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CN102197114A - 高能馏分燃料组合物及其制备方法 - Google Patents

高能馏分燃料组合物及其制备方法 Download PDF

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CN102197114A
CN102197114A CN2009801419077A CN200980141907A CN102197114A CN 102197114 A CN102197114 A CN 102197114A CN 2009801419077 A CN2009801419077 A CN 2009801419077A CN 200980141907 A CN200980141907 A CN 200980141907A CN 102197114 A CN102197114 A CN 102197114A
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catalyst
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CN2009801419077A
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J·洛佩斯
J·利科恩伯格
W·J·卡内拉
C·L·穆森
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Chevron USA Inc
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Chevron USA Inc
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Abstract

本发明描述了高能量密度喷气燃料组合物，该喷气燃料组合物具有按照ASTM D1322测定的约18mm的发烟点和按照ASTM D 3241测定的不大于25mm Hg的热稳定性，以及制备该喷气燃料组合物的方法，其中净燃烧热由该喷气燃料组合物中的芳族化合物含量、环烷烃含量和正构加上异构链烷烃含量确定。

Description

高能馏分燃料组合物及其制备方法
发明领域
本发明涉及高能馏分燃料组合物和制备该燃料组合物的方法。
发明背景
重质烃流例如FCC轻质循环油(“LCO”)、中质循环油(“MCO”)和重质循环油(“HCO”)具有比较低的价值。典型地，通过加氢转化将这样的烃流进行提质。
加氢处理催化剂在本领域中是公知的。常规的加氢处理催化剂包含负载在耐高温氧化物载体上的至少一种VIII族金属组分和/或至少一种VIB族金属组分。VIII族金属组分可以是基于非贵金属例如镍(Ni)和/或钴(Co)，或者可以是基于贵金属例如铂(Pt)和/或钯(Pd)。VIB族金属组分包括基于钼(Mo)和钨(W)的那些。最常用的耐高温氧化物载体材料是无机氧化物例如氧化硅、氧化铝和氧化硅-氧化铝以及铝硅酸盐如改性Y沸石。常规加氢处理催化剂的实例是NiMo/氧化铝、CoMo/氧化铝、NiW/氧化硅-氧化铝、Pt/氧化硅-氧化铝、PtPd/氧化硅-氧化铝、Pt/改性Y沸石和PtPd/改性Y沸石。
加氢处理催化剂通常用于其中使烃油进料与氢气接触以降低其芳族化合物、硫化合物和/或氮化合物的含量的过程。典型地，其中以降低芳族化合物含量为主要目的的加氢处理过程被称作加氢过程，而主要集中在降低硫和/或氮含量的过程分别被称作加氢脱硫和加氢脱氮。
本发明涉及由在氢气存在下和在单级反应器中用催化剂对瓦斯油(gas oil)进料进行加氢处理的方法所得到的喷气燃料组合物。
相关技术描述
Marmo的美国专利No.4,162,961公开了在使得加氢过程产物可进行分馏的条件进行加氢的循环油。
Myers等的美国专利No.4,619,759公开了包含残油和轻质循环油的混合物的催化加氢处理，该处理在多催化剂床中进行，其中原料首先接触的催化剂床部分含有包含氧化铝、钴和钼的催化剂，在原料穿过所述第一部分后所穿过的催化剂床第二部分含有包含已添加钼和镍的氧化铝的催化剂。
Kirker等的美国专利No.5,219,814公开了一种中等压力加氢裂化方法，在该方法中通过在催化剂上加氢裂化将高度芳香性、基本上脱烷基化的原料加工为高辛烷值汽油和低硫馏分，所述催化剂优选包含超稳Y和VIII族金属以及VI族金属，其中VIII族金属内容物的量是以规定比例引入到超稳Y组分的骨架铝内容物中。
Kalnes的美国专利No.7,005,057公开了一种用于生产超低硫柴油的催化加氢裂化方法，其中在提高的温度和压力将含烃原料加氢裂化以获得向柴油沸程烃的转化。
Barre等的美国专利No.6,444,865公开了一种催化剂，该催化剂包含负载在酸性载体上的0.1-15重量％选自铂、钯和铱中一种或多种的贵金属，2-40重量％锰和/或铼，用于其中在氢气存在下于提高的温度下使包含芳族化合物的烃原料与该催化剂接触的方法。
Barre等的美国专利No.5,868,921公开了一种通过使馏分向下穿过两种加氢处理催化剂的叠层床以单段进行加氢处理的烃馏分。
Fujukawa等的美国专利No.6,821,412公开了一种用于瓦斯油加氢处理的催化剂，该催化剂含有规定量的铂、钯并且是以含有晶粒直径为
Figure BDA0000056730150000021
的结晶氧化铝的无机氧化物为载体。其还公开了在规定条件下于上述催化剂在下将含有芳族化合物的瓦斯油加氢处理的方法。
Kirker等的美国专利No.4,968,402公开了用于由高度芳香性烃原料生产高辛烷值汽油的一段式方法。
Brown等的美国专利No.5,520,799公开了用于将馏出物进料进行提质的方法。在反应性条件下将加氢处理催化剂置于通常是固定床反应器的反应区中并且生产低芳香性柴油和喷气燃料。
Connor的美国已公布专利申请No.2005/0027148。
Barnes的美国专利No.3,367,860。
Hamner的美国专利No.4,875,992。
Tsao等的已公布专利申请No.2008/0249341。
Carl的美国专利No.3,222,274。
McLaughlin等的美国专利No.2,964,393。
Shabtai等的美国专利No.5,189,232。
发明概述
在一个实施方案中，本发明涉及喷气燃料组合物，该喷气燃料组合物包含：
(a)小于22vol％的芳族化合物含量；
(b)至少72vol％的环烷烃含量；
(c)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(d)至少128,000Btu/gal的净燃烧热；
(e)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(f)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
在一个实施方案中，本发明涉及喷气燃料组合物，该喷气燃料组合物包含：
(a)10-20vol％的芳族化合物含量；
(b)约80-约90vol％的环烷烃含量；
(c)小于10vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(d)至少128,000Btu/gal的净燃烧热；
(e)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(f)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
在一个实施方案中，本发明涉及制备喷气燃料的方法，该方法包括：
(a)将包含至少50vol％FCC循环油的进料加氢处理以产生高密度喷气燃料，该高密度喷气燃料具有
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少128,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
在一个实施方案中，本发明涉及制备喷气燃料的方法，该方法包括：
(a)将包含至少50vol％芳族化合物的进料加氢处理以产生高密度喷气燃料，该高密度喷气燃料具有
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
在一个实施方案中，本发明涉及提高喷气燃料组合物的能量密度的方法，该方法包括：
(a)将能量密度不大于127,000Btu/gal的喷气燃料组合物与下面(b)混合，
(b)具有以下特性的喷气燃料组合物：
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
在一个实施方案中，本发明涉及喷气燃料调合料，该喷气燃料调合料包含：
(a)能量密度不大于127,000Btu/gal的喷气燃料组合物；和
(b)具有以下特性的喷气燃料组合物：
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(i)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
附图简要描述
图1公开了绘制出喷气燃料组合物中的芳族化合物含量(vol％)、环烷烃含量(vol％)和链烷烃(正构和异构)含量(vol％)的三元系图。该三元系图对应于本发明喷气燃料组合物的区域以灰色表示。
图2公开了用于生产高能量密度石脑油、喷气燃料和柴油的单段方法。
发明详述
虽然本发明容许各种改变和替代形式，但这里将详细地描述其具体实施方案。然而，应当理解，这里的具体实施方案的说明并不意欲限制本发明到所公开的特定形式，而相反，本发明将覆盖落在所附权利要求书所定义的本发明的精神和范围内的所有改进形式、等效形式和替代形式。
定义
FCC-是指流化催化裂化器、进行流化催化裂化或已流化催化裂化。
HDT-是指“加氢处理器”。
HDC-是指“加氢裂化器”。
MUH2-是指“补充氢气”。
加氢/加氢裂化催化剂还可以称作“加氢催化剂”或“加氢裂化催化剂”。
术语“进料”、“原料”或“进料流”可以互换使用。
JFTOT-是指喷气燃料热氧化试验仪。
A.概述
在图1的阴影区中显示了具有与本发明一致的芳族化合物含量、环烷烃含量和正构链烷烃含量的喷气燃料组合物。
在图2中描述了将喷气燃料组合物进行处理的方法。在图2所示的实施方案中，将烃瓦斯油410给进到加氢处理器反应器510用以除去硫/氮，然后直接给进到加氢/加氢裂化反应器560。将加氢/加氢裂化产物420给进到高压分离器520，于此将反应器流出物分离成气体430和液体料流450。通过循环气体压缩机530将产物气体430再次压缩以得到料流440，然后将该料流再循环到反应器入口中，在该入口将其与补充氢气400和烃瓦斯油进料410合并。在液位控制阀525处将液体料流450卸压并且在低压分离器540中将该产物分离成气体料流460和液体料流570。
将产物流470给进到蒸馏系统550，于此将产物470分离以得到气体料流410、石脑油产物490以及高体积能量喷气燃料600和柴油610。任选地，将柴油料流600的一部分再循环到第二级反应器460以平衡喷气燃料/柴油产物分布(slate)。
B.进料
可以将烃瓦斯油提质为喷气燃料或柴油。烃瓦斯油进料选自FCC流出物，包括FCC轻质循环油、喷气燃料馏分、焦化器产物，煤液化油，来自重油热裂化过程的产物油，来自重油加氢裂化工艺的产物油，来自原油蒸馏装置的直馏馏分，和它们的混合物，并且具有沸程为约250°F-约800°F、优选约350°F-约600°F的进料主要部分。本说明书和所附权利要求书中使用的术语“主要部分”将表示至少50重量％。
典型地，原料呈高度芳香性并且具有至多约80重量％芳族化合物、至多3重量％硫和至多1重量％氮。优选地，原料具有至少40重量％芳族化合物的芳碳含量。典型地，十六烷值为约25个单位。
C.催化剂
本发明中使用的催化剂系统包含由加氢处理催化剂和加氢/加氢裂化催化剂构成的至少两个催化剂层。任选地，该催化剂系统还可以包含至少一个脱金属催化剂层和至少一个第二加氢处理催化剂层。加氢处理催化剂含有加氢组分例如VIB族金属和VIII族金属、它们的氧化物、它们的硫化物、及其混合物并且可以含有酸性组分例如氟、少量结晶沸石或无定形氧化硅氧化铝。
加氢裂化催化剂含有加氢组分例如VIB族金属和VIII族金属、它们的氧化物、它们的硫化物、及其混合物并且含有酸性组分例如结晶沸石或无定形氧化硅氧化铝。
认为是制造加氢裂化催化剂的良好起始材料的沸石之一为如1964年4月21日颁发的美国专利No.3,130,007所描述的众所周知的合成Y沸石。报导了对该材料的许多改性，其中之一是如1970年10月27日颁发的美国专利No.3,536,605所描述的超稳Y沸。为进一步提高合成Y沸石的效用，可加入另外组分。例如，Ward等的1974年9月10日颁发的美国专利No.3,835,027描述了含有至少一种无定形耐高温氧化物、结晶沸石类铝硅酸盐和加氢组分的加氢裂化催化剂，所述加氢组分选自VI族和VIII族金属以及它们的硫化物和它们的氧化物。
加氢裂化催化剂是包含约17％重量氧化铝粘合剂、约12％重量钼、约4％重量镍、约30％重量Y沸石和约30％重量无定形氧化硅/氧化铝的共研磨(comulled)沸石类催化剂。这种加氢裂化催化剂总体上描述于由M.M.Habib等在1992年4月15日提交且目前已放弃的美国专利申请序列No.870,011中，通过引用将其全部公开内容并入本文。这种较为通用的加氢裂化催化剂包含晶胞尺寸大于约24.55埃且晶体尺寸小于约2.8微米的Y沸石以及无定形裂化组分、粘合剂与选自VI族金属和/或VIII族金属及其混合物的至少一种加氢组分。
在本文制备根据本发明使用的Y沸石中，应按照如美国专利No.3,808,326公开的方法来制备晶体尺寸小于约2.8微米的Y沸石。
更具体地，加氢裂化催化剂适宜地包含约30％-90％重量Y沸石和无定形裂化组分，以及约70％-10％重量粘合剂。优选地，该催化剂包含相当高的量的Y沸石和无定形裂化组分，即约60％-90％重量Y沸石和无定形裂化组分，以及约40％-10％重量粘合剂，其中特别优选约80％-85％重量Y沸石和无定形裂化组分，以及约20％-15％重量粘合剂。优选使用氧化硅-氧化铝作为无定形裂化组分。
催化剂中Y沸石的量为沸石和裂化组分总量的约5-70％重量。优选地，催化剂组合物中Y沸石的量为沸石和裂化组分总量的约10％-60％重量，最优选地，催化剂组合物中Y沸石的量为沸石和裂化组分总量的约15-40％重量。
取决于所需的晶胞尺寸，可能必须调节Y沸石的SiO2/Al2O3摩尔比。相应地在本领域中描述了许多可适用于调节晶胞尺寸的技术。发现SiO2/Al2O3摩尔比为约3-约30的Y沸石可适宜地用作根据本发明的催化剂组合物的沸石组分。优选SiO2/Al2O3摩尔比为约4-约12、最优选SiO2/Al2O3摩尔比为约5-约8的Y沸石。
加氢裂化催化剂中裂化组分例如氧化硅-氧化铝的量为约10％-50％重量，优选约25％-35％重量。氧化硅-氧化铝中氧化硅的量为约10％-70％重量。优选地，氧化硅-氧化铝中氧化硅的量为约20％-60％重量，最优选地，氧化硅-氧化铝中氧化硅的量为约25％-50％重量。此外，所谓的X射线无定形沸石(即晶粒尺寸过小以致于不能通过标准X射线技术检测的沸石)可适宜地用作根据本发明的方法实施方案的裂化组分。该催化剂还可以含有约0.0重量％-约2.0重量％水平的氟。
加氢裂化催化剂中存在的粘合剂适宜地包含无机氧化物。无定形和结晶粘合剂均可使用。合适粘合剂的实施包括氧化硅、氧化铝、粘土和氧化锆。优选使用氧化铝作为粘合剂。
催化剂中加氢组分的量适宜地为每100重量份总催化剂以金属计约0.5％-约30％重量的VIII族金属组分和约0.5％-约30％重量的VI族金属组分。催化剂中的加氢组分可以为氧化物和/或硫化物形式。如果至少VI族和VIII族金属组分的组合作为(混合)氧化物存在，则在正常用于加氢裂化之前将必须对其进行硫化处理。
适宜地，该催化剂包含一种或多种镍和/或钴组分以及一种或多种钼和/或钨组分或者一种或多种铂和/或钯组分。
加氢处理催化剂包含约2％-20％重量镍和约5％-20％重量钼。优选地，该催化剂包含3％-10％镍和约5％-20钼。更优选地，该催化剂包含每100重量份总催化剂以金属计约5％-10％重量镍和约10％-15％重量钼。甚至更优选地，该催化剂包含约5％-8％镍和约8％-约15％镍。加氢处理催化剂中所用金属的总重量百分数为至少15重量％。
在一个实施方案中，镍催化剂与钼催化剂之比不大于约1∶1。
加氢/加氢裂化催化剂中的活性金属包含镍和至少一种或多种VIB金属。优选地，加氢/加氢裂化催化剂包含镍和钨或者镍和钼。典型地，加氢/加氢裂化催化剂中的活性金属包含每100重量份总催化剂以金属计约3％-30％重量镍和约2％-30％重量钨。优选地，加氢/加氢裂化催化剂中的活性金属包含约5％-20％重量镍和约5％-20％重量钨。更优选地，加氢/加氢裂化催化剂中的活性金属包含约7％-15％重量镍和约8％-15％重量钨。最优选地，加氢/加氢裂化催化剂中的活性金属包含约9％-15％重量镍和约8％-13％重量钨。所述金属的总重量百分数为约25重量％-约40重量％。
任选地，可以通过加入至少1重量％氟化物，优选约1-2重量％氟化物提高加氢/加氢裂化催化剂的酸度。
在另一个实施方案中，加氢/加氢裂化催化剂可以用活性类似高的贱金属(base metal)催化剂替代，在所述贱金属催化剂中载体为无定形氧化铝或氧化硅或其两者并且酸度通过浓度为约0.5重量％-约15重量％的沸石例如H-Y得到提高。
加氢处理催化剂颗粒的有效直径为约0.1英寸，加氢裂化催化剂颗粒的有效直径也为约0.1英寸。将两种催化剂以加氢处理催化剂与加氢裂化催化剂的重量比为约1.5∶1进行混合。
任选地，可以在该催化剂系统中使用脱金属催化剂。典型地，脱金属催化剂包含在大孔氧化铝载体上的VIB族和VIII族金属。所述金属可以包含在大孔氧化铝载体上的镍、钼等。优选地，使用至少约2重量％镍和使用至少约6重量％钼。脱金属催化剂可以用至少约1重量％磷进行促进。
任选地，催化剂系统中还可以使用第二加氢处理催化剂。第二加氢处理催化剂包含与本文所述相同的加氢处理催化剂。
D.产物
还发现喷气燃料组合物(具有按照ASTM D 1322测定的约18mm的发烟点和按照ASTM D 3241测定的不大于25mm Hg的热稳定性)的净燃烧热可以通过内插入芳族含量、环烷烃含量、正构加上异构链烷烃含量进行测定。
如上文所讨论，图1公开了绘制出喷气燃料组合物中芳族化合物含量(vol％)、环烷烃含量(vol％)和链烷烃(正构和异构)含量(vol％)的三元系图。所有体积百分数按照ASTM D 2789测定。该三元系图对应于本发明喷气燃料组合物的区域以灰色表示。
在一个实施方案中，喷气燃料组合物具有小于22vol％的芳族化合物含量；至少70vol％的环烷烃含量；小于30vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少128,00Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322测定的至少18mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mmHg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D3241小于3的总体管沉积物评级。
优选地，该喷气燃料组合物具有小于22vol％的芳族化合物含量；至少72vol％的环烷烃含量；小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少129,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322测定的至少19mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
更优选地，该喷气燃料组合物具有小于22vol％的芳族化合物含量；至少72vol％的环烷烃含量；小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少130,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322测定的至少19mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
甚至更优选地，该喷气燃料组合物具有约5-约20vol％的芳族化合物含量；约80-约95vol％的环烷烃含量；小于约5vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少128,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D1322测定的至少18mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
最优选地，该喷气燃料组合物具有约10-约20vol％的芳族化合物含量；约80-约90vol％的环烷烃含量；小于约10vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少129,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322测定的至少18mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTMD 3241小于3的总体管沉积物评级。
甚至最优选地，该喷气燃料组合物具有约10-约20vol％的芳族化合物含量；约80-约90vol％的环烷烃含量；小于约10vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少130,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D1322测定的至少18mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
在一个实施方案中，JFTOT热稳定性具有不大于25mm Hg的过滤器压降；高于290℃，优选大于295℃，还更优选大于300℃，最优选大于310℃的转折点温度；和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
上文描述的喷气燃料组合物可以通过本发明中所用的方法制备，所述方法将重质烃进料流提质为喷气燃料产品和/或柴油产品。本发明的产品可以包括具有高体积能量密度的喷气燃料或柴油燃料或其两者。
在一个实施方案中，可以将本发明的喷气燃料组合物与不具有高体积能量密度的其它喷气燃料组合物混合，从而生产喷气燃料调合料。优选地，该喷气燃料调合料包含：(a)能量密度不大于127,000Btu/gal的喷气燃料组合物；和(b)具有以下特性的喷气燃料组合物：(i)小于22vol％的芳族化合物含量；(ii)至少72vol％的环烷烃含量；(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
典型地，通过本发明中使用的方法制备的喷气燃料组合物具有大于或等于70重量％的芳烃饱和度(即低的芳族化合物含量)。该产品还具有大于120,000Btu/gal，优选大于125,000Btu/gal的能量密度。该喷气燃料产品具有大于20mm的发烟点。喷气燃料产品还具有小于-40℃的凝固点。优选地，凝固点小于-50℃。柴油产品具有至少40的十六烷指数。
在一个实施方案中，成品喷气燃料组合物通过将包含至少50vol％FCC循环油的进料流加氢处理产生高密度能量喷气燃料来制备，所述高密度能量喷气燃料具有小于22vol％的芳族化合物含量；至少70vol％的环烷烃含量；小于30vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少128,00Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322测定的至少18mm的发烟点；和按照ASTM D 3241测定的不大于25mm Hg的热稳定性。
优选地，成品喷气燃料组合物通过将包含至少50vol％FCC循环油的进料流加氢处理产生高密度能量喷气燃料来制备，所述高密度能量喷气燃料具有约5-约20vol％的芳族化合物含量；约80-约95vol％的环烷烃含量；小于约5vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少128,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322测定的至少18mm的发烟点；和按照ASTM D 3241测定的不大于25mm Hg的热稳定性。
在本发明的一个实施方案中，航空涡轮机燃料组合物具有特别高的热氧化稳定性。本发明燃料的高热氧化稳定性是喷气涡轮机燃料非常需要的特征并且提供了由工作条件下最少沉积物所表征的额外安全裕度。热氧化稳定性按照JFTOT程序(ASTM D 3241)进行测量。
在一个实施方案中，提高喷气燃料组合物的能量密度的方法包括(a)将能量密度不大于127,000Btu/gal的喷气燃料组合物与(b)具有以下特性的喷气燃料组合物混合：小于22vol％的芳族化合物含量；至少72vol％的环烷烃含量；小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；至少129,000Btu/gal的净燃烧热；按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
E.工艺条件
本发明的一个实施方案是制备沸程优选在喷气和/或柴油沸程内的高能馏分燃料的方法。该方法包括使本文所述的重质、高度芳香性含烃进料与由加氢处理催化剂和加氢裂化催化剂构成的催化剂系统接触。该反应系统在基本上相同的压力和循环气流量下以单段反应过程操作。该反应系统具有两个部分：串联设置的加氢处理部分和加氢裂化部分。加氢处理部分和加氢裂化部分之间存在由流经催化剂引起的压降所致的压力差。该压力差不大于约200psi。更优选的压力差不大于100psi。最优选的压力差不大于50psi。
代表性的进料包括高度芳香性炼油厂料流例如流化催化裂化循环油、热裂解馏分和来自原油蒸馏装置的直馏馏分。这些进料通常具有高于约200°F的沸程并且通常具有350°F-约750°F的沸程。
在催化剂系统存在下在通常包括以下的提质条件下使含烃进料与氢气接触：温度为约550°F-约775°F，优选约650°F-约750°F，最优选约700°F-约725°F；压力为约750磅/平方英寸绝亚(psia)-约3,500psia，优选约1,000psia-约2,500psia，最优选约1250psia-约2000psia；和液时空速(LHSV)为约0.2-约5.0，优选约0.5-约2.0，最优选约0.8-约1.5；以及油气比为约1,000标准立方英尺每桶(scf/bbl)-约15,000scf/bbl，优选约4,000scf/bbl-约12,000scf/bbl，最优选约6,000scf/bbl-约10,000scf/bbl。
F.工艺设备
本发明的催化剂系统可用于各种配置方式。然而，在本发明中，催化剂用于单段反应系统中。优选地，反应系统含有以相同的循环气环路和在基本上相同的压力下工作的加氢处理装置和氢化裂解器反应器。例如，将高度芳香性进料引入到含有加氢处理和加氢裂化催化剂的高压力反应系统中。将该进料与再循环的氢气合并并且将其引入到包含含有加氢处理催化剂的第一部分和含有加氢裂化催化剂的第二部分的反应系统中。第一部分包含至少一个含有加氢处理催化剂的反应床。第二部分包含至少一个含有加氢裂化催化剂的反应床。两个部分在相同的压力下工作。在反应条件下，使高度芳香性进料饱和至极高水平，其中产生高度饱和的产物。来自反应系统的流出物为沸程在喷气燃料和柴油范围内的高度饱和产物。在进行反应后，将该反应产物给进到分离单元(即蒸馏塔等)以分离出高能量密度喷气燃料、高能量密度柴油、石脑油和其它产物。可以将未反应的产物再循环到反应系统用于进一步处理以使喷气燃料或柴油产量最大化。
其它实施方案对于本领域技术人员而言将是显而易见的。
给出下面实施例以说明本发明的特定实施方案并且不以任何方式理解为限制本发明的范围。
实施例
实施例A-进料流说明
实施例1
将沸程为约300°F-775°F且按照nDM方法测得芳碳含量为73％的轻质和中质循环油的调合物(即来自实施例A的进料A)给进到包含催化剂系统的单级反应器中，液时空速(LHSV)为1.01/Hr。使用催化剂系统生产产品。该催化剂系统包含脱金属催化剂层、加氢处理催化剂层和加氢/加氢裂化催化剂层。脱金属催化剂包含在大孔载体上的VI族和VIII族金属，具体为2重量％镍和6重量％钼。该催化剂用磷促进。加氢处理催化剂由在大表面积氧化铝即非酸性载体上的VI族和VIII族金属催化剂构成，该催化剂用磷促进。总金属为20重量％。加氢/加氢裂化催化剂为由在大面积无定形二氧化硅氧化铝上的20重量％镍/20重量％钨构成的高活性贱金属催化剂，其中通过加入以氢氟酸计2重量％氟化物来增强酸度。该反应器的温度为650°F。以8000scf/bbl的速率将压力为2130p.s.i.g的氢气给进到该反应器中。压力差为0psi。表1A和1B中给出了反应产品收率。
表1A
  产品   收率
  氢气消耗   2290scf/bbl
  硫化氢(重量％)   0.36
  氨(重量％)   0.06
  C1/C2轻气体产量(重量％)   0.4
  C3/C4 LPG(vol％)   0.4
  石脑油(vol％)   9.4
  喷气燃料(vol％)   87.3
  柴油(vol％)   22.7
  总和(vol％)   119.8
  喷气燃料加上柴油(vol％)   110.0
表1B
喷气燃料和柴油产品质量
Figure BDA0000056730150000161
Figure BDA0000056730150000171
实施例2
将始沸点为280°F和终沸点为570°F且按照nDM方法测得芳碳含量为62％的轻质循环油进料给进到包含催化剂系统的反应器中，液时空速(LHSV)为1.01/Hr。使用催化剂系统生产产品。该催化剂系统包含脱金属催化剂层、加氢处理催化剂层和加氢/加氢裂化催化剂层。脱金属催化剂包含在大孔载体上的VI族和VIII族金属，具体为2重量％镍和6重量％钼。该催化剂用磷促进。加氢处理催化剂由在大表面积氧化铝即非酸性载体上的VI族和VIII族金属催化剂构成，该催化剂用磷促进。总金属为20重量％。加氢/加氢裂化催化剂为由在大面积无定形二氧化硅氧化铝上的20重量％镍/20重量％钨构成的高活性贱金属催化剂，其中通过加入以氢氟酸计2重量％氟化物来增强酸度。以8000scf/bbl的速率将压力为2250psig的氢气给进到该反应器中。该反应器的温度为700°F。压力差为0psi。表2A中给出了反应产品收率。
表2A
  产品   收率
  氢气消耗   2290scf/bbl
  硫化氢(重量％)   0.14
  氨(重量％)   0.01
  C1/C2轻气体产量(重量％)   0.13
  C3/C4 LPG(vol％)   0.5
  石脑油(vol％)   12.1
  喷气燃料(vol％)   107.3
  柴油(vol％)   0.0
  总和(vol％)   119.9
将该反应器产物进行蒸馏以仅产生体积能量高于125BTU/Gallon的高的净体积能量喷气燃料产品。在表2B中显示了产物品质。
表2B
Figure BDA0000056730150000181
正如实施例1，喷气燃料的净体积能量为129BTU/Gal，基本上高于125BTU/加仑的典型商业燃料。
实施例3
实施例3中使用的进料是始沸点为283°F和终沸点为572°F且按照nDM方法测得芳碳含量为60％的轻质循环油，将该进料给进到包含催化剂系统的反应器中，液时空速(LHSV)为1.01/Hr。使用催化剂系统生产产品。该催化剂系统包含脱金属催化剂层、加氢处理催化剂层、加氢/加氢裂化催化剂层和第二加氢处理催化剂层。脱金属催化剂包含在大孔载体上的VI族和VIII族金属，具体为2重量％镍和6重量％钼。该催化剂用磷促进。加氢处理催化剂由在大表面积氧化铝即非酸性载体上的VI族和VIII族金属催化剂构成，该催化剂用磷促进。总金属为20重量％。加氢/加氢裂化催化剂是由负载在其中加入至多20％沸石的氧化硅/氧化铝载体上的20重量％镍/20重量％钼催化剂构成的高活性贱金属催化剂，总金属为20重量％。另外，将相同加氢处理催化剂的在后层(post layer)(即负载在大表面积氧化铝上的镍/钼/磷)增加到该催化剂系统。所述在后层中的总金属为约20重量％。以6000scf/bbl的速率将压力为2250psig的氢气给进到该反应器中。该反应器的温度为680°F。压力差为0psi。表3A中给出了反应产品收率。
表3A
  产物   收率
  氢气消耗   2400scf/bbl
  硫化氢(重量％)   0.18
  氨(重量％)   0.02
  C1/C2轻气体产量(重量％)   0.13
  C3/C4 LPG(vol％)   1.3
  石脑油(vol％)   6.7
  喷气燃料(vol％)   107.7
  柴油(vol％)   0.0
  总和(vol％)   115.6
将该反应器产物进行蒸馏以仅产生体积能量高于125BTU/Gallon的高的净体积能量喷气燃料产品。在表3B中显示了产物品质。
表3B
Figure BDA0000056730150000191
正如实施例1，喷气燃料的净体积能量为130BTU/Gal，基本上高于125BTU/加仑的典型商业燃料。
图1显示了喷气燃料组成对净燃烧热的影响。使用三元系图来确定无烯烃喷气燃料的烃组成，该烃组成由按照D2789测定的芳族化合物、环烷属化合物和链烷属化合物含量所确定。该图中还包括按照ASTM D4529测定且作为烃组成的函数的恒定净燃烧热线。这些线由图2中所示的按照三元系烃图所描绘实际净燃烧热测得。
表4汇总了图1中标示的数据。表4中还包括关于常规喷气燃料的对比数据。可看出本发明喷气燃料组合物的高体积能量密度喷气燃料(HVEDJF)以净燃烧热计算比按照ASTM D4529测定的常规喷气燃料高出约4KBTU/Gal。该计算值支持了通过氢含量校准的实验值。
表4
喷气燃料组合物
Figure BDA0000056730150000201

Claims (6)

1.喷气燃料组合物，该喷气燃料组合物包含：
(a)小于22vol％的芳族化合物含量；
(b)至少72vol％的环烷烃含量；
(c)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(d)至少128,000Btu/gal的净燃烧热；
(e)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(f)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
2.喷气燃料组合物，该喷气燃料组合物包含：
(a)10-20vol％的芳族化合物含量；
(b)约80-约90vol％的环烷烃含量；
(c)小于10vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(d)至少128,000Btu/gal的净燃烧热；
(e)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(f)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
3.制备喷气燃料的方法，该方法包括：
(a)将包含至少50vol％FCC循环油的进料加氢处理以产生高密度喷气燃料，该高密度喷气燃料具有
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少128,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
4.制备喷气燃料的方法，该方法包括：
(a)将包含至少50vol％芳族化合物的进料加氢处理以产生高密度喷气燃料，该高密度喷气燃料具有
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
5.提高喷气燃料组合物的能量密度的方法，该方法包括：
(a)将能量密度不大于127,000Btu/gal的喷气燃料组合物与下面(b)混合，
(b)具有以下特性的喷气燃料组合物：
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
6.喷气燃料调合料，该喷气燃料调合料包含：
(a)能量密度不大于127,000Btu/gal的喷气燃料组合物；和
(b)具有以下特性的喷气燃料组合物：
(i)小于22vol％的芳族化合物含量；
(ii)至少72vol％的环烷烃含量；
(iii)小于28vol％的正构加上异构链烷烃含量；
(iv)至少129,000Btu/gal的净燃烧热；
(v)按照ASTM D 1322高于19mm的发烟点；以及
(vi)通过过滤器压降表征的不大于25mm Hg的JFTOT热稳定性，高于290℃的转折点温度，和按照ASTM D 3241小于3的总体管沉积物评级。
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