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CN106457208A - 气体处理整料制品 - Google Patents

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CN106457208A
CN106457208A CN201580029360.7A CN201580029360A CN106457208A CN 106457208 A CN106457208 A CN 106457208A CN 201580029360 A CN201580029360 A CN 201580029360A CN 106457208 A CN106457208 A CN 106457208A
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CN
China
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gas treatment
gas
piece goods
porous
treatment material
Prior art date
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Application number
CN201580029360.7A
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English (en)
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N·B·贾科布森
J·R·托格森
Current Assignee (The listed assignees may be inaccurate. Google has not performed a legal analysis and makes no representation or warranty as to the accuracy of the list.)
Topsoe AS
Original Assignee
Haldor Topsoe AS
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Filing date
Publication date
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Abstract

本发明涉及气体处理整料制品，所述气体处理制品包括：通体多孔材料，其包括多孔基材和均匀分布在整个所述多孔基材上的氧化铝涂层，其中所述多孔基材是纤维材料；和浸渍在该涂覆有氧化铝的多孔基材中的至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体。本发明还涉及本发明的气体处理整料制品的用途。

Description

气体处理整料制品
本发明涉及气体处理整料制品及其用途。特别地，本发明涉及用于从例如烟道气、环境空气或其组合中除去酸性气体的气体处理整料制品。
本发明特别涉及一种用于在变化操作(swing operation)例如变温操作(temperature swing operation)或变压操作(pressure swing operation)中捕集酸性气体例如CO2的气体处理整料制品。该变化操作包括在环境压力和温度下从烟道气、环境空气或其混合物吸收酸性气体。在整料制品负载酸性气体之后，该整料通过例如使用蒸汽来升高整料中的温度(以使酸性气体解吸)而再生。随后，进行新的吸收/解吸循环。
从EP1582248中已知一种吸收式过滤器，其包括至少一个其上带有气体吸收介质的薄板蜂窝过滤介质。EP1582248的吸收过滤器包括具有波纹状蜂窝结构的纤维基材，在该纤维基材上带有气体吸附介质。
或者，堇青石基整料可以用于气体处理。常用的整料是具有高达300或400个孔/平方英寸(CPSI)的涂覆有氧化铝的堇青石整料。
本发明的目的是提供具有更有效的酸性气体去除的气体处理整料制品。本发明的另一个目的是提供一种气体处理整料制品，其具有改善的高于350ppm的酸性气体水平的酸性气体的去除。根据与所附权利要求相对应的以下特征，本发明实现了这些和其他目的。
根据上述目的，本发明提供了一种气体处理整料制品，其中气体处理制品包括：通体多孔材料，其包括多孔基材和均匀分布在整个所述多孔基材上的氧化铝涂层，其中多孔基材是纤维材料；和浸渍在所述涂覆有氧化铝的多孔基材中的至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体。
与堇青石整料相比，每立方米(m3)整料的氧化铝的高负载(通体整料vs涂覆的)能够实现更大的吸收能力。在多孔载体的纤维材料中的大孔隙率和大孔允许酸性气体快速传质进入材料中。低的热惯性使得气体处理整料制品的热再生具有低的能量损失，例如，当本发明的气体处理整料制品用于变温吸收方法时。低重量提供了更便宜的反应堆构造，例如与堇青石整料制品相比时。
应当注意，术语“通体多孔材料”是指具有涂层的多孔基材形式的材料，其中涂层均匀地分布在整个纤维多孔基材上。通常，纤维多孔基材用氧化铝洗涂(wash-coated)。这种材料是通体多孔材料，意思是纤维材料的纤维之间的间隙提供了本身为多孔的支撑材料，而分布在整个纤维材料上的氧化铝涂层本身也是多孔的。此外，术语“酸性气体”表示含有大量硫化氢(H2S)、二氧化碳(CO2)和/或类似酸性气体的任何气体混合物。
应当注意，纤维材料可以是织造(woven)或非织造(non-woven)织物。
因此，涂层均匀地分布在相邻通道之间的通道壁内，即从通道壁整个壁的一侧至该通道壁的相对侧。术语“涂覆有氧化铝的多孔基材”意指包括具有氧化铝涂层的多孔基材的通体多孔材料，其中该氧化铝涂层均匀地分布在多孔基材内。
在一个实施方案中，整料制品包括一个或多个所述通体多孔材料的片材，其中一个或多个片材被成形以形成多个通道。整料制品可以例如包括一个或多个通体多孔材料的基本平坦片材与一个或多个具有形状的通体多孔材料的片材的交替，以便在堆叠成例如正方形时形成通道或过道或当以螺旋形式卷绕时产生圆柱形整料。平坦片材是保持层(retaining layers)，用于将成形片材(shaped sheet)保持在其成形状态。然而，可替代地，一个或多个片材可以成形，使得当从该片材形成整料时，这些形状本身产生多个通道。这种形状的实例是具有不规则或间隔开的波纹的片材。通道是直的或具有弯曲路径但倾向于通常是未阻塞的过道。
从端部来看，通道的形状可以是任何适当的形式，例如基本三角形、基本正方形、基本六边形或波纹形或沟槽形。
通道阵列通常是重复图案；然而，本发明不限于重复或规则的通道图案。
在一个实施方案中，气体处理整料制品包括所述通体多孔材料的波纹片材和所述通体多孔材料的基本平坦片材。
还应注意，气体处理整料制品通常包括通体多孔材料片材的多个波纹片材和多个基本平坦片材，其被切割和堆叠以形成整料制品。整料制品可以例如为圆柱形或立方体；然而，可使用任何适当的形式或形状。
多孔材料的波纹片材和基本平坦片材都是通体多孔材料，即具有均匀分布在整个多孔基材上的涂层的多孔基材。如上所述，通道或过道可在多孔材料的波纹片材和多孔材料的基本平坦片材之间形成。通常，整料制品包括例如堆叠并布置在容器中的多个成对的通体多孔材料的片材或板和通体多孔材料的波纹片材的片材。
虽然涂覆有氧化铝的堇青石整料可以制备成具有300-400CPSI，但是具有通体多孔材料的整料制品(例如具有通体多孔材料的波纹片材和基本平坦片材的整料制品)被限制为具有较低的CPSI值，根据本发明的整料制品在动态酸性气体吸收方面(尤其是对于高于350ppm的酸性气体水平)提供优异的性能。
即使较高的CPSI值使得能够更快地进行从气体到整料的活性组分的传质，但是当使用基于堇青石的整料时，整料的骨架或构成材料不会有助于酸性气体的吸收。
在气体处理整料制品的情况下，令人惊讶地，整料的较高负载和较高孔隙率补偿了较低的CPSI，从而赋予该方法在动态酸性气体吸收方面(尤其是对于高于350ppm的酸性气体水平)优异的性能。
应当注意，术语“波纹片材”是指具有通常的U形或V形凹槽的片材。然而，凹槽或波纹可以是替代形状，例如三角形、矩形、五边形、六边形或适于在相邻波纹片材之间和/或在基本平坦片材和波纹片材之间提供通道或过道的任何其他合适的形状。
在一个实施方案中，纤维材料是陶瓷纸、陶瓷纸板或用E-玻璃纤维强化的高二氧化硅含量的玻璃纸。这些材料是合适的无机纤维材料的实例。在该实施方案中，应当注意，通体多孔材料包括陶瓷纸、陶瓷纸板或用E-玻璃纤维强化的高二氧化硅含量的玻璃纸的基材，其中该基材包含均匀分布在整个基材中的氧化铝涂层。
在一个实施方案中，涂覆有氧化铝的通体多孔材料具有约45％或更高的孔隙率。取决于其制造方法，涂覆有氧化铝的通体多孔材料的孔隙率可以是例如50％或60％。因此，多孔基材形式的且其整个多孔基材上均匀分布有氧化铝涂层的通体多孔材料的孔隙率为约45％或更高，例如50％或60％。显然，最基本的是氧化铝通体多孔材料显示出允许气体相对容易地通过而不产生任何显著程度的背压(back pressure)且同时能够捕集酸性气体的孔隙率。
在一个实施方案中，至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体是胺。当多孔材料包括氧化铝涂层和胺的组合作为酸性气体吸收活性组分时，当整料制品用于吸收酸性气体的工序时，实现了令人惊讶的有效的酸性气体吸收。
在一个实施方案中，胺是具有超支化氨基二氧化硅类组分的胺。
在一个实施方案中，氧化铝是γ-Al2O3。该氧化铝的表面积为例如250m2/g。氧化铝γ-Al2O3的表面积优选大于150m2/g，例如250m2/g。
在一个实施方案中，当被浸渍到涂覆有氧化铝的通体多孔材料中时，至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体为水溶液或溶于有机溶剂中。有机溶剂是例如甲醇或甲苯。
在一个实施方案中，至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体通过物理吸附、共价结合或原位聚合结合至涂覆有氧化铝的多孔基材。
在一个实施方案中，通体多孔材料具有约0.2mm至约0.6mm的壁厚度。因此，均匀分布有氧化铝涂层的多孔基材具有约0.2mm至约0.6mm的壁厚度。
在一个实施方案中，所述通体多孔材料的波纹片材具有约2mm至约6mm的波长和约0.65mm至约6mm的波纹高度。
在一个实施方案中，在通体多孔材料的波纹片材和通体多孔材料的基本平坦片材之间形成有多个通道，并且该通道的水力直径为约0.6mm至约6mm。
在一个实施方案中，气体处理整料制品是蜂窝状制品。术语“蜂窝状制品”或“蜂窝状整料”意指具有轴线(可沿该轴线传导流体流)的制品/整料，其中蜂窝状制品或蜂窝状整料沿着轴线延伸并且由两个相对端部定界。蜂窝状制品或蜂窝状整料通常具有重复的通道图案，其可以从蜂窝状制品或蜂窝状整料的端部看到。从端部看到的通道的形式可以是任何适当的形式，例如基本三角形、基本正方形、基本六边形或波纹形或沟槽形。
根据另一方面，本发明涉及根据本发明的气体处理整料制品在用于气体处理的变温吸收过程中的用途，所述气体处理特别是气体分离。
在一个实施方案中，本发明涉及根据本发明的气体处理整料制品在用于从烟道气、环境空气或其混合物捕集酸性气体的用途，所述烟道气、环境空气或其混合物特别是具有约350ppm或更高的酸性气体水平的烟道气、环境空气或其混合物。
通过参考附图进一步说明本发明，其中：
图1和图2是示出从端部或横截面看到的本发明的气体处理制品的视图的示意图。
图3是本发明的气体处理制品的横截面视图的放大图。
在所有附图中，相同的附图标记表示相同的组件或特征。
一个本发明的具体、非限制性实施方案示于图1、2和图3中。图1和图2是示出从端部或横截面看到的本发明的气体处理制品的视图的示意图。
图1示出了箱形的气体处理整料制品1，图2示出了圆柱形的螺旋卷绕的气体处理制品1'。气体处理制品1和1'包括多孔基材形式的并浸渍有胺的通体多孔材料，该多孔基材在整个基材上涂覆有氧化铝。图1和图2的整料制品的基材是通体多孔材料的波纹片材2和2'(也称为“波纹片材”)，其通过通体多孔材料的基本平坦片材的基材3和3'(也称为“衬底”或“板”)来彼此支撑和分隔。波纹和平坦片材2、2'、3、3'是通体多孔材料，即它们各自包括多孔基材和均匀分布在整个基材上的氧化铝涂层，并且每个片材2、2'、3、3'均浸渍有胺。
在图1所示的实施方案中，片材2、3安装在壳体4中，而图2的实施方案示出了整料气体处理制品，其是波纹片材2、2'和平坦片材3、3'的螺旋形卷绕对。波纹片材2、2'和基本平坦片材3、3'的通体多孔材料的基材，例如无机纤维材料，涂覆有氧化铝并用胺浸渍。应当注意，虽然图1显示整料制品包括呈交替的波纹片材和平坦材形式的气体处理制品1的多孔基材，但是本发明不限于这种构造。本发明涉及普遍的通体整料，并且不限于波纹片材。此外，可以在多孔材料的平坦片材之间放置多于一个的多孔材料的波纹片材，并且不同波纹片材的波纹图案不必相同。
通体多孔基材具有至少30g/l但不大于300g/l的壁密度和至少约45％的孔隙率。
通体多孔材料的多孔基材是纤维材料，该纤维材料是陶瓷纸、陶瓷纸板或用E-玻璃纤维强化的高二氧化硅含量的玻璃纸。
由于其重复结构，图1的实施方案中的气体处理整料制品是蜂窝状整料。图1还示出根据本发明制备的蜂窝状整料包括与多孔材料的平坦片材一起堆叠的多孔材料的波纹片材，以形成具有多个在波纹状片材的波纹和平坦片材之间形成的平行通过的流动通道或过道6的类正方形块体(quadratic blocks)。因此，本发明提供了用于吸收气流(gaseousstream)中的酸性气体的蜂窝状整料，在该整料的通道6中流通有多个流料(flow)。在图1中，基材通过将波状片材和衬底切割并堆叠成类正方形块体来制成，而图2示出了圆柱形形式，其也具有过道6'。然而，应当注意，可想到气体处理整料制品的任何其他合适形式。
图1所示的气体制品的示例性尺寸为466mm×466mm×322mm或466mm×466mm×560mm，其中322mm和560mm是高度(当气体在垂直方向上流动时)。然而，高度可以小至约100mm，使得尺寸为466mm×466mm×100mm。这是由于本发明的整料制品的效率：由于本发明的整料制品在处理具有酸性气体含量的气体(特别是具有约350ppm或更多酸性气体的气体)中特别有效，因此与用于气体处理的传统整料制品相比，可以降低气体所经受的整料制品的长度。
多孔材料的波纹片材可以是无机纤维材料。这种无机纤维材料的实例是由具有高二氧化硅含量的玻璃纤维制成的纸。或者，其是E玻璃纤维整料纸。基材具有低的密度和高的孔隙率。基材具有0.2mm至约0.6mm的壁厚度。在图1和2的实施方案中，多孔材料的基本平坦片材3，即衬底或板，具有与多孔材料的波纹片材2基本相同的组成和厚度。纸或基材涂覆有氧化铝。涂覆有氧化铝的多孔基材不包含覆盖基材的整个外表面的单独的氧化铝层。相反，氧化铝进入材料和/或基材的孔中。因此，涂覆有氧化铝的多孔基材也是多孔材料，如在用氧化铝涂覆之前基材是多孔材料一样。然而，与用氧化铝涂覆之前的多孔材料的波纹和基本平坦片材的孔隙率相比，通常涂覆有氧化铝的多孔基材的孔隙率降低。
仅作为一个实例，通体多孔材料的多孔基材的纤维材料是陶瓷纸。
制备陶瓷纸的一种方法是将具有例如3微米的平均纤维直径和约0.01至10.0mm的长度的氧化铝(Al2O3)纤维分散至水中，以形成浆料或悬浮液。木纤维和/或其它纤维，例如Kevlar湿浆纤维，可以与水混合并加入到氧化铝纤维中。也可以向悬浮液中加入粘合剂。通过加入明矾水溶液可将pH降至6.0。随后可以使用常规造纸模具机将浆料形成为纸状片材。随后将该片材例如在150℃的温度下干燥。所得干燥的陶瓷纸片材可具有90％的孔隙率。
可将多个纸片材切割成具有基本相等尺寸的部分。一个条带可以在打褶/瓦楞机上制成波纹状或褶状，并且波纹的峰部可以用例如粘合剂(例如由氧化铝和胶乳粘合剂的高粘度胶体悬浮液构成)粘合到平坦条带部分。然后由在波纹片材的一个边缘处的凹槽所限定的通道的端部可以通过氧化铝复合粘固剂来密封。
组合的层可以堆叠或卷成螺旋形式，波纹片材的相对边缘处的通道的端部可以被密封以形成相对的流动通道。过滤器结构可以浸在树脂中，随后干燥和加热以固化树脂。随后，可以将过滤器结构加热到例如约1000℃的温度以将有机组分转化为焦碳。然后，可以使用例如常规化学气相沉积工艺来施加氧化铝涂层。所得到的过滤器结构具有45％或更高的孔隙率。该实施例的基材包括随意排列的陶瓷纤维；然而，可替代地，纤维材料可以是由有序排列的陶瓷纤维纱制成的编织材料。氧化铝纤维或陶瓷纤维纱可以用E玻璃补强。
涂覆有氧化铝的多孔基材2、2'、3、3'用至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体(图中未示出)，例如胺(如包含超支化氨基二氧化硅类组分的胺)浸渍。酸性气体吸收活性组分或其前体是例如CO2吸收活性组分或其前体。胺组分可以通过物理吸附、共价结合或原位聚合结合到涂覆有氧化铝的基材上。
图3是本发明的气体处理制品1的横截面的放大图。气体处理整料制品1包括多个成对的堆叠并布置在容器中的多孔材料的片材或板3和多孔材料的波纹片材的片材2，如图1所示。图3示出了一个这种对的一部分的放大的横截面。如图3所示，根据本发明的蜂窝状气体处理整料制品的洗涂基材由多孔材料的波纹片材或板2和具有与该波纹片材组成相同的多孔材料的衬底或板3组成。
在权利要求中请求的最终洗涂气体处理制品1中的多孔材料的平坦片材2的壁厚度在片材2接触波纹片材3的区域外的点进行测定/测量。
在用酸性气体吸收活性组分或其前体浸渍的最终洗涂的气体处理制品中的多孔材料的波纹片材3的壁厚在波纹的切向区域中的位点处进行测定或测量。该位点由箭头5指示。纤维状的涂覆有氧化铝的基材的壁厚度为约0.2mm至约0.6mm。对于多孔材料的波纹片材2和多孔材料的平坦片材3，都是这种情况。
在用酸性气体吸收活性组分或其前体浸渍的最终洗涂的气体处理制品中的波长例如在两个波谷之间(如图3中的标记“W”所示)进行确定或测量。波纹基材2的波长为约2mm至约5mm。
在用酸性气体吸收活性组分或其前体浸渍的最终涂覆有氧化铝的气体处理制品中的波纹高度H在基本平坦的多孔衬底3的内表面和波纹多孔基材的波纹的内表面之间进行测定/测量。最终涂覆有氧化铝的气体处理制品的波纹高度H为约0.65mm至约6mm。
纤维状的涂覆有氧化铝的基材2是通体多孔材料。这意味着在图3中的位置A处的气体可以穿过基材2到达位置B。然而，应当注意，气体通常不会沿着如图3所示的直线进行移动。
本发明的气体处理整料制品对于从烟道气、环境空气或其组合物中除去酸性气体特别有效，所述烟道气、环境空气或其组合物特别是具有约350μm或更高的酸性气体水平的气体。
当在酸性气体捕集装置中操作时(其中酸性气体的捕集是基于变化操作)，本发明的气体处理整料制品表现出技术优势。变化操作包括在环境压力和温度下，气体处理整料制品从烟道气、环境空气或环境空气和烟道气的混合物吸收酸性气体。在气体处理整料制品负载酸性气体之后，通过使用例如低至中等压力的蒸汽提高气体处理整料制品中的温度来再生气体处理整料制品，由此酸性气体发生解吸。随后，可开始新的吸收循环。
通常，通过在基材上施加洗涂层，干燥洗涂层，并任选地在受控气氛中煅烧而将氧化铝涂层负载在基材上。随后，用酸性气体捕集材料或其前体的溶液浸渍包括氧化铝洗涂层的基材。
因此，气体处理整料制品可以通过包括以下连续步骤的方法来制备：
(a)将由交替的波纹陶瓷纸片材和平坦陶瓷纸片材组成的基材进行切割并堆叠成例如类正方形或圆柱体形式的基材块体；
(b)将基材块体插入合适的具有比基材更小的尺寸的容器，例如类正方形或圆柱形容器中；
(c)用氧化铝洗涂该基材块体；
(d)任选地，煅烧该洗涂的基材块体；
(e)用酸性气体吸收活性组分或其前体的溶液浸渍该洗涂的块体；
(f)干燥和任选地煅烧步骤(e)的块体，
(g)从容器中取出主体，从而获得用于气体处理的蜂窝状整料制品。
本发明的气体处理整料制品可以放置在反应器中，以在解吸步骤中使用低至中压蒸汽在变温操作中交替地进行酸性气体吸收和解吸。本发明的气体处理整料制品非常适合于处理含有来自发电厂(如天然气驱动的燃气轮机发电厂)的空气和烟道气的混合物的气体。

Claims (17)

1.一种气体处理整料制品，所述气体处理制品包括：
-通体多孔材料，其包括多孔基材和均匀分布在整个所述多孔基材上的氧化铝涂层，其中所述多孔基材是纤维材料；和
-浸渍在该涂覆有氧化铝的多孔基材中的至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体。
2.根据权利要求1所述的气体处理整料制品，其中所述整料制品包括一个或多个所述通体多孔材料的片材，其中所述一个或多个片材被成形以形成多个通道。
3.根据权利要求1或2所述的气体处理整料制品，其中所述整料制品包括所述通体多孔材料的波纹片材和所述通体多孔材料的基本平坦片材。
4.根据权利要求1或2所述的气体处理整料制品，其中所述纤维材料是陶瓷纸、陶瓷纸板或用E-玻璃纤维强化的高二氧化硅含量的玻璃纸。
5.根据权利要求1至4中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述涂覆有氧化铝的通体多孔材料具有约45％或更高的孔隙率。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体是胺。
7.根据权利要求6所述的气体处理整料制品，其中所述胺是具有超支化氨基二氧化硅类组分的胺。
8.根据权利要求1至7中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述氧化铝为γ-Al2O3。
9.根据权利要求1至8中任一项所述的气体处理整料制品，其中当浸渍到所述涂覆有氧化铝的多孔基材中时，所述至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体为水溶液或溶于有机溶剂中。
10.根据权利要求1至9中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述至少一种酸性气体吸收活性组分或其前体通过物理吸附、共价结合或原位聚合结合至所述涂覆有氧化铝的多孔基材。
11.根据权利要求1至10中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述通体多孔材料具有约0.2mm至约0.6mm的壁厚度。
12.根据权利要求3至11中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述通体多孔材料的所述波纹片材具有约2mm至约6mm的波长和约0.65mm至约6mm的波纹高度。
13.根据权利要求3至12中任一项所述的气体处理整料制品，其中在所述通体多孔材料的波纹片材和所述通体多孔材料的基本平坦片材之间形成多个通道，并且其中所述通道的水力直径为约0.6mm至约6mm。
14.根据权利要求1至13中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述气体处理整料制品是蜂窝状制品。
15.根据权利要求1至14中任一项所述的气体处理整料制品，其中所述酸性气体是CO2。
16.前述权利要求中任一项所述的气体处理整料制品在用于气体处理的变温吸收过程中的用途，所述气体处理特别是气体分离吸收。
17.权利要求1至15中任一项所述的气体处理整料制品在用于从烟道气、环境空气或其混合物捕集酸性气体的用途，所述烟道气、环境空气或其混合物特别是具有约350ppm或更高的酸性气体水平的烟道气、环境空气或其混合物。
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