CN103157408A - 一种高温甲烷化反应器 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种高温甲烷化反应器，包括反应器筒体，其包括反应器外筒体(3)、反应器内筒体(4)和内外筒体之间的夹套层(5)；反应器筒体的上部有反应气体入口(1)和气体分布器(2)，下部有气体收集器(8)和反应气体出口(9)；夹套层(5)内填充高温耐火材料，反应器筒体内部装填催化剂床层(6)，气体分布器(2)与催化剂床层(6)之间和催化剂床层(6)与气体收集器(8)之间装填惰性填料(7)。本发明反应器的反应器内筒体(4)为耐高温的不锈钢材质，受热冲击不易龟裂脱落，避免造成催化剂床层的局部堵塞。反应器还设有气体分布器、气体收集器和惰性填料，使原料气均匀地通过催化剂床层，产品气均匀离开反应器。
Description
技术领域
本发明涉及一种高温甲烷化反应器，具体为一种由氢气、一氧化碳和二氧化碳合成替代天然气的高温甲烷化反应器。
背景技术
甲烷化反应是一种强放热过程，主要反应式如下：
CO+3H2→CH4+H2O ΔH＝-206KJ/mol
CO2+4H2→CH4+2H2O ΔH＝-165KJ/mol
CO+H2O→CO2+H2 ΔH＝-41KJ/mol
甲烷化反应是由H2、CO、CO2、CH4、H2O和惰性气体组成的合成气在甲烷化催化剂的作用下发生反应生成CH4。甲烷化反应属于强放热反应，反应速度极快，高温下瞬间达到化学平衡。
传统的甲烷化反应器一般采用碳钢外筒内衬耐火材料的结构，通常在300～550℃、1.0～3.0MPa的条件下运行，在开停车或装置波动过程中，由于温度波动较大使耐热衬里出现龟裂、脱落，存在较大的安全隐患。传统的甲烷化反应器不适用于高温甲烷化反应。
发明内容
因此，本发明的目的是针对现有技术中甲烷化反应器的耐热衬里易出现龟裂、脱落和不适用于高温甲烷化反应的问题，提供一种适用于高温甲烷化反应的新型甲烷化反应器。
本发明提供了一种高温甲烷化反应器，包括反应器筒体，其结构如图1所示，所述反应器筒体包括反应器外筒体(3)、反应器内筒体(4)和位于反应器外筒体(3)和反应器内筒体(4)之间的夹套层(5)；其中，所述反应器筒体的上部设置有反应气体入口(1)和气体分布器(2)，所述反应器筒体的下部设置有气体收集器(8)和反应气体出口(9)；其中，在所述夹套层(5)内填充高温耐火材料，在所述反应器筒体内部装填催化剂床层(6)，在所述气体分布器(2)与催化剂床层(6)之间和所述催化剂床层(6)与气体收集器(8)之间装填惰性填料(7)。
本发明提供的甲烷化反应器为双筒体结构，筒体间填充高温耐火材料，内筒体为耐高温的不锈钢材质，外筒体采用具有良好的综合力学性能和工艺性能的普通低碳合金钢材质，受热冲击高温耐火材料不易龟裂脱落、使用寿命长；同时比传统化学合成反应器有着显著的安全优势。
根据本发明提供的高温甲烷化反应器，其中，所述反应器内筒体(4)为不锈钢材料，所述不锈钢材料优选地选自0Cr18Ni9、00Cr19Ni10、0Cr19Ni9N和0Cr19Ni13Mo3。
所述反应器内筒体(4)的厚度可以为5～50毫米，优选为10～30毫米。
根据本发明提供的高温甲烷化反应器，其中，所述反应器外筒体(3)为低碳合金钢材料，所述低碳合金钢材料优选地选自20R、16MnR、15MnVR和15MnVNR。
所述反应器外筒体(3)的厚度可以为5～100毫米，优选为7～50毫米。
根据本发明的高温甲烷化反应器，其中，设置所述气体分布器(2)和位于气体分布器(2)与催化剂床层(6)之间的惰性填料(7)均是为了使原料气均匀地分布通过催化剂床层并在催化剂的作用下发生甲烷化反应生成甲烷，降低因反应不均引起催化剂床层部分超温失活的几率。优选情况下，所述气体分布器(2)的构型可以为斜上喷嘴辐散式气体分布器、双切向环流式气体分布器、双列叶片式气体分布器中的一种。
根据本发明的高温甲烷化反应器，其中，设置气体收集器(8)和位于催化剂床层(6)与气体收集器(8)之间的惰性填料(7)均是为了使产品气均匀通过反应气体出口。优选情况下，所述气体收集器(10)为圆柱形，上表面和侧面安装筛网，所述筛网可以为不锈钢丝网或约翰逊网。
在本发明的高温甲烷化反应器中，所述惰性填料(7)可以选自圆形瓷球、开孔瓷球、凸凹玻璃球、微孔瓷球和氧化铝球中的一种或多种。所述惰性填料的粒径可以为1～20毫米，优选3～13毫米。例如，在某些优选的实施方案中，所述惰性填料的粒径可以为3毫米、5毫米、8毫米和13毫米中的一种或多种配合使用。
优选地，在将多种粒径的惰性填料配合使用的情况下，如图2所示，所述惰性填料(7)包括位于气体分布器(2)和催化剂床层(6)之间的第一惰性填料(7A)和第二惰性填料(7B)以及位于催化剂床层(6)和气体收集器(8)之间第三惰性填料(7C)、第四惰性填料(7D)和第五惰性填料(7E)
其中，所述第一惰性填料(7A)和第四惰性填料(7D)的厚度可以各自独立地为10～100毫米，优选为10～50毫米；所述第二惰性填料(7B)和第三惰性填料(7C)的厚度可以各自独立地为10～100毫米，优选为10-30毫米；所述第五惰性填料(7E)用于填充气体收集器(8)到第四惰性填料(7D)之间的空间，起支撑作用，因此本发明对第五惰性填料(7E)的厚度没有限定。
在优选的实施方案中，所述第一惰性填料(7A)的粒径大于第二惰性填料(7B)的粒径，所述第四惰性填料(7D)的粒径大于第三惰性填料(7C)的粒径，所述第五惰性填料(7E)的粒径大于或等于第四惰性填料(7D)的粒径。
在一种优选的实施方案中，第一惰性填料(7A)和第四惰性填料(7D)的粒径为8～10毫米，第二惰性填料(7B)和第三惰性填料(7C)的粒径为3～5毫米，第五惰性填料(7E)粒径为11～13毫米。
根据本发明的高温甲烷化反应器，其中，所述夹套层(5)内填充的高温耐火材料可以为本领域常规的高温耐火材料，例如，可以选自硅质材料、硅酸铝材料、镁质材料、锆质材料中的一种或多种。
优选地，所述夹套层(5)的厚度可以为150～500毫米，优选为180～400毫米。
根据本发明提供的高温甲烷化反应器，其中，所述催化剂床层中的催化剂为高温甲烷化催化剂，适用条件为温度250～750℃，压力2～7MPa，耐受空速3000～30000h-1，例如丹麦托普索公司的MCR-2X催化剂，庄信万丰公司的CRG催化剂，国内研发成功的高温甲烷化催化剂亦可在本发明提供的甲烷化反应器上使用。
本发明提供的高温甲烷化反应器的反应器内筒体(4)为耐高温的不锈钢材质，受热冲击不易龟裂脱落，避免造成催化剂床层的局部堵塞而降低反应器的使用寿命以及存在的安全隐患，并可降低维修量。反应器上层设有气体分布器，气体分布器与催化剂床层中间装填有惰性填料，使原料气均匀地通过催化剂床层并发生反应，降低因反应不均引起催化剂床层表面部分超温失活的几率。反应器下层设有气体收集器，气体收集器与催化剂中间装填有惰性填料，使产品气均匀离开反应器。
附图说明
以下，结合附图来详细说明本发明的实施方案，其中：
图1为本发明提供的高温甲烷化反应器的结构示意图；
图2为本发明提供的高温甲烷化反应器的一种优选实施方案的结构示意图。
具体实施方式
下面结合具体实施方式对本发明进行进一步的详细描述，给出的实施例仅为了阐明本发明，而不是为了限制本发明的范围。
实施例
本实施例采用如图2所示的高温甲烷化反应器进行甲烷化反应。
一、高温甲烷化反应器的具体构成如下：
反应器外筒体(3)的材料为15MnVNR，厚度为10毫米；
反应器内筒体(4)的材料为0Cr19Ni13Mo3，厚度为5毫米；
夹套层(5)的厚度为280毫米，填充的高温耐火材料为硅酸铝；
气体分布器(2)的构型为斜上喷嘴辐散式；
催化剂床层(6)的厚度为500毫米；
气体分布器(2)与催化剂床层(6)之间的第一惰性填料(7A)为氧化铝球，厚度为30毫米，粒径为8毫米；第二惰性填料(7B)为氧化铝球，厚度为20毫米，粒径为5毫米；
催化剂床层(6)与气体收集器(8)之间的第三惰性填料(7C)为氧化铝球，厚度为40毫米，粒径为5毫米；第四惰性填料(7D)为氧化铝球，厚度为20毫米，粒径为8毫米；第五惰性填料(7E)为氧化铝球，粒径为11毫米。
气体收集器(8)为圆柱形，上表面和侧面安装有约翰逊网。
二、原料气的组成和催化反应条件如下：
原料气组成：H2：40～60％、CO：10～20％、CO2：0.1～2％、CH4：5～20％，H2O：10～30％；
催化剂床层(6)中填充的高温甲烷化催化剂的重量百分比组成为：50％的NiO、6％的SiO2、2％的Cr2O3、11％的CaO、31％的Al2O3以及微量的La2O3，催化剂的形状为圆柱形，直径为3mm，长度为4mm；
催化剂装填量：0.06m3；
反应温度：250～750℃；
压力：2.0～7.0MPa；
反应空速：5000～30000h-1。
采用本实施例的高温甲烷化反应器CO转化率为60～90％，运行4000小时后反应器良好，内筒体未出现任何裂缝。
Claims (10)
1.一种高温甲烷化反应器，包括反应器筒体，所述反应器筒体包括反应器外筒体(3)、反应器内筒体(4)和位于反应器外筒体(3)和反应器内筒体(4)之间的夹套层(5)；其中，所述反应器筒体的上部设置有反应气体入口(1)和气体分布器(2)，所述反应器筒体的下部设置有气体收集器(8)和反应气体出口(9)；其中，在所述夹套层(5)内填充高温耐火材料，在所述反应器筒体内部装填催化剂床层(6)，在所述气体分布器(2)与催化剂床层(6)之间和所述催化剂床层(6)与气体收集器(8)之间装填惰性填料(7)。
2.根据权利要求1所述的高温甲烷化反应器，其中，所述反应器内筒体(4)为不锈钢材料，所述不锈钢材料优选地选自0Cr18Ni9、00Cr19Ni10、0Cr19Ni9N和0Cr19Ni13Mo3；优选地，所述反应器内筒体(4)的厚度为5～50毫米，优选为10～30毫米。
3.根据权利要求1或2所述的高温甲烷化反应器，其中，所述反应器外筒体(3)为低碳合金钢材料，所述低碳合金钢材料优选地选自20R、16MnR、15MnVR和15MnVNR，优选地，所述反应器外筒体(3)的厚度为5～100毫米，优选为7～50毫米。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所述气体分布器(2)的构型为斜上喷嘴辐散式、双切向环流式气体分布器和双列叶片式气体分布器中的一种。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所述气体收集器(8)为圆柱形，上表面和侧面安装筛网，筛网为不锈钢丝网和约翰逊网中的一种。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所述惰性填料(7)选自圆形瓷球、开孔瓷球、凸凹玻璃球、微孔瓷球和氧化铝球中的一种或多种，优选地，所述惰性填料(7)的粒径为1～20毫米，优选3～13毫米。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所述惰性填料(7)包括位于气体分布器(2)和催化剂床层(6)之间的第一惰性填料(7A)和第二惰性填料(7B)以及位于催化剂床层(6)和气体收集器(8)之间第三惰性填料(7C)、第四惰性填料(7D)和第五惰性填料(7E)。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所述第一惰性填料(7A)和第四惰性填料(7D)的厚度为10～100毫米，优选为10～50毫米；所述第二惰性填料(7B)和第三惰性填料(7C)的厚度为10～100毫米，优选为10-30毫米。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所述第一惰性填料(7A)的粒径大于第二惰性填料(7B)的粒径，所述第四惰性填料(7D)的粒径大于第三惰性填料(7C)的粒径，所述第五惰性填料(7E)的粒径大于或等于第四惰性填料(7D)的粒径。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的高温甲烷化反应器，其中，所夹套层(5)内填充的高温耐火材料选自硅质材料、硅酸铝材料、镁质材料、锆质材料中的一种或多种。优选地，所述高温耐火材料的厚度为150～500毫米，优选为180-400毫米。
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