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CN103985904A - 改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液 - Google Patents

改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液 Download PDF

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Abstract

本发明公开并提供了一种能降低电解液中水分和HF含量、提高电池充放电循环性能优良的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，所述锂离子电池非水电解液包括有机溶剂、锂盐以及添加剂，所述溶剂为环状碳酸酯或链状碳酸酯中的至少一种，所述添加剂包括1,3-丙磺酸内酯、硅氮烷和醚腈类添加剂，其中，按重量份计，所述有机溶剂为100重量份、所述1,3-丙磺酸内酯为1～5重量份、所述硅氮烷为0.01～1重量份、所述醚腈类添加剂为1～5重量份。本发明通过将所述硅氮烷、所述1,3-丙磺酸内酯、醚腈类添加剂的联合使用，显著改善电解液中水分含量和HF含量，明显改善高温储存和高温循环性能。

Description

改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液
  [技术领域]
本发明涉及一种锂离子电池电解液，尤其涉及一种改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液。
  [背景技术]
锂离子电池因其具有工作电压高、能量密度高、环境友好、循环稳定、安全等优点，被广泛应用于笔记本电脑、手机、MP4等等各种电子设备中。但随着电子设备中电池容量的提高，人们对锂离子电池的工作电压和能量密度也提出了更高的要求。但是，随着工作环境对水分温度要求提高，电解液中水份含量过高导致其与电解液的反应也随之加速，产生HF最终导致常温及高温下气胀严重，循环性能降低，严重制约了电池性能性能的发挥。
  [发明内容]
本发明要解决的技术问题是提供一种能降低电解液中水分和HF含量、提高电池充放电循环性能优良的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：本发明包括有机溶剂、锂盐以及添加剂，所述溶剂为环状碳酸酯或链状碳酸酯中的至少一种，所述添加剂包括1,3-丙磺酸内酯、硅氮烷和醚腈类添加剂，其中，按重量份计，所述有机溶剂为100重量份、所述1,3-丙磺酸内酯为1～5重量份、所述硅氮烷为0.01～1重量份、所述醚腈类添加剂为1～5重量份。 
    优化的，所述添加剂还包括常规添加剂，所述常规添加剂为0.1～5重量份，所述常用添加剂为碳酸亚乙烯、乙烯基碳酸乙烯醋、1，3-丙烷磺酸内酯、1,4-丁磺酸内酯和丙烯基-1,3-磺酸内酯中的至少一种。 
    优化的，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和氟代碳酸乙烯酯或γ-丁内酯中的至少一种。 
    优化的，所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯和碳酸乙丙酯中的至少一种。 
    优化的，所述硅氮烷为六甲基二硅氮烷、七甲基二硅氮烷或氟代硅氮烷中的至少一种。 
    优化的，所述的醚腈类添加为乙二醇单丁醚、乙二醇双(丙腈)醚、1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷的至少一种。 
    优化的，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为0.8～1.5mol/L，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiC104、LiAsF6、LiCF3SO2、LiN (CF3S02)2、LiBOB，LiDFOB、LiPF4C204或LiN (C2F5S02)2中的至少一种。 
本发明的有益效果是：通过将硅氮烷、1,3～丙磺酸内酯、醚腈类添加剂的联合使用，醚腈类物质能吸收少量水和HF，形成酰胺类物质，降低由于HF和POF3等的催化，使电解液溶剂分解造成的高温胀气消除，腈类物质在首次充放电过程中会在正极表面形成稳定膜，有效抑制正极氧化电解液，从而抑制高温胀气，在高温存储条件下，所述锂盐的分解，HF、PF6等会使得非水电解液呈酸性，在酸性溶液中，在非水电解液正极表面处的氧化反应会加速，然而，具有醚键的二腈化合物的醚基中的氧(-0-)会与非水电解液中的HF、PF6等形成键，由此，可防止酸性溶液的形成，以限制非水电解液的氧化和分解反应的加速，硅氮烷可以抑制电解液在储存过程中LiPF6的水解及热解,减少电解液中H2O和HF的含量,明显提高锂离子电解液的储存稳定性及热稳定性,同时可以改善锂离子电池的电化学性能和循环性能，1，3丙磺酸内酯(PS)可以在负极形成致密的SEI膜，能有效改善锂离子二次电池的高温存储特性，以上三种添加剂的联合使用显著改善电解液中水分含量和HF含量，明显改善高温储存和高温循环性能 
 [具体实施方式]
本发明包括有机溶剂、锂盐以及添加剂，所述有机溶剂为环状碳酸酯或链状碳酸酯中的至少一种，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和氟代碳酸乙烯酯或γ-丁内酯中的至少一种，所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯和碳酸乙丙酯中的至少一种。所述添加剂包括1,3-丙磺酸内酯、硅氮烷类添加剂、醚腈类添加剂以及常规添加剂，其中，按重量份计，所述有机溶剂为100重量份、所述1,3-丙磺酸内酯为1～5重量份、所述硅氮烷类添加剂为0.01～1重量份、所述醚腈类添加剂为1～5重量份、所述常规添加剂为0.1～5重量份，所述常用添加剂为碳酸亚乙烯、乙烯基碳酸乙烯醋、1,4-丁磺酸内酯和丙烯基-1,3-磺酸内酯中的至少一种。其中，所述硅氮烷类添加剂为六甲基二硅氮烷、七甲基二硅氮烷或氟代硅氮烷中的至少一种，所述的醚腈类添加剂为乙二醇双(丙腈)醚、1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷中的至少一种，所述锂盐在所述有机溶剂中的摩尔浓度为0.8～1.5mol/L，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiC104、LiAsF6、LiCF3SO2、LiN (CF3S02)2、LiBOB，LiDFOB、LiPF4C204或LiN (C2F5S02)2中的至少一种，
通过将硅氮烷、1,3～丙磺酸内酯、醚腈类添加剂的联合使用，醚腈类物质能吸收少量水和HF，形成酰胺类物质，降低由于HF和POF3等的催化，使电解液溶剂分解造成的高温胀气消除，腈类物质在首次充放电过程中会在正极表面形成稳定膜，有效抑制正极氧化电解液，从而抑制高温胀气，在高温存储条件下，所述锂盐的分解，HF、PF6等会使得非水电解液呈酸性，在酸性溶液中，在非水电解液正极表面处的氧化反应会加速，然而，具有醚键的二腈化合物的醚基中的氧(-0-)会与非水电解液中的HF、PF6等形成键，由此，可防止酸性溶液的形成，以限制非水电解液的氧化和分解反应的加速，硅氮烷可以抑制电解液在储存过程中LiPF6的水解及热解,减少电解液中H2O和HF的含量,明显提高锂离子电解液的储存稳定性及热稳定性,同时可以改善锂离子电池的电化学性能和循环性能。1，3-丙磺酸内酯(PS)可以在负极形成致密的SEI膜，能有效改善锂离子二次电池的高温存储特性。以上三种添加剂的联合使用显著改善电解液中水分含量和HF含量，明显改善高温储存和高温循环性能。
下面结合具体实施例对本发明进行详细说明： 
实施例一：
本实施例是在BRAUN手套箱中配制电解液，手套箱中充满纯度为99.999%的氮气，手套箱中水分控制在≤5ppm，温度是在室温下，将30克碳酸乙烯酯和70克碳酸甲乙酯混合均匀后密封，放入冰箱中待其冷却至8℃后，转移至手套箱中，然后分两批加入LiPF6充分混合，形成锂盐摩尔浓度为1 mol/L的锂离子电池的非水电解液，在以上非水电解液中加入所述有机溶剂总质量0.01%的六甲基二硅氮烷、3%的1,3-丙磺酸内酯、1%的乙二醇单丁醚以及1%的碳酸亚乙烯酯均匀混合后，得到本实施例的锂离子非水电解液。
其中，FEC（CAS:114435-02-8）、SN(CAS:110-61-2)、AND(111-69-3)、PS（CAS: 1120-71-4）等材料购自于百灵威科技有限公司。 
实施例二： 
本实施例与实施例一大致相同，不同的是，本实施例中采用的是40克碳酸乙烯酯和60克碳酸二乙酯混合均匀后密封，放入冰箱中待其冷却至8℃后，转移至手套箱中，然后分两批加入LiPF6充分混合，形成锂盐摩尔浓度为1.2 mol/L的锂离子电池的非水电解液，在所述非水电解液中加入所述有机溶剂总质量0.1%的六甲基二硅氮烷、2%的1,3-丙磺酸内酯、2%的1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷以及2%的碳酸亚乙烯酯均匀混合后，得到本实施例的锂离子非水电解液。
实施例三： 
本实施例与实施例一大致相同，不同的是，本实施例中采用的是20克碳酸乙烯酯、50克碳酸甲乙酯和30克碳酸二乙酯混合均匀后密封，放入冰箱中待其冷却至8℃后，转移至手套箱中，然后分两批加入LiPF6充分混合，形成锂盐摩尔浓度为1.2mol/L的锂离子电池的非水电解液，在所述非水电解液中加入所述有机溶剂总质量0.2%的七甲基二硅氮烷、5%的1,3-丙磺酸内酯、1.5%的乙二醇双(丙腈)醚以及3%的碳酸亚乙烯酯均匀混合后，得到本实施例的锂离子非水电解液。
实施例四： 
本实施例与实施例一大致相同，不同的是，本实施例中采用的是30克碳酸乙烯酯、30克碳酸甲乙酯和40克碳酸二乙酯混合均匀后密封，放入冰箱中待其冷却至8℃后，转移至手套箱中，然后分两批加入LiPF6充分混合，形成锂盐摩尔浓度为0.8mol/L的锂离子电池的非水电解液，在所述非水电解液中加入所述有机溶剂总质量0.5%的六甲基二硅氮烷、3%的1,3-丙磺酸内酯、1%的1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷以及2%的碳酸亚乙烯酯均匀混合后，得到本实施例的锂离子非水电解液。
实施例五： 
本实施例与实施例一大致相同，不同的是，本实施例中采用的是40克碳酸乙烯酯、30克碳酸甲乙酯和30克碳酸二乙酯混合均匀后密封，放入冰箱中待其冷却至8℃后，转移至手套箱中，然后分两批加入LiPF6充分混合，形成锂盐摩尔浓度为1.5mol/L的锂离子电池的非水电解液，在所述非水电解液中加入所述有机溶剂总质量0.1%的七甲基二硅氮烷、1%的1,3-丙磺酸内酯、5%的乙二醇双(丙腈)醚以及5%的碳酸亚乙烯酯均匀混合后，得到本实施例的锂离子非水电解液。
对比例： 
申请人根据情况选择了5种不同比例的原配方体系进行对比说明，该5种配方体系中不包含本申请公开的3种添加剂。
表1：实施例1-5的组分含量表 
  
  表2：对比例1-5的组分含量表
本发明的电解液在组装电池后进行了循环性能测试，方法如下：
 以钴酸锂为正极材料，负极采用中间相碳微球，正负极集流体分布为铝箔和铜箔，隔膜采用陶瓷隔膜组成软包电池，注入电解液后，在手套箱中组装成软包电池，静置8小时后进行测试。在室温25℃恒温下分别以1/10C 3.0V到4.2V进行充放电对电池进行活化，随后在45℃条件下的循环均以1C充放电。
从表3循环性能测试数据可知，采用本发明非水电解液的实施例电池300次循环后的具有较高的容量保持率；而采用现有技术电解液的对比例电池的容量保持率低则非常低。 
表3：实施例和对比例循环测试结果 
   60℃/7D存储性能测试，下列表4是电池经受标准充电后再60℃下存放7D，随后测量电池的容量保持率。
表4：实施例和对比例高温储存性能测试结果 
    本发明以上实施例的电解液中所使用的添加剂1,3-丙磺酸内酯、硅氮烷类添加剂、醚腈类添加剂可以协同改善电压下电池的常温及高温储存性能，因此，本发明的电解液体系在高温高湿条件下，具有良好的常温循环性能及高温存储性能。
本发明相对于现有技术具有如下的优点及效果： 
 (1)使用本发明以上所述的防高温高湿储存气胀电解液非水电解液制备得到的锂电池具有较好常温循环及高温储存性能。
 (2)使用本发明以上所述的锂离子电池的非水电解液所用添加剂成本低，具有较大的成本优势。  

Claims (7)

1.一种改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，它包括有机溶剂、锂盐以及添加剂，其特征在于：所述溶剂为环状碳酸酯或链状碳酸酯中的至少一种，所述添加剂包括1,3-丙磺酸内酯、硅氮烷类添加剂和醚腈类添加剂，其中，按重量份计，所述有机溶剂为100重量份、所述1,3-丙磺酸内酯为1～5重量份、所述硅氮烷类添加剂为0.01～1重量份、所述醚腈类添加剂为1～5重量份。
2.根据权利要求1所述的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液：其特征在于：所述添加剂还包括常规添加剂，所述常规添加剂为0.1～5重量份，所述常用添加剂为碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸乙烯酯、1,4-丁磺酸内酯和丙烯基-1,3-磺酸内酯中的至少一种。
3.根据权利要求1所述的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，其特征在于：所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯和氟代碳酸乙烯酯或γ-丁内酯中的至少一种。
4.根据权利要求1所述的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，其特征在于：所述链状碳酸酯为碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、碳酸甲乙酯、碳酸甲丙酯和碳酸乙丙酯中的至少一种。
5.根据权利要求1所述的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，其特征在于：所述硅氮烷类添加剂为六甲基二硅氮烷、七甲基二硅氮烷或氟代硅氮烷中的至少一种。
6.根据权利要求1所述的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，其特征在于：所述的醚腈类添加剂为乙二醇单丁醚、乙二醇双(丙腈)醚、1,2,3-三(2-氰氧基)丙烷中的至少一种。
7.根据权利要求1所述的改善电池高温性能的锂离子电池非水电解液，其特征在于：所述锂盐在所述非水电解液中的摩尔浓度为0.8～1.5mol/L，所述锂盐为LiPF6、LiBF4、LiC104、LiAsF6、LiCF3SO2、LiN (CF3S02)2、LiBOB，LiDFOB、LiPF4C204或LiN (C2F5S02)2中的至少一种。
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