合物中，相对于制冷剂组合物整体，冷冻机油的含量优选为1质量％以下，更优选为0.1质量％以下。
2.1水
本发明的制冷剂组合物可以含有微量的水。制冷剂组合物中的含水比例相对于制冷剂整体优选为0.1质量％以下。通过制冷剂组合物含有微量的水分，制冷剂中可以含有的不饱和氟烃系化合物的分子内双键稳定，并且也不易引起不饱和氟烃系化合物的氧化，因而制冷剂组合物的稳定性提高。
2.2示踪剂
为了能够在本发明的制冷剂组合物发生稀释、污染以及其他任何改变的情况下追踪该改变，可以将示踪剂以能够检测的浓度添加至本发明的制冷剂组合物中。
在本发明的制冷剂组合物中，作为示踪剂，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。
作为示踪剂，没有特别限定，可以从通常使用的示踪剂中适当选择。
作为示踪剂，例如可以列举氢氟烃、氢氯氟烃、氯氟烃、氢氯烃、氟代烃、氘代烃、氘代氢氟烃、全氟烃、含氟醚、溴代化合物、碘代化合物、醇、醛、酮、一氧化二氮(N2O)等。作为示踪剂，特别优选氢氟烃、氢氯氟烃、氯氟烃、氢氯烃、氟代烃和含氟醚。
作为示踪剂，优选以下的化合物。
FC-14(四氟甲烷、CF4)
HCC-40(氯甲烷、CH3Cl)
HFC-23(三氟甲烷、CHF3)
HFC-41(氟甲烷、CH3Cl)
HFC-125(五氟乙烷、CF3CHF2)
HFC-134a(1,1,1,2-四氟乙烷、CF3CH2F)
HFC-134(1,1,2,2-四氟乙烷、CHF2CHF2)
HFC-143a(1,1,1-三氟乙烷、CF3CH3)
HFC-143(1,1,2-三氟乙烷、CHF2CH2F)
HFC-152a(1,1-二氟乙烷、CHF2CH3)
HFC-152(1,2-二氟乙烷、CH2FCH2F)
HFC-161(氟乙烷、CH3CH2F)
HFC-245fa(1,1,1,3,3-五氟丙烷、CF3CH2CHF2)
HFC-236fa(1,1,1,3,3,3-六氟丙烷、CF3CH2CF3)
HFC-236ea(1,1,1,2,3,3-六氟丙烷、CF3CHFCHF2)
HFC-227ea(1,1,1,2,3,3,3-七氟丙烷、CF3CHFCF3)
HCFC-22(氯二氟甲烷、CHClF2)
HCFC-31(氯氟甲烷、CH2ClF)
CFC-1113(氯三氟乙烯、CF2＝CClF)
HFE-125(三氟甲基-二氟甲基醚、CF3OCHF2)
HFE-134a(三氟甲基-氟甲基醚、CF3OCH2F)
HFE-143a(三氟甲基-甲基醚、CF3OCH3)
HFE-227ea(三氟甲基-四氟乙基醚、CF3OCHFCF3)
HFE-236fa(三氟甲基-三氟乙基醚、CF3OCH2CF3)
本发明的制冷剂组合物中，相对于制冷剂组合物整体，可以合计含有约10重量百万分率(ppm)以上的示踪剂。另外，本发明的制冷剂组合物中，相对于制冷剂组合物整体，可以合计含有约1000ppm以下的示踪剂。本发明的制冷剂组合物中，相对于制冷剂组合物整体，可以合计含有优选约30ppm以上、更优选约50ppm以上的示踪剂。本发明的制冷剂组合物中，相对于制冷剂组合物整体，优选可以合计含有约500ppm以下的示踪剂，也可以含有约300ppm以下。
2.3紫外线荧光染料
在本发明的制冷剂组合物中，作为紫外线荧光染料，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。
作为紫外线荧光染料，没有特别限定，可以从通常使用的紫外线荧光染料中适当选择。
作为紫外线荧光染料，例如可以列举萘二甲酰亚胺、香豆素、蒽、菲、氧杂蒽、硫杂蒽、苯并氧杂蒽和荧光素、以及它们的衍生物。作为紫外线荧光染料，特别优选萘二甲酰亚胺和香豆素中的任一者或两者。
2.4稳定剂
在本发明的制冷剂组合物中，作为稳定剂，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。
作为稳定剂，没有特别限定，可以从通常使用的稳定剂中适当选择。
作为稳定剂，例如可以列举硝基化合物、醚类和胺类等。
作为硝基化合物，例如可以列举硝基甲烷和硝基乙烷等脂肪族硝基化合物、以及硝基苯和硝基苯乙烯等芳香族硝基化合物等。
作为醚类，例如可以列举1,4-二噁烷等。
作为胺类，例如可以列举2,2,3,3,3-五氟丙胺、二苯胺等。
此外，还可以列举丁基羟基二甲苯、苯并三唑等。
稳定剂的含有比例相对于制冷剂整体，优选为0.01质量％以上，更优选为0.05质量％以上。稳定剂的含有比例相对于制冷剂整体，优选为5质量％以下，更优选为2质量％以下。
2.5阻聚剂
在本发明的制冷剂组合物中，作为阻聚剂，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。
作为阻聚剂，没有特别限定，可以从通常使用的阻聚剂中适当选择。
作为阻聚剂，例如可以列举4-甲氧基-1-萘酚、对苯二酚、对苯二酚甲基醚、二甲基叔丁基苯酚、2,6-二叔丁基对甲酚、苯并三唑等。
阻聚剂的含有比例相对于制冷剂整体，优选为0.01质量％以上，更优选为0.05质量％以上。阻聚剂的含有比例相对于制冷剂整体，优选为5质量％以下，更优选为2质量％以下。
3.含有冷冻机油的工作流体
本发明的含有冷冻机油的工作流体至少含有本发明的制冷剂或制冷剂组合物、和冷冻机油，作为冷冻机中的工作流体使用。具体而言，本发明的含有冷冻机油的工作流体通过将冷冻机的压缩机中使用的冷冻机油与制冷剂或制冷剂组合物彼此混合而得到。含有冷冻机油的工作流体中通常含有10质量％以上的冷冻机油。含有冷冻机油的工作流体中通常含有50质量％以下的冷冻机油。
3.1冷冻机油
本发明的组合物中，作为冷冻机油，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。
作为冷冻机油，没有特别限定，可以从通常使用的冷冻机油中适当选择。此时，根据需要，可以适当选择在提高与上述混合物的相容性(miscibility)和上述混合物的稳定性等的作用等方面更优异的冷冻机油。
作为冷冻机油的基油，例如优选选自聚亚烷基二醇(PAG)、多元醇酯(POE)和聚乙烯醚(PVE)中的至少一种。
在冷冻机油中，除了含有基油之外，还可以含有添加剂。添加剂可以为选自抗氧化剂、极压剂、除酸剂、除氧剂、铜减活剂、防锈剂、油性剂和消泡剂中的至少一种。
作为冷冻机油，从润滑的方面考虑，优选40℃时的运动粘度为5cSt以上的冷冻机油。另外，作为冷冻机油，从润滑的方面考虑，优选40℃时的运动粘度为400cSt以下的冷冻机油。
本发明的含有冷冻机油的工作流体中，根据需要，可以进一步含有至少一种添加剂。作为添加剂，例如可以列举以下的增容剂等。
3.2增容剂
本发明的含有冷冻机油的工作流体中，作为增容剂，可以单独含有一种，也可以含有两种以上。
作为增容剂，没有特别限定，可以从通常使用的增容剂中适当选择。
作为增容剂，例如可以列举聚氧亚烷基二醇醚、酰胺、腈、酮、氯代烃、酯、内酯、芳基醚、含氟醚和1,1,1-三氟烷烃等。作为增容剂，特别优选聚氧亚烷基二醇醚。
4.冷冻机的运转方法
本发明的冷冻机的运转方法是使用本发明的制冷剂使冷冻机运转的方法。
具体而言，本发明的冷冻机的运转方法包括使本发明的制冷剂在冷冻机中循环的工序。
以上，对实施方式进行了说明，但应当理解，在不脱离请求保护的范围的要点和范围的前提下，方式和细节能够进行各种各样的变更。
实施例
以下，列举实施例更详细地进行说明。但是，本发明并不限定于这些实施例。
对于HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf，将它们的总和为基准，以表1分别所示的质量％进行混合，制备混合制冷剂。
R410A(R32＝50％/R125＝50％)和上述混合制冷剂的GWP基于IPCC(Intergovernmental Panel on Climate Change，政府间气候变化专门委员会)第四次报告书的值进行评价。假定HFO-1132(E)的GWP为1。R410A和上述混合制冷剂的冷冻能力通过使用美国国家科学和技术研究院(National Institute of Science and Technology(NIST))流体热力学性能和输送性能参考数据库(Reference Fluid Thermodynamic andTransport Properties Database)(Refprop 9.0)，在下述条件下实施混合制冷剂的冷冻循环理论计算而求出。
对于这些各混合制冷剂，分别求出以R410A为基准的COP比和冷冻能力比。计算条件如下所述。
蒸发温度：-50℃(表1)和(表5)、-10℃(表2)和(表6)；
冷凝温度：45℃；
过热度：5K；
过冷却度：5K；
压缩机效率：70％。
将这些值与关于各混合制冷剂的GWP一起示于表1。其中，关于比COP和比冷冻能力，表示相对于R410A或R134a的比例。
性能系数(COP)利用下式求出。
COP＝(冷冻能力或制热能力)/耗电量
燃烧速度试验使用图1所示的装置，如下所述进行。首先，所使用的混合制冷剂为99.5％或99.5％以上的纯度，通过反复进行冷冻、泵送和解冻的循环，脱气至在真空表上看不到空气的痕迹。利用封闭法测定燃烧速度。初期温度设为周围温度。点火通过在试样小室的中心且在电极间产生电火花而进行。放电的持续时间为1.0～9.9ms，点火能量典型地为约0.1～1.0J。利用纹影法使火焰的蔓延状态视觉化。使用具备2个透光的亚克力窗的圆筒形容器(内径：155mm，长度：198mm)作为试样小室，使用氙灯作为光源。利用高速数码摄像机以600fps的成帧速度记录火焰的纹影图像，保存在PC。
燃烧速度(Su(cm/s))以单位面积的火焰面在单位时间消耗的未燃气体的体积表示，通过下式算出。
Su＝Sb＊ρu/ρb
Sb：火焰蔓延速度(cm/s)
ρu：隔热火焰温度(未燃)
ρb：隔热火焰温度(已燃)
其中，Sb根据纹影视频图像求出，ρu根据测定温度算出，ρb根据燃烧气体的燃烧热和定压比热算出。
[表1]
[表2]
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且以R404A为基准的冷冻能力比为70％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BF、FE和EA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线AB、BF和EA为直线，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCFF微燃，并且以R404A为基准的冷冻能力比为70％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DF、FE和EC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线DF和EC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且以R134a为基准的冷冻能力比为100％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH、HG和GA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线AB、BH和GA为直线，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且沸点为-40℃以下。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BJ、JI和IA所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线AB、BJ和IA为直线，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCF微燃，并且以R134a为基准的冷冻能力比为150％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH’、H’G’和G’A所围成的图形的范围内或上述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H’(31.3,1.0,67.7)和
点G’(44.1,54.9,1.0)，
连线AB、BH’和G’A为直线，并且，
连线H’G’上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCFF微燃，并且以R134a为基准的冷冻能力比为100％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DH、HG和GC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线DH和GC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCFF微燃，并且沸点为-40℃以下。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DJ、JI和IC所围成的图形的范围内或上述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线DJ和IC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
根据这些结果可知，在本发明的制冷剂满足以下的条件时，本发明的制冷剂为WCFF微燃，并且以R134a为基准的冷冻能力比为150％以上。
＜条件＞
在上述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的3点分别连接的连线PD、DH’和H’P所围成的图形的范围内或上述直线上，
点P(41.95,47.8,10.25)、
点D(52.4,1.0,46.6)和
点H’(31.3,1.0,67.7)，
连线DH’为直线，
连线PD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2+-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线H’P上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
表示各连线上的点的坐标的近似式如表3和4所示，通过利用最小二乘法求出连接3个点的曲线的近似式来求出。
[表3]
[表4]
另外，关于表5所示的混合制冷剂，将与R404A的性能进行比较得到的结果示于该表。
[表5]
另外，关于表6所示的混合制冷剂，将与R134a的性能进行比较得到的结果示于该表。
[表6]

Claims (14)

1.一种含有制冷剂的组合物，其特征在于：
所述制冷剂含有反式－1,2－二氟乙烯(HFO-1132(E))、1,3,3,3－四氟丙烯(R1234ze)和2,3,3,3－四氟－1－丙烯(R1234yf)。
2.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BF、FE和EA所围成的图形的范围内或所述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线AB、BF和EA为直线，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
3.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DF、FE和EC所围成的图形的范围内或所述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点F(17.0,1.0,82.0)和
点E(34.1,64.9,1.0)，
连线DF和EC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线FE上的点由(x,-0.0556x2+6.5772x-94.748,0.0556x2-7.5772x+194.748)表示。
4.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH、HG和GA所围成的图形的范围内或所述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线AB、BH和GA为直线，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
5.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BJ、JI和IA所围成的图形的范围内或所述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线AB、BJ和IA为直线，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
6.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线AB、BH’、H’G’和G’A所围成的图形的范围内或所述连线上，
点A(72.0,27.0,1.0)、
点B(72.0,1.0,27.0)、
点H’(31.3,1.0,67.7)和
点G’(44.1,54.9,1.0)，
连线AB、BH’和G’A为直线，并且，
连线H’G’上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
7.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DH、HG和GC所围成的图形的范围内或所述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点H(2.1,1.0,96.9)和
点G(14.4,84.6,1.0)，
连线DH和GC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线HG上的点由(x,-0.1974x2+10.054x-19.242,0.1974x2-11.054x+119.242)表示。
8.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的4点分别连接的连线CD、DJ、JI和IC所围成的图形的范围内或所述连线上，
点C(38.7,60.3,1.0)、
点D(52.4,1.0,46.6)、
点J(12.3,1.0,86.7)和
点I(22.6,76.4,1.0)，
连线DJ和IC为直线，并且，
连线CD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线JI上的点由(x,-0.1609x2+12.934x-133.76,0.1609x2-13.934x+233.76)表示。
9.如权利要求1所述的组合物，其特征在于：
在所述制冷剂中，将HFO-1132(E)、R1234ze和R1234yf的以它们的总和为基准的质量％分别设为x、y和z时，在HFO-1132(E)、R1234ze和R1234y的总和为100质量％的3成分组成图中，坐标(x,y,z)处于将以下的3点分别连接的连线PD、DH’和H’P所围成的图形的范围内或所述直线上，
点P(41.95,47.8,10.25)、
点D(52.4,1.0,46.6)和
点H’(31.3,1.0,67.7)，
连线DH’为直线，
连线PD上的点由(x,-0.0455x2-0.1834x+135.54,0.0455x2-0.8166x-35.54)表示，并且，
连线H’P上的点由(x,-0.08728x2+10.791x-251.26,0.08728x2-11.791x+351.26)表示。
10.如权利要求1～9中任一项所述的组合物，其特征在于：
还含有冷冻机油。
11.如权利要求1～10中任一项所述的组合物，其特征在于：
其作为R404A的替代制冷剂使用。
12.一种冷冻机，其特征在于：
含有权利要求1～10中任一项所述的组合物作为工作流体。
13.一种冷冻机的运转方法，其特征在于，包括：
将权利要求1～10中任一项所述的组合物作为工作流体并使其在冷冻机中循环的工序。
14.权利要求1～10中任一项所述的组合物作为R410A的替代制冷剂的用途。
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