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CN105405928B - 一种基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法 - Google Patents

一种基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，包括衬底处理、MOCVD生长、加入超晶格缓冲等步骤。与现有的四结太阳电池制备方法相比，本发明所涉及的制备方法采用超晶格缓冲层，可以在MOCVD中制备高质量的GaInNAs材料，并且由此制备的四结太阳电池具有较高的晶体质量，从而达到更高的整体效率。此外，相比于MBE方法，MOCVD方法具有更低的成本，可为四结电池的产业化奠定基础。

Description

一种基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法
技术领域
本发明涉及多结层叠高效太阳电池领域，特别是涉及一种基于GaInNAs材料的四结太阳电池的制备方法。
背景技术
随着太阳能光伏发电产业和市场的迅速发展，以及在空间飞行器能源系统需求的牵引下，光伏技术不断取得重要突破。基于III-V族半导体化合物的高效太阳电池生产技术日趋成熟，使其在空间工程和地面光伏均有广阔的应用前景。太阳光谱频率范围很宽，太阳电池吸收层会吸收能量大于吸收层材料带宽的光子，转换成为光生载流子，产生电压。对于带宽较高的材料，由于其吸收的光谱比例较少，因此产生的电流较小，而光生电压较高；对于带宽较低的材料，由于其吸收光谱的比例较大，因此产生的电流较大，而光生电压较低。所以在实际中，太阳电池的材料通常会根据应用中的需求来选择。但即使是优化的带宽，单结电池的光电转换效率也是十分有限的。
为了更好的利用太阳光谱，两个或多个pn结子电池通过隧穿结串联在一起，形成层叠电池。每一层子电池分别吸收不同波段的太阳光，产生相应的光生电流和光生电压，电池的总电压是各子电池光生电压之和，总电流为各子电池光生电流的最小值。当今技术发展较为成熟的InGaP/GaAs/Ge三结太阳电池，其最高效率已经超过40％。该结构中Ge结子电池可以吸收的光谱范围大于另两个子电池，产生的光生电流也大于其他两个子电池。但由于各子电池之间的串联关系，输出电流受到子电池最小电流的限制，Ge结子电池产生的电流不能全部以电能形式输出，造成了浪费。
为了减少这种类型的浪费，需要增加一层子电池来进一步分割光谱。经过计算可知，GaInNAs是一种适合作为该层子电池的材料，其禁带宽度约为1.0eV，可以吸收873-1240nm波段的光谱。由此形成的四结电池能够减少因Ge结子电池光生电流过剩而导致的浪费。此外，GaInNAs的晶格常数与GaAs体系匹配，可以在理论上形成晶体质量高缺陷少的晶体层。
虽然基于GaInNAs的四结太阳电池具有良好的前景，但是合成高质量的GaInNAs晶体层是制作该体系电池的难点。通常情况下合成的GaInNAs缺陷较多，从而导致少子扩散长度短，子电池输出电压低于理论值，整体电池效率并没有明显提升。为了提高晶体质量，降低缺陷密度，前人已作出许多努力——例如高温退火、增厚耗尽层等——来改善GaInNAs的性能。然而，要想达到1.0eV左右的禁带宽度，需要在GaAs中并入2.5％-3.0％的N原子，会造成晶体质量的急剧下降，不能得到缺陷较少的GaInNAs晶体层。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是，提供一种基于GaInNAs材料的四结太阳电池的制备方法，其中GaInNAs子电池材料晶体质量好，耗尽层区域大，与GaAs体系晶格匹配，带隙在1.0eV-1.1eV之间，且与其他三个子电池一起合理地利用全光谱，使电池的整体效率得到提升。
为了解决上述技术问题，本发明采用的技术方案是：一种基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)提供一p型Ge衬底，晶向为[001]，厚度160μm；
(2)在MOCVD中使用砷烷作为砷源，在Ge衬底表面掺杂As，形成pn结作为第一子电池，其带隙为0.6-0.7eV；
(3)在第一结子电池上生长高掺杂AlGaAs作为第一隧穿结，其厚度是30-80nm；
(4)在第一隧穿结上生长GaInNAs/GaInAs超晶格层，每周期中GaInNAs厚度为3-5nm，GaInAs厚度为5-7nm，共10个周期；
(5)在超晶格层上制备GaInNAs pn结作为第二子电池，其带隙为1.0-1.1eV，TMGa、砷烷、TMIn、TBHy分别作为III-V组分源，DEZn、硅烷作为掺杂源；
(6)在第二结子电池上生长高掺杂AlGaAs作为第二隧穿结，其厚度是30-80nm；
(7)在第二隧穿结上生长第三子电池，其带隙为1.4-1.5eV，TMGa、砷烷分别作为III-V组分源，TMIn、DEZn、硅烷作为掺杂源；
(8)在第三结子电池上生长高掺杂AlGaAs作为第二隧穿结，其厚度是30-80nm；
(9)在第三隧穿结上生长第四子电池，其带隙为1.8-2.0eV，TMGa、磷烷、TMIn分别作为III-V组分源，DEZn、硅烷作为掺杂源；
(10)在第四子电池上生长盖帽层，TMGa、砷烷分别作为III-V组分源，硅烷作为掺杂源。
本发明的有益效果是：
(1)本发明设计了基于GaInNAs材料的四结太阳电池，在现有三结太阳电池的基础上加入了GaInNAs子电池，优化了对太阳光谱的利用，使原本因Ge结光生电流过剩导致的浪费变成可输出的电流；同时确定了MOCVD方法在制备该种电池时选用的参数，可以在生长室内原位完成电池的全部生长过程。相比于MOCVD和MBE相结合的方法，本方法减少了衬底转移的过程，简化了工艺流程，降低了电池受到污染的可能性。
(2)本发明涉及在Ge衬底上生长基于GaInNAs材料四结太阳电池的方法，先在Ge衬底上掺杂As，再依次生长各子电池和隧穿结。其中，在制备GaInNAs子电池之前先生长GaInNAs/GaInAs超晶格层，然后生长GaInNAs外延层薄膜。加入超晶格的结构可引导N原子的并入，促进形成四元化合物，工艺稳定，可重复性好。此外，GaInNAs/GaInAs超晶格渐变过渡层，增强了GaInNAs在整体体系的晶格稳定性。
(3)利用本发明制备方法可以通过MOCVD法得到基于GaInNAs材料的四结太阳电池，其中GaInNAs子电池与其他三结子电池晶格常数匹配，带隙约为1.0eV，并具有较高的晶体质量。此方法相比于以往报道的MBE制备方法，具有大批量生产的潜力，可为四结或更多结太阳电池的产业化奠定基础。
附图说明
图1是现有GaInP/GaAs/Ge三结电池对太阳光谱的吸收情况图；
图2是是加入带隙为1.0eV的子电池后各子电池对太阳光谱的吸收情况图；
图3是使用本发明中的制备方法所制备的四结太阳电池的结构示意图。
图中：
101为盖帽层；
102第四子电池，带隙为1.8-2.0eV；
103第三隧穿结；
104第三子电池，带隙为1.4-1.5eV；
105第二隧穿结；
106第二子电池，带隙为1.0-1.1eV；
107超晶格渐变缓冲层；
108第一隧穿结；
109n-Ge发射区；
110p-Ge基区；
111Ge衬底。
具体实施方式
为能进一步了解本发明的发明内容、特点及功效，兹例举以下实施例，但本发明的实施方式不限于此，详细说明如下：
本实施例为基于GaInNAs材料的四结太阳电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)提供一p型Ge衬底；
采用[001]晶向的p-Ge衬底，其掺杂浓度约为2×1017-5×1017cm-3；超声去除GaAs衬底表面粘污颗粒；经丙酮、乙醇洗涤，去除表面有机物；将Ge衬底放在40-70℃的体积比为HF:H2O2:H2O(1:8:1)的混合溶液中腐蚀1-2分钟，去除表面氧化物和有机物；去离子水漂洗；清洗后的Ge衬底用经过过滤的干燥氮气吹干。将清洗完毕后的GaAs衬底送入高温真空室，在280-350℃下烘烤1-2小时，除去吸附的气体和液体分子，完成除气后送入MOCVD生长室；
(2)在Ge衬底表面掺杂As，形成第一子电池；
Ge衬底温度为520-650℃，通入砷烷流量为700-850sccm作为As源，反应室压力60-80Torr，将As原子扩散进入Ge衬底，制备扩散厚度约为100-250nm的n型Ge层，形成pn结作为第一子电池。
(3)在第一结子电池上生长第一隧穿结：
在MOCVD生长室中，在第一子电池上方生长重掺杂的p++/n++-AlGaAs隧穿结。衬底温度530-620℃，TMGa流量为15-35sccm，TMAl流量为5-15sccm，AsH3流量为450-600sccm，其厚度是30-80nm，掺杂浓度高达1019cm-3量级。
(4)在第一隧穿结上生长GaInNAs/GaInAs超晶格层：
衬底温度为570-650℃，TMGa流量为15-40sccm，砷烷流量为450-600sccm，TMIn源流量为5-10sccm，GaInAs生长厚度为5-7nm；TBHy流量为5-15sccm，TMIn源流量为5-15sccm，TMGa流量为20-35sccm，砷烷流量为450-600sccm，GaInNAs生长厚度为3-5nm。反复进行周期性生长，共生长10个周期，每周期的工艺条件均一致。
(5)在超晶格层上制备GaInNAs pn结作为第二子电池：
衬底温度为530-620℃，TMGa流量为20-35sccm，砷烷流量为450-600sccm，TMIn源流量为5-15sccm，TBHy流量为5-15sccm,DEZn流量为5-8sccm,反应室压力70-80Torr，生长厚度为200-250nm，形成p型基区。接下来，TMGa流量为20-35sccm，砷烷流量为450-600sccm，TMIn源流量为10-15sccm，TBHy流量为10-15sccm,硅烷流量为5-8sccm，生长厚度为15-30nm，作为n型发射区。
(6)在第二结子电池上生长第二隧穿结：
在第二子电池上方生长重掺杂的p++/n++-AlGaAs隧穿结。衬底温度570-650℃，TMGa流量为20-35sccm，TMAl流量为5-15sccm，AsH3流量为550-650sccm，其厚度是50-80nm，掺杂浓度高达1019cm-3量级。
(7)在第二隧穿结上生长第三子电池：
衬底温度为580-650℃，TMGa流量为25-40sccm，砷烷流量为500-650sccm，TMIn源流量为5-15sccm,DEZn流量为5-8sccm,反应室压力60-90Torr，生长厚度为180-300nm，形成p型基区。接下来保持衬底温度为580-660℃，TMGa流量为25-40sccm，砷烷流量为500-650sccm，TMIn源流量为5-15sccm，硅烷流量为5-8sccm，生长厚度为10-20nm，作为n型发射区。
(8)在第三子电池上生长第三隧穿结：
在第三子电池上方生长重掺杂的p++/n++-AlGaAs隧穿结。衬底温度580-660℃，TMGa流量为25-40sccm，TMAl流量为5-15sccm，AsH3流量为500-700sccm，其厚度是50-80nm。
(9)在第三隧穿结上生长第四子电池：
衬底温度为580-650℃，TMGa流量为25-40sccm，磷烷流量为750-900sccm，TMIn源流量为15-25sccm,DEZn流量为5-8sccm,反应室压力60-90Torr，生长厚度为550-750nm，形成p型基区。接下来，TMGa流量为25-40sccm，磷烷流量为750-900sccm，TMIn源流量为15-25sccm，硅烷流量为5-10sccm，生长厚度为100-200nm，作为n型发射区。
(10)在第四子电池上生长盖帽层。
在第四子电池上方生长重掺杂的n+-GaAs盖帽层。衬底温度570-650℃，TMGa流量为25-40sccm，AsH3流量为500-650sccm，硅烷流量为5-10sccm，其厚度是100-200nm。
本发明中的全部过程均在MOCVD中生长，加入超晶格渐变缓冲层使晶体质量大幅提高。上述实施例为本发明的其中一种实施方式，但本发明的实施方式并不受所述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)提供一p型Ge衬底，晶向为[001]，厚度160μm；
(2)在MOCVD中使用砷烷作为砷源，在Ge衬底表面掺杂As，形成pn结作为第一子电池，其带隙为0.6－0.7eV；
(3)在第一结子电池上生长高掺杂AlGaAs作为第一隧穿结，其厚度是30－80nm；
(4)在第一隧穿结上生长GaInNAs/GaInAs超晶格层，每周期中GaInNAs厚度为3－5nm，GaInAs厚度为5－7nm，共10个周期；
(5)在超晶格层上制备GaInNAspn结作为第二子电池，其带隙为1.0－1.1eV，TMGa、砷烷、TMIn、TBHy分别作为III－V组分源，DEZn、硅烷作为掺杂源；
(6)在第二结子电池上生长高掺杂AlGaAs作为第二隧穿结，其厚度是30－80nm；
(7)在第二隧穿结上生长第三子电池，其带隙为1.4－1.5eV，TMGa、砷烷分别作为III－V组分源，TMIn、DEZn、硅烷作为掺杂源；
(8)在第三结子电池上生长高掺杂AlGaAs作为第三隧穿结，其厚度是30－80nm；
(9)在第三隧穿结上生长第四子电池，其带隙为1.8－2.0eV，TMGa、磷烷、TMIn分别作为III－V组分源，DEZn、硅烷作为掺杂源；
(10)在第四子电池上生长盖帽层，TMGa、砷烷分别作为III－V族元素组分源，硅烷作为掺杂源。
2.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(2)中，Ge衬底温度为520－650℃，通入砷烷流量为700－850sccm作为As源，反应室压力60－80Torr，将As原子扩散进入Ge衬底，制备扩散厚度为100－250nm的n型Ge层，形成pn结作为第一子电池。
3.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(3)中在MOCVD生长室中，在第一子电池上方生长重掺杂的p++/n++－AlGaAs隧穿结，衬底温度530－620℃，TMGa流量为15－35sccm，TMAl流量为5－15sccm，AsH3流量为450－600sccm，其厚度是30－80nm，掺杂浓度高达1019cm－3量级。
4.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(4)中，衬底温度为570－650℃，TMGa流量为15－40sccm，砷烷流量为450－600sccm，TMIn源流量为5－10sccm，GaInAs生长厚度为5－7nm；TBHy流量为5－15sccm，TMIn源流量为5－15sccm，TMGa流量为20－35sccm，砷烷流量为450－600sccm，GaInNAs生长厚度为3－5nm，反复进行周期性生长，共生长10个周期，每周期的工艺条件均一致。
5.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(5)中，衬底温度为530－620℃，TMGa流量为20－35sccm，砷烷流量为450－600sccm，TMIn源流量为5－15sccm，TBHy流量为5－15sccm，DEZn流量为5－8sccm，反应室压力70－80Torr，生长厚度为200－250nm，形成p型基区；接下来，TMGa流量为20－35sccm，砷烷流量为450－600sccm，TMIn源流量为10－15sccm，TBHy流量为10－15sccm，硅烷流量为5－8sccm，生长厚度为15－30nm，作为n型发射区。
6.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(6)中，在第二子电池上方生长重掺杂的p++/n++－AlGaAs隧穿结，衬底温度570－650℃，TMGa流量为20－35sccm，TMAl流量为5－15sccm，AsH3流量为550－650sccm，其厚度是50－80nm，掺杂浓度高达1019cm－3量级。
7.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(7)中，衬底温度为580－650℃，TMGa流量为25－40sccm，砷烷流量为500－650sccm，TMIn源流量为5－15sccm，DEZn流量为5－8sccm，反应室压力60－90Torr，生长厚度为180－300nm，形成p型基区；接下来保持衬底温度为580－660℃，TMGa流量为25－40sccm，砷烷流量为500－650sccm，TMIn源流量为5－15sccm，硅烷流量为5－8sccm，生长厚度为10－20nm，作为n型发射区。
8.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(8)中，在第三子电池上方生长重掺杂的p++/n++－AlGaAs隧穿结，衬底温度580－660℃，TMGa流量为25－40sccm，TMAl流量为5－15sccm，AsH3流量为500－700sccm，其厚度是50－80nm。
9.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(9)中，衬底温度为580－650℃，TMGa流量为25－40sccm，磷烷流量为750－900sccm，TMIn源流量为15－25sccm，DEZn流量为5－8sccm，反应室压力60－90Torr，生长厚度为550－750nm，形成p型基区；接下来，TMGa流量为25－40sccm，磷烷流量为750－900sccm，TMIn源流量为15－25sccm，硅烷流量为5－10sccm，生长厚度为100－200nm，作为n型发射区。
10.根据权利要求1所述的基于GaInNAs材料的四结太阳能电池的制备方法，其特征在于，所述步骤(10)中，在第四子电池上方生长重掺杂的n+－GaAs盖帽层，衬底温度570－650℃，TMGa流量为25－40sccm，AsH3流量为500－650sccm，硅烷流量为5－10sccm，其厚度是100－200nm。
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