CN102007547B - 核燃料球芯块的制造方法、燃料组件及其制造方法和铀粉末 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种燃料组件,其中,在形成燃料组件的燃料棒(13、14、15、16、17、18、19)中,含有浓缩度超过5%的铀的氧化物的含低氧化钆的燃料棒(16、17、18)中添加有Gd复合氧化物。所谓Gd复合氧化物,是指用钆和除了钆以外的稀土类元素A的化学式A1-XGdXO2-0.5X或化学式A1-XGdXO1.5表示的氧化物。作为稀土类元素A,可采用铈Ce、镧La和铒Er等。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料球芯块(pellet)的制造方法、装载于核反应堆中的燃料组件及其制造方法和铀粉末。
背景技术
为了实现核能发电站的输出功率的增加和运转周期的长期化,并且抑制使用完毕的燃料组件的产生数量,从而谋求经济性的提高,希望提高燃料的铀浓缩度。铀的高浓缩度化即提高铀中的235U的浓度将大大有助于降低为获得相同的发电量所必需的新燃料组件的取代体数量和使用完毕的燃料组件的产生数量,从而降低燃料周期成本。
但是,对于以商业规模实用化的轻水慢化反应堆用燃料组件加工设施,一般地说,按照铀浓缩度以5%为上限,可确保临界安全性的方式进行设计。这样的设施的安全审查根据“铀加工设施安全审查指针”而进行,通过审查而对可确保临界安全性等事项加以确认,从而许可该设施的设置。另一方面,对浓缩度超过5%的铀进行处理的设施根据“用于特定的铀加工设施的安全审查指针”,接受更严格的限制。
因此,为了将采用浓缩度超过5%的铀的燃料组件用于核反应堆,从临界管理的观点来说,具有必须进行加工设施的大幅度的设计变更和设备改造、从而导致成本上升的可能性。另外,在采用浓缩度超过5%的铀的情况下,在新燃料输送、新燃料贮藏的各工序中,也具有必须进行设计变更、设备改造等、从而导致成本上升的可能性。这样一来,则具有抵消核反应堆燃料的浓缩度上升造成的燃料周期成本的降低效果的可能性。
以前为人所知的是:主要采用添加有以氧化钆(Gd2O3)为代表的可燃性毒物的核反应堆用核燃料作为轻水慢化反应堆用燃料,由此谋求核燃料组件的燃烧特性的提高。在用于该目的的核燃料中,一般氧化钆按照1~15重量%的浓度,添加于将二氧化铀(UO2)作为核燃料主体而制造的核燃料球芯块中,用于燃料组件的一部分。
例如在专利文献3中,公开了下述的结构:其将装载于堆芯中的燃料组件的铀235的平均浓缩度设定为3.0重量%,在燃料组件的燃料棒的一部分中添加10.0重量%的钆。
另一方面,针对将来的轻水减速型核反应堆,为了提高燃料经济性,从而有效活用铀资源,人们开始了采用铀235的浓缩度高于以前设定的“5.0重量%以下”、即浓缩度按照高于5.0重量%而进行设定的燃料的研究。在采用这样的浓缩度高的燃料时,人们就下述情况进行了研究:在进行燃料制造工序的最终阶段的加工设施中,在浓缩度高于按照以前的设计可担保安全的5.0重量%的铀中,添加微量的可燃性毒物,由此即使利用现有的制造设备进行添加可燃性毒物后的处理,也可担保临界安全性(例如,参照专利文献4)。
此时添加的可燃性毒物的比例能够大大低于以前的为了提高燃料组件的燃料特性而添加的比例。例如,在添加氧化钆作为可燃性毒物的情况下,如果铀235的浓缩度没有超过10重量%,则氧化钆的浓度至多为0.1重量%,通常以低于该值的浓度,即可实现担保临界安全性的目的。
专利文献1:日本特开2004-177241号公报
专利文献2:日本特开平4-212093号公报
专利文献3:日本特开平9-80180号公报
专利文献4:日本特开2004-177241号公报
非专利文献1:科学技术厅原子能安全局核燃料规制科编,《临界安全手册》(「臨界安全ハンドブツク」),1988年10月31日,日刊书房发行
发明内容
为了采用铀的浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料,从临界管理的观点上说,具有伴随各工序中的设计变更、设备改造等而使成本增加,从而抵消核反应堆燃料的浓缩度上升所带来的燃料周期成本的减小效果的可能性。因此,需要与之相对应的对策。此外,在采用铀浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料时,实用的商用轻水慢化反应堆用燃料的铀浓缩度的上限为10%左右。
为了采用现行的加工设施等对铀的浓缩度超过5wt%的核燃料进行处理,具有在铀中添加中子吸收截面大的物质等,从而使该混合物的中子增殖系数与浓缩度在5%的铀同等的方法。在采用中子吸收截面大的物质而减小燃料的中子增殖系数的情况下,用于尽可能地减小该中子吸收效果对运转周期中的堆芯的中子行为造成的影响的量优选尽可能地少。
作为中子吸收截面大的物质,目前可以列举出以控制运转周期中的反应度等为目的而采用的钆(Gd)。由于钆的中子吸收截面非常大,因而即使微量也会减小燃料的中子增殖系数。但是,在将微量的氧化钆(Gd2O3)添加于铀中的情况下,如果是在与二氧化铀的混合粉末、或烧结的球芯块的状态下氧化钆的浓度分布不均匀,则有可能不能发挥中子增殖系数的抑制效果。另一方面,如果为了弥补起因于这样的不均匀性的中子增殖系数抑制效果的降低而提高中子吸收截面大的物质的浓度,则具有运转周期中的反应度降低,从而燃料周期成本增加的可能性。
在专利文献1中,公开了在UO2球芯块中微量添加中子吸收截面小于氧化钆(Gd2O3)的氧化铒(Er2O3),由此确保临界安全性的方法。另外,即使采用在专利文献2中公开的、在UO2球芯块表面或燃料覆盖管的内侧涂敷硼(B)等的方法,也可以确保临界安全性。
但是,室温(0.025eV)中的热中子吸收截面对于Er-167大约为640barn,对于B-10大约为3840barn,大大小于Gd的同位素即Gd-157的254080barn。因此,在将铒或硼用于核燃料的情况下,具有根据这些可燃性毒物的浓度的不同,在运转周期的末期残留可燃性毒物而发生堆芯的反应度损失的可能性。在运转周期的末期残留可燃性毒物的情况下,难以发挥铀的高浓缩度化造成的燃料周期的成本降低效果。
虽然以钆为代表的可燃性毒物灵活地使用中子吸收截面大的特性,但是,在以低浓度将其添加于核燃料球芯块中时,由于中子吸收截面大,因而必须避免颗粒的凝聚而使其极力分散地添加。其原因在于:如果氧化钆中的热中子平均自由程为10μm左右,具有大于它的氧化钆颗粒的块,则因本身屏蔽效果而使中子吸收效果减小。
在按照1~15重量%的浓度将氧化钆添加于以前的核燃料球芯块中的情况下,其本身屏蔽效果具有必须作为制造物本来的特性而设计的性质。但是,在按照0.1重量%以下的低浓度添加钆的情况下,氧化钆颗粒的分散程度所导致的本身屏蔽效果的不同作为对中子吸收效果的影响而较大地表现出来。因此,必须通过将粒径小的粉末用作所添加的氧化钆,使各个颗粒极力地分散,从而抑制本身屏蔽效果。
但是,以前在制造按照较高浓度的1~15重量%添加有氧化钆等可燃性毒物氧化物的核燃料球芯块的情况下,从烧结球芯块中的微裂缝的抑制和核裂变生成物气体的释放抑制的角度考虑,成为课题的是使氧化铀和可燃性毒物的氧化物以及它们的固溶体的晶体粒径增加。与此相对照,在将0.1重量%以下的低浓度的可燃性毒物氧化物添加于核燃料氧化物中的情况下,与微裂缝的抑制和核裂变生成物气体的释放抑制的课题相比较,对中子吸收效果的影响的抑制的课题是更为重要的。
在通过以前的添加可燃性毒物的核燃料球芯块的制造方法而添加低浓度的微小粒径的可燃性毒物氧化物粉末、并将其混合的情况下,由于可燃性毒物氧化物颗粒因静电附着力等而凝聚,因而难以将各个颗粒分散而进行混合。在保持可燃性毒物氧化物颗粒凝聚的状态不变而将其和核燃料氧化物的混合粉末进行烧结所制造的球芯块中,由于可燃性毒物氧化物形成具有晶体粒径在10μm以上的尺寸的块状固溶体,因本身屏蔽效果而使中子吸收效果降低,从而作为添加有可燃性毒物的核燃料球芯块,无法获得所希望的中子吸收效果。
另一方面,在为了弥补本身屏蔽所造成的中子吸收效果的降低而较多地设定并调合可燃性毒物添加量的情况下,中子吸收效果的偏差增大,从而不得不大大蒙受供给核反应堆的燃料组件对于核设计的不确定要素。
于是,本发明的目的在于:在核燃料采用浓缩度超过5wt%的铀的情况下,可在没有大幅度的成本上升的情况下进行临界管理。
为了实现上述目的,本发明涉及一种燃料组件,其特征在于:该燃料组件包括燃料单元(fuel element),所述燃料单元含有用钆和除了钆以外的稀土类元素A的化学式A1-XGdXO2-0.5X或化学式A1-XGdXO1.5表示的Gd复合氧化物和浓缩度超过5%的铀的氧化物。
另外,本发明涉及一种燃料组件的制造方法,其特征在于,该制造方法具有下述工序:将用钆和除了钆以外的稀土类元素A的化学式A1-XGdXO2-0.5X或化学式A1-XGdXO1.5表示的Gd复合氧化物与浓缩度超过5%的铀的氧化物进行混合。
另外,本发明还涉及一种铀粉末,其特征在于:所述铀粉末含有用钆和除了钆以外的稀土类元素A的化学式A1-XGdXO2-0.5X或化学式A1-XGdXO1.5表示的Gd复合氧化物与浓缩度超过5%的铀的氧化物。
另外,本发明涉及一种核燃料球芯块的制造方法,其特征在于:该制造方法具有下述工序:将作为可燃性毒物的粉末状的氧化钆与至少1种的不同于钆的元素的化合物注入到液体容器中的液体中,并对其进行搅拌和混合的工序;使在该液体容器中搅拌得到的液体干燥而制造包含氧化钆的粉末的工序;将该包含氧化钆的粉末和核燃料的氧化物混合,从而获得包含核燃料氧化物的混合物的工序;以及对该包含核燃料氧化物的混合物进行成型和烧结,从而形成核燃料球芯块的工序。
根据本发明,在核燃料采用浓缩度超过5wt%的铀的情况下,可在没有大幅度的成本上升的情况下进行临界管理。
附图说明
图1是本发明的燃料组件的第1实施方式的横向剖视图。
图2是用于本发明的燃料组件的第1实施方式的燃料棒的纵向剖视图。
图3是表示将金属量为33kg的UO2粉末设定为球体,且具有30cm的水反射厚度时的中子有效增殖系数的曲线图。
图4是表示在本发明的燃料组件的第1实施方式中,应添加于浓缩度超过5wt%的UO2粉末中的等效氧化钆浓度和铀浓缩度之间的关系的图。
图5是表示本发明的燃料组件的第1实施方式的输出运转时的无限增殖系数的曲线图。
图6是表示在本发明的燃料组件的第1实施方式中,应添加于低氧化钆燃料棒中的等效氧化钆的浓度范围的曲线图。
图7是示意表示球芯块中的等效氧化钆浓度相同、而Gd复合氧化物中的Gd密度不同时的Gd复合氧化物的个数的图,图7(a)表示Gd密度高的情况,图7(b)表示Gd密度低的情况。
图8是示意表示每单位体积中含有的Gd量一定的UO2中的Gd所产生的总的中子吸收效果与Gd复合氧化物的颗粒直径之间的关系的曲线图。
图9是表示用于本发明的燃料组件的第1实施方式的核燃料球芯块的制造方法的工序顺序的流程图。
图10示意表示了作为本发明的燃料组件的第1实施方式的比较例而加以说明的、氧化钆颗粒和二氧化铀颗粒的混合状态,图10(a)为混合前,图10(b)为在气体中混合两者的以前例的情况,图10(c)为进行理想的混合的情况。
图11示意表示了为说明本发明的燃料组件的第1实施方式的作用而将氧化钆颗粒、氧化铈颗粒与二氧化铀颗粒进行混合的状态,图11(a)为氧化钆和氧化铈在混合前,图11(b)为本实施例的混合颗粒的干燥工序S3之后的含氧化钆混合粉末5的情况,图11(c)为二氧化铀颗粒6,图11(d)为本发明的混合工序S4之后的含氧化钆混合粉末5与二氧化铀颗粒6混合后的情况。
图12为本发明的燃料组件的第2实施方式的横向剖视图。
图13为本发明的燃料组件的第3实施方式的横向剖视图。
符号说明:
10燃料组件 11水杆
13燃料棒 14燃料棒
15燃料棒 16燃料棒
17燃料棒 18燃料棒
19燃料棒 21覆盖管
22下部端栓 23球芯块
24充气弹簧 25上部端栓
31燃料棒 32燃料棒
33控制棒导向套管 34反应堆内检测仪表用导向套管
35燃料棒 40控制棒
41槽箱 51Gd复合氧化物颗粒
52Gd复合氧化物颗粒 61氧化钆粉末
62氧化铈(不同于钆的元素的化合物)粉末
63水(液体) 64搅拌容器(混合器)
65搅拌液
65a含氧化钆的混合粉末(氧化钆和氧化铈的混合粉末)
66二氧化铀(核燃料氧化物)粉末
具体实施方式
下面参照附图,对本发明的燃料组件的实施方式进行说明。此外,对于相同或类似的结构标注相同的符号,并省略重复的说明。
(第1实施方式)
图2是用于本发明的燃料组件的第1实施方式的燃料棒的纵向剖视图。
本实施方式的燃料棒包括覆盖管21、球芯块23、下部端栓22、上部端栓25以及充气弹簧24。覆盖管21是采用锆合金而形成为圆筒的管。球芯块23是将铀的氧化物等烧固成例如高度为1cm左右的圆柱状而得到的。在覆盖管21的内部,收纳有多个球芯块23。在覆盖管21的下端,焊接有下部端栓22。在覆盖管21的上端,焊接有上部端栓25。在上部端栓25和球芯块23的端面之间,设置有充气弹簧24,球芯块23受到按压支承。
图1为本实施方式的燃料组件的横向剖视图。将该燃料组件和与装载于核反应堆中时的控制棒40之间的位置关系一起表示在图1中。
本实施方式的燃料组件10在安装着槽箱41的状态下,装载于沸腾水型核反应堆(BWR)中。燃料组件10包括燃料棒13、14、15、16、17、18、19和水杆11。水杆11为例如采用锆合金形成的管,从而使水在其内部流动。该燃料组件10是运转周期为2年、且假定取出平均燃烧度为70GWd/t左右的平均铀浓缩度约为6.2wt%的替换用燃料组件的设计例。
74根燃料棒13、14、15、16、17、18、19与2根水杆11例如捆扎成9行9列的正方格子状。2根水杆11在燃料组件10的横截面的中间附近,设置于占据正方格子的7个部位的位置。作为燃料单元的74根燃料棒13、14、15、16、17、18、19设置于剩余的正方格子的位置。燃料棒13、14、15、16、17、18、19和水杆11通过装模板使其上端和下端受到支承,而且通过设置于装模板和装模板之间的例如7个部位的间隔件(spacer),限制横截面方向的移动。
74根燃料棒13、14、15、16、17、18、19可分为铀燃料棒13、14、15,含高氧化钆的燃料棒19以及含低氧化钆的燃料棒16、17、18。铀燃料棒13、14、15为收纳着以浓缩度在5wt%以下的铀的氧化物形成的球芯块23的燃料棒。在本实施方式中,作为铀燃料棒13、14、15,使用铀的浓缩度为3wt%的铀燃料棒13、铀的浓缩度为4wt%的铀燃料棒14和铀的浓缩度为5wt%的铀燃料棒15这3种。
含高氧化钆的燃料棒19为收纳着在铀氧化物中包含较高浓度的氧化钆(Gd2O3)的球芯块23的燃料棒。收纳于含高氧化钆的燃料棒19中的球芯块23中包含的氧化钆是为了使核反应堆的运转周期中的堆芯的剩余反应度平坦化等而导入的。以这样的目的而导入的氧化钆在球芯块中的含有比例一般在1wt%以上。另外,在收纳于含高氧化钆的燃料棒19的球芯块23中,采用浓缩度为6wt%的铀。
含低氧化钆的燃料棒16、17、18收纳着球芯块23,该球芯块23含有浓缩度超过5%的铀的氧化物、钆和除了钆以外的稀土类元素的Gd复合氧化物。含低氧化钆的燃料棒16、17、18中含有的钆主要是以确保燃料的加工、输送等直至装载于核反应堆中的临界安全为目的而导入的,添加量大概小于0.1wt%。在本实施方式中,作为含低氧化钆的燃料棒16、17、18,使用采用了以氧化钆换算计添加有53ppm的复合氧化物的浓缩度为6wt%的UO2的燃料棒16、采用了以氧化钆换算计添加有110ppm的Gd复合氧化物的浓缩度为7wt%的UO2的燃料棒17以及采用了以氧化钆换算计添加有170ppm的Gd复合氧化物的浓缩度为8wt%的UO2的燃料棒18。
这里,所谓复合氧化物,是指2种以上的金属氧化物,而且是在微观结构中也维持化学计量比的组成的氧化物。另外,所谓Gd复合氧化物,为钆Gd和其它稀土类元素A的氧化物,而且为Gd相对稀土类元素A的原子数的比例设定为X时的化学式用A1-XGdXO2-0.5X或A1-XGdXO1.5表示的氧化物。作为稀土类元素A,可采用例如铈Ce或镧La。另外,所谓氧化钆换算,是指在从Gd复合氧化物中分离氧化钆(Gd2O3)的状态下进行换算。所谓等效氧化钆浓度,是指Gd复合氧化物中的Gd作为单独的氧化钆存在时的浓度。
在临界安全手册(非专利文献1)中,作为临界安全方面最严格的情况,假定“完全被水淹没”。该“完全被水淹没”的状态是指在核燃料物质的间隙中浸透有水,并且周围由水包围的状态。在这样的“完全被水淹没”的状态下,相对于均质的UO2·H2O体系,在铀的全部的浓度范围内,确定“最小推定临界值”和“最小推定临界下限值”作为“质量管理”或“形状尺寸管理”的限制值。所谓“质量管理”,是指对超过构成临界安全上的限制的一定质量的核反应堆燃料不予受理的管理。所谓“形状尺寸管理”,是指对超过一定的形状和尺寸的核反应堆燃料不予受理的管理。表1示出了处理UO2粉末的工序中的这些限制值。
表1
均质UO2·H2O的最小推定临界值和最小推定临界下限值(整个浓度范围)
这里,所谓推定临界值,是指在质量、形状和尺寸为该值时判定为临界的值,所谓推定临界下限值,是指在质量、形状和尺寸在该值以下时判定为未临界的值,表1的各数值作为铀整个浓度范围的最小值而表示出来。
在本实施方式中,针对在燃料成形加工设施中处理的UO2粉末,在铀浓缩度超过5wt%的UO2粉末中均匀地添加微量的Gd复合氧化物、例如与小于0.1wt%的氧化钆相当的Gd复合氧化物。由此,按照等于构成铀浓缩度为5wt%的UO2粉末的临界安全上的限制的质量管理或形状尺寸管理的限制值中的中子有效增殖系数的最大值、或按照比其小的方式,进行核燃料周期设施的临界管理。即,按照铀浓缩度超过5wt%的UO2粉末的质量管理或形状尺寸管理各自的中子有效增殖系数等于表1的铀浓缩度为5wt%的UO2粉末的质量管理或形状尺寸管理各自的中子有效增殖系数的最大值、或按照更小的方式,在浓缩度超过5wt%的UO2粉末中添加微量的氧化钆,由此使浓缩度超过5wt%的UO2粉末的临界安全的限制条件等于浓缩度为5wt%的UO2粉末的临界安全的限制条件。
此外,作为构成临界安全的限制条件的中子有效增殖系数基准的浓缩度并不限于5wt%,可在5wt%以下。考虑到例如铀的浓缩度的制造公差等,也可以将铀的浓缩度为4.5wt%的中子有效增殖系数作为基准。但是,注意到伴随着作为基准的铀的浓缩度与5wt%相比较而变小,对临界安全的限制将变得过大,从而氧化钆的添加量过剩。
图3是表示将金属量为33kg的UO2粉末设定为球体,具有30cm的水反射厚度时的中子有效增殖系数的曲线图。
图3为表1所示的各铀浓缩度(3wt%、4wt%、5wt%、10wt%、20wt%)中,采用作为5wt%浓缩度的最小推定临界下限值的金属量为33kg的UO2粉末而计算与质量管理有关的等效氧化钆浓度的例子。表1所示的铀整个浓度范围的铀的浓缩度为5wt%、金属铀量为33kg的UO2粉末的中子有效增殖系数的最大值设定为kmax。图3示出了该kmax与添加微量氧化钆的铀浓缩度超过5wt%的UO2粉末的中子有效增殖系数等同或变小时,铀浓缩度和等效氧化钆浓度之间的关系。
该铀浓缩度和等效氧化钆浓度之间的关系在UO2粉末的间隙被水充满、且处于水反射条件的球状的均质体系中,如果进行以铀浓度(或球体积)为参数时的计算,则对于铀浓缩度为6wt%、7wt%、8wt%和10wt%的各情况,添加于UO2粉末中的等效氧化钆的浓度分别为53ppm、110ppm、170ppm和305ppm。此外,在这里,1ppm=1×10-4wt%。
另外,在相同的等效氧化钆浓度的条件下,表1所示的铀浓缩度5wt%的UO2粉末的无限圆柱直径为24.4cm,无限平板厚度为11.2cm和球半径为24.0cm,如果进行以铀浓度为参数时的中子输送计算,则包含微量的氧化钆的铀浓缩度超过5wt%的UO2粉末的中子有效增殖系数为小于铀浓缩度为5wt%的UO2粉末的中子有效增殖系数的最大值的值,同样地满足限制条件。
再者,对于紧接着燃料成形加工设施中的UO2粉末工序的燃料球芯块制造、核反应堆棒装配和燃料组件装配的各工序,在相同的等效氧化钆浓度的条件下进行中子电子输送计算,也可以确认UO2粉末工序的中子有效增殖系数的抑制效果为最小值。即,通过采用在UO2粉末工序中设定的等效氧化钆浓度,对于采用铀浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料的燃料球芯块的排列、捆扎燃料组件装配阶段中的核反应堆燃料棒时的核反应堆燃料棒的束、装配后的燃料组件的UO2体系的中子有效增殖系数分别抑制在铀浓缩度为5wt%的燃料球芯块、核反应堆燃料棒、燃料组件的中子有效增殖系数以下,同样满足限制条件。
图4是表示在本实施方式中,应添加于浓缩度超过5wt%的UO2粉末中的等效氧化钆浓度和铀浓缩度之间的关系的图。
如上所述,在铀的浓缩度为6、7、8、10wt%的情况下,如果所添加的等效氧化钆浓度为53、110、170、305ppm,则中子有效增殖系数小于等于浓缩度为5wt%的铀。另外,应添加于浓缩度为5wt%的UO2粉末中的等效氧化钆浓度为0ppm。如果将这些方面结合,则如图4所示的那样,浓缩度超过5wt%的UO2粉末的铀浓缩度从5wt%开始的增量和应添加的等效氧化钆的浓度之间的关系基本成正比。
于是,如果该关系成正比,则对于浓缩度超过5wt%的UO2粉末的铀浓缩度从5wt%开始的增量的比例常数是将铀的浓缩度为10wt%时应添加的等效氧化钆的浓度即305×10-4wt%(=305ppm)除以铀浓缩度为10wt%的从5wt%开始的增量即5wt%,为61×10-4。即,通过将61×10-4与浓缩度超过5wt%的UO2粉末的铀浓缩度从5wt%开始的增量相乘,便能够容易求出应添加的等效氧化钆浓度(wt%)。
正如图4所示的那样,应添加于浓缩度超过5wt%的UO2粉末中的等效氧化钆浓度伴随着铀浓缩度的增加,其斜率增加。因此,这样地采用近似直线的方法与进行中子输送计算、从而计算与各自的铀浓缩度相对应的等效氧化钆的浓度的方法相比较,则计算的等效氧化钆浓度较高。因此,从临界管理的观点来说,该方法属于安全方面的管理方法。
这样一来,根据本实施方式,对于浓缩度超过5wt%的铀,从UO2粉末的阶段开始均匀地添加微量的Gd复合氧化物,由此在添加后,在临界管理方面,可按照与铀浓缩度为5wt%的UO2粉末同等地进行处理。这样一来,在燃料成形加工设施中,不仅UO2粉末的处理,而且在燃料球芯块成形加工、核反应堆燃料棒制作、燃料组件装配和贮藏等的各制造工序中,也可以进行与5wt%核反应堆燃料同等的临界管理。由此,可将中子有效增殖系数抑制在燃料成形加工、新燃料输送、新燃料贮藏的工序中确保未临界性的界限值以下,从而可抑制设计变更或设备改造等造成的成本的上升和伴随它的成形加工费的上升。
图5是表示本实施方式的燃料组件的输出运转时的无限增殖系数的曲线图。该曲线图表示空隙率为40%的情况,另外在图5中,为了进行比较,一并示出了没有采用0.1wt%以下的微量氧化钆的平均铀浓缩度约为6.2wt%的燃料组件的设计例的无限增殖系数。
在图5中,线A表示没有采用微量的氧化钆的燃料组件中的燃烧度和无限增殖系数。线B表示本实施方式的燃料组件中的燃烧度和无限增殖系数。
另外,在图5中,线C表示本实施方式的燃料组件所具有的核反应堆燃料棒中,使采用铀浓缩度超过5wt%的UO2粉末的核燃料棒中含有的等效氧化钆浓度例如成为2倍的燃料组件的燃烧度和无限增殖系数。即,在成为线C的无限增殖系数的燃料组件中,包括采用等效氧化钆浓度为106ppm且铀浓缩度为6wt%的UO2的燃料棒、采用等效氧化钆浓度为220ppm且铀浓缩度为7wt%的UO2的燃料棒以及采用等效氧化钆浓度为340ppm且铀浓缩度为8wt%的UO2的燃料棒。
在图5中,线D表示本实施方式的燃料组件所具有的核反应堆燃料棒中,使采用铀浓缩度超过5wt%的UO2的燃料棒中含有的等效氧化钆浓度成为3倍的燃料组件中的燃烧度和无限增殖系数。即,在线D的燃料组件中,包括采用等效氧化钆浓度为159ppm且铀浓缩度为6wt%的UO2的燃料棒、采用等效氧化钆浓度为330ppm且铀浓缩度为7wt%的UO2的燃料棒以及采用等效氧化钆浓度为510ppm且铀浓缩度为8wt%的UO2的燃料棒。
如图5所示,线B的燃料组件的无限增殖系数(k)与线A表示的未采用微量氧化钆的燃料组件的无限增殖系数的差异在燃烧初期较小而约为1%Δk,对堆芯的反应度造成的影响是微小的。即,在本实施方式的燃料组件中,采用微量氧化钆的无限增殖系数的差异为1%Δk左右,由于采用微量的氧化钆,因而不必特别改变以前的设计。
另外,正如线C和线D所示的那样,在使采用铀浓缩度超过5wt%的UO2的燃料棒中含有的氧化钆的浓度成为2倍和3倍的燃料组件中,无限增殖系数的差异较小,分别约为2%Δk、3%Δk,可与本实施方式的燃料组件同样,不必改变以前的设计;或通过含高氧化钆的燃料棒19的根数、浓度或配置等的轻微的设计变更来应对。
另外,相对于没有采用微量氧化钆的燃料组件,本实施方式的燃料组件的无限增殖系数与燃烧一起快速地变小,在周期燃烧度5GWd/t左右(相当于1/2年运转)以上几乎没有差异。因此,可忽略运转周期末期的微量氧化钆的添加所引起的反应度损失。
图6为在本实施方式中,应添加于含低氧化钆的燃料棒中的等效氧化钆浓度范围的曲线图。
由图5可知,如果添加于含低氧化钆的燃料棒16、17、18中的微量的等效氧化钆浓度在本实施方式的值至其3倍的值之间,则可采用与铀浓缩度为5%以下的燃料棒相同的设施、设备进行加工和输送等处理,并且运转周期中的反应度损失也为可忽略的程度。因此,将浓缩度超过5%的铀与图6的斜线所示范围的微量氧化钆混合使用,由此可采用与铀浓缩度在5%以下的燃料棒相同的设施、设备进行加工和输送等处理,并且运转周期中的反应度损失也可为忽略的程度。因此,可不伴随加工设施、输送设备等的大幅度变更而采用浓缩度超过5%的铀。另外,由于也可忽略运转周期中的反应度损失,因而可进一步降低燃料周期成本。
例如,铀浓缩度为10wt%的等效氧化钆浓度可在305ppm至其3倍的值915ppm的范围内。对于铀浓缩度超过5wt%的各浓缩度,也可设定为直至本实施方式的氧化钆浓度的3倍的范围内。在采用铀浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料时,如果商用轻水慢化反应堆用燃料的铀浓缩度的上限为10wt%左右是实用的,则在铀浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料中微量地添加的氧化钆的浓度大致小于0.1wt%。
本实施方式的核燃料即便是浓缩度超过5wt%的铀,在临界管理方面,也可按照浓缩度在5wt%以下的方式进行处理。即,由于可根据与以前的燃料组件同样的装配工序进行采用添加微量、例如小于0.1wt%的氧化钆且铀浓缩度在5wt%以上的UO2的燃料棒的装配,因而可以获得不伴随设备改造等而采用铀浓缩度超过5wt%的铀的燃料组件。
另外,由于微量添加的氧化钆在燃烧初期快速地燃烧尽,因而作为燃料组件的核特性,不会产生运转周期末期的反应度损失,可同时满足因导入铀浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料而导致的燃料经济性的提高。
在本实施方式中,在含低氧化钆的燃料棒16、17、18中,以与其它的稀土类元素的复合氧化物的形式含有作为可燃性毒物的钆。钆的中子吸收截面大于其它的稀土类元素。因此,与钆形成复合氧化物的其它稀土类元素用作稀释作为钆的中子吸收材料的效果的稀释材料。例如,铈Ce或镧La的热中子吸收截面为10barn左右,远小于Gd的热中子吸收截面。因此,对于含有铈或镧的Gd复合氧化物的中子吸收特性来说,Gd处于支配地位。
这样的含低氧化钆的燃料棒16、17、18例如可采用如下的方法进行制造。首先,对于Gd与中子吸收截面小的镧或铈,在各自的硝酸盐水溶液的混合溶液中添加碳酸铵而使其共同沉淀,然后将共同沉淀得到的物质进行加热分解。由此,可以得到Gd和其它的稀土类元素的复合氧化物的粉末。将该Gd和其它的稀土类元素的复合氧化物的粉末与规定量的UO2粉末稀释混合,由此可以得到均匀混合的氧化物粉末。
在球芯块23中包含钆的情况下,如果含量小,则UO2粉末中或球芯块23内的可燃性毒物的浓度分布有可能变得不均匀。但是,在本实施方式中,由于采用Gd在中子吸收截面小的稀土类元素中得以稀释的Gd复合氧化物颗粒,因而用于获得同一钆浓度的粉末颗粒的数量多增,可容易使含有钆的颗粒均匀分散。
另外,由于Gd的中子吸收微观截面非常大,因而氧化钆的颗粒越大,中子吸收的本身屏蔽效果越大,中子吸收效率越低。因此,优选含有钆的颗粒的直径尽可能地小。在本实施方式中,由于采用将Gd稀释于中子吸收截面小的稀土类元素中的Gd复合氧化物颗粒,因此,含有钆的颗粒中的Gd的密度得以减小,从而降低本身屏蔽效果,抑制中子吸收效率的降低。
图7为示意表示球芯块中的等效氧化钆浓度相同而Gd复合氧化物中的Gd密度不同时的Gd复合氧化物的个数的图,图7(a)表示Gd密度高的情况,图7(b)表示Gd密度低的情况。图8为示意表示每单位体积中含有的Gd量一定的UO2中的Gd所引起的总的中子吸收效果与Gd复合氧化物的颗粒直径之间的关系的曲线图。在图8中,对应于图7(a)和图7(b),表示Gd复合氧化物颗粒中的Gd密度ρ小的情况和大的情况这2种。
正如图7中示意表示的那样,在Gd复合氧化物颗粒的直径相同且等效氧化钆浓度相同的情况下,球芯块23中的Gd密度低的Gd复合氧化物颗粒51的个数多于Gd密度高的Gd复合氧化物颗粒52的个数。即,在Gd复合氧化物颗粒的直径相同的情况下,如果单位体积所含有的Gd量一定,则Gd复合氧化物颗粒中的Gd密度ρ越小,粉末颗粒数量越多,颗粒就越是更均匀地分散。
在Gd复合氧化物颗粒中的Gd密度ρ相同的情况下,Gd复合氧化物颗粒的直径越小,中子吸收效果越大。另外,在Gd复合氧化物颗粒的直径相同的情况下,Gd复合氧化物颗粒中的Gd密度ρ越小,中子吸收效果越大。
例如,在Gd的原子数比例设定为X的情况下,Gd和Ce的复合氧化物的化学式为:Ce1-XGdXO2-0.5X。另外,Gd和La的复合氧化物的化学式为:La1-XGdXO1.5。在Gd的添加浓度一定的情况下,该Gd复合氧化物中的Gd比率X越小,每个粉末颗粒的中子吸收效果减小,效率提高,另一方面,Gd复合氧化物的量增加,粉末颗粒的总数也增加。因此,从均匀地分散可燃性毒物颗粒的角度考虑是极其有用的。另一方面,为了不极力减少燃料组件中的UO2的投料量,优选Gd复合氧化物的比例尽可能地小。
为了在Gd复合氧化物中使Gd的稀释效果有效,优选稀释为3倍以上。即,优选Gd复合氧化物中的Gd的重量率最大为33wt%。另一方面,铀的浓缩度在10wt%以下的情况下,含低氧化钆的燃料棒16、17、18中所必需的氧化钆浓度在0.1wt%以下,因而与UO2的混合粉末或与UO2混合的球芯块中的Gd复合氧化物的浓度以最大设定为0.1/0.33=0.3wt%左右为宜。另外,如果过度地稀释,则由于Gd复合氧化物的量过多,从而UO2的投料量减少,因而Gd复合氧化物的Gd重量率优选设定为5wt%以上。
另外,在本实施方式中,因为将钆与稀释材料一起使用,所以UO2粉末中导入的Gd复合氧化物的颗粒数多于以钆的单独氧化物的形式使用的情况。因此,在与UO2粉末的混合时,可容易提高均匀性。另外,由于钆为稀土类元素,因而即使形成与其它稀土类元素的复合氧化物,化学特性等与钆相比较,也没有大的变化。
这样获得的氧化物粉末如果含有规定浓度的Gd,则即使在铀的浓缩度超过5wt%的情况下,也可与浓缩度为5wt%的铀同样地进行处理。
另外,除了铈(Ce)和镧(La)以外,作为中子吸收截面面积小的稀土类元素,还可采用镨(Pr)、钇(Y)。再者,也可采用钪(Sc)、钕(Nd)、钷(Pm)、铥(Tm)、钬(Ho)以及镱(Yb)。此外,作为中子吸收体的铒(Er)、钐(Sm)、铕(Eu)的中子吸收截面也小于钆,因而可以用作其它的稀土类元素。
这样一来,根据本实施方式,中子吸收截面大的作为可燃性毒物的Gd以与其它稀土类元素的Gd复合氧化物的形式均匀而微量的添加到浓缩度超过5wt%的铀中,由此可以减轻对核燃料周期设施中的临界管理对策的影响。因此,在核燃料采用浓缩度超过5wt%的铀的情况下,可在没有大幅度的成本的上升的情况下进行临界管理。因此,有效地灵活使用铀的浓缩度上升带来的燃料周期成本减小的效果,可实现经济性的提高。
下面对本实施方式所采用的添加有可燃性毒物的核燃料球芯块的制造方法的详细情况进行描述。
图9是表示用于本实施方式的核燃料球芯块的制造方法的工序顺序的流程图。
此外,在本实施方式中,以下例示说明采用氧化钆(Gd2O3)作为所添加的可燃性毒物的氧化物、而且采用二氧化铀作为核燃料氧化物的例子的情况进行说明。
在本实施方式中,首先,将氧化钆粉末1和与钆不同的元素的化合物的粉末2投入于容器中的液体3中(S1),通过搅拌容器(混合器)4对这2种粉末1、2和液体3进行搅拌(S2)。此外,作为与氧化钆1混合的“不同于钆的元素的化合物”(下面称之为被混合物质)的优选的例子,采用铈的氧化物即氧化铈(CeO2),以下就其进行例示说明。
此外,作为投入氧化钆粉末61和被混合物质粉末62的液体63,优选为水,但也可以考虑用醇类、丙酮之类的挥发性液体来代替。另外,将氧化钆粉末61、被混合物质粉末62和水63放入规定的容器中进行封闭,并使该容器振动,由此也可以对粉末61、62和水63进行搅拌,从而代替通过混合器4而对它们进行搅拌。
接着,使将2种粉末61、62和水63进行搅拌(S2)而获得的搅拌液65干燥(S3),便制造出氧化钆和氧化铈的混合粉末65a,将其与二氧化铀(UO2)粉末66混合(S4)。该粉末65a和二氧化铀粉末66的混合也可采用与以前的核燃料球芯块的制造方法中进行的氧化钆粉末和二氧化铀粉末的混合相同的方法和装置来实施。
将这样形成的粉末65a和粉末66的混合体投入到燃料球芯块的模中而进行成型(S5),对其烧结便生成燃料球芯块(S6)。该成型、烧结的工序(S5、S6)与以前的相同,在此省略示意性的图示。
下面就具有这种构成的本实施例的作用,引用示意表示各颗粒、粉末的混合状况的图10、图11进行说明。
首先,图10(a)分别表示了混合前的氧化钆颗粒和二氧化铀颗粒。这样,氧化钆颗粒的粒径小,其在气体中处于因静电附着力等而凝聚在一起的状态。在以前的方法中,即使将处于该凝聚状态的氧化钆颗粒投入到二氧化铀粉末中进行混合,只要在气体中进行操作,则正如图10(b)所示的那样,凝聚状态不消除而使各个氧化钆颗粒处于分散的状态是极其困难的。为了通过气中操作而消除微小颗粒的凝聚,需要进行采用乳钵等一边施加压力一边将其研碎的操作。另一方面,如图10(c)所示,理想的混合状态是氧化钆微颗粒不凝聚而充分扩散、大致均匀地混合于氧化铀颗粒中的状态。
于是,在本实施方式中,将图11(a)所示的由氧化钆颗粒1和与氧化钆颗粒61相比较充分大量的被混合物质构成的颗粒62(在这里,下面以氧化铈颗粒为例进行说明)在液体63中混合(S1)。通过在液体63(水)中将它们混合,可使氧化钆颗粒61处于在氧化铈颗粒62中分散并基本上均匀混合的状态。将其在容器4中搅拌(S2),从而获得搅拌液65,然后对其进行干燥(S3),由此便可制造出图11(b)所示的充分地分散设置有氧化钆颗粒的、氧化钆颗粒和氧化铈颗粒的混合粉末。
此时,考虑到实现将氧化钆充分地分散于氧化钆以外的元素的加工物中的状况,优选将与氧化钆颗粒61混合的氧化铈颗粒62的重量调整到氧化钆颗粒61的重量的5~15倍左右。之所以这样混合其量充分地多于氧化钆颗粒61的氧化铈颗粒62,是因为正如以上所叙述的那样,假定将最终烧结、成型而制造的核燃料球芯块中含有的作为可燃性毒物的氧化钆的比例抑制在大约0.1重量%以下的低浓度。通过设定为这样的重量比例,通过试验表明氧化钆颗粒离散地设置于各颗粒群中。此外还可以认为作为合适的重量比例,更优选将氧化铈颗粒62的重量设定为氧化钆颗粒61的大约10倍。
此外,这里在将氧化钆的微颗粒61和氧化铈的微颗粒62投入到水63中而进行搅拌(S2)时,各微颗粒悬浮于水中,凝聚在瞬间消除。另外,氧化钆的比重约为7.4,氧化铈的比重约为7.1,两者基本相同,所以也不会在干燥前的沉降时分离,容易维持良好的混合状态。
如果将图3(b)所示的氧化钆颗粒和氧化铈颗粒的混合粉末5a与图11(c)所示的二氧化铀颗粒混合(S4),则正如图11(d)所示的那样,即使氧化钆颗粒和氧化铈颗粒的混合粉末65a分别发生凝聚,也可以制造二氧化铀颗粒的混合粉末,结果使得氧化钆颗粒61处于在该粉末整体中分散的状态。而且这样获得的制品具有与图10(c)所示的理想状态等同的氧化钆的分散状态。
将图11(d)所示的混合粉末作为原料而进行成型,制造烧结球芯块(S5,S6),由此在二氧化铀、氧化钆以及氧化铈产生固溶体的情况下,氧化钆的区域也可根据微小颗粒的大小而保持极其微小的状态,不会产生由本身屏蔽效果所导致的对中子吸收效果的影响。
因此,根据本实施例,由于可以制造使氧化钆微颗粒不会凝聚而分散的核燃料球芯块,因而可在较低的浓度下添加可燃性毒物,从而制造中子吸收效果稳定的核燃料球芯块。在将这样制造的核燃料球芯块用于燃料棒的基础上构成燃料组件,由此可使中子吸收效果的偏差造成的核反应堆燃料组件的核设计所具有的不确定因素最小化。即,可减小可燃性毒物所具有的反应度的制造公差,其结果是,可以较小程度地估算在采用它的燃料组件的核设计条件中必须考虑的不确定性因素的容限,即可燃性毒物反应度的容限,因而使初期反应度稳定的燃料组件设计成为可能。
对于本领域的技术人员来说,可以针对各构成要素,选择更适合的材料,或根据需要,进行工序的追加和变更。
例如,作为本发明的在液体中与氧化钆混合的被混合物质(不同于钆的元素的化合物),因为钆为稀土类,所以具有类似化学的性质的稀土类元素的氧化物在化学形态上是适合的。另外,作为被混合物质,可以选择氧化钆以外的1种稀土类元素的氧化物,也可以选择多种稀土类元素的氧化物的混合物。
但是,在稀土类元素中含有中子吸收截面较大的元素,将钐(Sm),铕(Eu)选择为粉末62时,由于它们的中子吸收效果的影响(对热中子的微中子吸收截面:4000~6000b),减小本发明所提供的可燃性毒物所具有的反应度的制造公差的效果有可能受到损害。因此,即使在稀土类元素中,也优选选择中子吸收截面较小的(微中子吸收截面在12b以下)的元素。即,在本实施例中除了上述的铈(Ce)以外,还选择镨(Pr)、镧(La)和钇(Y)之中的至少1种,作为稀土类元素的氧化物,优选设定为氧化铈(CeO2)、氧化镨(Pr6O11)、氧化镧(La2O3)和氧化钇(Y2O3)之中的1种或2种以上的混合物。另外,在稀土类元素中,钪(Sc)、钕(Nd)、钷(Pm)、钬(Ho)以及镱(Yb)也以此为标准。
在选择这些中子吸收截面小的稀土类元素的氧化物时,为了将氧化钆颗粒充分地分散并混合于这些氧化物颗粒中,可增加相对于氧化钆的重量比率。
另一方面,在将中子吸收截面较大的稀土类元素例如镝(Dy)、铒(Er)、铥(Tm)或镥(Lu)的氧化物选择为粉末2时,考察它们的中子吸收的效果(微中子吸收截面为100~1000b)和氧化钆的中子吸收效果(微中子吸收截面为46000b),则也可以根据核燃料的设计而设定混合比例。另一方面,在上述的Ce,Pr,La和Y中,没有中子吸收效果造成的混合比例的限制。
另外,正如在本实施方式的搅拌工序(S2)中所说明的那样,为了维持搅拌液6中的更加良好的搅拌状态,作为“种类不同于钆的元素的化合物”,优选选择该粉末的比重近似于氧化钆的比重(约7.4)。
因此,在针对主要的稀土类元素以上述2点为特性而进行比较时,可获得下述的表。根据优选的顺序,标注双圆、单圆、三角的记号。
表2
再者,作为与氧化钆的被混合物质(不同于钆的元素的化合物),除了上述的稀土类元素的氧化物以外,也可以考虑选择例如氧化锆(ZrO2)、氧化铝(Al2O3)、氧化钙(CaO)之中的任一种。这是因为锆(Zr)、铝(Al)和钙(Ca)的微中子吸收截面较小,分别为0.185b、0.241b和0.44b。另外,特别是由于氧化锆与作为核燃料氧化物的UO2形成固溶体,而且由于氧化铝或氧化钙还具有增加烧结时的固溶体的体积的效果,因而可认为这样的氧化物也是优选的选择。或者,也可采用这样的氧化物和上述的除钆以外的稀土类元素的氧化物混合而成的混合物。
另外,作为本实施方式的核燃料氧化物,优选采用二氧化铀(UO2)或三氧化八铀(U3O8),而在采用U3O8的情况下,优选在铀燃料再转换设施中制造粉末状的U3O8,然后将其与可燃性毒物氧化物混合。另外,在采用UO2作为核燃料氧化物的情况下,优选在铀燃料再转换设施中获得UO2之后,将该UO2粉碎成粉末状或者从铀燃料再转换设施转移成为粉末状的UO2而将其收纳于铀燃料加工设施中,然后立即将其与可燃性毒物氧化物混合。再者,也可以代替UO2或U3O8而采用将重铀酸铵((NH4)2U2O7)制成粉末状的材料(ADU粉末),其中重铀酸铵是采用再转换设施的湿式(ADU)法,通过将作为原料的UF6加水分解,之后与氨反应而获得的。
(第2实施方式)
图12为本发明的燃料组件的第2实施方式的横向剖视图。
本实施方式的燃料组件装载于加压水型核反应堆中。在该燃料组件中,将264根燃料棒31、32捆扎成17行17列的正方格子状,将控制棒导向套管33配置于34的格子位置,在中央的格子位置配置反应堆内检测仪表用导向套管34。燃料棒31、32分成含低氧化钆的燃料棒31与含高氧化钆的燃料棒32。
含低氧化钆的燃料棒31收纳有球芯块23(参照图2),其中球芯块23是以与除了Gd以外的稀土类元素A的Gd复合氧化物的形式将53ppm的等效氧化钆添加于浓缩度为6wt%的铀中而得到的。作为稀土类元素A,例如可采用铈Ce或镧La。含高氧化钆的燃料棒32收纳有球芯块23,其中球芯块23在浓缩度为5wt%的铀中,添加有7wt%的氧化钆。
如图3所示,在浓缩度为6wt%的铀中以53ppm的等效氧化钆浓度添加Gd复合氧化物而得到的混合物的中子有效增殖系数小于等于浓缩度为5wt%的铀。因此,在本实施方式的燃料组件的制造过程中,在将Gd复合氧化物添加于铀粉末中并进行混合之后,采用对浓缩度为5wt%的铀进行处理的设施和设备,可使临界安全的状态保持不变而进行处理。
在用于本实施方式的燃料组件时,对堆芯的初期反应度的影响是轻微的,并且在运转周期末期,不会产生含有微量浓度Gd复合氧化物的燃料棒中的Gd的燃烧残留物,因而可减少反应度损失。另外,通过在浓缩度超过5wt%的铀中,从UO2粉末处理的阶段起均匀地添加微量的Gd复合氧化物而制造高品质的燃料,可抑制涉及临界安全的燃料成形加工设施的设备改造费和与之相伴随的成形加工费的上升。因此,可以谋求以适用铀的浓缩度超过5wt%的核反应堆燃料为目的的核反应堆燃料浓缩度上升所造成的新燃料替换体数量的大幅度的削减效果和燃料周期成本的降低。
另外,在装载于加压水型核反应堆中的燃料组件中,主要以调节运转周期中的反应度为目的,有时也不采用高浓度的Gd。即使在这样的情况下,在浓缩度超过5wt%的铀中,通过将作为中子吸收截面大的可燃性毒物的Gd以与其它的稀土类元素的Gd复合氧化物的形式均匀而微量地添加,便可以获得相同的效果。另外,也可以在燃料组件的角部或周边部配置浓缩度在5wt%以下的核反应堆燃料棒,从而使局部输出分布更加平坦化。也可以设定为将硼硅酸玻璃等用作可燃性毒物的燃料组件。
(第3实施方式)
图13为本发明的燃料组件的第3实施方式的横向剖视图。
本实施方式的燃料组件为装载于加压水型核反应堆中的燃料组件。在本实施方式中,燃料棒采用含低氧化钆的燃料棒35这1种。在该含低氧化钆的燃料棒35中,收纳有球芯块23(参照图2),该球芯块23在浓缩度为6wt%的铀中,添加有钆和铒的Gd复合氧化物。钆和铒的Gd复合氧化物的等效氧化钆浓度为50ppm。另外,该球芯块中的等效氧化铒浓度为0.3wt%。在这里,等效氧化铒浓度为复合氧化物中的铒以氧化物的形式单独存在时的浓度。
如果球芯块中的Er浓度高,则往往在运转周期末期产生Er的燃烧残留物,由此造成燃烧度的损失。但是,在本实施方式中,通过并用Gd而减少Er量,可在确保临界安全性的同时,减少这样的燃烧度损失。另外,考察Gd和Er的中子吸收效果,可选择混合比例。在浓缩度为10wt%以下的铀中,应添加的Gd复合氧化物量以等效氧化钆浓度计为0.1wt%以下,考虑到铒主要进行堆芯的反应度控制,例如作为等效氧化钆浓度的范围,优选在其1/10的0.01wt%以下。
这样,在构成微量的Gd与Er的复合氧化物的情况下,可以获得Gd均匀地稀释于母材的Er中的中子吸收体。通过采用这样的高品质的燃料,不仅实现临界安全,而且可顺利地进行堆芯的反应度控制。
(其它的实施方式)
另外,以上的说明为单纯的例子,本发明并不限于上述各实施方式,可按照各种形式实施。另外,也可将各实施方式的特征组合而实施。
Claims (6)
1.一种燃料组件,其特征在于:该燃料组件包括燃料单元,所述燃料单元含有用钆和除了钆以外的稀土类元素A的化学式A1-XGdXO2-0.5X或化学式A1-XGdXO1.5表示的Gd复合氧化物和浓缩度超过5%的铀的氧化物;其中,
所述燃料单元中的钆的含有比例在所述Gd复合氧化物中的钆以氧化物的形式单独存在时进行换算,为小于0.1wt%;
所述燃料单元中的铀的浓缩度为10wt%以下,所述燃料单元中的钆的含有比例在所述Gd复合氧化物中的钆以氧化物的形式单独存在时进行换算,为所述燃料单元中的铀浓缩度从5wt%开始的增量与61×10-4相乘而得到的下限值以上。
2.根据权利要求1所述的燃料组件,其特征在于:所述燃料单元中的钆的含有比例在所述Gd复合氧化物中的钆以氧化物的形式单独存在时进行换算,为所述下限值的3倍以下。
3.根据权利要求1或2所述的燃料组件,其特征在于:所述稀土类元素A为选自铒、镧以及铈之中的1种以上的元素。
4.根据权利要求1或2所述的燃料组件,其特征在于:所述稀土类元素A为镧和铈之中的任一种,所述燃料单元中的所述Gd复合氧化物相对于铀氧化物和所述Gd复合氧化物的总和的比例为0.1~0.3wt%,所述Gd复合氧化物中的钆的比例为5~33wt%。
5.根据权利要求1或2所述的燃料组件,其特征在于:具有含高氧化钆的燃料单元,所述含高氧化钆的燃料单元以比在所述燃料单元中的所述Gd复合氧化物中的钆以氧化物的形式单独存在时进行换算的浓度高的比例而含有钆氧化物。
6.一种铀粉末,其特征在于:所述铀粉末含有用钆和除了钆以外的稀土类元素A的化学式A1-XGdXO2-0.5X或化学式A1-XGdXO1.5表示的Gd复合氧化物与浓缩度超过5%的铀的氧化物;
铀的浓缩度为10wt%以下,钆的含有比例在所述Gd复合氧化物中的钆以氧化物的形式单独存在时进行换算,为铀的浓缩度从5wt%开始的增量与61×10-4相乘而得到的下限值以上。
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