CN102822212B - 可流动的富共聚单体的聚丙烯的方法 - Google Patents

Abstract

一种用于制备聚丙烯组合物的方法，所述组合物包括自丙烯和以通过傅里叶变换红外光谱术测量且以重量％为单位给出的至少4.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C2至C20α-烯烃衍生的单元，且所述方法包括以下步骤：在至少一个第一反应器中制备具有不超过4.0重量％的二甲苯冷可溶物(XCS)含量的第一聚丙烯；将所述第一聚丙烯转移到第二反应器中；在第二反应器中在第一聚丙烯的存在下制备第二聚丙烯，由此得到第一聚丙烯组合物，所述第二聚丙烯包括自丙烯和以至少9.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C2至C20α-烯烃衍生的单元；将所述第一聚丙烯组合物转移到第三反应器中；在第三反应器中在第一聚丙烯组合物的存在下制备第三聚丙烯，由此得到聚丙烯组合物，其中，所述第三聚丙烯的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为9.0重量％以下，或者第三聚丙烯的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)为至少3dl/g。

Description

可流动的富共聚单体的聚丙烯的方法

本发明涉及一种用于制备富共聚单体的聚丙烯的新方法。

对于许多最终应用，需要包含高量的共聚单体含量的聚丙烯。这样的聚丙烯可以是无规丙烯共聚物或异相聚丙烯。

异相聚丙烯(HECO)是具有基质相和分散相的聚合物。基质相通常为丙烯均聚物或丙烯共聚物，而分散相经常为弹性体材料，如包括乙烯和/或其他高级的α-烯烃(类)的丙烯共聚物。在一些要求高的应用中，先进的高冲击强度材料是希望的。仅仅用包含相当大量的弹性体材料的异相聚丙烯(HECO)才能实现高冲击强度水平。这样的大量的弹性体材料的一个有害的副作用是异相聚丙烯粉末(HECO)变粘。

对于其他特定的应用，大量的共聚单体需要被结合到无规聚丙烯中，以得到具有高挠性、柔软性和冲击强度的材料。而且，用具有高共聚单体含量的无规聚丙烯改善了光学性质以及可密封性。然而，共聚单体含量越高，聚合物材料引起粘性问题的风险越高。

粘性材料易于附聚，且导致在输送管、漏斗和容器中成片。在严重情况下，粘性的聚丙烯粉末也可能引起系统的堵塞。这个粘性问题特别地出现在吹扫料斗、旋转给料器和到挤出机或粉末料斗的输送管线的底部以及在粉末料斗自身中。换言之，在聚丙烯粉末已被挤出成粒料之前，粘性问题是特别危急的。

因此，本发明的目的是提供一种用于制备富共聚单体的聚丙烯的方法，其中该聚合物可以容易地从聚合单元输送到挤出单元。

本发明的发现是，如果在聚合序列的最后反应器中制备具有低二甲苯冷可溶物(XCS)含量或具有相当高特性粘度(IV)的非晶相部分的聚合物级分，那么可以序列聚合方法得到自由流动的富共聚单体的聚丙烯。

因而，本发明涉及一种用于制备聚丙烯组合物(PPC-F)的方法，所述组合物(PPC-F)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯；和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的至少4.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，且

所述方法包括以下步骤：

(a)在至少一个第一反应器(R-1)中制备第一聚丙烯(PP-1)，所述第一聚丙烯(PP-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％；

(b)将所述第一聚丙烯(PP-1)转移到第二反应器(R-2)中；

(c)在所述第二反应器(R-2)中在所述第一聚丙烯(PP-1)的存在下制备第二聚丙烯(PP-2)，由此得到第一聚丙烯组合物(PPC-1)，所述第二聚丙烯(PP-2)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以至少9.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

(d)将所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)转移到第三反应器(R-3)中；

(e)在所述第三反应器(R-3)中在所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)的存在下制备第三聚丙烯(PP-3)，由此得到所述聚丙烯组合物(PPC-F)，其中，

(i)所述第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为9.0重量％以下，

或者

(ii)所述第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)为至少3dl/g。

进一步地，可以理解的是，在步骤(a)中，使用至少一个浆料反应器，如环流式反应器。另一方面，在步骤(c)和步骤(e)中，所述第二反应器(R-2)和所述第三反应器(R-3)分别是气相反应器。特别地，可以理解的是，所述第三反应器(R-3)是所述方法中的最后反应器，即所述聚丙烯组合物(PPC-F)从所述第三反应器(R-3)排出。

出人意料地，已经发现，用以上所限定的聚合序列，可制备具有高共聚单体含量、不是粘性的、即具有高流动性的聚丙烯组合物。特别地，已经发现，在最后反应器中，必须制备比在前面的反应器中制备的聚合物材料粘性更低的聚合物材料(参见表1)。不与理论结合，假定在最后反应器中制备的聚合物材料的至少一部分用作在前面的反应器中制备的粘性聚合物的薄片。因此，与具有相同性质但是以常规方式(即在最后反应器中制备粘性材料)制备的聚合物材料相比，聚合物颗粒是粘性更低的。

下面更详细地描述在各个反应器中制备的各个组分。

如以上所指出的，所述第一聚丙烯(PP-1)以低二甲苯冷可溶物(XCS)量为特征。因此，需要所述第一聚丙烯(PP-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％，优选地不超过3.5重量％，更优选地在0.5重量％至4.0重量％、如0.5重量％至3.5重量％的范围内。

紧记所述第一聚丙烯(PP-1)应该具有相当低的二甲苯冷可溶物(XCS)量，可以理解的是，所述第一聚丙烯(PP-1)为第一丙烯均聚物(H-PP1)或第一无规丙烯共聚物(R-PP1)。特别优选的是，所述第一聚丙烯(PP-1)为第一丙烯均聚物(H-PP1)。优选地，第一丙烯均聚物(H-PP1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过3.5重量％，优选地不超过3.0重量％，更优选地在0.5重量％至3.5重量％、如0.5重量％至3.0重量％的范围内，而优选地，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％，优选地不超过3.5重量％，更优选地在1.0重量％至4.0重量％、如1.0重量％至3.5重量％的范围内。

如遍及本发明所使用的词语丙烯均聚物涉及基本上即由超过99.5重量％、还要更优选地至少99.7重量％、如至少99.8重量％的丙烯单元组成的聚丙烯。在优选的实施例中，在丙烯均聚物中仅丙烯单元是可检出的。用FT红外光谱术可以测定共聚单体含量，如以下在示例中描述的。

优选地，第一丙烯均聚物(H-PP1)为全同立构丙烯均聚物。因此，可以理解的是，第一聚丙烯基质(H-PP1)的全同立构五单元(pentad)浓度相当高，即高于90摩尔％，更优选地高于92摩尔％，还要更优选地高于93摩尔％，且再更优选地高于95摩尔％、如高于97摩尔％。

第一无规丙烯共聚物(R-PP1)优选地包括衍生自下列的单元，优选地由衍生自下列的单元组成：

(i)丙烯；和

(ii)乙烯和/或至少一种C₄至C₂₀α-烯烃，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。

因此，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)可以包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种C₄至C₁₀α-烯烃衍生的单元。在本发明的一个特定的方面，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由C₄α-烯烃、C₅α-烯烃、C₆α-烯烃、C₇α-烯烃、C₈α-烯烃、C₉α-烯烃和C₁₀α-烯烃构成的组。更优选地，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯和1-癸烯(其中1-丁烯和1-己烯是优选的)构成的组。特别优选的是，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)由衍生自丙烯和乙烯的单元组成。优选地，可衍生自丙烯的单元构成第一无规丙烯共聚物(R-PP1)的主要部分，即至少96.0重量％，优选地至少97.0重量％，更优选地至少98.0重量％，还要更优选地96.0重量％至99.5重量％，再更优选地97.0重量％至99.5重量％，还要更优选地98.0重量％至99.2重量％。衍生自除丙烯之外的C₂至C₂₀α-烯烃的单元在第一无规丙烯共聚物(R-PP1)中的量为在0.5重量％至4.0重量％、更优选地0.5重量％至3.0重量％、还要更优选地0.8重量％至2.0重量％的范围内。特别地，可以理解的是，乙烯在第一无规丙烯共聚物(R-PP1)中的量(特别地如果第一无规丙烯共聚物(R-PP1)仅包括可衍生自丙烯和乙烯的单元)为在0.5重量％至4.0重量％、优选地0.8重量％至2.0重量％的范围内。

进一步地，在第一无规丙烯共聚物(R-PP1)中衍生自除丙烯之外的C₂至C₂₀α-烯烃的单元是无规分布的。无规度(randomness)表示与聚合物链中的共聚单体的总量相比被隔离的共聚单体单元(即附近没有其他共聚单体单元的共聚单体单元)的量。在优选的实施例中，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)的无规度为至少30％，更优选地至少50％，甚至更优选地至少60％，且还要更优选地至少65％。

如以上所指出的，在至少一个第一反应器(R-1)中制备第一聚丙烯(PP-1)，即第一丙烯均聚物(H-PP1)或第一无规丙烯共聚物(R-PP1)。优选地，在至少一个浆料反应器(例如环流式反应器)中、甚至更优选地在至少两个反应器中(例如，在浆料反应器、优选地环流式反应器中，且随后在气相反应器中)制备第一聚丙烯(PP-1)，即第一丙烯均聚物(H-PP1)或第一无规丙烯共聚物(R-PP1)。

根据本发明的浆料反应器代表任何反应器，例如在本体或浆料中操作且其中聚合物以微粒形式形成的连续或简单的间歇的搅拌罐式反应器或环流式反应器。“本体”是指在包括至少60重量％的单体的反应介质中的聚合反应。根据优选的实施例，浆料反应器是(本体)环流式反应器。

如果在两个反应器中(即在浆料反应器、优选地环流式反应器中，且随后在气相反应器中)制备第一聚丙烯(PP-1)(即第一丙烯均聚物(H-PP1)或第一无规丙烯共聚物(R-PP1))，那么考虑到分子量分布(MWD)和/或共聚单体含量，第一聚丙烯(PP-1)可以是单峰的或多峰的，如双峰的。

本文所使用的词语“多峰的”或“双峰的”是指聚合物的形态，即，

■聚合物的分子量分布曲线的形式，聚合物的分子量分布曲线是分子量分数作为聚合物的分子量的函数的图，

和/或

■聚合物的共聚单体含量分布曲线的形式，聚合物的共聚单体含量分布曲线是共聚单体含量作为聚合物级分的的分子量的函数的图。

当来自这些级分的分布曲线(分子量或共聚单体含量)被叠加以得到最终的第一聚丙烯(PP-1)(即最终的第一丙烯均聚物(H-PP1)或最终的第一无规丙烯共聚物(R-PP1))的分子量分布曲线或共聚单体含量分布曲线时，这些曲线可以显示出两个或更多个最大值或者当与各个级分的曲线相比时这些曲线至少可以是明显变宽的。根据步骤的数量，在两个或更多个连续步骤中制备的这样的聚合物被称为双峰的或多峰的。

如果第一聚丙烯(PP-1)为第一丙烯均聚物(H-PP1)，那么考虑到分子量，所述第一丙烯均聚物(H-PP1)可以是多峰的或双峰的。转而如果第一聚丙烯(PP-1)为第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，那么考虑到共聚单体含量和/或分子量，所述第一无规丙烯共聚物(R-PP1)可以是多峰的，如双峰的。特别地，可以理解的是，考虑到共聚单体含量，所述第一无规丙烯共聚物(R-PP1)可以是多峰的，如双峰的。

进一步地，如果考虑到共聚单体含量第一聚丙烯(PP-1)具有多峰的、如双峰的特征，特别地是多峰的、如双峰的，那么可以理解的是，各个级分以影响材料的性质的量存在。因此，可以理解的是，这些级分中的每种至少以基于第一聚丙烯(PP-1)的10重量％的量存在。因此，在双峰的体系的情况下，特别地考虑到共聚单体含量，两种级分的分裂(split)为大约50∶50。因而，在一个实施例中，第一聚丙烯(PP-1)包括在它们的共聚单体含量、如乙烯含量方面不同的两种级分，其中第一级分以40重量％至60重量％存在，且第二级分以60重量％至40重量％存在。

因而，在优选地为环流式反应器的第一反应器(R-1A)中制备第一聚丙烯(PP-1)(优选地第一丙烯均聚物(H-PP1)或第一无规丙烯共聚物(R-PP1))的第一级分(A)，且随后在优选地为第一气相反应器的第二反应器(R-1B)中制备第一聚丙烯(PP-1)(优选地第一丙烯均聚物(H-PP1)或第一无规丙烯共聚物(R-PP1))的第二级分(B)。

优选地，第一级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)比第二级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)更高，根据ISO 1133测量所述熔体流动速率MFR₂(230℃)。可选地或另外地，如果第一聚丙烯(PP-1)为第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，那么级分(A)的共聚单体含量比级分(B)的共聚单体含量更低。甚至更优选地，如果第一聚丙烯(PP-1)为第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，那么级分(A)为丙烯均聚物，而级分(B)为无规丙烯共聚物。

在一个优选的实施例中，第一聚丙烯(PP-1)为第一丙烯均聚物(H-PP1)，其已在两个反应器中(即在浆料反应器、优选地环流式反应器中，且随后在气相反应器中)被制备，且其包括两种不同的级分(A)和(B)。优选地，所述级分在它们的分子量方面不同，由不同的熔体流动性能表示。因而，特别地，可以理解的是，第一聚丙烯(PP-1)为第一丙烯均聚物(H-PP1)，第一丙烯均聚物(H-PP1)包括第一级分(A)和第二级分(B)、优选地由第一级分(A)和第二级分(B)组成，在优选地为环流式反应器的第一反应器(R-1A)中制备所述第一级分(A)，且随后在优选地为第一气相反应器的第一反应器(R-1B)中制备所述第二级分(B)。优选地，第一丙烯均聚物(H-PP1)的级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)为在1.0g/10min至500g/10min的范围内、更优选地在20g/10min至300g/10min的范围内，而第二级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)为在0.5g/10min至400g/10min的范围内、更优选地在1.0g/10min至200g/10min的范围内，其条件是级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)比级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)更高。级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)通过公式(I)计算：

${\left[\frac{{\mathrm{MFR}\left(\mathrm{HPP}1\right)}^{-0.197}-{w\left(A\right)\mathrm{xMFR}\left(A\right)}^{-0.197}}{w\left(B\right)}\right]}^{-\frac{1}{0.197}}=\mathrm{MFR}\left(B\right)---\left(I\right)$

其中，

w(A)是级分(A)在第一丙烯均聚物(H-PP1)中的重量分数，

w(B)是级分(B)在第一丙烯均聚物(H-PP1)中的重量分数，

MFR(HPP1)是第一丙烯均聚物(H-PP1)的根据ISO 1133测量的熔体流动速率MFR₂(230℃)[以g/10min为单位]，

MFR(A)是级分(A)的根据ISO 1133测量的熔体流动速率MFR₂(230℃)[以g/10min为单位]，

MFR(B)是级分(B)的被计算的熔体流动速率MFR₂(230℃)[以g/10min为单位]。

如果第一聚丙烯(PP-1)为第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，那么它可以在如以上所提及的一个或两个反应器中被制备。甚至更优选地，所述第一无规丙烯共聚物(R-PP1)包括具有不同共聚单体含量的两种不同的级分(A)和(B)，例如由具有不同共聚单体含量的两种不同的级分(A)和(B)组成。优选地，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)包括至少两种级分(A)和(B)、更优选地由两种级分(A)和(B)组成，级分(A)和(B)的共聚单体含量、如乙烯含量的差异为至少0.8重量％，更优选地至少1.2重量％。另一方面，两种级分(A)和(B)的共聚单体含量的差异不应该太高，即，不高于6.0重量％，优选地不高于5.0重量％，以避免任何分离趋势。因而，可以理解的是，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)包括至少两种级分(A)和(B)、更优选地由两种级分(A)和(B)组成，级分(A)和(B)的共聚单体含量的差异为2.0重量％至6.0重量％、更优选地2.5重量％至5.0重量％。因此，在一个实施例中，第一无规丙烯共聚物(R-PP)包括为丙烯均聚物的第一级分(A)和为无规丙烯共聚物(共聚单体含量、优选地乙烯含量为至少0.5重量％、更优选地至少1.5重量％、如至少2.0重量％、例如至少2.5重量％的无规丙烯共聚物)的第二级分，更优选地由为丙烯均聚物的第一级分(A)和为无规丙烯共聚物(共聚单体含量、优选地乙烯含量为至少0.5重量％、更优选地至少1.5重量％、如至少2.0重量％、例如至少2.5重量％的无规丙烯共聚物)的第二级分组成。级分(B)的共聚单体含量通过公式(II)计算：

其中，

w(A)是级分(A)在第一无规丙烯共聚物(R-PP1)中的重量分数，

w(B)是级分(B)在第一无规丙烯共聚物(R-PP1)中的重量分数，

C(RPP1)是第一无规丙烯共聚物(R-PP1)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

C(A)是级分(A)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

C(B)是级分(B)的被计算的共聚单体含量[以重量％为单位]。

在制备第一聚丙烯(PP-1)之后，将所述第一聚丙烯(PP-1)转移到第二反应器(R-2)中。优选地，第二反应器(R-2)为气相反应器。在第二反应器中且在第一聚丙烯(PP-1)的存在下制备第二聚丙烯(PP-2)，由此得到第一聚丙烯组合物(PPC-1)。

第一聚丙烯组合物(PPC-1)具有相当高的二甲苯冷可溶物(XCS)量。因此，优选的是，根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少5.0重量％，优选地至少15重量％。如以下详细地说明的，所制备的聚丙烯组合物(PPC-F)为无规聚丙烯(R-PP)或异相丙烯共聚物(HECO)，异相丙烯共聚物(HECO)是优选的。根据哪种类型的聚合物被制备，第二聚丙烯组合物(PPC-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量可以在宽范围内变化。因此，如果所制备的聚丙烯组合物(PPC-F)为无规聚丙烯(R-PP)，那么第二聚丙烯组合物(PPC-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为在4.0重量％至20重量％的范围内，更优选地在5.0重量％至18重量％的范围内。另一方面，如果所制备的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)，那么在第二反应器(R-2)中制备弹性体相。换言之，第二聚丙烯(PP-2)为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)，因而同样第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量是相对较高的，例如第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为在10.0重量％至60重量％的范围内，更优选地在12.0重量％至40重量％、如13.0重量％至25.0重量％的范围内。

另外，第一聚丙烯组合物(PPC-1)进一步由其非晶相限定。这特别适用于最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)的情况。因此，优选的是，通过傅里叶变换红外光谱术测量的第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量(即通过傅里叶变换红外光谱术测量的第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量)为至少25重量％，更优选地至少30重量％，再更优选地在25重量％至60重量％的范围内，还要再更优选地在30重量％至56重量％的范围内。

如果第一聚丙烯组合物(PPC-1)以其二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的相当低的特性粘度(IV)为特征，那么改善了可加工性以及视觉性质。因此，可以理解的是，第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)为不超过4.5dl/g，更优选地4.0dl/g以下，再更优选地3.5dl/g以下，还要再更优选地在0.5dl/g至4.0dl/g的范围内，如在1.0dl/g至3.5dl/g的范围内。该值特别适用于为异相丙烯共聚物(HECO)的一部分的第一聚丙烯组合物(PPC-1)。

最后，第一聚丙烯组合物(PPC-1)以相当高量的共聚单体含量为特征。如果所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)为第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，那么共聚单体由第二聚丙烯(PP-2)产生，且任选地由第一聚丙烯(PP-1)产生。因此，在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的共聚单体为除丙烯之外的C₂至C₂₀α-烯烃，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的共聚单体(即自除丙烯之外的C₂至C₂₀α-烯烃、优选地乙烯衍生的单元)的总量为在3.0重量％至25.0重量％，更优选地在3.5重量％至20.0重量％，还要更优选地在4.0重量％至15.0重量％的范围内。如果第二聚丙烯(PP-2)为第二无规丙烯共聚物(R-PP2)，那么所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)的共聚单体含量为优选地在3.0重量％至10.0重量％、如3.5重量％至8.0重量％的范围内。另一方面，如果第二聚丙烯(PP-2)为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)，那么第一聚丙烯组合物(PPC-1)的共聚单体含量为优选地在8.0重量％至25.0重量％、如12.0重量％至20.0重量％的范围内。

如以上所提及的，第一聚丙烯组合物(PPC-1)的性质相当大地取决于哪种最终的聚丙烯组合物(PPC-F)应该被制备。同样自动地适用于第一聚丙烯组合物(PPC-1)的第二聚丙烯(PP-2)部分。第二聚丙烯(PP-2)是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的富共聚单体的聚丙烯。因而，第二聚丙烯(PP-2)是包括下列的单元的丙烯共聚物：

(i)丙烯；和

(ii)除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃(所谓的共聚单体)，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。

因此，第二聚丙烯(PP-2)可以包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种C₄至C₁₀α-烯烃衍生的单元。在本发明的一个特定的方面，第二聚丙烯(PP-2)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由C₄α-烯烃、C₅α-烯烃、C₆α-烯烃、C₇α-烯烃、C₈α-烯烃、C₉α-烯烃和C₁₀α-烯烃构成的组。更优选地，第二聚丙烯(PP-2)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯和1-癸烯(其中1-丁烯和1-己烯是优选的)构成的组。特别优选的是，第二聚丙烯(PP-2)由衍生自丙烯和乙烯的单元组成。

在第二聚丙烯(PP-2)中的共聚单体的量应该是相当高的，即，至少9.0重量％，更优选地至少15.0重量％。如果第二聚丙烯(PP-2)为第二无规丙烯共聚物(R-PP2)，那么该共聚单体含量、特别是乙烯含量为在9.0重量％至15.0重量％的范围内，更优选地在10.0重量％至14.0重量％的范围内。另一方面，如果第二聚丙烯(PP-2)分散在第一聚丙烯(PP-1)中(即最终的聚丙烯为异相丙烯共聚物(HECO))，那么在第二聚丙烯(PP-2)中的共聚单体含量是甚至更高的。因此，如果第二聚丙烯为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)，那么该共聚单体含量、特别是乙烯含量为至少15.0重量％，更优选地至少20.0重量％，再更优选地在20.0重量％至60重量％，还要更优选地在25.0重量％至55.0重量％。第二聚丙烯(PP-2)的共聚单体含量通过公式(III)计算：

$\frac{C\left(\mathrm{PPC}1\right)-w\left(\mathrm{PP}1\right)\mathrm{xC}\left(\mathrm{PP}1\right)}{w\left(\mathrm{PP}2\right)}=C\left(\mathrm{PP}2\right)---\left(\mathrm{III}\right)$

其中，

w(PP1)是第一聚丙烯(PP-1)在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的重量分数，

w(PP2)是第二聚丙烯(PP-2)在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的重量分数，

C(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

C(PP1)是第一聚丙烯(PP-1)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

C(PP2)是第二聚丙烯(PP-2)的被计算的共聚单体含量[以重量％为单位]。

如以上所指出的，第二聚丙烯(PP-2)是富共聚单体的。因此，第二聚丙烯(PP-2)也以相当高量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为特征，即，第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少4.0重量％，更优选地至少5.0重量％。如果第二聚丙烯(PP-2)为第二无规丙烯共聚物(R-PP2)，那么该二甲苯冷可溶物(XCS)含量的范围为4.0重量％至15.0重量％，更优选地5.0重量％至12.0重量％。另一方面，如果第二聚丙烯(PP-2)为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)，那么该二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少85.0重量％，更优选地至少90.0重量％，再更优选地至少95.0重量％，还要更优选地至少99.0重量％。第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量通过公式(IV)计算：

$\frac{\mathrm{XCS}\left(\mathrm{PPC}1\right)-w\left(\mathrm{PP}1\right)\mathrm{xXCS}\left(\mathrm{PP}1\right)}{w\left(\mathrm{PP}2\right)}=\mathrm{XCS}\left(\mathrm{PP}2\right)---\left(\mathrm{IV}\right)$

其中，

w(PP1)是第一聚丙烯(PP-1)在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的重量分数，

w(PP2)是第二聚丙烯(PP-2)在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的重量分数，

XCS(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

XCS(PP1)是第一聚丙烯(PP-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

XCS(PP2)是第二聚丙烯(PP-2)的被计算的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]。

第二聚丙烯(PP-2)进一步以其非晶相部分为特征。这特别地是制备异相丙烯共聚物(HECO)的情况。在本发明中，假定第一聚丙烯(PP-1)不包含显著量的非晶相部分。因此，作为一级近似，对于第二聚丙烯组合物(PPC-2)测量的共聚单体含量和特性粘度(IV)实际上属于为第一聚丙烯组合物(PPC-1)的一部分的第二聚丙烯(PP-2)。因而，在本发明中，第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量与第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的被测量的共聚单体含量相同。同样适用于特性粘度(IV)，即，第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)与第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的被测量的特性粘度(IV)相同。因此，优选的是，第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量为至少25重量％，更优选地至少30重量％，再更优选地在25重量％至60重量％的范围内，还要再更优选地在30重量％至56重量％的范围内。另一方面，第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)为不超过4.5dl/g，更优选地4.0dl/g以下，再更优选地3.5dl/g以下，还要再更优选地在0.5dl/g至4.0dl/g的范围内，如在1.0dl/g至3.5dl/g的范围内。该值特别适用于为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的第二聚丙烯(PP-2)，且所述第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)是异相丙烯共聚物(HECO)的一部分。

在制备第一聚丙烯组合物(PPC-1)之后，将所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)转移到第三反应器(R-3)中。优选地，第三反应器(R-3)为气相反应器。在第三反应器(R-3)中且在第一聚丙烯组合物(PPC-1)的存在下制备第三聚丙烯(PP-3)，由此得到最终的聚丙烯组合物(PPC-F)。

特别地，本发明的发现是在第二反应器(R-2)中制备的富共聚单体的聚丙烯材料必须“涂覆”有改善最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的流动性的聚合物。如以上所限定的第二聚丙烯(PP-2)是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的富共聚单体的聚丙烯级分，因而易于粘在壁上或附聚。因而，即使原则上制备非常富共聚单体的聚丙烯是可能的，上限也被这样的材料的提高的粘性所限定，因而因为这样的材料易于堵塞整个系统的输送管或料斗或者至少在整个系统的输送管或料斗中成片而不可在更大的规模上制备这样的材料。为了克服这个问题，在反应器序列的末端制备与在第二反应器(R-2)中制备的第二聚丙烯(PP-2)相比粘性更低的聚合物级分是必要的。

根据最终的聚丙烯组合物(PPC-F)，可以相应地选择第三聚丙烯(PP-3)。在所有情况下，第三聚丙烯(PP-3)的共聚单体含量为优选地60重量％以下，更优选地40重量％以下，还要更优选地30重量％以下。因而，如果第三聚丙烯(PP-3)包含共聚单体，那么第三聚丙烯(PP-3)优选地为包括下列的单元的丙烯均聚物：

(i)丙烯；和

(ii)除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃(所谓的共聚单体)，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。

因此，第三聚丙烯(PP-3)可以包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种C₄至C₁₀α-烯烃衍生的单元。在本发明的一个特定的方面，第三聚丙烯(PP-3)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由C₄α-烯烃、C₅α-烯烃、C₆α-烯烃、C₇α-烯烃、C₈α-烯烃、C₉α-烯烃和C₁₀α-烯烃构成的组。更优选地，第二聚丙烯(PP-2)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯和1-癸烯(其中1-丁烯和1-己烯是优选的)构成的组。特别优选的是，第三聚丙烯(PP-3)由自丙烯和乙烯衍生的单元组成。

如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为无规丙烯共聚物(R-PP)，那么第三聚丙烯(PP-3)为第二丙烯均聚物(H-PP2)或具有相当低的共聚单体含量(即，具有低于第二聚丙烯共聚物(PP-2)的共聚单体含量的共聚单体含量)的第三无规丙烯共聚物(R-PP3)。当然，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)，那么这样的聚丙烯也是适当的。用为第二丙烯均聚物(H-PP2)的第三聚丙烯(PP-3)，特别良好的结果是可实现的。如果第三聚丙烯(PP-3)为第三无规丙烯共聚物(R-PP3)，那么第三聚丙烯(PP-3)的共聚单体含量应该为不超过7.0重量％，更优选地不超过5.0重量％，再更优选地在0.5重量％至7.0重量％、如0.5重量％至4.0重量％的范围内。另一方面，如果最终的聚丙烯组合物为异相丙烯共聚物(HECO)，那么第三聚丙烯(PP-3)还可以是分散在第一聚丙烯(PP-1)中的第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)。同样，优选地，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的共聚单体含量比第二聚丙烯(PP-2)的共聚单体含量更低。在第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)中的共聚单体的量为优选地至少15.0重量％，更优选地至少20.0重量％，再更优选地在20.0重量％至60重量％的范围内，还要更优选地在25.0重量％至55.0重量％的范围内。第三聚丙烯(PP-3)(即第三无规丙烯共聚物(R-PP3)或第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2))的共聚单体含量通过公式(V)计算：

$\frac{C\left(\mathrm{RRPF}\right)-w\left(\mathrm{PPC}1\right)\mathrm{xC}\left(\mathrm{PPC}1\right)}{w\left(\mathrm{PP}3\right)}=C\left(\mathrm{PP}3\right)---\left(V\right)$

其中，

w(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

w(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

C(PPCF)是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

C(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

C(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)(例如第三无规丙烯共聚物(R-PP3)或第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2))的被计算的共聚单体含量[以重量％为单位]。

另外地或可选地，第二丙烯均聚物(H-PP2)或第三无规丙烯共聚物(R-PP3)以相当低的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为特征。因而，优选的是，为第二丙烯均聚物(H-PP2)或第三无规丙烯共聚物(R-PP3)的第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％，优选地不超过3.5重量％，更优选地在0.5重量％至4.0重量％、如0.5重量％至3.5重量％的范围内。如果第三聚丙烯(PP-3)为第二丙烯均聚物(H-PP2)，那么特别地，可以理解的是，所述第二丙烯均聚物(H-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过3.5重量％，优选地不超过3.0重量％，更优选地在0.5重量％至3.5重量％、如0.5重量％至3.0重量％的范围内。另一方面，如果第三聚丙烯(PP-3)为第三无规丙烯共聚物(R-PP3)，那么优选地，所述第三无规丙烯共聚物(R-PP3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％，优选地不超过3.5重量％，更优选地在1.0重量％至4.0重量％、如1.0重量％至3.5重量％的范围内。

如以上已经提及的，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)，那么第三聚丙烯(PP-3)还可以为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)。在这样的情况下，第三聚丙烯(PP-3)(例如第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2))的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少85.0重量％，更优选地至少90.0重量％，再更优选地至少95.0重量％，还要更优选地至少99.0重量％。第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量通过公式(VI)计算：

$\frac{\mathrm{XCS}\left(\mathrm{PPCF}\right)-w\left(\mathrm{PPC}1\right)\mathrm{xXCS}\left(\mathrm{PPC}1\right)}{w\left(\mathrm{PP}3\right)}=\mathrm{XCS}\left(\mathrm{PP}3\right)---\left(\mathrm{VI}\right)$

其中，

w(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

w(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

XCS(PPCF)是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

XCS(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

XCS(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)的被计算的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]。

如以上所提及的，第三聚丙烯(PP-3)可以为不同类型的，只要第三聚丙烯(PP-3)适合用于改善最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的流动性。因此，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)，那么第三聚丙烯(PP-3)还可以为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)。优选地，为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的第三聚丙烯(PP-3)进一步以非晶相的性质为特征。

优选地，与第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)相比，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)是更高的。更优选地，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)为至少3.0dl/g，如至少6.0dl/g，再更优选地至少7.0dl/g，还要更优选地在6.0dl/g至15.0dl/g的范围内，还要再更优选地在7.0dl/g至14.0dl/g的范围内。第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)通过公式(VII)计算：

$\frac{\mathrm{IV}\left(\mathrm{PPCF}\right)-w\left(\mathrm{PPC}1\right)\mathrm{xIV}\left(\mathrm{PPC}1\right)}{w\left(\mathrm{PP}3\right)}=\mathrm{IV}\left(\mathrm{PP}3\right)---\left(\mathrm{VII}\right)$

其中，

w(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

w(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

IV(PPCF)是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)[以dl/g为单位]，

IV(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)[以dl/g为单位]，

IV(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)的被计算的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)[以dl/g为单位]。

进一步地，可以理解的是，与为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量相比，为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量是更低的。因而，可以理解的是，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量为优选地55.0重量％以下，更优选地50.0重量％以下，再更优选地在10.0重量％至50重量％的范围内，还要更优选地在15.0重量％至45.0重量％的范围内。第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的共聚单体含量通过公式(VIII)计算：

$\frac{\mathrm{XCS}\left(\mathrm{PPCF}\right)\mathrm{xAC}\left(\mathrm{PPCF}\right)-w\left(\mathrm{PPC}1\right)\mathrm{xXCS}\left(\mathrm{PPC}1\right)\mathrm{xAC}\left(\mathrm{PPC}1\right)}{w\left(\mathrm{PP}3\right)\mathrm{xXCS}\left(\mathrm{PP}3\right)}=\mathrm{AC}\left(\mathrm{PP}3\right)---\left(\mathrm{VIII}\right)$

其中，

w(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

w(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的重量分数，

XCS(PPCF)是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

XCS(PPC1)是第一聚丙烯组合物(PPC-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

XCS(PP3)是第三聚丙烯(PP-3)的被计算(通过式VI)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量[以重量％为单位]，

AC(PPCF)是在第三反应器(R-3)中制备的最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

AC(PPC1)是在第二反应器(R-2)中制备的第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的通过傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测量的共聚单体含量[以重量％为单位]，

AC(PP3)是在第三反应器(R-3)中制备的第三聚丙烯(PP-3)(例如无规丙烯共聚物(R-PP3)或弹性体丙烯共聚物(E-PP2))的被计算的共聚单体含量[以重量％为单位]。

如以上已经指出的，最终的聚丙烯组合物(PPC-F)以相当高的共聚单体含量为特征，即以至少4.0重量％、更优选地至少6.0重量％的共聚单体含量为特征。进一步地，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为无规丙烯共聚物(R-PP)，那么该共聚单体含量为在4.0重量％至15.0重量％的范围内，更优选地在5.0重量％至12.0重量％的范围内。另一方面，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)，那么该共聚单体含量为优选地超过6.0重量％，更优选地至少8.0重量％，再更优选地在超过6.0重量％至25.0重量％的范围内，更优选地在7.0重量％至20.0重量％的范围内。

另外，最终的聚丙烯组合物(PPC-F)可以由二甲苯冷可溶物(XCS)的量限定。因此，优选的是，最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少4.0重量％，优选地至少4.5重量％。进一步地，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为无规丙烯共聚物(R-PP)，那么该二甲苯冷可溶物(XCS)含量为在3.0重量％至10.0重量％的范围内，更优选地在3.5重量％至9.0重量％的范围内。另一方面，如果最终的聚丙烯组合物(PPC-F)为异相丙烯共聚物(HECO)，那么该二甲苯冷可溶物(XCS)含量为优选地超过15.0重量％，更优选地至少20.0重量％，再更优选地在超过15.0重量％至55.0重量％的范围内，更优选地在20.0重量％至50.0重量％的范围内。

优选地，在最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的各个聚丙烯部分之间的分裂如下：

第一聚丙烯(PP-1)与第二聚丙烯(PP-2)的重量比为优选地40∶60至80∶20，更优选地50∶50至70∶30。

第二聚丙烯(PP-2)与第三聚丙烯(PP-3)的重量比为优选地50∶50至95∶5，更优选地60∶40至75∶25。

第一聚丙烯组合物(PPC-1)与第三聚丙烯(PP-3)的重量比为优选地50∶50至95∶5，更优选地60∶40至75∶25。

因此，可以理解的是，最终的聚丙烯组合物(PPC-F)包括：

(a)34重量％至48重量％、更优选地40重量％至45重量％的第一聚丙烯(PP-1)，

(b)34重量％至48重量％、更优选地40重量％至45重量％的第二聚丙烯(PP-2)，

(c)4重量％至32重量％、更优选地10重量％至20重量％的第三聚丙烯(PP-3)。

反应条件是本领域公知的，而不是本申请的特定主题。特别地，以这样的方式选择反应条件，以便得到各个聚丙烯(即，最终的聚丙烯组合物(PPC-F)、第一聚丙烯(PP-1)、第一聚丙烯组合物(PPC-1)、第二聚丙烯(PP-2)和第三聚丙烯(PP-3))的以上所限定的性质。

例如，在浆料反应器中，温度为优选地40℃至110℃，优选地在50℃与95℃之间，特别地在60℃与90℃之间，压力为在20巴至80巴、优选地30巴至60巴的范围内，可选地加入(如果存在)共聚单体和如果希望氢气以便以本身已知的方式控制分子量。

如以上所指出的，可以在浆料反应器中且随后在气相反应器中制备第一聚丙烯(PP-1)。典型地，在所述气相反应器(如果被使用)中，优选地，温度为在50℃至130℃、更优选地60℃至100℃的范围内，压力为在5巴至50巴、优选地8巴至35巴的范围内，再次可选地加入氢气以便以本身已知的方式控制分子量。

在以上所指出的反应器区中，停留时间可以变化。在一个实施例中，在浆料反应器、例如环流式反应器中的停留时间为在0.5小时至5小时、例如0.5小时至2小时的范围内，而在气相反应器中的停留时间普遍会为1小时至8小时。

优选地在反应器中使用的、优选地在其中第二聚丙烯(PP-2)和第三聚丙烯(PP-3)分别被制备的气相反应器中使用的反应温度为在60℃至115℃、更优选地70℃至90℃的范围内。反应器压力为优选地高于8巴，更优选地高于15巴，且优选地在8巴至30巴、如15巴至30巴的范围内，且停留时间为优选地0.3小时至2.0小时。

可以使用任何标准的烯烃聚合催化剂实现聚合反应，且这些是本领域的普通技术人员公知的。优选的催化剂体系包括普通的立体有择齐格勒-纳塔催化剂、金属茂催化剂和其他有机金属催化剂或配位催化剂。特别优选的催化剂体系是具有催化剂组分和任选地外给体的高产率的齐格勒-纳塔催化剂。因而，催化剂体系可以包含负载在活化了的二氯化镁上的钛化合物和电子供体化合物，作为活化剂和电子供体化合物的三烷基铝化合物。

进一步优选的催化剂体系是具有给出高立体选择性的桥联结构的金属茂催化剂，作为活性络合物金属茂催化剂浸渍在载体上。

在例如EP 0 491 566、EP 0 586 390和WO 98/12234(它们通过引用并入本文)中，描述了适当的催化剂体系。

本文使用的优选的方法是浆料-气相方法，例如由Borealis开发的且被称为Borstar

技术的浆料-气相方法。在这方面，参考EP 0 887 379 A1、WO 92/12182、WO 2004/000899、WO2004/111095、WO 99/24478、WO 99/24479和WO 00/68315。它们通过引用并入本文。

下面更详细地描述优选的实施例。在一个优选的方面，本发明的方法适合用于制备为异相丙烯共聚物(HECO)的最终的聚丙烯组合物(PPC-F)。因此，本发明涉及用于制备异相丙烯共聚物(HECO)的方法，异相丙烯共聚物(HECO)包括基质(M)，弹性体级分(E)分散在基质(M)中。第一聚丙烯(PP-1)构成基质(M)，而第二聚丙烯(PP-2)是弹性体级分(E)的一部分。因此，第二聚丙烯(PP-2)为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)。另外，第三聚丙烯(PP-3)可以是基质(M)的一部分或弹性体相(E)的一部分。如果第三聚丙烯(PP-3)为第三无规丙烯共聚物(R-PP3)或第二丙烯均聚物(H-PP2)(第二丙烯均聚物(H-PP2)是优选的)，那么所述第三无规丙烯共聚物(R-PP3)或所述第二丙烯均聚物(H-PP2)是基质(M)的一部分。另一方面，如果第三聚丙烯(PP-3)为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)，那么所述第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)是弹性体相(E)的一部分。关于各个聚合物的定义，参考以上所提供的信息。因而，本发明涉及一种用于制备异相丙烯共聚物(HECO)的方法，所述异相丙烯共聚物(HECO)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯；和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术测量的9.0重量％至25重量％的量、优选地10.0重量％至20.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，所述方法包括以下步骤：

(a)在至少一个第一反应器(R-1)中制备为异相丙烯共聚物(HECO)的基质(M)的至少一部分的第一聚丙烯(PP-1)，第一聚丙烯(PP-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％、优选地在0.5重量％至3.5重量％的范围内，所述第一聚丙烯(PP-1)为：

(α)第一丙烯均聚物(H-PP1)，或

(β)第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，第一无规丙烯共聚物(R-PP1)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术测量的0.5重量％至4.0重量％的量、优选地0.5重量％至3.0重量％的量存在的，除丙烯之外的至少一种C2至C20α-烯烃，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯；

(b)将所述第一聚丙烯(PP-1)转移到第二反应器(R-2)中；

(c)在第二反应器(R-2)中在第一聚丙烯(PP-1)的存在下制备为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的第二聚丙烯(PP-2)，由此得到第一聚丙烯组合物(PPC-1)，所述第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以至少15.0重量％的量、优选地25重量％至55.0重量％的量存在的，除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯；

(d)将所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)转移到第三反应器(R-3)中；

(e)在第三反应器(R-3)中在第一聚丙烯组合物(PPC-1)的存在下制备第三聚丙烯(PP-3)，由此得到聚丙烯组合物(PPC-F)，其中，

(i)所述第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为9.0重量％以下、更优选地4.0重量％以下，且所述第三聚丙烯(PP-3)为：

(α)第二丙烯均聚物(H-PP2)，或

(β)第三无规丙烯共聚物(R-PP3)，第三无规丙烯共聚物(R-PP3)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以0.5重量％至4.0重量％的量、优选地0.5重量％至3.0重量％的量存在的，除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯，

或者

(ii)所述第三聚丙烯(PP-3)为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)，与第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)相比，所述第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)是更高的，优选地，所述第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)为至少3.0dl/g、更优选地至少6.0dl/g、还要更优选地在6.0dl/g至15.0dl/g的范围内。

关于第一聚丙烯(PP-1)的进一步优选的实施例，参考以上所给出的信息。特别优选的是，在两个反应器中(在一个浆料反应器、即环流式反应器中，且随后在气相反应器中)制备第一聚丙烯(PP-1)。甚至更优选地，第一聚丙烯(PP-1)为在两个反应器中(在一个浆料反应器、即环流式反应器中，且随后在气相反应器中)制备的第一丙烯均聚物(H-PP1)。在一个实施例中，在浆料反应器中制备的第一丙烯均聚物(H-PP1)的级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)比在气相反应器中制备的第一丙烯均聚物(H-PP1)的第二级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)更高。优选地，第一丙烯均聚物(H-PP1)的级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)为在1.0g/10min至500g/10min的范围内、更优选地在20g/10min至300g/10min的范围内，而第二级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)为在0.5g/10min至400g/10min的范围内、更优选地在1.0g/10min至200g/10min的范围内，其条件是级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)比级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)更高。

如以上所提及的，在异相丙烯共聚物(HECO)的制备方法的第二反应器(R-2)中，制备第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)，因而第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量是相对较高的，例如第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为在10.0重量％至60重量％的范围内，更优选地在12.0重量％至40重量％、如13.0重量％至25.0重量％的范围内。

另外，第一聚丙烯组合物(PPC-1)以相当高量的共聚单体含量为特征。如果所述第一聚丙烯(PP-1)为第一无规丙烯共聚物(R-PP1)，那么共聚单体由为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的第二聚丙烯(PP-2)产生，且任选地由第一聚丙烯(PP-1)产生。因此，在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的共聚单体为除丙烯之外的C₂至C₂₀α-烯烃，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。在第一聚丙烯组合物(PPC-1)中的共聚单体(即自除丙烯之外的C₂至C₂₀α-烯烃、优选地乙烯衍生的单元)的总量为优选地在8.0重量％至25.0重量％、如12.0重量％至20.0重量％的范围内。

第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)中的富共聚单体的聚丙烯。因而，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))是包括下列的单元的丙烯共聚物：

(i)丙烯；和

(ii)除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃(所谓的共聚单体)，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。

因此，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))可以包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种C₄至C₁₀α-烯烃衍生的单元。在本发明的一个特定的方面，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由C₄α-烯烃、C₅α-烯烃、C₆α-烯烃、C₇α-烯烃、C₈α-烯烃、C₉α-烯烃和C₁₀α-烯烃构成的组。更优选地，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯和1-癸烯(其中1-丁烯和1-己烯是优选的)构成的组。特别优选的是，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))由自丙烯和乙烯衍生的单元组成。

在第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))中的共聚单体的量应该是相当高的，即，至少15.0重量％，更优选地至少20.0重量％，再更优选地在20.0重量％至60重量％，还要更优选地在25.0重量％至55.0重量％。

如以上所指出的，第二聚丙烯是富共聚单体的。因此，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))也以相当高量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为特征，即，第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少85.0重量％，更优选地至少90.0重量％，再更优选地至少95.0重量％，还要更优选地至少99.0重量％。

如以上所说明的，通过一级近似，第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))的非晶相与第一聚丙烯组合物(PPC-1)的非晶相相同。因而，在本发明中，假定第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))的非晶相和第一聚丙烯组合物(PPC-1)非晶相是相同的。

因此，第一聚丙烯组合物(PPC-1)和第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)进一步以其非晶相限定。因此，优选的是，通过傅里叶变换红外光谱术测量的第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量(即通过傅里叶变换红外光谱术测量的第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量)为至少25重量％，更优选地至少30重量％，再更优选地在25重量％至60重量％的范围内，还要再更优选地在30重量％至56重量％的范围内。

如果第一聚丙烯组合物(PPC-1)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))以其二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的相当低的特性粘度(IV)为特征，那么特别地，要求高的机械性质是可得到的。因此，可以理解的是，第一聚丙烯组合物(PPC-1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV))为不超过4.5dl/g，更优选地4.0dl/g以下，再更优选地3.5dl/g以下，还要再更优选地在0.5dl/g至4.0dl/g的范围内，如在1.0dl/g至3.5dl/g的范围内。

特别地，本发明的发现是在第二反应器(R-2)中制备的富共聚单体的聚丙烯材料必须“涂覆”有改善最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的流动性的聚合物。如以上所限定的第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))是最终的聚丙烯组合物(PPC-F)的富共聚单体的聚丙烯级分，因而易于粘在壁上或附聚。因而，即使原则上制备非常富共聚单体的聚丙烯是可能的，上限也被这样的材料的提高的粘性所限定，因而因为这样的材料易于堵塞整个系统的输送管或料斗或者至少在整个系统的输送管或料斗中成片而不可在更大的规模上制备这样的材料。为了克服这个问题，在反应器序列的末端制备与在第二反应器(R-2)中制备的第二聚丙烯(PP-2)(即第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1))相比粘性更低的聚合物级分是必要的。

根据最终的聚丙烯组合物(PPC-F)，可以相应地选择第三聚丙烯(PP-3)。在所有情况下，第三聚丙烯(PP-3)的共聚单体含量为优选地60重量％以下，更优选地40重量％以下，还要更优选地30重量％以下。因而，如果第三聚丙烯(PP-3)包含共聚单体，那么第三聚丙烯(PP-3)优选地为包括下列的单元的丙烯均聚物：

(i)丙烯；和

(ii)除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃(所谓的共聚单体)，优选地选自由乙烯、1-丁烯、1-戊烯、1-己烯和1-辛烯构成的组的至少一种α-烯烃，更优选地乙烯和/或1-丁烯，再更优选地乙烯。

因此，第三聚丙烯(PP-3)可以包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种C₄至C₁₀α-烯烃衍生的单元。在本发明的一个特定的方面，第三聚丙烯(PP-3)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由C₄α-烯烃、C₅α-烯烃、C₆α-烯烃、C₇α-烯烃、C₈α-烯烃、C₉α-烯烃和C₁₀α-烯烃构成的组。更优选地，第三聚丙烯(PP-3)包括自丙烯、乙烯和任选地至少另一种α-烯烃衍生的单元，至少另一种α-烯烃选自由1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯和1-癸烯(其中1-丁烯和1-己烯是优选的)构成的组。特别优选的是，第三聚丙烯(PP-3)由自丙烯和乙烯衍生的单元组成。

第三聚丙烯(PP-3)为第二丙烯均聚物(H-PP2)或具有相当低的共聚单体含量(即，具有低于第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的共聚单体含量的共聚单体含量)的第三无规丙烯共聚物(R-PP3)。用为第二丙烯均聚物(H-PP2)的第三聚丙烯(PP-3)，特别良好的结果是可实现的。如果第三聚丙烯(PP-3)为第三无规丙烯共聚物(R-PP3)，那么第三聚丙烯(PP-3)的共聚单体含量应该为不超过7.0重量％，更优选地不超过5.0重量％，再更优选地在0.5重量％至7.0重量％、如0.5重量％至4.0重量％的范围内。

另外地或可选地，第二丙烯均聚物(H-PP2)或第三无规丙烯共聚物(R-PP3)以相当低的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为特征。因而，优选的是，为第二丙烯均聚物(H-PP2)或第三无规丙烯共聚物(R-PP3)的第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％，优选地不超过3.5重量％，更优选地在0.5重量％至4.0重量％、如0.5重量％至3.5重量％的范围内。如果第三聚丙烯(PP-3)为第二丙烯均聚物(H-PP2)，那么特别地，可以理解的是，所述第二丙烯均聚物(H-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过3.5重量％，优选地不超过3.0重量％，更优选地在0.5重量％至3.5重量％、如0.5重量％至3.0重量％的范围内。另一方面，如果第三聚丙烯(PP-3)为第三无规丙烯共聚物(R-PP3)，那么优选地，所述第三无规丙烯共聚物(R-PP3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％，优选地不超过3.5重量％，更优选地在1.0重量％至4.0重量％、如1.0重量％至3.5重量％的范围内。

优选地，这样的第二丙烯均聚物(H-PP2)或第三无规丙烯共聚物(R-PP3)是异相丙烯共聚物(HECO)的基质(M)的一部分。因而，基质(M)优选地包括第一聚丙烯(PP-1)和第三聚丙烯(PP-3)，优选地由第一聚丙烯(PP-1)和第三聚丙烯(PP-3)组成，第三聚丙烯(PP-3)为如本发明中所限定的第二丙烯均聚物(H-PP2)或第三无规丙烯共聚物(R-PP3)。

另一个选择是像第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)一样，第三聚丙烯(PP-3)也是弹性体丙烯共聚物。因此，可以理解的是，第三聚丙烯(PP-3)为优选地分散在基质(M)(即第一聚丙烯(PP-1))中的第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)。同样，优选地，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的共聚单体含量比第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的共聚单体含量更低。在第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)中的共聚单体的量为优选地至少15.0重量％，更优选地至少20.0重量％，再更优选地在20.0重量％至60重量％的范围内，还要更优选地在25.0重量％至55.0重量％的范围内。

第三聚丙烯(PP-3)(例如第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2))的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为优选地至少85.0重量％，更优选地至少90.0重量％，再更优选地至少95.0重量％，还要更优选地至少99.0重量％。

优选地，与第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)相比，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)是更高的。更优选地，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)为至少6.0dl/g，再更优选地至少7.0dl/g，还要更优选地在6.0dl/g至15.0dl/g的范围内，还要再更优选地在7.0dl/g至14.0dl/g的范围内。

进一步地，可以理解的是，与第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量相比，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量是更低的。因而，可以理解的是，第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的共聚单体含量为优选地55.0重量％以下，更优选地50.0重量％以下，再更优选地在10.0重量％至50重量％的范围内，还要更优选地在15.0重量％至45.0重量％的范围内。

如以上已经指出的，异相丙烯共聚物(HECO)以相当高的共聚单体含量为特征，即以至少6.0重量％、更优选地至少8.0重量％、再更优选地在超过6.0重量％至25.0重量％的范围内、更优选地在7.0重量％至20.0重量％的范围内的共聚单体含量为特征。

另外，异相丙烯共聚物(HECO)可以由二甲苯冷可溶物(XCS)的量限定。因此，优选的是，异相丙烯共聚物(HECO)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为超过15.0重量％，更优选地至少20.0重量％，再更优选地在超过15.0重量％至55.0重量％的范围内，更优选地在20.0重量％至50.0重量％的范围内。

关于在异相丙烯共聚物(HECO)的各个聚丙烯部分之间的分裂、即重量比，参考以上所给出的信息。同样，关于在各个反应器中应用的反应条件，参考以上所给出的信息。如果性质不是直接可测量的，那么使用如以上所指出的公式。

考虑到以上信息，本发明特别涉及以下实施例：

[段1]一种用于制备聚丙烯组合物(PPC-F)的方法，所述组合物(PPC-F)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯；和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术测量且以重量％为单位给出的至少4.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，且

所述方法包括以下步骤：

(a)在至少一个第一反应器(R-1)中制备第一聚丙烯(PP-1)，所述第一聚丙烯(PP-1)的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为不超过4.0重量％；

(b)将所述第一聚丙烯(PP-1)转移到第二反应器(R-2)中；

(c)在所述第二反应器(R-2)中在所述第一聚丙烯(PP-1)的存在下制备第二聚丙烯(PP-2)，由此得到第一聚丙烯组合物(PPC-1)，所述第二聚丙烯(PP-2)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以至少9.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

(d)将所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)转移到第三反应器(R-3)中；

(e)在所述第三反应器(R-3)中在所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)的存在下制备第三聚丙烯(PP-3)，由此得到所述聚丙烯组合物(PPC-F)，其中，

(i)所述第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为9.0重量％以下，

或者

(ii)所述第三聚丙烯(PP-3)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)为至少3.0dl/g。

[段2]根据[段1]所述的方法，其中，所述第一聚丙烯(PP-1)为丙烯均聚物(H-PP)或无规丙烯共聚物(R-PP)，所述无规丙烯共聚物(R-PP)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯；和

(ii)以不超过4.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃。

[段3]根据[段1或2]所述的方法，其中，在优选地为环流式反应器的第一反应器(R-1A)中制备所述第一聚丙烯(PP-1)的第一级分(A)，且随后在优选地为第一气相反应器的第一反应器(R-1B)中制备所述第一聚丙烯(PP-1)的第二级分(B)。

[段4]根据[段3]所述的方法，其中，所述第一级分(A)的熔体流动速率MFR₂(230℃)比级分(B)的熔体流动速率MFR₂(230℃)更高，根据ISO 1133测量所述熔体流动速率MFR₂(230℃)。

[段5]根据前述[段1至4]中的任一段所述的方法，其中，所述第二聚丙烯组合物(PPC-2)具有：

(i)至少5.0重量％、优选地至少15重量％的根据ISO 6427测量的二甲苯冷可溶物(XCS)含量；

和/或

(ii)至少25重量％的通过傅里叶变换红外光谱术测量的在二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量；

和/或

(iii)不超过4.5dl/g的根据ISO 1628-1测量的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)。

[段6]根据前述[段1至5]中的任一段所述的方法，其中，所述第二聚丙烯(PP-2)具有：

(i)至少25重量％的在二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)中的共聚单体含量；

和/或

(ii)不超过4.5dl/g的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)。

[段7]根据前述[段1至6]中的任一段所述的方法，其中，所述第三聚丙烯(PP-3)具有：

(i)与所述第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量相比，更低的二甲苯冷可溶物(XCS)含量；

和/或

(ii)与所述第二聚丙烯(PP-2)的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)相比，更高的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相部分(AM)的特性粘度(IV)；

和/或

(iii)与所述第二聚丙烯(PP-2)的共聚单体含量相比，更低的共聚单体含量。

[段8]根据前述[段1至7]中的任一段所述的方法，其中，所述第三聚丙烯(PP-3)的共聚单体含量为60重量％以下。

[段9]根据前述[段1至8]中的任一段所述的方法，其中，

(a)所述第一聚丙烯(PP-1)与所述第二聚丙烯(PP-2)的重量比为40∶60至95∶5；和/或

(b)所述第二聚丙烯(PP-2)与所述第三聚丙烯(PP-3)的重量比为40∶60至95∶5；和/或

(c)所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)与所述第三聚丙烯(PP-3)的重量比为60∶40至90∶10。

[段10]根据前述[段1至9]中的任一段所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物(PPC-F)为无规聚丙烯，所述无规丙烯共聚物包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术测量的4.0重量％至15重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

所述无规聚丙烯进一步包括：

(a)为第一丙烯均聚物的所述第一聚丙烯(PP-1)；

(b)为无规聚丙烯共聚物的所述第二聚丙烯(PP-2)，所述无规聚丙烯共聚物包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以9.0重量％至20重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

(c)所述第三聚丙烯(PP-3)：

(α)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)任选地以不超过7.0重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，

和

(β)具有3.0重量％以下的二甲苯可溶物含量。

[段11]根据[段10]所述的方法，其中，

(a)已在至少一个环流式反应器中制备所述第一聚丙烯(PP-1)；

(b)已在气相反应器中制备所述第二聚丙烯(PP-2)，由此得到所述第一聚丙烯组合物(PPC-1)；

(c)已在另一气相反应器中制备所述第三聚丙烯(PP-3)，由此得到为无规丙烯共聚物(R-PP)的所述聚丙烯组合物(PPC-F)。

[段12]根据前述[段1至9]中的任一段所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物(PPC-F)为异相聚丙烯(HECO)，所述异相聚丙烯(HECO)包括基质(M)，弹性体级分(E)分散在所述基质(M)中，其中进一步地所述第一聚丙烯(PP-1)构成所述基质(M)且所述第二聚丙烯(PP-2)是所述弹性体级分(E)的一部分。

[段13]根据前述[段1至9和12]中的任一段所述的方法，其中，所述第三聚丙烯(PP-3)是：

(i)所述基质(M)的一部分；

或者

(ii)所述弹性体级分(E)的一部分。

[段14]根据前述[段1至9、12和13]中的任一段所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物(PPC-F)为异相聚丙烯(HECO)，所述异相聚丙烯(HECO)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术测量的9.0重量％至20重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

所述异相聚丙烯(HECO)进一步包括：

(a)为第一丙烯均聚物(H-PP1)的所述第一聚丙烯(PP-1)；

(b)为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的所述第二聚丙烯(PP-2)，所述第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少90.0重量％；

(c)为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的所述第三聚丙烯(PP-3)，所述第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)：

(α)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，

和

(β)具有8.0dl/g至15.0dl/g的二甲苯冷可溶物(XCS)级分的非晶相(AM)的特性粘度(IV)。

[段15]根据前述[段1至9、12和13]中的任一段所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物(PPC-F)为异相聚丙烯(HECO)，所述异相聚丙烯(HECO)包括衍生自下列的单元：

(i)丙烯，和

(ii)以通过傅里叶变换红外光谱术测量的9.0重量％至20重量％的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

所述异相聚丙烯(HECO)进一步包括：

(a)为第一丙烯均聚物(H-PP1)的所述第一聚丙烯(PP-1)；

(b)为第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的所述第二聚丙烯(PP-2)，所述第一弹性体丙烯共聚物(E-PP1)的二甲苯冷可溶物(XCS)含量为至少90.0重量％；

(c)为第二弹性体丙烯共聚物(E-PP2)的所述第三聚丙烯(PP-3)。

现在将通过以下提供的示例进一步详细地描述本发明。

示例

1、定义/测量方法

术语的以下定义和测定方法适用于本发明的以上一般描述以及以下示例，除非另外限定。

通过FTIR光谱术的共聚单体含量/无规度的定量化

以已知的方式基于用C¹³-NMR校准的傅里叶变换红外光谱术(FTIR)测定而测定共聚单体含量(重量％)。在FTIR测量中，将厚度为250mm的薄膜在225℃下压塑成型，且在Perkin-Elmer系统2000FTIR仪器上研究厚度为250mm的薄膜。使用乙烯峰面积(760cm^-1-700cm^-1)作为总乙烯含量的度量(measure)。对于结构-P-E-P-(在丙烯单元之间的一个乙烯单元)的吸收谱带出现在733cm^-1处。这个谱带表示无规乙烯含量的特征。对于较长的乙烯序列(超过两个单元)，吸收谱带出现在720cm^-1处。一般地，对于无规共聚物，观察到与较长的乙烯批次(run)相应的肩。通过¹³C-NMR进行基于面积对总乙烯含量的校准和基于在733cm^-1处的峰高对无规乙烯(PEP)含量的校准。(Thermochimica Acta，66(1990)53-68)。

无规度＝无规乙烯(-P-E-P-)含量/总乙烯含量x 100％。

数均分子量(M_n)、重均分子量(M_w)和分子量分布(MWD)通过尺寸排阻色谱法(SEC)使用具有在线粘度计的Waters Alliance GPCV 2000仪器而被测定。加热炉温度为140℃。使用三氯苯作为溶剂(ISO 16014)。

MFR₂(230℃)根据ISO 1133(230℃，2.16kg负荷)而被测量。

二甲苯可溶物(XCS，重量％)：

在23℃下根据ISO 6427测定二甲苯可溶物(XCS)含量。

在135℃下在搅拌下，将2.0g的聚合物溶解在250ml的对二甲苯中。在30分钟之后，允许溶液在环境温度下冷却15分钟，然后允许溶液在25℃下沉降30分钟。用滤纸将溶液过滤到两个100ml的烧瓶中。

将来自第一个100ml的烧瓶的溶液在氮气流中蒸发，且将残余物在真空下在90℃下干燥，直到达到恒定重量。

XS％＝(100x m xVo)/(mo x v)

其中，

mo＝初始聚合物量(g)，

m＝残余物的重量(g)，

Vo＝初始体积(ml)，

v＝被分析的样品的体积(ml)。

二甲苯可溶物的非晶相部分(AM)：

在有力搅拌下用200ml的丙酮处理在二甲苯可溶物分析中的来自第二个100ml的烧瓶的溶液。将沉淀物过滤且在真空加热炉中在90℃下干燥。

AM％＝(100x m1x v0)/(m0x v1)，

其中，

m0＝初始聚合物量(g)，

m1＝沉淀物的重量(g)，

v0＝初始体积(ml)，

v1＝被分析的样品的体积(ml)。

特性粘度(IV)根据DIN ISO 1628/1，1999年十月(在十氢化萘中在135℃下)而被测量。

流动性

在倾析器中将300±0.5g的聚合物粉末样品称重。将聚合物粉末倒至具有相同大小的另一倾析器。将这总共重复5次。之后，通过使该样品在室温下流过漏斗而测量流动性。样品流过所花费的时间是粘性的度量。将3次单独的测定的平均值定义作为以秒为单位的流动性。可以从图1中看到由不锈钢制成的漏斗的尺寸。

2、样品的制备

示例1

催化剂的制备

首先，在惰性条件下在反应器中在大气压下，将0.1mol的MgCl₂x 3EtOH悬浮在250ml的癸烷中。将溶液冷却至-15℃的温度，且当将温度保持在所述水平时加入300ml的冷TiCl₄。然后，将浆料的温度缓慢地增大至20℃。在该温度下，将0.02mol的邻苯二甲酸二(乙基己酯)(DOP)加入浆料。在加入该邻苯二甲酸酯之后，在90分钟期间将温度升高至135℃，且允许浆料静置60分钟，且将催化剂从液体中过滤。然后，加入另一300ml的TiCl₄，且将温度在135℃下保持120分钟。在这之后，将催化剂从液体中过滤，且在80℃下用300ml的庚烷洗涤六次。然后，将固体催化剂组分过滤和干燥。

聚合反应

在50℃的温度和53巴的压力下，当液体充满时，操作具有45dm³的容积的搅拌的罐式反应器。向该反应器中，进料丙烯如此多，以便在该反应器中的平均停留时间为0.29小时，连同进料0.05g/h的氢气和2.2g/h的根据以上的催化剂制备示例制备的聚合催化剂，用三乙基铝(TEA)作为助催化剂，用二环戊基二甲氧基硅烷(DCPDMS)作为外给体，以便TEA/Ti的摩尔比为约380且TEA/DCPDMS的摩尔比为4。将浆料不断地从环流式反应器中排出和导入环流式反应器。

在85℃的温度和53巴的压力下，操作环流式反应器。丙烯均聚物的制备速率为14kg/h，且熔体流动速率MFR₂为34g/10min。

将来自环流式反应器的聚合物浆料直接引导到在95℃的温度和27巴的压力下操作的第一气相反应器中。将另外的丙烯和氢气以及作为惰性气体的氮气进料到该反应器中，以便丙烯的含量为73摩尔％且氢气与丙烯的比为75摩尔/千摩尔。在该反应器中的制备速率为15kg/h，且从该反应器中排出的聚合物的熔体流动速率MFR₂为31g/10min。

将来自第一气相反应器的反应混合物连同另外的丙烯和氢气引入在85℃的温度和30巴的压力下操作的第二气相反应器中。丙烯的含量为42摩尔％，且氢气与丙烯的比为125摩尔/千摩尔，且乙烯与丙烯的比为457摩尔/千摩尔。在该反应器中的制备速率为5kg/h，且从该反应器中排出的聚合物具有23g/10min的熔体流动速率MFR₂和5重量％的乙烯含量。

将来自第二气相反应器的反应混合物引入在85℃的温度和30巴的压力下操作的第三气相反应器中，将另外的丙烯、氢气和作为共聚单体的乙烯引入第三气相反应器中，以便丙烯的含量为50摩尔％，氢气与丙烯的比为231摩尔/千摩尔，且乙烯与丙烯的摩尔比为438摩尔/千摩尔。在该反应器中的制备速率为7kg/h，且从该反应器中排出的聚合物具有15g/10min的熔体流动速率MFR₂和11重量％的乙烯含量。

因而，最终的聚丙烯组合物包含33重量％的在环流式反应器中制备的聚合物、37重量％的在第一气相反应器中制备的聚合物、12重量％的在第二气相反应器中制备的聚合物和18重量％的在第三气相反应器中制备的聚合物。

将从该反应器中排出的聚合物与有效量的Irgafos 168、Irganox 1010和硬脂酸钙混合。另外，基于该聚合物的重量，将9000ppm的滑石加入该组合物。然后，通过使用ZSK70挤出机(Coperion的产品)而将聚合物和添加剂的混合物挤出成粒料。

示例2至5

除了工艺条件为如表1中公开的之外，重复示例1的方法。

表1：工艺参数

		示例1	示例2	示例3	示例4	示例5
							LOOP丙烯进料	[kg/h]	200	200	200	200	200
LOOP乙烯进料	[kg/h]	0	0	0	0	0
							LOOP氢气进料	[g/h]	88	120	210	220	220
LOOP停留时间	[h]	0.56	0.5	0.35	0.34	0.35
							LOOP分裂	[重量％]	33	37	29	35	32
LOOP MFR2	[g/10min]	35	57	120	121	125
							LOOP XS	[重量％]	1.5	2.2	2.4	2.1	2.1
GPR1 H2/C3比	[摩尔/千摩尔]	75	110	170	160	170
							GPR1停留时间	[h]	1.6	1.4	1.5	1.5	1.5
GPR1分裂	[重量％]	37	37	33	36	37
							GPR1 MFR2	[g/10min]	31	33	96	110	100
GPR1 XS	[重量％]		1.8	1.7	1.7	1.9
							GPR2 H2/C2比	[摩尔/千摩尔]	270	62	45	15	43
GPR2 C2/C3比	[摩尔/千摩尔]	460	480	490	500	500
							GPR2停留时间	[h]	1.3	1.6	1.7	2.0	2.4
GPR2分裂	[重量％]	12	16	14	13	16
							GPR2 MFR2	[g/10min]	23	22	36	41	37
GPR2 XS	[重量％]	15	18	21	18	20
							GPR2 AM	[重量％]	14	17	18	15	19
GPR2 AM的乙烯	[重量％]	30	33	38	37	34
							GPR2AM的粘度	[dl/g]	1.7	2.9	3.2	4.1	3.3
GPR2乙烯含量	[重量％]	5.2	7.2	7.9	6.7	7.4
							GPR3 C2/C3比	[摩尔/千摩尔]	440	590	500	480	500
GPR3 H2/C2比	[摩尔/千摩尔]	230	61	57	12	0
							GPR3停留时间	[h]	0.87	0.88	0.87	0.94	0.78
GPR3分裂	[重量％]	18	10	24	16	15
							GPR3 MFR2	[g/10min]	15	13	11	11	7.4
GPR3 XS	[重量％]	30	26	36	30	33
							GPR3 AM	[重量％]	29	25	38	29	32
GPR3 AM的乙烯	[重量％]	32	36	39	47	47
							GPR3 AM的粘度	[dl/g]	1.8	3.2	3.6	5.3	6.7
GPR3乙烯含量	[重量％]	11	12	16	15	14
							最终的PP粉末的流动性		15.1	12.1	13.3	9.8	8.6

Claims (15)

1.一种用于制备聚丙烯组合物（PPC-F）的方法，所述组合物（PPC-F）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯；和

（ii）以通过傅里叶变换红外光谱术测量且以重量%为单位给出的至少4.0重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，且

所述方法包括以下步骤：

（a）在至少一个第一反应器（R-1）中制备第一聚丙烯（PP-1），所述第一聚丙烯（PP-1）的根据ISO6427测量的二甲苯冷可溶物（XCS）含量为不超过4.0重量%；

（b）将所述第一聚丙烯（PP-1）转移到第二反应器（R-2）中；

（c）在所述第二反应器（R-2）中在所述第一聚丙烯（PP-1）的存在下制备第二聚丙烯（PP-2），由此得到第一聚丙烯组合物（PPC-1），其中，

（c1）所述第二聚丙烯（PP-2）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯，和

（ii）以在20.0重量%至60重量%的范围内的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，

（c2）所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）的通过傅里叶变换红外光谱术测量的在二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）中的共聚单体含量为至少25重量%；

（d）将所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）转移到第三反应器（R-3）中；

（e）在所述第三反应器（R-3）中在所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）的存在下制备第三聚丙烯（PP-3），由此得到所述聚丙烯组合物（PPC-F），其中，

（i）所述第三聚丙烯（PP-3）的二甲苯冷可溶物（XCS）含量为9.0重量%以下，

或者

（ii）所述第三聚丙烯（PP-3）的二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）的特性粘度（IV）为至少3.0dl/g。

2.一种用于制备为无规聚丙烯的聚丙烯组合物（PPC-F）的方法，所述组合物（PPC-F）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯；和

（ii）以通过傅里叶变换红外光谱术测量且以重量%为单位给出的4.0重量%至15重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，且

所述方法包括以下步骤：

（a）在至少一个第一反应器（R-1）中制备第一聚丙烯（PP-1），所述第一聚丙烯（PP-1）的根据ISO6427测量的二甲苯冷可溶物（XCS）含量为不超过4.0重量%；

（b）将所述第一聚丙烯（PP-1）转移到第二反应器（R-2）中；

（c）在所述第二反应器（R-2）中在所述第一聚丙烯（PP-1）的存在下制备第二聚丙烯（PP-2），由此得到第一聚丙烯组合物（PPC-1），其中所述第二聚丙烯（PP-2）是包括衍生自下列的单元的无规聚丙烯共聚物：

（i）丙烯，和

（ii）以9.0重量%至20重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

（d）将所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）转移到第三反应器（R-3）中；

（e）在所述第三反应器（R-3）中在所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）的存在下制备第三聚丙烯（PP-3），由此得到所述聚丙烯组合物（PPC-F），其中所述第三聚丙烯（PP-3）：

（e1）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯，和

（ii）任选地以不超过7.0重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，

和

（e2）具有3.0重量%以下的二甲苯可溶物含量。

3.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述第一聚丙烯（PP-1）为丙烯均聚物（H-PP）或无规丙烯共聚物（R-PP），所述无规丙烯共聚物（R-PP）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯；和

（ii）以不超过4.0重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃。

4.根据权利要求1或2所述的方法，其中，在优选地为环流式反应器的第一反应器（R-1A）中制备所述第一聚丙烯（PP-1）的第一级分（A），且随后在优选地为第一气相反应器的第一反应器（R-1B）中制备所述第一聚丙烯（PP-1）的第二级分（B）。

5.根据权利要求4所述的方法，其中，所述第一级分（A）的熔体流动速率MFR₂（230℃）比级分（B）的熔体流动速率MFR₂（230℃）更高，根据ISO1133测量所述熔体流动速率MFR₂（230℃）。

6.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）具有：

（i）至少5.0重量%的根据ISO6427测量的二甲苯冷可溶物（XCS）含量；

和/或

（ii）不超过4.5dl/g的根据ISO1628-1测量的二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）的特性粘度（IV）。

7.根据权利要求6所述的方法，其中所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）具有至少15重量%的、根据ISO6427测量的二甲苯冷可溶物（XCS）含量。

8.根据权利要求1所述的方法，其中，所述第二聚丙烯（PP-2）具有：

（i）至少25重量%的在二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）中的共聚单体含量；

和/或

（ii）不超过4.5dl/g的二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）的特性粘度（IV）。

9.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述第三聚丙烯（PP-3）具有：

（i）与所述第二聚丙烯（PP-2）的二甲苯冷可溶物（XCS）含量相比，更低的二甲苯冷可溶物（XCS）含量；

和/或

（ii）与所述第二聚丙烯（PP-2）的二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）的特性粘度（IV）相比，更高的二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相部分（AM）的特性粘度（IV）；

和/或

（iii）与所述第二聚丙烯（PP-2）的共聚单体含量相比，更低的共聚单体含量。

10.根据权利要求1或2所述的方法，其中，所述第三聚丙烯（PP-3）的共聚单体含量为60重量%以下。

11.根据权利要求1或2所述的方法，其中，

（a）所述第一聚丙烯（PP-1）与所述第二聚丙烯（PP-2）的重量比为40:60至95:5；

和/或

（b）所述第二聚丙烯（PP-2）与所述第三聚丙烯（PP-3）的重量比为40:60至95:5；

和/或

（c）所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）与所述第三聚丙烯（PP-3）的重量比为60:40至90:10。

12.根据权利要求2所述的方法，其中，

（a）已在至少一个环流式反应器中制备所述第一聚丙烯（PP-1）；

（b）已在气相反应器中制备所述第二聚丙烯（PP-2），由此得到所述第一聚丙烯组合物（PPC-1）；

（c）已在另一气相反应器中制备所述第三聚丙烯（PP-3），由此得到为无规丙烯共聚物（R-PP）的所述聚丙烯组合物（PPC-F）。

13.根据权利要求1所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物（PPC-F）为异相聚丙烯（HECO），所述异相聚丙烯（HECO）包括基质（M），弹性体级分（E）分散在所述基质（M）中，其中进一步地所述第一聚丙烯（PP-1）构成所述基质（M）且所述第二聚丙烯（PP-2）是所述弹性体级分（E）的一部分。

14.根据权利要求1所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物（PPC-F）为异相聚丙烯（HECO），所述异相聚丙烯（HECO）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯，和

（ii）以通过傅里叶变换红外光谱术测量的9.0重量%至20重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

所述异相聚丙烯（HECO）进一步包括：

（a）为第一丙烯均聚物（H-PP1）的所述第一聚丙烯（PP-1）；

（b）为第一弹性体丙烯共聚物（E-PP1）的所述第二聚丙烯（PP-2），所述第一弹性体丙烯共聚物（E-PP1）的二甲苯冷可溶物（XCS）含量为至少90.0重量%；

（c）为第二弹性体丙烯共聚物（E-PP2）的所述第三聚丙烯（PP-3），所述第二弹性体丙烯共聚物（E-PP2）：

（α）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯，和

（ii）除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃，

和

（β）具有8.0dl/g至15.0dl/g的二甲苯冷可溶物（XCS）级分的非晶相（AM）的特性粘度（IV）。

15.根据权利要求1所述的方法，其中，所述聚丙烯组合物（PPC-F）为异相聚丙烯（HECO），所述异相聚丙烯（HECO）包括衍生自下列的单元：

（i）丙烯，和

（ii）以通过傅里叶变换红外光谱术测量的9.0重量%至20重量%的量存在的除丙烯之外的至少一种C₂至C₂₀α-烯烃；

所述异相聚丙烯（HECO）进一步包括：

（a）为第一丙烯均聚物（H-PP1）的所述第一聚丙烯（PP-1）；

（b）为第一弹性体丙烯共聚物（E-PP1）的所述第二聚丙烯（PP-2），所述第一弹性体丙烯共聚物（E-PP1）的二甲苯冷可溶物（XCS）含量为至少90.0重量%；

（c）为第二弹性体丙烯共聚物（E-PP2）的所述第三聚丙烯（PP-3）。

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