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CN103022058A - 多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体 - Google Patents

多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体 Download PDF

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CN103022058A
CN103022058A CN2011102813366A CN201110281336A CN103022058A CN 103022058 A CN103022058 A CN 103022058A CN 2011102813366 A CN2011102813366 A CN 2011102813366A CN 201110281336 A CN201110281336 A CN 201110281336A CN 103022058 A CN103022058 A CN 103022058A
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CN
China
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compound semiconductor
layer
semiconductor layer
articulamentum
sub
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池田昌夫
内田史朗
丹下贵志
仓本大
有持佑之
杨辉
陆书龙
郑新和
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Suzhou Institute of Nano Tech and Nano Bionics of CAS
Sony Corp
Original Assignee
Suzhou Institute of Nano Tech and Nano Bionics of CAS
Sony Corp
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Priority to EP12832998.4A priority patent/EP2760054A4/en
Priority to PCT/JP2012/072330 priority patent/WO2013042525A1/ja
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Abstract

本发明涉及多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体。本发明提供一种多结太阳能电池，所述多结太阳能电池的接合部接触电阻降低，且可以进行高效率的能量转换。多结太阳能电池由多个子电池(11、12、13、14)叠层而成，所述子电池由多个化合物半导体层(11A、11B、11C、12A、12B、12C、13A、13B、13C、14A、14B、14C)叠层而成，在至少一个相邻接的子电池(12、13)之间设置有包含导电材料的非晶质连接层(20A、20B)。

Description

多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体
技术领域
本发明涉及使用了化合物半导体的多结(也称作串联型、堆叠型、叠层型)太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体。 
背景技术
由2种以上的元素构成的化合物半导体，由于元素的组合而存在较多种类。此外，通过将多个包含不同材料的化合物半导体层叠层，可以实现具有多种多样功能和物性的化合物半导体器件，作为其一个实例，可以列举太阳能电池。在此，作为太阳能电池，可以列举使用硅作为半导体的硅类太阳能电池、使用化合物半导体的化合物半导体太阳能电池、使用有机材料的有机类太阳能电池等，其中，对于化合物半导体太阳能电池而言，正在以能量转换效率的进一步提高为目标而实施开发。 
作为提高化合物半导体太阳能电池的能量转换效率的方法，存在以下方法：将由包含多个化合物半导体层的薄膜太阳能电池构成的多个子电池叠层，形成多结太阳能电池的方法；探索将构成化合物半导体层的化合物半导体材料有效地进行组合的方法。GaAs和InP等化合物半导体，分别具有固有的带隙，由于其带隙不同，因而吸收的光波长也不同。因此，通过叠层多种子电池，可以提高具有较宽波长范围的太阳光的吸收效率。在进行叠层时，构成各子电池的化合物半导体的晶体结构的晶格常数以及物性值(例如带隙)的组合是非常重要的。 
然而，目前所研究的大部分多结太阳能电池，可以分类如下：使包含晶格常数几乎一致的化合物半导体的化合物半导体层叠层而成的晶格匹配系，以及利用伴随位错的变形异质(metamorphic)生长，使包含具有不同晶格常数的化合物半导体的化合物半导体层叠层而成的晶格失配系。然而，在变形异质生长法中，由于必然会伴随有不希望的晶格失配，因此，存在化合物半导 体的品质显著降低的问题。 
针对这些问题，近年来提出了在化合物半导体层的接合中利用了基板贴合技术的多结太阳能电池的制造方法，已有报道的是具有In0.48Ga0.52P/GaAs/InGaAsP/In0.53Ga0.47As结构的四结太阳能电池。 
所述基板贴合技术，是指在相接合的化合物半导体层之间形成同质结或者异质结的技术，可以分类如下：例如，将不同化合物半导体层直接进行贴合的直接贴合方式(例如，参考非专利文献1：″Wafer Bonding and Layer Transfer Processes for High Efficiency Solar Cells″，NCPV and Solar Program Review Meeting 2003)，以及隔着连接层进行接合的方式。基板贴合技术具有不会伴随穿透位错的增加这一优点。穿透位错的存在，会对化合物半导体层的电子性能带来不利影响，即，穿透位错与掺杂剂、再结合中心相同，会在化合物半导体层中提供容易扩散的通路，从而成为化合物半导体层的载流子密度减少的原因。此外，在基板贴合技术中，可以解决晶格失配的问题，并进一步地回避晶格失配造成的外延生长困难，因此，可以大幅度降低使电池性能降低的穿透位错密度。在所述基板贴合技术中，在不同物质的界面之间，即异质界面上形成共价键，然而，此时，在热波动不超过穿透位错运动时所需的动态阈值的温度下，进行基板接合步骤是很重要的。 
通过直接贴合方式进行接合时，进行原子力范围的半导体-半导体接合。因此，接合部的透明性、热传导率、耐热性和可靠性，比使用金属糊料、玻璃原料(玻璃料)进行接合时更优异。所述直接贴合方式，可以达到与由单结元件构成的太阳能电池等同的容易程度，具体而言，可以仅通过叠层的各化合物半导体层的合金化，即可实现一体型或2端子的化合物半导体器件向模块的集成。 
现有技术文献 
非专利文献 
非专利文献1Wafer Bonding and Layer Transfer Processes for High Efficiency Solar Cells，NCPV and Solar Program Review Meeting 2003 
发明内容
发明要解决的问题 
然而，在上述的任何多结太阳能电池中，接合部的接触电阻较高，在现 状下，无法实现能量转换效率的大幅度提高。 
因此，本发明的目的在于提供多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体，所述多结太阳能电池的接合部接触电阻降低，且可以进行高效率的能量转换。 
解决问题的方法 
实现上述目的的本发明的多结太阳能电池，叠层有多个子电池，所述子电池由多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的子电池之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
实现上述目的的本发明的化合物半导体器件，由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
实现上述目的的本发明的光电转换元件，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
实现上述目的的本发明的化合物半导体层叠层结构体，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
发明的效果 
由于本发明的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体中，设置有包含导电材料的非晶质连接层，因此，子电池或化合物半导体层的接合界面处的接触电阻降低，能量转换效率提高。 
附图说明
[图1]图1的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，用于说明实施例1的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图2]图2的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，接续图1的(B)，用于说明实施例1的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图3]图3为化合物半导体层等的概念图，接续图2的(B)，用于说明实 施例1的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图4]图4的(A)和(B)，分别为实施例2和实施例3的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的概念图。 
[图5]图5的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，用于说明实施例4的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图6]图6的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，接续图5的(B)，用于说明实施例4的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图7]图7为化合物半导体层等的概念图，接续图6的(B)，用于说明实施例4的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图8]图8的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，用于说明实施例5的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图9]图9的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，接续图8的(B)，用于说明实施例5的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图10]图10的(A)和(B)为化合物半导体层等的概念图，接续图9的(B)，用于说明实施例5的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的制造方法。 
[图11]图11为实施例6的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的模式截面图。 
[图12]图12为实施例7的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的模式截面图。 
[图13]图13的(A)和(B)为实施例8的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的概念图。 
[图14]图14为实施例1的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体的变形例的概念图。 
[图15]图15为表示金属原子成膜特性的特性图。 
[图16]图16为表示Ti层的膜厚与光透射率关系的特性图。 
[图17]图17的(A)和(B)为表示红外显微镜透射实验结果的照片。 
[图18]图18为图表，表示p型GaAs层中的p型掺杂剂在各浓度的光子能量与吸收系数之间的关系。 
[图19]图19为图表，表示p型掺杂剂在浓度3×1019时p型GaAs层的厚度与最大波长2.5μm处的太阳光的光透射率之间的关系。 
[图20]图20为照片，是使用扫描型透射电子显微镜观察到的InP基板和GaAs基板的接合界面处的明视场照片。 
[图21]图21为表示Ti层的膜厚和光透射率随时间变化的图表。 
[图22]图22为表示Ti层的膜厚和光透射率随时间变化的图表。 
[图23]图23为图表，表示的是：基于能量分散X射线分光法，在实施例1的多结太阳能电池的叠层方向的各距离下对各原子的浓度进行定量分析的结果。 
[图24]图24为贴合接合界面的透射型电子显微镜截面照片。 
符号说明 
11、12、13、14---化合物半导体层； 
11A、11B、11C、12A、12B、12C、13A、13B、13C、14A、14B、14C---化合物半导体层； 
15---第1隧道结层； 
16---第2隧道结层； 
17---窗层； 
18---防反射膜； 
19---第2电极； 
20、20A、20B、21、21A、21B、22、22A、22B---连接层； 
31---成膜用/支持用基板； 
32、33、34---支持基板； 
41、44---成膜用基板； 
42---第1剥离用牺牲层； 
43---n+-InP层； 
45---剥离用牺牲层； 
46---第2剥离用牺牲层； 
47---第3剥离用牺牲层； 
101、102、103---半导体激光元件； 
101A、101B、101C、102A、102B、102C、103A、103B、103C---化合物半导体层； 
104---连接层； 
105---隧道结层； 
106---第1电极； 
107---第2电极； 
201---p型GaAs基板； 
202---下部DBR层； 
203---电流狭窄层； 
204---AlxO1-x层； 
205---连接层； 
206---下部间隔层； 
207---活性层； 
208---上部间隔层； 
209---上部DBR层209； 
301，401---下部电极； 
302A---p型InP层； 
302B---InGaAs(P)层； 
302C---n型InP层； 
402A---p型(Al)GaN层； 
402B---InGaN发光层； 
402C---n型(Al)GaN层； 
402D---n型GaN层； 
303、403---连接层； 
304、404---p型GaAs层； 
305、405---多结太阳能电池； 
306、406---窗层； 
307、407---上部电极 
发明的具体实施方式
以下，将参考附图并基于实施例对本发明做以说明，本发明并不限定于实施例，实施例中的各种数值、材料为示例。此外，将按照下面的顺序进行说明。 
1.对本发明的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体进行全面说明 
2.实施例1(本发明的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体) 
3.实施例2(实施例1的变形) 
4.实施例3(实施例1的其他变形) 
5.实施例4(实施例1的其他变形) 
6.实施例5(实施例4的变形) 
7.实施例6(实施例1进一步的其他变形) 
8.实施例7(实施例6的变形) 
9.实施例8(实施例6的其他变形)、其他 
[对本发明的化合物半导体器件和多结太阳能电池进行全面说明] 
在本发明的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体(以下有时也将其统一简称为“本发明的多结太阳能电池等”)中，依赖于构成相邻接的子电池或构成相邻接的化合物半导体层(以下有时也将子电池或化合物半导体层统一简称为“子电池等”)的化合物半导体的晶格常数，相邻接的子电池等形成晶格匹配系或晶格失配系，从整体上看，上述这些晶格匹配系/晶格失配系混在一起。在此，就本发明的多结太阳能电池等而言，当相邻接的子电池等为晶格失配系时，优选在这些相邻接的子电池等之间设置连接层。就本发明的多结太阳能电池等而言，晶格失配系是指如下的体系：在化合物半导体上外延生长有化合物半导体层，或者外延生长的化合物半导体层的厚度为超过临界膜厚的厚度时，产生失配位错(misfit dislocation)的体系。此外，就本发明的多结太阳能电池等而言，将构成与连接层相邻接一侧的子电池等的化合物半导体的晶格常数设定为Lc1，将构成与连接层相邻接的另一侧的子电池的化合物半导体的晶格常数设定为Lc2时，晶格失配系，以一个例子表示是指满足下述关系的体系： 
(Lc1-Lc2)/Lc1≥1×10-3    (A) 
或 
(Lc1-Lc2)/Lc1≤-1×10-3(B)。 
此外，(Lc1-Lc2)/Lc1的值在上述范围以外时，即 
-1×10-3＜(Lc1-Lc2)/Lc1＜1×10-3(C)时， 
形成为晶格匹配系。式(A)、式(B)、式(C)仅为列举。进一步地，就包含上述优选方式的本发明多结太阳能电池等而言，优选形成如下方式：在未设置连接层的相邻接的子电池之间设置隧道结层。 
如上所述，这里的连接层是具有无定形性的层，由金属或合金构成。具体而言，构成连接层的材料，是相对于相连接的化合物半导体层具有欧姆性的材料，进一步具体而言，优选使用功函数小于n型半导体的费米能级、或大于p型半导体的费米能级的金属或合金，由此，可以显著降低接触电阻，从而实现良好的欧姆性接触。此外，“非晶质的连接层”或“具有无定形性的连接层”意指不具有如晶体那样的长期的秩序性，如图24所示，在使用透射型电子显微镜得到的图像中，不能观察到晶格图像的状态。 
金属薄膜(例如厚度为数nm以下)，通常，可以基于被称作PVD法的真空蒸镀法、溅射法来形成，然而，此时大多形成岛状，而不形成层状。并且在形成岛状时，难以高精度地控制膜厚。基于真空蒸镀法形成金属薄膜时，吸附在基底上的原子/分子常常经过表面扩散、冲击/凝集、脱离等过程而形成岛状物，岛状物通过生长与相邻接的岛状物连接，形成连续薄膜。此时，会产生岛状物的形成、非晶质向晶体层的转移、晶体取向变化等。 
此外认为，将金属薄膜的厚度设定为单原子层左右进行蒸镀时，金属原子是形成2维层状结构还是形成3维岛状结构，取决于：最表面的金属原子和存在于其下面的金属原子之间的键合能量、以及金属原子和基底的键合能量的相互作用。金属原子和金属原子的键合稳定时，其形成3维岛状结构，另一方面，金属原子与基底键合稳定时，其形成2维层状结构。图15中示出对各金属原子中的金属原子-金属原子的键合能量[吸附原子之间的键合能量]、以及金属原子-基底(在此为GaAs或InP)的键合能量[吸附原子-基板之间的键合能量]的特性进行类推的结果。由于位于图15虚线的上方区域的组(A)和组(B)的金属原子，与基底的键合能量高，因此，认为其可能形成2维层状结构。由此可知，作为连接层的材料，优选使用属于组(A)或组(B)的金属原子。 
由此，包含导电材料的连接层，更具体而言，由金属或合金构成的连接层，优选包含选自钛(Ti)、铝(Al)、锆(Zr)、铪(Hf)、钨(W)、钽(Ta)、钼(Mo)、铌(Nb)和钒(V)中的至少一种原子(金属原子)的方式。另外，即使连接层中还含有铁(Fe)、铬(Cr)、镍(Ni)或铝(Al)原子，也不会对其特性有任何影响。并且在这种情况下，期望非晶质连接层的厚度为5nm以下，优选为2nm以下。在图16中，例如示出了测定的Ti层膜厚与波长范围450nm～800nm的光的透射性之间关系的结果，并可判断连接层的厚度在5nm以下能够确保约80％的光透射率。此外，优选通过设定连接层的厚度在2nm以下，从而可以确保95％以上的光透射率。或者，连接层优选以下方式：连接层包含选自氧化铝-掺杂氧化锌[AZO]、铟-锌复合氧化物[IZO]、镓-掺杂氧化锌[GZO]、铟-镓复合氧化物[IGO]、In-GaZnO4[IGZO]和铟-锡复合氧化物[ITO]的材料，即包含透明且具有导电性的材料。或者，连接层可以是如下方式：包含非晶质化合物半导体，具体而言，包含位于化合物半导体层和化合物半导体层的界面处的化合物半导体层部分(条件是非晶质的)，对于上述方式，由于隔着非晶质的化合物半导体层部分，可以避开晶格失配的问题，从而避免发生位错等不佳状态。在此，由透明且具有导电性的上述材料构成的非晶质连接层的厚度、或者由非晶质化合物半导体构成的非晶质连接层的厚度，期望在1×10-7m以下。此外，例如由上述金属原子构成连接层，可以充分降低接触电阻，具体而言，可以使其为ρc≤1×10-3Ω·cm2。进一步具体而言，例如，由钛(Ti)构成的情况下，例如，相对于p+-GaAs层和n+-InP层、或者相对于p+-GaAs层和n+-InGaAsP层的接触电阻，ρc可以为1×10-3Ω·cm2以下。 
在由上述金属原子构成连接层的情况下，就夹持连接层并对置的2个子电池(为方便起见将其中一个子电池称作“子电池-A”，为方便起见将另一个子电池称作“子电池-B”)而言，优选在子电池-A上设置第1连接层，在子电池-B上设置第2连接层，并通过将第1连接层和第2连接层接合并一体化，从而将子电池-A和子电池-B接合。在这种情况下，构成子电池-A的金属原子和构成子电池-B的金属原子可以相同，也可以不同。第1连接层的厚度和第2连接层的厚度可以相同，也可以不同。此外，例如，即使在使用功函数大于n型半导体的费米能级、或者小于p型半导体的费米能级的金属或合金的情况下，只要由例如相同厚度的第1连接层和第2连接层构成连接层，则由于耗尽层的宽度分别为pn结的1/2，因此，可以提高产生隧道效果的概 率，是降低接触电阻的有利结构。在将第1连接层和第2连接层接合之前，期望对第1连接层的接合面和第2连接层的接合面进行等离子体处理，从而使第1连接层的接合面和第2连接层的接合面活化。即，期望在接合面形成悬键。此外，通过进行等离子体处理，可以使第1连接层和第2连接层非晶质化。第1连接层和第2连接层的接合，可以在氛围气体压力5×10-4Pa以下、接合荷重2×104N以下、温度150℃以下进行。从防止第1连接层接合面和第2连接层接合面的氧化的观点来看，期望在不破坏真空的条件下进行等离子体处理以及将第1连接层和第2连接层接合。本发明的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体，也可以是同样的。 
进一步地，就包含上述优选方式、构成的本发明多结太阳能电池等而言，优选以下方式：在相互邻接的子电池中对置的化合物半导体层的导电型是不同的。即，将相互邻接的子电池视为“子电池-a”和“子电池-b”，将子电池-a中的与子电池-b对置的化合物半导体层视为“化合物半导体层-a”，将子电池-b中的与子电池-a对置的化合物半导体层视为“化合物半导体层-b”，优选以下方式：化合物半导体层-a的导电型和化合物半导体层-b的导电型不同。或者，就本发明的化合物半导体器件而言，优选以下方式：夹持连接层并对置的化合物半导体层的导电型是不同的。本发明的光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体，也可以是同样的。 
进一步地，就包含上述优选方式、构成的本发明多结太阳能电池等而言，期望为以下方式：构成子电池等的化合物半导体层内、具有p型导电型的化合物半导体层的厚度，更具体而言，p+-GaAs层的厚度为100nm以下。 
进一步地，就包含上述优选方式、构成的本发明多结太阳能电池等而言，作为子电池或者化合物半导体层，可以列举：InGaAs层、InGaAsP层、GaAs层、InGaP层、AlInGaP层、GaAsN层、InGaAsN层、InP层、InAlAs层、InAlAsSb层、InGaAlAs层、AlGaAs层，其中，子电池或者化合物半导体层优选由GaAs或InP构成的方式。子电池的叠层顺序为如下所述的叠层顺序：距离光入射一侧越近，则构成子电池的化合物半导体的带隙就越大，也就是说，从后述的支持基板一侧起，至第2电极一侧，带隙依次增大。视情况而定，多个子电池的一部分可以由Ge层构成。 
进一步具体而言，就包含上述优选方式、构成的本发明多结太阳能电池而言，在由两个子电池构成时，各子电池可以由例如 
(InGaAsP层，InGaAs层) 
(InGaAs层，InGaAs层) 
(InP层，InGaAs层) 
(AlGaAs层，InGaAsP层) 
(AlGaAs层，InGaAs层) 
构成。此外，光从()内最左侧记载的层构成的子电池入射。此外，由三个子电池构成本发明多结太阳能电池时，各子电池可以由例如 
(GaAs层，InGaAsP层，InGaAs层) 
(InGaAs层，InGaAsP层，InGaAs层) 
(InGaP层，InGaAs层，InGaAs层) 
构成。进一步地，由四个子电池构成本发明多结太阳能电池时，各子电池可以由例如 
(GaInP层，GaAs层，InGaAsP层，InGaAs层) 
(GaInP层，InGaAs层，InGaAsP层，InGaAs层) 
(GaInP层，InGaAs层，InGaAsN层，InGaAs层) 
构成。此外，由五个子电池构成本发明多结太阳能电池时，各子电池可以由例如 
(GaInP层，GaAs层，InGaAs层，InGaAsP层，InGaAs层) 
(GaInP层，GaAs层，InGaAsN层，InGaAsP层，InGaAs层) 
(GaInP层，GaAs层，InGaAs层，InGaAs层，InGaAs层) 
构成。此外，由六个子电池构成本发明多结太阳能电池时，各子电池可以由例如 
(AlGaInP，GaInP，AlGaInAs，GaAs，InGaAs，InGaAs) 
构成。本发明的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体，也可以是同样的。此外，在1个多结太阳能电池中，在如记载的多个子电池由相同化合物半导体构成的情况下，组成比是不同的。 
包含上述优选方式、构成的本发明多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体设置在基板上。制造本发明的多结太阳能电池等时所使用的成膜用基板和用于组装本发明的多结太阳能电池等的支持基板，可以是相同的基板，也可以是不同的基板。此外，为方便起见，将成膜用基板和支持基板为相同基板时的基板(相当于基底)，表示为 “成膜用/支持用基板”。此外，在成膜用基板与支持基板不同的情况下，将其分别表示为“成膜用基板”、“支持基板”，这种情况下，在成膜用基板(相当于基底)上形成化合物半导体层等之后，从化合物半导体层等上除去成膜用基板，可以将化合物半导体层等固定或者贴合在支持基板上。作为从化合物半导体层等上除去成膜用基板的方法，可以列举激光沉积法、加热法、蚀刻法。此外，作为将化合物半导体层等固定或贴合在支持基板上的方法，除了使用粘接剂的方法，还可以列举金属接合法、半导体接合法、金属-半导体接合法。 
作为成膜用/支持用基板，可以列举InP基板。 
此外，作为成膜用基板，可以列举包含III-V族半导体或II-VI族半导体的基板。具体而言，作为包含III-V族半导体的基板，可以列举GaAs、InP、GaN、AlN等，作为包含II-VI族半导体的基板，可以列举CdS、CdTe、ZnSe、ZnS等。进一步地，可以使用包含被称作黄铜矿的I-III-VI族半导体的基板，所述黄铜矿包含Cu、In、Ga、Al、Se、S等，具体而言，可以列举如下：被简称为CIGS的Cu(In，Ga)Se2、被简称为CIGSS的Cu(In，Ga)(Se，S)2、被简称为CIS的CuInS2等。 
此外，作为支持基板，除了上述各种基板以外，还可以列举如下：玻璃基板、石英基板、蓝宝石基板的透明无机基板、聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)等聚酯树脂；聚碳酸酯(PC)树脂；聚醚砜(PES)树脂；聚苯乙烯、聚乙烯、聚丙烯等聚烯烃树脂；聚苯硫醚树脂；聚偏氟乙烯树脂；四乙酸纤维素树脂；溴化苯氧基树脂；芳纶(aramid)树脂；聚酰亚胺树脂；聚苯乙烯树脂；聚芳酯树脂；聚砜树脂；丙烯酸树脂；环氧树脂；氟树脂；有机硅树脂；二乙酸酯树脂；三乙酸酯树脂；聚氯乙烯树脂；环状聚烯烃树脂等透明塑料基板、薄膜。作为玻璃基板，可以列举如下，例如钠玻璃基板、耐热玻璃基板、石英玻璃基板。 
在构成本发明多结太阳能电池的子电池中、最上层的子电池上，形成有第2电极。第2电极的厚度为例如10nm～100nm左右，优选由光透射性良好且功函数较小的材料构成。作为这样的材料，可以列举例如：铟-锡氧化物(ITO，Indium Tin Oxide，包括Sn掺杂的In2O3、结晶性ITO以及无定形ITO)、铟-锌氧化物(IZO，Indium Zinc Oxide)、IFO(F掺杂的In2O3)、氧化锡(SnO2)、ATO(Sb掺杂的SnO2)、FTO(F掺杂的SnO2)、氧化锌(ZnO、包括Al掺杂的 ZnO、B掺杂的ZnO)、InSnZnO、尖晶石型氧化物、具有YbFe2O4结构的氧化物等。此外，还可以列举：钙(Ca)、钡(Ba)等碱土金属、锂(Li)、铯(Cs)等碱金属、铟(In)、镁(Mg)、银(Ag)、金(Au)、镍(Ni)、金-锗(Au-Ge)等。进一步而言，可以列举：Li2O、Cs2Co3、Cs2SO4、MgF、LiF、CaF2等碱金属氧化物、碱金属氟化物、碱土金属氧化物、碱土金属氟化物。第2电极可以是单层结构，也可以是多个层叠层而成的结构。第2电极可以通过真空蒸镀法、溅射法等物理气相沉积法(PVD法)、化学气相沉积法(CVD法)形成。在本发明的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体中也可以是同样的。 
第1电极形成在子电池、化合物半导体层上，或者，依赖于构成成膜用/支持用基板、支持基板的材料，也可以将成膜用/支持用基板、支持基板本身用作第1电极。作为构成第1电极的材料，可以列举如下：钼(Mo)、钨(W)、钽(Ta)、钒(V)、钯(Pd)、锌(Zn)、镍(Ni)、钛(Ti)、铂(Pt)、金-锌(Au-Zn)。 
在构成本发明多结太阳能电池的子电池中、最上层的子电池(光入射一侧的子电池)上，在未形成第2电极的部分上，优选形成防反射膜。防反射膜抑制最上层子电池的反射，并使太阳光有效地进入本发明的多结太阳能电池内部。作为构成防反射膜的材料，优选使用折射率小于构成最上层子电池的化合物半导体的材料。具体而言，可以列举：例如包含TiO2、Al2O3、ZnS、MgF2、Ta2O5、SiO2、Si3N4的层，或者上述层的叠层结构。作为防反射膜的膜厚，可以列举例如10nm～200nm。在本发明的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体中也是同样的。 
实施例1 
实施例1涉及本发明的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体。图3示出了实施例1的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体的概念图。 
实施例1的多结太阳能电池由多个(实施例1中为4个)子电池(第1子电池11、第2子电池12、第3子电池13和第4子电池14)叠层而成。此外，在支持基板31(兼作成膜用基板)上依次形成有第1子电池11、第2子电池12、第3子电池13和第4子电池14，太阳光从例如第4子电池14入射。各子电池11、12、13、14由数个多个化合物半导体层叠层而成。具体而言，各子电池11、12、13、14由具有第1导电型的化合物半导体层和具有第2 导电型的化合物半导体层叠层而成。此外，多个子电池的叠层顺序为如下叠层顺序：距离光入射一侧越近，则构成子电池的化合物半导体的带隙就越大，也就是说，从成膜用/支持用基板一侧起，至第2电极一侧，带隙依次增大。此外，在下述说明中，以p型作为第1导电型，以n型作为第2导电型。此外，以p型InP基板作为基底、成膜用/支持用基板、成膜用基板。但是，本发明并不受上述限定。也可以是以n型作为第1导电型，以p型作为第2导电型，以n型InP基板作为基底、成膜用/支持用基板、成膜用基板。 
进一步地，在至少一个相邻接的子电池之间，就实施例1而言，在晶格失配系即第2子电池12和第3子电池13之间，设置有包含导电材料的非晶质连接层20(连接层20A、20B)。在此，连接层20包含厚度1.0nm的钛(Ti)。此外，连接层20为2维层状结构，不是3维岛状结构。 
实施例1的化合物半导体器件、光电转换元件或化合物半导体层叠层结构体，由数个多个化合物半导体层(11A、11B、11C、12A、12B、12C、13A、13B、13C、14A、14B、14C)叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置(具体而言，在化合物半导体层12C和化合物半导体层13A之间)，设置有包含导电材料的非晶质连接层20。 
各子电池11、12、13、14的构成如下表1所示。此外，在表1中，关于构成各子电池的化合物半导体层，将距离支持基板近的化合物半导体层记载于下侧，将距离支持基板远的化合物半导体层记载于上侧。 
[表1] 
第4子电池14：带隙1.90eV，晶格常数 
Figure BDA0000092917080000141
化合物半导体层14C：n+-In0.48Ga0.52P 
化合物半导体层14B：p-In0.48Ga0.52
化合物半导体层14A：p+-In0.48Ga0.52
第3子电池13：带隙1.42eV，晶格常数 
化合物半导体层13C：n+-GaAs 
化合物半导体层13B：p-GaAs 
化合物半导体层13A：p+-GaAs 
第2子电池12：带隙1.02eV，晶格常数 
Figure BDA0000092917080000143
化合物半导体层12C：n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57
化合物半导体层12B：p-In0.79Ga0.21As0.43P0.57
化合物半导体层12A：p+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57
第1子电池11：带隙0.75eV，晶格常数 
Figure BDA0000092917080000151
化合物半导体层11C：n+-In0.53Ga0.47As 
化合物半导体层11B：p-In0.53Ga0.47As 
化合物半导体层11A：p+-In0.53Ga0.47As 
另外，对于实施例1的多结太阳能电池，在第4子电池14上形成有例如包含厚度150nm/50nm/500nm的AuGe/Ni/Au的叠层体的第2电极19，此外，在第4子电池14上未形成第2电极19的部分，形成包含TiO2膜和Al2O3膜的防反射膜18。此外，在图中，第2电极19和防反射膜18以1层表示。成膜用/支持用基板31由p型InP基板形成。另外，在晶格匹配系即第1子电池11和第2子电池12之间，设置有包含p+-InGaAs(上层)/n+-InGaAs(下层)的第1隧道结层15，在晶格匹配系即第3子电池13和第4子电池14之间，设置有包含p+-InGaP(上层)/n+-InGaP(下层)的第2隧道结层16。此外，在第2电极19和防反射膜18与第4子电池14之间，形成包含n+-AlInP的窗层17。此外，设置窗层17是用于防止最外侧表面处的载流子的再结合，但并非必须设置窗层。第1子电池11与第1电极相连接，但省略了第1电极的图示。 
以下，将参考化合物半导体层等的概念图、即图1的(A)～(B)、图2的(A)～(B)、图3，对实施例1的多结太阳能电池等的制造方法做以说明。 
[步骤-100] 
基于MOCVD法，在由p型InP基板形成的成膜用/支持用基板31上，依次外延生长有：晶格匹配系即第1子电池11(化合物半导体层11A～11C)、第1隧道结层15和第2子电池12(化合物半导体层12A～12C)。另一方面，基于MOCVD法，在由n型GaAs基板形成的成膜用基板44上，形成包含AlAs的剥离用牺牲层45，然后形成包含n+-AlInP的窗层17。接着，在上述窗层17上，依次外延生长有：晶格匹配系即第4子电池层14(化合物半导体层14C～14A)、第2隧道结层16和第3子电池13(化合物半导体层13C～13A)。按照上述，可以得到如图1(A)中的概念图所示的结构。 
接着，隔着连接层20，对构成第2化合物半导体层12的包含n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57的化合物半导体层12C和构成第3化合物半导体层13的包含p+-GaAs的化合物半导体层13A进行连接，从而得到欧姆接触。 
[步骤-110] 
具体而言，首先，在构成第2化合物半导体层12的化合物半导体层12C上，成膜第1连接层20A，在构成第3化合物半导体层13的化合物半导体层13A层上，成膜第2连接层20B(参考图1的(B))。更具体而言，基于真空蒸镀法(真空度2×10-4Pa、蒸镀速度0.1nm/秒以下、温度150℃～200℃的条件)，在化合物半导体层12C和化合物半导体层13A上分别成膜例如包含膜厚0.5nm的Ti的连接层20A、20B。此外，在这种情况下，可以例如将基板温度设定为80℃、将基板旋转速度设定为30rpm，采用电阻加热方式。但是，连接层20A、20B的成膜方法，并不限定于上文所述，也可以采用例如溅射法(成膜速度0.1nm/秒以下、温度150℃～200℃的条件)。 
[步骤-120] 
接着，在连接层20A、20B上实施等离子体处理，然后，将第2化合物半导体层12和第3化合物半导体层13接合。具体而言，在连接层20A、20B的表面上照射氩(Ar)等离子体(例如等离子体密度109cm-3～1011cm-3、压力1Pa～10-2Pa)，使连接层20A、20B的表面(接合面)活化。即，在接合界面(连接层20A、20B的表面)形成悬键。从而使连接层20A、20B非晶质化。然后，维持高真空度，即，将氛围气体压力设定为5×10-4Pa以下，在接合荷重2×104N以下、温度150℃以下的条件下，具体而言，在例如氛围气体压力1×10-4Pa、接合荷重2×104N、温度25℃的条件下，对连接层20A、20B进行接合(贴合)。由此，可以得到如图2的(A)中概念图所示的结构。在实施例1中，可以使用金属(具体而言，为Ti)作为连接层20的材料。如上所述，成膜时，金属薄膜大多形成为岛状，无法获得层状的形态。然而，对于图15中所示的组(A)和组(B)的金属原子，可以以层状形态成膜。 
[步骤-130] 
然后，剥离成膜用基板44，形成防反射膜18和第2电极19。具体而言，通过蚀刻将剥离用牺牲层45除去，由此剥离成膜用基板44后(参考图2的(B))，然后，基于光刻技术，在窗层17上形成抗蚀图，通过真空蒸镀法(真空度2×10-4Pa、蒸镀速度0.1nm/秒、温度150℃～200℃)，形成第2电极19。此外，成膜用基板44可以再使用。然后，除去抗蚀图像，基于剥离法(Liftoff)可以形成第2电极19。接着，基于光刻技术形成抗蚀图，通过真空蒸镀法(真空度2×10-4Pa、蒸镀速度0.1nm/秒、温度150℃～200℃)，形成包含例如TiO2 膜和Al2O3膜的防反射膜18。随后，除去抗蚀图像、基于剥离法，可以形成防反射膜18。由此，可以得到如图3所示的多结太阳能电池。 
实施例1的多结太阳能电池，由多个子电池构成，通过将包含不同带隙的化合物半导体的多个子电池叠层(多结化)，能够有效地利用具有较宽能量分布的太阳光。随后，在实施例1的多结太阳能电池中，在包含不同组成的化合物半导体层的多个子电池11、12、13、14中，隔着连接层20，至少使晶格常数不同的子电池之间(在实施例1中，为第2子电池12和第3子电池13之间，(Lc1-Lc2)/Lc1＝3.8×10-2)进行接合。连接层20为薄膜(例如5nm以下)时能够以层状状态成膜，特别是可以获得连接层20与化合物半导体层的欧姆电阻，且通过使用电阻率低的钛(Ti)，可以将接合部的接触电阻值抑制在1×10-3Ω·cm2以下。 
通常，通过等离子体照射进行表面活化时，会在接合表面引起等离子体损伤。然而，在实施例1中，在第2子电池12和第3子电池13的表面形成的包含金属的连接层20A、20B，然后，通过等离子体照射使连接层20A、20B的活化后接合。在此，连接层20A、20B也可以作为第2子电池12和第3子电池13的保护膜而发挥作用，从而防止在第2子电池12和第3子电池13上产生等离子体损伤。因此，可以防止由等离子体照射引起的接触电阻的升高。此外，由通过真空蒸镀法形成的包含Ti的连接层20，通过该等离子体照射，变为具有无定形性的层。此外，设定等离子体照射的条件，从而使得等离子体的冲突能量变得相对较弱。即，并非是在从表面起至数十nm以上的区域内产生损伤的常规的条件，而是在最多从表面起至数nm左右的区域内产生损伤的等离子体照射条件。 
此外，对于实施例1，通过等离子体照射使连接层20A，20B的表面活化，从而接合，因此，可以在150℃以下的低温下进行接合。由此，可以在不受热膨胀系数的制约下，选择化合物半导体材料。即，构成多结太阳能电池的化合物半导体材料的选择自由度变宽，可以选择化合物半导体材料从而使带隙间隔均等。此外，也可以防止由加热引起的接合面损伤。 
在此，将在各化合物半导体层中添加的n型掺杂剂和p型掺杂剂的量，各n+型和各p+型的化合物半导体层内的掺杂剂浓度，设定为例如1×1016cm-3～5×1019cm-3左右。但是，在p+-GaAs层的掺杂剂浓度为1×1019cm-3以上的情况下，存在由自由载流子(free carrier)吸收而引起的长波长光变得不 能透射的担忧。在图17的(A)和(B)中，示出了在波长1.1μm～1.2μm的p+-GaAs层(掺杂剂浓度：2×1019cm-3)/n+-InP层(掺杂剂浓度：4×1018cm-3)和n+-GaAs层(掺杂剂浓度：2×1018cm-3)/n+-InP层(掺杂剂浓度：4×1018cm-3)的红外显微镜透射实验结果。可以判断：使用2×1018cm-3低浓度掺杂剂的n+-GaAs层时，对应于图17的(A)中所示光进行透射的情况，使用2×1019cm-3高浓度掺杂剂的p+-GaAs层时，对应于图17的(B)中所示光不进行透射的情况。由此可以判断：使用2×1019cm-3高浓度掺杂剂的p+-GaAs层，对于长波长的光是不透明的。因此，当p+-GaAs层的膜厚较厚时会变为吸收层，因此，需要根据设计使其变薄。例如在掺杂剂浓度2×1019cm-3的p+-GaAs层中，相对于光子能量0.5eV(约2.5μm的波长)的光，吸收系数较大，为2500cm-1。因此，为了使光透射率为90％以上，优选使膜厚为400nm以下。另外，通过将膜厚设定为40nm以下，可以实现光透射率为99％以上。 
此外，为了提高太阳光的利用效率，需要在较宽的范围内吸收太阳光光谱。太阳光光谱的最大波长为2.5μm。但是，如上所述，在p型掺杂剂浓度高的情况下，长波长光难以透射。图18中示出了在p型GaAs层中的p型掺杂剂的各浓度下、光子能量与吸收系数之间的关系。此外，在图18中，“A”为p型掺杂剂浓度为1.5×1017时的数据，“B”为p型掺杂剂浓度为1.1×1019时的数据，“C”为p型掺杂剂浓度为2.6×1019时的数据，“D”为p型掺杂剂浓度为6.0×1019时的数据，“E”为p型掺杂剂浓度为1.0×1020时的数据。由图18可以判断：对于光子能量0.5eV(约2.5μm的波长)的光，p型掺杂剂浓度3×1019的p型GaAs层具有4000cm-1的吸收系数。以图18的数据为基础，图19中示出了：p型掺杂剂浓度为3×1019时p型GaAs层的厚度与最大波长2.5μm时的太阳光的光透射率的关系。由图19可以判断：为了获得90％以上的太阳光的光透射率，可以将p型GaAs层的膜厚设定为270nm以下，为了获得98％以上的光透射率，可以将膜厚设定为50nm以下。进一步地，为了获得99％以上的光透射率，可以将膜厚设定为25nm以下。 
在图20中示出了使用扫描型透射电子显微镜得到的InP基板和GaAs基板之间的接合界面的明视场图像的照片用于参考。在此，图20的上段为直接将InP基板和GaAs基板接合而获得的界面。此外，在图20的中段和下段为下述界面：使用电阻加热方式的蒸镀装置，在真空度2×10-4Pa、蒸镀速度0.1nm/秒、基板温度80℃、基板旋转速度30rpm条件下，在InP基板和 GaAs基板上，分别形成膜厚2.3nm、1.0nm的Ti层以后，再隔着上述Ti层对2片基板进行接合从而得到的界面。由图20的中段和下段的照片可以判断：形成了具有基本均匀膜厚的层状Ti层。 
此外，研究Ti层的氧化状态作为参考。通常，与半导体相比，金属更容易自然氧化。图21中示出了厚度2.0nm的Ti层在各波长下的光透射率随时间的变化。此外，在图21中，“A”为在大气中放置2小时得到的数据，“B”为在大气中放置24小时得到的数据，“C”为在大气中放置3个月时得到的数据。此外，在图22中示出了：在成膜后，经过2小时后(图22中在“A”组中示出)，以及经过24小时后(图22中在“B”组中示出)的光透射率。由图21和图22判断，光透射率随着时间变化而增加。特别是，由图22可知：成膜24小时后的光透射率较成膜2小时后的光透射率上升3％～6％，可以认为其原因在于：由于暴露于大气中，Ti膜的表面形成有钛氧化膜(TiO2)，由此使得Ti的膜厚变薄。如果形成TiO2等氧化膜，则存在接合界面的接触电阻上升，导电性下降的担忧。 
进一步地，作为参考，对等离子体处理(等离子体照射)进行评价。通过等离子体处理(等离子体照射)，在对连接层20A、20B的表面进行活化的同时除去连接层20A、20B表面上形成的氧化膜。具体而言，通过Ar等离子体处理，利用入射至连接层20A、20B表面的离子能量，切断金属原子(Ti原子)和氧原子之间的键，从而使氧原子从表面脱离。在图23中，示出了基于能量色散型X射线分光法(EDX；Energy Dispersive X-ray spectrometry)，对多结太阳能电池、在叠层方向的各距离上的各原子浓度进行定量分析的结果。在形成有连接层20的10nm附近处的氧(O)的含量为Ti含量的1/3以下，比TiO2(O原子为Ti原子的2倍)还低。由此，可以判断：通过Ar等离子体照射除去了氧。此外，通过Ar等离子体照射，在连接层20A、20B的界面，存在从构成等离子体处理装置的部件材料混入Fe、Cr、Al等杂质的可能性，但是在特性方面未产生特别的问题。 
对连接层的接触电阻ρc进行评价。具体而言，与实施例1的[步骤-110]同样地，在p型GaAs基板上形成厚度为1.8nm的Ti层。另一方面，与实施例1的[步骤-110]同样地，在n型InP基板上形成厚度为1.8nm的Ti层。然后，按照与实施例1的[步骤-120]同样地，对上述Ti层实施等离子体处理，然后，在氛围气体压力1×10-4Pa、接合荷重2×104N、温度25℃的条件下， 将Ti层彼此接合。随后，在p型GaAs基板的外面和n型InP基板的外面形成包含Ti/Pt/Au的电极。并测定了上述得到的试样-1的电流-电压特性，基于上述测定结果求出接合界面的接触电阻ρc，所得结果为 
ρc(试样-1)＝1.3×10-4Ω·cm2。 
对于将Ti层的厚度由1.8nm变更为1.0nm的试样-2而言，所得结果为 
ρc(试样-2)＝1.5×10-4Ω·cm2。 
此外，对于在p型GaAs基板的两面上形成有包含Ti/Pt/Au的电极的试样-3而言，所得结果为ρc(试样-3)＝8.1×10-5Ω·cm2。此外，对于在n型InP基板的两面上形成有包含Ti/Pt/Au的电极的试样-4，所得结果为 
ρc(试样-4)＝5.4×10-5Ω·cm2。 
此外，在上述测定中，可以得到线性良好的欧姆接触。由以上结果可以判断：由厚度5nm以下的Ti层构成连接层20时，可以实现ρc≤1×10-3Ω·cm2。进一步地，试样-1的接触电阻或试样-2的接触电阻，与试样-3的接触电阻和试样-4的接触电阻之和基本相等。由此可以判断：使用包含Ti层的连接层对p型GaAs基板和n型InP基板进行接合时的电损失基本为“0”，实现了理想的接合。 
进一步地，对于将p型GaAs基板和n型InP基板的表面设定为无定形状态，利用与试样-1相同的方法、经由上述表面将p型GaAs基板和n型InP基板接合而成的试样-5，以及将Ti层的厚度变更为0.5nm的试样-6(制造方法与试样-1相同)，测定了电流-电压特性。其结果，得到与试样-1相同的电流-电压特性。由此可以判断：即使在化合物半导体层为无定形状态并作为连接层进行接合时，也可以得到线性良好的欧姆接触。 
此外，将连接层由Ti层/Ti层替换为Ti层/Al层时，也可以得到与上述说明同样的结果。 
实施例2 
实施例2是实施例1的变形。图4的(A)中示出了实施例2的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体的概念图。在实施例2中，连接层21具有包含多种(实施例2中为两种)金属薄膜的叠层结构。具体而言，在构成第2子电池12的包含n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57的化合物半导体层12C上，形成例如厚度0.5nm的Ti层(连接层21A)，另一方面，在构成第3子电池13的包含p+-GaAs的化合物半导体层13A上，形 成例如厚度0.5nm的Al膜(连接层21B)。接着，与实施例1的[步骤-120]同样地，对上述连接层21A、21B进行Ar等离子体照射使其表面活化，而且，在非晶质化后进行接合。在图24中示出了贴合接合界面的透射型电子显微镜截面照片。由图24可以判断：连接层形成为无定形，由于是非晶质，因此在透射型电子显微镜图像中未观察到晶体晶格。此外，用作连接层21的金属，可以从具有欧姆性、且可以形成数nm以下的层的金属中选择，即从Al、Ti、Zr、Hf、W、Ta、Mo、Nb或V中适当选择即可。作为连接层21A、21B使用的金属的组合无特别地关系，可以分别独立地选择显示出与形成子电池12、13的各化合物半导体层12C、13A具有良好欧姆性的电特性的金属。由此，可以将接触电阻抑制到最小限度。 
实施例3 
实施例3也是实施例1的变形。对于实施例3，连接层22包含分别构成第2子电池12以及第3子电池13的化合物半导体的无定形层这一点上，与实施例1不同。图4的(B)中示出了实施例3的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件以及化合物半导体层叠层结构体的概念图。 
实施例3中的连接层22，由n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57无定形层(连接层22A)和p+-GaAs无定形层(连接层22B)构成，其中，该n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57无定形层是构成第2子电池12的包含n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57的化合物半导体层12C的一部分经无定形化而得到的，该p+-GaAs无定形层是构成第3子电池13的包含p+-GaAs的化合物半导体层13A的一部分经无定形化而得到的。连接层22A和连接层22B的掺杂剂浓度例如为1×1018cm-3～5×1019cm-3。连接层22的膜厚优选例如为0.5nm～3.0nm。此外，连接层22A、22B的膜厚，优选为分别接合后的连接层22的一半，即0.25nm～1.5nm。 
对于实施例3，在形成化合物半导体层以后，与实施例1的[步骤-120]同样地，通过等离子体处理使化合物半导体层12C以及化合物半导体层13A的表面活化，并且，在非晶质化以后，将第2子电池12和第3子电池13接合。具体而言，在包含n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57的化合物半导体层12C和包含p+-GaAs的化合物半导体层13A的表面照射Ar等离子体(例如，等离子体密度109cm-3～1011cm-3、压力1Pa～10-2Pa)，通过使各化合物半导体层12C、13A的表面发生等离子体损伤，形成例如膜厚1.0nm的无定形层(连接层22A、22B)。随后，维持高真空度(例如5×10-4Pa以下)的状态，在接合荷重2×104N 以下、温度150℃以下的条件下，具体而言，在例如氛围气体压力1×10-4Pa、接合荷重2×104N、温度25℃的条件下，将连接层22A、22B贴合，从而将第2子电池12和第3子电池13接合。 
对于实施例3，使在晶格常数不同的子电池之间、构成各种子电池的化合物半导体层的一部分晶体结构无定形化，并将其用作连接层22A、22B。由此，与实施例1同样地，可以得到经接合的化合物半导体层的接合界面处的接触电阻低，且能量转换效率高的多结太阳能电池。此外，除了上述效果，不需要包含金属的连接层的形成步骤，因此，不仅制造步骤得以简化，而且可以降低制造成本。 
实施例4 
实施例4也是实施例1的变形。对于实施例4，使用第1成膜用基板和第2成膜用基板，在最终将上述第1成膜用基板和第2成膜用基板剥离这一点上，与实施例1不同。 
以下，将参考化合物半导体层等的概念图、即图5的(A)～(B)、图6的(A)～(B)、图7，对实施例4的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体的制造方法做以说明。 
[步骤-400] 
首先，在由n型InP基板形成的第1成膜用基板41上，形成包含AlInAs的第1剥离用牺牲层42以及形成作为接触层而发挥作用的n+-InP层43，然后，在n+-InP层43上依次形成第2子电池12、第1隧道结层15以及第1子电池11。但是，n+-InP层43的形成不是必需的，与实施例1～实施例3相同，可以省略其形成。后述的实施例5也为同样的。另一方面，在由n型GaAs基板形成的第2成膜用基板44上，形成包含AlAs的第2剥离用牺牲层46，然后，依次形成窗层17、第4子电池14、第2隧道结层16和第3子电池13。由此，可以得到图5的(A)中的概念图所示的结构。此外，在实施例1～3中说明的多结太阳能电池中，可以形成作为接触层而发挥作用的n+-InP层43。 
[步骤-410] 
随后，将第1子电池11的表面贴合在支持基板32上，然后，通过蚀刻除去第1剥离用牺牲层42，剥离第1成膜用基板41(参考图5的(B))，之后，在构成第2子电池12的包含n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57的化合物半导体层12C 上形成的n+-InP层43上面，形成例如包含Ti的连接层20A。另一方面，在构成第3子电池13的包含p+-GaAs的化合物半导体层13A上面，形成例如包含Ti的连接层20B。此外，与实施例1的[步骤-110]相同地，可以形成连接层20A、20B。由此，可以得到如图6的(A)的概念图所示的结构。 
[步骤-420] 
然后，与实施例1的[步骤-120]相同，向连接层20A、20B照射Ar等离子体使表面活化，并且，在非晶质化以后进行接合(参考图6的(B))。然后，通过蚀刻除去第2剥离用牺牲层46，在剥离第2成膜用基板44以后，与实施例1的[步骤-130]相同地，形成第2电极19和防反射膜18。由此，可以得到如图7中的概念图所示的实施例4的多结太阳能电池。 
在实施例4中，不仅将第2成膜用基板、而且将第1成膜用基板剥离。由此，n型GaAs基板和n型InP基板均可以再利用，进一步降低制造成本。 
此外，在实施例4中，与实施例1同样的，连接层由Ti构成，但也可以形成与实施例2或实施例3相同的结构。下文所述的实施例5也是同样的。 
实施例5 
实施例5是实施例4的变形。对于实施例5，就在第1成膜用基板上形成第2子电池和第1子电池、在第2成膜用基板上形成第3子电池和第4子电池，然后剥离第1成膜用基板和第2成膜用基板这一点上，与实施例4不同。 
以下，将参考化合物半导体层等的概念图、即图8的(A)～(B)、图9的(A)～(B)、图10的(A)～(B)，对实施例5的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体的制造方法做以说明。 
[步骤-500] 
首先，与实施例4的[步骤-400]同样地，在由n型InP基板形成的第1成膜用基板41上，依次形成第1剥离用牺牲层42、n+-InP层43、第2子电池12、第1隧道结层15、以及第1子电池11。另一方面，在由n型GaAs基板形成的第2成膜用基板44上，依次形成第2剥离用牺牲层46、第3子电池13、第2隧道结层16、第4子电池14、窗层17、以及第3剥离用牺牲层47。由此，可以得到图8的(A)中的概念图所示的结构。 
[步骤-510] 
然后，通过蚀刻将第1剥离用牺牲层42除去，由此将第1成膜用基板 41剥离。此外，通过蚀刻将第2剥离用牺牲层46除去，由此将第2成膜用基板44剥离。由此，可以得到图8的(B)中的概念图所示的结构。 
[步骤-520] 
接着，在构成第2子电池12的包含n+-In0.79Ga0.21As0.43P0.57的化合物半导体层12C上形成的n+-InP层43上，形成例如包含Ti的连接层20A。另一方面，在构成第3子电池13的包含p+-GaAs的化合物半导体层13A上，形成例如包含Ti的连接层20B。此外，与实施例1的[步骤-110]同样地，可以形成连接层20A、20B。由此，可以得到图9的(A)中的概念图所示的结构。 
[步骤-530] 
然后，使用例如蜡、高粘性的抗蚀剂，将第1子电池11贴合在支持基板33上，此外，将第3剥离用牺牲层47贴合在支持基板34上。由此，可以得到图9的(B)中的概念图所示的结构。 
[步骤-540] 
然后，与实施例1的[步骤-120]同样地，向连接层20A、20B照射Ar等离子体使表面活化，并且，在非晶质化以后进行接合(参考图10的(A))。然后，通过蚀刻除去第3剥离用牺牲层47，将支持基板34剥离，接着，与实施例1的[步骤-130]同样地，形成第2电极19和防反射膜18。由此，可以得到图10(B)中的概念图所示的实施例5的多结太阳能电池。 
实施例6 
实施例6涉及本发明的化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体(以下总称为“光电转换元件等”)，进一步具体而言，涉及多波长同时(同期)振荡激光器。 
图11中示出模式截面图的实施例6的光电转换元件等是多波长同时振荡激光器，叠层有多个化合物半导体层101A、101B、101C、102A、102B、102C、103A、103B、103C。通过化合物半导体层101A、化合物半导体层101B和化合物半导体层101C构成发射某个波长的激光的第1半导体激光元件101；通过化合物半导体层102A、化合物半导体层102B和化合物半导体层102C构成发射与半导体激光元件101发射的激光波长不同的激光的第2半导体激光元件102；通过化合物半导体层103A、化合物半导体层103B和化合物半导体层103C构成发射与半导体激光元件101、102发射的激光波长不同的激光的第3半导体激光元件103。并且，在第1半导体激光元件101 和第2半导体激光元件102之间，设置有包含导电材料(例如Ti)的非晶质连接层104。此外，在第2半导体激光元件102和第3半导体激光元件103之间形成有隧道结层105。进一步地，在构成第1半导体激光元件101的化合物半导体层101A上，形成有第1电极106，在构成第3半导体激光元件103的化合物半导体层103C上，形成有第2电极107。各半导体激光元件发射的激光的波长、各化合物半导体层等的组成如下表2、表3所示。通过实施例6的半导体激光元件，可以同时发射较宽波长范围的激光，此外，可以实现配合医疗用、显微镜用等各种用途进行波长的多波长化。 
[表2] 
Figure BDA0000092917080000251
[表3] 
Figure BDA0000092917080000252
实施例7 
实施例7也涉及本发明的化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体(光电转换元件等)，进一步具体而言，涉及长波长类的面发光激光元件(垂直谐振腔表面发射激光器，VCSEL)。图12中示出了实施例7的面发光激光元件的模式截面图。实施例7的面发光激光元件，具有以下结构：将下部DBR(分布布拉格反射器(Distributed Bragg Reflector))层202、包含含有AlxO1-x层204的氧化层的电流狭窄层203、包含导电材料(例如Ti)的非晶质连接层205、包含n-InP的下部间隔层206、包含InGaAsP/InP的活性层207、包含n-InP的上部间隔层208、包含SiO2/TiO2的上部DBR层209叠层的结构，所述下部DBR层202，包含例如在p型GaAs基板201上具有高反射功能的Al(Ga)As/GaAs。 
实施例8 
实施例8也涉及本发明的化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体(光电转换元件等)，进一步具体而言，涉及具有叠层了太阳能电池和发光元件(LED)的结构的自发电型(自家発電型)光电转换元件等。图13的(A)和(B)中示出了实施例8的自发电型光电转换元件等的概念图。图13的(A)中示出的实施例8的自发电型光电转换元件等，是在下部电极301上，叠层了半导体激光元件(振荡波长为1.1μm、1.3μm、1.55μm或1.55μm～2.5μm)、包含导电材料的非晶质连接层303、化合物半导体层304、太阳能电池305、窗层306和上部电极307而形成，所述半导体激光元件由化合物半导体层302A、化合物半导体层302B、以及化合物半导体层302C叠层而成。通过适当的方法，将上部电极307接续在下部电极301和连接层303上。此外，图13的(B)中所示的实施例8的自发电型光电转换元件等，是在下部电极401上，叠层了半导体激光元件(发射蓝色或绿色的半导体激光元件)、包含导电材料的非晶质连接层403、化合物半导体层404、太阳能电池405、窗层406和上部电极407而形成，所述半导体激光元件由化合物半导体层402A、化合物半导体层402B、化合物半导体层402C、以及化合物半导体层402D叠层而成。通过适当的方法，将上部电极407接续在下部电极401和连接层403上。构成图13的(A)和(B)中所示的实施例8的自发电型光电转换元件等的各化合物半导体层的具体组成如下表4、表5所示。 
[表4] 
Figure BDA0000092917080000261
Figure BDA0000092917080000271
[表5] 
Figure BDA0000092917080000272
以上，基于优选的实施例对本发明进行了说明，但本发明并不限定于上述这些实施例。实施例中的多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件和化合物半导体层叠层结构体的构成、结构和组成等，可以进行适宜的变更。不必要完全具有在实施例中说明的构成多结太阳能电池、化合物半导体器件、光电转换元件的各种化合物半导体层，另外，还可以具备其他的层。此外，可以在例如200℃下将连接层20A、20B接合，由此，可以进一步降低接合界面的接触电阻。 
由于最终除去成膜用基板，因此，基板的导电型可以是n型、p型的任何形式，此外，由于成膜用基板可以再使用，因此可以实现多结太阳能电池、光电转换元件、化合物半导体器件的制造成本的降低。 
例如，图3中的概念图所示的多结太阳能电池也可以形成以下如图14所示的结构：连接层20向外侧延伸，并形成第3电极，由此，可以形成并联型的多结太阳能电池，该多结太阳能电池可以容易地应对太阳光光谱与AM1.5不同的光谱的地域、气候的变化。此外，对于图14中所示的多结太 阳能电池而言，第1子电池11、第2子电池12中的化合物半导体层11A、11B、11C，化合物半导体层12A、12B、12C的叠层顺序，与图3中所示的实施例1的多结太阳能电池的第1子电池11、第2子电池12中的化合物半导体层11A1、11A2、11C，化合物半导体层12A、12B、12C的叠层顺序相反，第1子电池11和第2子电池12，与第3子电池13、第4子电池14并联连接。此外，为了减小直到第3电极的电阻，因此，期望增加p+-InP层43的厚度。 
实施例中，形成的构成为：从光入射的一侧起，依次为 
第4子电池：InGaP层 
第3子电池：GaAs层 
第2子电池：InGanAsP层 
第1子电池：InGaAs层， 
但可以采用例如以下的构成来代替，该构成为：从光入射的一侧起，依次具有如下表6所示的构成、即[构成-A]～[构成-D]。或者可以为下表7所示的以下的构成，在GaAs基板上形成第2子电池、第3子电池、第4子电池，在InP基板上形成第1子电池，将第1子电池和第2子电池接合的构成，即[构成-E]～[构成-H]，以及在GaAs基板上形成第3子电池、第4子电池、第5子电池，在InP基板上形成第1子电池、第2子电池，将第2子电池和第3子电池接合的构成，即[构成-I]。需要说明的是，表6～表7的第3栏表示带隙值，第4栏表示晶格常数值。另外，在表6～表7中，组成相同，但带隙值、晶格常数值不同的化合物半导体层，具有不同的原子百分率。 
[表6] 
[构成-A] 
Figure BDA0000092917080000291
[构成-B] 
Figure BDA0000092917080000292
[构成-C] 
Figure BDA0000092917080000293
[构成-D] 
Figure BDA0000092917080000294
[表7] 
[构成-E] 
Figure BDA0000092917080000301
[构成-F] 
[构成-G] 
Figure BDA0000092917080000303
[构成-H] 
[构成-I] 
Figure BDA0000092917080000305
此外，不限定于上述的四结型，可以形成少于四结的多结太阳能电池，也可以形成五结以上(例如，AlInGaP层/InGaP层/AlGaAs层/InGaAs层/InGaAsN层/Ge层)的多结太阳能电池。 
此外，本发明可以采用如下所述的构成。 
[1]《多结太阳能电池》 
一种多结太阳能电池，其是由多个子电池叠层而成，所述子电池由多个 化合物半导体层叠层而成， 
在至少一个相邻接的子电池之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
[2]如[1]所述的多结太阳能电池，其中，在未设置连接层的相邻接的子电池之间，设置有隧道结层。 
[3]如[1]或[2]所述的多结太阳能电池，其中，连接层含有选自钛、铝、锆、铪、钨、钽、钼、铌和钒中的至少1种元素。 
[4]如[3]所述的多结太阳能电池，其中，连接层的厚度为5nm以下。 
[5]如[1]或[2]所述的多结太阳能电池，其中，连接层包含选自AZO、IZO、GZO、IGO、IGZO和ITO的材料。 
[6]如[1]或[2]所述的多结太阳能电池，其中，连接层包含非晶质化合物半导体。 
[7]如[1]～[6]中任一项所述的多结太阳能电池，其中，在相互邻接的子电池中对置的化合物半导体层的导电型不同。 
[8]如[7]所述的多结太阳能电池，其中，在构成子电池的化合物半导体层中具有p型导电型的化合物半导体层的厚度为100nm以下。 
[9]如[1]～[8]中任一项所述的多结太阳能电池，其中，化合物半导体层由GaAs或InP构成。 
[10]《化合物半导体器件》 
一种化合物半导体器件，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
[11]如[10]所述的化合物半导体器件，其中，连接层含有选自钛、铝、锆、铪、钨、钽、钼、铌和钒中的至少1种元素。 
[12]如[11]所述的化合物半导体器件，其中，连接层的厚度为5nm以下。 
[13]如[10]所述的化合物半导体器件，其中，连接层包含选自AZO、IZO、GZO、IGO、IGZO和ITO的材料。 
[14]如[10]所述的化合物半导体器件，其中，连接层包含非晶质化合物半导体。 
[15]如[11]～[14]中任一项所述的化合物半导体器件，其中，用于夹持连接层的、对置的化合物半导体层的导电型不同。 
[16]如[11]～[15]中任一项所述的化合物半导体器件，其中，化合物半导体层由GaAs或InP构成。 
[17]《光电转换元件》 
一种光电转换元件，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 
[18]《化合物半导体层叠层结构体》 
一种化合物半导体层叠层结构体，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。 

Claims (18)

1.一种多结太阳能电池，其是由多个子电池叠层而成，所述子电池由多个化合物半导体层叠层而成，
在至少一个相邻接的子电池之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。
2.根据权利要求1所述的多结太阳能电池，其中，在未设置连接层的相邻接的子电池之间，设置有隧道结层。
3.根据权利要求1所述的多结太阳能电池，其中，连接层含有选自钛、铝、锆、铪、钨、钽、钼、铌和钒中的至少1种元素。
4.根据权利要求3所述的多结太阳能电池，其中，连接层的厚度为5nm以下。
5.根据权利要求1所述的多结太阳能电池，其中，连接层包含选自AZO、IZO、GZO、IGO、IGZO和ITO的材料。
6.根据权利要求1所述的多结太阳能电池，其中，连接层包含非晶质化合物半导体。
7.根据权利要求1所述的多结太阳能电池，其中，在相互邻接的子电池中对置的化合物半导体层的导电型不同。
8.根据权利要求7所述的多结太阳能电池，其中，在构成子电池的化合物半导体层中具有p型导电型的化合物半导体层的厚度为100nm以下。
9.根据权利要求1所述的多结太阳能电池，其中，化合物半导体层由GaAs或InP构成。
10.一种化合物半导体器件，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。
11.根据权利要求10所述的化合物半导体器件，其中，连接层含有选自钛、铝、锆、铪、钨、钽、钼、铌和钒中的至少1种元素。
12.根据权利要求11所述的化合物半导体器件，其中，连接层的厚度为5nm以下。
13.根据权利要求10所述的化合物半导体器件，其中，连接层包含选自AZO、IZO、GZO、IGO、IGZO和ITO的材料。
14.根据权利要求10所述的化合物半导体器件，其中，连接层包含非晶质化合物半导体。
15.根据权利要求10所述的化合物半导体器件，其中，用于夹持连接层的、对置的化合物半导体层的导电型不同。
16.根据权利要求10所述的化合物半导体器件，其中，化合物半导体层由GaAs或InP构成。
17.一种光电转换元件，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。
18.一种化合物半导体层叠层结构体，其由数个多个化合物半导体层叠层而成，在至少一个相邻接的化合物半导体层之间的位置设置有包含导电材料的非晶质连接层。
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