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CN108138062A - 添味甲烷流体和用于制造添味甲烷流体的方法以及其用途 - Google Patents

添味甲烷流体和用于制造添味甲烷流体的方法以及其用途 Download PDF

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CN108138062A
CN108138062A CN201680059183.1A CN201680059183A CN108138062A CN 108138062 A CN108138062 A CN 108138062A CN 201680059183 A CN201680059183 A CN 201680059183A CN 108138062 A CN108138062 A CN 108138062A
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CN
China
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methane
range
fluid
odorized
carrier
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CN201680059183.1A
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W·M·范德尔维尔
S·M·麦克唐纳德
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Shell Internationale Research Maatschappij BV
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Shell Internationale Research Maatschappij BV
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Abstract

本发明涉及一种包含添味甲烷的液体，并且涉及一种包含添味甲烷的液体和固体的浆液。本发明尤其涉及添味液化天然气(liquefied natural gas，LNG)。所述增味剂为丙烯酸乙酯和/或乙基硫醇。所述增味剂的载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物。本发明还涉及一种通过使包含添味甲烷的气体液化来制备这类添味液体或浆液的方法。本发明还涉及一种将增味剂添加到包含甲烷的液体或浆液中的方法。

Description

添味甲烷流体和用于制造添味甲烷流体的方法以及其用途
技术领域
本发明涉及一种包含添味甲烷的流体，和用于制造包含添味甲烷的流体的方法以及其用途。本发明尤其涉及添味LNG、用于制造添味LNG的方法以及添味LNG的用途。
背景技术
包含甲烷的流体可来源于多种来源，如天然气或油藏(petroleum reservoir)、生物材料的好氧消化或厌氧消化，或来源于合成来源，如费托法(Fischer-Tropschprocess)。
生物材料的好氧消化或厌氧消化可具有多种形式。其可能例如涉及乳制品废物的好氧消化或厌氧消化。生物材料的好氧消化或厌氧消化产生包含甲烷的流体，其还可被称作生物甲烷、生物气体或生物燃料。
费托法可用于将合成气体(来自含烃原料)转化成液体烃和/或固体烃。一般来说，原料(例如，天然气、相关气体甲烷和/或煤层甲烷、重油和/或残油部分、煤、生物质量)在第一步骤中转化成氢气与一氧化碳的混合物(这一混合物通常称为合成气体(synthesisgas)或合成气(syngas))。
在本文中，术语天然气用以指包含源自任何来源的流的甲烷。
术语包含甲烷的流体在本文中用以指包含至少40m/m％甲烷的流体。术语尤其涉及天然气流体。类似地，术语包含甲烷的气体、包含甲烷的液体以及包含液体和固体的浆液的甲烷是指包含至少40m/m％甲烷的气体、液体以及液体和固体的浆液(slush)。包含甲烷的流体可包含至多100m/m％甲烷，尤其至多99.9m/m％甲烷，其可包含至多99m/m％甲烷，其可包含至多90m/m％甲烷。在本发明的上下文中，液体和固体的浆液视为流体。术语包含甲烷的气体尤其涉及天然气。术语包含甲烷的液体和包含液体和固体的浆液的甲烷尤其涉及LNG。
天然气为适用的燃料来源以及各种烃化合物的来源。通常期望在液化天然气(liquefied natural gas，LNG)设备中天然气流来源处或附近使天然气液化以实现天然气的紧凑存储和/或长距离内天然气的高效运输。呈液体形式的天然气比呈气态形式可更易于存储和运输，因为其占较小体积。
液化天然气设备在领域中熟知，并且包含以下处理步骤：
-任选地通过在处理阶段中去除杂质(如水、酸性气体、汞)来处理包含流的甲烷，
-任选地在NGL阶段中从包含流的甲烷去除天然气液体，如乙烷、丙烷、丁烷和较重组分，
-在一个或多个冷却阶段(例如预冷却阶段和主冷却阶段)冷却包含流的甲烷，并且
-任选地在最终闪蒸阶段中闪蒸包含流的甲烷，并且，
-任选地在存储槽中存储液化天然气。
天然气是无味的。已知给天然气添加气味以使得人们可易于检测到空气中极低浓度的天然气。
在运输、存储或处理包含甲烷的液体或浆液时，通常由于热量进入形成蒸发气体。因此，需要包含液体或浆液的添味甲烷以使得人们可易于检测到空气中低浓度的蒸发气体。
然而，用于包含甲烷的液体或浆液的增味剂需要满足多种需要。增味剂需要在极低温下、甚至在约-162℃、或甚至-185℃的温度下在包含甲烷的液体或浆液中具有良好的溶解度。此外，增味剂需要在其从液相转移成气相时保留在包含甲烷的流体中。此外，增味剂需要具有足够低的气味阈值。
发明内容
本发明涉及一种包含添味甲烷的液体，并且涉及一种包含添味甲烷的液体和固体的浆液。本发明尤其涉及添味LNG，其中LNG可为液体或液体和固体的浆液。增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物。增味剂的载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物。
本发明还涉及一种通过使包含添味甲烷的气体液化来制备这类添味液体或浆液的方法。本发明还涉及一种将增味剂添加到包含甲烷的液体或浆液中的方法。
更详细地说，本发明涉及一种包含添味甲烷的流体，其包含：
-包含甲烷的流体，
-1到100ppm范围内的增味剂，和
-0.1到10m/m％范围内的载剂，
按包含添味甲烷的流体的总质量计算；
其中载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中包含添味甲烷的流体为液体、或液体和固体的浆液，并且
其中包含添味甲烷的流体优选在-62℃到-185℃范围内的温度下，并且在20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力下。
本发明进一步涉及一种制备包含流体、1到100ppm范围内的增味剂以及0.1到10m/m％范围内的载剂的添味甲烷的方法，所述方法包含以下步骤：
a)将增味剂和载剂添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中，
其中分别地添加增味剂和载剂和/或混合，并且
其中载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中包含甲烷的液体或浆液优选在-62℃到-185℃范围内的温度下，并且在20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力下。
本发明还涉及涉及一种制备包含添味甲烷的流体的方法，所述甲烷包含1到100ppm范围内的增味剂以及0.1到10m/m％范围内的载剂，所述方法包含以下步骤：
a)将增味剂和载剂添加到包含甲烷的气体中，
其中分别地添加增味剂和载剂和/或混合，并且
其中载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中包含甲烷的气体优选在-40到+200℃、更优选在-25到+85℃范围内的温度下，并且；
b)使步骤a)中获得的混合物液化到-62℃到-185℃范围内的温度以及20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力。
已发现，包含本发明的液体或浆液的添味甲烷在极低温下、尤其在约-162℃、或甚至-185℃的温度下展示增味剂良好的溶解度。此外，人们可易于检测到空气中的蒸发气体，因为增味剂具有足够低的气味阈值，并且证明增味剂在其从液相转移成气相时保留在包含甲烷的流体中。
具体实施方式
本发明涉及一种包含添味甲烷的流体，和用于制造包含添味甲烷的流体的方法以及其用途。本发明尤其涉及添味LNG、用于制造添味LNG的方法以及添味LNG的用途。增味剂和任选地示踪剂可能例如在天然气制造设施、在LNG终端或在零售站添加。增味剂和任选地示踪剂可在液化前后添加到包含甲烷的流体中。
包含液体或浆液的添味甲烷
本发明涉及一种包含添味甲烷的液体，并且涉及一种包含添味甲烷的液体和固体的浆液。本发明尤其涉及添味LNG，其中LNG可为液体或液体和固体的浆液。
本发明涉及包含添味甲烷的流体，其包含：
-包含甲烷的流体，
-1到100ppm范围内的增味剂，和
-0.1到10m/m％范围内的载剂，
按包含添味甲烷的流体的总质量计算。载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物。增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物。包含添味甲烷的流体为液体或液体和固体的浆液。包含添味甲烷的流体优选在-62℃到-185℃范围内的温度下，并且在20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力下。
增味剂和载剂以优选1:20到1:50000、更优选1:100到1:5000、甚至更优选1:650到1:1500的比例使用。
优选地，按包含添味甲烷的流体的总质量计算，包含添味甲烷的流体包含2到10ppm的增味剂以及优选0.2到1m/m％的载剂。
更优选地，按包含添味甲烷的流体的总质量计算，包含添味甲烷的流体包含4到6ppm的增味剂以及优选0.4到0.6m/m％的载剂。
载剂优选为异丁烷。
增味剂优选为丙烯酸乙酯或丙烯酸乙酯与乙基硫醇的混合物。
在一优选实施例中，根据本发明的包含添味甲烷的流体另外包含示踪剂。示踪剂化合物可用作一种指纹。其可能例如用于表明包含甲烷的流体的来源。或者，其可用于表明包含甲烷的流体的目的，例如用于家用用途或用于工业用途。包含甲烷的流体中示踪剂的存在可借助于任何合适的常用气体检测器确定。
极为合适的示踪剂为乙酸甲酯。按包含添味甲烷的流体的总质量计算，包含添味甲烷的流体优选包含1到250ppm、更优选1到100ppm、甚至更优选1到50ppm范围内的乙酸甲酯。
将增味剂添加到液体或浆液中的方法
本发明还涉及一种将增味剂添加到包含甲烷的液体或浆液中的方法。优选获得根据本发明的包含标记甲烷的液体或浆液。如上所述的包含标记甲烷的液体或浆液的所有实施例都可用这一方法获得。
本发明涉及一种制备包含流体、1到100ppm范围内的增味剂以及0.1到10m/m％范围内的载剂的添味甲烷的方法。所述方法包含以下步骤：
a)将增味剂和载剂添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中。分别地添加增味剂和载剂和/或混合。载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物。增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物。包含甲烷的液体或浆液优选在-62℃到-185℃范围内的温度下，并且在20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力下。
增味剂和载剂以优选1:20到1:50000、更优选1:100到1:5000、甚至更优选1:650到1:1500的比例使用。
优选地，按包含添味甲烷的流体的总质量计算，所获得的包含添味甲烷的流体包含2到10ppm的增味剂以及优选0.2到1m/m％的载剂。
优选地，按包含添味甲烷的流体的总质量计算，所获得的包含添味甲烷的流体包含4到6ppm的增味剂以及优选0.4到0.6m/m％的载剂。
载剂优选为异丁烷。
优选地，增味剂为丙烯酸乙酯或丙烯酸乙酯与乙基硫醇的混合物。
所述方法的步骤a)优选通过以下进行：
a1)将增味剂添加到载剂中，以及
a2)将至少一部分步骤a1)中获得的混合物添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中。
在本发明方法的一优选实施例中，除增味剂和载剂之外，还添加示踪剂。极为合适的示踪剂为乙酸甲酯。优选在1到250ppm、更优选1到100ppm、甚至更优选1到50ppm范围内，分别将乙酸甲酯添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中和/或与增味剂和/或载剂混合。
优选使用流量控制器(例如，控制阀或注射泵，例如固定体积的注射泵和PLC(programmable logic controller，可编程逻辑控制器))将包含增味剂的流添加到气流、液流或液体和固体的浆液流中。
将增味剂添加到气体中随后液化的方法
本发明还涉及一种通过使包含添味甲烷的气体液化来制备这类添味液体或浆液的方法。优选获得根据本发明的包含标记甲烷的液体或浆液。如上所述的包含标记甲烷的液体或浆液的所有实施例都可用这一方法获得。
本发明涉及一种制备包含添味甲烷的流体的方法，所述甲烷包含1到100ppm范围内的增味剂以及0.1到10m/m％范围内的载剂。所述方法包含以下步骤：
a)将增味剂和载剂添加到包含甲烷的气体中，
其中分别地添加增味剂和载剂和/或混合，并且
其中载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中包含甲烷的气体优选在-40到+200℃、更优选在-25到+85℃范围内的温度下，并且；
b)使步骤a)中获得的混合物液化到-62℃到-185℃范围内的温度以及20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力。
增味剂和载剂优选以1:20到1:50000、更优选1:100到1:5000、甚至更优选1:650到1:1500的比例使用。
优选地，按包含添味甲烷的流体的总质量计算，所获得的包含添味甲烷的流体包含2到10ppm的增味剂以及优选0.2到1m/m％的载剂。
优选地，按包含添味甲烷的流体的总质量计算，所获得的包含添味甲烷的流体包含4到6ppm的增味剂以及优选0.4到0.6m/m％的载剂。
载剂优选为异丁烷。
优选地，增味剂为丙烯酸乙酯或丙烯酸乙酯与乙基硫醇的混合物。
所述方法的步骤a)和b)优选通过以下进行：
a1)将增味剂添加到载剂中，以及
a2)将至少一部分步骤a1)中获得的混合物添加到包含甲烷的气体中，
其中包含甲烷的气体优选在-40到+200℃、更优选在-25到+85℃范围内的温度下，并且
b)使步骤a2)中获得的混合物液化到-62℃到-185℃范围内的温度以及20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力。
在本发明方法的一优选实施例中，除增味剂和载剂之外，还添加示踪剂。极为合适的示踪剂为乙酸甲酯。
优选在1到250ppm、优选1到100ppm、更优选1到50ppm范围内，分别将乙酸甲酯添加到包含甲烷的气体中和/或与增味剂和/或载剂混合。
优选使用流量控制器(例如，控制阀或注射泵，例如固定体积的注射泵和PLC(可编程逻辑控制器))将包含增味剂的流添加到气流、液流或液体和固体的浆液流中。
用途
本发明进一步涉及根据本发明或以根据本发明方法制备的包含添味甲烷的流体作为汽车产业、海洋产业中或用于发电的燃料的用途。
实例
根据本发明制备添味LNG样品。天然气在低温恒温器中被添加气味，随后被液化。在液化前后分析添味天然气。此外，通过使用不同增味剂或仅通过添加示踪剂来制备比较样品。
在下表中概述结果。
样品制备：
从样品的制备得出结论一些增味剂在极低温下不充分溶解。其结晶出。
在液化之前对添味天然气进行测量。换句话说，对添味NG进行测量。使用气体检测器和通过闻嗅进行测量。
使用集气筒对添味天然气的测量：
样品 增味剂的量(使用气体检测器)[ppm] 在20％LEL下的气味
A 5±0.3％RSD 是
B 5±0.1％RSD 是
C 5±0.2％RSD 否
D 5±0.3％RSD 否
E 1±0.8％RSD 是
F 5±0.3％RSD 是
G 5±0.1％RSD 不充分数据
H 1±0.7％RSD 是
I 5±0.3％RSD 是
J 4947±0.1％RSD 否
“20％LEL”表示20％的爆炸下限。
“在20％LEL下的气味”表示气味是否可以在20％LEL下被闻到。
“RSD”表示相对标准差。
对在低温恒温器中液化的添味天然气进行测量。换句话说，对添味LNG进行测量。使用气体检测器和通过闻嗅进行测量。
在低温恒温器的顶部空间中，没有一种增味剂通过气体检测或闻嗅检测到。
在低温恒温器中对添味LNG的测量：
对添味LNG的蒸发气体的测量：
样品 蒸发气体(使用气体检测器)[ppb] 在20％LEL下的气味
A 0 不充分数据
B 是
C 否
D 100±8RSD 否
E 否
F 否
G 否
H 不充分数据
I 是
J 否
从上数据明显可知，丙烯酸乙酯和乙基硫醇适于用作LNG的增味剂。从上数据得出结论乙酸甲酯适于用作示踪剂。

Claims (14)

1.一种包含添味甲烷的流体，包含：
包含甲烷的流体，
1到100ppm范围内的增味剂，和
0.1到10m/m％范围内的载剂，
按所述包含添味甲烷的流体的总质量计算；
其中所述载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中所述增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中所述包含添味甲烷的流体为液体、或液体和固体的浆液，并且
其中所述包含添味甲烷的流体优选在-62℃到-185℃范围内的温度下，并且在20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力下。
2.根据权利要求1所述的包含添味甲烷的流体，其中按所述包含添味甲烷的流体的总质量计算，所述包含添味甲烷的流体包含2到10ppm的增味剂以及优选0.2到1m/m％的载剂。
3.根据权利要求2所述的包含添味甲烷的流体，其中按所述包含添味甲烷的流体的总质量计算，所述包含添味甲烷的流体包含4到6ppm的增味剂以及优选0.4到0.6m/m％的载剂。
4.根据以上权利要求任一项所述的包含添味甲烷的流体，其中所述载剂为异丁烷。
5.根据以上权利要求任一项所述的包含添味甲烷的流体，其中所述增味剂为丙烯酸乙酯或丙烯酸乙酯与乙基硫醇的混合物。
6.根据以上权利要求任一项所述的包含添味甲烷的流体，其中按所述包含添味甲烷的流体的总质量计算，所述包含添味甲烷的流体另外包含1到250ppm、优选1到100ppm、更优选1到50ppm范围内的乙酸甲酯。
7.一种制备包含流体、1到100ppm范围内的增味剂以及0.1到10m/m％范围内的载剂的添味甲烷的方法，所述方法包含以下步骤：
a)将增味剂和载剂添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中，
其中分别添加所述增味剂和载剂和/或混合，
其中所述载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中所述增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中所述包含甲烷的液体或浆液优选在-62℃到-185℃范围内的温度下，并且在20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力下。
8.根据权利要求7所述的方法，包含以下步骤：
a1)将增味剂添加到载剂中，和
a2)将至少一部分步骤a1)中获得的混合物添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中。
9.根据权利要求7或8所述的方法，其中在1到250ppm、优选1到100ppm、更优选1到50ppm范围内，分别将乙酸甲酯添加到包含甲烷的液体或包含甲烷的液体和固体的浆液中和/或与增味剂和/或载剂混合。
10.一种制备包含添味甲烷的流体的方法，所述甲烷包含1到100ppm范围内的增味剂以及0.1到10m/m％范围内的载剂，所述方法包含以下步骤：
a)将增味剂和载剂添加到包含甲烷的气体中，
其中分别添加所述增味剂和载剂和/或混合，
其中所述载剂为丙烷、正丁烷、异丁烷或其两种或更多种的混合物，并且
其中所述增味剂为丙烯酸乙酯、乙基硫醇或其混合物，并且
其中所述包含甲烷的气体优选在-40到+200℃、更优选在-25到+85℃范围内的温度下，并且；
b)使步骤a)中获得的混合物液化到-62℃到-185℃范围内的温度以及20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力。
11.根据权利要求10所述的方法，包含以下步骤：
a1)将增味剂添加到载剂中，和
a2)将至少一部分步骤a1)中获得的混合物添加到包含甲烷的气体中，
其中所述包含甲烷的气体优选在-40到+200℃、更优选在-25到+85℃范围内的温度下，并且
b)使步骤a2)中获得的混合物液化到-62℃到-185℃范围内的温度以及20mbara到120bara、优选250mbara到76bara范围内的压力。
12.根据权利要求10或11所述的方法，其中在1到250ppm、优选1到100ppm、更优选1到50ppm范围内，分别添加乙酸甲酯到所述包含甲烷的气体中和/或与增味剂和/或载剂混合。
13.根据权利要求7-12任一项所述的方法，其中使用流量控制器或注射泵以及PLC(可编程逻辑控制器)将包含增味剂的流添加到气流、液流或液体和固体的浆液流中。
14.根据权利要求1-6任一项所述的包含添味甲烷的流体、或根据权利要求7-13任一项所述制备的包含添味甲烷的流体的用途，其用作汽车产业、海洋产业中的燃料或用于发电。
CN201680059183.1A 2015-10-26 2016-10-20 添味甲烷流体和用于制造添味甲烷流体的方法以及其用途 Pending CN108138062A (zh)

Applications Claiming Priority (3)

Application Number Priority Date Filing Date Title
EP15191521 2015-10-26
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