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CN115810542A - 衬底处理方法、半导体器件的制造方法、衬底处理装置、及程序 - Google Patents

衬底处理方法、半导体器件的制造方法、衬底处理装置、及程序 Download PDF

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CN115810542A
CN115810542A CN202210686287.2A CN202210686287A CN115810542A CN 115810542 A CN115810542 A CN 115810542A CN 202210686287 A CN202210686287 A CN 202210686287A CN 115810542 A CN115810542 A CN 115810542A
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CN
China
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film
substrate
wafer
temperature
substrate processing
Prior art date
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Application number
CN202210686287.2A
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Inventor
中谷公彦
早稻田崇之
宫田翔马
桥本良知
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Kokusai Electric Corp
Original Assignee
Kokusai Electric Corp
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
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Abstract

本发明涉及衬底处理方法、半导体器件的制造方法、衬底处理装置及程序。提供能够将热处理后的膜选择性地除去的技术。进行下述工序：(a)通过在第1温度下将衬底暴露于成膜剂，从而在上述衬底上形成膜的工序；(b)在高于上述第1温度的第2温度下对上述膜进行热处理的工序；(c)通过将上述热处理后的上述膜暴露于变质剂，从而使其变质的工序；和(d)通过将上述变质后的上述膜暴露于除去剂，从而将其除去的工序。

Description

衬底处理方法、半导体器件的制造方法、衬底处理装置、及 程序
技术领域
本公开文本涉及衬底处理方法、半导体器件的制造方法、衬底处理装置、及程序。
背景技术
作为半导体器件的制造工序的一个工序，有时进行在衬底的表面上形成膜的工序、和对该膜进行热处理的工序(例如参见专利文献1、2)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2015-165523号公报
专利文献2：国际公开第2015/045163号小册子
发明内容
发明所要解决的课题
通过热处理能够提高膜的耐加工性，但在结束规定的加工之后，有时难以将该膜除去。
本公开文本的目的在于提供能够将热处理后的膜选择性地除去的技术。
用于解决课题的手段
根据本公开文本的一个方式，提供下述技术，其进行：
(a)通过在第1温度下将衬底暴露于成膜剂，从而在上述衬底上形成膜的工序；
(b)在高于上述第1温度的第2温度下对上述膜进行热处理的工序；
(c)通过将上述热处理后的上述膜暴露于变质剂(日文原文：変質剤)，从而使其变质的工序；和
(d)通过将上述变质后的上述膜暴露于除去剂，从而将其除去的工序。
发明的效果
根据本公开文本，能够将热处理后的膜选择性地除去。
附图说明
[图1]图1为本公开文本的一个方式中优选使用的衬底处理装置的立式处理炉的概略构成图，是以纵向剖视图来示出处理炉202部分的图。
[图2]图2为本公开文本的一个方式中优选使用的衬底处理装置的立式处理炉的概略构成图，是以图1的A-A线剖视图来示出处理炉202部分的图。
[图3]图3为本公开文本的一个方式中优选使用的衬底处理装置的控制器121的概略构成图，是以框图来示出控制器121的控制系统的图。
[图4]图4的(a)～图4的(f)为用于对本公开文本的一个方式中的处理顺序进行说明的示意图。图4的(a)是示出在表面露出有作为第1基底的硅氧化膜(SiO膜)和作为第2基底的硅氮化膜(SiN膜)的晶片的表面部分的剖面示意图。图4的(b)是示出由图4的(a)的状态进行步骤F，从而构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分吸附于SiO膜的表面、形成成膜阻碍层之后的晶片的表面部分的剖面示意图。图4的(c)是示出由图4的(b)的状态进行步骤A，从而在SiN膜的表面上选择性地形成膜之后的晶片的表面部分的剖面示意图。图4的(d)是示出由图4的(c)的状态进行步骤B，从而对形成于SiN膜的表面上的膜进行热处理之后的晶片的表面部分的剖面示意图。图4的(e)是示出由图4的(d)的状态进行规定的处理后进行步骤C，由此使形成于SiN膜的表面上的膜变质后的晶片的表面部分的剖面示意图。图4的(f)是示出从图4的(e)的状态通过进行步骤D，从而将形成于SiN膜的表面上的膜除去、使SiN膜的表面露出后的晶片的表面部分的剖面示意图。
[图5]图5为用于对本公开文本的另一方式中优选使用的衬底处理系统的一例进行说明的框图。
[图6]图6为用于对本公开文本的另一方式中优选使用的衬底处理系统的另一例进行说明的框图。
[图7]图7为用于对本公开文本的另一方式中优选使用的衬底处理系统的又一例进行说明的框图。
[图8]图8为示出实施例及比较例中的评价结果的图表。
附图标记说明
200晶片(衬底)
具体实施方式
＜本公开文本的一个方式＞
以下，主要参照图1～图3、图4的(a)～图4的(f)对本公开文本的一个方式进行说明。需要说明的是，以下的说明中使用的附图均为示意图，附图中示出的各要素的尺寸关系、各要素的比率等并不必然与实际一致。另外，在多个附图彼此之间，各要素的尺寸关系、各要素的比率等也并不必然一致。
(1)衬底处理装置的构成
如图1所示，处理炉202具有作为温度调节器(加热部)的加热器207。加热器207为圆筒形状，通过支承于保持板而垂直地安装。加热器207还作为利用热使气体活化(激发)的活化机构(激发部)发挥功能。
在加热器207的内侧，与加热器207呈同心圆状地配设有反应管203。反应管203由例如石英(SiO2)或碳化硅(SiC)等耐热性材料构成，形成为上端封闭、下端开口的圆筒形状。在反应管203的下方，与反应管203呈同心圆状地配设有集流管209。集流管209由例如不锈钢(SUS)等金属材料构成，形成为上端及下端开口的圆筒形状。集流管209的上端部构成为卡合于反应管203的下端部、支承反应管203。在集流管209与反应管203之间，设置有作为密封部件的O型圈220a。反应管203与加热器207同样地垂直地安装。主要由反应管203和集流管209构成处理容器(反应容器)。在处理容器的筒中空部形成有处理室201。处理室201构成为能够收纳作为衬底的晶片200。在该处理室201内进行对晶片200的处理。
在处理室201内，以贯穿集流管209的侧壁的方式分别设置有作为第1供给部～第3供给部的喷嘴249a～249c。将喷嘴249a～249c分别称为第1喷嘴～第3喷嘴。喷嘴249a～249c由例如石英或SiC等耐热性材料构成。在喷嘴249a～249c上，分别连接有气体供给管232a～232c。喷嘴249a～249c为各自不同的喷嘴，喷嘴249a、249c的各自与喷嘴249b邻接地设置。
在气体供给管232a～232c上，从气流的上游侧起依次分别设置有作为流量控制器(流量控制部)的质量流量控制器(MFC)241a～241c及作为开闭阀的阀243a～243c。在气体供给管232a的比阀243a更靠下游侧，分别连接有气体供给管232d、232f。在气体供给管232b的比阀243b更靠下游侧，分别连接有气体供给管232e、232g。在气体供给管232c的比阀243c更靠下游侧，连接有气体供给管232h。在气体供给管232d～232h上，从气流的上游侧起依次分别设置有MFC241d～241h及阀243d～243h。气体供给管232a～232h由例如SUS等金属材料构成。
如图2所示，喷嘴249a～249c在反应管203的内壁与晶片200之间的俯视下呈圆环状的空间中，分别以沿着反应管203的内壁自下而上地朝向晶片200的排列方向上方立起的方式设置。即，喷嘴249a～249c在晶片200被排列的晶片排列区域的侧方的、水平包围晶片排列区域的区域中，分别以沿着晶片排列区域的方式设置。在俯视下，喷嘴249b以夹着向处理室201内搬入的晶片200的中心而与后述的排气口231a在一条直线上相对的方式配置。喷嘴249a、249c以沿着反应管203的内壁(晶片200的外周部)从两侧夹着直线L(其通过喷嘴249b与排气口231a的中心)的方式配置。直线L也是穿过喷嘴249b与晶片200的中心的直线。即，喷嘴249c也能够夹着直线L而设置在与喷嘴249a相反一侧。喷嘴249a、249c以直线L为对称轴而线对称地配置。在喷嘴249a～249c的侧面分别设置有供给气体的气体供给孔250a～250c。气体供给孔250a～250c分别以在俯视下与排气口231a相对(面对)的方式开口，构成为能够朝向晶片200供给气体。气体供给孔250a～250c从反应管203的下部至上部设置有多个。
从气体供给管232a，经由MFC241a、阀243a、喷嘴249a向处理室201内供给改性剂。
从气体供给管232b，经由MFC241b、阀243b、喷嘴249b向处理室201内供给原料。原料作为成膜剂之一使用。
从气体供给管232c，经由MFC241c、阀243c、喷嘴249c向处理室201内供给氧化剂。氧化剂作为成膜剂之一使用。另外，氧化剂也作为变质剂之一使用。
从气体供给管232d，经由MFC241d、阀243d、气体供给管232a、喷嘴249a向处理室201内供给催化剂。催化剂也作为成膜剂之一使用。
从气体供给管232e，经由MFC241e、阀243e、气体供给管232b、喷嘴249b向处理室201内供给除去剂。除去剂也作为蚀刻剂使用。
从气体供给管232f～232h，分别经由MFC241f～241h、阀243f～243h、气体供给管232a～232c、喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。非活性气体作为吹扫气体、载气、稀释气体等发挥作用。
在气体供给管232c的较之与气体供给管232h的连接部更靠下游侧，设置有将气体激发成等离子体状态的作为等离子体激发部(等离子体发生部、等离子体发生器)的远程等离子体单元(以下，记为RPU)270。需要说明的是，也将使气体激发成等离子体状态简称为等离子体激发。RPU270通过施加高频(RF)电力，从而能够在RPU270的内部使气体等离子体化而激发、也即将气体激发成等离子体状态。作为等离子体生成方式，可以使用电容耦合等离子体(Capacitively Coupled Plasma，简称：CCP)方式，也可以使用电感耦合等离子体(Inductively Coupled Plasma，简称：ICP)方式。
RPU270构成为能够使从气体供给管232c供给的变质剂激发成等离子体状态，以经等离子体激发的变质剂的形式向处理室201内供给。另外，通过RPU270，也可以使从气体供给管232c供给的氧化剂、从气体供给管232h供给的非活性气体激发成等离子体状态，并向处理室201内供给。
主要由气体供给管232a、MFC241a、阀243a构成改性剂供给系统。主要由气体供给管232b、MFC241b、阀243b构成原料供给系统。主要由气体供给管232c、MFC241c、阀243c构成氧化剂供给系统。也将氧化剂供给系统称为变质剂供给系统。氧化剂供给系统、变质剂供给系统也可以主要由气体供给管232c、MFC241c、阀243c、RPU270构成。主要由气体供给管232d、MFC241d、阀243d构成催化剂供给系统。主要由气体供给管232e、MFC241e、阀243e构成除去剂供给系统。也将除去剂供给系统称为蚀刻剂供给系统。主要由气体供给管232f～232h、MFC241f～241h、阀243f～243h构成非活性气体供给系统。也将原料供给系统、氧化剂供给系统、催化剂供给系统的各自或全部称为成膜剂供给系统。
上述的各种供给系统中的任一或全部供给系统可以构成为将阀243a～243h、MFC241a～241h等集成而成的集成型供给系统248。集成型供给系统248以下述方式构成：与气体供给管232a～232h的各自连接，通过后述的控制器121来控制各种物质(各种气体)向气体供给管232a～232h内的供给动作，即，阀243a～243h的开闭动作、利用MFC241a～241h进行的流量调节动作等。集成型供给系统248构成为一体型、或分离型的集成单元，并以下述方式构成：能够相对于气体供给管232a～232h等以集成单元单位进行拆装，能够以集成单元单位进行集成型供给系统248的维护、更换、增设等。
在反应管203的侧壁下方，设置有对处理室201的气氛进行排气的排气口231a。如图2所示，排气口231a设置于俯视下夹着晶片200而与喷嘴249a～249c(气体供给孔250a～250c)相对(面对)的位置。排气口231a也可以从反应管203的侧壁的下部沿着上部、即沿着晶片排列区域设置。在排气口231a上，连接有排气管231。在排气管231上，经由作为对处理室201的压力进行检测的压力检测器(压力检测部)的压力传感器245及作为压力调节器(压力调节部)的APC(Auto Pressure Controller，自动压力控制器)阀244，连接有作为真空排气装置的真空泵246。APC阀244构成为通过在使真空泵246动作的状态下使阀开闭，从而能够进行处理室201的真空排气及真空排气停止，此外，构成为通过在使真空泵246动作的状态下基于由压力传感器245检测到的压力信息来调节阀开度，从而能够调节处理室201内的压力。主要由排气管231、APC阀244、压力传感器245构成排气系统。也可以考虑将真空泵246包含在排气系统中。
在集流管209的下方，设置有能够将集流管209的下端开口气密地封闭的作为炉口盖体的密封盖219。密封盖219由例如SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在密封盖219的上表面，设置有与集流管209的下端抵接的作为密封部件的O型圈220b。在密封盖219的下方，设置有使后述的晶舟217旋转的旋转机构267。旋转机构267的旋转轴255贯穿密封盖219而与晶舟217连接。旋转机构267构成为通过使晶舟217旋转而使晶片200旋转。密封盖219构成为，通过设置于反应管203外部的作为升降机构的晶舟升降机115而在垂直方向上升降。晶舟升降机115构成为搬运装置(搬运机构)，其通过使密封盖219升降，从而将晶片200搬入处理室201内、及将晶片200搬出(搬运)至处理室201外。
在集流管209的下方，设置有作为炉口盖体的闸门219s，该闸门219s能够在使密封盖219下降并将晶舟217从处理室201内搬出后的状态下，将集流管209的下端开口气密地封闭。闸门219s由例如SUS等金属材料构成，形成为圆盘状。在闸门219s的上表面，设置有与集流管209的下端抵接的作为密封部件的O型圈220c。闸门219s的开闭动作(升降动作、转动动作等)由闸门开闭机构115s控制。
作为衬底支承件的晶舟217构成为将多张、例如25～200张晶片200以水平姿态且使中心相互对齐的状态在垂直方向上排列并以多层方式支承，即隔开间隔地排列。晶舟217由例如石英、SiC等耐热性材料构成。在晶舟217的下部以多层方式支承由例如石英、SiC等耐热性材料构成的隔热板218。
在反应管203内，设置有作为温度检测器的温度传感器263。通过基于由温度传感器263检测到的温度信息调节向加热器207的通电情况，处理室201的温度变为所期望的温度分布。温度传感器263沿着反应管203的内壁设置。
如图3所示，作为控制部(控制手段)的控制器121以具备CPU(Central ProcessingUnit，中央处理器)121a、RAM(Random Access Memory，随机存取存储器)121b、存储装置121c、I/O端口121d的计算机的形式构成。RAM121b、存储装置121c、I/O端口121d构成为能够经由内部总线121e而与CPU121a进行数据交换。在控制器121上，连接有例如构成为触摸面板等的输入输出装置122。另外，在控制器121上，可连接外部存储装置123。
存储装置121c由例如闪存、HDD(Hard Disk Drive，硬盘驱动器)、SSD(SolidState Drive，固态硬盘)等构成。在存储装置121c内以能够读取的方式储存有对衬底处理装置的动作进行控制的控制程序、记载有后述的衬底处理的步骤、条件等的工艺制程等。工艺制程是通过控制器121使衬底处理装置执行后述的衬底处理中的各步骤并能够获得规定结果的方式组合而成的，作为程序发挥功能。以下，也将工艺制程、控制程序等一并简称为程序。另外，也将工艺制程简称为制程。本说明书中，使用程序这一用语的情况包括仅包含制程的情况、仅包含控制程序的情况、或包含这两者的情况。RAM121b构成为暂时保持由CPU121a读取到的程序、数据等的存储区域(工作区)。
I/O端口121d与上述的MFC241a～241h、阀243a～243h、压力传感器245、APC阀244、真空泵246、温度传感器263、加热器207、旋转机构267、晶舟升降机115、闸门开闭机构115s、RPU270等连接。
CPU121a构成为从存储装置121c读取并执行控制程序，并根据来自输入输出装置122的操作命令的输入等从存储装置121c读取制程。CPU121a构成为按照所读取的制程的内容控制以下动作：利用MFC241a～241h进行的各种物质(各种气体)的流量调节动作、阀243a～243h的开闭动作、APC阀244的开闭动作及基于压力传感器245的利用APC阀244进行的压力调节动作、真空泵246的起动及停止、基于温度传感器263的加热器207的温度调节动作、利用旋转机构267进行的晶舟217的旋转及旋转速度调节动作、利用晶舟升降机115进行的晶舟217的升降动作、利用闸门开闭机构115s进行的闸门219s的开闭动作、利用RPU270进行的气体的等离子体激发动作等。
控制器121能够通过将储存在外部存储装置123中的上述程序安装在计算机中而构成。外部存储装置123包括例如HDD等磁盘、CD等光盘、MO等光磁盘、USB存储器、SSD等半导体存储器等。存储装置121c、外部存储装置123以计算机能够读取的记录介质的形式构成。以下也将它们一并简称为记录介质。在本说明书中，使用记录介质这一用语的情况包括仅包含存储装置121c的情况、仅包含外部存储装置123的情况或包含这两者的情况。需要说明的是，程序向计算机的提供也可以不使用外部存储装置123而使用互联网、专用线路等通信手段进行。
(2)衬底处理工序
主要使用图4的(a)～图4的(f)对于下述处理顺序的例子进行说明：使用上述的衬底处理装置，作为半导体器件的制造工序的一个工序，对衬底进行处理的方法、即用于对形成于作为衬底的晶片200上的膜进行热处理、并将热处理后的膜除去的处理顺序。以下的说明中，对作为晶片200的代表例的、在表面露出有作为第1基底的SiO膜和作为第2基底的SiN膜的情况进行说明。以下的说明中，构成衬底处理装置的各部分的动作由控制器121控制。
图4的(a)～图4的(f)所示的处理顺序包括：
通过在第1温度下将作为衬底的晶片200暴露于成膜剂、从而在晶片200上形成膜的步骤A；
在高于第1温度的第2温度下对膜进行热处理的步骤B；
通过将热处理后的膜暴露于变质剂、从而使其变质的步骤C；和
通过将变质后的膜暴露于除去剂，从而将其除去的步骤D。
另外，图4的(a)～图4的(f)所示的处理顺序还包括步骤F，即，在进行步骤A之前，向表面露出有作为第1基底的SiO膜和作为第2基底的SiN膜的晶片200供给改性剂，由此在作为第1基底的SiO膜的表面形成成膜阻碍层。通过在进行步骤A之前进行步骤F，从而能够在步骤A中，在作为第1基底的SiO膜和作为第2基底的SiN膜中的、SiN膜的表面上选择性地(优先地)形成膜。
需要说明的是，本方式的处理顺序中，示出下述例子：步骤A将包括向晶片200供给原料作为成膜剂的步骤A1、和向晶片200供给氧化剂作为成膜剂的步骤A2(非同时地进行)的循环进行规定次数(n次，n为1以上的整数)，在步骤A1及步骤A2的各自中，还向晶片200供给催化剂作为成膜剂。
另外，本方式的处理顺序中，示出在进行步骤B之后、进行步骤C之前，还具有对晶片200进行规定处理的步骤E的例子。
本说明书中，为方便起见，有时将上述的处理顺序如下示出。在以下的变形例、另一方式等说明中，也使用同样的表述。
改性剂→(原料+催化剂→氧化剂+催化剂)×n→热处理→规定的处理→变质剂→除去剂
本说明书中，使用“晶片”这一用语的情况包括表示晶片本身的情况和表示晶片与在其表面形成的规定层、膜的层叠体的情况。本说明书中，使用“晶片的表面”这一用语的情况包括表示晶片本身的表面的情况、表示形成于晶片上的规定的层等的表面的情况。本说明书中，记载为“在晶片上形成规定层”的情况包括表示在晶片本身的表面上直接形成规定层的情况、和表示在形成于晶片上的层等之上形成规定层的情况。本说明书中，使用“衬底”这一用语的情况也与使用“晶片”这一用语的情况含义相同。
本说明书中使用的“剂”这样的用语包含气体状物质及液体状物质中的至少任一者。液体状物质包含雾状物质。即，改性剂、成膜剂(原料、氧化剂、催化剂)、变质剂、及除去剂的各自可以包含气体状物质，也可以包含雾状物质等液体状物质，还可以包含它们两者。
本说明书中使用的“层”这样的用语包含连续层及不连续层中的至少任一者。例如，只要成膜阻碍层能够产生成膜阻碍作用，则可以包含连续层，也可以包含不连续层，还可以包含它们两者。
(晶片填充及晶舟加载)
若多张晶片200被装填(晶片填充)于晶舟217，则利用闸门开闭机构115s使闸门219s移动，使集流管209的下端开口开放(闸门打开)。然后，如图1所示，利用晶舟升降机115将支承有多张晶片200的晶舟217提起，向处理室201内搬入(晶舟加载)。在该状态下，密封盖219成为借助O型圈220b将集流管209的下端密封的状态。
需要说明的是，如图4的(a)所示，装填于晶舟217的晶片200的表面露出有作为第1基底的SiO膜和作为第2基底的SiN膜。在晶片200中，作为第1基底的SiO膜的表面在整个区域(整面)具有作为吸附位点的OH封端，另一方面，就作为第2基底的SiN膜的表面而言，其大量区域不具有OH封端。另外，作为第1基底的SiO膜为利用例如热氧化法、化学气相沉积法(CVD法)等形成的氧化膜，与在后述的步骤C中变质后的膜相比，膜密度高，具有大量牢固的Si-O键。
(压力调节及温度调节)
利用真空泵246进行真空排气(减压排气)，以使得处理室201内、即晶片200所存在的空间成为所期望的压力(真空度)。此时，处理室201内的压力由压力传感器245测定，基于该测得的压力信息对APC阀244进行反馈控制。另外，以使处理室201内的晶片200成为所期望的温度的方式利用加热器207进行加热。此时，以使处理室201成为所期望的温度分布的方式，基于温度传感器263检测到的温度信息，对向加热器207的通电情况进行反馈控制。另外，使利用旋转机构267进行的晶片200的旋转开始。处理室201内的排气、晶片200的加热及旋转均至少在针对晶片200的处理完成为止的期间持续进行。
(步骤F)
然后，向晶片200、即在表面露出有作为第1基底的SiO膜和作为第2基底的SiN膜的晶片200供给改性剂。
具体而言，将阀243a打开，向气体供给管232a内流入改性剂。改性剂由MFC241a进行流量调节，经由喷嘴249a向处理室201内供给，并从排气口231a排气。此时，从晶片200的侧方向晶片200供给改性剂(改性剂供给)。此时，可以将阀243f～243h打开，经由喷嘴249a～249c的各自向处理室201内供给非活性气体。
通过在后述的处理条件下向晶片200供给改性剂，从而能够在作为第1基底的SiO膜的表面、即SiO膜的表面的OH封端吸附构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分，以形成成膜阻碍层的方式使SiO膜的表面改性。即，本步骤中，通过向晶片200供给与OH封端反应的改性剂，从而能够在具有OH封端的SiO膜的表面吸附构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分，以形成成膜阻碍层的方式使SiO膜的表面改性。由此，如图4的(b)所示，在SiO膜的表面，形成包含构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分的成膜阻碍层。
本步骤中形成的成膜阻碍层包含来自改性剂的残基、即构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分。成膜阻碍层在后述的步骤A中，防止原料(成膜剂)向SiO膜的表面的吸附，阻碍(抑制)在SiO膜的表面上进行成膜反应。
作为构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分，例如，可示例三甲基甲硅烷基(-SiMe3)、三乙基甲硅烷基(-SiEt3)等三烷基甲硅烷基。这些情况下，三甲基甲硅烷基、三乙基甲硅烷基的Si与OH封端的O键合，SiO膜的表面被甲基、乙基等烷基封端。将SiO膜的最外表面封端的、甲基(三甲基甲硅烷基)、乙基(三乙基甲硅烷基)等烷基(烷基甲硅烷基)构成成膜阻碍层，在后述的步骤A中，能够防止原料(成膜剂)向SiO膜的表面的吸附，阻碍(抑制)在SiO膜的表面上进行成膜反应。
此处，成膜阻碍层(也称为成膜抑制层)具有成膜阻碍作用，因此有时也称为抑制剂。需要说明的是，本说明书中使用的“抑制剂”这一用语包括表示成膜阻碍层的情况、以及表示改性剂的情况、表示来自改性剂的残基(例如，构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分)的情况，此外，有时也作为它们所有的总称而使用。
需要说明的是，本步骤中，有时在作为第2基底的SiN膜的表面的一部分也吸附有构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分，但其吸附量微小，向作为第1基底的SiO膜的表面的吸附量压倒性地多。能够实现这样的选择性(优先)吸附的原因在于，使本步骤中的处理条件为改性剂在处理室201内不发生气相分解的条件。另外，其原因在于，SiO膜的表面在其整个区域被OH封端，与此相对，SiN膜的表面的大量区域未被OH封端。本步骤中，由于改性剂在处理室201内不发生气相分解，因此，在SiN膜的表面，构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分不会多重沉积，而是构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分选择性地吸附于SiO膜及SiN膜中的SiO膜的表面，由此，SiO膜的表面选择性地由构成改性剂的分子的分子结构的至少一部分封端。
作为步骤F中供给改性剂时的处理条件，可示例：
处理温度：室温(25℃)～500℃、优选为室温(25℃)～250℃
处理压力：5～2000Pa、优选为10～1000Pa
改性剂供给流量：0.001～3slm、优选为0.001～0.5slm
改性剂供给时间：1秒～120分钟、优选为30秒～60分钟
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：0～20slm。
需要说明的是，本说明书中的“5～2000Pa”这样的数值范围的表述是指下限值及上限值包括在该范围内。因此，例如，所谓“5～2000Pa”，是指“5Pa以上2000Pa以下”。关于其他的数值范围，也是同样。另外，本说明书中的所谓处理温度，是指晶片200的温度或处理室201内的温度，所谓处理压力，是指处理室201内的压力。另外，在供给流量包含0slm的情况下，所谓0slm，是指未供给该物质(气体)的情况。这些在以下的说明中也同样。
在作为第1基底的SiO膜的表面选择性地形成成膜阻碍层之后，将阀243a关闭，停止改性剂向处理室201内的供给。然后，对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的气体状物质等从处理室201内排除。此时，将阀243f～243h打开，经由喷嘴249a～249c向处理室201内供给非活性气体。由喷嘴249a～249c供给的非活性气体作为吹扫气体发挥作用，由此，处理室201内被吹扫(吹扫)。
作为步骤F中进行吹扫时的处理条件，可示例：
处理压力：1～30Pa
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：0.5～20slm
非活性气体供给时间：1～120秒、优选为1～60秒。
需要说明的是，本步骤中进行吹扫时的处理温度优选为与供给改性剂时的处理温度同样的温度。
作为改性剂，例如，可以使用具有氨基直接键合于硅(Si)的结构的化合物、具有氨基和烷基直接键合于硅(Si)的结构的化合物。
作为改性剂，例如，可以使用(二甲基氨基)三甲基硅烷((CH3)2NSi(CH3)3，简称：DMATMS)、(二乙基氨基)三乙基硅烷((C2H5)2NSi(C2H5)3，简称：DEATES)、(二甲基氨基)三乙基硅烷((CH3)2NSi(C2H5)3，简称：DMATES)、(二乙基氨基)三甲基硅烷((C2H5)2NSi(CH3)3，简称：DEATMS)、(二丙基氨基)三甲基硅烷((C3H7)2NSi(CH3)3，简称：DPATMS)、(二丁基氨基)三甲基硅烷((C4H9)2NSi(CH3)3，简称：DBATMS)、(三甲基甲硅烷基)胺((CH3)3SiNH2，简称：TMSA)、(三乙基甲硅烷基)胺((C2H5)3SiNH2，简称：TESA)、(二甲基氨基)硅烷((CH3)2NSiH3，简称：DMAS)、(二乙基氨基)硅烷((C2H5)2NSiH3，简称：DEAS)、(二丙基氨基)硅烷((C3H7)2NSiH3，简称：DPAS)、(二丁基氨基)硅烷((C4H9)2NSiH3，简称：DBAS)等。作为改性剂，可以使用这些中的一种以上。
另外，作为改性剂，例如，也可以使用双(二甲基氨基)二甲基硅烷([(CH3)2N]2Si(CH3)2，简称：BDMADMS)、双(二乙基氨基)二乙基硅烷([(C2H5)2N]2Si(C2H5)2，简称：BDEADES)、双(二甲基氨基)二乙基硅烷([(CH3)2N]2Si(C2H5)2，简称：BDMADES)、双(二乙基氨基)二甲基硅烷([(C2H5)2N]2Si(CH3)2，简称：BDEADMS)、双(二甲基氨基)硅烷([(CH3)2N]2SiH2，简称：BDMAS)、双(二乙基氨基)硅烷([(C2H5)2N]2SiH2，简称：BDEAS)、双(二甲基氨基二甲基甲硅烷基)乙烷([(CH3)2N(CH3)2Si]2C2H6，简称：BDMADMSE)、双(二丙基氨基)硅烷([(C3H7)2N]2SiH2，简称：BDPAS)、双(二丁基氨基)硅烷([(C4H9)2N]2SiH2，简称：BDBAS)、双(二丙基氨基)二甲基硅烷([(C3H7)2N]2Si(CH3)2，简称：BDPADMS)、双(二丙基氨基)二乙基硅烷([(C3H7)2N]2Si(C2H5)2，简称：BDPADES)、(二甲基甲硅烷基)二胺((CH3(2Si(NH2)2，简称：DMSDA)、(二乙基甲硅烷基)二胺((C2H5(2Si(NH2)2，简称：DESDA)、(二丙基甲硅烷基)二胺((C3H7(2Si(NH2)2，简称：DESDA)、双(二甲基氨基二甲基甲硅烷基)甲烷([(CH3)2N(CH3)2Si]2CH2，简称：BDMADMSM)、双(二甲基氨基)四甲基二硅烷([(CH3)2N]2(CH3)4Si2，简称：BDMATMDS)等。作为改性剂，可以使用这些中的一种以上。
作为非活性气体，可以使用氮(N2)气、氩(Ar)气、氦(He)气、氖(Ne)气、氙(Xe)气等稀有气体。作为非活性气体，可以使用这些中的一种以上。这一点在后述的各步骤中也同样。
(步骤A)
在进行步骤F之后，在第1温度下将晶片200暴露于成膜剂，由此在晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上形成膜。即，本步骤中，通过将晶片200暴露于与SiN膜的表面反应的成膜剂，从而在SiN膜的表面上选择性地(优先地)形成膜。具体而言，本步骤依次进行以下的步骤A1及步骤A2。需要说明的是，以下的例子中，成膜剂包含原料、氧化剂、及催化剂。
本步骤(步骤A1及步骤A2)中，以使处理室201内的温度、即晶片200的温度(第1温度)低于后述的步骤B中的晶片200的温度(第2温度)的方式，调节加热器207的输出功率。另外，本步骤(步骤A1及步骤A2)中，以使晶片200的温度(第1温度)为步骤F中的晶片200的温度以下的方式、优选低于步骤F中的晶片200的温度的方式，调节加热器207的输出功率。
[步骤A1]
本步骤中，向进行了步骤F之后的晶片200、即在作为第1基底的SiO膜的表面选择性地形成了成膜阻碍层之后的晶片200，供给原料(原料气体)及催化剂(催化剂气体)作为成膜剂。由此，能够将晶片200暴露于原料(原料气体)及催化剂(催化剂气体)。
具体而言，将阀243b、243d打开，向气体供给管232b、232d内分别流入原料、催化剂。原料、催化剂分别由MFC241b、241d进行流量调节，经由喷嘴249b、249a向处理室201内供给，在处理室201内混合，并从排气口231a排气。此时，从晶片200的侧方向晶片200供给原料及催化剂(原料+催化剂供给)。此时，可以将阀243f～243h打开，经由喷嘴249a～249c的各自向处理室201内供给非活性气体。
通过在后述的处理条件下向晶片200供给原料和催化剂，从而能够在抑制构成原料的分子的分子结构的至少一部分化学吸附于作为第1基底的SiO膜的表面的同时，使构成原料的分子的分子结构的至少一部分选择性地化学吸附于作为第2基底的SiN膜的表面。由此，在SiN膜的表面上选择性地形成第1层。第1层包含作为来自原料的残基的、构成原料的分子的分子结构的至少一部分。即，第1层包含构成原料的原子的至少一部分。
本步骤中，通过将催化剂与原料一起供给，从而能够在非等离子体的气氛下、且后述这样的低的温度条件下进行上述的反应。如此，通过在非等离子体的气氛下、且后述这样的低的温度条件下进行第1层的形成，能够使构成形成于SiO膜的表面上的成膜阻碍层的分子、原子不从SiO膜的表面消失(脱离)而是得以维持。
另外，通过在非等离子体的气氛下、且后述这样的低的温度条件下进行第1层的形成，从而能够使得原料在处理室201内不发生热分解(气相分解)、即不发生自分解。由此，能够抑制构成原料的分子的分子结构的至少一部分多重沉积于SiO膜的表面及SiN膜的表面，能够使得原料选择性地吸附于SiN膜的表面。
需要说明的是，本步骤中，有时构成原料的分子的分子结构的至少一部分也吸附于SiO膜的表面的一部分，但其吸附量极微小，远少于构成原料的分子的分子结构的至少一部分向SiN膜的表面的吸附量。能够实现这样的选择性(优先)吸附的原因在于，使本步骤中的处理条件为后述这样的低的温度条件、并且为原料在处理室201内不发生气相分解的条件。另外，其原因在于，在SiO膜的表面的整个区域形成有成膜阻碍层，与此相对，在SiN膜的表面的大量区域没有形成成膜阻碍层。
作为在步骤A1中供给原料及催化剂时的处理条件，可示例：
处理温度(第1温度)：室温(25℃)～120℃、优选为室温～90℃；处理压力：133～1333Pa；
原料供给流量：0.001～2slm；
催化剂供给流量：0.001～2slm；
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：0～20slm；
各气体供给时间：1～120秒。
在作为第2基底的SiN膜的表面上选择性地形成第1层后，将阀243b、243d关闭，分别停止原料、催化剂向处理室201内的供给。然后，利用与步骤A中的吹扫同样的处理步骤、处理条件，将处理室201内残留的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，本步骤中进行吹扫时的处理温度优选为与供给原料及催化剂时的处理温度同样的温度。
作为原料，例如，可以使用含有Si、碳(C)及卤素的气体。卤素包括氯(Cl)、氟(F)、溴(Br)、碘(I)等。含有Si、C及卤素的气体优选以Si与卤素的化学键的形式包含卤素。含有Si、C及卤素的气体优选以Si-C键的形式包含C。作为含有Si、C及卤素的气体，例如，可以使用包含Si、Cl、及亚烷基、且具有Si-C键的硅烷系气体、即亚烷基氯硅烷系气体。亚烷基包括亚甲基、亚乙基、亚丙基、亚丁基等。亚烷基氯硅烷系气体优选以Si-Cl键的形式包含Cl、以Si-C键的形式包含C。
作为含有Si、C及卤素的气体，例如，可以使用双(三氯甲硅烷基)甲烷((SiCl3)2CH2，简称：BTCSM)气体、1,2-双(三氯甲硅烷基)乙烷((SiCl3)2C2H4，简称：BTCSE)气体等亚烷基氯硅烷系气体。另外，作为含有Si、C及卤素的气体，例如，可以使用1,1,2,2-四氯-1,2-二甲基二硅烷((CH3)2Si2Cl4，简称：TCDMDS)气体、1,2-二氯-1,1,2,2-四甲基二硅烷((CH3)4Si2Cl2，简称：DCTMDS)气体等烷基氯硅烷系气体、1,1,3,3-四氯-1,3-二硅代环丁烷(C2H4Cl4Si2，简称：TCDSCB)气体等包含由Si和C构成的环状结构及卤素的气体。作为原料，可以使用这些中的一种以上。
作为催化剂，例如，可以使用包含C、氮(N)、及氢(H)的胺系气体。作为胺系气体，例如，可以使用吡啶(C5H5N)气体、氨基吡啶(C5H6N2)气体、甲基吡啶(C6H7N)气体、二甲基吡啶(C7H9N)气体、哌嗪(C4H10N2)气体、哌啶(C5H11N)气体等环状胺系气体、三乙胺((C2H5)3N，简称：TEA)气体、二乙胺((C2H5)2NH，简称：DEA)气体等链状胺系气体等。作为催化剂，除了这些以外，例如，可以还使用氨(NH3)气体等。作为催化剂，可以使用这些中的一种以上。这一点在后述的步骤A2中也同样。
[步骤A2]
在步骤A1结束后，向晶片200、即在作为第2基底的SiN膜的表面上选择性地形成第1层之后的晶片200，供给氧化剂(氧化气体)及催化剂(催化剂气体)作为成膜剂。由此，能够将晶片200暴露于氧化剂(氧化气体)及催化剂(催化剂气体)。
具体而言，将阀243c、243d打开，向气体供给管232c、232d内分别流入氧化剂、催化剂。氧化剂、催化剂分别由MFC241c、241d进行流量调节，经由喷嘴249c、249a向处理室201内供给，在处理室201内混合，从排气口231a排气。此时，从晶片200的侧方，向晶片200供给氧化剂及催化剂(氧化剂+催化剂供给)。此时，可以将阀243f～243h打开，经由喷嘴249a～249c的各自向处理室201内供给非活性气体。
通过在后述的处理条件下向晶片200供给氧化剂和催化剂，从而能够在步骤A1中使形成于作为第2基底的SiN膜的表面上的第1层的至少一部分氧化。由此，在SiN膜的表面形成第1层被氧化而成的第2层。
本步骤中，通过将催化剂与氧化剂一起供给，从而能够使上述的反应在非等离子体的气氛下、且后述这样的低的温度条件下进行。如此，通过在非等离子体的气氛下、且后述这样的低的温度条件下进行第2层的形成，从而能够使构成形成于作为第1基底的SiO膜的表面上的成膜阻碍层的分子、原子不从SiO膜的表面消失(脱离)而是维持。
作为步骤A2中供给氧化剂及催化剂时的处理条件，可示例：
处理温度(第1温度)：室温(25℃)～120℃、优选为室温～100℃；
处理压力：133～1333Pa；
氧化剂供给流量：0.001～2slm；
催化剂供给流量：0.001～2slm；
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：0～20slm；
各气体供给时间：1～120秒。
使形成于作为第2基底的SiN膜的表面上的第1层氧化而变化(转变)为第2层后，将阀243c、243d关闭，分别停止氧化剂、催化剂向处理室201内的供给。然后，利用与步骤A中的吹扫同样的处理步骤、处理条件，将处理室201内残留的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，本步骤中进行吹扫时的处理温度优选为与供给氧化剂及催化剂时的处理温度同样的温度。
作为氧化剂，例如，可以使用含有氧(O)及H的气体。作为含O及H的气体，例如，可以使用水蒸气(H2O气体)、过氧化氢(H2O2)气体、氢(H2)气体+氧(O2)气体、H2气体+臭氧(O3)气体等。作为氧化剂，可以使用这些中的一种以上。
需要说明的是，本说明书中，“H2气体+O2气体”这样的两种气体的一并记载是指H2气体与O2气体的混合气体。在供给混合气体的情况下，可以在使两种气体于供给管内混合(前混合)后向处理室201内供给，也可以将两种气体从不同的供给管分开地向处理室201内供给，在处理室201内混合(后混合)。
作为催化剂，例如，可以使用与上述的步骤A1中示例的各种催化剂同样的催化剂。
[实施规定次数]
通过将非同时地、即不同步地进行上述的步骤A1和步骤A2的循环实施规定次数(n次，n为1以上的整数)，从而如图4的(c)所示，能够在晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上选择性地(优先地)形成膜。上述的循环优选重复多次。即，优选使每一循环所形成的第2层的厚度薄于所期望的膜厚，将上述的循环重复多次，直至通过层叠第2层而形成的膜的膜厚成为所期望的膜厚。
通过如上文所述将上述的循环重复多次，能够使膜在作为第2基底的SiN膜的表面上选择性地生长。此时，由于作为第1基底的SiO膜的表面上形成有成膜阻碍层，因此，能够抑制膜在SiO膜的表面上的生长。即，通过将上述的循环重复多次，能够在抑制膜在SiO膜的表面上的生长的同时，促进膜在SiN膜的表面上的生长。
本步骤中在SiN膜的表面上形成的膜(选择性地生长的膜)优选包含C。包含C的膜具有耐蚀刻性高的特征。另外，包含C的膜通过后述的步骤B中的热处理，能够进一步提高耐蚀刻性。因此，在例如后述的步骤E中，能够将包含C的膜用作硬掩模。需要说明的是，例如，在使用上述的原料、氧化剂、催化剂的情况下，能够在作为第2基底的SiN膜的表面上选择性地生长含有Si、C及O的膜(优选硅氧碳化膜(SiOC膜))作为膜。
需要说明的是，在实施步骤A1及步骤A2时，形成于SiO膜的表面上的成膜阻碍层如前文所述在SiO膜的表面维持，因此能够抑制膜在SiO膜的表面上的生长。但是，在由于某种原因而使得成膜阻碍层在SiO膜的表面的形成变得不充分等情况下，有时也极微少地发生膜在SiO膜的表面上的形成、成长。但是，即使在该情况下，形成于作为第1基底的SiO膜的表面上的膜的厚度也远薄于形成于作为第2基底的SiN膜的表面上的膜的厚度。本说明书中，所谓“在第2基底的表面上选择性地(优先地)形成膜”，不仅包括在第1基底的表面上完全未形成膜、而仅在第2基底的表面上形成有膜的情况，也包括虽然在第1基底的表面上形成有极薄的膜、但在第2基底的表面上形成有远比其厚的膜的情况。
(步骤B)
在进行步骤A之后，在高于第1温度的第2温度下，对形成于晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上的膜进行热处理。此时，也能够将形成于晶片200的作为第1基底的SiO膜的表面上的成膜阻碍层热处理。
具体而言，本步骤中，以使处理室201内的温度、即在SiN膜的表面上选择性地形成膜后的晶片200的温度(第2温度)高于步骤A中的晶片200的温度(第1温度)的方式，调节加热器207的输出功率。
根据本步骤，通过在高于第1温度的第2温度下，对形成于晶片200的SiN膜的表面上的膜进行热处理(退火处理)，从而能够进行将步骤A中形成的膜所包含的杂质除去、修复缺陷，能够使膜硬质化。通过使膜硬质化，能够使膜的耐加工性、即耐蚀刻性提高。即，本步骤中，通过对形成于SiN膜的表面上的膜进行热处理，能够使膜的耐蚀刻性提高。如此，通过借助热处理使膜的耐蚀刻性(耐加工性)提高，从而结果，热处理后的膜不易被除去，因此进行了本步骤之后的、后述的步骤C及步骤D变得尤其有效。
另外，根据本步骤，也能够在第2温度下，对形成于晶片200的SiO膜的表面上的成膜阻碍层进行热处理(退火处理)。由此，能够使形成于SiO膜的表面上的成膜阻碍层的至少一部分脱离及/或无效化。需要说明的是，所谓成膜阻碍层的无效化，是指：使构成成膜阻碍层的分子的分子结构、原子的排列结构等变化，能够实现成膜剂向作为基底的SiO膜的表面的吸附、作为基底的SiO膜的表面与成膜剂的反应。
如上文所述，通过进行本步骤，从而如图4的(d)所示，形成于晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上的膜经热处理而被硬质化，形成于作为第1基底的SiO膜的表面上的成膜阻碍层的至少一部分脱离及/或无效化。即，通过进行本步骤，在作为第2基底的SiN膜的表面上存在热处理后的膜，作为第1基底的SiO膜的表面的至少一部分露出。需要说明的是，图4的(d)示出了使形成于作为第1基底的SiO膜的表面上的成膜阻碍层脱离而除去、使作为第1基底的SiO膜的表面露出的例子。
需要说明的是，本步骤中的热处理可以在向处理室201内供给了非活性气体的状态下进行，也可以在供给了氧化剂(氧化气体)等反应性物质的状态下进行。此时的非活性气体、氧化剂(氧化气体)等反应性物质也称为辅助物质。
作为步骤B中进行热处理时的处理条件，可示例：
处理温度：120～1000℃、优选为400～700℃
处理压力：1～120000Pa
处理时间：1～18000秒
辅助物质供给流量：0～50slm。
本步骤中，使第2温度高于步骤A中的第1温度。具体而言，例如，优选满足第1温度为100℃以下、第2温度为300℃以上这样的关系，更优选满足第1温度为室温(25℃)以上100℃以下、第2温度为300℃以上1000℃以下这样的关系。通过使第1温度与第2温度满足上述关系，能够使在步骤A中低温下形成于晶片200上的膜在本步骤中充分地硬质化，能够充分地提高膜的耐蚀刻性。结果，进行了本步骤后的热处理后的膜成为更不易除去(蚀刻)的膜，进行了本步骤后的、后述的步骤C及步骤D变得尤其有效。
需要说明的是，在步骤A中的第1温度为100℃以下(优选为室温以上100℃以下)的情况下，若使步骤B中的第2温度小于300℃，则存在下述情况：膜的硬质化变得不充分，无法充分地提高膜的耐蚀刻性。与此相对，在使第1温度为100℃以下的情况下，通过使第2温度为300℃以上，能够使膜充分地硬质化，能够充分地提高膜的耐蚀刻性。另外，若使步骤B中的第2温度为超过1000℃的温度，则存在下述情况：晶片200的热历程的影响变大，晶片200、其表面存在的膜等受到损坏。与此相对，通过使第2温度为1000℃以下的温度，从而使晶片200的热历程良好，能够避免损坏晶片200、其表面存在的膜。基于上述原因，在步骤A中的第1温度为100℃以下的情况下，优选使步骤B中的第2温度为300℃以上1000℃以下。
(步骤E)
在进行了步骤B之后，对晶片200、即在作为第2基底的SiN膜的表面上存在有热处理后的膜的晶片200进行规定的处理。规定的处理包括蚀刻、成膜、处置(treatment)中的至少任一者。规定的处理例如是以形成于晶片200的SiN膜的表面上的热处理后的膜以外的膜、层、基底为对象的处理。需要说明的是，也可以对形成于晶片200的SiN膜的表面上的热处理后的膜实施规定的处理。
(蚀刻)
本步骤中，在进行蚀刻作为规定的处理的情况下，对晶片200、即在表面存在有热处理后的膜的晶片200进行蚀刻处理。此处，优选以存在于晶片200的表面的热处理后的膜、即形成于SiN膜的表面上的热处理后的膜作为硬掩模进行蚀刻处理。因此，在进行蚀刻处理之前的状态下，优选在晶片200的表面存在包括热处理后的膜在内的多种膜，在蚀刻处理中，能够通过蚀刻将多种膜中的除了热处理后的膜以外的膜除去。如此，本步骤中，通过进行蚀刻作为规定的处理，能够将晶片200的表面上存在的除了热处理后的膜以外的膜选择性地除去。需要说明的是，该情况下，热处理后的膜作为硬掩模发挥作用，由此能够保持晶片200的作为第2基底的SiN膜而不将其蚀刻。
对于蚀刻处理的方法而言，只要能够将作为蚀刻对象的膜除去即可，没有特别限制。例如，本步骤中，作为规定的处理，可进行使用了蚀刻剂的干式蚀刻。作为干式蚀刻，可以使用与后述的步骤D中的膜的除去同样的方法。另外，作为蚀刻剂，可以使用后述的步骤D中所示例的作为除去剂的各种含F气体。蚀刻剂可以使用上述的除去剂供给系统进行供给。
(成膜)
本步骤中，在进行成膜作为规定的处理的情况下，对晶片200、即在表面存在有热处理后的膜的晶片200进行成膜处理。优选通过该成膜处理，在晶片200的表面上形成材质与热处理后的膜不同的膜、尤其是与热处理后的膜相比不易变质(氧化)的膜、不变质(氧化)的膜。
就成膜处理的方法而言，只要能够在晶片200的表面上形成所期望的膜即可，没有特别限制。例如，本步骤中，作为规定的处理，能够形成与热处理后的膜相比在后述的步骤C中不易变质(氧化)的膜、不变质(氧化)的膜。此处，作为成膜处理，可以使用与上述的步骤A中的膜的形成同样的方法。另外，作为成膜处理中使用的成膜剂，可以根据想要形成的膜的成分(组成)而使用各种成膜剂。成膜剂可以使用上述的成膜剂供给系统进行供给。
(处置)
本步骤中，进行处置来作为规定的处理的情况下，对晶片200、即在表面存在有热处理后的膜的晶片200进行处置。处置可以以热处理后的膜以外的膜、层、基底为对象进行，也可以以热处理后的膜为对象进行。通过处置，能够进行：作为处置对象的膜、层、基底所包含的杂质的除去、缺陷的修复；作为处置对象的膜、层、基底的致密化、硬质化等。
处置的方法没有特别限制，例如，可以为等离子体处置，也可以为热处置，还可以这两者。作为等离子体处置，例如，可以实施与后述的步骤C中进行的氧等离子体处理(等离子体氧化处理)同样的处理，也可以实施氮等离子体处理(等离子体氮化处理)，还可以实施非活性气体等离子体处理。作为热处置，例如，可以进行与步骤B中进行的热处理(退火)同样的处理。
(步骤C)
在进行步骤E之后，将形成于晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上的热处理后的膜暴露于变质剂，由此使其变质。
本步骤中，向进行了步骤E之后的晶片200、即进行了规定处理之后的晶片200，供给变质剂。由此，能够将形成于晶片200的SiN膜的表面上的热处理后的膜暴露于变质剂。向热处理后的膜供给变质剂时，可以在不进行等离子体激发的情况下供给变质剂，也可以使变质剂等离子体激发而供给。另外，可以在不进行等离子体激发的情况下供给变质剂之后，使变质剂等离子体激发而供给，也可以在使变质剂等离子体激发而供给之后，在不进行等离子体激发的情况下供给变质剂。
具体而言，将阀243c打开，向气体供给管232c内流入变质剂。变质剂由MFC241c进行流量调节，经由喷嘴249c向处理室201内供给，并从排气口231a排气。此时，从晶片200的侧方向晶片200供给变质剂。此时，可以将阀243f～243h打开，经由喷嘴249a～249c的各自向处理室201内供给非活性气体。另外，此时，可以利用RPU270使变质剂激发为等离子体状态而供给。
通过在后述的处理条件下向晶片200供给变质剂，能够使形成于SiN膜的表面上的热处理后的膜的至少一部分变质。本步骤中，能够以使通过步骤B中的热处理而提高了耐蚀刻性之后的膜的耐蚀刻性下降的方式，使膜变质。作为以使耐蚀刻性下降的方式使膜变质的方法，例如，可举出氧化。利用氧化使膜变质的情况下，本步骤中，通过使用氧化剂作为变质剂来使热处理后的膜的至少一部分氧化，从而能够以使膜的耐蚀刻性下降的方式来使膜变质。本步骤中，通过使用氧化剂作为变质剂，从而使热处理后的膜的耐蚀刻性下降，能够有效地使热处理后的膜变质为在后述的步骤D中容易被除去剂除去的膜、即与除去剂的反应性高的膜。
需要说明的是，在进行本步骤之前的状态下，晶片200的表面存在包括热处理后的膜在内的多种膜时，优选在本步骤中，选择性地使多种膜中的热处理后的膜变质(氧化)。如此，在进行本步骤之前的状态下，晶片200的表面存在包括热处理后的膜在内的多种膜时，通过选择性地使热处理后的膜变质，从而能够在后述的步骤D中，选择性地将多种膜中的、变质后的膜除去。此处，就热处理后的膜以外的膜的一部分或全部而言，例如可以通过上述的步骤E中进行的作为规定处理的成膜而形成(成膜)。
另外，在进行本步骤之前的状态下，晶片200的表面存在包括热处理后的膜在内的多种膜时，热处理后的膜以外的膜优选为与热处理后的膜相比不易变质(氧化)的膜、不变质(氧化)的膜。由此，利用该变质(氧化)的选择比，能够选择性地使多种膜中的、热处理后的膜变质(氧化)。需要说明的是，本步骤中，虽然有时除热处理后的膜以外的膜的至少一部分与热处理后的膜一起变质，但因变质(氧化)的选择比，热处理后的膜的变质占优势地(优先地)进行，热处理后的膜以外的膜的变质微少。结果，即使在该情况下，也能够选择性地使热处理后的膜变质(氧化)。尤其是热处理后的膜以外的膜包含SiO膜的情况下，由于本步骤中的变质(氧化)基本不对SiO膜造成影响，因此在该情况下，能够以极高的选择性使热处理后的膜变质(氧化)。
如上文所述，在进行本步骤之前的状态下，即使在晶片200的表面除了热处理后的膜以外还存在多种膜时，若热处理后的膜以外的膜为与热处理后的膜相比不易变质(氧化)的膜、不变质(氧化)的膜，则通过利用变质(氧化)的选择比，也能够选择性地使多种膜中的热处理后的膜变质(氧化)。
本步骤中，例如，在形成于SiN膜的表面上的热处理后的膜为SiOC膜等包含C的膜的情况下，优选使热处理后的膜氧化而将膜中的C除去、或使膜中的C浓度(C含量)下降。通过将膜中的C除去、或使膜中的C浓度下降，从而使热处理后的膜的耐蚀刻性下降，能够有效地使热处理后的膜变质为在后述的步骤D中容易被除去剂除去的膜。步骤A中形成的膜为SiOC膜的情况下，本步骤中，也能够使热处理后的SiOC膜氧化(将热处理后的SiOC膜中的C除去)而变质为SiO膜。
如上文所述，通过进行本步骤，从而如图4的(e)所示，使晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上的热处理后的膜变质(氧化)，在其表面上存在变质后的膜。
作为步骤C中供给变质剂时的处理条件，可示例：
处理温度：100～1000℃、优选为150～800℃
处理压力：1～13332Pa、优选为100～1333Pa
变质剂供给流量：0.1～10slm、优选为0.5～5slm
变质剂供给时间：1～3600秒、优选为10～600秒，更优选为15～60秒
RF电力：0～1500W。
其他处理条件可以与步骤F中的处理条件同样。
在使晶片200的表面上的热处理后的膜变质后，将阀243c关闭，停止变质剂向处理室201内的供给。然后，利用与上述的步骤F中的吹扫同样的处理步骤、处理条件，将处理室201内残留的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，本步骤中进行吹扫时的处理温度优选为与供给变质剂时的处理温度同样的温度。
作为变质剂，例如，可以使用含O及H的气体、含O气体、含O及N的气体、含有O及C的气体等。需要说明的是，变质剂不仅可以在非等离子体的气氛下热激发而使用，也可以进行等离子体激发而使用。即，变质剂可以为激发成了等离子体状态的变质剂。
作为含O及H的气体，例如，可以使用与上述的步骤A2中作为氧化剂所示例的各种含O及H的气体同样的气体。作为含O气体，例如，可以使用O2气体、O3气体等。作为含O及N的气体，例如，可以使用一氧化氮(NO)气体、一氧化二氮(N2O)气体、二氧化氮(NO2)气体、O2气体+NH3气体、O3气体+NH3气体等。作为含有O及C的气体，例如，可以使用二氧化碳(CO2)气体、一氧化碳(CO)气体等。作为变质剂，可以使用上述之中的一种以上。
(步骤D)
在进行步骤C之后，通过将形成于晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上的变质后的膜暴露于除去剂，从而除去。此处对通过干式蚀刻将形成于SiN膜的表面上的变质后的膜除去的例子进行说明。
本步骤中，向进行了步骤C之后的晶片200、即在表面存在变质后的膜的晶片200，供给除去剂。由此，能够将形成于晶片200的SiN膜的表面上的变质后的膜暴露于除去剂。
具体而言，将阀243e打开，向气体供给管232e内流入除去剂。除去剂由MFC241e进行流量调节，经由气体供给管232b、喷嘴249b向处理室201内供给，并从排气口231a排气。此时，从晶片200的侧方向晶片200供给除去剂(除去剂供给)。此时，可以将阀243f～243h打开，经由喷嘴249a～249c的各自向处理室201内供给非活性气体。
通过在后述的处理条件下向晶片200供给除去剂，能够将形成于SiN膜的表面上的变质后的膜除去(蚀刻)。即，本步骤中，能够有效地除去下述膜，即，在通过步骤B中的热处理而提高了耐蚀刻性之后，借助步骤C中的变质剂的作用以使耐蚀刻性下降的方式变质后的膜。变质后的膜变化为容易被除去剂除去的膜、即与除去剂的反应性高的膜，因此本步骤中，能够有效且选择性地将该变质后的膜除去。
需要说明的是，如上文所述，热处理后的膜例如为作为包含C的膜的SiOC膜的情况下，也能够使热处理后的SiOC膜氧化而变质为SiO膜。该情况下，在进行本步骤之前的状态下，晶片200的表面有时存在：作为使SiOC膜变质后的膜的SiO膜；和由热氧化法、化学气相沉积法形成的SiO膜。该情况下，对于前者的SiO膜而言，由于是于120℃以下这样的低温条件下形成的基于SiOC膜的膜，因此最初膜密度低，从热处理后的SiOC膜中除去C，相应地膜密度进一步下降，另外，成为膜中的缺陷多的膜。与此相对，对于后者的SiO膜而言，由热氧化法、化学气相沉积法形成，与前者的SiO膜相比，膜密度高，为膜中的缺陷少的膜。因此，本步骤中，即使在表面上存在有上述这样的膜质不同的2种SiO膜的情况下，也能够不除去后者的SiO膜(由热氧化法、化学气相沉积法形成的SiO膜)而选择性地除去前者的SiO膜(使热处理后的SiOC膜氧化而形成的SiO膜)。
如此，本步骤中，通过将形成于晶片200的作为第2基底的SiN膜的表面上的变质后的膜除去(蚀刻)，从而如图4的(f)所示，能够使作为第2基底的SiN膜的表面露出。需要说明的是，此时，基于上述的理由，能够不将作为第2基底的SiN膜及作为第1基底的SiO膜除去而选择性地除去变质后的膜。
作为步骤D中供给除去剂时的处理条件，可示例：
处理温度：室温(25℃)～400℃、优选为50～200℃
处理压力：1～13332Pa、优选为100～1333Pa
除去剂供给流量：0.05～5slm、优选为0.1～2slm
除去剂供给时间：0.1～60分钟、优选为1～30分钟
非活性气体供给流量(每个气体供给管)：1～10slm、优选为2～10slm。
在从晶片200的表面将变质后的膜除去、使SiN膜的表面露出之后，将阀243e关闭，停止除去剂向处理室201内的供给。然后，对处理室201内进行真空排气，将处理室201内残留的气体状物质等从处理室201内排除。然后，利用与上述的步骤F中的吹扫同样的处理步骤、处理条件，将处理室201内残留的气体状物质等从处理室201内排除(吹扫)。需要说明的是，本步骤中进行吹扫时的处理温度优选为与供给除去剂时的处理温度同样的温度。
作为除去剂，例如，可以使用含F气体。作为含F气体，例如，可以使用三氟化氯(ClF3)气体、氟化氯(ClF)气体、氟化氮(NF3)气体、氟化氢(HF)气体、氟(F2)气体等。作为含F气体，可以使用这些中的一种以上。
如上文所述，本步骤中，变质后的膜被选择性地除去。本步骤中被选择性地除去的膜优选为例如使热处理后的SiOC膜这样的含C膜氧化后的膜。另一方面，本步骤中，作为不被除去而是希望残留于晶片200的表面上的膜，例如，可举出Si膜、SiO膜、SiN膜、硅氧碳氮化膜(SiOCN膜)、硅氧氮化膜(SiON膜)、硅碳氮化膜(SiCN膜)、硅碳化膜(SiC膜)、硅硼碳氮化膜(SiBCN膜)、硅硼氮化膜(SiBN膜)、硅硼碳化膜(SiBC膜)等含Si膜、氮化钛膜(TiN膜)、钨膜(W膜)、钼膜(Mo膜)、钌膜(Ru膜)、钴膜(Co膜)、镍膜(Ni膜)等含有金属的膜等。这些优选为由例如热氧化法、热氮化法、化学气相沉积法形成的膜。
(后吹扫及大气压恢复)
在步骤D完成后，从喷嘴249a～249c的各自向处理室201内供给作为吹扫气体的非活性气体，并从排气口231a排气。由此，处理室201内被吹扫，处理室201内残留的气体、反应副产物等从处理室201内除去(后吹扫)。然后，处理室201内的气氛被置换为非活性气体(非活性气体置换)，处理室201内的压力恢复为常压(大气压恢复)。
(晶舟卸载及晶片取出)
然后，利用晶舟升降机115使密封盖219下降，集流管209的下端开口。然后，处理完成的晶片200在支承于晶舟217的状态下被从集流管209的下端搬出至反应管203的外部(晶舟卸载)。晶舟卸载后，使闸门219s移动，集流管209的下端开口借助O型圈220c而由闸门219s密封(闸门关闭)。处理完成的晶片200在被搬出至反应管203的外部之后从晶舟217取出(晶片取出)。
(3)由本方式带来的效果
根据本方式，可获得以下所示的一种或多种效果。
通过在步骤B中，将步骤A中在第1温度下将晶片200暴露于成膜剂从而在晶片200上形成的膜在高于第1温度的第2温度下进行热处理，从而使该膜硬质化，能够提高膜的耐加工性、即耐蚀刻性。然而，在对晶片200进行规定的处理后，有时难以将提高了耐蚀刻性的热处理后的膜除去。在这样的情况下，通过进行步骤C，以使热处理后的膜的耐蚀刻性下降的方式使膜变质，能够使热处理后的膜变化为容易被除去剂除去的膜、即与除去剂的反应性高的膜。结果，在步骤D中，能够选择性地将使热处理后的膜变质后的膜除去。
如上文所述，在步骤B中，通过热处理使膜的耐蚀刻性提高，在步骤C中，以使通过热处理而提高了耐蚀刻性后的膜的耐蚀刻性下降的方式使膜变质，在步骤D中，将在通过热处理而提高了耐蚀刻性后、以使耐蚀刻性下降的方式进行了变质后的膜除去。如此，通过以使热处理后的膜的耐蚀刻性下降的方式进行膜的变质、然后进行步骤D，从而能够有效且选择性地将变质后的膜除去。
需要说明的是，在步骤C中，可以将变质剂在不进行等离子体激发的情况下向热处理后的膜供给。由此，能够在抑制晶片200被等离子体损坏的同时，使热处理后的膜的耐蚀刻性下降，使热处理后的膜变质为容易被除去剂除去的膜。另外，在步骤C中，也可以将变质剂进行等离子体激发而向热处理后的膜供给。由此，能够在利用等离子体能量的同时，提高使热处理后的膜的耐蚀刻性下降、使热处理后的膜变质为容易被除去剂除去的膜的效果。
另外，在步骤A中，将下述循环实施规定次数，所述循环包含(非同时地进行)：向晶片200供给原料作为成膜剂的步骤A1；和，向晶片200供给氧化剂作为成膜剂的步骤A2。由此，能够控制性良好地在晶片200上形成膜。另外，优选在步骤A1及步骤A2中的至少任一者中，向晶片200还供给催化剂。由此，能够提高步骤A1及步骤A2中的至少任一者中发生的反应的反应性，能够实现更低温时的成膜。
进而，在步骤A中形成的膜为SiOC膜这样的含有Si、C及O的膜的情况下，能够更适当地进行步骤B中的热处理、步骤C中的变质等。含有Si、C及O的膜在进行了由步骤B进行的热处理之后经步骤C，由此能够变化为容易被除去剂除去的膜、即与除去剂的反应性高的膜，尤其显著地获得上述的效果。
(4)变形例
本方式中的处理顺序可以如以下所示的变形例这样变更。这些变形例可以任意地组合。只要没有特别说明，各变形例的各步骤中的处理步骤、处理条件可以与上述的处理顺序的各步骤中的处理步骤、处理条件同样。
(变形例1)
可以如以下所示的处理顺序这样，将上述方式中的步骤F省略。例如，在步骤A中无需在晶片200的规定的表面上选择性地形成膜的情况下，可以将步骤F省略。在本变形例中，也可获得与上述方式同样的效果。另外，通过省略步骤F，能够缩短总处理时间，能够提高生产率。
(原料+催化剂→氧化剂+催化剂)×n→热处理→规定的处理→变质剂→除去剂
(变形例2)
可以如以下所示的处理顺序这样，在步骤A1中，向晶片200单独供给原料作为成膜剂而不供给催化剂。另外，步骤A2中，可以向晶片200单独供给氧化剂作为成膜剂而不供给催化剂。通过向晶片200供给原料和催化剂，从而能够在低温下促进构成原料的分子的分子结构的至少一部分化学吸附于晶片的表面。另外，通过向晶片200供给氧化剂和催化剂，能够在低温下提高氧化速率。然而，在通过原料的种类(特性)的选择、处理温度、处理压力等处理条件来对构成原料的分子的分子结构的至少一部分向晶片表面的化学吸附反应、氧化速率等进行调节的情况下，可以省略步骤A1、步骤A2中的催化剂的供给。在本变形例中，也可获得与上述方式同样的效果。
改性剂→(原料→氧化剂+催化剂)×n→热处理→规定的处理→变质剂→除去剂
改性剂→(原料+催化剂→氧化剂)×n→热处理→规定的处理→变质剂→除去剂
改性剂→(原料→氧化剂)×n→热处理→规定的处理→变质剂→除去剂
(变形例3)
可以如以下所示的处理顺序这样，在进行步骤E时(同时地)进行步骤B，也可以在进行了步骤E之后进行步骤B。即，可以如上述方式那样在进行步骤E之前进行步骤B，也可以如本变形例这样在进行步骤E时、或在进行了步骤E之后进行步骤B。在同时进行步骤B与步骤E的情况下，于高于第1温度的第2温度对晶片200进行热处理，同时进行规定的处理(蚀刻、成膜、处置)。通过将步骤B与步骤E同时进行，能够缩短进行步骤B及步骤E的时间。在本变形例中，也可获得与上述方式同样的效果。
改性剂→(原料+催化剂→氧化剂+催化剂)×n→热处理+规定的处理→变质剂→除去剂
改性剂→(原料+催化剂→氧化剂+催化剂)×n→规定的处理→热处理→变质剂→除去剂
＜本公开文本的另一方式＞
以上，对本公开文本的方式进行了具体地说明。然而，本公开文本不限于上述方式，可以在不超出其主旨的范围内进行各种变更。
例如，可以将步骤F、步骤A、步骤B、步骤E、步骤C、步骤D中的至少任一步骤在不同的处理部、即别的处理室内(非原位，ex-situ)进行。此时，步骤F、步骤A、步骤B、步骤E、步骤C、步骤D通过进行各步骤中的1个或多个的、具备不同处理部的衬底处理系统来实施。
(另一方式1)
如图5所示，另一方式1中，示出了将步骤F及步骤A、和步骤B、和步骤E、和步骤C、和步骤D在不同的处理室内(非原位，ex-situ)进行的例子。需要说明的是，另一方式1也是将步骤F及步骤A在同一处理室内(原位，in-situ)进行的例子。如图5所示，另一方式1可以通过具备成膜部、热处理部、规定的处理部、变质部、及除去部这5个处理部(5个独立型装置)的衬底处理系统来实施。图5中，在成膜部中进行步骤F及步骤A，在热处理部中进行步骤B，在规定的处理部中进行步骤E，在变质部中进行步骤C，在除去部中进行步骤D。
(另一方式2)
如图6所示，另一方式2中，示出了在不同的处理室内(非原位，ex-situ)进行步骤F、步骤A及步骤B、和步骤E、和步骤C、和步骤D的例子。需要说明的是，另一方式2也是在同一处理室内(原位，in-situ)进行步骤F、步骤B、及步骤A的例子。如图6所示，另一方式2可通过具备成膜部&热处理部、规定的处理部、变质部、及除去部这4个处理部(4个独立型装置)的衬底处理系统来实施。图6中，在成膜部&热处理部中进行步骤F、步骤A、及步骤B，在规定的处理部中进行步骤E，在变质部中进行步骤C，在除去部中进行步骤D。需要说明的是，膜在第1温度下形成于晶片200上之后(成膜后)，若存在所形成的膜在高于第1温度的第2温度下被加热的时机，则可在此时进行热处理。
(另一方式3)
如图7所示，另一方式3中，示出了在不同的处理室内(非原位，ex-situ)进行步骤F及步骤A、和步骤B及步骤E、和步骤C、和步骤D的例子。需要说明的是，另一方式3也是在同一处理室内(原位，in-situ)进行步骤F及步骤A、及步骤B及步骤E的例子。另一方式3可以通过如图7所示的具备成膜部、热处理部&规定的处理部、变质部、及除去部这4个处理部(4个独立型装置)的衬底处理系统来实施。图7中，在成膜部中进行步骤F及步骤A，在热处理部&规定的处理部中进行步骤B及步骤E，在变质部中进行步骤C，在除去部中进行步骤D。需要说明的是，在进行规定的处理之前、进行规定的处理时(同时)、或进行规定的处理之后，若存在形成于晶片200上的膜在高于第1温度的第2温度下被加热的时机，则可在此时进行热处理。
如上述的另一方式1～3这样，在同一处理室内(原位，in-situ)进行步骤F、步骤A、步骤B、步骤E、步骤C、步骤D中的至少任一步骤时，晶片200在各步骤的中途暴露于大气的机会减少，也能够将晶片200在置于真空下的状态下进行处理，因此能够进行稳定的衬底处理。另外，若将步骤F、步骤A、步骤B、步骤E、步骤C、步骤D中的至少任一步骤在不同的处理室内(非原位，ex-situ)进行，则能够将各处理室内的温度预先设定为例如各步骤中的处理温度或与其接近的温度，能够缩短温度调节所需的时间，提高生产效率。
(又一方式)
上述方式中，对在步骤D中使用干式蚀刻的例子进行了说明，但步骤D中也可以使用湿式蚀刻。即，步骤D中，可以通过湿式蚀刻将形成于晶片200的表面上的变质后的膜除去(蚀刻)。湿式蚀刻中，作为除去剂，例如，可以使用包含HF的水溶液(DHF)、热磷酸水溶液。尤其在热处理后的膜为作为包含C的膜的SiOC膜、使热处理后的SiOC膜氧化而变质为SiO膜的情况下，优选使用DHF作为除去剂而进行湿式蚀刻。由此，能够有效且选择性地将变质后的膜除去。
本方式中，通过将晶片200暴露于DHF、热磷酸水溶液，从而能够将形成于晶片200的表面上的变质后的膜除去(蚀刻)。作为将晶片200暴露于DHF、热磷酸水溶液的方法，可举出使晶片200浸渍于DHF、热磷酸水溶液中的方法等。需要说明的是，为了更有效地将形成于晶片200的表面上的变质后的膜除去，步骤D中，可以进行干式蚀刻和湿式蚀刻这两者。本方式中，也获得与上述方式同样的效果。
另外，上述方式中，对在步骤A中使用含有Si、C及卤素的气体和含O及H的气体的例子进行了说明，但本公开文本不限于该例。例如，在步骤A中，可以使用1,4-二硅代丁烷(SiH3CH2CH2SiH3，简称：1,4-DSB)等亚烷基硅烷化合物和O2气体等氧化剂在晶片200上形成膜。另外，也可以使用二乙氧基甲基硅烷等烷基烷氧基硅烷和根据需要加入的O2气体等氧化剂在晶片200上形成膜。即，作为原料，可以使用包含亚烷基、烷基、烷氧基中的至少任一者、和Si的化合物，作为氧化剂，可以使用含O气体。这些情况下，可以同时供给原料和氧化剂，利用CVD法形成膜，即使在该情况下，也能够在各步骤中发生与上述方式同样的反应。本方式中，也获得与上述方式同样的效果。
晶片200可以具有材质不同的多种区域来作为第1基底，也可以具有材质不同的多种区域来作为第2基底。作为构成第1基底及第2基底的区域，除了上述的SiO膜、SiN膜外，还可以为SiOCN膜、SiON膜、SiOC膜、SiC膜、SiCN膜、SiBN膜、SiBCN膜、SiBC膜、Si膜、锗膜(Ge膜)、硅锗膜(SiGe膜)等包含半导体元素的膜、TiN膜、W膜、Mo膜、Ru膜、Co膜、Ni膜等包含金属元素的膜、无定形碳膜(a-C膜)、以及单晶Si(Si晶片)等。若为能够形成成膜阻碍层的区域，则任意区域均能够用作第1基底。另一方面，若为难以形成成膜阻碍层的区域，则任意区域均能够用作第2基底。本方式中，也获得与上述方式同样的效果。
就各处理中使用的制程而言，优选根据处理内容而单独准备，预先经由电通信线路、外部存储装置123而储存在存储装置121c内。并且，优选在开始各处理时，CPU121a根据处理内容从储存于存储装置121c内的多个制程中适当选择合适的制程。由此，能够在1台衬底处理装置中再现性良好地形成各种膜种、组成比、膜质、膜厚的膜。另外，能够减轻操作者的负担，避免操作失误，并且能够迅速地开始各处理。
上述制程不限于新制作的情况，例如，也可以通过变更已安装在衬底处理装置中的现有制程来准备。在变更制程的情况下，也可以将变更后的制程经由电通信线路、记录有该制程的记录介质而安装在衬底处理装置中。另外，也可以对现有衬底处理装置所具有的输入输出装置122进行操作，直接对已安装在衬底处理装置中的现有制程进行变更。
上述方式中，对使用一次处理多张衬底的分批式衬底处理装置形成膜的例子进行了说明。本公开文本不限定于上述方式，例如在使用一次处理一张或几张衬底的单片式衬底处理装置形成膜的情况下，也能够合适地应用。另外，在上述方式中，对使用具有热壁型处理炉的衬底处理装置来形成膜的例子进行了说明。本公开文本不限定于上述方式，在使用具有冷壁型处理炉的衬底处理装置来形成膜的情况下，也能够合适地应用。
在使用上述衬底处理装置的情况下，也可以在与上述方式同样的处理步骤、处理条件下进行各处理，获得与上述方式同样的效果。
上述方式可以适当组合而使用。此时的处理步骤、处理条件例如可以与上述方式的处理步骤、处理条件同样。
实施例
＜实施例1＞
针对晶片，进行上述的处理顺序中的步骤A、步骤B、步骤C，制作了实施例1的评价样品。具体而言，在晶片的表面上，形成SiOC膜作为膜，对形成的SiOC膜进行热处理，使热处理后的SiOC膜变质(氧化)，而制作了实施例1的评价样品。热处理后的SiOC膜的变质(氧化)通过第1条件下的使用了经等离子体激发的O2气体的处理来进行。实施例1的评价样品在晶片的表面上具有下述膜，即，通过第1条件下的使用了经等离子体激发的O2气体的处理而变质(氧化)后的膜。需要说明的是，制作实施例1的评价样品时的各步骤中的处理条件为上述的各步骤中的处理条件的范围内的规定条件。
＜实施例2＞
将热处理后的SiOC膜的变质(氧化)替换为使用了H2气体+O2气体的处理，除此以外，与实施例1的评价样品的制作同样地操作，对晶片进行步骤A、步骤B、步骤C，制作了实施例2的评价样品。实施例2的评价样品在晶片的表面上具有下述膜，即，通过使用了H2气体+O2气体的处理而变质(氧化)后的膜。需要说明的是，制作实施例2的评价样品时的步骤C中的处理条件为上述的步骤C中的处理条件的范围内的规定条件。另外，制作实施例2的评价样品时的步骤A、步骤B中的处理条件分别与制作实施例1的评价样品时的步骤A、步骤B中的处理条件相同。
＜实施例3＞
将热处理后的SiOC膜的变质(氧化)替换为第2条件下的使用了经等离子体激发的O2气体的处理，除此以外，与实施例1的评价样品的制作同样地操作，对晶片进行步骤A、步骤B、步骤C，制作了实施例3的评价样品。实施例3的评价样品在晶片的表面上具有下述膜，即，通过第2条件下的使用了经等离子体激发的O2气体的处理而变质(氧化)后的膜。第2条件为氧化力弱于第1条件的条件。需要说明的是，制作实施例3的评价样品时的步骤C中的处理条件为上述的步骤C中的处理条件的范围内的规定条件。另外，制作实施例3的评价样品时的步骤A、步骤B中的处理条件分别与制作实施例1的评价样品时的步骤A、步骤B中的处理条件相同。
＜比较例1＞
针对晶片，在800℃以上的含O气氛下进行热氧化处理，在晶片的表面形成作为热氧化膜的SiO膜，制作了比较例1的评价样品。比较例1的评价样品在晶片的表面上具有作为热氧化膜的SiO膜。
＜比较例2＞
进行步骤A、步骤B而省略步骤C，除此以外，与实施例1的评价样品的制作同样地操作，制作了比较例2的评价样品。比较例2的评价样品在晶片的表面上具有通过步骤A、步骤B形成的热处理后的SiOC膜。需要说明的是，制作比较例2的评价样品时的步骤A、步骤B中的处理条件分别与制作实施例1的评价样品时的步骤A、步骤B中的处理条件相同。
[湿式蚀刻速率(WER)的测定]
针对各评价样品，进行相当于步骤D的基于DHF的湿式蚀刻，对评价样品的各自的膜的WER进行测定。作为DHF，使用0.1％浓度的HF水溶液。将其测定结果示于图8。图8的横轴从左起分别依次表示实施例1、实施例2、实施例3、比较例1、比较例2，纵轴表示
Figure BDA0003698041390000401
由图8可知，比较例1的评价样品中的膜的WER为数
Figure BDA0003698041390000402
左右，另外，比较例2的评价样品中的膜的WER为
Figure BDA0003698041390000403
无法蚀刻。与此相对，实施例1～实施例3的评价样品中的膜的WER均超过
Figure BDA0003698041390000404
可知与比较例1～比较例2的评价样品中的膜的WER相比更高。
另外，由图8可知，就步骤A中形成于晶片的表面上的SiOC膜而言，通过经由基于步骤B的热处理，耐蚀刻性提高(参见比较例2)，但通过经由之后的基于步骤C的变质(氧化)，在步骤D中容易被除去(参见实施例1～3)。另外，可知热氧化膜的耐蚀刻性高，难以被除去(参见比较例1)。因此可知，例如，在晶片的表面上存在有热氧化膜、和步骤A中形成的SiOC膜的情况下，通过经由步骤B、步骤C、步骤D，能够在抑制热氧化膜的蚀刻的同时，选择性地对将SiOC膜热处理后使其变质后的膜进行蚀刻。

Claims (21)

1.衬底处理方法，其包括下述工序：
(a)通过在第1温度下将衬底暴露于成膜剂，从而在所述衬底上形成膜的工序；
(b)在高于所述第1温度的第2温度下对所述膜进行热处理的工序；
(c)通过将所述热处理后的所述膜暴露于变质剂，从而使其变质的工序；和
(d)通过将所述变质后的所述膜暴露于除去剂，从而将其除去的工序。
2.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，
在(b)中，通过所述热处理而使所述膜的耐蚀刻性提高，
在(c)中，以使通过所述热处理提高了耐蚀刻性之后的所述膜的耐蚀刻性下降的方式，使所述膜变质，
在(d)中，将在通过所述热处理提高了耐蚀刻性之后以使耐蚀刻性下降的方式进行了变质后的所述膜除去。
3.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，(c)包括将所述变质剂在不进行等离子体激发的情况下向所述热处理后的所述膜供给的工序。
4.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，(c)包括使所述变质剂进行等离子体激发而向所述热处理后的所述膜供给的工序。
5.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，在(c)中，使用氧化剂作为所述变质剂。
6.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，
在(a)中，形成于所述衬底上的所述膜包含碳，
在(c)中，使所述热处理后的所述膜氧化，以将所述膜中的碳除去、或者使所述膜中的碳浓度下降。
7.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，所述第1温度为100℃以下，所述第2温度为300℃以上。
8.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，在(a)中，将包括下述工序的循环进行规定次数：(a1)向所述衬底供给原料作为所述成膜剂的工序；和(a2)向所述衬底供给氧化剂作为所述成膜剂的工序。
9.如权利要求8所述的衬底处理方法，其中，在(a1)及(a2)中的至少任一者中，向所述衬底还供给催化剂。
10.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，所述膜为含有硅、碳及氧的膜。
11.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，在进行(a)之后、进行(c)之前，还包括(e)对所述衬底进行规定的处理的工序，所述规定的处理包括蚀刻、成膜、处置中的至少任一者。
12.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，在进行(c)之前的状态下，在所述衬底的表面，存在包括所述热处理后的所述膜在内的多种膜，
在(c)中，选择性地使所述多种膜中的、所述热处理后的所述膜变质，
在(d)中，选择性地将所述多种膜中的、所述变质后的所述膜除去。
13.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，在进行(a)之前的状态下，所述衬底的表面具有第1基底和第2基底，
在进行(a)之前，还包括(f)通过向所述衬底供给改性剂，从而在所述第1基底的表面形成成膜阻碍层的工序，
在(a)中，在所述第2基底的表面上形成所述膜。
14.如权利要求13所述的衬底处理方法，其中，在(b)中，通过所述热处理，使所述膜的耐蚀刻性提高。
15.如权利要求13所述的衬底处理方法，其中，在进行(a)之后、进行(c)之前，对所述衬底进行蚀刻处理。
16.如权利要求13所述的衬底处理方法，其中，在进行(a)之后、进行(c)之前，对所述衬底进行成膜处理。
17.如权利要求13所述的衬底处理方法，其中，在进行(a)之后、进行(c)之前，对所述衬底进行等离子体处置及热处置中的至少任一者。
18.如权利要求1所述的衬底处理方法，其中，在(d)中，通过干式蚀刻及湿式蚀刻中的至少任一者，将所述变质后的所述膜除去。
19.半导体器件的制造方法，其包括：
(a)通过在第1温度下将衬底暴露于成膜剂，从而在所述衬底上形成膜的工序；
(b)在高于所述第1温度的第2温度下对所述膜进行热处理的工序；
(c)通过将所述热处理后的所述膜暴露于变质剂，从而使其变质的工序；和
(d)通过将所述变质后的所述膜暴露于除去剂，从而将其除去的工序。
20.衬底处理系统，其具有：
(a)通过在第1温度下将衬底暴露于成膜剂，从而在所述衬底上形成膜的成膜部；
(b)在高于所述第1温度的第2温度下对所述膜进行热处理的热处理部；
(c)通过将所述热处理后的所述膜暴露于变质剂，从而使其变质的变质部；和
(d)通过将所述变质后的所述膜暴露于除去剂，从而将其除去的除去部。
21.计算机可读取的记录介质，其记录有利用计算机使衬底处理系统执行下述步骤的程序，
(a)通过在第1温度下将衬底暴露于成膜剂，从而在所述衬底上形成膜的步骤；
(b)在高于所述第1温度的第2温度下对所述膜进行热处理的步骤；
(c)通过将所述热处理后的所述膜暴露于变质剂，从而使其变质的步骤；和
(d)通过将所述变质后的所述膜暴露于除去剂，从而将其除去的步骤。
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