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CN114127037A - 用于甲醇合成的方法和设备 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种合成甲醇(1)的方法，其中，将含碳能量载体流(11)进料至合成气反应器配置(13)以获得具有氢气和碳氧化物的合成气流(2)，将合成气流(2)进料至热量回收装置(10)以从合成气流(2)中回收热量，随后进料至合成气压缩机(3)以进行增压，将至少部分已增压的合成气流(2)进料至甲醇反应器配置(4)的第一反应器阶段(21a)以部分转化为甲醇(1)，其中，从甲醇反应器配置(4)获得具有未反应碳氧化物的残余气流(15)，将残余气流(15)进料至循环压缩机(14)以使残余气流(15)增压，将已增压的残余气流(15)进料至甲醇反应器配置(4)以部分转化为甲醇(1)，将来自第一反应器阶段(21a)的未反应残余气体(16a)的回收流(6)进料至氢气回收配置(5)以获得H循环流(7)，H循环流(7)具有来自未反应残余气体(16a)的未反应氢气，H循环流(7)的未反应氢气再次进料至第一反应器阶段(21a)以至少部分转化为甲醇(1)。该方法的特征在于，来自H循环流(7)的至少部分未反应氢气的压力升至其再次进料至第一反应器阶段(21a)是通过循环压缩机(14)与未反应的碳氧化物一起升高的。本发明还涉及用于甲醇(1)合成的相应系统。

Description

用于甲醇合成的方法和设备
本发明涉及根据权利要求1前序部分的用于甲醇合成的方法、以及根据权利要求16前序部分的用于甲醇合成的设备。
甲醇通常在用于甲醇合成的设备的反应器中生产，将含有氢气和碳氧化物的合成气流进料至反应器中，并且在反应器中进行用于生产甲醇的放热反应。
取决于获得合成气流的方式并且取决于使用哪种能量载体作为合成气的基础，新鲜合成气中氢气的比例可能低于所寻求的比例。具体来说，为了改进甲醇合成的化学计量，通常合适的是从来自反应器的残余气体中回收未反应的氢气并使该氢气循环至甲醇反应器。
对于该类型的循环，所回收的氢气的压力必须在其进料至反应器之前升高。
EP 3 205 622 B1是与本发明最接近的现有技术，其公开了一种用于甲醇合成的设备。在该设备中，将通过PSA从甲醇合成的残余气体中所获得的氢气流进料至合成气流中。该进料在合成气压缩机上游可操作地进行，使得在进料至甲醇反应器之前，来自氢气流的氢气压力与合成气一起通过合成气压缩机升高。
该现有技术的缺点是需要对所回收的氢气进行压缩，也意味着合成气压缩机必须比以前的更大，同样，用于压缩的能耗更高。
从该现有技术出发，本发明的目的由如下组成：改进现有技术的用于甲醇合成的已知方法，从而可以使所回收氢气的压力以更经济的方式升高。
对于根据权利要求1前序部分的甲醇合成的方法，通过权利要求1的特征部分的特征来实现该目的。对应根据权利要求16前序部分的甲醇合成的设备，通过权利要求16的特征部分的特征来实现该目的。
本发明背后的发明构思在于，由氢气回收部得到的氢气的压力增加也可以通过循环压缩机进行。该循环压缩机用于使大部分未反应残余气体循环通过甲醇反应器。通常，只有未反应残余气体的子流进料至氢气回收部，因为随后通常整个子流——减去回收的氢气——随后可以排出作为清除气体。如果为了通过循环压缩机增压而使所回收氢气与剩余的未反应残余气体再合并，那么在某些情况下，必须使剩余的未反应残余气体的压力下降，因为氢气回收还伴随着特定压降。然而，已经表明，尽管如此，将所回收氢气的加压从合成气压缩机替换为循环压缩机将导致成本降低。
所提议的方法用于甲醇合成。在所提出的方法中，将含碳能量载体流进料至合成气反应器配置，用于获得具有氢气和碳氧化物的合成气流。因此，合成气流包含氢气、一氧化碳和二氧化碳，并且还可以包含其他成分，例如，特别是氮气和稀有气体。合成气流也可以描述为新鲜气流。
此外，在所提出的方法中，将合成气流进料至热量回收装置以从合成气流中回收热量，然后进料至合成气压缩机以进行增压。该合成气压缩机可以具有多个阶段。重要的是将合成气流进料至热量回收装置和另一装置或多个其他装置的合成气压缩机之间。此外，应注意热量回收装置通常仅构成具有多个热量回收装置的热回收配置的一个阶段。换言之，合成气流可以仅进料至连接在一起的多个热量回收装置中的一个热量回收装置。
根据所提出的方法，将至少部分已增压的合成气流进料到甲醇反应器配置的第一反应器阶段以部分转化为甲醇。优选地，将基本全部已增压的合成气流进料至第一反应器阶段。然而，也可能是如下情况：部分合成气流转移到上游。部分转化为甲醇的特征是由于离析物的未转化残余物从甲醇反应器配置中排出，因此转化不完全。甲醇反应器配置可具有多个反应器阶段或仅单个反应器阶段。如果甲醇反应器配置没有多个反应器阶段，则第一反应器阶段是甲醇反应器配置的唯一反应器阶段。甲醇反应器配置的第一反应器阶段是这样的甲醇反应器配置的反应器阶段，至少部分合成气流进料在其之前进料至该反应器阶段，或者剩余的残余气流进料至另一反应器阶段。因此，第一反应器阶段是甲醇反应器配置的可操作的第一反应器阶段。该情况与合成气流作为新鲜气流的可能性描述一致。甲醇反应器配置的各单独反应器阶段因此可以具有多个独立的反应器用于甲醇合成，其可操作地彼此平行。
在所提出的方法中，从甲醇反应器配置获得具有未反应碳氧化物的残余气流，将残余气流进料至循环压缩机以使残余气流增压。残余气流还可以包含未反应的氢气。如果甲醇反应器配置具有超过一个反应器阶段，则该残余气流可在任何反应器阶段之后获得。此处和下文所用的术语“未反应物质”应理解为表示已作为用于甲醇合成的离析物送至甲醇反应器配置的反应器阶段，特别是第一反应器阶段，然后离开的反应器阶段而未参与甲醇合成反应的物质。
此外，所提出的方法规定，将已增压的残余气流进料至甲醇反应器配置以部分转化为甲醇。因此，这涉及将现已增压的残余气流循环至甲醇反应器配置，实际上已从该甲醇反应器配置中获得了残余气流。
此外，所提出的方法规定，将由第一反应器阶段的未反应残余气体形成的回收流进料至氢气回收配置以获得H循环流。在未反应的残余气体的情况下，这可能意味着这只是来自第一反应器阶段的全部未反应气体的一部分。例如，可以通过分流(diversion)从未反应残余气体获得回收流。
所提出的方法规定，H循环流具有来自未反应残余气体的未反应氢气，H循环流的未反应氢气再次进料至第一反应器阶段以至少部分转化为甲醇。可能是如下情况：未反应氢气只是来自第一反应器阶段的全部未反应氢气的一部分和/或来自未反应残余气体的全部未反应氢气的一部分。在该情况下，可以直接和间接地将H循环流的未反应氢气重新进料至第一反应器阶段。在间接进料的情况下，则未反应的氢气最初是进料至其他装置的。
所提出的方法的特征在于，来自第一反应器阶段H循环流的至少部分未反应氢气的压力再次升至其重新进料至第一反应器阶段是通过循环压缩机与未反应的碳氧化物一起升高的。换言之，对于在来自第一反应器阶段的未反应氢气出口和该未反应氢气重新进料到第一反应器阶段之间的H循环流中的至少部分未反应氢气来说，压力是通过循环压缩机升高的。因为——如前所述——循环压缩机用未反应的碳氧化物来压缩残留气流，然后，该未反应氢气的压缩通过循环压缩机与未反应的碳氧化物一起进行。优选地，来自第一反应器阶段H循环流的基本全部未反应氢气的压力升至待重新进料至第一反应器阶段是通过循环压缩机与未反应碳氧化物一起升高的。
原则上，H循环流的未反应氢气或部分该氢气的压力可以在重新进料至第一反应器阶段之前升高数倍。因此，一方面，除了通过循环压缩机增压之外，可以通过合成气压缩机额外进行压缩。这可能是如下情况：该额外压缩可能仅涉及部分未反应氢气。另一方面，也可能是如下的情况：未反应氢气或其部分在重新进料至第一反应器阶段之前通过循环压缩机增压数倍。尤其是当从循环压缩机出口侧向循环压缩机的输入侧进行循环时是这种的情况。
然而，本发明的优选实施方式的特征在于，H循环流的未反应氢气至少部分、优选基本上全部与未反应的碳氧化物一起通过循环压缩机精确增压一次，由第一反应器阶段升至其再次进料至第一反应器阶段。因此，来自第一反应器阶段的H循环流的至少部分未反应氢气升至其重新进料至第一反应器阶段是与未反应的碳氧化物一起仅通过循环压缩机进行增压的。因此，不通过另一压缩机等进行增压。通过该方式，避免了多余的重复加压。应该注意，通过循环压缩机精确增压一次的这种要求仅涉及来自第一反应器阶段的未反应氢气，其也包含在H循环流中，并且也优选仅是该未反应氢气的一部分。因此，如果——按通常的情况——未反应氢气从第一反应器阶段排出，其并未包含在H循环流中，则该未反应氢气也没有必要通过回收流外的循环压缩机精确增压一次。此外，还可能进行多次增压。
如下文将描述的，未反应氢气重新进料至第一反应器阶段可以以使氢气作为一系列其他流的一部分进料至第一反应器阶段的方式间接进行。
原则上，上述未反应氢气的增压可以是任意量的增压。优选地，在至少部分转化为甲醇之前，未反应氢气增压至压力高于来自氢气回收配置的H循环流的压力。类似地，其可以是如下情况：未反应氢气在其重新进料至第一反应器阶段之前增压至压力高于进料至氢气回收配置时的回收流的压力。
一方面，未反应氢气的增压可以在进料至氢气回收配置之前进行。因此，可能是如下的情况：回收流整体进行增压。然而，未反应氢气的增压也可以在进料至氢气回收配置之后进行。因此，H循环流的未反应氢气的增压可以例如通过H循环流整体增压来进行。
合成气反应器配置、合成气压缩机、甲醇反应器配置、热量回收装置、循环压缩机和氢气回收配置可以包括在用于合成甲醇的设备中。
优选地，由合成气反应器配置获得的合成气流的生产压力大于40巴，优选大于50巴，特别是大于60巴，更特别是大于70巴。
该方法的优选实施方式的特征在于，已增压的合成气流的压力大于60巴，优选大于70巴，特别是大于80巴，更优选大于90巴。
原则上，进料至循环压缩机的残余气流可以具有任何组成，只要残余气流包含来自回收流的未反应氢气和未反应碳氧化物(通常以任何比例)。然而，优选地，进料至循环压缩机的残余气流的氢气摩尔比小于90％，特别是小于85％，更特别是小于80％。或者或此外，进料至循环压缩机的残余气流的氢气摩尔比大于50％，特别是大于60％，更特别是大于70％。该氢气摩尔比是指残余气流的整体氢气摩尔比。这不仅包括来自H循环流的未反应氢气，还包括残余气流中的其他氢气。
优选地，甲醇反应器配置包括：甲醇分离装置，用于获得第一反应器阶段的未反应残余气体和来自第一反应器阶段的粗甲醇流(raw methanol stream)。原则上，甲醇分离装置可以以任何方式起作用。具体来说，甲醇分离装置可以包括：冷凝装置，用于通过冷凝获得第一反应器阶段的未反应残余气体和来自第一反应器阶段的粗甲醇流。
这可能是如下情况：只有部分压缩残余气流进料至甲醇反应器配置。特别且优选地，将部分已增压的残余气流分流并进料至合成气反应器配置。因此，特别优选地，分流部分的已增压的残余气流可以进料至能量载体流。
如上所述，原则上，甲醇反应器配置可能仅包括单个甲醇反应器阶段。该方法的另一个优选实施方式的特征在于，甲醇反应器配置具有用于甲醇合成的多个反应器阶段，其可操作地串联连接。因此，各独立的反应器阶段可以具有一个或多个反应器。对此，具体地，反应器阶段的反应器可以可操作地并联连接。此外，其可以是如下情况：通过甲醇分离装置从多个反应器阶段中的每一个反应器阶段获得相应的未反应残余气体。
事实上，反应器阶段可操作地串联连接意味着来自一个反应器阶段的残余气体直接或间接进料至相应的相邻下游反应器阶段，只要它不是一系列反应器阶段中的最后一个反应器阶段。原则上，对于多个反应器阶段上述循环压缩机可以以任何方式构造。在一种变化形式中，循环压缩机在两个反应器阶段之间可操作地连接。这意味着来自反应器阶段的至少部分未反应残余气体作为残余气流进料至循环压缩机，然后已增压的残余气流再进料至设置在该反应器阶段下游的反应器阶段。
原则上，H循环流可以去任何地方，只要其氢气的至少一部分转化为甲醇即可。根据该方法的另一优选实施方式，对此优选将H循环流进料至来自可操作地位于第一反应器阶段下游的反应器阶段的未反应残余气体。换言之，在将H循环流的未反应氢气与至少部分未反应残余气体一起进料至第一反应器阶段之外的反应器阶段之后，对H循环流的未反应氢气进行处理。以此方式，H循环流“旁通(by-pass)”第一反应器阶段之后的一个或多个反应器阶段。此类策略的优点在于，以此方式，由于氢气回收导致的H循环流的压降基本上平行于该反应器阶段中的下游反应器阶段的未反应残余气体的压降。换言之，该未反应残余气体和H循环流的相应压力彼此更接近，继而通过平衡至较低压力水平来降低组合时产生的压降。
优选地，H循环流与残余气流一起进料至循环压缩机进行增加。
根据该方法的一个优选实施方式，残余气流从可操作地位于第一反应器阶段下游的反应器阶段获得。换句话说，进料至循环压缩机的残余气流不是源自第一反应器阶段(即，至少部分合成气流直接进料的反应器阶段)，而是下游反应器阶段。此外，来自第一反应器阶段的已增压的残余气流可以进料至循环增压机。然而，原则上，已增压的残余气流可以进料至多个反应器阶段中的另一个反应器阶段。类似的，其可以是如下情况：已增压的残余气流分开并进料至多个反应器阶段中的多个反应器阶段。
所提出方法的另一优选实施方式的特征在于，残余气流从多个反应器阶段中处于最后可操作位置的反应器阶段获得。该变化形式和之前的变化形式意味着减少合并物流所带来的必要压降。
原则上，回收流可以在甲醇反应器配置内的任何位置和任何来源获得。回收流包含来自第一反应器阶段的未反应残余气体的未反应氢气。在第一优选变化形式中，将至少部分回收流从第一反应器阶段的未反应残余气体中分流。其可以是至少部分回收流在循环压缩机的上游可操作地分流。
然而，也可能是这样的情况：回收流的压力已经通过循环压缩机增加。因此，该方法的另一个优选实施方式的特征在于，回收流以这样的进料压力进料至氢气回收配置，所述进料压力高于从甲醇反应器配置获得残余气流时的残余气体压力。使回收流压力增加的一种优选的可能方式是首先通过循环压缩机对其进行压缩。因此，优选地，至少部分回收流从循环压缩机可操作的下游的残余气流中分流出来。
然而，也可能这样的情况下：超过一个流进料至氢气回收配置，从中获得氢气。根据该方法的一个优选实施方式，例如，将至少部分合成气流(特别是已增压的合成气流)分流，用于进料至水煤气变换反应装置。也可以是这样的情况，合成气流(优选已增压)全部进料至水煤气变换反应装置。还优选至少部分其它回收流从水煤气变换反应装置获得并且进料至氢气回收配置，以获得H循环流。换言之，来自H循环流的至少部分氢气由该其它回收流中获得。该水煤气变换反应装置可以包括在用于甲醇合成的配置中。
特别地，合成气流中的至少部分碳氧化物(特别是已增压的)可以通过水煤气变换反应在水煤气变换反应装置中进行反应以形成二氧化碳和氢气。因此，通过增加氢的比例，可以改进甲醇合成的化学计量。
类似地，其通常可以是如下情况：H循环流最初并未进料至第一反应器阶段。相反，根据该方法的另一优选实施方式，H循环流进料至合成气流，特别是已增压的合成气流。这具体意味着将H循环流进料至合成气反应器配置可操作下游的合成气流中。优选地，将H循环流进料至合成气压缩机可操作下游的合成气流中。换言之，将H循环流进料至第一反应器阶段可操作上游的合成气流中。通过将合成气流进料至甲醇反应器配置的第一反应器阶段，结果是H循环流的氢气再次进料至第一反应器阶段。
除了用于合成气生产的反应器之外，合成气反应器配置可以具有其它装置。因此，合成气反应器配置可具有用于含碳能量载体流脱硫的装置、用于用水使含碳能量载体流饱和的饱和阶段、用于对含碳能量载体流进行预重整的预重整器和/或用于对含碳能量载体流进行加热的装置，其分别可操作地位于反应器上游。
原则上，可以任何方式从能量载体流中获得合成气流。优选地，为了获得合成气流，将含氧流进料至合成气反应器配置。原则上，除了氧气之外，含氧流还可以包含其他成分。因此，含氧流还可以是环境空气。
原则上，合成气流可通过对含碳能量载体流进行蒸汽重整来获得。该方法的另一优选实施方式的特征在于，在合成气反应器配置中，合成气流通过含碳能量载体流的自热重整获得。在该类型的自热重整的情况下，催化部分氧化适用于吸热重整反应所需的热量。不同于纯蒸汽重整，自热重整提供了可以在更高的压力下提供合成气流的优点。另外，合成气流可在合成气反应器配置中通过含碳能量载体流的部分氧化获得。
原则上，自热重整也可以使用环境空气进行操作。然而，优选地，含氧流从用于从环境空气中获得氧气流的空气分离装置获得。此外，空气分离装置还可构造成获得氮气流。特别地，则其可以是这样的情况：含氧流基本由氧气组成。以此方式，降低了甲醇合成中惰性气体的比例，从而使设备中的各种装置的尺寸可以更小。优选地，用于甲醇合成的设备包括空气分离装置。
根据该方法的优选实施方式，H循环流进料至能量载体流。特别是，H循环流可以进料至合成气反应器配置可操作上游的能量载体流。
除了H循环流之外，氢气回收配置还可以输出其他流。优选地，氢气回收配置输出清除物(purge)。具体地，可以排放清除物用于燃烧。
原则上，H循环流可以具有任何组成，只要其包含来自第一反应器阶段的未反应残余气体的未反应氢气。根据该方法的其它优选实施方式，H循环流具有高于回收流的氢气摩尔比。这不是指来自第一反应器阶段的未反应残余气体的未反应氢气，而是指整个H循环流中的氢气。换言之，与回收流相比，H循环流中的氢气被浓缩。类似地，H循环流优选具有比清除物更高的氢气摩尔比。
原则上，氢气回收配置可以根据任何原理起作用，例如基于膜或冷却装置。该方法的优选实施方式的特征在于，氢气回收配置具有变压吸附装置(PSA)，用于从回收流中获得H循环流。以此方式，可以获得H循环流中高的氢气回收率。类似地，该变压吸附装置中的压降仍然是可以接受的。因此，原则上不需要高纯度氢气，但可以获得高纯度氢气。因此，可以是如下情况下：H回收流基本由氢气组成。
所提议的设备用于甲醇合成。它具有：合成气反应器配置，用于从含碳能量载体流获得具有氢气和碳氧化物的合成气流；合成气压缩机，用于对合成气流进行增压；甲醇反应器配置，其具有第一反应器阶段；热量回收设备，用于从合成气流中回收热量；氢气回收配置和循环压缩机。
在所提出的设备中，将至少部分已增压的合成气流进料到第一反应器阶段，以部分转化为甲醇。
此外，在提出的设备中，从甲醇反应器配置获得具有未反应碳氧化物的残余气流，将残余气流进料至循环压缩机以使残余气流增压，其中，已增压的残余气流进料至甲醇反应器配置以部分转化为甲醇，将合成气流进料至热量回收装置，然后进料至合成气压缩机，其中，由第一反应器阶段的未反应残余气体形成的回收流进料至氢气回收配置以获得H循环流，H循环流具有来自未反应残余气体的未反应氢气，并且H循环流的未反应氢气再次进料至第一反应器阶段以至少部分转化为甲醇。
所提出的设备的特征在于，来自第一反应器阶段的H循环流的至少部分未反应氢气的压力升至其再次进料至第一反应器阶段是通过循环压缩机与未反应的碳氧化物一起升高的。
所提出的设备(plant)的特征、优点和性质与所提出方法的特征、优点和性质相应，反之亦可。
现在将借助通过示例性实施方式给出的附图对本发明的其它细节、特征、目标和优点进行描述。在附图中：
图1显示了根据第一示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图2显示了根据第二示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图3显示了根据第三示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图4显示了根据第四示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图5显示了根据第五示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图6显示了根据第六示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图7显示了根据第七示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图；
图8显示了根据第八示例性实施方式的用于进行所提出方法的设备的流程图。
根据所提出设备的第一示例性实施方式的图1所示的设备用于甲醇1的合成并且可以根据所提出方法进行操作。
合成气流2基本由氢气、一氧化碳和二氧化碳组成，由能量载体流11获得，所述能量载体流11由天然气形成并且因此是含碳的，将其进料至合成气反应器配置13。在合成气反应器配置13中，发生自热重整以获得合成气流2。对于自热重整，供应含氧流22，在这种情况下，含氧流22从空气分离装置23获得并且基本由氧气组成。在这种情况下，空气分离装置23构造成从环境空气中获得氧气流——即，在这种情况下为含氧流22。合成气流2在基本为60巴的生产压力下获得。合成气流2最初进料至热量回收装置10，在该装置中合成气流2进行冷却，并且以此方式，部分在自热重整期间产生的热量被回收。接着，将合成气流2进料至设备的合成气压缩机3，以进行进一步增压。
接着，将合成气流进料至甲醇反应器配置4的第一反应器阶段21a，在该反应器阶段21a中，进行甲醇合成并且至少部分合成气流2转化为甲醇1。甲醇合成在超过60巴的合成压力下进行，特别是在约80巴的合成压力下进行。
该设备具有构造成变压吸附装置24(其也可称为PSA)的氢气回收配置5，其中，H循环流7由回收流6获得，所述H循环流7基本由氢气组成。此外，剩余气体从氢气回收配置5排出作为清除物8，然后在设备的燃烧加热装置(此处未显示出)中燃烧。将H循环流7进料至合成气流2。
如图1中可见，第一示例性实施方式的设备还具有对残余气流15进行压缩的循环压缩机14。残余气流15具有未反应残余气体16b，其继而基本具有在甲醇反应器配置4中未转化为甲醇1的那些合成气成分。因此，残余气流15特别包含未反应碳氧化物。已经以此方式增压的残余气流15重新进料至甲醇反应器配置4的第一部分。
从甲醇反应器配置4的甲醇分离装置17获得未反应残余气体16a、b，在这种情况下其包括两个冷凝装置18a、b。通过冷凝，其一方面分别产生未反应残余气体16a、b，另一方面产生相应的粗甲醇流19a、b。随后将粗甲醇流19a、b进料至设备的蒸馏步骤20，从而可以从粗甲醇流19a、b获得甲醇1。
在图1的示例性实施方式的设备中，甲醇反应器配置4具有可操作地串联连接的两个反应器阶段21a、b用于甲醇合成。在该示例性实施方式中，第一反应器阶段21a具有两个平行设置的等温反应器，并且第二反应器阶段21b具有单个等温反应器。对此，两个冷凝装置18a、b各自通过来自反应器阶段21a、b中的每一个反应器阶段的产物流进料。对此，合成气流2直接进料至反应器阶段21a描述为第一反应器阶段21a。反应器阶段21b则可操作地位于下游，使得其通过来自第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a进料以转化成甲醇1。
在图1的该示例实施方式中，回收流6从残余气流15分流，所述残余气流15已通过循环压缩机增压。进料至循环压缩机14的该残余气流15不是从第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a获得，而是由反应器阶段(其可操作地位于第一反应器阶段21a下游，并且因此被称为第二反应器阶段21b)的未反应残余气体16b获得。
类似地，除了已经提到的未反应碳氧化物之外，该残余气流15还包含来自第一反应器阶段21a的未反应氢气。来自第一反应器阶段21a的残余气体16a的任何未反应氢气进料至第二反应器阶段21b。因为在第二反应器阶段21b中也未发生氢气的完全反应，所以第二反应器阶段21b的未反应残余气体16b也包含来自第一反应器阶段21a的未反应氢气。
因为回收流6从已增压的残余气流15分流，H循环流7还包含来自第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a的未反应氢气。具体来说，已增压的残余气流15的第二部分分流作为回收流6。因为将H循环流7进料至增压合成气流2，所以将来自回收流6中第一反应器阶段21a的残余气体16a的未反应氢气(因此也来自H循环流7)再次进料至该第一反应器阶段21以转化为甲醇。然而，在离开第一反应器阶段21a和再次进料至第一反应器级21a之间，作为残余气流15的组分，H循环流7的未反应氢气已通过循环压缩机14进行增压，实际上精确地进行一次并与残余气流15中的未反应碳氧化物一起进行进行增压。由于H循环流7进料至在合成气压缩机3可操作下游的合成气流2，因此在H循环流7中不会发生氢气增压。通过循环压缩机14压缩的残余气流15随后再次直接进料至第一反应器阶段21a的上述第一部分。
图2所示的所提出设备的第二示例性实施方式与图1所示的示例性实施方式的不同之处在于：循环压缩机14可操作地设置在第一反应器阶段21a和反应器阶段21b(在第一反应器阶段21a下游)之间。结果，由第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a获得进料至循环压缩机14的残余气流15。通过循环压缩机14与未反应碳氧化物一起压缩的残余气流15进料至反应器阶段21b，所述反应器阶段21b在第一反应器阶段21a下游。来自该反应器阶段21b的未反应残余气体16b送回至第一反应器阶段21a而不进行进一步压缩。与第一示例性实施方式中所示的不同，回收流6由第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a获得，此外，与第一示例性实施方式一致，回收流6的分流可操作地在循环压缩机14下游进行。因此，同样在第二示例性实施方式中，在H循环流7中，来自第一反应器阶段21a的残余气体16a的未反应氢气的增压精确地进行一次，通过循环压缩机14与未反应碳氧化物一起进行，随后该未反应氢气再次进料至第一反应器阶段21a。
在图3的第三示例性实施方式中，以与第二示例性实施方式类似的方式，回收流6由第一反应器阶段21a的残余气体16a获得。然而，不同于第二示例性实施方式，第一反应器阶段21a和第二反应器阶段21b之间没有循环压缩机14。此外，循环压缩机14可操作地位于第二反应器阶段21b下游，如第一示例性实施方式的情况。
不同于第一示例性实施方式和第二示例性实施方式，在第三示例性实施方式中，H循环流7进料至第二反应器阶段21b(其在第一反应器阶段21a的下游)的残余气体16b。特别地，该进料发生在通过循环压缩机14增压之前。以此方式，与来自第一反应器阶段21a的残余气体16a的未反应氢气对应的H循环流7中的氢气通过循环压缩机14在回收流6中与第二反应器阶段21b的剩余未反应残余气体16b一起增压，特别是与未反应碳氧化物一起。该增压在该未反应氢气再次进料至第一反应器阶段21a之前进行，这补偿了由于缺少合成气压缩机而导致的增压不足。
此外，在第三示例性实施方式中，部分已增压的残余气流15分流并进料至能量载体流11。增压的残余气流15的该分流部分通过合成气压缩机2进行进一步增压。对于残余气流15的未分流部分，通过循环压缩机14精确地进行一次增压。然而，也可以省掉该部分已增压的残余气流15的分流。
根据图4的第四示例性实施方式的设备对应于图3的第三示例性实施方式。然而，其包括水煤气变换反应装置9，部分已增压的合成气流2进料至该水煤气变换反应装置9。在水煤气变换反应装置9中发生的水煤气变换反应导致已增压的合成气流2的分流部分中的氢气比例升高。在该情况下，来自水煤气变换反应装置9的部分合成气流2已经以此方式分流并且已经进行了水煤气变换反应，形成了其它回收流，所述其它回收流与回收流6一起进料至氢气回收配置5。以与图3的示例性实施方式相同的方式，将H循环流7进料至第二反应器阶段21b(其是第一反应器阶段21a下游)的残余气体16b，因此，即使在该示例性实施方式中，通过循环压缩机14与未反应碳氧化物一起进行增压。
图5的第五示例性实施方式以与第二示例性实施方式(第五示例性实施方式也是基于此)相同的方式，将循环压缩机14设置在甲醇反应器配置4的反应器阶段21a、b之间。与第二示例性实施方式不同，回收流6由来自第二反应器阶段21b的残余气体16b获得。以此方式，该回收流6中(因此也在H循环流7中)的氢气压力通过循环压缩机14升高，并且实际上特别是在进料至第二反应器阶段21b之前进行。
图6的第六示例性实施方式原则上基于图1的第一示例性实施方式。与图1的第一示例性实施方式不同，实际上以与图5的第五示例性实施方式类似的方式，回收流6由第二反应器阶段21b的未反应残余气体16a获得。与图1的第一示例性实施方式的另一个区别是，以与图3和图4的第三和第四示例性实施方式类似方式，H循环流7循环至第二反应器阶段21b(其在第一反应器阶段21a的下游)的残余气体16b。该进料可操作地位于回收流6分流的下游。
图7的第七示例性实施方式最初基于图3的第三示例性实施方式，但部分已增压的残余气流15并未分化至能量载体流11。与第三示例性实施方式相比，第七示例性实施方式显示出三种相应的替代连接方式。在本文中，第七示例性实施方式包括三个次示例性实施方式。
第一变化形式提出了第一旁路流25a，其从已增压的合成气流2分支并且进料至第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a。第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a的进料可操作地在回收流6分流的下游进行。因此，以此方式，部分合成气流2进行分流以形成另一合成气流26，该另一合成气流26对应于第一旁路流25a并且旁通第一反应器阶段21a。根据图7的布局，该分流可操作地位于已增压的残余气流15的进料的上游。然而，也可以设想将该分流可操作地设置在已增压的残余气流15的进料的下游。
第二变化形式是第一变化形式的替代方案，其提出了第二旁路流25b，所述第二旁路流25b从已增压的残余气流15分支出来并且进料至第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a中，并且实际上同样在回收流6的分流的下游。以此方式，随后，第一反应器阶段21a的部分旁通(by pass)通过已增压的残余气流15进行。
第三变化形式是第一、第二变化形式的替代方案，其提出了第三旁路流25c，所述第三旁路流25c可操作地位于来自第一反应器阶段21a的未反应残余气体16a的回收流6的分流的下游，并且在增压前进料至残余气流15。因此，以此方式，第一反应器阶段21a的部分未反应残余气体16a最初旁通通过第二反应器阶段21b。
图8的第八示例性实施方式基于图5的第五示例性实施方式，并且分别显示了三个替代的连接变化形式，在这种情况下，按第五示例性实施方式来显示。这三个连接变化形式对应于图7的第七示例性实施方式的具有旁路流25a、25b、25c的连接变化形式。

Claims (16)

1.一种用于合成甲醇(1)的方法，其中，将含碳能量载体流(11)进料至合成气反应器配置(13)以获得具有氢气和碳氧化物的合成气流(2)，将合成气流(2)进料至热量回收装置(10)以从合成气流(2)中回收热量，随后进料至合成气压缩机(3)以进行增压，将至少部分已增压的合成气流(2)进料至甲醇反应器配置(4)的第一反应器阶段(21a)以部分转化为甲醇(1)，其中，从甲醇反应器配置(4)获得具有未反应碳氧化物的残余气流(15)，将残余气流(15)进料至循环压缩机(14)以使残余气流(15)增压，将已增压的残余气流(15)进料至甲醇反应器配置(4)以部分转化为甲醇(1)，将来自第一反应器阶段(21a)的未反应残余气体(16a)的回收流(6)进料至氢气回收配置(5)以获得H循环流(7)，H循环流(7)具有来自未反应残余气体(16a)的未反应氢气，H循环流(7)的未反应氢气再次进料至第一反应器阶段(21a)以至少部分转化为甲醇(1)，其特征在于，来自第一反应器阶段(21a)的H循环流(7)的至少部分未反应氢气的压力升至其再次进料至第一反应器阶段(21a)是通过循环压缩机(14)与未反应的碳氧化物一起升高的。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，甲醇反应器配置(4)包括甲醇分离装置(17)，用于获得来自第一反应器阶段(21a)的未反应残余气体(16a)和来自第一反应器阶段(21a)的粗甲醇流(19a)，特别是甲醇分离装置(17)包括冷凝装置(18a)，用于通过冷凝获得来自第一反应器阶段(21a)的未反应残余气体(16a)和来自第一反应器阶段(21a)的粗甲醇流(19a)。
3.如权利要求1或权利要求2所述的方法，其特征在于，使部分已增压的残余气流(15)分流并进料至合成气反应器配置(13)，优选地，使已增压的残余气流(15)的分流部分进料至能量载体流(11)。
4.如权利要求1至3中任一项所述的方法，其特征在于，甲醇反应器配置(4)具有用于合成甲醇的多个反应器阶段(21a、b)，其可操作地以串联方式连接，优选地，循环压缩机(14)可操作地设置在两个反应器阶段(21a、b)之间，特别是通过甲醇分离装置(17)，从多个反应器阶段(21a、b)中的每一个反应器阶段获得相应的未反应残余气体(16a、b)。
5.如权利要求4所述的方法，其特征在于，将H循环流(7)进料至来自反应器阶段(21b)的未反应残余气体(16b)，所述反应器阶段(21b)可操作地位于第一反应器阶段(21a)下游，优选地，将H循环流(7)与残余气流(15)一起进料至循环压缩机(14)以进行增压。
6.如权利要求4或权利要求5所述的方法，其特征在于，残余气流(15)从反应器阶段(21b)获得，所述反应器阶段(21b)可操作地位于第一反应器阶段(21a)的下游，特别是，循环压缩机(14)将已增压的残余气流(15)进料至第一反应器阶段(21a)。
7.如权利要求6所述的方法，其特征在于，残余气流(15)从多个反应器阶段(21a、b)中处于最后可操作位置的反应器阶段(21b)获得。
8.如权利要求1至7中任一项所述的方法，其特征在于，将至少部分回收流(6)从第一反应器阶段(21a)的未反应残余气体(16a)中分流，更优选地，至少部分回收流(6)可操作地在循环压缩机(14)上游分流。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于，回收流(6)以这样的进料压力进料至氢气回收配置(5)，所述进料压力高于从甲醇反应器配置获得残余气流(15)时的残余气体压力，优选将至少部分回收流(6)从循环压缩机(14)下游的残余气流(15)中可操作地分流出来。
10.如权利要求1至9中任一项所述的方法，其特征在于，将H循环流(7)进料至合成气流(2)，特别是已增压的合成气流(2)。
11.如权利要求1至10中任一项所述的方法，其特征在于，为了获得合成气流(2)，将含氧流(22)进料至合成气反应器配置(13)，特别是在合成气反应器配置(13)中，合成气流(2)通过含碳能量载体流(11)的自热重整或部分氧化获得，更优选地，从用于从环境空气获得氧气流的空气分离装置(23)获得含氧流(22)，更具体地，含氧流(22)基本由氧气组成。
12.如权利要求1至11中任一项所述的方法，其特征在于，将H循环流(7)进料至量载体流(11)，特别是可操作的合成气反应器配置(13)的上游，优选地，氢气回收配置(5)输出清除流(8)，所述清除流(8)更具体地排放用于燃烧。
13.如权利要求1至12中任一项所述的方法，其特征在于，H循环流(7)具有比回收流(6)更高的氢气摩尔比，优选地，H循环流(7)具有比清除流(8)更高的氢气摩尔比。
14.如权利要求1至13中任一项所述的方法，其特征在于，氢气回收配置(5)具有变压吸附装置(24)，用于从回收流(6)获得H循环流(7)，更优选地，H循环流(7)基本由氢气组成。
15.如权利要求1至14中任一项所述的方法，其特征在于，来自第一反应器阶段(21a)的回收流(6)的未反应氢气的压力升至其再次进料至第一反应器阶段(21a)是通过循环压缩机(14)与未反应的碳氧化物一起精确升高一次进行的。
16.一种用于合成甲醇(1)的设备，其具有：合成气反应器配置(13)，用于由含碳能量载体流(11)获得具有氢气和碳氧化物的合成气流(2)；气体压缩机(3)，用于使合成气流(2)增压；甲醇反应器配置(4)，其具有第一反应器阶段(21a)；热量回收装置(10)，用于从合成气流(2)回收热量；氢气回收配置(5)和循环压缩机(14)；其中，将至少部分已增压的合成气流(2)进料至第一反应器阶段(21a)以部分转化为甲醇(1)，由甲醇反应器配置(4)获得具有未反应碳氧化物的残余气流(15)，将残余气流(15)进料至循环压缩机(14)以使残余气流(15)增压，将已增压的残余气流(15)进料至甲醇反应器配置(4)以部分转化为甲醇(1)，将合成气流(2)进料至热量回收装置(10)并随后进料至合成气压缩机(3)，将来自第一反应器阶段(21a)的未反应残余气体(16a)的回收流(6)进料至氢气回收配置(5)以获得H循环流(7)，H循环流(7)具有来自未反应残余气体(16a)的未反应氢气，H循环流(7)的未反应氢气再次进料至第一反应器阶段(21a)以至少部分转化为甲醇(1)，其特征在于，来自第一反应器阶段(21a)的H循环流(7)的至少部分未反应氢气的压力升至其再次进料至第一反应器阶段(21a)是通过循环压缩机(14)与未反应的碳氧化物一起升高的。
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