CN104993006B - 一种过渡金属氧化物‑硅异质结太阳能电池及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种过渡金属氧化物‑硅异质结太阳能电池及其制备方法。该过渡金属氧化物‑硅异质结太阳能电池包括金属背电极、硅倒金字塔阵列、N型硅基底、硅金字塔阵列、空穴传输层和电池的正极；其中，所述的空穴传输层为过渡金属氧化物薄膜。本发明用过渡金属氧化物薄膜作为空穴传输层，一方面相对P型的共轭有机物作为空穴传输层，提高了太阳能电池的稳定性，降低了工艺上对封装的要求，从而降低了制造成本，另一方面相对传统的硅太阳能电池，不需要高温磷扩散及去扩散层等工艺，简化了工艺，大大节约了制造成本。另外，本发明还对硅基的表面进行甲基化处理，不仅提高了器件的性能，还提高了器件在空气中的稳定性。
Description
技术领域
本发明属于太阳能电池制备技术领域，具体涉及一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池及其制备方法。
背景技术
第一代单晶硅太阳能电池由于其相对其它太阳能电池具有更高的转换效率和稳定性而被广泛应用在生活中。但是一方面硅作为一种间接带隙半导体材料，而且吸收系数小，需要大于200微米的硅片才能更好的吸收光。另一面，制造高转换效率的器件必须要求高纯度的硅片。而且，太阳能电池的制造工艺复杂，在制造的过程中，能耗也是非常大的。如何减小这些因素的影响，降低成本成为了人们的关注的焦点。
为了降低硅太阳能电池的制造成本，人们通过制备硅的三维结构阵列来代替平面硅，比如，金字塔阵列，纳米棒阵列，纳米线阵列，纳米锥阵列等结构来减小光的反射，增强对光的吸收能力来提高效率。例如，公开号为03136182.X的中国发明专利公开了一种大面积p-n结纳米硅线阵列及制备方法，所制备的P-N结纳米硅线阵列具有典型的整流；公开号为103337560A的中国发明专利公开了用于太阳能电池的三维硅纳米结构的制备方法，通过制备新型的硅纳米线—金字塔的三维硅纳米结构来增加硅的比表面积，增强硅表面对太阳光的陷光作用。
除此之外，将P型的有机聚合物引入太阳能电池作为空穴传输层与N型硅结合成为一种新型的有机-无机杂化太阳能电池。例如，公开号为102263204A的中国发明专利公开了一种有机-无机杂化太阳能电池及其制备方法，利用P型的共扼有机物作为电池的空穴传输层，并与硅纳米线阵列构成三维径向的p-n结杂化结构，提高对光的吸收和节约成本，再结合烷基化处理技术对修饰界面，提高电池的稳定性，转换效率可以做到10％以上。目前该类电池据报道已经达到了13.8％的转换效率。
但是由于P型的有机聚合物具有不稳定性，在空气中容易受到水和氧的影响，从而影响器件的稳定性。参考：Liang Z,Su M,Wang H,et al.Characteristic of siliconnanowires/PEDOT:PSS heterojunction and its effect on the solar cellperformance[J].ACS applied materials&interfaces,2015,7(10)：5830-5836.
因此，针对上述存在的问题有必要提出更进一步的解决方案。
发明内容
为了降低硅太阳能电池的制造成本和减小有机物引入造成的稳定性差的问题，本发明的首要目的在于提供一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。
本发明的另一目的在于提供上述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的制备方法。
为实现上述发明目的，本发明采用如下技术方案：
一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池，包括金属背电极、硅倒金字塔阵列、N型硅基底、硅金字塔阵列、空穴传输层和电池正极；其中，所述的空穴传输层为过渡金属氧化物薄膜；
所述N型硅基底上表面设有硅金字塔阵列，硅金字塔阵列表面覆盖一层过渡金属氧化物薄膜作为空穴传输层，过渡金属氧化物的表面设有电池正极；所述N型硅基底下表面设有硅倒金字塔阵列，硅倒金字塔阵列表面设有金属背电极，能够与硅表面形成良好的欧姆接触，很好地起到收集电子的作用。
在优选的技术方案中，所述的金属背电极为铝薄膜，其作用是与N型的硅衬底形成欧姆接触，收集电子并引出电极，作为电池的负极。
所述的N型硅基底上下表面均设有硅金字塔阵列(即硅金字塔阵列与硅倒金字塔阵列)，所述的硅金字塔阵列采用工艺简单的碱腐蚀的方法得到，其作用是提高硅的比表面积，增强硅的陷光能力，提高光的吸收。
在优选的技术方案中，所述的N型硅基底上下表面的金字塔阵列(即硅金字塔阵列与硅倒金字塔阵列)中的金字塔表面通过烷基化处理的办法来修饰界面，降低载流子在界面处的复合率，提高转换效率。所述的烷基化处理的方法参考：Bansal,A.；Li,X.；Lauermann,I.；Lewis,N.S.；Yi,S.I.；Weinberg,W.,Alkylation of Si surfaces using atwo-step halogenation/grignard route.Journal of the American Chemical Society1996,118,7225-7226以及公开号为103346260A的中国发明专利；
在优选的技术方案中，所述的过渡金属氧化物薄膜厚度为10nm，所述的过渡金属氧化物包括三氧化钼、五氧化二钒、三氧化钨、氧化亚铜和氧化镍等中的一种。
在优选的技术方案中，所述的电池正极选自但不限于：银、金/钯或者钛等金属半透明电极。其位于过渡金属氧化物薄膜之上，其作用是透过太阳光、收集空穴并且引出电极，作为电池的正极。
上述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的制备方法，包括以下步骤：
(1)用RCA标准清洗法对N型晶向为100的硅片进行清洗，去除硅片表面的金属杂质和有机物，制得N型硅基底；
(2)用各向异性腐蚀法对步骤(1)制得的N型硅基底进行处理，得到上表面设有硅金字塔阵列、下表面设有硅倒金字塔阵列的N型硅基底；
(3)用氢氟酸(HF)去除步骤(2)处理后的N型硅基底表面的氧化层；
(4)对步骤(3)处理后的N型硅基底表面进行甲基化处理，得到纯化的硅表面，提高电池的效率；
(5)采用热蒸镀、磁控溅射或原子层沉积等镀膜方法在步骤(4)处理后的N型硅基底的上表面制备一层过渡金属氧化物薄膜；
(6)在步骤(5)处理后的N型硅基底的过渡金属氧化物薄膜上用热蒸镀的方法制备一层100nm的金属半透明薄膜作为电池正极；
(7)在步骤(6)处理后的N型硅基底的下表面用热蒸镀的方法制备一层200nm的铝薄膜作为金属背电极(即为电池的负极)，得到所述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。
上述制备方法中步骤(6)与步骤(7)的顺序可以对换，即可以在N型硅基底的上表面制备一层过渡金属氧化物薄膜后先在N型硅基底的下表面制备金属背电极，然后在N型硅基底的过渡金属氧化物薄膜上制备电池正极；步骤(7)也可以调至步骤(5)前处理，即可以先在N型硅基底的下表面制备金属背电极，然后在N型硅基底的上表面制备一层过渡金属氧化物薄膜，最后在过渡金属氧化物薄膜上制备电池正极。
步骤(4)所述甲基化的具体步骤如下：将步骤(3)得到的N型硅基底快速转移到手套箱里；在氮气的气氛下，将N型硅基底浸入饱和的五氯化磷的氯苯溶液中，在100℃下反应60分钟，然后用四氢呋喃清洗干净，再将洗干净的硅基底放入1mol/L的甲基氯化镁的四氢呋喃溶液中，在80℃下反应8小时；最后，用丙酮和乙醇清洗干净，得到甲基化处理的N型硅基底。
所述的过渡金属氧化物薄膜的厚度优选为10nm。
与现有技术相比，本发明制得的过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的主要优点在于：
(1)采用过渡金属氧化物薄膜作为空穴传输层，一方面相对P型的共轭有机物作为空穴传输层，提高了太阳能电池的稳定性，降低了工艺上对封装的要求，从而降低了制造成本，另一方面相对传统的硅太阳能电池，不需要高温磷扩散处理和去扩散层处理等工艺，简化了工艺，大大节约了制造成本。
(2)采用双面硅金字塔阵列代替平面硅，这种陷光结构，提高了对光的吸收和减小硅的用量，提高了器件的效率，而且还降低了对硅的纯度高要求，从而节约了成本。
(3)对硅金字塔阵列和硅倒金字塔阵列表面进行烷基化处理，这种改性的甲基化表面改善了界面之间的接触，增强了器件的稳定性，还提高了载流子在界面处的分离和传输效率，从而提高了器件的性能。通过多次实验证明经过甲基化处理界面的器件比氢化处理界面的器件效率提高了45％，而且在相同的条件下没有封装，暴露在湿度约为75％的空气中，甲基化处理的器件在50小时内只下降了5％，而氢化处理的器件则下降了25％。
附图说明
图1是本发明的过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的二维结构示意图；其中，1-电池正极，2-过渡金属氧化物薄膜，3-硅金字塔阵列，4-N型硅基底，5-硅倒金字塔阵列；6-金属背电极。
图2是实施例1中的硅金字塔结构阵列的扫描电子显微镜图。
图3是实施例1中的硅金字塔结构阵列先后包裹过渡金属(MoO3)薄膜和银薄膜的扫描电子显微镜图。
图4是实施例1中所得的不同界面处理的过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的电流密度-电压(J-V)曲线图。
图5是实施例2中所得的过渡金属-硅异质结太阳能电池的电流密度-电压(J-V)曲线图。
图6是实施例3中所得的过渡金属-硅异质结太阳能电池的电流密度-电压(J-V)曲线图。
图7是实施例4中所得的过渡金属-硅异质结太阳能电池的电流密度-电压(J-V)曲线图。
具体实施方式
下面结合实施例和附图对本发明作进一步详细的描述，但本发明的实施方式不限于此。
实施例1
按照以下步骤制备一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池：
(1)使用商业化的双面抛光，电阻率为1～10欧姆每厘米，晶向为100的N型单晶硅片；用RCA标准清洗法将硅片清洗干净，然后用氮气吹干，得到N型硅基底；
将N型硅基底放入质量分数为2％的NaOH和质量分数为10％的无水乙醇的混合水溶液中，在80℃下刻蚀30min；然后将其取出置于稀盐酸中浸泡10min去除残留的碱溶，再用去离子水冲洗干净得到上表面设有硅金字塔阵列、下表面设有硅倒金字塔阵列的N型硅基底；所述的硅金字塔阵列的扫描电子显微镜如图2所示，从图2可知用各向异性生长出来的硅金字塔阵列具有良好的阵列和形状，但是由于刻蚀的随机性，不能得到大小均匀的金字塔；
(2)先用5％的氢氟酸去除步骤(1)处理后的N型硅基底表面的氧化层，然后快速转移到手套箱里，在氮气气氛下，再采用氯化/烷基化两步法对N型硅基底进行甲基化。甲基化具体的做法如下：先将氢化处理过的N型硅基底浸入饱和的五氯化磷的氯苯溶液中，在100℃下反应60分钟，然后用四氢呋喃溶液清洗干净，再将洗干净的N型硅基底放入1M的甲基氯化镁的四氢呋喃溶液中，在80℃下反应8小时；最后，用丙酮和乙醇清洗干净，得到甲基化处理的N型硅基底；
(3)将步骤(2)处理后的N型硅基底从手套箱中取出，先在N型硅基底的下表面用热蒸镀的方法制备一层200nm的铝薄膜，作为器件的背电极；
(4)在高真空下，用热蒸镀在步骤(3)处理后的N型硅基底的上表面先蒸镀一层10nm的MoO3薄膜，再在上面用掩模板蒸镀一层100nm的银栅极，作为器件正极，得到所述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。本实施例所得电池的上表面的截面图如图3所示，其从上往下分别为：银薄膜，MoO3薄膜，硅金字塔阵列和N型硅基底。制得的过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的二维结构示意图如图1所示；其中，1-电池正极，2-过渡金属氧化物薄膜，3-硅金字塔阵列，4-N型硅基底，5-硅倒金字塔阵列；6-金属背电极。
在常温下，用75W的氙灯模拟太阳光AM1.5G，光强为100mW/cm2条件下，测得本实施例制得的电池的短路电流密度为31.28mA/cm2，开路电压为0.452V，填充因子为55.02％，光电转换效率为7.78％，其电流密度-电压(J-V)曲线对应如图4中的CH3-Si-MoO3曲线所示。
此外，为了更好地说明甲基化表面处理对本实施例制得的电池的作用，本实施例还对相同条件下，没有进行甲基化，而且直接氢化处理的电池进行了性能测试。在常温下，用75w的氙灯模拟太阳光AM1.5G，光强为100mW/cm2条件下，测得没有甲基化的电池的短路电流密度为24.87mA/cm2，开路电压为0.327V，填充因子为52.39％，光电转换效率为4.26％，其电流密度-电压(J-V)曲线如图4中的H-Si-MoO3曲线所示。
实施例2
按照以下步骤制备一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池：
(1)使用商业化的双面抛光，电阻率为1～10欧姆每厘米，晶向为100的N型单晶硅片；用RCA标准清洗法将硅片清洗干净，然后用氮气吹干，得到N型硅基底；
将清洗干净的硅片放入质量分数为2％的NaOH和质量分数为10％的无水乙醇的混合水溶液中，在80℃下刻蚀30min；然后将其取出置于稀盐酸中浸泡10min去除残留的碱溶，再用去离子水冲洗干净得到上表面设有硅金字塔阵列、下表面设有硅倒金字塔阵列的N型硅基底；从所述的硅金字塔阵列的扫描电子显微镜图中可知，用各向异性生长出来的硅金字塔阵列具有良好的阵列和形状，但是由于刻蚀的随机性，不能得到大小均匀的金字塔；
(2)先用5％的氢氟酸去除步骤(1)处理后的N型硅基底表面的氧化层，然后快速转移到手套箱里，在氮气气氛下，再采用氯化/烷基化两步法对N型硅基底进行甲基化。甲基化具体的做法如下：先将氢化处理过的N型硅基底浸入饱和的五氯化磷的氯苯溶液中，在100℃下反应60分钟，然后用四氢呋喃溶液清洗干净，再将洗干净的N型硅基底放入1M的甲基氯化镁的四氢呋喃溶液中，在80℃下反应8小时；最后，用丙酮和乙醇清洗干净，得到甲基化处理的N型硅基底；
(3)将步骤(2)甲基化的N型硅基底从手套箱中取出，先在N型硅基底的下表面用热蒸镀的方法制备一层200nm的铝薄膜，作为器件的背电极；
(4)在高真空下，用热蒸镀在步骤(3)处理后的N型硅基底上表面先蒸镀一层10nm的Cu2O薄膜，再在上面用掩模板蒸镀一层100nm的银栅极，作为器件的正极，得到所述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。
在常温下，用75W的氙灯模拟太阳光AM1.5G，光强为100mW/cm2条件下，测得本实施例制得的电池的短路电流密度为25.46mA/cm2，开路电压为0.471V，填充因子为44.41％，光电转换效率为5.34％，其电流密度-电压(J-V)曲线如图5所示。
实施例3
按照以下步骤制备一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池：
(1)使用商业化的双面抛光，电阻率为1～10欧姆每厘米，晶向为100的N型单晶硅片；用RCA标准清洗法将硅片清洗干净，然后用氮气吹干，得到N型硅基底；
将清洗干净的硅片放入质量分数为2％的NaOH和质量分数为10％的无水乙醇的混合水溶液中，在80℃下刻蚀30min；然后将其取出置于稀盐酸中浸泡10min去除残留的碱溶，再用去离子水冲洗干净得到上表面设有硅金字塔阵列、下表面设有硅倒金字塔阵列的N型硅基底；从所述的硅金字塔阵列的扫描电子显微镜图中可知，用各向异性生长出来的硅金字塔阵列具有良好的阵列和形状，但是由于刻蚀的随机性，不能得到大小均匀的金字塔；
(2)先用5％的氢氟酸去除步骤(1)处理后的N型硅基底表面的氧化层，然后快速转移到手套箱里，在氮气气氛下，再采用氯化/烷基化两步法对N型硅基底进行甲基化。甲基化具体的做法如下：先将氢化处理过的N型硅基底浸入饱和的五氯化磷的氯苯溶液中，在100℃下反应60分钟，然后用四氢呋喃溶液清洗干净，再将洗干净的N型硅基底放入1M的甲基氯化镁的四氢呋喃溶液中，在80℃下反应8小时；最后，用丙酮和乙醇清洗干净，得到甲基化处理的N型硅基底；
(3)将步骤(2)甲基化的N型硅基底从手套箱中取出，先在N型硅基底的下表面用热蒸镀的方法制备一层200nm的铝薄膜，作为器件的背电极；
(4)在高真空下，用热蒸镀在步骤(3)处理后的N型硅基底上表面先蒸镀一层10nm的V2O5薄膜，再在上面用掩模板蒸镀一层100nm的银栅极，作为器件的正极，得到所述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。
在常温下，用75W的氙灯模拟太阳光AM1.5G，光强为100mW/cm2条件下，测得本实施例制得的电池的短路电流密度为28.45mA/cm2，开路电压为0.482V，填充因子为47.59％，光电转换效率为6.79％，其电流密度-电压(J-V)曲线如图6所示。
实施例4
按照以下步骤制备一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池：
(1)使用商业化的双面抛光，电阻率为1～10欧姆每厘米，晶向为100的N型单晶硅片；用RCA标准清洗法将硅片清洗干净，然后用氮气吹干，得到N型硅基底，
将清洗干净的硅片放入质量分数为2％的NaOH和质量分数为10％的无水乙醇的混合水溶液中，在80℃下刻蚀30min；然后将其取出置于稀盐酸中浸泡10min去除残留的碱溶，再用去离子水冲洗干净得到上表面设有硅金字塔阵列、下表面设有硅倒金字塔阵列的N型硅基底；从所述的硅金字塔阵列的扫描电子显微镜图中可知，用各向异性生长出来的硅金字塔阵列具有良好的阵列和形状，但是由于刻蚀的随机性，不能得到大小均匀的金字塔；
(2)先用5％的氢氟酸去除步骤(1)处理后的N型硅基底表面的氧化层，然后快速转移到手套箱里，在氮气气氛下，再采用氯化/烷基化两步法对硅基底进行甲基化。甲基化具体的做法如下：先将氢化处理过的N型硅基底浸入饱和的五氯化磷的氯苯溶液中，在100℃下反应60分钟，然后用四氢呋喃溶液清洗干净，再将洗干净的N型硅基底放入1M的甲基氯化镁的四氢呋喃溶液中，在80℃下反应8小时；最后，用丙酮和乙醇清洗干净，得到甲基化处理的N型硅基底；
(3)将步骤(2)甲基化的N型硅基底从手套箱中取出，先在N型硅基底的下表面用热蒸镀的方法制备一层200nm的铝薄膜，作为器件的背电极；
(4)在高真空下，用热蒸镀在步骤(3)处理后的N型硅基底上表面先蒸镀一层10nm的WO3薄膜，再在上面用掩模板蒸镀一层100nm的银栅极，作为器件的正极，得到所述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。
在常温下，用75W的氙灯模拟太阳光AM1.5G，光强为100mW/cm2条件下，测得本实施例制得的电池的短路电流密度为27.19mA/cm2，开路电压为0.476V，填充因子为50.98％，光电转换效率为6.60％，其电流密度-电压(J-V)曲线如图7所示。
上述实施例为本发明较佳的实施方式，但本发明的实施方式并不受上述实施例的限制，其他的任何未背离本发明的精神实质与原理下所作的改变、修饰、替代、组合、简化，均应为等效的置换方式，都包含在本发明的保护范围之内。
Claims (5)
1.一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池，其特征在于，包括金属背电极、硅倒金字塔阵列、N型硅基底、硅金字塔阵列、空穴传输层和电池正极；其中，所述的空穴传输层为过渡金属氧化物薄膜；
所述N型硅基底上表面设有硅金字塔阵列，硅金字塔阵列表面覆盖一层过渡金属氧化物薄膜作为空穴传输层，过渡金属氧化物的表面设有电池正极；所述N型硅基底下表面设有硅倒金字塔阵列，硅倒金字塔阵列表面设有金属背电极；所述的硅金字塔阵列和硅倒金字塔阵列表面均通过烷基化处理修饰界面；
所述的过渡金属氧化物薄膜厚度为10nm；
所述的过渡金属氧化物为五氧化二钒、三氧化钨、氧化亚铜和氧化镍中的一种；
所述的电池正极为金属半透明电极；
所述的金属半透明电极为银、金/钯或者钛。
2.根据权利要求1所述的一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池，其特征在于，所述的金属背电极为铝薄膜。
3.根据权利要求1所述的一种过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池，其特征在于，所述的硅金字塔阵列和硅倒金字塔阵列均采用碱腐蚀的方法得到。
4.权利要求1至3任一项所述的过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
(1)用RCA标准清洗法对N型晶向为100的硅片进行清洗，去除硅片表面的金属杂质和有机物，制得N型硅基底；
(2)用各向异性腐蚀法对步骤(1)制得的N型硅基底进行处理，得到上表面设有硅金字塔阵列、下表面设有硅倒金字塔阵列的N型硅基底；
(3)用氢氟酸去除步骤(2)处理后的N型硅基底表面的氧化层；
(4)对步骤(3)处理后的N型硅基底表面进行甲基化处理；
(5)采用热蒸镀、磁控溅射或原子层沉积镀膜方法在步骤(4)处理后的N型硅基底的上表面制备一层过渡金属氧化物薄膜；
(6)在步骤(5)处理后的N型硅基底的过渡金属氧化物薄膜上用热蒸镀的方法制备一层100nm的金属半透明薄膜作为电池正极；
(7)在步骤(6)处理后的N型硅基底的下表面用热蒸镀的方法制备一层200nm的铝薄膜作为金属背电极，得到所述过渡金属氧化物-硅异质结太阳能电池。
5.根据权利要求4所述的制备方法，其特征在于，步骤(4)所述甲基化的具体步骤如下：将步骤(3)得到的N型硅基底转移到手套箱里；在氮气的气氛下，将N型硅基底浸入饱和的五氯化磷的氯苯溶液中，在100℃下反应60分钟，然后用四氢呋喃清洗干净，再将洗干净的N型硅基底放入1mol/L的甲基氯化镁的四氢呋喃溶液中，在80℃下反应8小时；最后用丙酮和乙醇清洗干净，得到甲基化处理的N型硅基底。
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
| C06 | Publication | ||
| PB01 | Publication | ||
| C10 | Entry into substantive examination | ||
| SE01 | Entry into force of request for substantive examination | ||
| GR01 | Patent grant | ||
| GR01 | Patent grant |