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CN109478577A - 太赫兹辐射发射器 - Google Patents

太赫兹辐射发射器 Download PDF

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CN109478577A
CN109478577A CN201780045047.1A CN201780045047A CN109478577A CN 109478577 A CN109478577 A CN 109478577A CN 201780045047 A CN201780045047 A CN 201780045047A CN 109478577 A CN109478577 A CN 109478577A
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thz
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metal layer
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terahertz
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Application number
CN201780045047.1A
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吴阳
梁贤秀
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National University of Singapore
Original Assignee
National University of Singapore
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Publication date
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Abstract

本文公开了一种生成太赫兹频率范围的电磁辐射的方法。在一个实施例中，该方法包括以下步骤：提供包括毗邻非磁性金属层的铁磁金属层的双层异质结，其中该非磁性层包括铂或钨之一，并将毫微微秒激光束施加于该异质结。太赫兹电磁辐射可由包含逆自旋霍尔效应和/或逆自旋轨道扭矩的逆自旋轨道相互作用来生成。还描述了一种太赫兹发射器设备和用于生成太赫兹频率范围内的电磁辐射的装置。

Description

太赫兹辐射发射器
技术领域
本发明涉及一种在生成太赫兹频率范围内的电磁辐射的方法。特别地，尽管并非唯一，本发明涉及一种利用逆自旋轨道相互作用(SOI)的方法。还描述了太赫兹辐射发射器和装置。
背景技术
太赫兹辐射由位于光学和微波光谱之间(在0.1到10太赫兹(THz)的频带内)的电磁波组成。
太赫兹光谱学使用太赫兹辐射的短脉冲来研究材料的性质。由于其独特的应用，它是一种强大的表征方法。由于许多大分子的键能在THz电磁波的光子能量范围内(范围从0.5到50meV)，THz光谱可被用于生物、医学和化学研究的材料成分分析。在THz频率范围内，固态物理中的光子－物质相互作用遵循Drude模型，该模型解释了材料(尤其是金属)中电子的传输特性。THz波的传播特性高度依赖于材料的导电性，这导致许多材料，诸如衣服、纸张、砖石、塑料、陶瓷、干木和半导体晶片对THz波是透明的。此外，THz光谱还被用作各种材料的电导率测量的非破坏性/非侵入性方法。太赫兹发射光谱法也用于自旋电子学的发展领域，如T.J.Huisman等人在Nature Nanotech 11,455-458,2016和T.Kampfrath等人在Nature Nanotech 8,256-260,2013中所讨论的。
THz时域光谱(THz TDS)包括检测器中THz脉冲的电场与短激光脉冲(例如0.1微微秒)的相互作用。这产生电信号，该电信号在激光脉冲使检测器接通时与THz脉冲的电场成比例。重复该过程并改变门控激光脉冲的定时。因此，THz脉冲的电场可以作为时间的函数重建。执行傅里叶变换以从时域数据获得频谱。
由于THz技术的许多有用的应用，人们对开发高性能THz源非常感兴趣。然而，传统的光学或微波源不能有效地生成THz波。目前中等尺寸的THz源通常仅生成几毫瓦，因此昂贵且难以检测。
对于THz TDS而言，来自电光(EO)晶体的光学整流、半导体天线中的瞬态电流以及由聚焦毫微微秒(fs)激光束引起的空气等离子体是用于THz波生成的主要流。最近，有一些报告显示非磁性(NM)和铁磁(FM)金属膜结(异质结)作为THz源的潜力。然而，由于低发射强度，这些尚未被证明是实用的THz发射器。
因此需要提供更有效的THz辐射源，特别是为了在THz TDS中使用。
发明内容
根据本发明的第一方面，提供了一种生成太赫兹频率范围内的电磁辐射的方法。该方法包括以下步骤：提供包括邻近非磁性金属层的铁磁金属层的双层异质结，以及将毫微微秒激光束施加到该异质结。非磁性层包括铂或钨中的一种。
在一个实施例中，铁磁金属层可具有基本上在1纳米和8纳米之间的厚度。
非磁性金属层可以具有基本上在2纳米和10纳米之间的厚度。非磁性金属层可以具有基本上在5纳米和7纳米之间的厚度。
优选地，金属层可以设置在基底层上，使得非磁性金属层与基底层相邻。基底层可包括玻璃、石英、蓝宝石、聚对苯二甲酸乙二醇酯和硅中的一种。基底层的厚度可在0.0001mm至10mm之间。
设想可以在金属层上设置覆盖层。覆盖层可毗邻铁磁金属层且可包含Al2O3或SiO2之一。
也可能在铁磁性金属层或非磁性金属层附近提供磁性底层。底层可能是反铁磁性的。
在一个实施例中，毫微微秒激光束可被施加成使得激光束入射到覆盖层上。替换地，毫微微秒激光束可被施加成使得激光束入射到基底上。
激光束可以在基本上在1毫微微秒到1微微秒之间和基本上200纳米到2微米的波长的脉冲中应用。优选地，激光束的能量密度可至少为0.1nJ/cm2。具体来说，可以使用紧凑型光纤激光器来施加激光束。
有利的是，可以沿着垂直于激光束施加方向的轴向异质结施加外部磁场。外磁场可在1000奥斯特下施加。
在异质结上可施加基本上在-500毫安培和500毫安培之间的电流。
太赫兹电磁辐射可由包含逆自旋霍尔效应的逆自旋轨道相互作用生成。太赫兹电磁辐射可由包含逆自旋轨道力矩的逆自旋轨道相互作用生成。
设想发射的太赫兹电磁辐射可能独立于入射激光束的极化。此外，还设想发射的太赫兹电磁辐射强度可能独立于太赫兹发射装置的曲率程度。
有利的是，在施加激光束之前，异质结可在高达450℃、优选150℃的温度下退火。
铁磁性金属层可包含钴。铁磁性金属层可包含铁或镍。
根据本发明的第二方面，提供了一种太赫兹辐射发射器设备。该设备包括双层异质结，该双层异质结包括毗邻非磁性金属层的铁磁金属层、基底层和覆盖层。非磁性层包括铂或钨中的一种。
根据本发明的第三方面，提供了一种生成太赫兹频率范围内的电磁辐射的装置。该装置包括上述第二方面的太赫兹辐射发射器和配置为向异质结施加激光束的毫微微秒激光器。
根据第四方面，提供了一种检测存在爆炸性物质和/或滥用药物的方法。该方法包括根据上述第一方面的方法生成太赫兹频率范围内的电磁辐射，并测试在预定频率下是否存在吸收峰。
应该认识到，与一个方面相关的特征也可能与其他方面相关。
附图简述
图1a是非磁性/铁磁(NM/FM)太赫兹发射器设备的示意图；
图1b是激光脉冲在NM/FM异质结构中引发的自旋密度相对于时间的图形表示；
图1c是从发射器设备发射的THZ TDS信号相对于时间的图形表示；
图1d是使用紧凑型光纤激光器获取的THZ TDS信号示例数据的图形表示；
图2a至2i是具有不同NM层的设备发出的THZ-TDS信号的图形表示；
图3a是时间域中计算的电流密度的图形表示，插入部分说明THZ信号的电场；
图3b是来自一组样本的THz TDS信号的图形表示，这些样本具有插入到NM和FM层之间的薄铜层；
图4a是来自具有不同NM层厚度的设备的THz TDS发射的峰值信号的图形表示；
图4b是来自具有不同FM层厚度的设备的THz TDS发射的峰值信号的图形表示；
图4c是用不同厚度的NM层计算的自旋累积的图形表示；
图4d是用不同厚度的FM层计算的自旋累积的图形表示；
图5a是来自标准<110>切割的ZnTe晶体和具有Al2O3覆盖层的设备的THz TDS信号的图形表示；
图5b是图5a中所解说的THz TDS信号的频域谱的图形表示。
图5c是具有不同激光源光束偏振和不同外部磁场方向(在薄膜平面内旋转)的峰值THz TDS信号的图形表示；
图5d是在四个不同弯曲曲率下从设备获取的THz TDS信号的图形表示；
图5e是图5d的弯曲设备的表示；
图6a是具有Si基底的设备的THz TDS信号的图形表示；
图6b是具有石英基底的设备的THz TDS信号的图形表示；
图7是具有不同的入射光圆偏振的设备的THz TDS信号的图形表示；
图8解说了四种不同弯曲曲率的设备；
图9a是使用1kHz重复速率激光器的THz TDS信号的入射激光功率依赖性的图形表示，插入部分解说了其中一个范围的放大视图；
图9b是入射激光功率为0.15mW、激光重复速率为1kHz时获取的THz TDS信号的图形表示；
图10是使用1kHz重复速率激光器的THz TDS信号的激光脉冲历时相关性的图形表示；
图11是在不同温度条件下退火的样本设备集的THz TDS信号的图形表示；
图12是从向其施加电流的设备发出的THz TDS信号的图形表示；以及
图13解说了生成THz辐射的方法。
详细描述
现在将参考图1至13以及THz发射器设备和装置来描述生成太赫兹(THZ)电磁辐射的方法和装置。所生成的THz辐射可用于THz TDS光谱学和其他THz应用。
图1a中解说了示例性非磁性/铁磁性(NM/FM)THz发射器设备的示意性解说。该设备具有优化的异质结构，包括毗邻非磁性(NM)层的基底层、毗邻NM层的铁磁(FM)层和毗邻NM层的覆盖层。在该解说的示例中，FM层包含钴(Co)；替换的FM材料可包括铁(Fe)或镍(Ni)和/或其组合，包括或不包括其他金属。例如，FM层可包括CoFeB。包括铁磁体和反铁磁体的其他磁性材料可用作FM层。
该FM/NM层形成包含异质结的双层异质结构。换言之，在该解说的示例中，该设备结构包括以以下顺序沉积在基底层上的一堆薄层或薄膜：基底、NM层、FM层、覆盖层。该设备的厚度通常小于约16纳米(nm)，包括基底和覆盖层。
在这里未示出的其它实施例中，该设备结构可包括以以下顺序沉积在基底层上的一堆薄层或薄膜：基底、FM层、NM层、覆盖层。在又一实施例中，设备结构还可包括底层，其可在NM/FM层的沉积之前提供在基底上，并且该设备结构可具有以下顺序：基底、底层、FM层、NM层、覆盖层，或基底、底层、NM层、FM层、覆盖层。底层可毗邻FM层且可包括磁性材料(诸如Cu、Ta、TaN、Ti、IrMn、PtMn、Cr或Ru)的薄层。底层可防止基底氧化NM或FM层和/或可确定FM层的磁化方向，由此消除施加外部磁场的要求。如上所述的底层也可用作粘合层和/或定向FM/NM层的晶体结构。
一种用于生成太赫兹频率范围内的电磁辐射的装置包括如参照图1a所述的发射器设备。该装置还包括毫微微秒激光器，在本例中，该激光器被配置为发射800纳米(nm)波长、120毫微微秒(fs)的激光束脉冲。激光被用于注入样本设备。如图1a中所示，激光脉冲可沿第一轴(z轴)入射到异质结构的覆盖层上。在替换实施例中(此处未示出)，激光脉冲可沿-z轴被入射到基底上。换言之，激光脉冲可被入射到基底上，而不是覆盖层上。在任何一种情况下，激光脉冲都可能以与z或-z轴成一定角度入射到设备上。
由磁场发生器生成的外部磁场可以可任选地沿垂直于z轴或-z轴的第二轴(-x轴)被施加。磁场强度可以从几个奥斯特(Oe)到几十Oe不等。替换地，磁场的强度可达到约1000Oe。图1a中示出的角度(θ)表示外部磁场或激光束极化方向的旋转。
参照上文图1a所述的覆盖层可用于保护异质结构(即NM/FM层)免受氧化和其他降级。本文所述覆盖层可包含氧化物或氮化物层。
THz信号通过下面将进一步描述的机制从发射器设备发射。发射的THz信号的电场强度由频闪仪方案探测，如下所述。
图1b说明了在发射器设备NM/FM异质结构中由毫微微秒激光脉冲相对于时间引发的自旋密度的计算示例。这提供了设备中自旋动力学的概述。大量自旋极化电子在NM/FM界面被激光脉冲激发，在最初的0.15微微秒(ps)中急剧衰减，然后以慢得多的速率(t>0.2ps)下降，沿z方向生成自旋电流，直到系统达到平衡状态。激发的扩散自旋电流在微微秒时间尺度上通过逆自旋霍尔效应(ISHE)和/或逆自旋轨道力矩(ISOP)引起快速电荷动力学，即其中自旋极化导致自旋电流，自旋电流引发电流。所生成的平面内电荷电流发射THz频率范围内的电磁(EM)波。
图1c解说了、沿y轴(相对于时间(ps)、以任意单位(a.u.)测量)发射的典型实验THz TDS信号。该示例中的THz信号由ISHE导致的瞬态电荷电流引起，并且在该解说的示例中从其中异质结构包括高电阻硅(HR-Si)基底、铂(Pt)4nm厚非磁性(NM)层、Co 4nm厚的铁磁(FM)层和4nm厚的二氧化硅(SiO 2)覆盖层的设备发射。使用波长为800nm、脉冲历时为120fs、重复频率为1kHz、平均功率为400mW的激光器生成图1c中解说的信号。_
图1d进一步解说了、沿y轴(相对于时间(ps)、以任意单位(a.u.)测量)发射的典型实验THz TDS信号。该示例中的THz信号由ISHE和/或通过反自旋轨道转矩引起的瞬态电荷电流引起，并且在该解说的示例中从其中异质结构包括石英基底、钨(W)的6nm厚的非磁性(NM)层、Co的3nm厚的铁磁(FM)层和氧化铝(Al 2O3)的4nm厚的覆盖层的设备发射。发射图1d中解说的信号的设备由波长为780nm、脉冲历时为90fs、重复频率为100MHz、平均功率为20mW的紧凑型光纤激光器供电，这将在下面进一步描述。
研究了具有不同非磁性层(NM)并具有Co的铁磁(FM)层的异质结构的设备。在每种情况下的异质结构是基底/NM层(4nm)/Co层(4nm)/SiO2覆盖层(4nm)。由这些设备随时间(ps)发射的THz TDS信号分别如图2a至2g中所示。
在图2a中，NM层是Pt。在图2b中，NM层是铱(Ir)。在图2c中，NM层是钆(Gd)，而在图2d中，NM层是钌(Ru)。在图2e中，NM层是钽(Ta)，在图2f中，NM层是钨(W)，而在图2g中，NM层是铜(Cu)。具有单个Pt(4nm)或单个Co(4nm)层而不是分开的的FM/NM层的参考样本显示在图2h中。
图2i中示出了包括4nm的Pt FM层、1nm的Co40Fe40B20NM层和4nm的SiO2覆盖层的设备异质结构随时间的发射。图2i的异质结构具有垂直磁各向异性(PMA)。
从图2a到2d将领会，来自具有分别为Pt、Ir、Gd和Ru的NM层的设备的THz信号在大约2ps处显示出峰值。另一方面，图2e和2f的信号解说了当NM为Ta或W时在约2ps处的倾角(即，与峰值相反)。使用Cu NM层不能观察到清晰的峰值，如图2g中所示。从图2a到2f可以领会，在NM层包括Pt(图2a)和W(图2f)时获得最佳THz信号强度。
图2a至2d和图2e至2f中的THz信号中的相反极性表明，平面内电荷电流在其振荡中具有180度相移。如前所述，NM层的大部分和NM/FM界面处的自旋电流通过反自旋轨道相互作用(SOI)转换为电荷电流，诸如ISHE和反自旋轨道转矩(ISOT)。
上述图形结果表明THz发射的Ey分量(即沿y轴产生的THz信号的电场)由ISHE和/或ISOT引起的电荷电流支配。因此，THz TDS信号中的符号变化可归因于不同NM的自旋霍尔角(θSH)的符号。这些观察与现有报道(H.L.Wang等人，Physics Review Letters 2014,112,197201和T.Tanaka等人，Physics Review B 2008,77,165117)非常一致，Pt具有正旋转霍尔角，Ta和W具有负旋转霍尔角，并且Cu具有可忽略的自旋轨道耦合强度(如由图2g所解说的)。此外，上述结果表明Ru、Ir和Gd也具有正旋转霍尔角。
此外，可以从Pt或Co单独(即，从具有单个Pt(4nm)或单个Co(4nm)层而不是分开的FM/NM层的样本)生成可忽略的THz信号，如图2h中所示，其表明NM/FM的双层结构对于有效的THz生成是必需的。其原因在于ISHE和/或ISOT引起的瞬态电荷电流依赖于FM(例如Co)的自旋源和具有强自旋－轨道相互作用(SOI)的NM的自旋阱(例如Pt或W)两者。图2i示出了在毗邻Pt NM层的垂直磁化各向异性(PMA)的情况下没有来自CoFeB的FM的THz发射。由于CoFeB薄膜的磁化方向是平面外的，并且自旋电流的净流量也在相同的z方向上，因此预计不会生成由于ISHE 而生成的电荷电流
为了阐明上述设备中THz发射背后的物理特性，执行理论计算。图3a中示出了一组相应的结果，其示出了时域中的计算电流密度(JISHE)，其中时间“0”被定义为入射在样本上的激光。图3a中使用的样本包括具有正自旋霍尔角的NM层材料(例如Pt)。图3a的插图解说了具有不同自旋霍尔角(θSH)的样本的计算的THz发射。图3a的插图中使用的样本包括分别具有正和负旋转霍尔角的NM层材料。
通过毫微微秒激光脉冲在FM/NM双层中的光学激发导致NM层附近的FM层的退磁，这通过两层之间的(以针对大多数和少数自旋的不同速率的)自旋电流的扩散在很大程度上受到影响。如上所述，具有强SOI的NM层中的扩散自旋电流产生通过ISHE和/或ISOT的体电荷电流。使用该理论模型，已经计算了ISHE电流密度(参见图3a)，并且沿y轴(Ey)产生THz信号的电场，如图3a的插图部分所示。θSHSH的极性变化改变了Ey的符号，如图3a的插图部分中所示，这与上述实验结果一致。
为了确认Ey信号由ISHE和/或ISOT支配，在设备异质结构中的NM Pt层和FM Co层之间插入薄铜层。测量的THz发射信号(Ey)显示在图3b中，其解说了来自一组样本的THzTDS信号，每个样本具有包括玻璃基底/Pt 6nm(NM层)/Cu n nm/Co 3nm(FM层)/Al2O3覆盖层的异质结构，其中n＝0、1、2、3、4、5、6和8nm，分别在图3b中从左到右示出。为清楚起见，图3b中的数据水平移动。
从图3b可以看出，随着Cu层厚度的增加(即随着n的增加)，THz信号强度逐渐减小。这表明大量ISHE效应在THz TDS信号中占主导地位，因为预期界面效应预期会由于Cu层插入而引起更急剧的降低。
在具有异质结构的设备上进行厚度依赖性研究，该异质结构分别包括高电阻硅(HR-Si)基底/Pt(NM层)/Co 4nm(FM层)/SiO2覆盖4nm和HR-Si基底/W(NM层)/Co 4nm(FM层)/SiO44nm的堆叠。
如图4a中所示，来自两个设备的THz TDS发射的峰值幅度随着NM层(分别包括Pt或W)的厚度(dNM)增加而增加，然后饱和。由于NM层中的自旋扩散有限，电荷电流主要在FM层附近生成，其中存在非平衡自旋电流。从图4a可以看出，峰值THz信号强度通常在NM层厚度为约2至10nm，优选4至8nm的情况下发生，这取决于为NM层选择的材料。
参照图4a描述的设备中的FM层(Co)的厚度(dFM)也分别在具有Pt和W 4nm NM层的叠层中变化，如图4b中所解说的。THz发射峰值在1-2nm Co FM层达到最大值，然后逐渐降低。该现象与激光引发的自旋扩散和Co层中的THz光吸收有关。
相应的理论计算结果在图4c和4d中解说。图4c解说了在4nm FM层顶部具有2、4和8nm NM层的计算的自旋累积。图4c中解说的结果显示，通过增加NM层的厚度(dNM)，计算的自旋累积的时间峰值增加，表明随后的THz信号更高，这类似于图4a中的实验结果。
图4d解说了具有2、4和8nm FM层和4nm NM层的计算的自旋累积。图4d中解说的结果表明，自旋累积的时间峰值首先通过增加FM层的厚度(dFM)而增加然后减小，这在图4b中解说的实验数据中也很明显。因此，最佳FM层厚度为约1至8nm，并且优选为1至3nm，因此最佳NM层厚度为约4至8nm，这些厚度取决于材料。
自旋累积量与THz发射的强度直接相关。NM中的自旋累积是：
其中Δntot(E,↑)和Δntot(E,↓)是旋上和旋下密度的总变化，并且dNM是NM厚度。
关于用于覆盖层的材料，在该示例中被提供为与FM层毗邻，从图5a和5b可以看出，设置有Al2O3覆盖层的样本设备件具有比用SiO2层覆盖的那些样本设备更好的THz发射性能。图5a解说了在相同的实验配置下，从标准的500μm厚，<110>切割的ZnTe晶体获得的典型THz TDS信号，该晶体没有覆盖层(由线A表示)和具有玻璃基底/W(6nm)NM层/Co(3nm)FM层/Al2O3(3nm)覆盖层膜堆叠(由线B表示)的异质结构的样本。图5a中解说的THz TDS信号的相应频域频谱在图5b中示出(分别由线A和B类似地表示)。系统噪声水平由图5b的曲线C指示，并且可以领会，从两个样本实现了高于65dB的良好信噪比。本文描述的实施例中的覆盖层的厚度可以从几纳米到几百微米变化。
参考图5a和5b，可以看出，与ZnTe晶体相比，本发明的薄膜在THz辐射生成方面具有相似或改进的性能。值得注意的是，包含12nm厚的薄膜叠层的THz发射器设备在频域中具有比ZnTe晶体更高的THz信号峰值幅度，如图5b所解说的，峰值在频域中约为0.5THz。测得的信号带宽高达8THz，受激光源120fs脉冲历时的限制(脉冲历时越短，带宽越大)。然而，由于本文所述的发射器设备的薄层以及ISHE/ISOT的超快特性，可以预测发射器设备可以产生更宽的光谱。从本发明的THz发射器获得高达65dB的高信噪比，具有根据上述厚度研究优化的异质结构。
进一步根据上述厚度依赖性研究，优化样本设备结构以具有基底/NM(6nm)层/FM(3nm)层/覆盖层的异质结构。发现玻璃、蓝宝石和聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)基底上的薄膜叠层(即薄层)比HR-Si晶片上的样本发出更强的THz波。这由图6a和6b解说，如下所述。据信HR-Si基底晶片可以将激光束反射回FM/NM层，生成具有反符号的另一THz信号，从而降低整体THz发射强度。在本文所述的设备中，基底厚度可以为0.0001mm-10mm，优选为5μm至1mm。
图6a解说了来自具有Si基底/Pt(6nm)NM层/Co(3nm)FM层/Al2O3(3nm)覆盖的异质结构的第一样本设备的THz TDS信号，如线A所示，和具有Si基底/W(6nm)NM层/Co(3nm)FM层/Al2O3(3nm)覆盖层的异质结构的第二样本设备，如线B所示。
图6b解说了来自具有石英基底/Pt(6nm)NM层/Co(3nm)FM层/Al2O3(3nm)覆盖层的异质结构的样本的THz TDS信号，如线C所示，以及具有石英基底/W(6nm)NM层/Co(3nm)FM层/Al2O3(3nm)覆盖层的异质结构的第二样本，如线D所示。
在图5c中解说了针对由Pt NM样本发射的THz TDS信号对入射激光源光束的偏振的依赖性的研究的结果。对于基底/Pt(4nm)NM层/Co(4nm)FM层/SiO2覆盖的异质结构，具有不同激光源束偏振的THz TDS信号的峰值幅度由线A表示。图5c中还示出了THz TDS信号的峰值幅度在磁化方向上的依赖性。
如图5c所解说的，为了确定检测到的THz电场对磁场方向的依赖性，对于具有Pt和W NM层的异质结构样本，在xy平面中旋转1000Oe的磁场(分别由线B和C表示)。磁场的旋转角度(θ)如图1a中所示。对于Pt和W样本两者，THz信号的峰值遵循正弦趋势。由于THz发射由垂直于外部磁场的分量支配，当磁场(M)与±x轴(θ＝90和270°)对齐时，沿y轴投射的电场强度应该最强，而当M沿±y轴(θ＝0和180°)时，迫近0。因此，THz发射的电场具有强的磁场方向依赖性。
从图5c可以看出，与<110>ZnTe晶体的标准THz发射器所表现出的强线性偏振依赖性不同，Pt/Co结构中的THz发射对激光源光束偏振没有角度依赖性。
类似地，旋转入射光的螺旋性(圆极化)导致THz发射的可忽略的变化。图7中解说了来自基底/Pt(4nm)NM层/Co(4nm)FM层/SiO2(4nm)基底的异质结构的THz TDS信号的入射激光偏振依赖性。直线(线性)箭头、椭圆箭头、顺时针箭头和逆时针箭头分别用于标记由线性、椭圆形、右旋圆形和左旋圆形偏振激光光束激发的THz信号。为清楚起见，所有THz脉冲在图7中水平移位，因此它们在峰值处具有相同的延迟位置。
THz信号对入射光的线性和圆偏振的独立性表明，NM/FM叠层中的THz生成不依赖于由样本的晶体结构引起的非线性光学响应，但主要归因于非平衡自旋和电荷传输。这种行为有利于稳定的THz发射。
这里描述的发射器设备也表现出高灵活性。参考图5d，弯曲包括在柔性PET膜基底上的Pt/Co叠层(即，具有Pt NM层和Co FM层)的异质结构，以测试THz发射器的柔性。THzTDS信号是从四个不同弯曲曲率(κ，其中κ＝1/R和R＝半径)的样本中获得的，如下所示：C1(κ＝0m-1)，C2(κ＝67m-1)，C3(κ＝125m-1)和C4(κ＝185m-1)，如图8所解说的，其中也解说了激光入射方向。从图5d可以看出，即使在大的弯曲曲率(C4)下，设备性能也没有恶化。为清楚起见，图5d中的数据水平移动。弯曲设备的图形在图5e中示出。
应当领会，柔性THz发射器设备可以具有许多应用。例如，对于皮肤癌扫描，THz发射器可以弯曲以适应人体曲率，这将有助于更好的诊断结果。对于汽车油漆分析，THz发射器可以弯曲以适应车身的曲率，从而增强了THz映射的应用。对于角膜分析，眼球自然是球形，其中柔性设备需要弯曲到该曲率。
参考图9a和9b，研究了具有石英基底/W(6nm)NM层/Co(3nm)FM层/Al2O3(3nm)覆盖层的异质结构的发射器设备的THz发射的入射激光功率依赖性。随着激光束功率密度的增加，THz TDS信号的峰值强度最初增加，然后显示饱和趋势。值得注意的是，在激光能量密度低至0.6μJ/cm2的情况下获得了清晰的THz TDS信号，这表明本文所述的THz发射器可以由低功率激光源供电。图9a解说了相同发射器设备的三个不同范围，该范围表示以mW为单位的不同激光功率范围。图9a的插入部分是范围3的放大视图，其示出了在约0.2和1.0mW之间的激光功率范围内的THz TDS峰值发射。图9b解说了利用0.15mW的入射激光功率获得的THzTDS信号，相当于0.6μJ/cm2的能量密度。
参考图10，解说了具有Si基底/Pt(4nm)NM层/Co(4nm)FM层/SiO2(4nm)覆盖层的异质结构的器件的激光脉冲历时依赖性。从图10可以看出，当将激光脉冲历时从50fs扩展到80fs然后扩展到120fs时，THz TDS信号显示略微下降，区别于传统的太THz发射器(例如空气等离子体)，其显示出指数下降。
参考图11，来自具有Si基底/Pt(4nm)NM层/Co(4nm)FM层/SiO2(4nm)覆盖层的异质结构的发射器设备的THz TDS信号被退火(例如，从室温升温至指定温度，保持在指定温度约30分钟，然后在一小时内缓慢冷却至室温)。发射器设备在100℃至400℃的不同温度下退火30分钟，以进一步提高THz发射效率。这可能是因为退火工艺影响发射器膜(层)中的晶粒尺寸，这可以通过产生更致密的膜来改善膜质量。然而，当退火温度太高时，层间的扩散效应降低了设备性能。从图11可以看出，THz信号随着适当的退火条件而增加，即退火温度高达450℃，优选150℃。
图12解说了相对于延迟线位置的THz电场强度，其等于时间延迟，其中时间延迟＝(20/3)×延迟线位置。从图12中可以看出，通过向设备施加电流密度从102A/cm2至1010A/cm2，诸如在-500毫安(mA)至500mA之间(优选为-80mA至+80mA)的电流的直流电流或脉冲电流，在具有Si基底/Pt(4nm)NM层/Co(4nm)FM层/SiO2(4nm)覆盖层的异质结构的设备中观察到明显的THz TDS信号增强。据信这可能由于电流的ISHE/ISOT的增强而发生。
参考图13，描述了生成THz发射的方法。该方法包括提供包括毗邻非磁性金属层的铁磁金属层的双层异质结，其中非磁性金属层包括Pt或W。毫微微秒激光束优选沿着穿过铁磁金属层和非磁金属层的纵轴被施加到异质结构。可任选地，可以沿垂直于所述纵轴的轴施加磁场。在异质结中引发自旋电流。通过反向自旋轨道相互作用(即ISHE/ISOT)将自旋电流转换为电荷电流，从而引起太赫兹频率范围内的电磁辐射的发射。
现在将描述制备THz发射器设备的方法。首先用丙酮和异丙醇清洗HR-Si和石英基底，并在超声波浴中用异丙醇清洁PET基底。然后通过溅射技术将NM、FM和覆盖层沉积在HR-Si晶片(R>10,000Ω/cm2)、石英或PET基底上，其中来自源的材料物理气相沉积(PVD)作为薄膜沉积在基底上。溅射室的基础压力为3×10-9托。施加最佳Ar气压用于沉积，并且样本保持器在沉积期间连续旋转。
层沉积的顺序可以包括在基底上沉积NM层，然后是FM层，然后是覆盖层；或者，该顺序可以包括在基底上沉积FM层，然后是NM层，然后是覆盖层。当一个或多个底层也包括在设备结构中时，这些底层也可以以相同的方式并作为相同的过程的一部分沉积。尽管在该实例中已经描述了溅射作为沉积方法，但是也可以采用其他沉积方法。另外，图案化层可以增强激光束的吸收系数，从而提高激光器到THz波转换效率。图案化层可以限定层磁化，因此不需要外部磁场，因为已经保持固定的磁方向。
对于上述实验，使用包括激光器的装置，该激光器在120fs的半最大值处具有全部宽度，中心波长为大约800nm，重复频率为1kHz。激光束被分成两个用于频闪采样；THz生成由220μJ功率激发，光束直径为8mm，而光束直径为2mm的更弱功率(～2μJ)用于THz TDS信号检测(THz发射和探测光束都不是聚焦)。
通常，对于本文中描述的示例性设备，激光脉冲宽度可以是1毫微微秒到1微微秒，优选地是10-1000fs，并且THz信号可以被从大约200nm到大约2微米，优选地300nm到2000nm的任何激光波长激发。重复速率可以是1MHz至3000MHz，激光功率可以是2mW至10000mW。在使用光纤激光器的情况下，激光功率密度可以低至0.1nJ/cm2。
在本文所述的实验中，通过抛物面镜收集发射的THz辐射，然后聚焦到500μm厚的ZnTe晶体上。由于普克尔斯效应，当太赫兹波照射在晶体上时生成双折射，随后透射的检测光束经历偏振旋转，其可以通过平衡光电探测器系统进行分析。一对磁体安装在旋转台上，磁场(1000Oe)沿x轴以偶极配置。在具有平行于磁场方向的导线的样本设备之后放置线栅太赫兹偏振器，以限定THz波的偏振。将THz生成和检测部件封闭在湿度为1.5％的干燥环境中。
本文所述的THz发射器设备基于优化的非磁性(例如Pt和W)和铁磁金属双层异质结而表现出令人惊讶的优异性能。THz发射由SOI诱导，例如，反自旋霍尔效应(ISHE)，由实验结果证明并由上述理论计算支持，其中NM层用作自旋阱，FM层用作自旋源。
对膜厚度的系统研究表明，FM/NM双层起着自旋源/阱的作用。从这里描述的膜叠层发射的宽带太赫兹波的峰值强度超过500μm厚的ZnTe晶体(包括在标准太赫兹发射器中)的峰值强度，具有高信噪比(SNR)，即高于65dB。
此外，与传统的ZnTe发射器不同，来自这里描述的设备的THz生成对入射激光束偏振不敏感，其表示抗噪声特征。相反，THz波偏振可以通过外部磁场完全控制。
如上所述，还在柔性PET基底上测试了该设备，证明了与ZnTe发射器不同，该设备在不同弯曲曲率下保持性能。此外，当激光能量密度衰减至0.6μJ/cm2时，可获得清晰的TDS信号，这表明设备可由低功率激光器有效驱动，如图1d中所示。可以使用紧凑型光纤激光器(100MHz重复速率，785nm波长和90fs脉冲宽度)来代替再生放大激光器。在改进的系统中，激发/检测功率分别为～15mW/5mW。图1d显示，采用非常紧凑、低成本的fs光纤激光器，从石英/W(6nm)/Co(3nm)/Al2O3(4nm)样本中已经获得具有良好信噪比的THz信号。尽管来自光纤激光器的脉冲功率远低于再生放大的1kHz激光器的脉冲功率，但是光纤激光器的高重复率极大地改善了信号质量。
与用于双层异质结薄(即小于16nm厚)的薄膜或层的低成本和大规模生产溅射生长方法一起，本文所述的优化设备提供强的、宽带、抗噪声、磁场控制、柔性和低功率驱动的THz发射器，其可应用于于不同学科中的各种太赫兹设备和各种THz TDS系统，诸如爆炸物检测、安全监测、化学成分分析(医疗、食品、滥用药物)、材料电导率表征、集成电路故障分析和癌症诊断。例如，检测爆炸性物质和/或滥用药物的方法包括使用上述方法生成THz频率范围内的电磁辐射，并检测在预定频率下吸收峰值的存在与否。许多爆炸性材料和滥用药物(如可卡因)在THz范围内具有其固有吸收峰值，这提供了材料的“指纹”。如果从被测物品中观察到这样的吸收峰值，则可以认为该物品可能含有爆炸物和/或滥用药物。
本文描述的THz发射器装置还可用于表征NM/FM结构中的自旋轨道耦合强度。在上述所有方面，该设备表现出优于传统电光(EO)晶体的优点。它们可以由低功率激光器有效驱动，尤其是fs激光器。
本领域技术人员将领会，在不脱离本发明的范围的情况下，可以对上述实施例进行各种修改。例如，如上所述，NM，而不是FM可以与基底相邻(即，与基底接触)设置。此外，激光束可被入射到基底上，而不是覆盖层上。

Claims (26)

1.一种生成太赫兹频率范围的电磁辐射的方法，所述方法包括以下步骤：
提供双层异质结，所述双层异质结包括毗邻非磁性金属层的铁磁金属层，其中所述非磁性层包括铂或钨之一；以及
将毫微微秒激光束施加于所述异质结。
2.如权利要求1所述的方法，其特征在于，包括提供厚度基本上在1纳米和8纳米之间的铁磁金属层。
3.如权利要求1或权利要求2所述的方法，其特征在于，包括提供厚度基本上在2纳米和10纳米之间的非磁性金属层。
4.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括提供厚度基本上在5纳米和7纳米之间的非磁性金属层。
5.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括在基底层上提供所述金属层，从而所述非磁性金属层毗邻所述基底层。
6.如权利要求5所述的方法，其特征在于，所述基底层包括玻璃、石英、蓝宝石、聚对苯二甲酸乙二醇酯和硅中的一种。
7.如权利要求5或权利要求6所述的方法，其特征在于，包括提供厚度基本上在0.0001mm和10mm之间的所述基底层。
8.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括在所述金属层上提供覆盖层。
9.如权利要求8所述的方法，其特征在于，包括提供所述覆盖层，从而所述铁磁金属层毗邻所述覆盖层。
10.如权利要求8或权利要求9所述的方法，其特征在于，所述覆盖层包括Al2O3或SiO2之一。
11.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括提供毗邻所述铁磁金属层或所述非磁性金属层的磁性底层。
12.如权利要求8到11中任一项所述的方法，其特征在于，包括施加毫微微秒激光束，使得所述激光束入射到所述覆盖层上。
13.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括波长基本上为200纳米到2微米的并且在基本上在1毫微微秒到1微微秒之间的脉冲中施加所述激光束。
14.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括施加能量密度至少为0.1nJ/cm2的所述激光束。
15.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括使用紧凑型光纤激光器施加所述激光束。
16.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括沿垂直于所述激光束施加方向的轴，向所述异质结施加外部磁场。
17.如权利要求16所述的方法，其特征在于，包括提供大约1000奥斯特的所述外部磁场。
18.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括向所述异质结施加基本上在-500毫安和500毫安之间的电流。
19.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，所述太赫兹电磁辐射由包含逆自旋霍尔效应和/或逆自旋轨道扭矩的逆自旋轨道相互作用来生成。
20.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，所发射的太赫兹电磁辐射与入射激光束的偏振无关。
21.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，所发射的太赫兹电磁辐射强度与所述太赫兹发射器设备的曲率无关。
22.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，包括在所述激光束的施加之前，在高达450℃的温度下对所述异质结进行退火。
23.如任何前述权利要求所述的方法，其特征在于，所述铁磁金属层包括钴。
24.一种太赫兹辐射发射器设备，包括：
双层异质结，所述双层异质结包括毗邻非磁性金属层的铁磁金属层，其中所述非磁性层包括铂或钨之一；
基底层；以及
覆盖层。
25.一种用于生成太赫兹频率范围的电磁辐射的装置，包括：
权利要求24的所述太赫兹辐射发射器；以及
毫微微秒激光器，配置用于将激光束施加到所述异质结。
26.一种检测爆炸性物质和/或滥用药物的存在的方法，包括根据权利要求1至23中任一项所述的方法生成太赫兹频率范围内的电磁辐射，并测试预定频率处的吸收峰值的存在或不存在。
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