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CN108886084A - 热电转换模块以及热电转换模块的制造方法 - Google Patents

热电转换模块以及热电转换模块的制造方法 Download PDF

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CN108886084A
CN108886084A CN201780021662.9A CN201780021662A CN108886084A CN 108886084 A CN108886084 A CN 108886084A CN 201780021662 A CN201780021662 A CN 201780021662A CN 108886084 A CN108886084 A CN 108886084A
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CN
China
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thermoelectric conversion
conversion module
heat
thermo
metal foil
Prior art date
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Pending
Application number
CN201780021662.9A
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English (en)
Inventor
近川修
林幸子
山下是如
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Murata Manufacturing Co Ltd
Original Assignee
Murata Manufacturing Co Ltd
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Publication date
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Abstract

热电转换模块(1)包括：多个热电转换元件(10)：以及密封构件(22)，其密封多个热电转换元件(10)。热电转换元件(10)具有沿Y轴方向交替地排列的多个第1热电转换部和多个第2热电转换部。第1热电转换部的‑Z方向侧的端部和+Z方向侧的端部中的至少一者与相邻的另一第2热电转换部的端部电连接。密封构件(22)的上侧为接触面(22a)。

Description

热电转换模块以及热电转换模块的制造方法
技术领域
本发明涉及热电转换模块以及热电转换模块的制造方法。
背景技术
以往提出有一种包括多个层叠型的热电转换元件的热电转换模块(例如参照专利文献1)。该热电转换模块在发热物体和比发热物体低温的物体与多个热电转换元件分别接触着的状态下发电。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平9-74227号公报
发明内容
发明要解决的问题
另外，热电转换元件因其制造偏差等而在尺寸上产生偏差。针对专利文献1所记载的热电转换模块而言，在想要使热电转换元件与形成于发热物体的局部的平坦面接触而使用的情况下，起因于该多个热电转换元件的尺寸的偏差，这些热电转换元件中的一部分热电转换元件与发热物体之间产生空隙。该热电转换元件的来自发热物体的热的传递效率下降，因此不能充分地获得热电转换元件内的温度差，相比从其规格上来看能输出的电压，输出电压变低。
本发明是鉴于所述缘由而做成的，目的在于提供一种能够提高输出电压的热电转换模块以及热电转换模块的制造方法。
用于解决问题的方案
为了达成所述目的，本发明的热电转换模块包括：
多个热电转换元件：以及
密封构件，其密封所述多个热电转换元件，
所述热电转换元件交替地排列有第1热电转换部和第2热电转换部，第1方向侧的端部以及第2方向侧的端部中的至少一者与相邻的另一第2热电转换部的端部电连接，该第1方向正交于所述第1热电转换部和所述第2热电转换部的排列方向，该第2方向是与所述第1方向相反的方向，
所述密封构件的所述第1方向侧和所述第2方向侧的至少一者为被加热部。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述被加热部是能与发热物体进行面接触的形状。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述被加热部由传热部形成，所述传热部设于所述密封构件的所述第1方向的端部和所述第2方向的端部的至少一者，用于自发热物体向所述密封构件传递热，或者自所述密封构件向散热构件传递热。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述密封构件是由环氧树脂形成的硬化体。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述硬化体还含有无机填料。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述第1热电转换部和所述第2热电转换部在接合面的局部区域直接接合在一起，在所述接合面的其他区域经由绝缘体层接合在一起。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述绝缘体层还覆盖所述第2热电转换部的与所述排列方向正交的方向的端部，
所述第2热电转换部由金属热电转换材料形成。
本发明的热电转换模块也可以是，
所述第1热电转换部由氧化物热电转换材料形成，
所述绝缘体层由氧化物绝缘体材料形成。
本发明的热电转换模块的制造方法含有如下工序：
准备在一面形成有导电糊剂不附着的防附着区域的金属箔；
自所述金属箔的与所述防附着区域侧相反的那一侧将所述金属箔粘贴于支承基板；
在所述金属箔上的将要形成多个导电部的部位，形成导电糊剂的润湿性比所述防附着区域佳的连接区域(日文：ランド領域)；
使用所述导电糊剂将热电转换元件的电极电连接于所述连接区域；
形成用于覆盖所述金属箔的所述热电转换元件侧的第1副密封部；
自所述金属箔剥离所述支承基板；
对所述金属箔的与所述第1副密封部侧相反的那一侧进行加工，从而形成所述多个导电部；
在所述多个导电部中的两个导电部形成外部电极；以及
以覆盖未形成所述外部电极的导电部的下侧的方式形成第2副密封部。
发明的效果
采用本发明，密封构件的第1方向侧和第2方向侧的至少一者为被加热部。由此，自各热电转换元件向散热构件的经由被加热部的热的传递的效率或自发热物体向各热电转换元件的经由被加热部的热的传递的效率提高。因而，各热电转换元件内的温度差接近于发热物体与散热构件的温度差，因此相应地使输出电压提高，进而提高热电转换模块整体的输出电压。
附图说明
图1是本发明的实施方式1的热电转换模块的立体图
图2是实施方式1的热电转换模块的图1的A-A线的箭头方向剖视图。
图3是实施方式1的热电转换模块的局部剖视图。
图4是比较例的热电转换模块的剖视图。
图5A是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图5B是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图5C是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图6A是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图6B是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图6C是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图6D是实施方式1的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图7是本发明的实施方式2的热电转换模块的立体图。
图8是实施方式2的热电转换模块的图7的B-B线的箭头方向剖视图。
图9A是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图9B是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图10A是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图10B是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图10C是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图11A是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图11B是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图11C是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图12A是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图12B是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图12C是实施方式2的热电转换模块的制造方法的各工序中的剖视图。
图13是变形例的热电转换模块的立体图。
图14是变形例的热电转换模块的图13的C-C线的箭头方向剖视图。
图15是变形例的热电转换模块的局部剖视图。
图16是变形例的热电转换模块的立体图。
图17是变形例的热电转换模块的立体图。
图18A是变形例的热电转换模块的立体图。
图18B是变形例的热电转换模块的从与图18A不同的方向观察到的立体图。
图19是变形例的热电转换模块的立体图。
图20是变形例的热电转换模块的立体图。
图21是变形例的热电转换模块的局部剖视图。
具体实施方式
(实施方式1)
以下，参照附图详细地说明本发明的实施方式的热电转换模块。
本实施方式的热电转换模块具有利用密封构件将安装在基板之上的多个热电转换元件整体覆盖的构造。作为该热电转换模块，例如有图1所示那样的热电转换模块1。如图1所示，热电转换模块1包括基板30、密封构件22以及多个(在图1中是4个)热电转换元件10。如图2所示，在密封构件22与发热物体HS的安装面HF面接触着的状态下使用热电转换模块1。发热物体HS例如由与设置于工厂等的排热管热耦合的金属平板形成。另外，在本实施方式的说明中，将图1中的+Z方向作为上方，将－Z方向作为下方进行说明。
基板30由SiN等形成，如图2所示，在上表面形成有能够串联地连接4个热电转换元件10的那样的导电部33。基板30配置在金属制的散热器(散热构件)1030之上。多个导电部33中的位于Y轴方向上的两端的导电部33的局部是经由引线(未图示)与外部设备(未图示)连接的外部电极34。导电部33由Cu、Al、Ni等金属形成。
如图1和图2所示，多个热电转换元件10呈一条直线状排列于基板30的上表面。以下，适当地将该多个热电转换元件10的排列方向作为Y轴方向进行说明。如图3所示，各热电转换元件10包括电极16、多个第1热电转换部113、多个第2热电转换部111以及多个绝缘体层115。多个第1热电转换部113和多个第2热电转换部111沿Y轴方向交替地排列并接合在一起。第1热电转换部113与第2热电转换部111在接合面的一部分的区域直接接合，在接合面的其他区域经由绝缘体层115接合在一起。具体而言，第1热电转换部113的下端部113a和在－Y方向上即在排列方向的一方向上与其相邻的第2热电转换部111的下端部111a电连接。第1热电转换部113的上端部113b和在+Y方向上即在排列方向的另一方向上与其相邻的第2热电转换部111的上端部111b电连接。
第1热电转换部113为N型半导体。第1热电转换部113由氧化物热电转换材料形成。氧化物热电转换材料含有具有钙钛矿构造的用组成式：ATiO3表示的复合氧化物。该组成式：ATiO3的A含有Sr。A也可以是在La1-xSrx中在0≤x＜0.2的范围内将Sr置换为La后得到的，例如也可以为(Sr0.965La0.035)TiO3。
第2热电转换部111由金属热电转换材料形成。金属热电转换材料含有NiMo和具有钙钛矿构造的用组成式：ATiO3表示的复合氧化物。将这种组成的物质定义为P型半导体。该组成式：ABO3的A含有Sr。A也可以是在La1-xSrx中在0≤x＜0.2的范围内将Sr置换为La后得到的，例如也可以为(Sr0.965La0.035)TiO3。
绝缘体层115介于相邻的第1热电转换部113与第2热电转换部111之间。多个第1热电转换部113和多个第2热电转换部111沿其排列方向夹着绝缘体层115地层叠在一起。绝缘体层115由具有电绝缘性的氧化物绝缘体材料形成。作为该氧化物绝缘体材料，采用例如添加了Y2O3作为稳定剂的ZrO2(氧化钇稳定氧化锆)。
如图3所示，一对电极16电连接于多个第2热电转换部111中的位于+Y方向的端部的第2热电转换部111和位于－Y方向的端部的第2热电转换部111。一对电极16中的位于+Y方向侧的电极16具有将位于+Y方向的端部的第2热电转换部111的+Y方向侧的面的一部分和下端面(－Z方向侧的面)的一部分覆盖的截面为L字形的形状。另外，一对电极16中的位于－Y方向侧的电极16具有将位于－Y方向的端部的第2热电转换部111的－Y方向侧的面的一部分和下端面的一部分覆盖的截面为L字形的形状。电极16包括基底层和接触层，上述基底层由Ni形成，上述接触层包覆该基底层。接触层具有Ni层和Sn层的层叠构造。Ni层的厚度设定为3μm～5μm，Sn层的厚度设定为4μm～6μm。电极16和基板30的导电部33利用介于这两者之间的导电构件21相互接合在一起。导电构件21由焊料等金属形成。
密封构件22的外形为长方体，以覆盖基板30的上表面的方式配置，用于密封多个热电转换元件10。在密封构件22的上侧设有与发热物体HS热耦合的接触面(被加热部)22a。该接触面22a是能与发热物体HS的安装面HF面接触的形状。该接触面22a的十点平均粗糙度设定为约1μm以下。密封构件22由含有环氧树脂和无机填料的硬化体形成。作为环氧树脂，优选采用耐热性尽量优异的材料。作为这种环氧树脂的代表例，可举出多芳香族系环氧树脂，具体而言，可举出苯酚酚醛清漆型环氧树脂和邻甲酚酚醛清漆型环氧树脂等。这些环氧树脂只要在上限温度250℃程度的范围内，就不会塑性变形。作为无机填料，可举出SiO2、Al2O3、MgO等的细颗粒。
接下来，说明对热电转换模块1的发电性能进行评价后得到的结果。关于上述的本实施方式的热电转换元件10和后述的比较例的热电转换元件，发明人实施了发电量的评价。
作为本实施方式的评价用的热电转换模块1，采用了包括4个输出电压的额定值为63mV的热电转换元件10的结构。该热电转换模块1的密封构件22的上表面与热电转换元件10的上表面之间的距离的平均值设为0.2mm。
如图4所示，与热电转换模块1同样，比较例的热电转换模块9001包括4个输出电压为63mV的热电转换元件10。该热电转换模块9001除了不具有密封构件这一点以外，具有与热电转换模块1同样的结构。
为了评价发电能力，分别各准备了10个评价用的热电转换模块1、9001，对这些热电转换模块1、9001实施了输出电压的测量。在将与热电转换模块1、9001的上侧接触的发热物体的温度维持为30℃、将基板30的温度维持为20℃的状态下，进行该输出电压的测量。
关于输出电压的测量结果，在热电转换模块9001的情况下，输出电压的平均值为102mV，相对于此，在热电转换模块1的情况下，输出电压的平均值为178mV。这样可知，热电转换模块1的输出电压比热电转换模块9001的输出电压高76mV程度。
能以如下方式研究该结果。在热电转换模块9001的情况下，起因于制造误差等，每个热电转换元件10的高度均不同。因此，在使热电转换模块9001与发热物体HS的安装面HF接触的情况下，在高度比较低的热电转换元件10的上表面与安装面HF之间产生空隙(空气层)。在该情况下，发热物体HS与热电转换元件10之间的热阻较大，自发热物体HS向热电转换元件10的热的传递效率较低。由此，热电转换元件10的下端部与上端部的温度差小于发热物体HS与基板30的温度差，因此热电转换模块9001的输出电压较低。
另一方面，在热电转换模块1的情况下，如图2所示，密封构件22的接触面22a与发热物体HS的安装面HF面接触，在接触面22a与安装面HF之间未产生空隙。另外，密封构件22的导热系数比空气层的导热系数高。由此，自发热物体HS向热电转换元件10的上端部的热的传递效率比比较例高。由此，热电转换元件10的下端部与上端部的温度差接近于发热物体HS与基板30的温度差，因此相应地使热电转换模块1的输出电压较高。
如以上所说明的那样，采用本实施方式的热电转换模块1，在密封构件22之上设有与发热物体HS热耦合的接触面22a。由此，各热电转换元件10的自发热物体HS经由接触面22a向各热电转换元件10的上端部传递热的传递效率提高。因而，各热电转换元件10的下端部与上端部的温度差接近于发热物体HS与散热器1030的温度差，因此相应地使输出电压提高，进而提高热电转换模块1整体的输出电压。
另外，采用本实施方式的热电转换模块1，通过利用密封构件22覆盖热电转换元件10，能在将热电转换模块1安装于发热物体HS时降低对热电转换元件10施加的外力。因而，能够抑制将热电转换模块1安装于发热物体HS时对热电转换元件10施加的外力所导致的热电转换元件10的局部破损。
另外，在不具有用于密封热电转换元件10的密封构件22的热电转换模块9001的情况下，需要使多个热电转换元件10的所有的上端面与发热物体HS的安装面HF接触。因此，考虑例如在多个热电转换元件10分别一一设置向发热物体HS的安装面HF进行按压的按压机构，即使多个热电转换元件10各自的尺寸存在差异，也不会在热电转换元件10与安装面HF之间出现空隙。但是，在该结构的情况下，需要设置与多个热电转换元件10的数量相同数量的按压机构，若热电转换模块所具有的热电转换元件10的数量增加，则导致热电转换模块的构造相应地变复杂。
对此，在本实施方式的热电转换模块1中，不必设置上述这样的按压机构，因此能够实现热电转换模块1的构造的简化。
另外，在本实施方式的热电转换模块1中，在密封构件22设有与发热物体HS的供热电转换模块1安装的安装面HF面接触的接触面22a。由此，能够增大密封构件22与发热物体HS的接触面积，因此发热物体HS与密封构件22的热耦合增强。
此外，本实施方式的密封构件22由含有环氧树脂和无机填料的硬化体形成。由此，能够确保自发热物体HS向密封构件22的热的传递效率，因此发热物体HS与密封构件22的热耦合增强。
接下来，参照图5A、图5B、图5C、图6A、图6B、图6C以及图6D，说明本实施方式的热电转换模块1的制造方法。在该制造方法中，首先如图5A所示，当在基板30上粘贴了成为导电部33的基础的金属箔133后，对形成在该金属箔133之上的抗蚀剂进行图案形成，从而形成掩模。金属箔由Cu、Al、Ni等金属形成。接着，通过对金属箔133进行蚀刻，形成图5B所示那样的导电部33。
接着，如图5C所示，利用镀覆法在导电部33之上形成金属层512。作为镀覆法，采用电解镀覆法或非电解镀覆法，上述电解镀覆法通过在将金属箔浸泡于电解液的状态下对金属箔通电来形成金属层，上述非电解镀覆法利用在使金属箔浸泡于含有还原剂的镀覆液时产生的还原作用形成金属层。金属层512是Ni/Au。
接着，在导电部33上的金属层512涂敷焊料，在以使热电转换元件10的电极16与该部分夹着焊料接触的方式配置热电转换元件10后，进行回流焊工艺。于是，焊料与金属层512形成合金，并且焊料爬上热电转换元件10的电极16的侧面，形成图6A所示那样的导电构件21。另外，虽然省略图示，但未与焊料形成合金的金属层512的一部分存在于导电部33之上。
接着，将由基板30、导电部33、导电构件21以及热电转换元件10形成的构造体载置在模塑用的模具内，利用传递模塑法、灌封封装法向模具内填充密封用材料。密封用材料如上所述，含有环氧树脂和无机填料。此时，密封用材料也进入热电转换元件10的下表面与基板30的上表面之间的空隙。然后，加热密封用材料，从而形成硬化体。这样，如图6B所示，在基板30的导电部33侧形成密封构件522。
随后，如图6C所示，在密封构件522的与外部电极34对应的部位形成槽522a，从而使外部电极34暴露。
接着，利用公知的切割技术，将基板30和密封构件522分割为单片，从而完成图6D所示那样的热电转换模块1。
另外，在不具有用于密封热电转换元件10的密封构件22的热电转换模块的情况下，为了使多个热电转换元件10的所有的上端面与发热物体HS的供热电转换模块安装的安装面HF接触，需要使多个热电转换元件10的Z轴方向的尺寸相等。因而，在这种热电转换模块的情况下，在将多个热电转换元件10固定于基板30后，为了使多个热电转换元件10的Z轴方向的尺寸相等，需要进行对多个热电转换元件10的上端面进行研磨的工序。因而，在研磨热电转换元件10时，应力施加于热电转换元件10而可能导致热电转换元件10的局部破损。
相对于此，在本实施方式的热电转换元件10的制造方法中，如上所述，不含对热电转换元件10进行研磨的工序。由此，能够防止因热电转换元件10的研磨而导致热电转换元件10的局部破损。
(实施方式2)
本实施方式的热电转换模块在不具有基板这一点与实施方式1的热电转换模块1不同。如图7和图8所示，本实施方式的热电转换模块2001包括密封构件2022、导电部33、外部电极2034、传热部(被加热部)2027、2029以及多个(在图7中是4个)热电转换元件10。如图8所示，在传热部2029与发热物体HS的安装面HF接触并且传热部2027与散热器2030接触着的状态下，使用热电转换模块2001。另外，在图7和图8中，对与实施方式1同样的结构标注与图1和图2相同的附图标记。另外，在本实施方式的说明中，将图8中的+Z方向作为上方，将－Z方向作为下方进行说明。
多个导电部33埋设于密封构件2022内。外部电极2034设于多个导电部33中的位于Y轴方向上的两端的导电部33的下表面。
密封构件2022的外形为长方体。密封构件2022密封多个热电转换元件10。与实施方式1的密封构件22同样，密封构件2022由含有环氧树脂和无机填料的硬化体形成。
传热部2027设于密封构件2022的下端部，自密封构件2022向密封构件2022的外侧的散热器2030传递热。传热部2029设于密封构件2022的上端部，自发热物体HS向密封构件2022传递热。传热部2027设于密封构件2022的下表面的将热电转换元件10朝－Z方向投影得到的投影区域的内侧。传热部2029以覆盖密封构件2022的整个上表面的方式设置。传热部2027、2029由Cu、Ni、Al等金属形成。
如以上所说明的那样，采用本实施方式的热电转换模块2001，传热部2029设于密封构件2022之上，自发热物体HS向密封构件2022传递热。另外，传热部2027设于密封构件2022之下，自密封构件2022向散热器2030传递热。由此，自发热物体HS经由传热部2029向各热电转换元件10的上端部传递热的传递效率提高，自各热电转换元件10的下端部经由传热部2027向散热器2030传递热的传递效率提高。因而，各热电转换元件10的下端部与上端部的温度差接近于发热物体HS与散热器1030的温度差，因此相应地使输出电压提高，进而提高热电转换模块2001整体的输出电压。
另外，采用本实施方式的热电转换模块2001，不具有基板，利用由具有弹性的树脂材料形成的密封构件2022支承多个热电转换元件10。由此，即使在弯曲应力施加于热电转换模块2001的整体的情况下，也能够抑制热电转换模块2001的破损。
接下来，参照图9A、图9B、图10A、图10B、图10C、图11A、图11B、图11C、图12A、图12B以及图12C，说明本实施方式的热电转换模块2001的制造方法。在本制造方法中，首先准备图9A所示那样的箔状的金属箔2133。金属箔2133在其厚度方向上的一面形成有成为导电糊剂不附着的防附着区域的粗糙面2133a。该金属箔2133成为导电部33的基础。金属箔2133由Cu、Ni、Al等金属形成。但若考虑到向后述的支承基板5030的粘贴作业、蚀刻等加工作业的作业性、成本，则优选采用Cu来作为金属箔2133的材料。形成金属箔2133的粗糙面2133a的方法没有特别限定，既可以是蚀刻等通过化学处理进行的方法，也可以是研磨处理、喷丸处理等通过机械处理进行的方法。金属箔2133的厚度优选为5μm～100μm。支承基板5030由玻璃等形成。
接着，如图9A所示，将金属箔2133的与粗糙面2133a相反的那一侧的面粘贴于支承基板5030。接着，如图9B所示，在金属箔2133之上形成镀覆用的掩模2533。关于该掩模2533，例如可以在将干膜抗蚀剂粘贴于金属箔2133之上后，通过进行曝光、显影处理来形成该掩模2533，或者也可以利用公知的丝网印刷法印刷抗蚀剂，从而形成该掩模2533。掩模2533在形成图10A所示的成为导电部33的基础的金属层2133b的部分具有开口部2533a。优选是，掩模2533的厚度比利用镀覆法形成的金属层2133b的厚度厚。
随后，如图10A所示，利用镀覆法在金属箔2133上的位于掩模2533的开口部2533a的内侧的将要形成多个导电部33的预定部位形成金属层2133b。金属层2133b的上表面比粗糙面2133a平坦，构成导电糊剂的润湿性比粗糙面2133a佳的连接区域。由此，在向金属层2133b的上表面涂敷了导电糊剂的情况下，该导电糊剂因表面张力而在金属层2133b的上表面停止，不易向粗糙面2133a蔓延。金属层2133b由Cu和Ni等金属形成。但若考虑到电导率、成本，则优选金属层2133b由Cu形成。另外，作为镀覆法，采用上述的电解镀覆法或非电解镀覆法。金属层2133b的厚度设定为使其上表面的位置高于粗糙面2133a的顶部的那样的厚度。
如上所述，当在金属箔2133之上形成了金属层2133b后，将支承基板5030、金属箔2133以及掩模2533浸泡于NaOH溶液等抗蚀剂剥离液，从而去除掩模2533。
接着，利用公知的印刷方法，如图10B所示那样将导电糊剂2121涂敷于金属层2133b的上表面。作为导电糊剂2121，可举出钎焊膏等。
随后，在以热电转换元件10的电极16与金属层2133b的上表面的涂敷有导电糊剂2121的部分接触的方式配置热电转换元件10后，进行回流焊工艺。于是，导电糊剂2121的一部分爬上热电转换元件10的电极16的侧面，形成图10C所示那样的导电构件21。这样，使用导电糊剂2121将热电转换元件10的电极16电连接于金属层2133b的上表面(连接区域)。金属层2133b的上表面位于比粗糙面2133a的顶部高的位置。由此，在回流焊工艺中，导电糊剂2121因其表面张力而在金属层2133b的上表面停止，不会向粗糙面2133a蔓延。另外，通过使金属层2133b的上表面的位置位于比粗糙面2133a的顶部高的位置，从而在热电转换元件10的下表面与粗糙面2133a之间产生空隙。
接着，将由支承基板5030、金属箔2133以及热电转换元件10形成的构造体载置在模塑用的模具内，利用传递模塑法、灌封封装法向模具内填充密封用材料。密封用材料与在实施方式1中说明的密封用材料相同。此时，密封用材料也进入热电转换元件10的下表面与金属箔2133的粗糙面2133a之间的空隙。然后，加热密封用材料，从而形成硬化体。这样形成图11A所示那样的覆盖金属箔2133的上侧的上侧密封部(第1副密封部)2522a。接着，自金属箔2133剥离支承基板5030。
随后，对金属箔2133的下侧进行蚀刻加工，从而去除金属箔2133的形成有粗糙面2133a的部分，形成图11B所示那样的多个导电部33。
接着，如图11C所示，在上侧密封部2522a的下表面形成镀覆用的掩模5034，该镀覆用的掩模5034在与位于Y轴方向上的两端的导电部33对应的部位具有开口部5034a。利用与上述的掩模2533同样的方法形成该掩模5034。
接着，利用镀覆法，如图12A所示，在多个导电部33中的未被掩模5034覆盖的两个导电部33的下侧形成金属层，从而形成外部电极2034。作为镀覆法，采用上述的电解镀覆法或非电解镀覆法。由此，形成由上侧密封部2522a、导电部33以及外部电极2034形成的构造体。
随后，将构造体浸泡于NaOH溶液等抗蚀剂剥离液，从而如图12B所示那样去除掩模5034。
接着，将构造体载置在模塑用的模具内，利用传递模塑法、灌封封装法向模具内填充密封用材料。密封用材料与在实施方式1中说明的密封用材料相同。然后，加热密封用材料，从而形成硬化体。这样，如图12C所示，以覆盖未形成外部电极2034的导电部33的下侧的方式形成下侧密封部(第2副密封部)2522b。由此，形成由上侧密封部2522a和下侧密封部2522b构成的密封构件2022。
接着，在密封构件2022的下表面形成传热部2027，在密封构件2022的上表面形成传热部2029。关于传热部2027、2029，既可以利用公知的印刷技术通过涂敷导电糊剂来形成传热部2027、2029，也可以利用溅射法或蒸镀法形成传热部2027、2029。随后，利用公知的切割技术将密封构件2022分割为单片，从而完成热电转换模块2001。
这样，在本实施方式的热电转换元件10的制造方法中，在形成有粗糙面2133a的金属箔2133的上表面形成金属层2133b后，使用导电糊剂2121将热电转换元件10的电极16电连接于金属层2133b的上表面。由此，能够利用存在于金属层2133b的周围的粗糙面2133a来限制被涂敷于金属层2133b的上表面的导电糊剂2121的在金属簿2133的上表面的扩散。因而，能够抑制因导电糊剂2121的在金属簿2133的上表面的扩散而发生热电转换元件10的电极16彼此的短路。
(变形例)
以上，说明了本发明的实施方式，但本发明并不限定于上述的实施方式的结构。例如，也可以是像图13和图14所示的热电转换模块3001那样具备具有弯曲的接触面3022a的密封构件3022的结构。另外，在图13和图14中，对与实施方式1同样的结构标注与图1和图2相同的附图标记。采用该热电转换模块3001，如图14所示，即使在发热物体HS的供热电转换模块3001安装的安装面HF弯曲的情况下，也能使接触面3022a与安装面HF面接触。例如在发热物体HS是圆筒状的排水管的情况下，以与作为发热物体HS的排水管的外周半径一致的方式选择密封构件3022的接触面3022a的曲率半径R即可。
采用本结构，即使在发热物体HS的安装面HF弯曲的情况下，也能使密封构件3022的接触面3022a与安装面HF面接触。由此，自发热物体HS向热电转换元件10的热的传递效率提高，因此热电转换模块3001的发电效率提高。
在各实施方式的热电转换模块1、2001的制造方法中，作为导电糊剂，也可以使用含有热固化性树脂的导电性粘接剂。在该情况下，在以热电转换元件10的电极16与导电部33和金属层2133b的上表面的涂敷有导电性粘接剂的部分接触的方式配置了热电转换元件10后，进行用于使导电性粘接剂固化的热处理即可。
说明了各实施方式的热电转换模块1、2001具有图3所示那样的在热电转换元件10的Y轴方向上的两端配置有第2热电转换部111，并且第2热电转换部111的端面暴露的热电转换元件10的例子。但热电转换模块1、2001所具有的热电转换元件不限定于此结构。例如也可以像图15所示的热电转换模块4001那样具有在热电转换元件4010的Y轴方向上的两端配置有第1热电转换部4113，并且绝缘体层4115覆盖第2热电转换部4111的与Y轴方向正交的方向的端部整体的热电转换元件4010。另外，在图15中，对与实施方式1同样的结构标注与图3相同的附图标记。
多个第1热电转换部4113和多个第2热电转换部4111沿Y轴方向交替地排列并接合在一起。在第1热电转换部4113与第2热电转换部4111的Y轴方向的面的一部分的区域内，第1热电转换部4113与第2热电转换部4111接合在一起，在Y轴方向的面的其他区域内，绝缘体层4115介于第1热电转换部4113与第2热电转换部4111之间。具体而言，第2热电转换部4111的下端部4111a和在-Y方向上与其相邻的第1热电转换部4113的下端部4113a接合在一起。另外，第2热电转换部4111的上端部4111b和在+Y方向上与其相邻的第1热电转换部4113的上端部4113b接合在一起。第1热电转换部4113与在实施方式1中说明的第1热电转换部113同样，由N型的氧化物热电转换材料形成。另外，第2热电转换部4111与在实施方式1中说明的第2热电转换部111同样，由P型的金属热电转换材料形成。
绝缘体层4115介于在Y轴方向上相邻的第1热电转换部4113与第2热电转换部4111之间。绝缘体层4115与在实施方式1中说明的绝缘体层115同样，由具有电绝缘性的氧化物绝缘体材料形成。
采用本结构，绝缘体层4115覆盖第2热电转换部4111的Z轴方向上的端部整体。另外，第1热电转换部4113由相对于硫化氢等腐蚀性气体化学性质稳定的氧化物热电转换材料形成，绝缘体层4115由相对于硫化氢等腐蚀性气体化学性质稳定的氧化物绝缘体材料形成。由此，例如在热电转换模块4001的周围存在腐蚀性气体的环境下使用热电转换模块4001的情况下，能够防止用于形成第2热电转换部4111的金属热电转换材料与腐蚀性气体发生化学反应而在第2热电转换部4111内形成杂质。因而，即使在存在于热电转换模块4001的周围的腐蚀性气体透过密封构件22后过来的情况下，也能够抑制第2热电转换部4111的劣化。
在各实施方式中，说明了多个热电转换元件10经由导电部33串联地连接的热电转换模块1的例子，但本发明不限定于此，例如也可以像图16所示的热电转换模块5001那样是多个热电转换元件10并联地连接的结构。在该热电转换模块5001中，多个热电转换元件10共同与形成在基板5030之上的两个导电部5033连接。利用密封构件5022密封多个热电转换元件10。在密封构件5022的上侧设有与发热物体HS热耦合的接触面(被加热部)5022a。两个导电部5033与暴露于基板5030的未被密封构件5022覆盖的部位的外部电极5134连续。
另外，也可以像图17所示的热电转换模块6001那样，是4列由串联连接的4个热电转换元件10形成的串联电路并联地连接而成的结构。在该热电转换模块6001中，构成所述4列串联电路的16个热电转换元件10呈二维矩阵状配置，并且被密封构件6022密封。另外，各热电转换元件10经由形成在基板6030之上的导电部6033与其他的热电转换元件10电连接。在密封构件6022的上侧设有与发热物体HS热耦合的接触面(被加热部)6022a。配置在Y轴方向上的两端且沿X轴方向延伸的两个导电部6033分别与暴露于基板6030的未被密封构件6022覆盖的部位的外部电极6034连续。
或者，也可以像图18A和图18B所示的热电转换模块7001那样，是多个热电转换元件10并联地连接并且不具有基板的结构。在该热电转换模块7001中，利用密封构件7022密封多个热电转换元件10，并且多个热电转换元件10共同与埋设于密封构件7022的两个导电部5033连接。在密封构件7022的上侧设有与发热物体(未图示)热耦合的传热部7029，该发热物体与密封部7022的上侧接触。另外，如图18B所示，在密封构件7022的下侧也设有向与密封构件7022的下侧接触的散热器(未图示)等传递热的传热部7027。传热部7027设于密封构件7022的下表面的将各热电转换元件10朝-Z方向投影得到的投影区域A7的内侧。两个导电部5033与暴露于密封构件6022的下侧的外部电极7034连续。
另外，也可以像图19和图20所示的热电转换模块8001那样，是4列由串联连接的4个热电转换元件10形成的串联回路并联地连接并且不具有基板的结构。在该热电转换模块8001中，构成所述4列串联电路的16个热电转换元件10呈二维矩阵状配置，并由密封构件8022密封。另外，各热电转换元件10经由埋设于密封构件8022的导电部6033与其他的热电转换元件10电连接。在密封构件8022的上侧设有与发热物体(未图示)热耦合的传热部8029，该发热物体与密封部8022的上侧接触。另外，如图20所示，在密封构件8022的下侧也设有向与密封构件8022的下侧接触的散热器(未图示)等传递热的传热部8027。传热部8027设于密封构件8022的下表面的将各热电转换元件10朝-Z方向投影得到的投影区域A8的内侧。配置在Y轴方向上的两端并且沿X轴方向延伸的两个导电部6033分别与暴露于密封构件8022的下侧的外部电极8034连续。
在实施方式1中，说明了热电转换元件10的电极16具有覆盖第2热电转换部111的+Y方向侧的面或－Y方向侧的面的一部分和下端面的一部分的截面为L字形的形状的例子。但电极16的形状并不限定于此。例如也可以像图21所示的热电转换模块9001那样，是具有电极9016覆盖第2热电转换部111的+Y方向侧的面的一部分或－Y方向侧的面的一部分并且未覆盖第2热电转换部111的下端面的热电转换元件9010的结构。另外，在图21中，对与实施方式1同样的结构标注与图3相同的附图标记。本变形例的热电转换模块9001也起到与实施方式1同样的作用效果。
在实施方式2中，说明了使用在一面形成有成为防附着区域的粗糙面2133a的金属箔2133的热电转换模块2001的制造方法，但该金属箔的防附着区域并不限定于形成有粗糙面的区域。防附着区域也可以由形成有氧化膜的区域形成。或者，防附着区域也可以由形成有由Sn或Sn合金等形成的Sn系材料层的区域构成。
在实施方式2中，说明了传热部2027、2029由金属形成的例子，但形成传热部2027、2029的材料不限定于金属。例如，传热部2027、2029也可以由AlN、SiN、Al2O3等导热系数比较高的绝缘体材料形成。
在各实施方式和上述的变形例中，说明了热电转换模块1、2001、3001、4001具有所谓的层叠型的热电转换元件10的例子，但热电转换元件的构造并不限定于层叠型。例如，热电转换模块1、2001也可以是具有由N型氧化物热电转换材料形成的柱状的第1热电转换部和由P型金属热电转换材料形成的柱状的第2热电转换部交替地排列而成的所谓的π型的热电转换元件的结构。
以上，说明了本发明的实施方式和变形例(包含附记记载的内容。以下同样。)，但本发明并不限定于此。本发明含有适当地组合实施方式和变形例后得到的结构以及对实施方式和变形例适当地施加变更后得到的结构。
本申请基于在2016年3月31日提交的日本发明专利申请特愿2016-071966号。在本说明书中，作为参照而引用了日本发明专利申请特愿2016-071966号的说明书、权利要求书以及附图的全部。
附图标记说明
1、2001、3001、4001、5001、6001、7001、8001、9001、热电转换模块；10、4010、9010、热电转换元件；16、9016、电极；21、导电构件；22、522、2022、3022、5022、6022、7022、8022、密封构件；22a、3022a、5022a、6022a、接触面；30、5030、6030、基板；33、5033、6033、导电部；34、2034、5134、6034、7034、8034、外部电极；111、4111、第2热电转换部；111a、113a、4111a、4113a、下端部；111b、113b、4111b、4113b、上端部；113、4113、第1热电转换部；115、4115、绝缘体层；133、2133、金属箔；512、金属层；2121、导电糊剂；522a、槽；2533、5034、掩模；2533a、5034a、开口部；2027、2029、7027、7029、8027、8029、传热部；1030、2030、散热器；2133a、粗糙面；2133b、金属层；2522a、上侧密封部；2522b、下侧密封部；5030、支承基板；A7、A8、投影区域；HF、安装面；HS、发热物体。

Claims (9)

1.一种热电转换模块，其中，
所述热电转换模块包括：
多个热电转换元件：以及
密封构件，其密封所述多个热电转换元件，
所述热电转换元件交替地排列有第1热电转换部和第2热电转换部，第1方向侧的端部以及第2方向侧的端部中的至少一者与相邻的另一第2热电转换部的端部电连接，该第1方向正交于所述第1热电转换部和所述第2热电转换部的排列方向，该第2方向是与所述第1方向相反的方向，
所述密封构件的所述第1方向侧和所述第2方向侧的至少一者为被加热部。
2.根据权利要求1所述的热电转换模块，其中，
所述被加热部是能与发热物体面接触的形状。
3.根据权利要求1所述的热电转换模块，其中，
所述被加热部由传热部形成，所述传热部设于所述密封构件的所述第1方向的端部和所述第2方向的端部的至少一者，用于自发热物体向所述密封构件传递热，或者自所述密封构件向散热构件传递热。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的热电转换模块，其中，
所述密封构件是由环氧树脂形成的硬化体。
5.根据权利要求4所述的热电转换模块，其中，
所述硬化体还含有无机填料。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的热电转换模块，其中，
所述第1热电转换部和所述第2热电转换部在接合面的局部区域直接接合在一起，在所述接合面的其他区域经由绝缘体层接合在一起。
7.根据权利要求6所述的热电转换模块，其中，
所述绝缘体层还覆盖所述第2热电转换部的与所述排列方向正交的方向的端部，
所述第2热电转换部由金属热电转换材料形成。
8.根据权利要求7所述的热电转换模块，其中，
所述第1热电转换部由氧化物热电转换材料形成，
所述绝缘体层由氧化物绝缘体材料形成。
9.一种热电转换模块的制造方法，其中，
所述热电转换模块的制造方法含有如下工序：
准备在一面形成有导电糊剂不附着的防附着区域的金属箔；
自所述金属箔的与所述防附着区域侧相反的那一侧将所述金属箔粘贴于支承基板；
在所述金属箔上的将要形成多个导电部的部位，形成导电糊剂的润湿性比所述防附着区域佳的连接区域；
使用所述导电糊剂将热电转换元件的电极电连接于所述连接区域；
形成用于覆盖所述金属箔的所述热电转换元件侧的第1副密封部；
自所述金属箔剥离所述支承基板；
对所述金属箔的与所述第1副密封部侧相反的那一侧进行加工，从而形成所述多个导电部；
在所述多个导电部中的两个导电部形成外部电极；以及
以覆盖未形成所述外部电极的导电部的下侧的方式形成第2副密封部。
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