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CN108878748A - 电化学装置 - Google Patents

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CN108878748A
CN108878748A CN201810665401.7A CN201810665401A CN108878748A CN 108878748 A CN108878748 A CN 108878748A CN 201810665401 A CN201810665401 A CN 201810665401A CN 108878748 A CN108878748 A CN 108878748A
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polymer
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林超旺
钟华炜
杨帆
苏义松
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Ningde Amperex Technology Ltd
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Ningde Amperex Technology Ltd
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Abstract

本申请涉及一种具有安全性能的电化学装置。具体而言，本申请提供一种电化学装置，其包括：负极极片，所述负极极片包括负极活性物质层；隔离膜；以及聚合物层，其中，所述聚合物层设置在所述负极活性物质层和所述隔离膜之间，所述聚合物层包括聚合物颗粒，本申请实施例所述聚合物颗粒的球形度为约0.70‑约1.0。本申请通过在负极活性物质层和隔离膜之间设置一层不导电或者导电性能很差的非活性物质(例如，不导电的聚合物颗粒)从而有效地保护负极，确保了电化学装置在受到外力撞击、穿钉或挤压时不产生内短路从而造成电化学装置失效。

Description

电化学装置
技术领域
本申请涉及一种电化学装置，且更具体来说涉及具有穿钉安全性能的电化学装置。
背景技术
电化学装置(例如，锂离子电池)已伴随着科技的进步及环保要求的提高进入了我们日常的生活。随着锂离子电池的大量普及，目前大多数的移动装置均经由锂离子电池供电，例如移动电话和笔记本电脑。此外，锂离子电池经积极地发展以替代石化燃料作为供能装置而使用于电动车及混合动力车等。然而，锂离子电池的安全性技术目前并不成熟，在用户端偶尔会出现因外力刺破锂离子电池导致的安全问题(例如引起锂离子电池爆炸)。因此，随着锂离子电池的大量普及，在使用者、售后端及锂离子电池生产厂商都对锂离子电池的安全性能提出了新的要求。
有鉴于此，确有必要提供一种改进的具有良好安全性能的电化学装置(例如，锂离子电池)。
发明内容
本申请的实施例通过提供一种具有安全性能的电化学装置以试图在至少某种程度上解决至少一种存在于相关领域中的问题。
在一个实施例中，本申请提供了一种电化学装置，包括：负极极片，所述负极极片包括负极活性物质层；隔离膜；以及聚合物层，其中，所述聚合物层设置在所述负极活性物质层和所述隔离膜之间。
所述聚合物层包括聚合物颗粒，所述聚合物颗粒的球形度为约0.70-约1.0。在一些实施例中，所述聚合物颗粒的球形度为约0.80-约1.0。在另一些实施例中，所述聚合物颗粒的球形度为约0.8-约1.0。在一些实施例中，所述聚合物颗粒的球形度为约0.98。
根据本申请的实施例，所述聚合物颗粒的材料在主链或支链上含有至少一个极性基团，所述极性基团选自由碳碳双键、碳碳三键、羟基、羧基、酰亚氨、磺酰基及其组合组成的群组。在一个实施例中，所述聚合物颗粒选自由聚乙烯(PE)、改性聚乙烯、聚丙烯(PP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚酰亚胺(PI)、聚丙烯酸(PAA)、改性聚丙烯酸、聚苯乙烯(PS)及其组合组成的群组。
根据本申请的实施例，所述聚合物颗粒的熔融温度为约80℃约500℃。在一些实施例中，所述聚合物颗粒的熔融温度为约100℃-约200℃。
根据本申请的实施例，所述聚合物颗粒的Dv50(达到体积累积50％的粒径) 为约0.2μm-约2μm。在一些实施例中，所述聚合物颗粒的Dv50为约1μm。
根据本申请的实施例，所述聚合物颗粒的Dv99(达到体积累积99％的粒径) 为约0.5μm-约5μm。在一些实施例中，所述聚合物颗粒的Dv99为约3μm。
根据本申请的实施例，所述聚合物层的厚度为约0.5μm-约5μm。在一些实施例中，所述聚合物层的厚度为约1μm-约3μm。
根据本申请的实施例，所述聚合物层的孔隙率为约20％-约80％。在一些实施例中，所述聚合物层的孔隙率为约50％。
根据本申请的实施例，所述聚合物层设置在所述负极活性物质层的表面，所述聚合物层在所述负极活性物质层表面的覆盖度为约50％-约100％。在一些实施例中，所述聚合物层在所述负极活性物质层表面的覆盖度为约80％-约100％。
根据本申请的实施例，所述聚合物层还包括粘结剂，所述粘结剂选自由聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸盐、丁苯橡胶、羧甲基纤维素钠、聚偏二氟乙烯、聚乙烯醚、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯及其组合组成的群组。
根据本申请的实施例，基于所述聚合物层的总重量，所述粘结剂的重量百分含量为约1％-约5％。
根据本申请的实施例，所述聚合物层的表面被图案处理或粗糙化处理。
根据本申请的实施例，所述聚合物层与所述负极活性物质层之间的粘结力为约5N/m以上。在一些实施例中，所述聚合物层与所述负极活性物质层之间的粘结力为约15N/m。
根据本申请的实施例，所述聚合物层与所述隔离膜之间的粘结力为约5N/m 以上。在一些实施例中，所述聚合物层与所述隔离膜之间的粘结力为约10N/m。
根据本申请的实施例，所述电化学装置为锂离子电池。所述锂离子电池包括电极组件，所述电极组件包括卷绕结构、叠片结构或折叠结构。
根据本申请的实施例，所述锂离子电池为软包锂离子电池、方形铝壳锂离子电池或圆柱形锂离子电池。
本申请实施例的额外层面及优点将部分地在后续说明中描述、显示、或是经由本申请实施例的实施而阐释。
附图说明
在下文中将简要地说明为了描述本申请实施例或现有技术所必要的附图以便于描述本申请的实施例。显而易见地，下文描述中的附图仅只是本申请中的部分实施例。对本领域技术人员而言，在不需要创造性劳动的前提下，依然可以根据这些附图中所例示的结构来获得其他实施例的附图。
图1是根据现有技术的锂离子电池的结构示意图。
图2是根据本申请的实施例的锂离子电池的结构示意图。
图3是根据现有技术的锂离子电池的穿钉过程示意图。
图4是根据本申请的实施例的锂离子电池的穿钉过程示意图。
图5是球形度为0.98时仪器拟合的球形度分布图。
图6是本申请中所使用的球形度为0.98的聚合物颗粒的扫描式电子显微镜 (SEM)图像。
图7a-7e是本申请中所使用的不同球形度的聚合物颗粒的SEM图像。
具体实施方式
本申请的实施例将会被详细的描示在下文中。在本申请说明书全文中，将相同或相似的组件以及具有相同或相似的功能的组件通过类似附图标记来表示。在此所描述的有关附图的实施例为说明性质的、图解性质的且用于提供对本申请的基本理解。本申请的实施例不应该被解释为对本申请的限制。
在本申请中，除非经特别指定或限定之外，当在结构中第一特征位于第二特征“之上”或“之下”，该结构可包含实施例，其中该第一特征与该第二特征直接接触，且该结构也可包含另一实施例，其中该第一特征不与该第二特征直接接触，而是通过在两者之间形成的额外特征相接触。此外，当第一特征位于第二特征“之上”、在第二特征的“上面”或是“在第二特征的顶部”，其可包括实施例，其中该第一特征直接地或倾斜地位于第二特征“之上”、在第二特征的“上面”或是“在第二特征的顶部”，或仅只代表该第一特征的高度高于第二特征的高度；而当第一特征位于第二特征“之下”、在第二特征的“下面”或是“在第二特征的底部”时，其可包括实施例，其中该第一特征直接地或倾斜地位于第二特征“之下”、在第二特征的“下面”或是“在第二特征的底部”，或仅只代表该第一特征的高度低于第二特征的高度。
如本文中所使用，术语“约”用以描述及说明小的变化。当与事件或情形结合使用时，所述术语可指代其中事件或情形精确发生的例子以及其中事件或情形极近似地发生的例子。举例来说，当结合数值使用时，术语可指代小于或等于所述数值的±10％的变化范围，例如小于或等于±5％、小于或等于±4％、小于或等于±3％、小于或等于±2％、小于或等于±1％、小于或等于±0.5％、小于或等于±0.1％、或小于或等于±0.05％。另外，有时在本文中以范围格式呈现量、比率和其它数值。应理解，此类范围格式是用于便利及简洁起见，且应灵活地理解，不仅包含明确地指定为范围限制的数值，而且包含涵盖于所述范围内的所有个别数值或子范围，如同明确地指定每一数值及子范围一般。
在有效评估电化学装置(例如锂离子电池，下文以锂离子电池为例进行说明) 安全性能的测试中最严格的测试为穿钉测试：用一定直径的尖头钢钉以一定的速度刺穿锂离子电池，使锂离子电池发生短路。短路类型可概括为两种：锂离子电池极片的内短路(锂离子电池极片在穿钉过程中接触、导通以形成短路)和极片通过钉子间接产生的短路(锂离子电池极片未直接导通，但是均与穿钉的钉子接触；由于钉子本身是钢质材料可以导电，从而将极片导通)。具体来说，锂离子电池在穿钉过程中会发生四种短路模式：正极活性物质层-负极活性物质层、正极活性物质层-负极集流体(通常为铜箔)、正极集流体(通常为铝箔)-负极集流体(通常为铜箔)和正极集流体(通常为铝箔)-负极活性物质层。
在上述四种短路模式中，正极集流体(通常为铝箔)-负极活性物质层这种短路模式由于短路时产热功率非常大、负极活性物质层易失效等原因，是最为危险的一种短路模式，因此，避免正极集流体(通常为铝箔)-负极活性物质层的这种短路模式在穿钉过程中出现是改善锂离子电池穿钉安全最有效的手段。
避免正极集流体(通常为铝箔)-负极活性物质层这种短路模式在穿钉过程中出现，就是在负极活性物质层的表面设置电阻率更大的涂层或者在正极集流体的表面设置电阻率更大的涂层，以避免负极活性物质层和正极集流体直接接触，从而避免产生最危险的短路模式。
本申请通过在负极活性物质层和隔离膜之间设置一层不导电或者导电性能很差的非活性物质(例如，不导电的聚合物颗粒)从而有效地增加负极活性物质层表面的电阻，使得在穿钉过程中，即使正极集流体(如铝箔)刺穿隔离膜，其也不能直接接触负极活性物质层，从而使得锂离子电池在穿钉过程中不发生正极集流体-负极活性物质层这种最危险的短路模式。这一技术手段确保了锂离子电池在受到外力撞击、穿钉或挤压时不产生内短路导致锂离子电池失效，从而确保了锂离子电池的机械安全性能。
图1展示了现有技术中的锂离子电池10的结构的示意图。锂离子电池10 具有正极极片、负极极片和隔离膜。正极极片具有在正极活性物质层101之间的正极集流体102，负极极片具有在负极活性物质层103之间的负极集流体104，隔离膜105设置在正极极片和负极极片之间。
图2展示了根据本申请的实施例的锂离子电池的结构示意图。锂离子电池 20具有正极极片、负极极片、隔离膜和聚合物层。正极极片具有在正极活性物质层201之间的正极集流体202，负极极片具有在负极活性物质层203之间的负极集流体204，隔离膜205设置在正极极片和负极极片之间，聚合物层206设置在负极活性物质层203和隔离膜205之间。
设置在负极活性物质层和隔离膜之间的聚合物层可以是单一的聚合物颗粒，也可以是多种聚合物颗粒的混合。为了增加聚合物层与负极的粘结效果，可以将聚合物颗粒(例如，但不限于，聚乙烯(PE)、改性聚乙烯、聚丙烯(PP)、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚酰亚胺(PI)、聚丙烯酸(PAA)、改性聚丙烯酸和聚苯乙烯(PS)等)与粘结剂(如改性聚偏二氟乙烯(PVDF)一同制备成浆料并涂布在负极活性物质层的表面或隔离膜的面对负极的表面上。
聚合物颗粒可以是球形结构或类球形结构。在一些实施例中，聚合物颗粒为球形结构。球形结构或类球形结构能够保证聚合物层的均一性，而且对锂离子电池的浸润性能及动力学性能影响小。根据本申请实施例，聚合物颗粒具有约0.70- 约1.0的球形度。在一些实施例中，聚合物颗粒具有约0.80-约1.0的球形度。在另一些实施例中，聚合物颗粒具有约0.87-约1.0的球形度。在另一些实施例中，聚合物颗粒具有约0.98的球形度。
在本申请中，聚合物颗粒的“球形度”是指与聚合物颗粒具有相同体积的球体的表面积与聚合物颗粒的实际表面积的比值。球形度为1时聚合物颗粒是完整的球形。当聚合物颗粒为类球形结构时(如椭球)，其球形度小于1。
球形度的测试可以通过图像法进行测试。球形度是一个空间体积概念，如果颗粒非常小，如微米级颗粒，直接测量存在一定困难，通常的方法是将颗粒二维的面积投影等效为其三维的比表面积，即通过颗粒的投影面积与圆的接近程度等效为颗粒的球形度：通过对颗粒投影进行分析，得到颗粒的直径和长径比，得到颗粒的等效面积和等效周长，将颗粒实际的周长与等效周长进行对比，得到颗粒的球形度。当样品量非常少时(比如少量的几个颗粒)，这种测试方法误差很大，但对于微米级颗粒而言，通常非常少的样品(如3g)即可包含上百万个的颗粒，颗粒由于在空间的自由运动，可以投影到各个方向的形状，从而可以准确的计算出材料的球形度。
由于每个颗粒不可能完全相同，采用颗粒图像工作站或者粒形分析仪测得的球形度数据实际上是呈现出正态分布的，通常输出的结果为正态分布的中心值。该球形度实际上是所有颗粒球形度的一个综合数值，即此样品有50％的颗粒球形度大于此数值，有50％的颗粒球形度小于此数值，并且在接近此球形度的颗粒分布的频度是最高的。
图5展示了球形度为0.98时仪器拟合的球形度分布图。图6展示了本申请中所使用的球形度为0.98的聚合物颗粒的扫描式电子显微镜(SEM)图像。图 7a-7e展示了不同球形度的聚合物颗粒的SEM图像。
聚合物颗粒的颗粒度可以做到很小，使得聚合物层的厚度可以做得很薄从而保证聚合物层的覆盖度。聚合物颗粒的颗粒度越小，相同厚度包含越多层颗粒堆叠，穿钉效果越好。根据本申请实施例，在体积基准的粒度分布中，聚合物颗粒从小粒径侧起、达到体积累积50％的粒径(Dv50)≤约2μm。在体积基准的粒度分布中，聚合物颗粒从小粒径侧起、达到体积累积99％的粒径(Dv99)≤约5μm。
在穿钉过程中，聚合物颗粒由于温度的升高会熔融，熔融后的聚合物可以更好的覆盖负极活性物质层，可以有效的阻止正极集流体和负极活性物质层相接触，从而提高锂离子电池的穿钉性能。如果聚合物颗粒的熔融温度太低，锂离子电池在化成过程中可能会使部分聚合物颗粒熔融，导致熔融的聚合物覆盖住负极，从而影响锂离子电池的动力学性能。在一些实施例中，聚合物颗粒的熔融温度为约 80℃～约500℃。在另一些实施例中，聚合物颗粒的熔融温度为约100℃-约200℃。具有不同熔融温度的聚合物颗粒可以通过控制聚合物的聚合度和分子量进行调控，另外也可以通过多种聚合物单体共同聚合，得到具有不同熔融温度的聚合物颗粒。
为了保证实现对负极更好的保护，聚合物层需要有一定的厚度。如果聚合物层太薄，则对正极集流体(例如铝箔)的阻挡作用不够完全；如果聚合物层太厚，则会降低锂离子电池的体积能量密度，并会对锂离子电池中的锂离子传输造成影响，从而降低锂离子电池的动力学性能。根据本申请实施例，聚合物层的厚度为约0.5μm-约5μm。在一些实施例中，聚合物层的厚度为约1μm-约3μm。
在穿钉过程中，如果负极活性物质层表面的覆盖度太低，正极集流体有一定概率接触到未被聚合物层覆盖的负极活性物质层，从而导致锂离子电池在穿钉过程中失效。因此，聚合物层对负极活性物质层的覆盖度越高越好。根据本申请实施例，聚合物层对负极活性物质层的覆盖度不小于约50％。在一些实施例中，聚合物层对负极活性物质层的覆盖度不小于约80％-约100％。
当聚合物层涂覆在负极活性物质层表面时，电解液需穿透聚合物层才能对负极活性物质层进行浸润。另外，锂离子电池在充放电的过程中，锂离子在正负极间的传输也要穿过聚合物层。因此，聚合物层的孔隙率越高，电解液的浸润性越好，锂离子传输的阻力也越小。但是孔隙率太高，聚合物层会变得非常疏松，使得正极集流体(例如铝箔)的毛刺或者披风直接通过孔隙接触负极活性物质层表面，导致对负极活性物质层的保护作用减弱，穿钉测试通过率降低。根据本申请实施例，聚合物层的孔隙率为约20％-约80％。在一些实施例中，聚合物层的孔隙率为约50％。
在穿钉过程中，为了增大负极活性物质层表面的电阻，负极活性物质层表面的聚合物层不能脱落。因此，聚合物层对负极活性物质层的粘结力必须要比较大。为了实现该目的，根据本申请实施例，聚合物层还可包括粘结剂，所述粘结剂选自例如，但不限于，聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸盐、丁苯橡胶、羧甲基纤维素钠、聚偏二氟乙烯、聚乙烯醚、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚四氟乙烯和聚六氟丙烯中的一种或多种。在一些实施例中，聚合物层与负极活性物质层的粘结力≥约5N/m。在另一些实施例中，聚合物层与负极活性物质层的粘结力为约15N/m。
锂离子电池中使用的隔离膜一般都具有一定延展性，使得隔离膜在穿钉过程中也可以起到隔绝正极集流体和负极活性物质层的作用，因此聚合物层也可以设置在面对负极一侧的隔离膜表面。在另一些实施例中，聚合物层表面可以进行图案处理或者粗糙化处理，以提高聚合物层对负极活性物质层或者对隔离膜的粘结力。
本申请的设计可用于不同结构的电化学装置(例如锂离子电池)中。具体而言，本申请可应用于包括卷绕结构、叠片结构或折叠结构的锂离子电池中。
图3和4分别展示了图1所示的根据现有技术的锂离子电池和图2所示的根据本申请的实施例的锂离子电池的穿钉过程示意图。如图3所示，正极集流体 102(铝箔)直接与负极活性物质层103接触，造成正极集流体(铝箔)与负极活性物质层短路。在图4中，由于在负极活性物质层203和隔离膜205之间存在聚合物层206，穿钉过程中发生正极集流体(铝箔)与聚合物层短路，从而不会发生正极集流体(铝箔)-负极活性物质层短路，从而使得短路过程变得安全。
本申请的技术方案相比于现有技术具有以下优势或有益效果：
本申请采用聚合物颗粒作为聚合物层的主要材料。相较于无机材料，聚合物颗粒最主要的特征是高温下易熔融。由于在穿钉过程中，穿钉口的局部温度往往可以达到1000℃以上，这个温度远远超过了聚合物颗粒的熔融温度。因此，聚合物颗粒熔融后能够更好的粘附在负极活性物质层的表面上，从而提升对负极活性物质层的保护效果。由于无机材料基本不发生熔融，因此其改善效果不如聚合物颗粒。正是由于这种熔融特性，聚合物层较无机涂层可以更薄，在电池的体积能量密度上有更大的优势。此外，聚合物颗粒熔融后会附着在穿钉的钉子表面，形成包钉的效果。钉子被聚合物包住以后，与正极集流体(例如铝箔)和负极活性物质层间的接触减少，从而减少短路点，提升锂离子电池的穿钉通过率。
本申请中所使用的聚合物颗粒可以为球形或者类球形，球形或者类球形材料在负极活性物质层表面的一致性更好，堆积更加紧密，颗粒间的缝隙较为固定(颗粒间距离比较均一)。虽然穿钉测试固定了穿钉的位置，但是锂离子电池在实际应用过程中发生短路的点是随机的。球形或者类球形颗粒的高一致性和高堆积密度对穿钉改善效果的一致性有很好的提升。另外，聚合物层采用球形颗粒或者类球形颗粒，其颗粒间间隙非常均匀，这有利于电解液在聚合物层间的浸润，锂离子传输的距离也比较固定，锂离子电池的浸润性能和动力学性能可以得到保证。
采用具有一定球形度的聚合物颗粒的另外一个好处是聚合物颗粒熔融后会粘结隔离膜和负极极片，使隔离膜对负极活性物质层的保护作用增强，从而在穿钉过程中不会产生因温度升高，隔离膜收缩导致负极活性物质层的裸露。另外，聚合物颗粒熔融后会堵塞隔离膜的孔洞，使得隔离膜闭孔，从而阻断锂离子的传输路径，降低了短路过程发生热失控的概率。
聚合物层要实现对负极的保护，必须能够和负极活性物质层很好的粘结，不能在穿钉过程中发生脱落。为了实现这种粘结能力，聚合物层所包含的聚合物颗粒至少含有一个极性基团，该基团可以在主链或者支链上，这个基团可以和石墨表面的极性基团通过化学键或者氢键结合，或者与负极活性物质层中的粘合剂进行结合，从而提高了粘结效果。
根据本申请的实施例，锂离子电池包括含有正极活性物质层的正极极片、含有负极活性物质层的负极极片、电解质以及位于正极极片和负极极片之间的隔离膜，其中如上所述的聚合物层可以涂覆在负极活性物质层表面上和/或隔离膜的面对负极的表面上。正极集流体可以为铝箔或镍箔，负极集流体可为铜箔或镍箔。
在上述锂离子电池中，正极活性物质层包括能够吸收和释放锂(Li)的正极材料(下文中，有时称为“能够吸收/释放锂Li的正极材料”)。能够吸收/释放锂 (Li)的正极材料的实例可以包括钴酸锂、镍钴锰酸锂、镍钴铝酸锂、锰酸锂、磷酸锰铁锂、磷酸钒锂、磷酸钒氧锂、磷酸铁锂、钛酸锂和富锂锰基材料中的一种或多种。
在上述正极材料中，钴酸锂的化学式可以为LixCoaM1bO2-c，其中，M1选自由镍(Ni)、锰(Mn)、镁(Mg)、铝(Al)、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁 (Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、钼(Mo)、锡(Sn)、钙(Ca)、锶(Sr)、钨(W)、钇(Y)、镧(La)、锆(Zr)、硅(Si)及其组合组成的群组，x、a、b和c值分别在以下范围内：0.8≤x≤1.2、0.8≤a≤1、0≤b≤0.2、-0.1≤c≤0.2；
在上述正极材料中，镍钴锰酸锂或镍钴铝酸锂的化学式可以为LiyNidM2eO2-f，其中，M2选自由钴(Co)、锰(Mn)、镁(Mg)、铝(Al)、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、钼(Mo)、锡(Sn)、钙(Ca)、锶(Sr)、钨(w)、锆(Zr)、硅(Si)及其组合组成的群组，y、d、e和f值分别在以下范围内：0.8≤y≤1.2、0.3≤d≤0.98、0.02≤e≤0.7、-0.1≤f≤0.2；
在上述正极材料中，锰酸锂的化学式为LizMn2-gM3gO4-h，其中M3表示选自由钴(Co)、镍(Ni)、镁(Mg)、铝(A1)、硼(B)、钛(Ti)、钒(V)、铬(Cr)、铁(Fe)、铜(Cu)、锌(Zn)、钼(Mo)、锡(Sn)、钙(Ca)、锶(Sr)、钨(W) 及其组合组成的群组，z、g和h值分别在以下范围内：0.8≤z≤1.2、0≤g＜1.0和 -0.2≤h≤0.2。
负极活性物质层包括能够吸收和释放锂(Li)的负极材料(下文中，有时称为“能够吸收/释放锂Li的负极材料”)。能够吸收/释放锂(Li)的负极材料的例子可以包括碳材料、金属化合物、氧化物、硫化物、锂的氮化物例如LiN3、锂金属、与锂一起形成合金的金属和聚合物材料。
碳材料的例子可以包括低石墨化的碳、易石墨化的碳、人造石墨、天然石墨、中间相碳微球、软碳、硬碳、热解碳、焦炭、玻璃碳、有机聚合物化合物烧结体、碳纤维和活性炭。其中，焦炭可以包括沥青焦炭、针状焦炭和石油焦炭。有机聚合物化合物烧结体指的是通过在适当的温度下煅烧聚合物材料例如苯酚塑料或者呋喃树脂以使之碳化获得的材料，将这些材料中的一些分成低石墨化碳或者易石墨化的碳。聚合物材料的例子可以包括聚乙炔和聚吡咯。
在能够吸收/释放锂(Li)的这些负极材料中，选择充电和放电电压接近于锂金属的充电和放电电压的材料。这是因为负极材料的充电和放电电压越低，锂离子电池越容易具有更高的能量密度。其中，负极材料可以选择碳材料，因为在充电和放电时它们的晶体结构只有小的变化，因此，可以获得良好的循环特性以及大的充电和放电容量。例如选择石墨，因为它可以给出大的电化学当量和高的能量密度。
此外，能够吸收/释放锂(Li)的负极材料可以包括单质锂金属、能够和锂 (Li)一起形成合金的金属元素和半金属元素，包括这样的元素的合金和化合物等等。例如，将它们和碳材料一起使用，因为在这种情况中，可以获得良好的循环特性以及高能量密度。除了包括两种或者多种金属元素的合金之外，这里使用的合金还包括包含一种或者多种金属元素和一种或者多种半金属元素的合金。该合金可以处于以下状态固溶体、共晶晶体、金属间化合物及其混合物。
金属元素和半金属元素的例子可以包括锡(Sn)、铅(Pb)、铝(A1)、铟(In)、硅(Si)、锌(Zn)、锑(Sb)、铋(Bi)、镉(Cd)、镁(Mg)、硼(B)、镓(Ga)、锗(Ge)、砷(As)、银(Ag)、锆(Zr)、钇(Y)和铪(Hf)。上述合金和化合物的例子可以包括具有化学式：MasMbtLiu的材料和具有化学式：MapMcqMdr的材料。在这些化学式中，Ma表示能够与锂一起形成合金的金属元素和半金属元素中的至少一种元素；Mb表示除锂和Ma之外的金属元素和半金属元素中的至少一种元素；Mc表示非金属元素中的至少一种元素；Md表示除Ma之外的金属元素和半金属元素中的至少一种元素；并且s、t、u、p、q和r满足s＞0、t≥0、 u≥0、p＞0、q＞0和r≥0。
此外，可以在负极中使用不包括锂(Li)的无机化合物，例如MnO2、V2O5、 V6O13、NiS和MoS。
上述锂离子电池还包括电解质，电解质可以是凝胶电解质、固态电解质和电解液中的一种或多种，电解液包括锂盐和非水溶剂。
锂盐选自由LiPF6、LiBF4、LiAsF6、LiClO4、LiB(C6H5)4、LiCH3SO3、LiCF3SO3、 LiN(SO2CF3)2、LiC(SO2CF3)3、LiSiF6、LiBOB、二氟硼酸锂及其组合组成的群组。例如，锂盐选用LiPF6，因为它可以给出高的离子导电率并改善循环特性。
非水溶剂可为碳酸酯化合物、羧酸酯化合物、醚化合物、其它有机溶剂或它们的组合。
碳酸酯化合物可为链状碳酸酯化合物、环状碳酸酯化合物、氟代碳酸酯化合物或其组合。
链状碳酸酯化合物的实例为碳酸二乙酯(DEC)、碳酸二甲酯(DMC)、碳酸二丙酯(DPC)、碳酸甲丙酯(MPC)、碳酸乙丙酯(EPC)、碳酸甲乙酯(MEC) 及其组合。所述环状碳酸酯化合物的实例为碳酸亚乙酯(EC)、碳酸亚丙酯(PC)、碳酸亚丁酯(BC)、碳酸乙烯基亚乙酯(VEC)及其组合。所述氟代碳酸酯化合物的实例为碳酸氟代亚乙酯(FEC)、碳酸1，2-二氟亚乙酯、碳酸1，1-二氟亚乙酯、碳酸1，1，2-三氟亚乙酯、碳酸1，1，2，2-四氟亚乙酯、碳酸1-氟-2-甲基亚乙酯、碳酸1-氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1，2-二氟-1-甲基亚乙酯、碳酸1，1，2-三氟-2-甲基亚乙酯、碳酸三氟甲基亚乙酯及其组合。
羧酸酯化合物的实例为乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、乙酸叔丁酯、丙酸甲酯、丙酸丙酯、丙酸乙酯、γ-丁内酯、癸内酯、戊内酯、甲瓦龙酸内酯、己内酯、甲酸甲酯及其组合。
醚化合物的实例为二丁醚、四甘醇二甲醚、二甘醇二甲醚、1，2-二甲氧基乙烷、1，2-二乙氧基乙烷、乙氧基甲氧基乙烷、2-甲基四氢呋喃、四氢呋喃及其组合。
其它有机溶剂的实例为二甲亚砜、1，2-二氧戊环、环丁砜、甲基环丁砜、1，3- 二甲基-2-咪唑烷酮、N-甲基-2-吡咯烷酮、甲酰胺、二甲基甲酰胺、乙腈、磷酸三甲酯、磷酸三乙酯、磷酸三辛酯、磷酸酯及其组合。
隔离膜的实例为聚乙烯、聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚酰亚胺、芳纶及其组合，其中聚乙烯选自由高密度聚乙烯、低密度聚乙烯、超高分子量聚乙烯及其组合组成的群组。尤其是聚乙烯和聚丙烯，它们对防止短路具有良好的作用，并可以通过关断效应改善电池的稳定性。
隔离膜表面还可包括多孔层，多孔层设置在隔离膜的表面，多孔层包括无机颗粒和粘结剂，无机颗粒选自由氧化铝(Al2O3)、氧化硅(SiO2)、氧化镁(MgO)、氧化钛(TiO2)、二氧化铪(HfO2)、氧化锡(SnO2)、二氧化铈(CeO2)、氧化镍(NiO)、氧化锌(ZnO)、氧化钙(CaO)、氧化锆(ZrO2)、氧化钇(Y2O3)、碳化硅(SiC)、勃姆石、氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化钙、硫酸钡及其组合组成的群组。粘结剂选自由聚偏二氟乙烯、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚酰胺、聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸、聚丙烯酸盐、羧甲基纤维素纳、聚乙烯呲咯烷酮、聚乙烯醚、聚甲基丙烯酸甲酯、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯及其组合组成的群组。
隔离膜表面的多孔层可以提升隔离膜的耐热性能、抗氧化性能和电解质浸润性能，增强隔离膜与极片之间的粘接性。
虽然上面以锂离子电池进行了举例说明，但是本领域技术人员在阅读本申请之后，能够想到本申请的聚合物层可以用于其他合适的电化学装置。这样的电化学装置包括发生电化学反应的任何装置，它的具体实例包括所有种类的一次电池、二次电池、燃料电池、太阳能电池或电容。特别地，该电化学装置是锂二次电池，包括锂金属电池、锂离子电池、锂聚合物电池或锂离子聚合物电池。
下面以锂离子电池为例并且结合具体的实施例说明锂离子电池的制备，本领域的技术人员将理解，本申请中描述的制备方法仅是实例，其他任何合适的制备方法均在本申请的范围内。
实施例
以下说明根据本申请的锂离子电池的实施例和对比例。
本申请的锂离子电池的制备
实施例1-60
采用铝箔作为正极集流体，在铝箔的两表面均匀的涂布钴酸锂浆料，钴酸锂浆料的组成为97.8wt％LiCoO2(LCO)、0.8wt％聚偏二氟乙烯(PVDF)和1.4wt％导电炭黑，在烘干后进行冷压，制备得到正极极片。采用铜箔作为负极集流体，在铜箔的两表面均匀的涂布人造石墨浆料，浆料组成为97.7wt％人造石墨、1.3wt％羧甲基纤维素(CMC)以及1.0wt％丁苯橡胶(SBR)的组合，在烘干后进行冷压、分条；将聚合物颗粒(实施例1-9和11-60)或块状的聚甲基丙烯酸甲酯(分子量为7W)(实施例10)加入聚偏二氟乙烯和按重量计约65％的N-甲基吡咯烷酮(NMP)，以恒定转速分散得到涂层浆料，在冷压后的负极极片表面均匀的涂覆一层聚合物浆料，通过控制涂布的速度和浆料的出料速度以控制聚合物层的厚度，烘干以挥发溶剂，使得基于聚合物层的总重量，聚合物颗粒与粘结剂的重量比约为94∶6，制备得到负极极片。
正极极片和负极极片之间以PE隔离膜进行分隔，从而制备得到卷绕型电极组件。电极组件经顶侧封、喷码、真空干燥、注入电解液、高温静置后进行化成及容量，即可得到成品锂离子电池。
实施例1-60的主要区别为聚合物颗粒的形状、聚合物颗粒的颗粒度、聚合物颗粒的熔融温度、聚合物层的厚度、聚合物层对负极活性物质层的覆盖度、聚合物层的孔隙率、聚合物层与负极活性物质层的粘结力和聚合物层中聚合物颗粒的材料种类。
实施例61-63
采用铝箔作为正极集流体，在铝箔的两表面均匀的涂布钴酸锂浆料，钴酸锂浆料的组成为97.8wt％LiCoO2(LCO)、0.8wt％聚偏二氟乙烯(PVDF)和1.4wt％导电炭黑，在干燥后进行冷压，制备得到正极极片。采用铜箔作为负极集流体，在铜箔的两表面均匀的涂布人造石墨浆料，浆料组成为97.7wt％人造石墨、1.3wt％羧甲基纤维素(CMC)以及1.0wt％丁苯橡胶(SBR)的组合，并随后进行冷压、分条，制备得到负极极片。将聚合物颗粒加入聚偏二氟乙烯和按重量计约65％的N-甲基吡咯烷酮(NMP)，以恒定转速分散得到聚合物层浆料，在PE隔离膜表面均匀的涂覆一层聚合物浆料，通过控制涂布的速度和浆料的出料速度以控制聚合物层的厚度，烘干以挥发溶剂，使得基于聚合物层的总重量，聚合物颗粒与粘结剂的重量比约为94∶6，制备得到具有聚合物层的隔离膜。
正极极片和负极极片之间以具有聚合物层的隔离膜进行分隔，从而制备得到卷绕型电极组件。电极组件经顶侧封、喷码、真空干燥、注入电解液、高温静置后进行化成及容量，即可得到成品锂离子电池。
实施例61-63的主要区别为聚合物层的厚度和聚合物层对负极活性物质层的覆盖度。
传统锂离子电池的制备
对比例1
采用铝箔作为正极集流体，在铝箔的两表面均匀的涂布钴酸锂浆料，钴酸锂浆料的组成为97.8wt％LiCoO2(LCO)、0.8wt％聚偏二氟乙烯(PVDF)和1.4wt％导电炭黑，在干燥后进行冷压，制备得到正极极片。采用铜箔作为负极集流体，在铜箔的两表面均匀的涂布人造石墨浆料，浆料组成为97.7wt％人造石墨、1.3wt％羧甲基纤维素(CMC)以及1.0wt％丁苯橡胶(SBR)的组合，并随后进行冷压，制备得到负极极片。
正极极片和负极极片经分条后进行卷绕，正极极片和负极极片之间以PE隔离膜进行分隔，从而制备得到卷绕电极组件。电极组件经顶侧封、喷码、真空干燥、注入电解液、高温静置后进行化成及容量，即可得到成品锂离子电池。
对比例2
采用铝箔作为正极集流体，在铝箔的两表面均匀的涂布钴酸锂浆料，钴酸锂浆料的组成为97.8wt％LiCoO2(LCO)、0.8wt％聚偏二氟乙烯(PVDF)和1.4wt％导电炭黑，在干燥后进行冷压，制备得到正极极片。采用铜箔作为负极集流体，在铜箔的两表面均匀的涂布人造石墨浆料，浆料组成为97.7wt％人造石墨、1.3wt％羧甲基纤维素(CMC)以及1.0wt％丁苯橡胶(SBR)的组合，并随后进行冷压；将Al2O3(球形度为0.83)加入聚偏二氟乙烯和按重量计约65％的N-甲基吡咯烷酮(NMP)，以恒定转速分散得到聚合物浆料，在冷压后的负极极片表面均匀的涂覆一层聚合物浆料，通过控制涂布的速度和浆料的出料速度以控制聚合物层的厚度，烘干以挥发溶剂，使得基于聚合物层的总重量，聚合物颗粒与粘结剂的重量比约为94：6，制备得到负极极片。
测试方法
通过以下方法测定聚合物颗粒的球形度和颗粒度、测定成品锂离子电池的容量、厚度、宽度、长度以确定锂离子电池的体积能量密度、测定锂离子电池的穿钉性能以确定锂离子电池的机械安全性能以及测定锂离子电池的放电倍率性能以确定锂离子电池的动力学性能。
聚合物颗粒的球形度的测试方法为：将分析仪开机测试空白样，空白样无粒度分布时将5g样品置于样品仓内，采用莱驰科技Camsizer X2粒度及粒形分析仪进行测试，获得材料的球形度数值。
聚合物颗粒的颗粒度的测试方法为：激光粒度仪开机后先进行空白背景测试，当空白背景无明显特征峰时进行颗粒度测试：取一定量的聚合物颗粒(1g)，加入适量的表面活性剂，加入分散剂(水或者酒精)进行分散，超声处理10min，将分散后的聚合物颗粒加入到样品仓内进行测试，即可获得聚合物颗粒的颗粒度分布情况，相关软件自动输出聚合物颗粒的颗粒度分布曲线，并计算得到Dv50 和Dv99。
锂离子电池容量的测定方法为(以评估锂离子电池的容量，并进一步计算锂离子电池的体积能量密度)：在25±3℃环境中静置30min，以0.5C(1C为锂离子电池的额定容量)电流恒流充电至锂离子电池电压至4.4V(额定电压)，锂离子电池转恒压充电，电流至0.05C时停止充电；电池静置30min；以0.2C电流将锂离子电池放电至3.0V，静置30min；取放电容量作为锂离子电池的实际容量。以锂离子电池的实际容量，乘以锂离子电池实际的电压平台，并除以锂离子电池的体积，即得到锂离子电池实际的体积能量密度。
穿钉的测试方法为(以评估锂离子电池的穿钉性能)：取本申请实施例/对比例中制得的电池10枚，在25±3℃环境下满充(以0.5C电流恒流充电至4.4V，恒压充电至0.05C电流截止)，在常温条件下对锂离子电池进行穿钉(采用直径为4mm的钢钉，材质为碳钢，锥度为16.5mm，钢钉总长为100mm)，穿钉速度设置为30mm/s，穿钉深度以钢钉锥度穿过锂离子电池为准。
放电倍率的测试方法为(以评估锂离子电池的动力学性能)：将锂离子电池在25℃±3℃环境静置30min后，以0.5C恒定电流充电至4.4V，恒压充电至0.05 C电流截止；锂离子电池搁置30min；以0.2C恒定电流放电至3.0V，放电容量记为C1；锂离子电池搁置30min；以0.5C恒定电流充电至4.4V，恒压充电至 0.05C电流截止；锂离子电池搁置30min；以2.0C恒定电流放电至3.0V，放电容量记为C2，C2/C1即是该锂离子电池在2C下的放电倍率。
聚合物层与负极活性物质层间的粘结力测试方法为：将涂有聚合物层的负极极片，用双面胶将极片粘贴在平滑的钢板上，在极片的另外一面用胶纸粘住，并将胶纸的一端固定在拉力机上，用拉力机拉动胶纸，读取胶纸拉伸时的粘结力，将数据导出后除以胶纸的宽度，即得到聚合物层与负极活性物质层间的粘结力。
表1展示了各实施例和对比例的变量设置和测试结果。
1、聚合物颗粒的形状对锂离子电池性能的影响
表1“聚合物颗粒的形状”部分(即，实施例1-10)展示了聚合物颗粒的不同形状对锂离子电池性能的影响。结果表明，聚合物颗粒的形状越接近球形，也就是球形度越接近1，锂离子电池的倍率性能越好，穿钉测试通过率也越高。
2、聚合物颗粒的颗粒度对锂离子电池性能的影响
表1“颗粒度Dv50(μm)”和“颗粒度Dv99(μm)”部分(即，实施例3和11-23) 展示了聚合物颗粒的颗粒度对锂离子电池性能的影响。结果表明，通过调节聚合物颗粒Dv50的大小，可以提高锂离子电池的穿钉性能，当聚合物颗粒的Dv50≤2 μm时，穿钉测试通过率可以达到≥60％。通过调节聚合物颗粒Dv99的大小，可以提高锂离子电池的穿钉性能，聚合物颗粒的D99≤5μm，穿钉测试通过率≥50％。
3、聚合物颗粒的熔融温度对锂离子电池性能的影响
表1“熔融温度(℃)”部分(即，实施例3和24-30)展示了聚合物颗粒的熔融温度对锂离子电池性能的影响。实施例3和24-30中的聚合物颗粒的分子量如下：
实例 熔融温度(℃) 分子量
3 80 7W
24 50 2W
25 100 9W
26 130 12W
27 150 13W
28 200 15W
29 300 18W
30 500 20W
结果表明，聚合物颗粒的熔融温度对穿钉性能有较大的影响。当聚合物颗粒的温度太高时，锂离子电池的穿钉性能反而下降，这是因为穿钉过程的温度不足以使聚合物熔融，减少了对负极极片的保护。当聚合物颗粒的熔融温度太低时，锂离子电池的倍率性能下降，这是因为锂离子电池在充放电过程中有一定的温升，如果温升达到聚合物的熔融温度，聚合物熔融后孔隙率降低，使锂离子的传输受到影响。另外，若聚合物温度太低，锂离子电池的穿钉性能也会降低，这是因为锂离子电池在化成及充放电过程中的聚合物熔融后渗入极片内部，导致对极片表面的覆盖作用减弱，降低了锂离子电池的穿钉性能。
4、聚合物层的厚度对锂离子电池性能的影响
表1“聚合物层的厚度(μm)”部分(即，实施例3和31-38)展示了聚合物层的厚度对锂离子电池性能的影响。结果表明，聚合物层越薄，锂离子电池的体积能量密度越高，倍率性能也越好，但是穿钉测试通过率降低。聚合物层越厚，锂离子电池的体积能量密度越低，穿钉测试通过率变高，但是倍率性能下降。
5、聚合物层对负极活性物质层的覆盖度对锂离子电池性能的影响
表1“聚合物层对负极活性物质层的覆盖度”部分(即，实施例3和39-43) 展示了聚合物层对负极活性物质层的覆盖度对锂离子电池性能的影响。结果表明，聚合物层覆盖度越高，穿钉测试通过率越高。当聚合物层的覆盖度小于50％时，穿钉测试通过率小于50％。
6、聚合物层的孔隙率对锂离子电池性能的影响
表1“聚合物层的孔隙率”部分(即，实施例3和44-47)展示了聚合物层孔隙率对锂离子电池性能的影响。结果表明，聚合物层孔隙率越高，锂离子电池倍率性能越好，但是锂离子电池穿钉性能越差。聚合物层孔隙率降低，锂离子电池倍率性能提升，但是锂离子电池穿钉测试通过率降低。
7、聚合物层与负极活性物质层间的粘结力对锂离子电池性能的影响
表1“聚合物层与负极活性物质层间的粘结力(N/m)”部分(即，实施例3和 48-55)展示了聚合物层与负极活性物质层间的粘结力对锂离子电池性能的影响。结果表明，聚合物层与负极活性物质层的粘结力降低，锂离子电池穿钉测试通过率降低，当粘结力不足5N时，其穿钉测试通过率小于50％。
8、不同聚合物颗粒材料对锂离子电池性能的影响
表1“聚合物颗粒的材料种类不同情况”部分(即，实施例56-60)展示了不同聚合物颗粒的材料种类对锂离子电池性能的影响。结果表明，聚合物颗粒选用聚丙烯酸、聚乙烯、聚丙烯、聚酰亚胺、聚苯乙烯时也可以取得很好的效果。
9、聚合物层设置在隔离膜上的情况
如表2所示，当聚合物层设置在隔离膜上时(即，实施例61-63)，可实现与聚合物层涂布在负极极片上时基本相当的效果。
10、本申请实施例与对比例的比较
表1“对比例”部分展示了对比例1和2的参数和相应的锂离子电池性能。与对比例1相比，本申请实施例因为有聚合物层，锂离子电池的穿钉性能得到明显提升。与对比例2相比，本申请实施例的聚合物层中采用聚合物，相比对比例2 涂层中的无机颗粒，锂离子电池的穿钉性能得到很大提升。
整个说明书中对“实施例”、“部分实施例”、“一个实施例”、“另一举例”、“举例”、“具体举例”或“部分举例”的引用，其所代表的意思是在本申请中的至少一个实施例或举例包含了该实施例或举例中所描述的特定特征、结构、材料或特性。因此，在整个说明书中的各处所出现的描述，例如：“在一些实施例中”、“在实施例中”、“在一个实施例中”、“在另一个举例中”，“在一个举例中”、“在特定举例中”或“举例“，其不必然是引用本申请中的相同的实施例或示例。此外，本文中的特定特征、结构、材料或特性可以以任何合适的方式在一个或多个实施例或举例中结合。
尽管已经演示和描述了说明性实施例，本领域技术人员应该理解上述实施例不能被解释为对本申请的限制，并且可以在不脱离本申请的精神、原理及范围的情况下对实施例进行改变，替代和修改。
表1
说明：10/10代表穿钉测试电池数量为10个电池，穿钉测试10个均通过
表2
说明：10/10代表穿钉测试电池数量为10个电池，穿钉测试10个均通过。

Claims (14)

1.一种电化学装置，包括：
负极极片，所述负极极片包括负极活性物质层；
隔离膜；以及
聚合物层，其中，所述聚合物层设置在所述负极活性物质层和所述隔离膜之间。
2.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述聚合物层包括聚合物颗粒，所述聚合物颗粒的球形度为0.70-1.0。
3.根据权利要求2所述的电化学装置，其中，所述聚合物颗粒选自由聚乙烯、聚丙烯、聚甲基丙烯酸甲酯、聚酰亚胺、聚丙烯酸、聚苯乙烯及其组合组成的群组。
4.根据权利要求2所述的电化学装置，其中，所述聚合物颗粒的熔融温度为80℃-500℃。
5.根据权利要求2所述的电化学装置，其中，所述聚合物颗粒的Dv50为0.2μm-2μm。
6.根据权利要求2所述的电化学装置，其中，所述聚合物颗粒的Dv99为0.5μm-5μm。
7.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述聚合物层的厚度为0.5μm-5μm。
8.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述聚合物层的孔隙率为20％-80％。
9.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述聚合物层设置在所述负极活性物质层的表面，所述聚合物层在所述负极活性物质层表面的覆盖度为50％-100％。
10.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述聚合物层还包括粘结剂，所述粘结剂选自由聚丙烯腈、聚丙烯酸酯、聚丙烯酸盐、丁苯橡胶、羧甲基纤维素钠、聚偏二氟乙烯、聚乙烯醚、偏氟乙烯-六氟丙烯的共聚物、聚四氟乙烯、聚六氟丙烯及其组合组成的群组。
11.根据权利要求10所述的电化学装置，其中，基于所述聚合物层的总重量，所述粘结剂的重量百分含量为1％-5％。
12.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述聚合物层与所述负极活性物质层之间的粘结力为5N/m以上。
13.根据权利要求1所述的电化学装置，其中，所述电化学装置为锂离子电池。
14.根据权利要求13所述的电化学装置，其中，所述锂离子电池包括电极组件，所述电极组件包括卷绕结构、叠片结构或折叠结构。
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