CN101826600A - 一种有机电致发光二极管器件 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种有机电致发光二极管器件，包括阳极、阴极和置于阳极与阴极之间的有机电致发光层，其特征在于：阳极为由金属铝层和氧化铝层构成的双层结构，氧化铝层形成在金属铝层之上；有机电致发光层形成在氧化铝层之上；阴极形成在有机电致发光层之上。本发明由于采取价格低廉材料和简单结构的阳极代替ITO的技术方案。通过将价格低廉的金属铝和金属氧化物，如氧化铝等的双层或多层结构作为阳极；不仅避免了ITO在形成薄膜过程中元素组(In、Sn、O元素比例)成难以控制的问题；而且保持了高透光率、优良的载流子传输和注入性能；本发明技术方案提供的阳极能够在产业化应用中替代ITO阳极。
Description
技术领域
本发明涉及一种光电器件，确切地说是一种有机电致发光二极管器件。
技术背景
有机电致发光器件的基本结构是，阳极、阴极和置于阳极和阴极之间的有机发光层；通过阳极向有机发光层注入空穴，由阴极向有机发光层注入电子，激发有机发光层中的发光物质产生光发射。有机电致发光器件目前已经被应用在平板显示器和照明领域。对于平板显示器的应用而言，有机电致发光技术具有轻薄、结构简单、制造过程简单、低功耗、色彩表现力优异等诸多优势；对于照明应用而言，有机电致发光技术具有低功耗和色彩可调的优势，如Nature(Vol459，234)已经报道了效率超过90lm/W的白光有机电致发光器件。
有机电致发光器件的结构示意横截面图如图1所示：ITO作为阳极13形成在衬底14之上，在阳极13之上形成有机发光层12，在有机发光层12之上形成阴极11。有机电致发光层12中一般包括，电子传输层12a、发光层12b、空穴传输层12c、空穴注入层12d。通过外接电路15将有机电致发光器件的阳极和阴极与电源连接，在一定的电压或者电流驱动下有机电致发光器件产生发光。目前，有机电致发光器件的阳极材料主要为氧化铟锡(ITO)。ITO作为有机电致发光器件的阳极具有以下优点：首先，与其它的导电金属氧化物相比，ITO具有高透光率、高电导率、高空穴注入能力、稳定性好的综合特点。其次，ITO也被应用于液晶显示器和等离子电视机中，经过长期的发展，ITO有比较成熟的制备工艺。
然而，作为阳极的ITO在有机电致发光器件的应用上却具有诸多难以克服的不足：首先制备ITO薄膜的过程中，元素铟(In)和锡(Sn)的比例组成不宜控制，因此ITO薄膜的形貌、载流子传输和注入性能难以控制，这造成有机电致发光器件性能不稳定。其次，铟是一种储量有限的稀有金属，用ITO作为有机电致发光器件的阳极将会增加制造成本。在照明的应用中，价格昂贵的ITO使得有机电致发光器件具有成本高的劣势。
针对ITO作为阳极的不足，目前已经提出了许多替代ITO的方案，有以下几大类：
(1)用导电氧化物代替ITO，如SnO2:F和ZnO:Al，(参考文献Thin Solid Films515(2007)6000-6014)。但是SnO2:F导电氧化物形成的薄膜，无论在透光率和电荷注入能力方面，都比ITO差。ZnO:Al由于价格便宜，目前被认为是较好的ITO替代阳极材料，然而，ZnO:Al的问题在于稳定性远差于ITO，同时也面临与ITO类似的元素比例难以精确控制的技术难题。
(2)导电高分子(参考文献：SID 08 DIGEST 663-664，The Organic Alternative toITO，Frank Louwet)采用导电高分子PEDOT/PSS的衍生物作为有机电致发光器件的阳极。2009年，由AGFA材料、飞利浦和Holst Centre公司共同研发的基于PEDOT/PSS的阳极材料Orgacon EL-350在面积为12×12cm2的柔性基板上制作出了完全没有ITO的有机电致发光器件。目前导电高分子材料在替代ITO的时候，还面临如下难以克服的困难：首先，这些材料的载流子传输和注入性能还远逊于ITO；其次，PEDOT/PSS是一种混合物，不同批次该材料的性能和品质都难以控制；再次，采用导电高分子材料在形成电极的制作过程中必须借助大量的水或者有机作为溶剂，水或者有机溶剂都难以除去，而水或者有机溶剂的存在会严重地破坏有机电致发光器件的性能。
(3)高功函的金属。参考文献Thin Solid Films(2003)182-186报道了用金属Ag作为有机电致发光器件的阳极，在12V的驱动电压下获得了10000cd/m2的亮度，基本达到与ITO作为阳极时相当的性能。采用Ag电极的问题在于，Ag作为阳极在工作状态下的稳定性不佳，在Ag和有机发光层界面生成的AgO会严重地影响器件的透光率。其它金属如，金(Thin Solid Films 517(2009)4019-4022)、铂(Thin SolidFilms 517(2009)5116-5119)、镍(Applied Physics Letters 84(2004)4614-4615)也都被尝试替代ITO，但都因为价格昂贵或者性能不佳，而难以具有实际应用价值。
(4)采用“金属/绝缘体/金属”隧道结构作为阳极。如，参考文献OrganicElectronics 9(2008)964-967采用Al/WO3/Au代替ITO作为阳极。然而，这种类型的阳极结构过于复杂，并且导致透光率下降、驱动电压升高等一系列问题，因此与产业化的要求还有很大的距离。
(5)用金和氧化金双层结构代替ITO作为阳极。如，在参考文献Adv.Mater.2009，21，1-4中，作者用15nm厚的金(Au)和AuOx(x表示氧原子组成在氧化金分子中不确定)作为阳极，获得了比ITO更低的方块电阻和22000cd/m2的亮度。该方案的不足在于，首先，Au是一种非常贵的金属。其次，金的氧化物都非常不稳定。例如，三价的金的氧化物在160℃就开始分解出氧原子。可见该阳极替代方案既没有成本的优势，同时有机电致发光器件的可靠性也难以保证。
专利WO2004054326在其实施例中批露了用金属铝或者金属铝和氧化铝的双层结构对ITO阳极进行修饰的器件结构。该方案未能完全在有机电致发光器件中完全替代ITO阳极。
发明内容
本发明的目的是针对现有技术中的缺陷，给人们提供了一种采取价格低廉材料和简单结构的阳极代替ITO的技术方案。通过将价格低廉的金属铝和金属氧化物，(如氧化铝等)的双层或多层结构作为阳极；不仅避免了ITO在形成薄膜过程中元素组(In、Sn、O元素比例)成难以控制的问题；而且保持了高透光率、优良的载流子传输和注入性能；同时提供的阳极能够在产业化应用中替代ITO的有机电致发光二极管器件。
本发明包括阳极、阴极和置于阳极与阴极之间的有机电致发光层，其特征在于：
(1)阳极为由金属铝层和氧化铝层构成的双层结构，氧化铝层形成在金属铝层之上；
(2)有机电致发光层形成在氧化铝层之上；
(3)阴极形成在有机电致发光层之上。
构成阳极的金属铝层厚度为0.1～200nm。
构成阳极的氧化铝层厚度为0.1～5nm。
本发明包括阳极、阴极和置于阳极与阴极之间的有机电致发光层，其特征在于：
(1)阳极为由金属铝层、氧化铝层和金属氧化物层构成的三层结构，氧化铝层形成在金属铝层之上，金属氧化物层形成在氧化铝层之上；
(2)有机电致发光层形成在金属氧化物层之上；
(3)阴极形成在有机电致发光层之上。
构成阳极的金属铝层厚度为0.1～200nm。
构成阳极的氧化铝层厚度为0.1～5nm。
构成阳极的金属氧化物层的层数为1～10层，厚度为0.1～1000nm。
构成阳极的金属氧化物层的每一层的金属氧化物为氧化铝、氧化钼、氧化钨、五氧化二钒、氧化锌、二氧化钛、氧化铁、四氧化三铁或它们的组合。
本发明的效果
本发明由于采取价格低廉材料和简单结构的阳极代替ITO的技术方案。通过将价格低廉的金属铝和金属氧化物，如氧化铝等的双层或多层结构作为阳极；不仅避免了ITO在形成薄膜过程中元素组(In、Sn、O元素比例)成难以控制的问题；而且保持了高透光率、优良的载流子传输和注入性能；能够在产业化应用完全替代ITO阳极。
附图说明
图1常规有机电致发光器件的结构示意横截面图。
图2单层金属层和氧化铝层作为阳极的有机电致发光器件的结构横截面示意图。
图3多层金属层和多层金属氧化物层作为阳极的有机电致发光器件的结构横截面示意图。
具体实施方式
实施例1：
参见图2，有机电致发光器件具有三个结构层：阳极23、有机电致发光层22和阴极21；它们的结构关系是有机电致发光层22在阳极23和阴极21之间。该器件的阳极23由两部分构成：金属铝层23b和氧化铝23a层，其中氧化铝层23a在金属铝层23b和有机电致发光层22之间。金属铝层23b的厚度选择在0.1nm到200nm之间；在金属铝层23b上形成的氧化铝层23a的厚度在0.1nm到5nm之间。在氧化铝层23a之上形成有机电致发光层22，在有机电致发光层22之上形成阴极21。通过外接电路25将有机电致发光器件的阳极和阴极与电源连接，在一定的电压或者电流驱动下有机电致发光器件产生发光。
如在尺寸25mm×25mm的玻璃基板上沉积阳极、有机发光层和阴极；发光区域的面积是20mm×10mm。首先，形成阳极层。在玻璃基板上沉积15nm的金属铝；然后将该玻璃基板在1个大气压的氧气中放置5分钟，在金属铝的表面上形成了约1nm到5nm厚的氧化铝层；在氧化铝层上依次沉积60nm厚的α-NPD、65nm厚的Alq3、1nm厚的LiF；最后沉积100nm的Al作为阴极。该器件在1cd/m2的启亮电压是6.7V，在11V达到1000cd/m2的亮度。
实施例2：
参见图3，该有机电致发光器件具有三个结构层：阳极33、有机电致发光层32和阴极31；它们的结构关系是有机电致发光层32在阳极33和阴极31之间。该器件的阳极33由三部分构成：多层金属氧化物层33a、氧化铝层33b和金属Al层33c；它们的位置关系是：氧化铝层33b在多层金属氧化物层33a和金属Al层33c之间。在多层金属氧化物层33a之上依次形成有机电致发光层32，在有机电致发光层32之上形成阴极31。金属氧化物层33a层数在1层到10层之间，且总厚度在0.1nm到1000nm。氧化铝层33b的厚度在0.1nm到5nm之间。金属铝层33c的总厚度在0.1nm到200nm之间。金属氧化物层33a的每一层由一种金属氧化物构成构成；这些金属氧化物包括氧化铝(Al2O3)、氧化钼(MoO3)、氧化钨(WO3)、五氧化二钒(V2O5)、氧化锌(ZnO2)、二氧化钛(TiO2)、氧化铁(Fe2O3)、四氧化三铁(Fe3O4)或它们的组合。通过外接电路35将有机电致发光器件的阳极和阴极与电源连接，在一定的电压或者电流驱动下有机电致发光器件产生发光。
如在尺寸25mm×25mm的玻璃基板上沉积阳极、有机发光层和阴极；发光区域的面积是20mm×10mm。在玻璃基板上沉积15nm的金属铝；然后将该玻璃基板在1个大气压的氧气中放置5分钟，在金属铝的表面上形成了约1nm到5nm厚的氧化铝层；接着，在氧化层之上沉积8nm的三氧化钼(MoO3)。在氧化钼之上形成的有机电致发光层依次是40nm厚的α-NPD、20nm厚的CBP(CBP层中掺杂有重量百分比为6％的Ir(ppy)3)、6nm厚的TPBI、20nm厚的Alq3、1nm厚的LiF。最后沉积100nm的Al作为阴极。该器件在1cd/m2的启亮电压是4.3V，11V的时候达到4,000cd/m2的亮度。
Claims (8)
1.一种有机电致发光二极管器件，包括阳极、阴极和置于阳极与阴极之间的有机电致发光层，其特征在于：
(1)阳极为由金属铝层和氧化铝层构成的双层结构，氧化铝层形成在金属铝层之上；
(2)有机电致发光层形成在氧化铝层之上；
(3)阴极形成在有机电致发光层之上。
2.根据权利要求1所述的有机电致发光二极管器件，其特征在于：构成阳极的金属铝层厚度为0.1～200nm。
3.根据权利要求1所述的有机电致发光二极管器件，其特征在于：构成阳极的氧化铝层厚度为0.1～5nm。
4.一种有机电致发光二极管器件，包括阳极、阴极和置于阳极与阴极之间的有机电致发光层，其特征在于：
(1)阳极为由金属铝层、氧化铝层和金属氧化物层构成的三层结构，氧化铝层形成在金属铝层之上，金属氧化物层形成在氧化铝层之上；
(2)有机电致发光层形成在金属氧化物层之上；
(3)阴极形成在有机电致发光层之上。
5.根据权利要求4所述的有机电致发光二极管器件，其特征在于：构成阳极的金属铝层厚度为0.1～200nm。
6.根据权利要求4所述的有机电致发光二极管器件，其特征在于：构成阳极的氧化铝层厚度为0.1～5nm。
7.根据权利要求4所述的有机电致发光二极管器件，其特征在于：构成阳极的金属氧化物层的层数为1～10层，厚度为0.1～1000nm。
8.根据权利要求4所述的有机电致发光二极管器件，其特征在于：构成阳极的金属氧化物层的每一层金属氧化物为氧化铝、氧化钼、氧化钨、五氧化二钒、氧化锌、二氧化钛、氧化铁、四氧化三铁或它们的组合。
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