CN106517147A - 制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法及装置 - Google Patents
制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法及装置 Download PDFInfo
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Abstract
一种高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的制备方法及装置，属于碳纳米管材料领域。本发明将SiO2片和硅片置于铁质下降楔形台上平放于横贯加热炉的石英管的中心位置，英管中通入氦气形成惰性气氛并加热，氦气同时作为二茂铁颗粒飞行沉降至SiO2基底的载体铁质，再通入氩气/氢气混合气将二茂铁还原成用作碳纳米管垂直生长的催化剂铁粒子，盛有同时作为催化剂和碳源的粉末状二茂铁的铝箔船型容器置于加热炉外的石英管内通过热盘进行加热为二茂铁提供可控的升华温度；二茂铁中的碳原子作为碳源开始生长，最后在氦气保护下对碳纳米管样品进行退火处理，得到高纯度高导热的碳纳米管阵列热界面材料。本发明原料少，成本低、工艺流程简单，工艺参数稳定，产品纯度高、导热性能好。
Description
技术领域
本发明涉及碳纳米管阵列的制备方法，特别是一种基于浮动催化化学气相沉积原理的高纯度、高导热碳纳米管阵列热界面材料的制备方法。
背景技术
热界面材料在微电子领域中起着非常关键的作用，它们将集成电路产生的热量散发到热沉器件，保证电路在一个相对低温的环境下运行。衡量热界面材料功效的两个重要指标是柔顺度和热导率。良好的柔顺度可以保证不同热膨胀系数的相邻材料界面接触紧密，接触热阻减小；而具备高热导率的热界面材料可以保证热量在材料内部迅速转移。因此，上述两个指标的提高能确保大规模集成电路中各元器件的可靠性。
常见的热界面材料有导热硅脂、金属焊料和碳纳米管阵列，其中以碳纳米管阵列为最佳。导热硅脂有着较低的弹性模量，即良好的柔顺度，但是其热导率较低；金属焊料热导率高，但其刚度较高，柔顺度较差。碳纳米管阵列有着优良的热学性能和机械性能，已作为热界面材料逐步在微电子领域中得到了应用。碳纳米管有着强sp2键、石墨烯六边形微观结构和准弹道声子传输性能，所以具有极高的热导率。实验研究表明单根单壁碳纳米管热导率高达5800W/m K，多壁碳纳米管热导率可超过3000W/m K，比铜的热导率高出一个数量级。并且碳纳米管有着与铟接近的机械柔顺度，可充分填充于材料接触界面的空隙，改善热传导。在一个体积填充分数为3％的多壁碳纳米管阵列中，如果单根碳纳米管的热导率都为3000W/m K，那么总热阻将低于金属焊料，同时柔顺度优于金属焊料，可承受更剧烈的热膨胀不匹配而不发生疲劳失效。因此碳纳米管是一种很有前景的热界面材料。
碳纳米管的排列状态对其热特性有很大的影响。一般而言，垂直排列的碳纳米管阵列优于随机堆叠、非均匀生长的碳纳米管薄膜。为提高碳纳米薄膜的热导率，需要采用特定的技术如滚筒压平基底表面技术、原位注射成型聚合技术等让碳纳米管排列方向一致。本发明提出一种基于浮动催化化学气相沉积原理直接制备高纯度、高导热的碳纳米管阵列的方法。
碳纳米管阵列的热导率受到纯度、直径、结构缺陷等因素的影响，往往达不到理想效果。例如无定型碳的存在会显著降低碳纳米管阵列的热输运性能；碳纳米管直径非均匀、结构中缺陷浓度的存在可导致声子淬灭、散射效应增强，声子平均自由程减小，热导率降低。因此，具备高纯度、高导热性能的碳纳米管阵列的制备一直备受关注。
发明内容
本发明所要解决的关键技术问题是，改变传统浮动催化化学气相沉积法以180℃为催化剂二茂铁的升华温度，以137～142℃为二茂铁的升华温度，直接采用二茂铁作为唯一碳源，解决由传统温度条件和气氛配比合成碳纳米管阵列时存在的问题，在稳定的工艺参数下，在短时间内，制备高纯度、高导热和低成本碳纳米管阵列热界面材料。
本发明的技术方案为：
一种制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法，其特征在于制备方法是基于浮动催化化学气相沉积原理，具体制备步骤如下：
(1)将一定厚度的SiO2片置于硅片上，再将硅片放置于倾角为2～9°的铁质下降楔形台上；铁质下降楔形台平放于横贯加热炉的石英管的中心位置，铁质下降楔形台的倾角面迎着来流方向，确保气流携带的催化剂粒子能有效附着于SiO2片上；将盛有同时作为催化剂和碳源的粉末状二茂铁的铝箔船型容器置于加热炉外的石英管内；铝箔船型容器底部通过热盘进行加热，热盘为二茂铁提供可控的升华温度(137～140℃)；
(2)在石英管中通以流量为500～900sccm(标况毫升每分)的氦气形成惰性气氛并加热至600～1000℃并稳定，氦气同时作为二茂铁颗粒飞行沉降至SiO2基底的载体，整个过程持续30～60分钟；
(3)关闭氦气阀门，通以流量为900～1200sccm的氩气/氢气混合气氛(氩气/氢气比为0.95/0.05)，该混合气将二茂铁还原成用作碳纳米管垂直生长的催化剂铁粒子，二茂铁中的碳原子作为碳源开始生长，此过程约持续8～12分钟；
(4)关闭氩气/氢气混合气瓶阀门，通以流量为500～900sccm的氦气约1～3小时直至石英管温度降低至200℃以下，氦气提供惰性气氛，对碳纳米管样品进行一定程度的退火处理，得到高纯度、高导热的碳纳米管阵列热界面材料。
如上所述高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的制备装置，包括氦气瓶、氩气/氢气混合气瓶、质量流量控制器一、质量流量控制器二、进气口、铝箔船型容器、热盘、石英管、SiO2基底、硅衬底、铁质下降楔形台、管式加热炉、排气口。
氦气瓶和氩气/氢气混合气瓶分别通过质量流量控制器一、质量流量控制器二连接至进气口；进气口通过机械咬合方式连接至石英管的一端；石英管的另一端为排气口；石英管横贯管式加热炉，在石英管位于管式加热炉中的部分中部放置铁质下降楔形台，铁质下降楔形台倾角面迎着来流方向，往上依次放置硅衬底和SiO2基底；管式加热炉外的石英管部分中部置有一铝箔船型容器，铝箔船型容器正下方放置一热盘用于对铝箔船型容器内的催化剂进行加热。
从上述技术方案可以看出，本发明制备高纯度、高导热碳纳米管阵列的方法具有以下有益效果：
(1)勿需其他碳源，仅选用二茂铁作为催化剂和碳源，即可基于浮动催化化学气相沉积原理制备出高为10～70μm的碳纳米管阵列，减少了原料，降低了成本。
(2)本发明的工艺流程简单，工艺参数稳定，在常规的管式加热炉中，氦气保护气氛下，短时间，较低压力，较低的温度范围内，制得高纯度、高导热碳纳米管阵列热界面材料。
(3)本发明所用催化剂升华温度，由于避免了传统制备过程中使用的过高升华温度，减少了还原出的铁粒子在基底上的聚合，有助于充分将二茂铁中的碳元素转换成碳纳米管，从而有效减少了无定型碳的形成，因此能制备高纯度、高导热碳纳米管阵列热界面材料。
(4)本发明所用SiO2作为碳纳米管的生长基底，价格便宜而且成功率高。并且制备的碳纳米管阵列样品可方便地通过热压等技术转移至所青睐的金属基底，实现热界面材料的成功应用。
附图说明
图1为本发明浮动催化化学气相沉积法制备碳纳米管阵列所用装置系统示意图；
图2是本发明制备的碳纳米管阵列与由传统方法制备的样品(升华温度180℃)扫描电子显微镜(SEM图谱)比较；
图3是本发明制备的碳纳米管阵列热界面材料的拉曼图谱的D峰和G峰面积比(反映掺杂无定型碳的浓度)；
图4是本发明制备的碳纳米管阵列热界面材料的热导率测试结果。
【本发明主要元件符号说明】
1-氦气瓶； 2-氩气/氢气混合气瓶；
3-质量流量控制器一； 4-质量流量控制器二；
5-进气口； 6-铝箔船型容器；
7-热盘； 8-石英管；
9-SiO2基底； 10-硅衬底；
11-铁质下降楔形台； 12-管式加热炉；
13-排气口。
其中，氦气瓶1和氩气/氢气混合气瓶2分别通过质量流量控制器一、二连接至进气口5；进气口5通过机械咬合方式连接至石英管8的一端；石英管的另一端为排气口13；石英管8横贯管式加热炉12，在石英管8位于管式加热炉12中的部分中部放置铁质下降楔形台11，其倾角面迎着来流方向，往上依次放置硅衬底10和SiO2基底9；管式加热炉12外的石英管8部分中部置有一铝箔船型容器6，其正下方放置一热盘7用于对铝箔船型容器6内的催化剂进行加热。
6、具体实施方式
实施方式一:
1)将面积为1.44cm2、厚为1mm的SiO2片置于硅片上，再将硅片放置于倾角为3°的铁质下降楔形台上；上述结构平放于横贯加热炉的石英管的中心位置，铁质下降楔形台的倾角面迎着来流方向；将盛有同时作为催化剂和碳源的二茂铁粉末(约0.6g)的铝箔船型容器置于加热炉外的石英管内，距离铁质下降楔形台约28cm处；铝箔船型容器底部放置一热盘。2)在石英管中通以流量为500sccm的氦气形成惰性气氛，开启加热炉并设定加热温度至800℃，开启热盘设定加热温度至142℃，等待约30分钟直至加热炉内和铝箔船型容器温度分别稳定在设定值附近；3)关闭氦气阀门，终止热盘加热，通以流量为900sccm的氩气/氢气混合气氛(氩气/氢气比例为0.95/0.05)约10分钟；4)关闭氩气/氢气混合气氛瓶阀门，通以流量为500sccm的氦气约1小时直至石英管温度降低至200℃以下，得到高纯度、高导热的碳纳米管阵列热界面材料，该材料的扫描电子显微镜(SEM)图谱见附图2，拉曼图谱的D峰和G峰面积比见附图3，热导率数据见附图4。由图可见，产物纯度高，在SEM图谱中无定型碳等杂质存在。
实施方式二:
1)将面积为1.44cm2、厚为1mm的SiO2片置于硅片上，再将硅片放置于倾角为3°的铁质下降楔形台上；此结构平放于横贯加热炉的石英管的中心位置，铁质下降楔形台的倾角面迎着来流方向；将盛有同时作为催化剂和碳源的二茂铁粉末(约0.6g)的铝箔船型容器置于加热炉外的石英管内，距离铁质下降楔形台的约28cm处；铝箔船型容器底部放置一热盘。2)在石英管中通以流量为500sccm的氦气形成惰性气氛，开启加热炉并设定加热温度至800℃，开启热盘设定加热温度至140℃，等待约30分钟直至加热炉内和铝箔船型容器温度分别稳定在设定值附近；3)关闭氦气阀门，终止热盘加热，通以流量为1000sccm的氩气/氢气混合气氛(氩气/氢气比例为0.95/0.05)约10分钟；4)关闭氩气/氢气混合气氛瓶阀门，通以流量为500sccm的氦气约1小时直至石英管温度降低至200℃以下，得到高纯度、高导热的碳纳米管阵列热界面材料，该材料的扫描电子显微镜(SEM)图谱见附图2，拉曼图谱的D峰和G峰面积比见附图3，热导率数据见附图4。由图可见，产物纯度高，在SEM图谱中无定型碳等杂质存在。
实施方式三:
1)将面积为1.44cm2、厚为1mm的SiO2片置于硅片上，再将硅片放置于倾角为3°的铁质下降楔形台上；此结构平放于横贯加热炉的石英管的中心位置，铁质下降楔形台的倾角面迎着来流方向；将盛有同时作为催化剂和碳源的二茂铁粉末(约0.6g)的铝箔船型容器置于加热炉外的石英管内，距离铁质下降楔形台的约28cm处；铝箔船型容器底部放置一热盘。2)在石英管中通以流量为600sccm的氦气形成惰性气氛，开启加热炉并设定加热温度至800℃，开启热盘设定加热温度至137℃，等待约30分钟直至加热炉内和铝箔船型容器温度分别稳定在设定值附近；3)关闭氦气阀门，终止热盘加热，通以流量为900sccm的氩气/氢气混合气氛(氩气/氢气比例为0.95/0.05)约10分钟；4)关闭氩气/氢气混合气氛瓶阀门，通以流量为600sccm的氦气约1小时直至石英管温度降低至200℃以下，得到高纯度、高导热的碳纳米管阵列热界面材料，该材料的扫描电子显微镜(SEM)图谱见附图2，拉曼图谱的D峰和G峰面积比见附图3，热导率数据见附图4。由图可见，产物纯度高，在SEM图谱中无定型碳等杂质存在。
综上所述，本发明提供了一种基于浮动催化化学气相沉积原理的碳纳米管阵列的制备方法，可用于高纯度、高导热碳纳米管阵列热界面材料的合成。
以上所述的具体实施例，对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明，所应理解的是，以上所述仅为本发明的具体实施例而已，并不用于限制本发明，凡在本发明的精神和原则之内，所做的任何修改、等同替换、改进等，均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (6)
1.一种制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法，其特征在于制备方法是基于浮动催化化学气相沉积原理，具体制备步骤如下：
(1)将一定厚度的SiO2片置于硅片上，再将硅片放置于倾角为2～9°的铁质下降楔形台上；铁质下降楔形台平放于横贯加热炉的石英管的中心位置，铁质下降楔形台的倾角面迎着来流方向，确保气流携带的催化剂粒子能有效附着于SiO2片上；将盛有同时作为催化剂和碳源的粉末状二茂铁的铝箔船型容器置于加热炉外的石英管内；铝箔船型容器底部通过热盘进行加热，热盘为二茂铁提供可控的升华温度；
(2)在石英管中通入氦气形成惰性气氛并加热至一定温度并稳定，氦气同时作为二茂铁颗粒飞行沉降至SiO2基底的载体，整个过程持续30～60分钟；
(3)关闭氦气阀门，通以流量为900～1200sccm的氩气/氢气混合气氛(氩气/氢气比为0.95/0.05)，该混合气将二茂铁还原成用作碳纳米管垂直生长的催化剂铁粒子，二茂铁中的碳原子作为碳源开始生长，此过程持续8～12分钟；
(4)关闭氩气/氢气混合气瓶阀门，通以氦气1～3小时直至石英管温度降低至200℃以下，氦气提供惰性气氛，对碳纳米管样品进行一定程度的退火处理，得到高纯度、高导热的碳纳米管阵列热界面材料。
2.根据权利要求1所述1制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法，其特征在于步骤1)中所述二茂铁升华温度为137～140℃。
3.根据权利要求1所述1制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法，其特征在于步骤2)所述氦气流量为500～900sccm，加热温度为600～1000℃。
4.根据权利要求1所述1制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法，其特征在于步骤3)所述氩气/氢气混合气氛流量为900～1200sccm，氩气/氢气比为0.95/0.05。
5.根据权利要求1所述1制备高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的方法，其特征在于步骤4)所述氦气流量为500～900sccm。
6.一种制备权利要求1所述高纯度高导热碳纳米管阵列热界面材料的装置，其特征在于装置包括氦气瓶(1)、氩气/氢气混合气瓶(2)、质量流量控制器一(3)、质量流量控制器二(4)、进气口(5)、铝箔船型容器(6)、热盘(7)、石英管(8)、SiO2基底(9)、硅衬底(10)、铁质下降楔形台(11)、管式加热炉(12)、排气口(13)；
氦气瓶(1)和氩气/氢气混合气瓶(2)分别通过质量流量控制器一(3)、质量流量控制器二(4)连接至进气口(5)；进气口(5)通过机械咬合方式连接至石英管(8)的一端；石英管的另一端为排气口(13)；石英管(8)横贯管式加热炉(12)，在石英管(8)位于管式加热炉(12)中的部分中部放置铁质下降楔形台(11)，铁质下降楔形台(11)倾角面迎着来流方向，往上依次放置硅衬底(10)和SiO2基底(9)；管式加热炉(12)外的石英管(8)部分中部置有一铝箔船型容器(6)，铝箔船型容器(6)正下方放置一热盘(7)用于对铝箔船型容器(6)内的催化剂进行加热。
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