CN106549106A - 一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池，包括依次连接的衬底、空穴传输层、光吸收层、电子传输层和电极，其中，所述衬底为氧化铟锡导电玻璃；空穴传输层为聚3，4‑乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐；所述光吸收层为层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10或(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10；电子传输层为富勒烯衍生物；所述电极为铝薄膜。本发明还提供一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法。本发明的薄膜太阳能电池采用层状钙钛矿结构材料为光吸收层，可以提高薄膜太阳能电池的稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及一种太阳能电池，更具体地涉及一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池及其制备方法。
背景技术
太阳能是地球表面人类能量的最主要来源。由于矿石能源的形成速度远小于其开采速度，开采难度和成本降越来越高，矿石能源的能源投资回报率，即通过能源开采所得到的能源量与开采过程消耗的能源量的比值，长期以来一直处于下降趋势，随着回报率的进一步下降，开采矿石能源将不具有经济上的意义。据预测，以目前能源消耗增长速度，到2050年及2100年，全球的能源消耗将只用太阳能发电提供，随着太阳能技术的逐步成熟，单位成本一直在降低，能源投资回报率也逐渐提高，太阳能发电的普及率也在指数增加，钙钛矿太阳能电池是一类新兴的薄膜太阳能电池，主要是利用具有钙钛矿结构的光伏材料来实现光电转换，经美国国家可再生能源实验室(NREL)认证的最高光电转换效率已经达到22％，具有广泛的应用前景。
然而，由于目前使用的光吸收层材料在空气中稳定性较差，因此制备的薄膜太阳能电池在空气中的稳定性较差，不能进行产业化生产，另外，平面结构的电池的光吸收层薄膜的制备工艺复杂，很难制备表面致密的光吸收层薄膜，极大地限制了太阳能电池光电转换效率的提高。因此，采用稳定性较好的层状钙钛矿结构材料作为薄膜太阳能电池的光吸收层对于推进钙钛矿太阳能电池的实际应用具有很大的意义。
发明内容
本发明的目的是提供一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池及其制备方法，从而解决现有技术中的光吸收层材料在空气中稳定性较差的问题。
本发明提供的基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池，包括依次连接的衬底、空穴传输层、光吸收层、电子传输层和电极，其中，所述衬底为氧化铟锡导电玻璃(ITO)；空穴传输层为聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)；所述光吸收层为层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10或(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10；电子传输层为富勒烯衍生物(PCBM)；所述电极为铝薄膜。
优选地，该光吸收层的厚度为60-300nm。
优选地，该氧化铟锡导电玻璃(ITO)为处理过的氧化铟锡导电玻璃(ITO)。所述处理过程为将ITO导电玻璃依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，超声清洗的功率为30W，频率为40KHZ，清洗时间为20-30min；紫外臭氧处理时间为30-60min，得到洁净的氧化铟锡导电玻璃。
优选地，该空穴传输层的厚度为20-500nm。
优选地，电子传输层的分子式为C82H14O2或者C72H14O2。
优选地，该电极的厚度为50-80nm。
本发明还提供一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：S1，提供氧化铟锡导电玻璃(ITO)的衬底；S2，在所述衬底上方形成聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)的空穴传输层；S3，在空穴传输层的上方形成层状钙钛矿材料的光吸收层，所述层状钙钛矿材料为(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10或(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10；S4，在所述光吸收层上方形成富勒烯衍生物(PCBM)的电子传输层；S5，在所述电子传输层上方形成铝薄膜的电极。
优选地，步骤S1包括将氧化铟锡导电玻璃(ITO)依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，形成衬底。
优选地，步骤S2包括将聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐(PEDOT:PSS)的前驱体溶液旋涂到衬底上，退火形成空穴传输层。
优选地，步骤S3包括将层状钙钛矿材料的前驱体溶液旋涂到空穴传输层上，退火形成光吸收层。
优选地，所述层状钙钛矿材料的前驱体溶液的制备工艺包括：S31，通过氢碘酸和乙二胺合成得到(C2H9N2)I2晶体；S32，将(C2H9N2)I2、CH3NH3I和PbI2溶于有机溶剂中得到层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10的前驱体溶液；或者将(C2H9N2)I2、NH2CH＝NH2I和PbI2溶于有机溶剂中得到层状钙钛矿材料(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10的前驱体溶液。
优选地，步骤S4包括将富勒烯衍生物(PCBM)的溶液旋涂到光吸收层上，形成电子传输层。
优选地，步骤S5包括将铝加热熔化蒸发沉积到电子传输层上，形成电极。
本发明采用层状钙钛矿结构材料为光吸收层，可以提高薄膜太阳能电池的稳定性，延长电池使用寿命，减少制备成本。本发明的有益效果在于：本发明所制备的层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10或(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10的层与层之间结合紧密、形状规则，尺寸均匀。紧密结合在表面的片层类似“保护罩”，能够起到保护作用，减少内部的钙钛矿结构物质与空气中水分的接触，从而能够在湿度环境下稳定存在。层状钙钛矿材料应用于薄膜太阳能电池中，有效提高光吸收层的成膜质量和稳定性，而且能够降低空气中水蒸气对器件稳定性的影响，延长电池使用寿命；同时，能够调控界面处能级，实现较好的能级匹配，能量转化效率可达到11.58％，重复性很好，使钙钛矿太阳能电池的产业化成为可能。
具体实施方式
根据本发明的薄膜太阳能电池的制备方法首先包括层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10的制备，具体工艺如下：
1、合成(C2H9N2)I2：在0℃水浴条件下，用移液器将57wt.％氢碘酸水溶液缓慢滴加到99wt.％乙二胺中，其中氢碘酸与乙二胺的摩尔比为1：0.6-0.8，磁力搅拌6h，将混合溶液于80-90℃条件下进行旋转蒸发液体0.2-1h，液体蒸干后，冷却至室温后抽滤得到黄白色晶体，将该白色晶体置于40-80℃的正空干燥箱进行真空干燥3-6h，最终得到(C2H9N2)I2晶体。
CH3NH3I和PbI2均购自于上海迈拓维科技公司。
2、合成(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10：将(C2H9N2)I2、CH3NH3I和PbI2按照1:2:3的比例溶于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，室温下搅拌15min，保持50-70℃反应3-5h，得到含有层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10的前驱体溶液。
可替代地，根据本发明的薄膜太阳能电池的制备方法首先包括层状钙钛矿材料(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10的制备，具体工艺如下：
1、合成(C2H9N2)I2：在0℃水浴条件下，用移液器将57wt.％氢碘酸水溶液缓慢滴加到99wt.％乙二胺中，其中氢碘酸与乙二胺的摩尔比为1：0.6-0.8，磁力搅拌6h，将混合溶液于80-90℃条件下进行旋转蒸发液体0.2-1h，液体蒸干后，冷却至室温后抽滤得到黄白色晶体，将该白色晶体置于40-80℃的正空干燥箱进行真空干燥3-6h，最终得到(C2H9N2)I2晶体。
NH2CH＝NH2I和PbI2均购自于上海迈拓维科技公司。
2、合成(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10：将(C2H9N2)I2、NH2CH＝NH2I和PbI2按照1:2:3的比例溶于N,N-二甲基甲酰胺溶液中，室温下搅拌15min，保持50-70℃反应3-5h，得到含有层状钙钛矿材料(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10的前驱体溶液。
以下结合具体实施例，对本发明的薄膜太阳能电池的制备方法做进一步说明。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围。
实施例1
一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S1：提供一种衬底：将氧化铟锡导电玻璃(ITO)依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，超声清洗的功率为30W，频率为40KHZ，清洗时间为20min；紫外臭氧处理时间为30min，得到洁净的氧化铟锡导电玻璃(ITO)；
步骤S2，在S1所得的衬底上方形成空穴传输层：将配制好的PEDOT:PSS前驱体溶液旋涂到氧化铟锡导电玻璃(ITO)上，转速为5000r/s，时间为20s，然后，500℃退火1小时，形成空穴传输层；
步骤S3，在S2所得的空穴传输层的上方形成层状结构的钙钛矿光吸收层：将层状钙钛矿结构材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10的前驱体溶液旋涂在PEDOT:PSS上方，转速为3000r/s，时间为60s，然后，100℃退火10分钟，形成光吸收层；
步骤S4，在S3所制备的光吸收层上方形成电子传输层：将配置的PCBM溶液旋涂在光吸收层上方，转速为3000r/s，时间为35s，形成电子传输层；
步骤S5，在S4所制备的电子传输层上方形成电极：热蒸发法步骤为：在2.5×10-4Pa的真空度下，使用热蒸发法在电子传输层上蒸镀铝电极，厚度为60nm。
本实施例制备的薄膜太阳能电池，开路电压为1.24V，短路电流密度为16.57mA/cm2，填充因子为0.563，能量转换效率为11.58％。
实施例2
一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S1：提供一种衬底：将氧化铟锡导电玻璃(ITO)依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，超声清洗的功率为30W，频率为40KHZ，清洗时间为30min；紫外臭氧处理时间为60min，得到洁净的氧化铟锡导电玻璃(ITO)；
步骤S2，在S1所得的衬底上方形成空穴传输层：将配制好的PEDOT:PSS前驱体溶液旋涂到氧化铟锡导电玻璃(ITO)上，转速为5000r/s，时间为20s，然后，500℃退火1小时，形成空穴传输层；
步骤S3，在S2所得的空穴传输层的上方形成层状结构的钙钛矿光吸收层：将层状钙钛矿结构材料(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10的前驱体溶液旋涂在PEDOT:PSS上方，转速为3000r/s，时间为60s，然后，100℃退火10分钟，形成光吸收层；
步骤S4，在S3所制备的光吸收层上方形成电子传输层：将配置的PCBM溶液旋涂在光吸收层上方，转速为3000r/s，时间为35s，形成电子传输层；
步骤S5，在S4所制备的电子传输层上方形成电极：热蒸发法步骤为：在2.5×10-4Pa的真空度下，使用热蒸发法在电子传输层上蒸镀铝电极，厚度为80nm。
本实施例制备的薄膜太阳能电池，开路电压为0.95V，短路电流密度为15.53mA/cm2，填充因子为0.611，能量转换效率为8.98％。
实施例3
一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S1：提供一种衬底：将氧化铟锡导电玻璃(ITO)依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，超声清洗的功率为30W，频率为40KHZ，清洗时间为25min；紫外臭氧处理时间为35min，得到洁净的氧化铟锡导电玻璃(ITO)；
步骤S2，在S1所得的衬底上方形成空穴传输层：将配制好的PEDOT:PSS前驱体溶液旋涂到氧化铟锡导电玻璃(ITO)上，转速为5000r/s，时间为20s，然后，500℃退火1小时，形成空穴传输层；
步骤S3，在S2所得的空穴传输层的上方形成层状结构的钙钛矿光吸收层：将层状钙钛矿结构材料(C2H8N10H3)(CH3NH3)2Pb3I10的前驱体溶液旋涂在PEDOT:PSS上方，转速为3000r/s，时间为60s，然后，100℃退火10分钟，形成光吸收层；
步骤S4，在S3所制备的光吸收层上方形成电子传输层：将配置的PCBM溶液旋涂在光吸收层上方，转速为3000r/s，时间为35s，形成电子传输层；
步骤S5，在S4所制备的电子传输层上方形成电极：热蒸发法步骤为：在2.5×10-4Pa的真空度下，使用热蒸发法在电子传输层上蒸镀铝电极，厚度为60nm。
本实施例制备的薄膜太阳能电池，开路电压为0.96V，短路电流密度为16.55mA/cm2，填充因子为0.627，能量转换效率为9.79％。
实施例4
一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法，包括如下步骤：
步骤S1：提供一种衬底：将氧化铟锡导电玻璃(ITO)依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，超声清洗的功率为30W，频率为40KHZ，清洗时间为20min；紫外臭氧处理时间为40min，得到洁净的氧化铟锡导电玻璃(ITO)；
步骤S2，在S1所得的衬底上方形成空穴传输层：将配制好的PEDOT:PSS前驱体溶液旋涂到氧化铟锡导电玻璃(ITO)上，转速为5000r/s，时间为20s，然后，500℃退火1小时，形成空穴传输层；
步骤S3，在S2所得的空穴传输层的上方形成层状结构的钙钛矿光吸收层：将层状钙钛矿结构材料(C2H8N10H3)(CH3NH3)2Pb3I10的前驱体溶液旋涂在PEDOT:PSS上方，转速为3000r/s，时间为60s，然后，100℃退火10分钟，形成光吸收层；
步骤S4，在S3所制备的光吸收层上方形成电子传输层：将配置的PCBM溶液旋涂在光吸收层上方，转速为3000r/s，时间为35s，形成电子传输层；
步骤S5，在S4所制备的电子传输层上方形成电极：热蒸发法步骤为：在2.5×10-4Pa的真空度下，使用热蒸发法在电子传输层上蒸镀铝电极，厚度为50nm。
本实施例制备的薄膜太阳能电池，开路电压为0.94V，短路电流密度为18.55mA/cm2，填充因子为0.635，能量转换效率为10.91％。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。即凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。
Claims (13)
1.一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池，包括依次连接的衬底、空穴传输层、光吸收层、电子传输层和电极，其特征在于，所述衬底为氧化铟锡导电玻璃；空穴传输层为聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐；所述光吸收层为层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10或(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10；电子传输层为富勒烯衍生物；所述电极为铝薄膜。
2.根据权利要求1所述的薄膜太阳能电池，其特征在于，该光吸收层的厚度为60-300nm。
3.根据权利要求1所述的薄膜太阳能电池，其特征在于，该氧化铟锡导电玻璃为处理过的氧化铟锡导电玻璃。
4.根据权利要求1所述的薄膜太阳能电池，其特征在于，该空穴传输层的厚度为20-500nm。
5.根据权利要求1所述的薄膜太阳能电池，其特征在于，电子传输层的分子式为C82H14O2或者C72H14O2。
6.根据权利要求1所述的薄膜太阳能电池，其特征在于，该电极的厚度为50-80nm。
7.一种基于层状钙钛矿结构材料的薄膜太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1，提供氧化铟锡导电玻璃的衬底；
S2，在所述衬底上方形成聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐的空穴传输层；
S3，在空穴传输层的上方形成层状钙钛矿材料的光吸收层，所述层状钙钛矿材料为(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10或(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10；
S4，在所述光吸收层上方形成富勒烯衍生物的电子传输层；
S5，在所述电子传输层上方形成铝薄膜的电极。
8.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，步骤S1包括将氧化铟锡导电玻璃依次用丙酮、乙醇、去离子水超声清洗，再经紫外臭氧处理，形成衬底。
9.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，步骤S2包括将聚3，4-乙撑二氧噻吩/聚苯乙烯磺酸盐的前驱体溶液旋涂到衬底上，退火形成空穴传输层。
10.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，步骤S3包括将层状钙钛矿材料的前驱体溶液旋涂到空穴传输层上，退火形成光吸收层。
11.根据权利要求10所述的制备方法，其特征在于，所述层状钙钛矿材料的前驱体溶液的制备工艺包括：
S31，通过氢碘酸和乙二胺合成得到(C2H9N2)I2晶体；
S32，将(C2H9N2)I2、CH3NH3I和PbI2溶于有机溶剂中得到层状钙钛矿材料(C2H9N2)(CH3NH3)2Pb3I10的前驱体溶液；或者将(C2H9N2)I2、NH2CH＝NH2I和PbI2溶于有机溶剂中得到层状钙钛矿材料(C2H9N2)(NH2CH＝NH2)2Pb3I10的前驱体溶液。
12.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，步骤S4包括将富勒烯衍生物的溶液旋涂到光吸收层上，形成电子传输层。
13.根据权利要求7所述的制备方法，其特征在于，步骤S5包括将铝加热熔化蒸发沉积到电子传输层上，形成电极。
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