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CN105163937B - 层叠片 - Google Patents

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CN105163937B CN201480020035.XA CN201480020035A CN105163937B CN 105163937 B CN105163937 B CN 105163937B CN 201480020035 A CN201480020035 A CN 201480020035A CN 105163937 B CN105163937 B CN 105163937B
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Abstract

一种层叠片(1)，具备第1树脂层(10)、第2树脂层(20)、含粒子层(30)和中间层(40)，所述含粒子层(30)至少层叠在上述第1树脂层(10)与上述第2树脂层(20)之间，包含多个粒子和形成于上述粒子之间的空隙(36)，所述中间层(40)层叠于选自上述第1树脂层(10)与上述含粒子层(30)之间和上述第2树脂层(20)与上述含粒子层(30)之间的至少一方之间，并且所述中间层(40)包含来自于共聚物和能够将上述共聚物交联的交联剂的结构部分，其交联密度超过0且为450mol/m3以下，所述共聚物的重均分子量(Mw)为30万以上且由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)为6.0以下。

Description

层叠片
技术领域
本发明涉及层叠片。
背景技术
近年来，具备内部含有空气的层的层叠片被用于各种用途。作为一个例子，可举出液晶显示器的背光灯。
液晶显示器通常采用背光灯方式，从液晶显示器的背面照射光。该背光灯中，主要有边光型(也称为“侧光型”)和直下型。边光型的背光灯具备导光片和光源作为主要构成，该导光片可使用上述那样的层叠片。
导光片以可传播光的方式形成，与液晶部相对的一个主面作为出射面，与该出射面大致垂直的一个侧面作为入射面。光源与入射面对置而配置。另外，从光源射出的光边在导光片内反射边传播，相对于出射面NA(Numerical Aperture：开口数)较高的光从出射面射出。
作为具备内部含有空气的层的导光片，例如公开了一种具有如下构成的导光片(例如，参照国际公开第2012/105597号小册子)，该构成包括第1光学层、第2光学层、低折射率层和中间层，所述低折射率层层叠在第1光学层和第2光学层之间且含有多个中空粒子，折射率低于第1光学层和第2光学层，所述中间层层叠在第1光学层与低折射率层之间。
在国际公开第2012/105597号小册子中公开的片中，如果光沿着片的面方向向第1光学层入射，则入射的光主要在第1光学层传播。由于在低折射率层中具有存在于粒子内的空隙和形成在粒子间的空隙，因此在第1光学层传播的光，在第1光学层与低折射率层的边界反射，入射到低折射率层的光减少。因此，根据国际公开第2012/105597号小册子中公开的片，能够适当传播光，所以即使在离光的入射面较远的场所也能够得到良好的亮度。
另外，在国际公开第2012/105597号小册子中公开的片中，由于在第1光学层与低折射率层之间设置中间层，所以能够得到良好的层间密合性。
发明内容
然而，国际公开第2012/105597号小册子中公开的片可如下制作：以使低折射率层与中间层对置的方式将低折射率层形成片和中间层形成片贴合并进行热层压，所述低折射率层形成片在成为第2光学层的树脂片上形成有低折射率层而成，所述中间层形成片在成为第1光学层的树脂片上形成有中间层而成。
对于国际公开第2012/105597号小册子中公开的片，如果像进行该制造时的热层压那样从外部施加大的冲击或应力，则有时形成中间层的树脂侵入在低折射率层内的粒子间形成的空隙。如果因树脂的侵入而使低折射率层内的空隙减少，则折射率上升，得不到所希望的光学特性(例如，亮度、导光性等)。
另一方面，为了抑制树脂侵入低折射率层内的空隙，例如，如果提高树脂的硬度时，则第1光学层与中间层的密合性降低。
本发明是鉴于上述情况而完成的，本发明的课题在于提供一种层叠片，其层间密合性优异且能够抑制来自于外部的冲击或应力所致的层内的空隙的减少。
用于解决上述课题的具体手段如下。
＜1＞一种层叠片，其具备第1树脂层、第2树脂层、含粒子层和中间层，含粒子层至少层叠在上述第1树脂层与上述第2树脂层之间，包含多个粒子和形成于上述粒子之间的空隙，所述中间层层叠于选自上述第1树脂层与上述含粒子层之间及上述第2树脂层与上述含粒子层之间中的至少一方之间，所述中间层包含来自于共聚物和能够将上述共聚物交联的交联剂的结构部分，交联密度超过0且为450mol/m3以下，所述共聚物的重均分子量(Mw)为30万以上，且由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)为6.0以下。
＜2＞根据＜1＞中记载的层叠片，上述共聚物是包含构成单元A和构成单元B的(甲基)丙烯酸系共聚物，所述构成单元A来自于(甲基)丙烯酸酯，所述构成单元B来自于具有选自羟基、羧基、磷酸基、氰基、环氧基、以及氨基中的至少一个官能团的单体。
＜3＞根据＜1＞或＜2＞中记载的层叠片，上述第1树脂层和上述第2树脂层各自独立地含有选自碳酸酯树脂、(甲基)丙烯酸树脂、酯树脂、苯乙烯树脂、氯乙烯树脂、氟树脂、烯烃树脂、乙酸纤维素树脂、硅酮树脂、酰胺树脂、环氧树脂、丙烯腈树脂、聚氨酯树脂、酰亚胺树脂以及聚醚砜中的至少1种。
＜4＞根据＜1＞～＜3＞中任一项记载的层叠片，上述粒子的平均粒径为5nm～300nm。
＜5＞根据＜1＞～＜4＞中任一项记载的层叠片，上述粒子为中空粒子。
＜6＞根据＜1＞～＜5＞中任一项记载的层叠片，上述中间层的储能弹性模量为60000Pa～280000Pa。
＜7＞根据＜2＞～＜6＞中任一项记载的层叠片，上述(甲基)丙烯酸系共聚物的上述构成单元A的含有率，相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数为50摩尔％～99摩尔％。
＜8＞根据＜2＞～＜7＞中任一项记载的层叠片，上述(甲基)丙烯酸系共聚物的上述构成单元B的含有率，相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数为1摩尔％～50摩尔％。
＜9＞根据＜1＞～＜8＞中任一项记载的层叠片，选自上述第1树脂层和上述第2树脂层中的至少一层为棱镜层或透镜层。
本说明书中使用“～”表示的数值范围是包含将记载在“～”的前后的数值作为下限值和上限值的范围。
本说明书中，属于各成分的物质在组合物中存在多个时，只要没有特别说明，组合物中的各成分的量是存在于组合物中的多个物质的合计量。
另外，本说明书中，“(甲基)丙烯酸酯”表示丙烯酸酯和甲基丙烯酸酯的双方或任一个，“(甲基)丙烯酸”表示丙烯酸和甲基丙烯酸的双方或任一个。
根据本发明，能够提供一种层叠片，其层间密合性优异且能够抑制来自外部的冲击或应力所致的层内的空隙减少。
附图说明
图1是本发明的第1实施方式的层叠片(导光片)的截面图。
图2是将本发明的第1实施方式的层叠片(导光片)中的含粒子层局部放大的局部放大截面图。
图3是本发明的第1实施方式的层叠片(导光片)的含粒子层所含的粒子的截面图。
图4是说明折射率的测定方法的图。
具体实施方式
以下，对本发明的具体实施方式进行详细说明，但本发明并不受以下的实施方式任何限定，在本发明的目的的范围内，可进行适当地变更来实施。
[层叠片]
本发明的层叠片，其特征在于，具备第1树脂层、第2树脂层、含粒子层和中间层，所述含粒子层至少层叠于上述第1树脂层与上述第2树脂层之间，包含多个粒子和形成于上述粒子之间的空隙，所述中间层层叠于选自上述第1树脂层与上述含粒子层之间和上述第2树脂层与上述含粒子层之间中的至少一方之间，包含来自于共聚物和能够将上述共聚物交联的交联剂的结构部分，交联密度超过0且为450mol/m3以下，所述共聚物的重均分子量(Mw)为30万以上且由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)为6.0以下。
一直以来，进行如下尝试，即在导光片(导光板)中，通过在第1光学层和第2光学层之间设置由多个粒子形成了空间或空隙的低折射率层，从而使在第1光学层中传播的光在第1光学层与低折射率层的边界反射，减少光向低折射率层的入射。如果能够减少光向低折射率层的入射，则光的传播能够适当进行，所以即使在与光的入射面较远的场所也能够得到良好的亮度。然而，层内存在空隙的低折射率层与第1光学层的密合性差，所以在第1光学层与低折射率层之间设置中间层。
然而，如果对该中间层施加来自于外部的冲击或应力，则形成中间层的树脂有时侵入形成于低折射率层内的粒子间的空隙。因树脂的侵入而使低折射率层内的空隙减少时，则折射率上升，得不到所希望的光学特性(例如，亮度、导光性等)。为了抑制树脂向低折射率层内的空隙的侵入，也考虑提高树脂的硬度，但这样做会降低第1光学层与中间层的密合性。
本发明中，通过控制中间层的构成和物性，能够兼得优异的层间密合性和抑制层内的空隙的减少，从该方面来讲是有意义的。
应予说明，本说明书中，主要对本发明的层叠片用于光学用途(例如，导光片)的情况进行说明，但本发明的层叠片的用途并不限定于这些。根据本发明的层叠片，在制造时或使用时，即使从外部施加冲击或应力的情况下，邻接的树脂也很难侵入形成于粒子间的空隙。因此，本发明的层叠片可很好地作为利用存在于层内的空隙而实现功能的树脂片例如隔热片、低介电常数片、电绝缘片等而使用。
将本发明的第1实施方式的导光片的截面图在图1中示出。
应予说明，本说明书中，以下所示的各图(图1～图3)是示意地表示的图，各部的大小和形状为了容易理解而适当地夸张表示。
图1是表示本发明的第1实施方式的导光片的截面的结构形态的图。
如图1所示，第1实施方式的导光片1具备第1树脂层10、第2树脂层20、层叠在第2树脂层20上的含粒子层30、和层叠于第1树脂层10与含粒子层30之间的中间层40为主要构成。而且，第1实施方式的导光片1中，第1树脂层10的与中间层侧相反的一侧的面11称为光的出射面，导光片1的一个侧面7成为光的入射面。应予说明，导光片的一个侧面7是由第1树脂层10的一个侧面17、中间层40的一个侧面47、含粒子层30的一个侧面37、第2树脂层20的一个侧面27构成的面。
即，第1实施方式的导光片1具备作为光扩散片的功能，该光扩散片将从入射面入射的光沿着面方向传播，进而将沿着面方向传播的光的至少一部分从出射面射出。
第1树脂层10由作为透光性材料的碳酸酯树脂形成。第1树脂层10以覆盖导光片1的面方向整体的方式设置，第1树脂层10的一个侧面17成为入射面的一部分。另外，在第1树脂层10，在成为光的出射面的一侧的面11侧形成有多个棱镜15，出射面成为凹凸形状的棱镜面。棱镜15的形状没有特别限定，但优选通过各个棱镜15至少与一个侧面17的长边方向平行地形成槽。如上所述，由于一个侧面17是入射面的一部分，因而有从入射面入射的光与一个侧面17的长边方向垂直地进行传播的趋势。因此，通过这样形成槽，从而由各个棱镜15形成的槽的方向与光的传播方向大致垂直，从而能够使从入射面入射的光容易地从出射面射出。
第2树脂层20与第1树脂层10同样，由作为透光性材料的碳酸酯树脂形成。第2树脂层20在导光片1的与第1树脂层10相反的一侧以覆盖面方向整体的方式设置，第2树脂层20的一个侧面27成为入射面的一部分。此外，第2树脂层20的与含粒子层30侧相反的一侧的面21成为光的反射面。在第2树脂层20中的反射面侧，形成有多个棱镜25，反射面成为凹凸形状的棱镜面。棱镜25的形状没有特别限定，优选通过各个棱镜25至少与一个侧面27的长边方向平行地形成槽。而且，棱镜25可以是与导光片1的相反面侧的棱镜15面对称的形状，也可以是不同的形状。
棱镜25的形状是能够使光分散、折射及全反射的形状。作为棱镜25的形状，例如，可举出V字状线性棱镜、U字状线性棱镜、三角锥棱镜、四角锥棱镜等。
第2树脂层20的折射率没有特别限定，例如，可以与第1树脂层10同样。
图2是将图1所示的含粒子层30的一部分放大的局部放大截面图。如图2所示，含粒子层30由多个中空粒子50形成。
图3是将中空粒子50放大了的图。如图3所示，中空粒子50具备外壳51，形成有被外壳51包围的空间52。外壳51主要由作为透光性材料的SiO2形成。
如图2所示，含粒子层30中，图3中示出的中空粒子50彼此直接接触而相互结合。即，含粒子层30中，用于结合中空粒子50彼此的粘结剂不填充在中空粒子50间。可以认为中空粒子50间的结合由中空粒子50的凝聚力产生。这样，用于结合中空粒子50彼此的粘结剂不填充在中空粒子50间，中空粒子50彼此直接接触而相互结合，因而中空粒子50间形成空隙36。
中间层40设置在第1树脂层10与含粒子层30之间的整体。中间层40包含来自于特定的共聚物和将该共聚物交联的交联剂的结构部分，具有特定的交联密度。第1实施方式的导光片1中，中间层40含有聚合平均分子量(Mw)为175万、分子量分布(Mw/Mn)为2.6的丙烯酸系共聚物作为特定的共聚物。另外，中间层40的交联密度为6.5mol/m3。
由这样的第1树脂层10、第2树脂层20、含粒子层30和中间层40构成的导光片1如上所述具有作为光扩散片的功能。具体而言，以与入射面对置的方式配置由LED(LightEmitting Diode)等构成的光源(未图示)。从光源射出的光从入射面入射。其中，入射到第1树脂层10的光主要在第1树脂层10传播。具体而言，一边在中间层40与含粒子层30的边界、以及出射面反射，一边在第1树脂层10传播，相对于出射面，NA(Numerical Aperture，开口数)大的光从出射面射出。
另外，相对于中间层40与含粒子层30的边界，NA大的光从第1树脂层10入射到含粒子层30，进而，从含粒子层30入射到第2树脂层20。入射到第2树脂层20的光的至少一部分在反射面反射。即，相对于第2树脂层20的反射面，NA小的光在反射面反射，再次从含粒子层30入射到第1树脂层10。另一方面，相对于反射面，NA大的光透过反射面从导光片1射出。入射到第1树脂层10的光再次在第1树脂层10传播。
以上，如说明所述，根据本发明的第1实施方式的导光片1，由于含粒子层30含有多个中空粒子50，因此能够利用中空粒子50内的空间而整体上降低折射率。另外，在本发明的第1实施方式的导光片1中，通过使中空粒子50彼此直接接触而相互结合，在中空粒子50间形成空间36，因此利用该空间能够进一步降低含粒子层30的折射率。此外，一般而言，结合剂具有折射率高的趋势，因此如本发明的第1实施方式的导光片1那样，通过在含粒子层30中不使用结合剂，能够更加适当地降低含粒子层30的折射率。
另外，在本发明的第1实施方式的导光片1中具备中间层40，所以能够使第1树脂层10与含粒子层30良好地密合，并且，从外部施加冲击或应力时，能够抑制该冲击或者应力直接传导到含粒子层30。另外，中间层40由于包含来自于特定的共聚物和将该共聚物交联的交联剂的结构部分，具有特定的交联密度，所以即使从外部施加冲击或应力的情况下，形成中间层40的树脂也难以侵入形成于含粒子层30内的粒子间的空隙。因此，与含粒子层30内的空隙的减少相伴的折射率上升的情况很难发生。
应予说明，第1实施方式的导光片1中，含粒子层30通过中空粒子50彼此结合而形成，但也可以是内部不具有空间的粒子彼此结合而形成。
第1实施方式的导光片1中，中间层40设置在第1树脂层10与含粒子层30之间，但中间层40也可以设置在第2树脂层20与含粒子层30之间，还可以设置在第1树脂层10与含粒子层30之间以及第2树脂层20与含粒子层30之间。
第1实施方式的导光片1中，在第1树脂层10中的反射面侧形成有多个棱镜15，另外，在第2树脂层20中的反射面侧也形成有多个棱镜25，但代替这些棱镜，也可以在第1树脂层10中的反射面侧和第2树脂层20中的反射面侧形成多个微透镜、双凸透镜(lenticularlens)等透镜。
以下，对形成本发明的层叠片的各层进行详细说明。
＜第1树脂层＞
形成第1树脂层的材料没有特别限定，例如，将本发明的层叠片用于光学用途的情况下，优选由透光性材料形成。作为透光性材料，优选全光线透射率为30％以上的材料，更优选全光线透射率为50％以上的材料，进一步优选全光线透射率为70％以上的材料。如果第1树脂层由全光线透射率高的材料形成，则能够进一步抑制入射的光的损失来进行射出，所以光的利用效率良好。
应予说明，上述的全光线透射率是基于JIS K7105使用A光源而测定的值。A光源是指CIE(国际照明委员会)规定的标准光源的规格之一，是钨电灯泡发出的光，色温为2856开。
作为这样的透光性材料，例如可举出(甲基)丙烯酸树脂、碳酸酯树脂、酯树脂(例如，聚对苯二甲酸乙二醇酯、聚萘二甲酸乙二醇酯、聚芳酯等)、苯乙烯树脂、氯乙烯树脂、氟树脂、烯烃树脂(包括环烯烃树脂)、乙酸纤维素树脂、硅酮系树脂、酰胺树脂、环氧类树脂、丙烯腈树脂、聚氨酯树脂、酰亚胺树脂、聚醚砜等。
本发明中，它们中，从全光线透射率高、折射率高、容易热成型、低成本以及便于获得的观点考虑，作为透光性材料，优选选自(甲基)丙烯酸树脂、碳酸酯树脂、酯树脂以及烯烃树脂中的树脂，特别优选碳酸酯树脂。
本发明中，使用上述透光性材料的1种或2种以上，采用挤出法、铸造成型法、T模法、吹胀法等成膜法成膜而得到膜或片，优选使用这样的膜或片作为第1树脂层。另外，第1树脂层可以使用已经上市的市售品。
从轻薄性、低成本以及透光性的观点考虑，在满足本发明的层叠片的用途所要求的性能的范围内，第1树脂层的厚度优选薄的厚度。应予说明，使用本发明的层叠片作为导光片时，从片制造时的导光片的操作容易、以及确保用于在第1树脂层的表面形成所希望的深度的棱镜或透镜的厚度的观点考虑，第1树脂层的厚度优选为20μm～1000μm，更优选为50μm～600μm。
＜第2树脂层＞
形成第2树脂层的材料没有特别限定，例如，将本发明的层叠片用于光学用途时，与第2树脂层同样，优选由透光性材料形成。形成第2树脂层的透光性材料与形成上述第1树脂层的透光性材料同义，优选的例子也相同。另外，第2树脂层与上述的第1树脂层同样，可以使用采用例示的透光性材料的1种或2种以上而形成的膜或片，也可以使用上市的市售品。
从轻薄性、低成本以及透光性的观点考虑，在满足本发明的层叠片的用途所要求的性能的范围，第2树脂层的厚度优选薄的厚度。应予说明，使用本发明的层叠片作为导光片的情况下，从片制造时的导光片的操作容易、以及确保用于在第2树脂层的表面形成所希望的深度的棱镜或透镜的厚度的观点考虑，第2树脂层的厚度优选为20μm～1000μm，更优选为50μm～600μm。
＜含粒子层＞
本发明中的含粒子层至少层叠于第1树脂层和第2树脂层之间，包含多个粒子和形成于该粒子间的空隙。
形成含粒子层所含有的粒子的材料，没有特别限定，可以是有机材料，也可以是无机材料。本发明中的层叠片通过加压成型而制成，所以如果考虑对加压成型时的压力和温度的耐性，则形成粒子的材料优选为无机材料。
作为形成粒子的有机材料，例如，可举出与形成上述第1树脂层和第2树脂层的树脂同样的材料。
作为形成粒子的无机材料，例如，可举出二氧化硅、玻璃等。
作为形成粒子的无机材料的市售品的例子，例如，可举出日本触媒公司制的“(商品名)Epostar”、“(商品名)SEAHOSTER”、以及“(商品名)SOLIOSTAR”、日产化学工业公司制的”(商品名)OPTBEADS”、根上工业公司制的“(商品名)ARTPEARL”、大日精化公司制的“(商品名)DAIMICBEAZ”、Ganz Chemical公司制的”(商品名)GANZPEARL”、积水化成品工业公司制的“(商品名)Techpolymer”、以及综研化学公司制的“(商品名)Chemisnow”。
含粒子层所含的粒子优选为中空粒子。
本发明中，“中空粒子”是指在外壳的内部形成有空洞的粒子。应予说明，空洞内可以为真空，也可以填充有气体。
含有中空粒子的含粒子层，在粒子间形成有空隙，并且粒子本身也具有空间，因此含粒子层整体上能够进一步降低折射率。因此，使用本发明的层叠片作为导光片的情况下，优选含粒子层中含有的粒子为中空粒子。
另外，使用本发明的层叠片作为隔热片的情况下，从层内能够包含更多的空气、并且能够进一步提高隔热性的角度考虑，优选含粒子层中含有的粒子为中空粒子。
中空粒子优选由二氧化硅系无机氧化物形成。这里，“二氧化硅系无机氧化物”是指二氧化硅、或者由二氧化硅和二氧化硅以外的无机氧化物构成的复合氧化物。
作为二氧化硅以外的无机氧化物，例如可举出Al2O3、B2O3、TiO2、ZrO2、SnO2、Ce2O3、P2O5、Sb2O3、MoO3、ZnO2、TiO2-Al2O3、ZrO2-Al2O3等。
中空粒子的详细内容可采用日本特开平7-133105号公报、以及日本特开2001-233611号公报的记载。
作为中空粒子的市售品的例子，例如可举出日铁矿业公司制的“SiliNax(注册商标)”，以及日挥触媒化成公司制的“SLURIA(スルーリア)(注册商标)”。
粒子的形状没有特别限定，可以是球形，也可以是无规形状。从光学用途的观点考虑，粒子的形状优选显示低折射率的形状。
粒子的平均粒径没有特别限定，例如，使用本发明的层叠片作为光学用途的情况下，从抑制含粒子层中的光的漫反射、抑制来自于出射面的未预期的光的射出的观点考虑，优选粒径小于入射到层叠片的光即在第1树脂层传播的光的波长，更优选粒径小于在第1树脂层传播的光的波长的1/2，进一步优选粒径小于在第1树脂层传播的光的波长的1/4。
具体而言，粒子的平均粒径优选为5nm～300nm，更优选为30nm～300nm，进一步优选为30nm～120nm。如果粒子的平均粒径为5nm以上，则能够充分确保粒子本身的强度。应予说明，粒子为中空粒子时，如果平均粒径小于5nm，则其制造在技术上很困难，因而不优选。如果粒子的平均粒径为300nm以下，则充分透过光，并且能够对有机溶剂进行更良好分散。
另外，粒子为由二氧化硅形成的中空粒子的情况下，从在含粒子层内粒子彼此更牢固结合的观点考虑，粒子的平均粒径优选为30nm～120nm。
粒子的粒度分布优选在上述的平均粒径的90％～110％的范围内。只要粒子的粒度分布在上述范围内，则粒子的粒度大致均匀，因此能够更进一步提高含粒子层的强度。
应予说明，上述粒子的平均粒径和粒度分布可通过动态光散射法来测定。
对于含粒子层的粒子间所形成的空隙率而言，从降低含粒子层的折射率的观点考虑，越高越好，从确保含粒子层的强度的观点考虑，优选为26％～50％。
另外，含粒子层中所含的粒子为中空粒子时，对于粒子内的平均空间率而言，从降低含粒子层的折射率的观点考虑，越高越好，从确保粒子的强度的观点考虑，优选为10％～60％。
＜中间层＞
本发明的中间层包含来自于共聚物和能够将上述共聚物交联的交联剂的结构部分，交联密度超过0且为450mol/m3以下，所述共聚物的重均分子量(Mw)为30万以上并且由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)为6.0以下。
本发明中，通过上述中间层，能够使含粒子层与第1树脂层良好地密合，同时能够抑制形成中间层的树脂侵入含粒子层内的粒子间所形成的空隙。如果因树脂的侵入而使含粒子层内的空隙减少，则含粒子层的折射率上升，因此得不到所希望的光学特性(例如，亮度、导光性等)。另外，使用本发明的层叠片作为隔热片的情况下，隔热性降低。
中间层所含的共聚物的重均分子量(Mw)为30万以上且分子量分布(Mw/Mn)为6.0以下。如果共聚物的重均分子量(Mw)小于30万，则容易进入含粒子层的空隙，因此发生含粒子层的折射率上升等。另外，如果共聚物的分子量分布(Mw/Mn)超过6.0，则在分布范围内，含有更易进入含粒子层的空隙的分子量低的共聚物，因此更容易导致含粒子层的折射率的上升等。
共聚物的重均分子量(Mw)的下限值优选为120万以上。从容易制造和容易操作的观点考虑，共聚物的重均分子量(Mw)的上限值优选为500万以下，更优选为200万以下。
另外，共聚物的分子量分布(Mw/Mn)的上限值优选为4.5以下。共聚物的分子量分布(Mw/Mn)的下限值优选为1以上。
上述的共聚物的重均分子量(Mw)、及由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)是按照下述的使用了凝胶渗透色谱(GPC)的标准聚苯乙烯换算法计算而得的值。
～条件～
测定装置：高速GPC(Tosoh公司制，HLC-8220)
检测器：示差折射率计(RI)(Tosoh公司制，组装到HLC-8220)
色谱柱：以串联的方式连接2根TSKgel SuperMultipore HZ-H(Tosoh公司制)
色谱柱尺寸：4.6mmID×15cm
色谱柱温度：40℃
洗脱液：四氢呋喃
试样浓度：90mg/mL
注入量：10μL
流量：0.35mL/分
中间层中含有的共聚物，只要具有上述重均分子量(Mw)和分子量分布(Mw/Mn)，就没有特别限定，将本发明的层叠片用于光学用途时，优选显示透光性且具有粘合性的共聚物。作为这样的共聚物，例如，可举出(甲基)丙烯酸系共聚物、异丙烯系共聚物、酯系共聚物、硅酮系共聚物、聚氨酯系共聚物等。它们中，作为中间层所含的共聚物，从改性的自由度、对溶剂的溶解性、耐热性、耐光性、与第1树脂层的粘合性以及透明性的观点考虑，优选(甲基)丙烯酸系共聚物。
作为(甲基)丙烯酸系共聚物，从确保用于交联反应的交联点的观点考虑，优选包含来自于(甲基)丙烯酸酯的构成单元A和来自于具有选自羟基、羧基、磷酸基、氰基、环氧基和氨基中的至少一个官能团的单体的构成单元B。
上述(甲基)丙烯酸系共聚物是至少使作为单体成分的(甲基)丙烯酸酯单体和具有选自羟基、羧基、磷酸基、氰基、环氧基和氨基中的至少一个官能团的单体进行共聚而得到的共聚物。
作为(甲基)丙烯酸酯单体，例如，(甲基)丙烯酸烷基酯单体优选供于共聚反应。
作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体的具体例，可举出(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸叔丁酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸正己酯、(甲基)丙烯酸环己酯、(甲基)丙烯酸2-乙基己酯、(甲基)丙烯酸正辛酯、(甲基)丙烯酸异辛酯、(甲基)丙烯酸正壬酯、(甲基)丙烯酸异壬酯、(甲基)丙烯酸十三烷基酯、(甲基)丙烯酸十八烷基酯、(甲基)丙烯酸油基酯等(优选为丙烯酸甲酯)；甲基丙烯酸酯等(优选为甲基丙烯酸甲酯)等。它们中，作为(甲基)丙烯酸烷基酯单体，从粘合性、及对溶剂的溶解性的观点考虑，优选选自丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸异丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸正己酯、丙烯酸2-乙基己酯、丙烯酸正辛酯、丙烯酸异辛酯、丙烯酸正壬酯、以及丙烯酸异壬酯中的丙烯酸酯单体，更优选为丙烯酸正丁酯。
应予说明，(甲基)丙烯酸酯单体可以单独使用一种或者组合2种以上使用。
构成单元A的含有率，相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数，优选为50摩尔％～99摩尔％，更优选为60摩尔％～97摩尔％，进一步优选为70摩尔％～95摩尔％。构成单元A的含有率如果为上述范围内，则对溶剂的溶解性优异，能够提高粘合力。
作为具有羟基的单体(以下，也称为“含羟基的单体”)，除具有羟基以外，没有特别限定，例如，可举出丙烯酸2-羟乙酯(2HEA)、丙烯酸2-羟丙酯、甲基丙烯酸2-羟乙酯、甲基丙烯酸2-羟丙酯、丙烯酸4-羟丁酯、1，4-环己烷二甲醇单丙烯酸酯等(甲基)丙烯酸羟基烷基酯、烯丙基醇、甲基烯丙基醇、聚乙二醇单丙烯酸酯、聚乙二醇单甲基丙烯酸酯等。它们中，作为含羟基的单体，在对溶剂的溶解性和低成本的方面，优选丙烯酸2-羟乙酯(2HEA)。
作为具有羧基的单体(以下，也称为“含羧基的单体”)，除具有羧基以外，没有特别限定，例如，可举出丙烯酸、甲基丙烯酸、ω-羧基聚己内酯单丙烯酸酯、衣康酸、马来酸、富马酸、巴豆酸、柠康酸、马来酸酐等的碳原子数3～5的α，β-不饱和单或二羧酸。它们中，作为含羧基的单体，从易于控制(甲基)丙烯酸系共聚物的重均分子量(Mw)的方面考虑，优选选自丙烯酸和甲基丙烯酸的单体，更优选为丙烯酸。
作为具有磷酸基的单体(以下，也称为“含磷酸基的单体”)，除具有磷酸基以外，没有特别限定，例如可举出Uni-Chemical公司制的“PhosmerM”、“PhosmerCL”、“PhosmerPE”、“PhosmerMH”、“PhosmerPP”(均为商品名)等。它们中，作为含磷酸基的单体，从低粘度且容易操作的方面考虑，优选为“PhosmerM”。
作为具有氰基的单体(以下，也称为“含氰基的单体”)，除具有氰基以外，没有特别限定，例如可举出丙烯腈、甲基氰基丙烯酸酯、乙基氰基丙烯酸酯等。它们中，作为含氰基的单体，从容易操作的方面考虑，优选丙烯腈。
作为具有环氧基的单体(以下，也称为“含环氧基的单体”)，除具有环氧基以外，没有特别限定，例如可举出缩水甘油基(甲基)丙烯酸酯、4-羟丁基丙烯酸酯缩水甘油基醚等。
作为具有氨基的单体(以下，也称为“含氨基的单体”)，除具有氨基以外，没有特别限定，例如，可举出氨基乙基(甲基)丙烯酸酯、N，N-二甲基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯、N，N-二乙基氨基乙基(甲基)丙烯酸酯等。
本发明中，从与交联剂的反应性、低成本、共聚的容易度以及无着色性的观点考虑，在上述单体中，构成单元B特别优选源于选自含羟基的单体(优选为丙烯酸2-羟乙酯(2HEA))和含羧基的单体(优选为丙烯酸)中的单体。
应予说明，上述单体可以单独使用一种或者组合2种以上使用。另外，上述具体例中，可举出具有选自羟基、羧基、磷酸基、氰基、环氧基以及氨基中的任一个官能团的单体，但本发明中，并不限定于这些，还可以使用具有选自羟基、羧基、磷酸基、氰基、环氧基以及氨基中的2个以上的官能团的单体。
构成单元B的含有率相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数，优选为1摩尔％～50摩尔％，更优选为3摩尔％～40摩尔％，进一步优选为5摩尔％～30摩尔％。构成单元B的含有率如果为上述范围内，则通过使(甲基)丙烯酸系共聚物与交联剂反应，从而使形成中间层的树脂形成三维交联结构，而难以侵入存在于含粒子层内的粒子间的空隙，此外，还能够抑制聚合时的凝胶化。
另外，对于(甲基)丙烯酸系共聚物，根据根据需要，作为上述以外的其它单体成分，可以使共聚单体共聚。
共聚单体是与(甲基)丙烯酸酯单体、含羟基的单体、含羧基的单体、含磷酸基的单体、含氰基的单体、含环氧基的单体以及含氨基的单体不同的单体，是能够与(甲基)丙烯酸酯单体、含羟基的单体、含羧基的单体、含磷酸基的单体、含氰基的单体、含环氧基的单体以及含氨基的单体共聚的单体。
共聚单体在不损害本发明的优异效果的范围能够进行共聚，并且使该共聚单体共聚时，其含量相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数，优选超过0摩尔％且为30摩尔％以下。
本发明中的中间层包含来自于上述共聚物和能够将该共聚物交联的交联剂的结构部分。
配合于中间层的交联剂只要能够将上述共聚物交联，就没有特别限定，可使用以往公知的交联剂。
作为交联剂，例如可举出环氧系、异氰酸酯系、三聚氰胺系、碳二亚胺系、唑啉系、金属螯合物系等交联剂。它们中，作为交联剂，在使用时限长且交联反应的速度快的方面考虑，优选金属螯合物系交联剂。
作为金属螯合物系交联剂，可举出多价金属原子与有机化合物共价键合或配位键合而成的交联剂。作为多价金属原子，例如可举出Al、Zr、Co、Cu、Fe、Ni、V、Zn、In、Ca、Mg、Mn、Y、Ce、Sr、Ba、Mo、La、Sn、Ti等。它们中，作为多价金属原子，从低成本和易于获得的观点考虑，优选选自Al、Zr及Ti中的多价金属原子。
作为进行共价键合或配位键合的有机化合物中的原子，可举出氧原子等，作为有机化合物，可举出烷基酯、醇化合物、羧酸化合物、醚化合物、酮化合物等。
本发明中，特别优选使用稳定且易于操作的三乙酰丙酮铝等。另外，作为金属螯合物系交联剂，可并用2种以上的化合物。
中间层中的交联剂的配合量相对于上述的共聚物100质量份(固体成分)优选为0.01质量份～3.6质量份，更优选为0.05质量份～3.0质量份，进一步优选为0.1质量份～1.5质量份。如果交联剂的配合量为上述范围内，则形成中间层的树脂在保证粘合性的状态下成为三维交联结构，而难以侵入存在于含粒子层内的粒子间的空隙。
只要不损害本发明的效果，可以根据需要，在中间层中进一步含有公知的添加剂，例如增粘剂、增塑剂、抗氧化剂、稀释剂、填充剂、增稠剂、消泡剂、阻燃剂、防腐剂等添加剂。
本发明中的中间层的交联密度超过0且为450mol/m3以下。本发明中，通过使中间层的交联密度超过0且为450mol/m3以下，从而层间密合性(特别是，第1树脂层与中间层的密合性)优异，另外，形成中间层的树脂难以侵入存在于含粒子层内的粒子间的空隙。
本发明中的中间层的交联密度优选为10mol/m3～250mol/m3，更优选为10mol/m3～150mol/m3。
上述交联密度是添加的交联剂的官能团的密度，是将交联剂的官能团的摩尔数当作交联点的摩尔数来计算每单位体积的交联点数的值而求得的。形成中间层的共聚物的官能团密度成为计算上的最大交联点密度。
具体而言，将共聚物溶液的固体成分(g)除以共聚物的密度(g/ml)来求得共聚物的体积(ml)。接下来，将交联剂溶液(g)的固体成分(g)除以交联剂的分子量再乘以每1分子交联剂的官能团数，来求得官能团的摩尔数(mmol)。接着，通过将官能团的摩尔数(mmol)除以共聚物的体积(ml)从而求得交联密度(mmol/ml)，并换算成SI单位(mol/m3)。
本发明中的中间层的储能弹性模量优选为50000Pa～300000Pa，更优选为60000Pa～280000Pa，进一步优选为80000Pa～160000Pa。如果中间层的储能弹性模量为上述范围内，则与含粒子层的界面的粘合性优异，形成中间层的树脂难以侵入存在于含粒子层内的粒子间的空隙。
从粘合性和低成本的观点考虑，中间层的厚度优选为2μm～30μm，更优选为5μm～20μm，进一步优选为8μm～12μm。
[层叠片的制造方法]
以下，说明本发明的层叠片的制造方法的一个例子。本发明的层叠片可以按照例如下述(1)～(5)的顺序制造。但是，本发明并不限定于这些。
(1)将上述共聚物和上述交联剂及溶剂混合后，进行脱泡，得到中间层形成用涂布液。
(2)将得到的中间层形成用涂布液涂布在脱模处理后的膜上，使其干燥，从而得到在经脱模处理的膜上形成有中间层的中间层形成片。
(3)将使上述粒子分散于溶剂而成的分散液作为含粒子层形成用涂布液，将该涂布液涂布于成为第2树脂层的膜上，使其干燥，从而得到在第2树脂层上形成有含粒子层的含粒子层形成片。
(4)将中间层形成片和成为第1树脂层的膜以中间层与第1树脂层对置的方式贴合，使中间层转印到第1树脂层上。
(5)将含粒子层形成片和在第1树脂层上转印有中间层的片以含粒子层与中间层对置的方式贴合后，从第1树脂层和第2树脂层的两侧夹持模具，进行加热成型，得到层叠片。
本发明的层叠片的制造方法中，涂布各涂布液的方法没有特别限定，可使用以往公知的方法进行。作为涂布各涂布液的方法，例如可举出旋涂法、凹版涂布法、逗点直接涂布法、逗点反向涂布法、口型涂布法、模涂法等。
另外，将在第2树脂层上形成有含粒子层的含粒子层形成片与在第1树脂层上转印有中间层的片进行层叠的方法没有特别限定。
实施例
以下，通过实施例更具体地说明本发明，本发明只要不脱离其主旨，并不限定于以下的实施例。
-丙烯酸系共聚物的制造-
＜制造例1＞丙烯酸系共聚物1
按以下顺序制造丙烯酸系共聚物1。
(1)在具备温度计、搅拌机、氮导入管、滴液漏斗以及回流冷凝器的2L的圆底可分离烧瓶容器内加入丙烯酸丁酯(BA)291质量份、丙烯酸(AA)9质量份以及乙酸乙酯190质量份并混合。
(2)对得到的混合溶液，边以100rpm进行搅拌，边以流量0.3L/分钟进行30分钟氮气的吹入(鼓泡)。
(3)其后，中止向混合溶液吹入(鼓泡)氮气，从位于反应容器的上部的氮导入管吹入氮气，边进行反应容器内的顶部空间的氮置换，边继续以100rpm搅拌，经过30分钟使内温升温至70℃。
(4)接下来，混合乙酸乙酯15质量份和作为聚合引发剂的偶氮二异丁腈(以下，称为“AIBN”)0.006质量份，将得到的AIBN的乙酸乙酯溶液加入安装于上述烧瓶容器的滴液漏斗。
(5)升温结束，内温在70℃稳定后，经过10分钟滴加装入滴液漏斗的上述AIBN的乙酸乙酯溶液，开始聚合反应。
(6)上述AIBN的乙酸乙酯溶液的滴加结束5分钟后，进一步经过30分钟滴加乙酸乙酯20质量份。
(7)该滴加结束后，立即经过55分钟滴加混合乙酸乙酯70质量份和AIBN0.007质量份而得的AIBN的乙酸乙酯溶液。
(8)在一系列的反应期间，调节内温以使在70℃～73℃的范围。
(9)反应结束后，用乙酸乙酯635质量份稀释得到的反应混合物，得到丙烯酸系共聚物1的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物1的溶液的粘度为8.48Pa·s，固体成分为12.0质量％。另外，丙烯酸系共聚物1的重均分子量(Mw)为175万，由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例2＞丙烯酸系共聚物2
制造例1中，(7)的滴加结束后，立即接着经过80分钟滴加混合乙酸乙酯259质量份和AIBN0.047质量份而得的AIBN的乙酸乙酯溶液，反应结束后，用乙酸乙酯376质量份稀释得到的反应混合物，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物2的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物2的溶液的粘度为12.0Pa·s，固体成分为15.5质量％。另外，丙烯酸系共聚物2的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为4.3。
＜制造例3＞丙烯酸系共聚物3
制造例1中，(7)的滴加结束后，立即接着经过100分钟滴加混合乙酸乙酯259质量份和AIBN0.047质量份而得的AIBN的乙酸乙酯溶液，反应结束后，得到的反应混合物不进行利用乙酸乙酯的稀释，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物3的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物3的溶液的粘度为14.6Pa·s，固体成分为18.7质量％。另外，丙烯酸系共聚物3的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为5.5。
＜制造例4＞丙烯酸系共聚物4
制造例1中，代替丙烯酸丁酯(BA)和丙烯酸(AA)，使用丙烯酸丁酯(BA)、丙烯酸(AA)以及丙烯酸2-羟乙基酯(2HEA)，配合量分别为249质量份、6质量份以及45质量份，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物4的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物4的溶液的粘度为14.2Pa·s，固体成分为12.6质量％。另外，丙烯酸系共聚物4的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例5＞丙烯酸系共聚物5
制造例1中，代替丙烯酸丁酯(BA)和丙烯酸(AA)，使用丙烯酸丁酯(BA)、丙烯酸(AA)、及丙烯酸2-羟乙基酯(2HEA)，配合量分别为270质量份、6质量份及24质量份，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物5的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物5的溶液的粘度为12.3Pa·s，固体成分为12.6质量％。另外，丙烯酸系共聚物5的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例6＞丙烯酸系共聚物6
制造例1中，将在(1)的工序中加入的乙酸乙酯从190质量份变更为150质量份，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物6的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物6的溶液的粘度为10.0Pa·s，固体成分为12.8质量％。另外，丙烯酸系共聚物6的重均分子量(Mw)为200万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例7＞丙烯酸系共聚物7
制造例1中，在(1)的工序中加入0.15质量份链转移剂的1-十二烷硫醇，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物7的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物7的溶液的粘度为7.1Pa·s，固体成分为11.9质量％。另外，丙烯酸系共聚物7的重均分子量(Mw)为120万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例8＞丙烯酸系共聚物8
制造例1中，在(1)的工序中加入0.20质量份的链转移剂的1-十二烷硫醇，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物8的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物8的溶液的粘度为5.3Pa·s，固体成分为11.8质量％。另外，丙烯酸系共聚物8的重均分子量(Mw)为100万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例9＞丙烯酸系共聚物9
制造例1中，在(1)的工序中加入0.25质量份链转移剂的1-十二烷硫醇，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物9的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物9的溶液的粘度为4.2Pa·s，固体成分为12.0质量％。另外，丙烯酸系共聚物9的重均分子量(Mw)为80万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例10＞丙烯酸系共聚物10
制造例1中，在(1)的工序中加入0.30质量份的链转移剂1-十二烷硫醇，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物10的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物10的溶液的粘度为2.9Pa·s，固体成分为12.0质量％。另外，丙烯酸系共聚物10的重均分子量(Mw)为50万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例11＞丙烯酸系共聚物11
制造例1中，(7)的滴加结束后，立即接着经过140分钟滴加混合乙酸乙酯259质量份和AIBN 0.047质量份而得的AIBN的乙酸乙酯溶液，反应结束后，用乙酸乙酯376质量份稀释得到的反应混合物，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物11的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物11的溶液的粘度为16.7Pa·s，固体成分为21.2质量％。另外，丙烯酸系共聚物11的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为6.5。
＜制造例12＞丙烯酸系共聚物12
制造例1中，在(1)的工序中加入0.50质量份的链转移剂1-十二烷硫醇，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物12的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物12的溶液的粘度为0.9Pa·s，固体成分为12.2质量％。另外，丙烯酸系共聚物12的重均分子量(Mw)为20万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例13＞丙烯酸系共聚物13
制造例1中，代替丙烯酸丁酯(BA)以及丙烯酸(AA)，使用丙烯酸丁酯(BA)和丙烯酸2-羟乙基酯(2HEA)，配合量分别为286质量份和14质量份，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物13的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物13的溶液的粘度为15.3Pa·s，固体成分为12.6质量％。另外，丙烯酸系共聚物13的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例14＞丙烯酸系共聚物14
制造例1中，代替丙烯酸丁酯(BA)和丙烯酸(AA)，使用丙烯酸丁酯(BA)和N，N-二甲基氨基乙基丙烯酸酯(DMAEA)，配合量分别为283质量份和17质量份，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物14的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物14的溶液的粘度为12.3Pa·s，固体成分为12.2质量％。另外，丙烯酸系共聚物14的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
＜制造例15＞丙烯酸系共聚物15
制造例1中，代替丙烯酸丁酯(BA)和丙烯酸(AA)，使用丙烯酸丁酯(BA)和甲基丙烯酸缩水甘油基酯(GMA)，配合量分别为283质量份和17质量份，除此以外，与制造例1同样，得到丙烯酸系共聚物15的溶液。
应予说明，丙烯酸系共聚物15的溶液的粘度为11.7Pa·s，固体成分为12.5质量％。另外，丙烯酸系共聚物15的重均分子量(Mw)为175万，分子量分布(Mw/Mn)为2.6。
-光学片的制作-
＜实施例1＞
按以下顺序制作实施例1的光学片。
(1)将由上述制造方法制成的丙烯酸系共聚物1的溶液8.37质量份、铝螯合物系交联剂溶液(Kawaken Fine Chemical公司制的铝螯合物A(6.5质量份)、乙酰丙酮(6.0质量份)以及甲苯(87.5质量份)的混合物)0.010质量份、乙酸乙酯5质量份混合并进行脱泡，得到中间层形成用涂布液。使用13密耳的敷料器将得到的涂布液涂布在脱模处理后的聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)膜上，在120℃进行2分钟干燥，形成中间层1。
形成于PET膜上的中间层1的干燥后的膜厚为10μm。
(2)将中空二氧化硅的2-丙醇分散液(日挥触媒化成公司制，商品名：SLURIA4110，固体成分：20.5质量％，平均粒径：约60nm)1质量份与2-丙醇3质量份混合，用0.45μm过滤器将得到的混合液过滤，得到含粒子层形成用涂布液。使用线棒#18将该涂布液涂布在聚碳酸酯膜(Mitsubishi Engineering Plastics公司制，商品名：Iupilon FE-2000B，厚度：75μm，第2树脂层)上，在100℃进行干燥1分钟，形成含粒子层1。
形成在第2树脂层上的含粒子层1的干燥后的膜厚为1.2μm。另外，含粒子层的折射率为1.17。应予说明，折射率使用光谱椭偏仪(J.A.Woollam Japan公司制，M-2000V)，利用波长633nm的光进行测定。
(3)使用手动橡胶辊(ハンドゴムローラー)将形成于脱模处理后的PET膜上的中间层1(膜厚：10μm)转印到聚碳酸酯膜(Mitsubishi Engineering Plastics公司制，商品名：UNIPLUS LC-320F，厚度：300μm，第1树脂层)上。
(4)接下来，使用手动橡胶辊以含粒子层1与中间层1对置的方式将在一个面上形成有含粒子层1的聚碳酸酯膜(第2树脂层)与在一个面上形成有中间层1的聚碳酸酯膜(第1树脂层)贴合。
(5)将该贴合的片从第1树脂层和第2树脂层的两侧用模具夹持，在温度170℃、压力10MPa下进行5分钟加热成型，得到实施例1的光学片。
＜实施例2＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.019质量份来制作中间层2，除此以外，与实施例1同样地得到实施例2的光学片。
＜实施例3＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.063质量份来制作中间层3，除此以外，与实施例1同样地得到实施例3的光学片。
＜实施例4＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份来制作中间层4，除此以外，与实施例1同样地得到实施例4的光学片。
＜实施例5＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.185质量份来制作中间层5，除此以外，与实施例1同样地得到实施例5的光学片。
＜实施例6＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.246质量份来制作中间层6，除此以外，与实施例1同样地得到实施例6的光学片。
＜实施例7＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.662质量份来制作中间层7，除此以外，与实施例1同样地得到实施例7的光学片。
＜实施例8＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物2来制作中间层8，除此以外，与实施例1同样地得到实施例8的光学片。
＜实施例9＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物3来制作中间层9，除此以外，与实施例1同样地得到实施例9的光学片。
＜实施例10＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物4来制作中间层10，除此以外，与实施例1同样地得到实施例10的光学片。
＜实施例11＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物5来制作中间层11，除此以外，与实施例1同样地得到实施例11的光学片。
＜实施例12＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物6来制作中间层12，除此以外，与实施例1同样地得到实施例12的光学片。
＜实施例13＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物7来制作中间层13，除此以外，与实施例1同样地得到实施例13的光学片。
＜实施例14＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物8来制作中间层14，除此以外，与实施例1同样地得到实施例14的光学片。
＜实施例15＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物9来制作中间层15，除此以外，与实施例1同样地得到实施例15的光学片。
＜实施例16＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物10来制作中间层16，除此以外，与实施例1同样地得到实施例16的光学片。
＜实施例17＞
实施例1中，将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物13，且在(1)的工序中，将铝螯合物系交联剂溶液0.010质量份变更为异氰酸酯系交联剂(日本聚氨酯公司制，商品名：CORONATE-L)0.0015质量份，从而进行涂布和干燥后，进而在50℃进行72小时熟化，除此以外，与实施例1同样地得到实施例17的光学片。
＜实施例18＞
实施例1中，将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物14，且在(1)的工序中将铝螯合物系交联剂溶液0.010质量份变更为戊二醛0.0003质量份来制作中间层18，除此以外，与实施例1同样地得到实施例18的光学片。
＜实施例19＞
实施例1中，将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物15，且在(1)的工序中，将铝螯合物系交联剂溶液0.010质量份变更为酸酐系交联剂(新日本理化公司制，商品名：RIKACID MH-700)0.0010质量份来制作中间层19，除此以外，与实施例1同样地得到实施例19的光学片。
＜比较例1＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物11来制作中间层20，除此以外，与实施例1同样地得到比较例1的光学片。
＜比较例2＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.123质量份，且将丙烯酸系共聚物1变更为丙烯酸系共聚物12来制作中间层21，除此以外，与实施例1同样地得到比较例2的光学片。
＜比较例3＞
实施例1中，将(1)的工序中加入的铝螯合物系交联剂溶液从0.010质量份变更为0.697质量份来制作中间层22，除此以外，与实施例1同样地得到比较例3的光学片。
＜比较例4＞
实施例1中，在(1)的工序中不添加铝螯合物系交联剂溶液来制作中间层23，除此以外，与实施例1同样地得到比较例4的光学片。
应予说明，形成在PET膜上的中间层2～中间层23的干燥后的膜厚均为10μm。另外，实施例2～实施例19、以及比较例1～比较例4中的含粒子层的折射率均为1.17。
-测定方法-
(粘度的测定)
上述丙烯酸系共聚物的溶液的粘度使用粘度计(东机工业公司制，BMII型粘度计)在测定条件(使用转子：No.4，转子转速：12min-1，温度：25℃)下测定。
(重均分子量和分子量分布的测定)
对于上述丙烯酸系共聚物的重均分子量(Mw)以及由重均分子量(Mw)与数均分子量(Mn)的比表示的分子量分布(Mw/Mn)而言，通过使用了凝胶渗透色谱(GPC)的标准聚苯乙烯换算法来计算。
利用GPC的测定按下述条件进行。
～条件～
测定装置：高速GPC(Tosoh公司制，HLC-8220)
检测器：示差折射率计(RI)(Tosoh公司制，装入HLC-8220)
色谱柱：以串联的方式连接2根TSKgel SuperMultipore HZ-H(Tosoh公司制)
色谱柱尺寸：4.6mmID×15cm
色谱柱温度：40℃
洗脱液：四氢呋喃
试样浓度：90mg/mL
注入量：10μL
流量：0.35mL/分钟
(储能弹性模量G’的测定)
中间层的储能弹性模量按以下方法测定。
从中间层采取约1g的树脂，载置在粘弹性测定装置(HAAKE公司制，RS600)的试样台(圆盘状板(固定平板，板名：TMP-10，材质：铝))上，将传感器(直径：10mm，传感器名：P10CS L Disp Al，材质：铝)缓缓靠近，在距离试样台1mm的位置设定测定间隙。此时，除去在测定部的周围被挤出的树脂，以免影响测定。
将板的温度设为25℃，边以频率1Hz给予剪切力边将温度从25℃经过1050秒升温至200℃，来测定储能弹性模量G’(Pa)。在这次的测定中，储能弹性模量G’不受温度影响而显示几乎恒定的值，因此将测定值的平均值(算术平均值)直接作为储能弹性模量G’的值。
(交联密度的计算)
交联密度是添加的交联剂的官能团的密度，是将交联剂的官能团的摩尔数当作交联点的摩尔数来计算每单位体积的交联点数的值而求得。
形成中间层的树脂的官能团密度成为计算上的最大交联点密度。
具体而言，例如，中间层1的情况下，用树脂溶液的(8.37g)的固体成分(1.00g)除以树脂的密度(1.1g/ml)从而求得树脂的体积(0.91ml)。
接下来，用中间层1的形成中使用的交联剂溶液(0.010g)的固体成分(0.00065g)除以交联剂的分子量(327)，再乘以每1分子交联剂的官能团数(3)，从而求得官能团的摩尔数(0.0060mmol)。
并且，通过用官能团的摩尔数(0.0060mmol)除以树脂的体积(0.91ml)，从而求得交联密度(0.0065mmol/ml，SI单位换算值：6.5mol/m3)。
-评价-
1.空隙的确认
将实施例1～实施例19、比较例1～比较例4的光学片切割成宽度5mm、长度20mm的短条形，浸渍于液氮中进行冷冻断裂。其冷冻断裂的光学片的截面用场发射型扫描电子显微镜(FE-SEM：Field Emission Scanning Electron Microscope)观察。
其结果，可确认任一光学片的含粒子层中均在粒子间形成有空隙。
2.折射率
按以下顺序测定实施例1～实施例19、以及比较例1～比较例4的光学片中的含粒子层的折射率。
如图4所示，使三角棱镜与光学片密合，通过三角棱镜，从光学片的第1树脂层侧照射激光，该激光的入射角从0度缓缓增加。最初激光射出第2树脂层侧，但在中途变为在含粒子层的界面的全反射。测定变为该全反射的角度，基于该角度，按下述式计算含粒子层的折射率，根据下述的评价基准进行评价。
此处，图4所示的“A”表示入射到三角棱镜的激光的入射角，“B”表示入射到三角棱镜的激光的折射角，而且，“C”表示从三角棱镜入射到光学片的激光的入射角(0度＜C＜90度)且从0度缓缓增加而变为在含粒子层的界面的全反射时的角度。
下述式中，“C”相当于图4所示的“C”，“1.779”表示三角棱镜的折射率。
折射率＝SinC×1.779
应予说明，实用上能够允许的范围是分类为“A”和“B”的范围。将评价结果示于表1。
＜评价基准＞
A：折射率为1.200以下。
B：折射率超过1.200且小于1.250。
C：折射率为1.250以上。
3.密合强度
按以下顺序测定实施例1～实施例19及比较例1～比较例4的光学片的密合强度，确认第1树脂层与中间层的密合性。
(1)将光学片切出宽度25mm、长度100mm，将一方的端部用手剥离约10mm。
(2)在光学片的第1树脂层侧粘贴25mm宽度的双面胶带，将其粘贴到铝板。
(3)使用拉伸试验机(Orientec公司制，STA-1225)，在温度23℃、湿度65％RH的环境下，夹持剥离了约10mm的第2树脂层的一端，在剥离角90℃、剥离速度300mm/分的条件下剥下，测定粘接力(N/25mm)，根据下述评价基准进行评价。将评价结果示于表1。
应予说明，实用上能够允许的范围是被分类成“A”和“B”的范围。
＜评价基准＞
A：密合强度为3.0N/25mm以上。
B：密合强度超过1.0N/25mm且小于3.0N/25mm。
C：密合强度为1.0N/25mm以下。
表1
如表1所示，实施例中，能够良好地抑制含粒子层的折射率的上升，并且第1树脂层与中间层的密合性优异。
与此相对，在具备由不含特定丙烯酸系共聚物的组合物形成的中间层、或者具备即使使用含有特定丙烯酸系共聚物的组合物交联密度也不在特定范围的中间层的比较例中，无法兼得抑制折射率的上升和高的密合性。
日本申请2013-083271的公开的全部内容可通过参照引入本说明书。
本说明书中记载的全部的文献、专利申请以及技术标准通过参照引入各个文献、专利申请及技术标准是具体地并且与各自所记载的情况同等程度地通过参照而引入本说明书中。

Claims (9)

1.一种层叠片，具备第1树脂层、第2树脂层、含粒子层和中间层，
所述含粒子层至少层叠在所述第1树脂层与所述第2树脂层之间，包含多个粒子和形成于所述粒子之间的空隙，
所述中间层层叠于选自所述第1树脂层与所述含粒子层之间以及所述第2树脂层与所述含粒子层之间中的至少一方之间，所述中间层包含来自于共聚物和能够将所述共聚物交联的交联剂的结构部分，交联密度超过0且为450mol/m3以下，所述共聚物的重均分子量Mw为30万以上，且由重均分子量Mw与数均分子量Mn的比表示的分子量分布Mw/Mn为1.0以上且4.5以下。
2.根据权利要求1所述的层叠片，其中，所述共聚物是包含构成单元A和构成单元B的(甲基)丙烯酸系共聚物，所述构成单元A来自于(甲基)丙烯酸酯，所述构成单元B来自于具有选自羟基、羧基、磷酸基、氰基、环氧基、以及氨基中的至少一个官能团的单体。
3.根据权利要求1所述的层叠片，其中，所述第1树脂层和所述第2树脂层各自独立地含有选自碳酸酯树脂、(甲基)丙烯酸树脂、酯树脂、苯乙烯树脂、氯乙烯树脂、氟树脂、烯烃树脂、乙酸纤维素树脂、硅酮树脂、酰胺树脂、环氧树脂、丙烯腈树脂、聚氨酯树脂、酰亚胺树脂以及聚醚砜中的至少1种。
4.根据权利要求1所述的层叠片，其中，所述粒子的平均粒径为5nm～300nm。
5.根据权利要求1所述的层叠片，其中，所述粒子为中空粒子。
6.根据权利要求1所述的层叠片，其中，所述中间层的储能弹性模量为60000Pa～280000Pa。
7.根据权利要求2所述的层叠片，其中，所述(甲基)丙烯酸系共聚物的所述构成单元A的含有率相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数为50摩尔％～99摩尔％。
8.根据权利要求2所述的层叠片，其中，所述(甲基)丙烯酸系共聚物的所述构成单元B的含有率相对于来自于构成(甲基)丙烯酸系共聚物的单体的构成单元的总摩尔数为1摩尔％～50摩尔％。
9.根据权利要求1所述的层叠片，其中，选自所述第1树脂层和所述第2树脂层中的至少一层是棱镜层或透镜层。
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