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CN116904235A - 一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺 - Google Patents

一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺 Download PDF

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CN116904235A
CN116904235A CN202310947582.3A CN202310947582A CN116904235A CN 116904235 A CN116904235 A CN 116904235A CN 202310947582 A CN202310947582 A CN 202310947582A CN 116904235 A CN116904235 A CN 116904235A
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gas
heat exchanger
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曾丽瑶
吴佳伟
丁锋
梁莉
袁国翠
王利畏
陈清涛
高继峰
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Abstract

本发明涉及一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，包括将粗合成气经过预处理单元去除固体杂质、煤焦油和高温饱和含水后，得到合成气,将合成气输入膜分离处理单元内进行多级膜分离实现C02、H2和CH4的分离，得到脱碳气和混合气,脱碳气经过脱CO、脱N2和液化后得到LNG,混合气输入胺法脱碳单元分离出C02和纯度≥99％的H2，H2被回收，而C02经过增压、脱水和液化得到液态CO2；本发明具有在实现了复杂工况的地下煤合成气深度处理的基础上提高了项目的经济效益的优点。

Description

一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺
技术领域
本发明属于地下煤合成气处理技术领域，具体涉及一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺。
背景技术
煤炭地下气化技术(Underground Coal Gasification，UCG)是将埋藏在地下的煤炭资源就地进行有控制的燃烧用于制造H2、CH4，煤炭地下气化技术不仅能提高煤炭资源的开采与利用效率、克服煤炭在开采与应用中给环境带来的负面影响，还为天然气发展提供新的战略方向。
公开号为CN113862044A的中国发明专利公开了一种高效地下煤合成气地面处理工艺，该技术方案具体公开了地下煤合成气通过粗煤气预处理、MDEA脱硫脱碳、分子筛脱水、脱氢工艺的地面处理工艺，该技术方案中对于合成气的脱碳单元使用的是单一的活化MDEA溶液吸收法，活化MDEA溶液使用的活化剂沸点较低，净化气和再生气中易夹带活化剂，损失较大，若活化剂浓度过高，易对装置设备造成腐蚀，此外，由于MDEA与CO2吸收反应速率较慢，增大的吸收液循环量会导致高能耗、高运行成本，且该技术方案只能完成对合成气的脱碳，无法实现氢气的回收，造成资源的浪费。
公开号为CN113880092A的中国发明专利公开了一种CO2捕集回收液化工艺，该技术方案具体公开了一种利用低温精馏、吸附分离工艺的组合工序对CO2捕集回收液化工艺，该技术方案主要包括多级增压、脱硫、脱水脱汞、分馏回收等工序，但是该技术所需能耗较高、设备成本较多。
公开号为CN102191086A的中国发明专利公开了煤制合成气联产一氧化碳、甲醇、氢气、精制合成气的集成装置和方法，该技术方案具体公开了一种本发明为一种煤制合成气联产一氧化碳、甲醇、氢气、精制合成气的集成装置，煤制合成气经过该装置的处理后可同时得到一氧化碳、甲醇、氢气、精制合成气，但该技术方案的工艺复杂并且其中的净化单元、吸附单元、深冷单元所需的装置建造成本较高、能耗大，不利于工程项目的经济性。
公开号为CN102191086A的中国发明专利公开了一种煤制氢中氢气提纯与蜡油加氢耦合的系统，该技术方案具体公开了膜分离技术在煤制气中氢气的提纯技术，该装置可实现氢气与二氧化碳的分离以及氢气高效利用，但是对于本项目中的合成气组分复杂(CO2含量>50％、H2含量>20％、CH4含量>20％、含煤焦油、含粉尘杂质等)，膜分离系统无法实现CO2、H2、CH4的完全分离，从而造成资源的浪费。
发明内容
本发明的目的是克服现有技术的不足而提供一种具有在实现了复杂工况的地下煤合成气深度处理的基础上提高了项目的经济效益的基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺。
本发明的技术方案如下：
一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，包括如下步骤：
S1：将含有CO2摩尔浓度>50％、H2摩尔浓度>20％、CH4摩尔浓度>20％、含煤焦油和含粉尘杂质，且温度大于200℃的粗合成气经过预处理单元去除固体杂质、含煤焦油和高温饱和含水后，得到合成气；
S2：将合成气输入膜分离处理单元内进行多级膜分离实现C02、H2和CH4的分离，得到脱碳气和混合气；
S3：将S2得到的脱碳气经过脱CO、脱N2和液化后得到LNG；
S4：将S2得到的混合气输入胺法脱碳单元分离出C02和纯度≥99％的H2，H2被回收，而C02经过增压、脱水和液化得到液态CO2。
进一步，所述合成气的压力>3MPa、温度>25℃、CO2摩尔浓度>50％、H2摩尔浓度>20％、CH4摩尔浓度>20％。
进一步，所述膜分离处理单元包括与预处理单元连通的膜组件一、与膜组件一连通的膜组件二、与膜组件一和膜组件二连通的压缩机一、与压缩机一连通的换热器一以及与换热器一连通的膜组件三，所述膜组件三串联连通有压缩机二和换热器二，所述换热器连通膜组件一。
进一步，所述膜组件一、膜组件二以及膜组件三均为经过热处理的聚酰亚胺材质中空纤维膜，所述热处理的处理温度为250℃-350℃，处理时间为30min-120min，中空纤维膜的装填密度为500-9000m2/m3。
进一步，所述膜分离处理单元的处理步骤为：
S51：合成气进入膜组件一分离出物流一和物流二，其中物流一中H2的摩尔浓度为0.5-1％，CO2的摩尔浓度为50-60％，物流二中H2的摩尔浓度为55-60％，CO2的摩尔浓度为30-39％；
S52：物流一进入膜组件二分离出脱碳气和物流三，其中脱碳气的CO2摩尔浓度为≤3％、CH4摩尔浓度为80-90％，物流三中CO2的摩尔浓度为80-90％；
S53：物流二与物流三混合形成物流四，物流四依次经过压缩机一和换热器一后得到压力为1-1.5Mpa、温度为25℃-35℃的物流五，物流五经过膜组件三的分离得到含有H2和CO2的混合气和物流六，其中CO2的摩尔浓度为38-41％，H2的摩尔浓度为56-60％；
S54：物流六依次经过压缩机二和换热器二处理为压力>3MPa、温度>25℃后进入膜组件一循环。
进一步，胺法脱碳单元包括压缩机三、换热器三、吸收塔、分离器一、富液闪蒸罐、泵、富贫液换热器、分离器二、再沸器、再生塔、分离器三、氢气出口和二氧化碳出口，所述压缩机三、换热器三以及吸收塔串联连通，所述吸收塔底部设置有两条管路，其中一条管路连通吸收塔侧壁下方，另一条管路连通富液闪蒸罐，所述富液闪蒸罐的上侧面和下侧面分别连通分离器二和泵，所述泵连通富贫液换热器，所述富贫液换热器的上中下三部分分别连通再沸器、再生塔上部以及吸收塔上部，所述再生塔的下部连通再沸器，所述再生塔的上部连通分离器三，所述分离器二和分离器三均连通二氧化碳出口；
所述吸收塔的上部连通分离器一，所述分离器连通氢气出口。
进一步，胺法脱碳单元的处理步骤为：
S71：将含有H2和CO2的混合气经过压缩机三和换热器三处理至压力为3-4MPa、温度为30-35℃后，自吸收塔的下部进入吸收塔，以使得混合气自吸收塔下部向上流动的过程中与吸收剂逆流接触；
S72：混合气内的CO2被吸收剂吸收得到富胺液，富胺液从吸收塔的塔底流出，而剩余的气体从吸收塔的塔顶排出经过分离器一后得到纯度≥99％的H2；
S73：自吸收塔的塔底流出的富胺液分成占富胺液总量的的20-40％的富胺液A和占富胺液总量的的60-80％的富胺液B，富胺液A再次进入吸收塔与原料气进行反应，实现对混合气的预吸收，富胺液B进入富液闪蒸罐中形成半贫液和CO2闪蒸气，CO2闪蒸气经过分离器二后可得到部分纯度≥99％的CO2；
S74：半贫液通过泵加压至3-4MPa后经过富贫液换热器进入再生塔，半贫液在再沸器的作用下再生成为贫液并进入吸收塔内循环利用，其中再沸器的加热温度为90-110℃，而再生出的CO2在再生塔的塔顶处收集，其中塔顶温度为40-60℃，再生出的CO2经过分离器3得到的纯度≥99％的CO2。
进一步，所述吸收剂的质量配比为0.01-0.05％PZ：0.4-0.44％MDEA：0.55％H2O。
与现有技术相比，本发明的有益效果是：
本发明利用合成气的压力通过膜分离处理单元成功分离得到脱碳气(CH4含量>80％)和含有CO2和H2的混合气，其中CO2的摩尔浓度为38-41％，H2的摩尔浓度为56-60％，随后采用胺法脱碳单元将含有CO2和H2的混合气分离分别制得纯度≥99％的H2和纯度≥99％的CO2气体，而脱碳气经过脱C0和脱N2后经冷却液化的LNG，纯度≥99％的CO2气体可用于制备液态CO2产品，H2可作为清洁能源继续使用，从而实现了复杂工况的地下煤合成气深度处理的基础上提高了项目的经济效益且相较于传统处理路线所需装置建造成本低、运行成本低；
总之，本发明具有在实现了复杂工况的地下煤合成气深度处理的基础上提高了项目的经济效益的优点。
附图说明
图1为本发明的工艺流程图；
图2为本发明图1的膜分离处理单元的工艺流程图；
图3为本发明图1的胺法脱碳单元的工艺流程图。
图中，1、膜组件一，2、膜组件二，3、换热器二，4、压缩机二，5、膜组件三，6、换热器一，7、压缩机一，8、压缩机三，9、换热器三，10、分离器一，11、分离器三，12、再生塔，13、再沸器，14、富贫液换热器，15、泵，16、富液闪蒸罐，17、分离器二，18、吸收塔，19、氢气出口，20、二氧化碳出口。
具体实施方式
下面将结合本发明实施例中的附图，对本发明实施例中的技术方案进行清楚、完整地描述，显然，所描述的实施例仅仅是本发明一部分实施例，而不是全部的实施例。基于本发明中的实施例，本领域普通技术人员在没有做出创造性劳动前提下所获得的所有其他实施例，都属于本发明保护的范围。
如图1所示，一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，包括如下步骤：
S1：将含有CO2摩尔浓度>50％、H2摩尔浓度>20％、CH4摩尔浓度>20％、含煤焦油和含粉尘杂质，且温度大于200℃的粗合成气经过预处理单元去除固体杂质、含煤焦油和高温饱和含水后，得到合成气；
S2：将合成气输入膜分离处理单元内进行多级膜分离实现C02、H2和CH4的分离，得到脱碳气和混合气；
S3：将S2得到的脱碳气经过脱CO、脱N2和液化后得到LNG；
S4：将S2得到的混合气输入胺法脱碳单元分离出C02和纯度≥99％的H2，H2被回收，而C02经过增压、脱水和液化得到液态CO2。
上述步骤利用粗合成气自身的压力通过膜分离处理单元成功分离得到脱碳净化气(CH4含量>80％)和含有CO2和H2的混合气(其中CO2的摩尔浓度为38-41％，H2的摩尔浓度为56-60％)，随后采用胺法脱碳单元将含有CO2和H2的混合气分离分别制得纯度≥99％的H2和纯度≥99％的CO2气体，而脱碳净化气经过简单处理后可进入冷箱用于生产LNG，纯度≥99％的CO2气体可用于制备液态CO2产品，H2可作为清洁能源继续使用，相较于传统处理路线所需装置建造成本更低、运行成本更低，且实现了在复杂工况的地下煤合成气深度处理基础上，提高了项目的经济效益。
在本实施例中，如图2所示，所述膜分离处理单元包括与预处理单元通过管路连通的膜组件一1、与膜组件一1通过管路连通的膜组件二2、与膜组件一1和膜组件二2通过管路连通的压缩机一7、与压缩机一7通过管路连通的换热器一6以及与换热器一6通过管路连通的膜组件三5，所述膜组件三5通过管路串联连通有压缩机二4和换热器二3，所述换热器3通过管路连通膜组件一1，所述膜组件一1、膜组件二2以及膜组件三5均为经过热处理的聚酰亚胺(PI)材质中空纤维膜，所述热处理的处理温度为250℃-350℃，处理时间为30min-120min，中空纤维膜的装填密度为500-9000m2/m3；
所述膜分离处理单元的处理步骤为：
S51：合成气进入膜组件一1分离出物流一和物流二，其中物流一中H2的摩尔浓度为0.5-1％，CO2的摩尔浓度为50-60％，物流二中H2的摩尔浓度为55-60％，CO2的摩尔浓度为30-39％；
S52：物流一进入膜组件二2分离出脱碳气和物流三，其中脱碳气的CO2摩尔浓度为≤3％、CH4摩尔浓度为80-90％，物流三中CO2的摩尔浓度为80-90％；
S53：物流二与物流三混合形成物流四，物流四依次经过压缩机一7和换热器一6后得到压力为1-1.5Mpa、温度为25℃-35℃的物流五，物流五经过膜组件三5的分离得到含有H2和CO2的混合气和物流六，其中CO2的摩尔浓度为38-41％，H2的摩尔浓度为56-60％；
S54：物流六依次经过压缩机二4和换热器二3处理为压力>3MPa、温度>25℃后进入膜组件一1循环。
在本实施例中，如图3所示，胺法脱碳单元包括压缩机三8、换热器三9、吸收塔18、分离器一10、富液闪蒸罐16、泵15、富贫液换热器14、分离器二17、再沸器13、再生塔12、分离器三11、氢气出口19和二氧化碳出口20，所述压缩机三8、换热器三9以及吸收塔18通过管路串联连通，所述吸收塔18底部设置有两条管路，其中一条管路连通吸收塔18侧壁下方，另一条管路连通富液闪蒸罐16，所述富液闪蒸罐16的上侧面和下侧面分别通过管路连通分离器二17和泵15，所述泵15通过管路连通富贫液换热器14，所述富贫液换热器14的上中下三部分分别通过管路连通再沸器13、再生塔12上部以及吸收塔18上部，所述再生塔12的下部通过管路连通再沸器13，所述再生塔12的上部通过管路连通分离器三11，所述分离器二17和分离器三11均通过管路连通二氧化碳出口20；
所述吸收塔18的上部通过管路连通分离器一10，所述分离器10通过管路连通氢气出口19。
胺法脱碳单元的处理步骤为：
S71：将含有H2和CO2的混合气经过压缩机三8和换热器三9处理至压力为3-4MPa、温度为30-35℃后，自吸收塔18的下部进入吸收塔18，以使得混合气自吸收塔18下部向上流动的过程中与吸收剂逆流接触；
S72：混合气内的CO2被吸收剂吸收得到富胺液，富胺液从吸收塔18的塔底流出，而剩余的气体从吸收塔18的塔顶排出经过分离器一10后得到纯度≥99％的H2；
S73：自吸收塔18的塔底流出的富胺液分成占富胺液总量的的20-40％的富胺液A和占富胺液总量的的60-80％的富胺液B，富胺液A再次进入吸收塔18与原料气进行反应，实现对混合气的预吸收，富胺液B进入富液闪蒸罐16中形成半贫液和CO2闪蒸气，CO2闪蒸气经过分离器二17后可得到部分纯度≥99％的CO2；
S74：半贫液通过泵加压至3-4MPa后经过富贫液换热器14进入再生塔12，半贫液在再沸器13的作用下再生成为贫液并进入吸收塔18内循环利用，其中再沸器13的加热温度为90-110℃，而再生出的CO2在再生塔12的塔顶处收集，其中塔顶温度为40-60℃，再生出的CO2经过分离器3得到的纯度≥99％的CO2。
在本实施例中，所述吸收剂的质量配比为0.01-0.05％PZ：0.4-0.44％MDEA：0.55％H2O，其中PZ为：碳酸酐催化剂，MDEA为：醇胺。
实施例2：
如图1-3所示，一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，包括如下步骤：
S1：CO2含量>50％、H2含量>20％、CH4含量>20％、含煤焦油、含粉尘杂质以及温度大于200℃的粗合成气经过预处理单元去除固体杂质、煤焦油和高温饱和含水后，得到压力3.35MPa、H2含量20.66％的合成气；
S2：先后经过膜组件一1分离出物流一和物流二，其中物流一中CH4：30.04％，CO2：57.25％，H2：0.83％，物流二中CH4：0.84％，CO2：36.3％，H2：62.2％；
S3：物流二进入到膜组件二2中得到脱碳气和物流三，得到的物流二与物流三混合形成物流四，物流四进入到膜组件三5继续分离，物流四的合成气经过膜组件三5的分离后得到了粗CO2气体(CO2：93.3％)和含有CO2和H2的混合气(组分为CO2：40.38％，H2：59.46％)，基本实现了CO2/H2与CH4的分离，其中H2回收率为99.5％，系统所需能耗为0.27kW·h/Nm3。
S4：膜分离后得到的含有CO2和H2的混合气(组分为CO2：40.38％，H2：59.46％)通过醇胺吸收单元分离得到纯度≥99％的氢气，当半贫液回流量为30％，再生热负荷最小为20710kW，能耗为0.317kW·h/Nm3。
尽管参照前述实施例对本发明进行了详细的说明，对于本领域的技术人员来说，其依然可以对前述各实施例所记载的技术方案进行修改，或者对其中部分技术特征进行等同替换，凡在本发明的精神和原则之内，所作的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。

Claims (8)

1.一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，包括如下步骤：
S1：将含有CO2摩尔浓度>50％、H2摩尔浓度>20％、CH4摩尔浓度>20％、含煤焦油和含粉尘杂质，且温度大于200℃的粗合成气经过预处理单元去除固体杂质、含煤焦油和高温饱和含水后，得到合成气；
S2：将合成气输入膜分离处理单元内进行多级膜分离实现C02、H2和CH4的分离，得到脱碳气和混合气；
S3：将S2得到的脱碳气经过脱CO、脱N2和液化后得到LNG；
S4：将S2得到的混合气输入胺法脱碳单元分离出C02和纯度≥99％的H2，H2被回收，而C02经过增压、脱水和液化得到液态CO2。
2.根据权利要求1所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：所述合成气的压力>3MPa、温度>25℃、CO2摩尔浓度>50％、H2摩尔浓度>20％、CH4摩尔浓度>20％。
3.根据权利要求2所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：所述膜分离处理单元包括与预处理单元连通的膜组件一(1)、与膜组件一(1)连通的膜组件二(2)、与膜组件一(1)和膜组件二(2)连通的压缩机一(7)、与压缩机一(7)连通的换热器一(6)以及与换热器一(6)连通的膜组件三(5)，所述膜组件三(5)串联连通有压缩机二(4)和换热器二(3)，所述换热器(3)连通膜组件一(1)。
4.根据权利要求3所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：所述膜组件一(1)、膜组件二(2)以及膜组件三(5)均为经过热处理的聚酰亚胺(PI)材质中空纤维膜，所述热处理的处理温度为250℃-350℃，处理时间为30min-120min，中空纤维膜的装填密度为500-9000m2/m3。
5.根据权利要求4所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：所述膜分离处理单元的处理步骤为：
S51：合成气进入膜组件一(1)分离出物流一和物流二，其中物流一中H2的摩尔浓度为0.5-1％，CO2的摩尔浓度为50-60％，物流二中H2的摩尔浓度为55-60％，CO2的摩尔浓度为30-39％；
S52：物流一进入膜组件二(2)分离出脱碳气和物流三，其中脱碳气的CO2摩尔浓度为≤3％、CH4摩尔浓度为80-90％，物流三中CO2的摩尔浓度为80-90％；
S53：物流二与物流三混合形成物流四，物流四依次经过压缩机一(7)和换热器一(6)后得到压力为1-1.5Mpa、温度为25℃-35℃的物流五，物流五经过膜组件三(5)的分离得到含有H2和CO2的混合气和物流六，其中CO2的摩尔浓度为38-41％，H2的摩尔浓度为56-60％；
S54：物流六依次经过压缩机二(4)和换热器二(3)处理为压力>3MPa、温度>25℃后进入膜组件一(1)循环。
6.根据权利要求1所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：胺法脱碳单元包括压缩机三(8)、换热器三(9)、吸收塔(18)、分离器一(10)、富液闪蒸罐(16)、泵(15)、富贫液换热器(14)、分离器二(17)、再沸器(13)、再生塔(12)、分离器三(11)、氢气出口(19)和二氧化碳出口(20)，所述压缩机三(8)、换热器三(9)以及吸收塔(18)串联连通，所述吸收塔(18)底部设置有两条管路，其中一条管路连通吸收塔(18)侧壁下方，另一条管路连通富液闪蒸罐(16)，所述富液闪蒸罐(16)的上侧面和下侧面分别连通分离器二(17)和泵(15)，所述泵(15)连通富贫液换热器(14)，所述富贫液换热器(14)的上中下三部分分别连通再沸器(13)、再生塔(12)上部以及吸收塔(18)上部，所述再生塔(12)的下部连通再沸器(13)，所述再生塔(12)的上部连通分离器三(11)，所述分离器二(17)和分离器三(11)均连通二氧化碳出口(20)；
所述吸收塔(18)的上部连通分离器一(10)，所述分离器(10)连通氢气出口(19)。
7.根据权利要求6所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：胺法脱碳单元的处理步骤为：
S71：将含有H2和CO2的混合气经过压缩机三(8)和换热器三(9)处理至压力为3-4MPa、温度为30-35℃后，自吸收塔(18)的下部进入吸收塔(18)，以使得混合气自吸收塔(18)下部向上流动的过程中与吸收剂逆流接触；
S72：混合气内的CO2被吸收剂吸收得到富胺液，富胺液从吸收塔(18)的塔底流出，而剩余的气体从吸收塔(18)的塔顶排出经过分离器一(10)后得到纯度≥99％的H2；
S73：自吸收塔(18)的塔底流出的富胺液分成占富胺液总量的的20-40％的富胺液A和占富胺液总量的的60-80％的富胺液B，富胺液A再次进入吸收塔(18)与原料气进行反应，实现对混合气的预吸收，富胺液B进入富液闪蒸罐(16)中形成半贫液和CO2闪蒸气，CO2闪蒸气经过分离器二(17)后可得到部分纯度≥99％的CO2；
S74：半贫液通过泵加压至3-4MPa后经过富贫液换热器(14)进入再生塔(12)，半贫液在再沸器(13)的作用下再生成为贫液并进入吸收塔(18)内循环利用，其中再沸器(13)的加热温度为90-110℃，而再生出的CO2在再生塔(12)的塔顶处收集，其中塔顶温度为40-60℃，再生出的CO2经过分离器3得到的纯度≥99％的CO2。
8.根据权利要求7所述的一种基于膜分离技术的地下煤合成气处理工艺，其特征在于：所述吸收剂的质量配比为0.01-0.05％PZ：0.4-0.44％MDEA：0.55％H2O。
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