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CH369457A - Verfahren zur Herstellung von Pyrimidinen - Google Patents

Verfahren zur Herstellung von Pyrimidinen

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Publication number
CH369457A
CH369457A CH6798159A CH6798159A CH369457A CH 369457 A CH369457 A CH 369457A CH 6798159 A CH6798159 A CH 6798159A CH 6798159 A CH6798159 A CH 6798159A CH 369457 A CH369457 A CH 369457A
Authority
CH
Switzerland
Prior art keywords
parts
radical
water
hydrazine
dioxy
Prior art date
Application number
CH6798159A
Other languages
English (en)
Inventor
William Langley Bernard
Original Assignee
Ici Ltd
Priority date (The priority date is an assumption and is not a legal conclusion. Google has not performed a legal analysis and makes no representation as to the accuracy of the date listed.)
Filing date
Publication date
Application filed by Ici Ltd filed Critical Ici Ltd
Publication of CH369457A publication Critical patent/CH369457A/de

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Classifications

    • CCHEMISTRY; METALLURGY
    • C07ORGANIC CHEMISTRY
    • C07DHETEROCYCLIC COMPOUNDS
    • C07D239/00Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings
    • C07D239/02Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings
    • C07D239/24Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members
    • C07D239/28Heterocyclic compounds containing 1,3-diazine or hydrogenated 1,3-diazine rings not condensed with other rings having three or more double bonds between ring members or between ring members and non-ring members with hetero atoms or with carbon atoms having three bonds to hetero atoms with at the most one bond to halogen, directly attached to ring carbon atoms
    • C07D239/46Two or more oxygen, sulphur or nitrogen atoms
    • C07D239/52Two oxygen atoms
    • C07D239/54Two oxygen atoms as doubly bound oxygen atoms or as unsubstituted hydroxy radicals

Landscapes

  • Chemical & Material Sciences (AREA)
  • Organic Chemistry (AREA)
  • Pharmaceuticals Containing Other Organic And Inorganic Compounds (AREA)
  • Plural Heterocyclic Compounds (AREA)

Description


  
 



  Verfahren zur Herstellung von Pyrimidinen
Die vorliegende Erfindung bezieht sich auf ein Verfahren zur Herstellung von neuen   4"Hydrazino-    2,6-dioxypyrimidinen, welche sich als   wertvolie    antibakterielle Mittel und als Zwischenprodukte für die Herstellung von therapeutische Eigenschaften aufweisenden Verbindungen geeignet erweisen.



   Die neuen   4-Hydrazino-2,6-dioxypyrimidine    entsprechen der folgenden allgemeinen Formel:
EMI1.1     
 worin R und   Rt    Wasserstoff oder Alkylreste, R2 Wasserstoff oder einen Arylrest, welcher gegebenenfalls substituiert ist, und R3 Wasserstoff oder einen Alkylrest bedeuten.



   Als geeignete Gruppe für R   undloder      Rt,    bei denen R und   Rt    Alkylreste bedeuten, sei beispielsweise der Methylrest genannt.



   Sofern R2 einen Arylrest bedeutet, kann er beispielsweise einen Phenylrest darstellen, welcher durch Halogenatome, wie z. B. Chlor, Brom oder Fluor, oder durch niedrige Alkylreste, wie z. B.   Me    thylreste, substituiert sein kann.



   Sofern R3 einen Alkylrest bedeutet, so kann er beispielsweise den Methylrest darstellen.



   Die erfindungsgemäss erhältlichen neuen 4-Hy  drazino-2,6-dioxy-pyrimidine    werden dadurch erhalten, dass man ein Dioxypyrimidin der Formel:
EMI1.2     
 worin   R5    die obige Bedeutung hat und X einen ersetzbaren Substituenten darstellt, oder ein Salz davon mit einem Hydrazin der Formel:
EMI1.3     
 worin R, R1 und R2 die obigen Bedeutungen haben, oder einem Salz davon, zur Umsetzung bringt.



   Als geeigneter ersetzbarer Substituent sei beispielsweise ein ersetzbares Halogenatom, wie z. B.



  Chloratom, oder ein Methylsulfonylrest oder ein Phenylsulfonylrest genannt.



   Die erfindungsgemässe Umsetzung wird vorzugsweise durch gemeinsames Erhitzen der Reaktionsteilnehmer in einem inerten Medium, z. B. in einem wässrigen Medium, gewünschtenfalls in Gegenwart eines säurebindenden Mittels, wie beispielsweise in Gegenwart eines Überschusses der Hydrazinkomponente, einer tert. organischen Base, z. B. Triäthylamin, Tri-n-butylamin oder Triäthanolamin, oder eines anorganischen säurebindenden Mittels, wie beispielsweise Natriumcarbonat, oder aber in Gegenwart eines Puffermittels, wie z. B. Natriumacetat, durchgeführt.



   Wie bereits weiter oben erwähnt, besitzen die erfindungsgemässen Pyrimidinderivate antibakterielle Eigenschaften und eignen sich somit insbesondere als Bakterizide bei Harninfektionen. Die besagten   Pyrimidinderivate verhindern das Wachstum von Mikroorganismen, wie z. B.



   Streptococcus faecalis,
Streptococcus pyogenes,
Streptococcus agalactiae,
Streptococcus pneumoniae und
Staphylococcus aureus.



  Sofern die Derivate oral verabreicht werden, können sie beispielsweise in Form von pharmazeutischen Präparaten, wie Pulvern, Tabletten oder Suspensionen in flüssigen Medien, in wirksamer Weise zur Anwendung gelangen. Sie eignen sich auch als Zwischenprodukte für die Herstellung von Verbindungen, welche therapeutische Eigenschaften aufweisen, so z. B. für die Herstellung der entsprechenden 4-Arylazo-2,6-dioxypyrimidinderivate, welche gleichfalls antibakterielle Eigenschaften besitzen.



   In den folgenden Beispielen bedeuten Teile Gewichtsteile.



   Beispiel I
Eine Lösung von 1 Teil   4-Chlor-2,6-dioxypyri-    midin in einer Mischung von 1 Teil   1000/0 igem    Hydrazinhydrat und 10 Teilen Wasser wird unter Rückfluss während 1 Stunde erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Auf diese Weise erhält man das 4-Hy  drazino-2,6-dioxypyrimidin    als farblose Kristalle, welche sich bei   2900 C    zersetzen.



   Beispiel 2
Eine Lösung von 1 Teil 4-Chlor-2,6-dioxy-5methylpyrimidin in 50 Teilen Wasser, enthaltend 1 Teil   1006/obiges    Hydrazinhydrat, wird über Nacht in einer Stickstoffatmosphäre unter Rückfluss erhitzt.



  Das Gemisch wird hierauf gekühlt und filtriert. Der kristalline Rückstand wird aus Wasser umkristallisiert. Auf diese Weise erhält man   4-Hydrazino-2,6-    dioxy-5-methyipyrimidin in Form von farblosen Nadeln, welche bei   275-2760 C    unter Zersetzung schmelzen.



   Das als Ausgangsmaterial verwendete 4-Chlor  2,6-dioxy-5-methylpyrimidin    kann wie folgt hergestellt werden:
Eine Mischung von 1 Teil   4-Chlor-2,6-di-    methoxy-5-methylpyrimidin, 1 Teil wässrige   360/obige    Salzsäure, 10 Teile Wasser und 40 Teile Essigsäure werden während 21/2 Stunden unter Rückfluss erhitzt und hierauf im Vakuum zur Trockne eingedampft.



  Durch Umkristallisieren des Rückstandes aus Wasser erhält man   4-Chlor-2, 6-dioxy-5 -methylpyrimidin    vom Schmelzpunkt   266-2670    C.



   Beispiel 3
Ein Gemisch von 11 Teilen 4-Chlor-2,6-dioxypyrimidin, 32 Teilen Methylhydrazinsulfat, 18 Teilen Natriumhydroxyd und 500 Teilen Wasser werden während 4 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Die Hälfte des Wassers wird hierauf durch Destillation entfernt und die verbleibende Lösung gekühlt. Das Gemisch wird filtriert und dabei das N-Methyl-N  (2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-hydrazin    in Form von farblosen Nadeln, welche unter Zersetzung bei 284 bis 2850 C schmelzen, erhalten.



   Beispiel 4
Ein Gemisch von 1,46 Teilen   4-Chlor-2,6-dioxy    pyrimidin, 2 Teilen Phenylhydrazin und 100 Teilen Wasser wird in einer Stickstoffatmosphäre während 2 Stunden unter Rückfluss erhitzt. Der kristalline Niederschlag, welcher sich beim Kühlen bildet, wird durch Filtrieren gesammelt und mit Wasser und etwas kaltem   Athylalkohol    gewaschen. Auf diese Weise erhält man   N-Phenyl-N'- (2, 6-dioxy-4-pyrimidyl)-    hydrazin in Form von rosafarbenen Kristallen, welche sich bei   283-2840 C    zersetzen.



   Beispiel 5
Ein Gemisch von 14,6 Teilen   4-Chlor-2,6-dioxy-    pyrimidin, 11 Teilen Phenylhydrazin, 50 Teilen Natriumacetat-trihydrat und 1000 Teilen Wasser wird unter Rückfluss und Rühren in einer Stickstoffatmosphäre während 16 Stunden erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser gewaschen. Dabei erhält man N-Phenyl-N'  (2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-hydrazin,    welches bei 283 bis   2840 C    unter Zersetzung schmilzt.



   Beispiel 6
Ein Gemisch von 1 Teil 2,6-Dioxy-4-methansulfonylpyrimidin, 1 Teil Phenylhydrazin und 5 Teile Wasser werden in einer Stickstoffatmosphäre während 1 Stunde unter Rückfluss erhitzt und hierauf gekühlt. Der feste Rückstand wird mit Wasser gewaschen. Auf diese Weise erhält man N-Phenyl-N'  (2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-hydrazin,    welches sich bei   283-2840 C    zersetzt.



   Beispiel 7
Ein Gemisch von 1 Teil 2,6-Dioxy-4-benzolsulfonyl-pyrimidin,   0,8    Teilen Phenylhydrazin und 250 Teilen Wasser wird unter Rückfluss in einer Stickstoffatmosphäre während 16 Stunden erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser gewaschen. Dabei erhält man   N-Phenyl-N'-(2, 6-dioxy-4-pyrimidyl)-hydrazin,    welches sich bei   283-284O    C zersetzt.



   Das als Ausgangsmaterial verwendete 2,6-Dioxy4-benzol-sulfonyl-pyrimidin kann wie folgt hergestellt werden:
Eine Mischung von 1,46 Teilen 4-Chlor-2,6dioxy-pyrimidin, 2,8 Teilen Natriumbenzolsulfinatdihydrat und 50 Teilen Wasser werden während 1 Stunde unter Rückfluss erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser gewaschen. Dabei erhält man 2,6-Dioxy-4-benzol  sulfonylpyrimidin,    welches sich bei   278-2800 C    zersetzt.



   Beispiel 8
Ein Gemisch von 14,6 Teilen 4-Chlor-2,6-dioxypyrimidin, 18 Teilen p-Fluorphenylhydrazin-hydrochlorid, 20 Teilen Natriumacetat-trihydrat und 1000 Teilen Wasser werden unter Rühren in einer Stickstoffatmosphäre während 2 Stunden unter Rückfluss  erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser gewaschen. Auf diese Weise erhält man   N-p-Fluorphenyl-N'-(2, 6-dioxy-4-    pyrimidyl)-hydrazin, welches sich bei   285-290  C    zersetzt.



   Beispiel 9
Ein Gemisch von 1,46 Teilen 4-Chlor-2,6-dioxypyrimidin, 3,58 Teilen p-Chlorphenylhydrazin-hydrochlorid und einer Lösung von   0,8    Teilen Natriumhydroxyd in 100 Teilen Wasser wird während 2 Stunden in einer Stickstoffatmosphäre unter Rückfluss erhitzt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser gewaschen und hierauf gekühlt. Auf diese Weise erhält man   N-p-Chlorphenyl-N'-(2, 6-dioxy-    pyrimidyl)-hydrazin, welches bei   300O C    dunkel wird und sich bei einer Temperatur von mehr als 3400 C zersetzt.



   Beispiel 10
Ein Gemisch von 7,3 Teilen 4-Chlor-2,6-dioxypyrimidin, 10,6 Teilen   2,4-Dichlorphenylhydrazin-    hydrochlorid, 25 Teilen Natriumacetat-trihydrat und 500 Teilen Wasser wird in einer Stickstoffatmosphäre während 5 Stunden unter Rühren und Rückfluss erhitzt. Hierauf wird das Reaktionsgemisch gekühlt und filtriert und der feste Rückstand mit Wasser und mit Aceton gewaschen. Auf diese Weise erhält man   N-2,4-Dichlorphenyl-N'-(2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-    hydrazin, welches sich bei mehr als   3500 C    erhitzt.



   Beispiel 11
Ein Gemisch von 2 Teilen 4-Chlor-2,6-dioxypyrimidin, 3 Teilen p-Bromphenylhydrazin-hydrochlorid, 5 Teilen Natriumacetat und 150 Teilen Wasser wird während 16 Stunden in einer Stickstoffatmosphäre unter Rückfluss erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser und mit Äthanol gewaschen, worauf man das    N-p-Bromphenyl-N'-(2, 6-dioxy-4-pyrimidyl)-hydrazin    erhält, welches sich bei mehr als   3200 C    zersetzt.



   Beispiel 12
Ein Gemisch von 7,3 Teilen 4-Chlor-2,6-dioxypyrimidin, 10 Teilen o-Tolylhydrazin-hydrochlorid, 20 Teilen Natriumacetat-trihydrat und 500 Teilen Wasser wird während 4 Stunden in einer Stickstoffatmosphäre unter Rückfluss erhitzt und hierauf gekühlt und filtriert. Der feste Rückstand wird mit Wasser und mit Alkohol gewaschen. Dabei erhält man   N-o-Tolyl-N'-(2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-hyd    welches sich bei mehr als   3400 C    zersetzt.



   Man arbeitet genau nach der gleichen Methode, mit der Ausnahme jedoch, dass man als Ausgangsmaterial anstelle von o-Tolyl-hydrazin-hydrochlorid m-Tolylhydrazin-hydrochlorid verwendet. Dabei erhält man das   N-m-Tolyl-N'-(2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-    hydrazin, welches sich bei   205-210"C    zersetzt.



   Verwendet man anstelle des o-Tolylhydrazinhydrochlorids als Ausgangsmaterial das entsprechende p-Tolylhydrazin-hydrochlorid, so erhält man das   N - p -      Tolyl-N'-2,6-dioxy-4-pyrimidyl)-hydrazin,    welches sich bei   277-278  C    zersetzt.   

Claims (1)

  1. PATENTANSPRUCH Verfahren zur Herstellung von 4-Hydrazino-2,6- dioxypyrimidinen der Formel: EMI3.1 worin R und Rt Wasserstoff oder Alkylreste, R2 Wasserstoff oder einen Arylrest, welcher substituiert sein kann, und R3 Wasserstoff oder einen Alkylrest bedeuten, dadurch gekennzeichnet, dass man ein Dioxypyrimidin der Formel: EMI3.2 worin X einen ersetzbaren Substituenten darstellt, oder ein Salz davon mit einem Hydrazin der Formel: EMI3.3 oder mit einem Salz davon zur Umsetzung bringt.
    UNTERANSPRÜCHE 1. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass in den allgemeinen Formeln R und/oder R1 Methylreste, R2 einen Phenylrest, welcher durch Halogenatome, z. B. Chlor, Brom oder Fluor, oder durch niedrige Alkylreste, z. B. Methylreste, substituiert sein kann, bedeuten.
    2. Verfahren nach Patentanspruch, dadurch gekennzeichnet, dass der ersetzbare Substituent ein Halogenatom, z. B. ein Chloratom, ein Methylsulfonylrest oder ein Phenylsulfonylrest darstellt.
    3. Verfahren nach Patentanspruch und Unteransprüchen 1 und 2, dadurch gekennzeichnet, dass man die Reaktionsteilnehmer gemeinsam in einem inerten Medium, vorzugsweise in Gegenwart eines säurebindenden Mittels oder eines Puffermittels, erhitzt.
    4. Verfahren nach Patentanspruch und Unteransprüchen 1-3, dadurch gekennzeichnet, dass man als inertes Medium ein inertes, wässriges Medium, als säurebindendes Mittel einen Überschuss der Hydrazinkomponente oder eine tert. organische Base, z. B.
    Triäthylamin oder Tri-n-butylamin, oder ein anorganisches, säurebindendes Mittel, z. B. Natriumcarbonat, und als Puffermittel Natriumacetat verwendet.
CH6798159A 1958-01-06 1959-01-05 Verfahren zur Herstellung von Pyrimidinen CH369457A (de)

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DE1280877B (de) * 1960-11-16 1968-10-24 Robugen Gmbh Verfahren zur Herstellung von in 1-Stellung substituierten 4-Aminouracilen
CN101003512B (zh) * 2007-01-22 2011-03-16 上海化学试剂研究所 6-甲氨基尿嘧啶的制备方法

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