CN103614167A - 一种生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺 - Google Patents
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Abstract
一种生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺。本发明提供了一种高效、低成本生物质高温燃气高效净化的新工艺。包括(A)高温燃气换热器、(B)高温燃气净化器、(C)文氏管脉冲反吹系统、(D)燃气预热器和(E)电加热保温系统；五套设备相互配合运行形成一套完整的高温燃气一体化净化装置；高温燃气净化器中的过滤介质为改性陶瓷膜除尘管。当改性除尘管外表面的滤饼堆积到一定厚度后，可以通过文氏管脉冲反吹系统脉冲反吹积灰至排灰斗箱中收集。本发明实现了生物质燃气中的灰分与焦油组分的高效分离和一体化处理；除尘温度低，有利于降低设备制造成本和提高使用寿命；在实现生物质粗燃气高效净化的同时生产出具有商业价值的生物质灰副产物；工艺流程简便且灵活，操作简单，净化成本较低，适合工业化生产。
Description
技术领域
本发明属于高温燃气净化技术领域，具体涉及一种生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺。
技术背景
近几年随着低碳经济的兴起，由生物质替代煤炭、天然气和石油等化石能源已成为新能源领域的研究热点，具有重要的战略意义，世界各国都给予足够的重视。在众多生物质能利用新技术中，生物质气化技术是当下发展较快且较为成熟的工程技术之一。生物质气化是将一次能源转化为清洁二次能源的重要途径之一，其产品主要可燃气体，也可经过深度处理为合成气和氢气等高品质气体。生物质气化技术在供热、电力和合成液体燃料等方面有着广泛的应用前景。但是，目前普遍存在的问题是气化过程总会产生一定量的焦油和携带较多的细灰颗粒，造成燃气净化困难，堵塞和腐蚀管道，并会严重影响相关燃烧设备的稳定运转。
文献中报道的生物质粗燃气净化技术主要报告旋风分离除尘、水洗净化、填料式过滤、热裂解和催化裂解等方法。旋风分离除尘技术最为简单，但由于生物质气化炉运行过程中产气量的波动较大，因而很难达到理想的除尘效果。目前最常用的方法是采用简单的水洗处理净化燃气，然而由于生物质燃气中大量焦油的存在，水洗排放的污水中含有较多的酚类和苯类等有害物质，会给环境带来较为严重的污染问题。国外多采取催化裂解或高温热裂解技术来降低燃气中的焦油含量，催化裂解虽可除去90%以上的焦油，但由于生物质粗燃气中的焦油主要为组成十分复杂的稠环化合物，催化裂解过程容易造成镍基催化剂积炭失活，且催化剂的应用会使生物质燃气生产成本大幅增加。因此，上述技术方法均无法彻底清除生物质高温燃气中的灰分和焦油，且容易因焦油和灰分而形成二次污染。
发明内容
本发明的目的是为了解决现有净化技术的主要缺陷，提供一种高效、低成本生物质高温燃气高效净化的新工艺。
本发明工艺采用改性的陶瓷膜除尘管实现燃气中灰分和焦油的高效分离，并利用陶瓷膜外表面负载的铑基分子筛催化剂实现焦油组分的高效催化裂解。具体依次包括以下几个步骤：
1、组装高温燃气净化系统，包括(A)高温燃气换热器、(B)高温燃气净化器、(C)文氏管脉冲反吹系统、(D)燃气预热器和(E)电加热保温系统；五套设备相互配合运行，组成高温燃气一体化净化装置；
所述高温燃气净化器中的过滤介质为改性陶瓷膜除尘管。由于生物质粗燃气中的飞灰尺寸非常小，其粒径分布为0.1～50.0μm，平均粒径仅为5.0～8.0μm；因而在实际使用中，直接购买的陶瓷膜除尘管很容易被粗燃气中的飞灰堵塞，使用寿命较短，难以长时间稳定运行。为此，本发明采用溶胶凝胶法在陶瓷膜除尘管的表面涂覆了一层硅锆复合膜得到改性陶瓷膜除尘管。该层改性薄膜光滑且致密，可有效阻挡粗燃气中的细灰颗粒，具有很好的过滤效果。其具体改性工艺如下：该除尘管可采用以下工艺之一改性：
A、当粗燃气中焦油含量<0.50g/Nm3且对净化后燃气焦油含量没有要求时，制备GIEC-I型陶瓷膜除尘管：以硝酸锆和酸性硅溶胶为原料，按照SiO2的质量含量为9.0～15.0%的比例将硅溶胶和硝酸锆混合，得到复合溶胶；采用溶胶－凝胶法，在购置的陶瓷膜除尘管上提拉涂覆一层薄膜，然后经干燥，最后用程控马弗炉，在600℃下煅烧10h，即可在陶瓷膜除尘管的外表面形成一层致密且稳定的硅锆复合膜；
B、或者，当粗燃气中焦油含量>0.50g/Nm3且对净化后燃气焦油含量要求较高时，制备GIEC-II型陶瓷膜除尘管：为了增加陶瓷膜的焦油催化裂解功能，可在采用方法A制备的硅锆复合溶胶中，加入质量含量为10～15%的纳米ZSM-5分子筛颗粒，所用纳米ZSM-5分子筛的粒径为500nm，硅铝比为100～200，且分子筛颗粒上负载了质量含量为1.0～2.0%的金属铑活性组分；将锆复合溶胶和纳米分子筛颗粒搅拌混合均匀后，再采用同样的溶胶－凝胶法，即可制备出含有铑基分子筛催化剂的硅锆复合膜改性的陶瓷膜除尘管；
2、在启用高温燃气净化器进行高温气体净化之前，如图1所示，先通过燃气预热系统和电加热保温系统将管道以及高温净化器的温度控制在350℃以上，以避免燃气中的焦油组分的冷凝析出；同时通过高温燃气换热器，将高温燃气净化器进口的粗燃气温度控制在400～600℃，并回收利用多余的热量;进行气体净化时，粗燃气由高温燃气净化器下部通入，从改性除尘管的外表面径向通过后，洁净气体从改性除尘管的中心向上流出，大部分粉尘通过各种捕集机制堆积在改性除尘管外表面上，逐渐形成滤饼，小部分粉尘在重力的作用下沉积在改性除尘管下部；粗燃气中的焦油组分在以气态的形式通过改性除尘管的同时，被改性除尘管上负载的催化剂高效裂解；从而实现粗燃气中飞灰和焦油组分的高效催化净化。
上述高温净化工艺中，高温燃气以2.0～5.0cm/s的较低流速通过除尘管的外表面，经过改性陶瓷膜材料的高效率过滤，可以接近100%的除去0.1μm（微米）以上的粉尘；粗燃气中的焦油组分大部分通过除尘管的过程中催化裂解成小分子气体组份（主要是H2、CO、CO2和CH4等），小部分未参与反应的焦油组分则以气体形式进入上箱体后排出；高温除尘器的稳态操作压力为2500～3500Pa，稳态操作温度为350～600℃。
当粗燃气中焦油含量<0.5g/Nm3且对净化后燃气焦油含量没有要求时，推荐使用GIEC-I型陶瓷膜除尘管；当粗燃气中焦油含量>0.5g/Nm3且对净化后燃气焦油含量要求较高时，推荐使用GIEC-II型陶瓷膜除尘管。这两种除尘管的表面结构详见图4，均可以在高温下实现燃气中灰分和焦油组份的高效分离，使净化后燃气中的粉尘含量降至10.0mg/Nm3（毫克每标准立方米）以下；但GIEC-II型陶瓷膜除尘管兼具焦油催化裂解性能，可确保净化后燃气中的粉尘含量和焦油含量均降至10.0mg/Nm3以下。
本发明工艺的另一步骤是无氧压缩气体反吹技术：
当改性除尘管外表面的滤饼堆积到一定厚度后，改性除尘管的过滤阻力开始显著升高，需要开启压缩气体，由反吹口喷入，经过文氏管增压后进入除尘管内壁并由径向流出，从而有效脱除覆于除尘管表面的积灰层，以实现设备的连续运转。反吹口与文氏管口的间距为除尘管内径的0～3倍，且以0倍效果最佳。
实际生产过程中，通过在线监测系统监测压力和温度等相关数据，当除尘室压降（即燃气进出口压差）达到临界值，通过压力为0.3～0.6MPa的无氧压缩气体对除尘管进行反吹，并通过自制的快速预热器调控反吹气体的温度（最高可达450℃）。所用无氧压缩气体为氧气含量小于0.1%的不可凝气体，如氮气、烟道气和净化后的清洁燃气等。当粗燃气中焦油含量<0.5g/Nm3时，可以使用常温压缩气体反吹；当粗燃气中焦油含量>0.5g/Nm3时必须采用高温压缩气体反吹，且反吹气体温度不可低于350℃，否则会导致粗燃气中焦油组分的析出，从而严重影响整套设备的稳定运行。
除尘管上富集的多余灰分，通过压缩压缩气体反吹收集于灰斗中，定时从出灰口排出；回收的细颗粒生物质灰可出售给相关碳粉加工企业，也可加工成生物基碳肥料出售，具有较好的商业价值。
本发明创造性地将陶瓷膜高温过滤技术和焦油高温催化裂解技术有机结合在一起，实现了生物质燃气中的灰分与焦油组分的高效分离和一体化处理：通过改性陶瓷膜除尘管过滤粉尘颗粒的同时，利用改性陶瓷膜表面负载的铑基纳米HZSM-5分子筛催化剂实现焦油组分在较低温度下的高效催化裂解，可确保净化后燃气中的粉尘含量和焦油含量均降至10.0mg/Nm3以下。除尘器操作温度控制在350～600℃，低于现有文献中的工艺温度，有利于降低设备制造成本和提高使用寿命。净化后燃气中的飞灰和焦油含量均可小于10mg/Nm3，且粉尘净化精度<0.1μm。该方法在实现生物质粗燃气高效净化的同时生产出具有商业价值的生物质灰副产物。该方法使得生物质燃气得以充分净化，满足工业上连续稳定生产的需要，工艺流程简便且灵活，操作简单，净化成本较低，同时也可有效回收利用高温燃气中的热量，变废为宝，有效避免了对环境的二次污染，具有广阔的市场应用前景。本发明种高温燃气净化工艺，不仅适用于生物质粗燃气，也适用于煤、垃圾等原料气化后形成的可燃气的高温净化工艺。
附图说明：
附图1为本发明的高温粗燃气净化工艺流程图；
附图2为本发明的高温燃气净化器的结构图；
附图3为生物质粗燃气高温净化机理示意图；
附图4为本发明所使用改性陶瓷膜除尘管材料外表面的SEM照片，其中（a）为直接购买的市售商品除尘管，（b）为改性除尘管GIEC-I，（c）为改性除尘管GIEC-II。
其中1-净化器上箱体，2-反吹管及喷嘴，3-改性陶瓷膜除尘管，4-电加热保温层，5-净化器下箱体，6-排灰斗箱，7-观察孔，8-观察孔，9-观察孔，10-高温燃气进口，11-高温燃气出口，12-测温管，13-测压管，14-压板，15-除尘管固定板，16-喷吹管，17-洁净燃气流向，18-电磁阀，19-压差传感器，20-集气包，21-无氧压缩气体流向，22-文氏管，23-密封圈，24-除尘管上的积灰层，25-生物质粗燃气流向。
具体实施方式
本发明生物质高温燃气多级净化工艺(A)高温燃气换热器、(B)高温燃气净化器、(C)文氏管脉冲反吹系统、(D)燃气预热器和(E)电加热保温系统；五套设备相互配合运行，形成一套完整的高温燃气一体化净化装置。
其中高温燃气净化器结构如图2、3所示，主要从上至下依次由净化器上箱体1、反吹管及喷嘴2、改性陶瓷膜除尘管3、净化器下箱体5、排灰斗箱6组成，另分别设有观察孔7、8、9。净化器上箱体1、反吹管及喷嘴2、净化器下箱体5外包裹有电加热保温层4。采用压板14和密封圈23将改性陶瓷膜除尘管3固定在除尘管固定板15上，并在除尘管管口安装文氏管22，每个文氏管上方对应安装喷吹管16。
生物质粗燃气从净化器下箱体5的高温燃气进口10进入，经过改性陶瓷膜除尘管3除尘除焦后，由净化器上箱体1的高温燃气出口11排出，并在进出气口附近安装测压测温点和取样，如在高温燃气出口11就设有测温管12和测压管13。
当改性陶瓷膜除尘管3上的积灰层24达到一定厚度时，改性陶瓷膜除尘管3的过滤阻力会显著上升，当压差传感器19显示的阻力达到3000Pa时，开启电磁阀18，无氧压缩气体21经过喷吹管16和文氏管22增压后进入改性除尘管内壁并由径向流出，从而有效脱除覆于改性除尘管表面的积灰层，以实现设备的连续运转，反吹口与文氏管口的间距为除尘管内径的0～3倍。
高温燃气净化器中的GIEC-I型改性陶瓷膜除尘管和GIEC-II型陶瓷膜除尘管的具体制备工艺如前所述。
实施例1
本实施例是以木屑为原料的2.0MW循环流化床生物质气化发电站，采用本发明的高温燃气除尘除焦一体化净化工艺和装置，可将循环流化床生物质气化产生的飞灰和焦油高效去除，净化后的洁净生物质燃气可供给4台500KW燃气发电机组发电。
实施例采用图2所示的生物质高温燃气多级净化装置。
该套燃气高温净化过程如下：①温度约为750℃的高温生物质燃气经流化床气化炉出口，输送到高温燃气热交换器即空气预热器中，与冷空气在高温燃气热交换器中充分热交换，使燃气温度降至500～550℃；而冷空气升温至100～150℃后，供给气化炉使用。②开启燃气预热器和电加热保温系统，使高温燃气净化器及相关管道整体升温至350～450℃。③550℃的高温粗燃气由高温燃气热交换器出口（粗燃气粉尘含量为15.0g/Nm3以，焦油含量为3.25g/Nm3），经高温燃气进口进入高温燃气净化器，以0.20cm/s的过滤速率通过GIEC-II型改性陶瓷膜除尘管，在2500Pa的操作压力和500～600℃的高温条件下稳态运行；当无机膜过滤材料的阻力增加至3000Pa以上时，采用0.60MPa和400℃的高温压缩氮气通过文氏管脉冲反吹系统脉冲反吹积灰至排灰斗箱中收集（反吹口与文氏管口的间距为除尘管内径的0倍）；过滤后高温燃气中的粉尘含量降至5.0mg/Nm3，同时焦油组分在铑基HZSM-5分子筛催化剂的作用小，降至9.5mg/Nm3。高温净化后的生物质燃气不仅能满足燃气中粉尘和焦油含量小于10mg/Nm3（毫克每标准立方米）的连续生产需求，而且优于现有的国家环保标准。
实施例2
本实施例是以木片为原料的2.0t/h混吸式固定床生物质气化供热系统，采用本发明的高温燃气一体净化工艺和装置，可将固定床生物质气化产生的飞灰高效去除，净化后的高温生物质燃气（含气态焦油）可直接供给1台8.0t/h蒸气锅炉的稳定运行。
该套燃气净化系统结构同于实施例1，具体过程如下：①开启燃气预热器和电加热保温系统，使高温燃气净化器及相关管道整体升温至350～450℃。②450℃的高温生物质燃气经固定床气化炉出口（粗燃气粉尘含量为2.5g/Nm3以，焦油含量为0.5g/Nm3），经高温燃气进口进入高温燃气净化器，以0.5cm/s的过滤速率通过GIEC-I型改性陶瓷膜除尘管，在3000Pa的操作压力和400～450℃的高温条件下稳态运行；当陶瓷膜过滤材料的阻力增加500Pa以上时，采用0.30MPa的压缩烟道气通过文氏管脉冲反吹系统脉冲反吹积灰至排灰斗箱中收集（反吹口与文氏管口的间距为除尘管内径的3倍）；过滤后高温燃气中的粉尘含量降至6.5mg/Nm3，焦油含量降至150mg/Nm3，最后经保温通道输送至8吨蒸汽锅炉中燃烧使用。
Claims (5)
1.一种生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺，其特征在于包括如下步骤：
（1）组装高温燃气净化系统，包括(A)高温燃气换热器、(B)高温燃气净化器、(C)文氏管脉冲反吹系统、(D)燃气预热器和(E)电加热保温系统；五套设备相互配合运行，组成高温燃气一体化净化装置；
所述高温燃气净化器中的过滤介质为改性陶瓷膜除尘管，该除尘管可采用以下工艺之一改性：
A、当粗燃气中焦油含量<0.50g/Nm3且对净化后燃气焦油含量没有要求时，制备GIEC-I型陶瓷膜除尘管：以硝酸锆和酸性硅溶胶为原料，按照SiO2的质量含量为9.0～15.0%的比例将硅溶胶和硝酸锆混合，得到复合溶胶；采用溶胶－凝胶法，在购置的陶瓷膜除尘管上提拉涂覆一层薄膜，然后经干燥、煅烧，即可在陶瓷膜除尘管的外表面形成一层致密且稳定的硅锆复合膜；
B、或者，当粗燃气中焦油含量>0.50g/Nm3且对净化后燃气焦油含量要求较高时，制备GIEC-II型陶瓷膜除尘管：为了增加陶瓷膜的焦油催化裂解功能，可在采用方法A制备的硅锆复合溶胶中，加入质量含量为10～15%的纳米ZSM-5分子筛颗粒，所用纳米ZSM-5分子筛的粒径为500nm，硅铝比为100～200，且分子筛颗粒上负载了质量含量为1.0～2.0%的金属铑活性组分；将锆复合溶胶和纳米分子筛颗粒搅拌混合均匀后，再采用同样的溶胶－凝胶法，即可制备出含有铑基分子筛催化剂的硅锆复合膜改性的陶瓷膜除尘管；
（2）在启用高温燃气净化器进行高温气体净化之前，先通过燃气预热系统和电加热保温系统将管道以及高温净化器的温度控制在350℃以上，以避免燃气中的焦油组分的冷凝析出；同时通过高温燃气换热器，将高温燃气净化器进口的粗燃气温度控制在400～600℃，并回收利用多余的热量;进行气体净化时，粗燃气由高温燃气净化器下部通入，从改性除尘管的外表面径向通过后，洁净气体从改性除尘管的中心向上流出，大部分粉尘通过各种捕集机制堆积在改性除尘管外表面上，逐渐形成滤饼，小部分粉尘在重力的作用下沉积在改性除尘管下部；粗燃气中的焦油组分在以气态的形式通过改性除尘管的同时，被改性除尘管上负载的催化剂高效裂解；从而实现粗燃气中飞灰和焦油组分的高效催化净化。
2.根据权利要求1所述的生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺，其特征在于还包括以下步骤：当改性除尘管外表面的滤饼堆积后，改性除尘管的过滤阻力开始显著升高，开启压缩气体，由反吹口喷入，经过文氏管增压后进入改性除尘管内壁并由径向流出，从而有效脱除覆于改性除尘管表面的积灰层，以实现设备的连续运转，反吹口与文氏管口的间距为除尘管内径的0～3倍。
3.根据权利要求2所述的生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺，其特征在于所述反吹口与文氏管口的间距为除尘管内径的0倍。
4.根据权利要求2或3所述的生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺，其特征在于反吹气体为无氧压缩气体，反吹气体温度>350℃，反吹气体压力为0.3～0.6MPa。
5.权利要求1所述的生物质粗燃气高温除尘除焦一体化净化工艺，其特征在于所述高温燃气净化器的稳态操作温度为350～600℃。
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